CN1302461A - 燃料电池 - Google Patents

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Abstract

一种燃料电池,包括一个外壳、至少一个由质子传导性的聚合物材料制成的第一层(1),在其两侧被催化剂层覆盖、在催化剂层(5)上的可导气电极(2)和它安排在第一层(1)两侧、呈导电板形式的第二层(3),层(3)与电极(2)紧密相邻地呈导电性接触,与电极(2)一起限定出导气的通道(4),且一层(1,3)通过一个实质上的平面与另一层(3,1)相接触,其中为了形成通道(4),第一层(1)或第二层(3)设计成具有波纹、起褶和/或低弯折。

Description

燃料电池
技术领域
本发明涉及燃料电池，它包含一个外壳、至少一个由质子传导性的聚合物材料组成的第一层，该层的两侧被催化剂涂层覆盖、在催化剂层上的可导气的电极、和双极板，双极板与电极以密切相邻的距离作电导性地接触且与电极共同限定出导气的通道。
现有技术
这样一种燃料电池由“科学领域(Spektrum der Wissenschaft)”，1995年7月，第98页中已知。其中通道模制成在双极板中的相互平行地延伸。其制备相应地耗费且昂贵。该已知燃料电池的高的重量/功率比是不令人满意的。
发明描述
本发明的目的是制备一种开头所说的燃料电池，它是技术上简单的和制备费用上便宜的。
按照本发明，该目的可通过开头所说类型的、具有权利要求1所述特征的燃料电池来达到。在从属权利要求中规定了有利的实施方案。
按本发明的燃料电池有如下设计，使第一层或第二层构造成一种带波纹、褶子和/或低弯折的通道，且使另一层或多层制成平整的形状。第一层和第二层面对面放置的表面相互平行地延伸，其结果是，它或是使有效表面积扩大，或是使侧边相邻的通道面对面地搭接，因而使每个单位空间上的功率密度明显上升，并借此使功率/重量比值得以改进，尤其当用汽车领域时这有很大的优点。
两层中那一设计成波纹、Plissierung和/或低弯折的层和那个平面构型的层在本发明范围内并无其它作用。由技术的原因看，这样一种实施方案是优选的，其中第一层包括在其上安排的催化剂层，且电极构造成平面的且多数情况下由金属构成，第二层具有波纹、褶子和/或低弯折。大多数情况下，这种实施方案的功能安全性高于其它变通方案的情况。
这种燃料电池的横截面可构造成类似于波纹纸板的结构，其中一个波纹化的、起褶的或低弯折的层和一个平整的层相互交替放置，直至达到所需的总厚度或总功率为止。在相互交替放置的各单个层之间的通道在具体应用过程中轮流地有一种含氢和氧的气体流动通过，它还同时可用作从燃料电池中导走过量的热量和在化学反应期间产生的水。为此目的有利的是，使至少那些其中有水生成的通道在具体应用时垂直放置且使气体由上向下流动通过。在足够高的温度下，燃料电池中存在气态水。它称之为水蒸汽。在这种情况下水的分离可在通道外进行，且留下的、未曾使用的气体必要时加温并循环返回通道中。其余的通道有利地平行于“导水的”通道延伸。它们也可与这些通道交错地延伸。
在这样的实施方案-其中或是第一层或是第二层构造成弹性可压缩的，且与它通常是啮合接触的另一层构造成不可压缩的-中，自动会产生相互邻接的通道的很好密封，这可能弥补制造中的误差并获得好的效率。因为波纹、起褶和低弯折形成可压缩的层的构成部分，则其制造特别简单。它可使用在纺织品加工中应用的方法来实现，例如采用低拉伸(Tiefziehen)或起褶方法。在板材加工中已知有类似的方法。它们均可类似地成功采用。
第一层可由一种多孔性箔膜、一种织物或针织物或由短纤维或连续纤维(Endlosfasern)形成的无纺织物组成，它充以最多至饱和的全氟化的离子交联聚合物，其中在氧化的离子交联聚合物可以是一种带有磺化的全氟乙烯基醚侧链的聚四氟乙烯。作为替代方案建议的是，将微纤维无纺织物用1-5摩尔硫酸水溶液或用浓磷酸浸渍。其它可能性是，使用水合的磷酸锆或磷酸二氢铵浸渍。
由于厚度下降，第一层使得燃料电池的效率得到改善。从这个角度看，证明有利的作法是，第一层中含有的无纺织物由微纤维、纤维膜(Filmfibrillen)或微长丝组成。同样可能的是使用多孔箔膜。尤其是PTFE和聚砜已证明可用作该材料。
在使用一种微纤维-无纺织物作为质子导体时可以作以下安排，将这些材料用一种电解质浸渍直至饱和；其中微纤维-无纺织物在至多+200℃、及在氧化性和还原性条件下对电解质要呈化学和物理惰性，且其中微纤维-无纺织物的平面重量为20-200g/m2；其中无纺织物厚度最多为1mm，且孔体积为65-92％。
微纤维-无纺织物的平均孔径应为20nm-10μm。
第一层可被电极直接包覆，例如通过在一段距离中相互存在的面积范围内直接的相互粘着而包覆。电极可由碳化的纤维构成，该纤维是由聚合物材料形成的，例如由碳化的聚丙烯腈纤维或沥青纤维形成，且电极在厚度小于0.5mm的情况下，其面积重量为20-100g/m2。
第二层在最简的情况下由薄板制成平整的形状，在具体应用中在燃料电池中产生的热量可唯一地或补充地经平行于此处产生的物流导出。
与第一或第二层的具体构成无关，这些通道可以至少在一个末端上将端口接通到小室状相互啮合的外壳突出部的汇流处，并与设计成带有波纹、起褶和/或低弯折的层两侧密封地相对接。通过这种方案可以保证在具体应用中通过燃料电池导通过的反应气体仅可通过质子通道穿过第一层而进行反应。
在图1中给出了一个燃料电子的示例实施方案。它包括一个未示出的外壳、一个由质子导通性的聚合物材料构成的第一层1，其两侧被催化剂层覆盖、在催化剂层上的导气性的电极2和在第一层1两侧安排的、制成导电板形式的第二层3，导电板以密切相邻的距离导电性地接触到电极2且与电极2共同限定出导气性的通道，其中第一层设计成具有形成通道4的起褶，且其中第二层由平整的板材制成，该第二层相邻地碰触到在第一层之上放置的电极2上褶子边缘。在具体应用中，通过由第一层1分开的通道将含氧-或含氢气体导通过去，并在催化剂层表面上反应之后穿过第一层相互进行反应。借此产生的物流穿过电极2导到第二层3，并经层3导出。在化学方法中释放出的热量循相同的途径。
在图1中示意给出的燃料电池显示了最小的具有功能的单元，其电流的产生取决于第一层的大小以及通道4的横截面积。电流的值可通过相应的值的放大、或通过并联电路相互协调接入的多个结构单元于一个密闭的组件中而升高。
在最简单的情况下，按本发明的燃料电池中作此安排，为了形成通道，使第一层带有一种波纹、起褶和/或低弯折，且第二层3制成平整的形式并由板材制成。当在第一层1中含有一种由短-或连续纤维组成的无纺织物，以便赋予第一层1以必要的机械强度时，这证明是有利的。含在这种无纺织物中的空白空间中的电解质从力学角度看并不成为负担。从产生特别好的电化学效应的角度讲，它可根据其类型和量来优化。应用一种多孔的箔膜-在其中的孔中含有一种相应的电解质-也同样是可能的。
第一层1的温度耐受性基本上由在其中含有的无纺织物或多孔性箔膜的种类来决定。在第一层中使用由PTFE或聚砜制成的无纺织物或多孔箔膜时，可获得特别好的温度耐受性。在这样一种构成中操作温度可超过90℃，而不会在用精制甲醇操作中产生化学副反应，且不损害燃料电池的寿命。由微纤维制成的无纺织物具有的优点是，孔结构具有极大的部分容积，相互交叉地构成并具有大的孔分量，它们在表面的方向上被纤维覆盖。电解质的不希望的外逸通过在具体应用中生成的水而得以抑制。
由聚合物材料形成的层可通过一种用电解质浸渍至饱和的微纤维无纺织物或一种在产生孔道时共同熔结的或拉伸的塑料箔膜而构成。其中该纤维或箔膜由一种在具体应用的条件下对电解质呈化学惰性的聚合物材料构成，所说的具体应用的条件是指在温度至高+200℃以及在氧化性的和还原性的条件下。特别适用的用聚四氟乙烯制备该层。
纤维可制成连续的且不用二次粘合剂来粘合，例如通过溶胀和/或一种相互交错的纤维熔接。
优选地，具有其长/横截拉伸强力为大于50MPa、断裂伸长为50-100％和E-模量为2-4GPa的无纺织物能很好地使用，这种无纺织物在从室温至+200℃是物理稳定的。当在用电解质浸渍的状态下其厚度为低于≤1mm、平均孔径为0.1-10μm和孔容积为65-92％时，该无纺纤维的重量为20-200g/m2。介电常数可为0.3200-3500Hz。
无纺织物的构架提供了膜层(Membran)的机械耐受性，以致于为了这一目的不再必需充以电解质且因此-仅为了控制在电池中的电化学过程-只需使用明显较低的浓度。借此，与例如用于制备一种相应尺寸的由全氟化的离子交联聚合物构成的箔膜(Folie)的费用相比，膜的材料费用大约下降至多90％。
按本发明的膜层(Membran)的温度耐受性若无其它相反的原因将基本上由无纺织物材料来确定。这一情况使得膜也可以使用于精制的甲醇操作的燃料电池中；它还进一步降低在各自情况下在超过90℃的操作温度下在化学副反应过程中出现的催化剂毒物的量，这导致电池有较高的寿命。
后列的实施例用于表明，在不同的变通方案中，本发明总是考虑一种由全氟化的离子交联聚合物制成的纯净的聚合物膜层。所有的实施例所用的基本材料是通用的，并在以下予以说明：
无纺织物材料：聚砜纤维；它具有直角的横截面(宽6-13μm，高1.7-2.4μm)。
聚砜材料的机械性质：熔程：343-399℃。
拉伸强力：70MPa
断裂伸长：50-100％
E-模量：  2.4GPa
在1.8MPa负荷下的弯曲温度：174℃
介电常数：3100Hz
纤维的制备：一种聚砜于二氯甲烷中的溶液在静电场中纺纱。例如为此可使用由DE-OS 2620399中使用的设备。该纤维被收集于一种线性连续移动的纺织物载体上。
无纺织物的性能：
重量：150g/m2
厚度(压缩的)：0.05mm
厚度(用电解池浸渍的)：0.25mm
未压缩状态的平均孔径：8μm
压缩状态的平均孔径：4μm
孔容积：83％。
按本发明的膜层的温度耐受性-若没有相反的其它原因-基本上由无纺织物材料决定，且对纯的纤维材料聚砜而言如上所述可达174℃。由于纤维在无纺织物中相互机械结合，机械稳定性上升到至多250℃的温度。借此燃料电池的高温操作是可能的，这对例如降低催化剂毒物的生成是有意义的。
实施例1
微纤维无纺织物用液体的Nafion-它是杜邦公司生产的一种市场上常见的全氟化离子交联聚合物-放在一个直径为16mm的玻璃熔结体中溢层浸渍。通过施加轻微的负压，使液相吸入到无纺织物的多孔结构中。为了除去溶剂，将这样浸渍的膜层在60℃下于干燥箱中处理，此后可置于蒸馏水中保存至进一步加工。
实施例2-4
微纤维用三种不同摩尔浓度的硫酸水溶液类似于实施例1那样浸渍，但为了减低粘度，将硫酸加热到约70℃。并不产生其它结果，无纺织物也可在加热至70℃的酸中煮沸几分钟。
有利的是，在相应的浸渍介质中保存这样得到的膜层。
对以这种方式制得的膜层，按DIN53779,1979年3月公布的一种方法测定了以下的比导值：
  实施例 测量温度℃  比导值S/cm
    1     23     0.016
    21MH2SO4     18     0.031
    33MH2SO4     18     0.041
    45MH2SO4     18     0.080
    5(对比)     25     0.070
表中的实施例5表示了一个对比实施例，测量是对一种125μm厚的、由全氟化离子交联聚合物(Nafion-117，杜邦公司)制得的现有技术聚合物膜层进行的。
这些比导值S/cm清楚地表明，采用按本发明的、相比于纯的Nafion而言主要是费用适宜、结构更简单和机械作用耐受性更好的膜层，可以同样操作一种燃料电池，并获得与现有技术相应的功率。
与一种溶胀的、例如125μm厚的Nafion-膜层相比，在实施例1-4中使用的、用电解质浸渍了的无纺织物有两倍的厚度。
燃料电池的功率-它由电压和电流强度的乘积得到-不仅可由较高的酸浓度，即较高的比导值S/cm达到，而且也可通过采用较稀疏的无纺织物而抑制扩散来达到。
例如在图2中，给出了在室温下相应的电流/电压曲线，它们相应于实施例1,3和5。它指出，与现有技术(实施例5)相比，采用按本发明的膜层获得了可比的曲线趋势。上述的、通过采用较高酸浓度或较稀疏的无纺织物材料所达到的较高电池功率的效果在该图示中通过在坐标轴的正向上移动曲线而产生出来。

Claims (18)

1．燃料电池，包括一个外壳、至少一个由质子导通性的聚合物材料制成的第一层(1)，在层(1)的两个侧面覆盖以催化剂层、在催化剂层上和在第一层(1)两侧安排的可导气性的电极(2)、构造成导电性板形式的第二层(3)，导电性板以密切相邻的距离与电极(2)作导电性接触并与电极(2)共同限定出气体通道(4)，其中一个层(1,3)通过一个实际上的平面与另一个层(3,1)的表面相接触，其特征在于，为了形成通道(4)，第一层(1)或第二层(3)设计成具有波纹、起褶和/或低弯折。
2．按权利要求1的燃料电池，其特征在于，第一层(1)由一种多孔性箔膜、纺织物、针织品或由短纤维或连续纤维形成的无纺织物构成，且用一种电解质浸渍直至孔饱和，且直至200℃的温度对于电解质呈化学和物理惰性。
3．按权利要求2的燃料电池，其中第一层由无纺织物形成，其特征在于，无纺织物由微纤维、膜纤维(Filmfibrille)或微长丝形成。
6．按权利要求1-3之一的燃料电池，其特征在于，第一层(1)由PTFE-或聚砜组成。
7．按权利要求1-6之一的燃料电池，其特征在于，第一层(1)具有的平均孔径为20nm至10μm。
8．按权利要求1-7之一的燃料电池，其特征在于，第一层(1)被全氟化的离子交联聚合物填充。
9．按权利要求8的燃料电池，其特征在于，全氟化的离子交联聚合物是一种带磺化的全氟乙烯基醚侧链的聚四氟乙烯。
10．按权利要求1-7之一的燃料电池，其特征在于，微纤维无纺织物用1-5摩尔的硫酸水溶液浸渍。
11．按权利要求1-7之一的燃料电池，其特征在于，微纤维用浓磷酸浸渍。
12．按权利要求1-7之一的燃料电池，其特征在于，微纤维用水合的磷酸锆和磷酸二氢铵浸渍。
13．按权利要求2-12之一的燃料电池，其特征在于，第一层(1)的面积重量为20-200g/m2，在用电解质浸渍的状态下的厚度为≤1mm，平均孔径为0.1-10μm和孔容积为65-92％。
14．按权利要求1-13之一的燃料电池，其特征在于，第一层(1)用电极(2)包覆。
15．按权利要求4的燃料电池，其特征在于，电极(2)和第一层(1)在一段距离内的面积范围内相互粘合。
16．按权利要求1-15之一的燃料电池，其特征在于，电极(2)由聚合物材料组成的碳化纤维构成。
17．按权利要求14-16之一的燃料电池，其特征在于，在厚度小于0.5mm的情况下，电极(2)的面积重量为20-100g/m2。
18．按权利要求1-17之一的燃料电池，其特征在于，第二层(3)由板材构成。
19．按权利要求1-18之一的燃料电池，其特征在于，通道(4)按对流方式导流。
20．按权利要求1-19之一的燃料电池，其特征在于，通道(4)至少在一个末端上将端口接通到小室状相互啮合的外壳突出部的汇流处，并与设计成带有波纹、起褶和/或低弯折的层(1,3)两侧密封地相对接。
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