CN1275432A - 控制反应温度的装置和方法 - Google Patents

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威廉·威利·莱维
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雅克·J·L·罗马蒂埃
多米尼克·让·雅克·萨比
保罗·A·塞克里斯特
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Abstract

一种使反应液流(A)与热交换液流(B)间接触的反应装置和方法,采用了带波纹的热交换板(10)的结构,以便通过改变板(10)上的波纹(13)的数目和/或布局来控制温度条件。本发明的反应装置和方法可用于在等温条件和其他控温条件下使反应器工作。改变单向热交换区内的波纹结构对于在反应液流的流动方向垂直于热交换介质流的装置中保持理想的温度分布极其有用。采用波纹结构可以少用或不用通常的达到等温条件的分步法。

Description

控制反应温度的装置和方法
本发明涉及反应流体在与热交换流体进行间接热交换的同时发生转变的化学反应装置。
在各种工业例如石油化学工业和化学工业中，其工艺过程中要使用多种反应器以便在给定温度和压力条件下实现一种或多种反应流体的组分中的化学反应，这类反应中有许多要程度不同地发出热量或吸收热量，因此是放热反应或吸热反应。这种放热反应或吸热反应引起的加热或冷却效应可能对反应区的操作会产生有利的或不利的影响，其中不利的影响包括：降低产品质量，使催化剂钝化，产生不需要的副产物，严重时还会损伤反应容器及有关的管道。较为常见的是，由于温度变化造成的不利影响会降低由反应区产生的产品的选择性或产量。
控制各种反应中因放热或吸热而引起的温度变化的一种方法是在不同的反应区之间设立几个进行中间加热或冷却的绝热反应区，在每个绝热反应阶段，所有在反应过程中释放或吸收的热量直接传递给反应流体和反应器内部。热量释放程度和温度变化容限决定了在这类结构中所需要的绝热反应区的数目。设置这种绝热反应区或反应的绝热阶段会显著提高反应过程的总成本，因为要添设管道和加热器或冷却器以便进行将热量传递给流过这些反应区的反应流体的中间阶段，故设备费用增加了。因此，绝热反应阶段的数目有所限制，而且这种结构至多不过是提供分段到达等温条件或其他可控温度条件的方法。而且，将一个反应区分开成一系列对反应剂进行中间加热或冷却的反应器，不符合可对反应区连续加入和抽出催化剂的反应器结构。
解决在不同的反应热影响下的温度控制问题的其他办法是采用在反应区内直接或间接的加热或冷却。直接加热或冷却是利用一种与主反应同时发生的方向上不同的热需求的补偿反应。反向的平衡反应抵消了主反应的放热或吸热。这种方案的最简单形式之一是在吸热反应中利用氢的氧化来加热反应剂的吸热过程。
还有一种办法是在反应区内用加热介质或冷却介质间接加热反应剂和/或催化剂。这种型式的最普通的催化反应器是带有固定式或活动式床催化剂的管状装置。这种管状反应装置的几何形状存在结构上的局限性，即需要大的反应器，或者产量有限。
WO 92/08941涉及一种热交换器，其包括用于腔室中的第一热交换流体的环形循环腔，用于第二热交换流体的设置成环状的纵向循环管道，第二种热交换流体与第一种热交换流体的方向相反。所述管道被类似板式热交换器的彼此锁定的辐射壁包围着。所述壁由纵向折叠的波纹板制成，并且闭合起来以形成具有径向延长的断面的管道。
间接热交换还必须采用薄板来形成交替安置催化剂和反应剂的流槽，以便在用来间接加热或冷却的传热流体与反应剂和催化剂之间进行间接热交换。在这种间接热交换反应器中的热交换板件可以是平的或者是弯曲的，而且其表面可做成各种样子例如波纹形，以增大传热流体与反应剂和催化剂之间的热传递效果。虽然薄的热交换板在某种程度上可以补偿由反应热引起的温度变化。但是，间接的传热结构不能提供完全的温度控制以便通过保持整个反应区是有理想温度分布而有益于许多工艺过程。
许多脱氢转变过程最好是在保持不同于由反应热形成的温度分布下进行。在许多反应中，最有利的温度分布要通过基本上是等温的条件来达到。在某些情况下，温度分布与反应热引起的温度变化方向相反可提供最有利的条件。例如，在脱氢反应中，吸热反应过程的选择性和转变情况可通过提高整个反应区的温度或者说反向的温度梯度来改善。
本说明书提到的反向温度梯度指的是整个反应区的温度变化与反应产生的热引起的温度变化相反的情况。在吸热反应中，反向温度梯度的意思是，反应剂在反应区出口端的平均温度高于反应区入口端的平均温度。在放热反应中情况则相反，反向温度梯度是指反应器入口端的平均温度高于反应器出口端的平均温度的情况。
本发明的一个目的是提供一种通过在反应区内热交换流体间接加热或冷却反应剂液流而使反应剂得到良好温度控制的反应装置。
本发明的另一目的是提供一种利用于使反应流体与热交换流体进行间接热交换以便控制整个反应区的温度分布的方法和装置。
本发明的再一个目的是提供一种利用与热交换流体的间接热交换来保持反应器中基本上处于等温状态或者是反向的温度梯度的方法。
本发明还有一个目的是提供一种可使催化剂方便地连续流过反应流体与热交换流体间接接触的反应区的反应装置和方法。
本发明是一种化学反应器和使用一种利用热交换板结构使反应过程中的温度保持在规定范围内的化学反应器的方法。板的两种结构参数可随本发明的方法和反应器结构而变化。在该反应器结构中所用的板件在其整个长度设有波纹形以改善通过板件的传热效果。本发明设计的板件参数之一是板件不同部位上波纹的相对几何形状，另一个按照本发明控制的参数是沿反应器内热交换区的长度上流槽的数目的变化(也可用热交换板间距来表示)。本发明人发现改变上述两个参数或其中一个参数，可以改变反应区内的温度分布，包括大致的等温条件或者是平均的反向温度梯度。
本发明可以根据需要来控制整个反应区的温度。本发明可以准确地将所需的入口温度与出口温度的温度差保持在-12℃(10°F)内，最好保持在-15℃(5°F)之内。在需要等温条件的情况下，入口温度与出口温度相等，因此，本发明所述的基本上等温的条件的要求就是入口温度与出口温度的平均波动不高于-12℃(10°F)，最好不高于-15℃(5°F)。
应用本发明的方法和催化反应器结构可以在反应器容器内采用单个的或多个的反应区。本发明的优点在于，反应容器具有所需的温度梯度，而不需要在其入口与出口之间中间排出或回收反应剂或热交换介质。反应容器内采用多个反应区可适应热交换板上波纹深度或俯仰角的变化，或者形成本发明流槽的热交换板件的数目的变化。
因此，在一个反应装置的实施例中，本发明是一种控制反应区的温度分布的反应器。该反应器具有多块隔开排列的板件。每块板有较长的长度，在板件的一面形成热交换流槽的边界，而在板件相对的另一面则形成反应流槽的边界。每块板在其第一部分做出具有第一深度和第一俯仰角的第一波纹，在其第二部分则做出第二波纹。板件的第一部分与第二部分是沿板的长度互相隔开的。第二波纹具有第二深度和第二俯仰角。该第二深度和第二俯仰角至少有一项是不同于第一深度和第一俯仰角。上述反应器含有使反应流体沿第一流道流过由上述板件形成的多条反应流槽的装置，还可包含使反应流体与催化剂接触的装置。本发明还含有一个使热交换流体沿第二流道流过由上述板件形成的多条的热交换流槽的装置。
本发明能够使每个独立的反应区在某一所需的温度分布或接近于所需温度分布的条件下工作的主要控制参数是板件波纹俯仰角的变化。随着薄板上的波纹逐渐变得垂直于热交换流体的流动方向，由该波纹产生的传热效果增大。例如，在吸热反应的情况下，使在反应区入口处的波纹较平行于热交换流体的流动方向排列，而在反应区出口端的波纹则以较垂直于热交换流体的方向排列就会使反应区入口侧从热交换流体获得的热传递小于出口侧。这样，由波纹结构增加的向反应区出口侧的传热效果便补偿了热交换流体通过反应区时温度的下降。也可改变波纹的俯仰角来补偿反应区内各反应阶段所需的任何增大热量的要求。这样，波纹俯仰角的变化可使热交换流体单向通过并保持所需的温度分布即使在热交换流体通过反应区时其温度有所下降也可保持所需的温度分布。在较为复杂的结构中，也可通过改变波纹的深度来改变沿反应区长度上的传热系数。但是，控制反应区内的温度的最简单和主要的方式还是改变波纹的俯仰角，使之从较为平行于热交换流体的流动方向逐渐改变为较为垂直于热交换流体的流动方向。
热交换流体温度的变化还可通过改变单向板式交换器反应装置中各反应区内的流槽数目来补偿。对于一定的流体横截面积，流槽数目增加，板件间的间距或称间隙便减少，且板件数目增加，传热效果提高。增加流槽数目，就比其他反应区有更大的热交换板表面积，故可更接近于热交换流体的最高温度。将流槽变化应用于吸热反应，应使加热的流体流入反应器，并流入带有形成第一流槽数目的板件的第一反应区。为了便于本文的叙述，把上述的反应区看作是形成固定数目的板间间隔的板的排列形式。加热的流体从第一反应区流出并进入再分配歧管，然后进入第二反应区，该第二反应区含有数量较多的形成较多加热流体流槽和反应剂流体流槽的板。在这种结构中，结合改变每个反应区的波纹俯仰角就可在每个反应区内保持所需的温度分布，板件数目或流槽数目的增加将可在单向反应区系统内保持反应区之间的总的平均温度。上面两种效果都会使反应过程的温度条件得以有利的控制。
相应地，在一个工艺实施例中，本发明是一种通过反应液流与流过多块板件的热交换流体的间接热交换来控制化学反应中反应液流的温度的方法。该方法使热交换流体从热交换入口流入，经过由板件第一面形成的第一组长形流槽流到热交换出口，该方法还使反应流体从反应剂入口流入，经过由板件第二面形成的第二组流槽流到反应剂出口。反应流体在第二组流槽内与催化剂接触。上述方法是通过至少一种反应流体或热交换流体与板件上的波纹相接触而进行热交换流体与反应流体间的热交换的，上述的波纹在反应剂入口或热交换入口附近其间距、俯仰角或波纹深度与热交换出口或反应剂出口附近的间距、俯仰角或波纹深度是不同的。
上述的方法可在许多催化反应中应用。本发明最适用于具有大量反应热的催化转变反应过程。典型的这类反应是烃类的转变反应，包括：烃类的芳构化、烃类的转化、烃类的脱氢和烃类的烷基化。可用本发明的具体的烃类转变反应有：链烷烃的催化脱氢，石脑油原料流的重整，轻烃类的芳构化和芳族烃类的烷基化。
实施本发明的反应区可以使反应流体与热交换流体沿任何相对方向间接接触。因此，反应区的流槽、入口和出口可设计成使反应流体与热交换流体呈同向流动、反向流动或交叉流动。实施本发明的最佳工艺布局是使反应流体相对于热交换流体呈交叉流动。反应流体的交叉流动通常有利于使反应剂流过反应器时的压降最小。因此，交叉流动的结构可用来为反应剂提供通过反应区的较短流道。
在反应流体与非均质催化剂接触的情况下，较短的流道尤其可减小反应剂流过反应器时的总压降。在处理许多反应液流时，较小的压降具有更多的优点。增大流动阻力(即增大压降)可使工艺过程的总的工作压力升高。在许多情况下是通过较低工作压力来达到满意的制品产量或选择性的，所以，降低压降也有利于提高所需产品的产量。另外，较高的压降将要求增加总的公用事业设备并使工艺操作成本升高。
实施本发明也可不必在每条反应剂流槽之间设置一条热交换流槽。反应区的结构也可能是在每条反应剂流槽之间设置两条或多条热交换流槽，以减小热交换介质的压降。为此，采用上述结构时，可在隔离相邻的热交换流槽的板上设置孔眼。
本发明的其他实施例、结构和细节将在下面结合附图的详细说明中阐明，附图中：
图1是本发明催化反应区的示意图，示出流体和催化剂环流的最佳方向；
图2是组成本发明催化反应区流槽部分的板件的前视简图；
图3是本发明的带有星形排列的叠式反应器的催化反应器的简略透视图；
图4是表示图3所示反应器排列的横剖视图；
图5是表示图3反应器的内部交错排列的横剖视图；
图6是组成图3的星形排列的典型叠式催化反应器的正视简图；
图7是沿图6的4-4线的剖视图；
图8是本发明的带有多角形排列的叠式反应器的催化反应器的简略透视图；
图9是沿图8的9-9线的剖视图；
图10是沿图8的10-10线的剖视图；
图11是按照本发明的交错排列的叠式反应器的局部正视简图；
图12是沿图11的12-12线的剖视图；
图13是按照本发明的另一种多角形排列的叠式反应器的横剖视图；和
图14是按照本发明的脱氢反应过程的流程图。
通过良好的设计使本发明的反应器具有如下优点：使用简单的装置借助于传热介质，使反应器中反应流体流动过程中保持理想的温度分布包括等温条件的和反向温度梯度条件的温度分布。
反应器的结构和工艺过程可以使用均质的或者非均质的催化剂，均质催化剂通常是液态的催化剂。它与反应剂一起流过反应槽，并在反应区外分离出来以便回收和再参予循环。本发明的反应器结构的特别优点是可使用非均质催化剂，这种催化剂通常保留在由波纹板和可渗透件形成的反应槽内，该反应槽留住催化剂但允许反应剂流过。在绝大多数的情况下，非均质催化剂是留在波纹板之间的颗粒材料，反应器的结构可以在继续工作的情况下连续加入和排出上述颗粒材料。
参看附图可以清晰地了解为实现本发明而设计的反应器的类型和细节。图1是所设计的催化反应区的示意图，该反应器对反应流体实现催化反应，并在反应流体流过反应区时通过与传热流体的间接热交换使之保持合适的反应温度。为此目的，催化反应区段含有图2所示类型的平行板10的叠式反应器。每块板10有一个形成斜波纹13的中央部分12，并且最好还带有光滑的边缘11以便利于将多块板组装成槽。再参看图1，每块板10与相邻板10依序层叠而组成两个环流系统，其中第一环流系统A流过反应流体，第二环流系统B流过辅助流体。图1和2一起构成特定的环流系统A和B反应流体和热交换流体分别沿交叉方向，也就是相互垂直地流过相邻板10间形成的交错流槽。
适合本发明使用的板件可以是任何具有高传热率的并可容易做成稳定的波纹形的板料。该板件可做成弯曲状，或其他形状，但通常最好是平板，以利于层叠。最好为薄板，其典型厚度为1～2mm。这种板通常由铁合金或非铁合金例如不锈钢制成。
再参看图2，改变波纹结构是控制温度分布的最好方法。图2所地的板件结构代表一种可用于放热反应或吸热反应过程的典型波纹花样。为了在这种优化结构中保持大致等温的或上升的温度分布，热交换流体在板的一面向下流过波纹沟，而反应流体则在板的另一面水平地横过板而流动。在上入口端，波纹的俯仰角小。也就是说波纹的主方向接近于与热交换流体的流动方向相平行。在排出热交换流体的板10的下端，波纹的俯仰角大，以增大有关的热传导，也就是说，波纹的主方向接近于与热交换流体的流动方向相垂直或者说与其正交。波纹俯仰角的范围可以从大于0°至小于90°。通常，从板的入口部分至板的出口部分的俯仰角为大约10°～80°，最好是大约15°～60°。在一个特定的最佳实施例中，板的入口端俯仰角小于30°，而在板的出口端则大于35°。可以在一个连续的板件做出不同的波纹，或者可用具有不同俯仰角的波纹的几块板做成图2所示形式的板件。
波纹板可以与相邻板隔开或者紧挨着相邻板放置而形成交错的流槽。板间距最好窄些，以形成最大的传热表面。在反应器区段中，相邻板之间的波纹形最好是反向的，这样，在相对的波纹板板面上的大致人字形花样就会沿相反方向延伸，并且相对的板的表面可以互相接触而形成流槽，并对板件提供结构支承。
供反应流体环流的系统A最好带有粒状的非均质催化剂。这种粒状催化剂通常是小尺寸颗粒，其粒子形状可以是任意的，但通常是小球形或小的圆柱形。
此外，为了加入和排出催化剂，催化反应器可设置让催化剂通过反应剂流槽的装置。图1简单示出的这种装置引用来对环流系统A的流槽分配催化剂，而在其下部简单示出的装置32用来在回复操作过程中收集催化剂。
可用表达两种流体间热传导的基本方程来确立板交换的特定传热关系，这种关系是：
                    P＝h×s×LMTD
式中，P-热交换量；h-局部的或总的传热系数；s-流体间的热交换面积；LMTD-对数平均温度差。
式中的对数平均温差很容易由板上任一点上所需温差来确定。
对于一组形成催化剂颗粒和热交换流体的交错流槽的波纹板，其局部的或总的传热系数可用下列方程计算：
                     h＝f(a，e，dp)
式中a是波纹的俯仰角，e是两块板10间的距离，dp是催化剂颗粒的当量直径。
合适的h值可采用已知的计算整个波纹表面的传热系数的关系通过模拟或计算求出，并且可在相关的文献中查出通过颗粒床的h值。在Leva工业工程化学，42，2498(1950)中可查出通过颗粒床的局部传热的关系，沿波纹表面的传热的关系可从AICHE会议文集(No.295 Vol.89，1993)中的《热传导》Atlanta一文中查出。
反应流体与辅助流体间的热交换面积可用正列方程计算：
                    S＝ε×n×l×L
式中ε是板由于制成波纹而伸长的修正系数，n是与加热流体和反应流体相接触的板的数目，l是板的宽度，L是板的长度。
本发明通过改变板件数目和波纹的特征(特别是波纹的俯仰角)，提供了沿反应流体流动的方向保持所需的温度条件的装置。
本发明的反应器有一个圆形横截面的容器；上述容器在图3中总的给以标号31并以点划线示之。容器31有一个头部32(例如半球形的头部)，在该头部上设有一个供入热交换流体的喷嘴33，它还有一个底部34(例如半球形的底部)，在该底部上设有一个排出热交换流体的喷嘴35。
图3和图4概略地示出按本发明设计的整个反应器的较具体的实施例。该反应器含有多个叠式反应器，每个叠式反应器包含多个反应区。这种反应器可在与垂直流动的热交换流体间接接触而造成的可控温度条件下使水平流动的反应流体进行催化反应，与此同时让催化剂流过叠式反应器。
如图4所示，上述催化反应器有两个位于容器31内的同心壁31a和31b，在该两壁之间设置了叠式反应器36，该叠式反应器36是直立式的，在容器31的壁31a与31b之间呈星形布置。图5示出图4实施例的改型，其中，容器31的壁构成了外壁31a。叠式反应器36的数目最好是偶数，在图3～5中，该数目是6。
叠式反应器36的侧壁间形成了在叠式反应器36之间交错排列的分配反应流体的供给区37a、37c和37e和回收反应流体的回收区37b、37d和37f。在各区37a、37b……37f的上部，分别由位于叠式反应器36之间的水平板38挡住在各区37a、37b……37f的下部分别由位于叠式反应器36之间的水平板39挡住。上述的星形布置使每个区37a、37b……37f呈顶点向着容器31内部的三角棱柱形。在其他的实施例(未示出)中，每个区37a、37b……37f可由直立壁板分成两个半区，其中一个半区为供给区，另一个半区为回收区。
供给区37a、37c和37e与输入反应流体的装置连接，该装置的一种形式是管42，而回收区37b、37d和37f与排出反应流体的装置连接，该装置的一种形式是管41。
如图6和图7所示，每个叠式反应器36含有许多平行板40，这些板40垂直于容器31的半径并且向下延伸通过每个叠式反应器36。每个板件40与相邻板件40一起组成上述的环流系统A和B，流槽43是供反应流体水平流过环流系统A的流道，而流道44则是供热交换流体垂直流过环流系统B的流道。供反应流体环流的系统A还含有粒状催化剂45。本发明反应器含有将催化剂送入每个叠式反应器36中的环流系统A的装置和从每个叠式反应器36的环流系统A排出催化剂的装置。如图5的具体结构所示，催化剂供料管46(其数目等于叠式反应器数目的一半)接收新鲜的催化剂颗粒。每根管46分为两根分管46a和46b，它们将催化剂颗粒送到叠式反应器的上部。
有多根催化剂排出管47分别与每个叠式反应器36的下部连接。这些排出管47直接通出容器31之外，以改善催化剂的排出。催化剂颗粒可从反应器定期地排出或者连续地排出，并可在再生后再送入叠式反应器中。
图3和图6示出置于各叠式反应器36上部用来将催化剂分配入环流系统A的扩散器48和置于各叠式反应器36下部用来排出催化剂的收集器50。上述扩散器48可以装有分散催化剂用的内隔板或波纹板13。每个收集器50含有内隔板或波纹板51，以便使上述的催化剂规则地流入管47。
每个叠式反应器36的上部至少有一个接收热交换流体进入环流系统B的入口，该入口可以只有一个开口。图3和图6示出叠式反应器36具有两个分别置于其相对两侧的侧向碗形入口52。该入口52与容纳来自喷嘴33的热交换流体的容器31的内部相通，该热交换流体从入口52通过分配区52a引入环流系统B中。
每个叠式反应器36的下部通常还有至少一个在环流系统B的出口处回收热交换流体用的收集器。图3和图6示出每个叠式反应器36具有两个分别置于叠式反应器36之一侧的侧向收集器53。用来接收来自与流槽44连通的回收区53a的热交换流体。收集器53通过位于板39下面的容器31的开口与排出热交换流体用的出口喷嘴35连通。
图3～7所示实施例示出每个叠式反应器36分成若干反应区36a、36b、36c和36d，这些反应区由中间连接区30连接在一起。连接区30起到再分配支管的作用，使各反应区36a、36b、36c和36d之间的热交换流体和催化剂的流道分开。
反应器操作的一个典型模式就是让反应流体、热交换流体以及催化剂任意流过容器31。由管42流入反应器31中的反应流体先流入供给区37a、37c和37e，然后通过环流系统A水平流过两个相邻的叠式反应器36，再进入回收区37b、37d和37f，随后由管41排出。热交换流体通过喷嘴33进入容器31的上部，并通过入口区52和分配区52a流入叠式反应器36。热交换流体通过环流系统B垂直流过叠式反应器36，并通过回收区53a和收集器53排出叠式反应器36外。热交换流体流入容器31的下部并通过喷嘴35排出去。催化剂45通过管46和支管46a、46b以及扩散器48进入各叠式反应器36的环流系统A，在该环流系统A中，反应流体与催化剂接触。收集器50与管47定期地或连续地从叠式反应器36的底部抽出催化剂。
为了使反应流体流过各反应区36a、36b、36c和36d中的催化剂层时保持理想的温度分布，将各反应区中板40上的波纹的俯仰角做成各不相同。各反应区36(a-d)内从上至下所含的板的数目逐渐增多，以便自上至下逐步增大沿各叠式反应器36长度方向上的反应流体与热交换流体之间的热交换表面积。
叠式反应器36最好在容器31内由热交换流体使其保持在压缩状态。热交换流体的工作压力值通常控制在稍高于反应流体的压力值。为此，热交换流体通常充满容器31并包围住叠式反应器36。
容器31中可以带有以各种不同的结构形式布置在其内部的叠式反应器36。如图8所示的另一种叠式反应器36的排列形式是使板40大致平行于容器55的半径。板40平行于容器55的半径的排列形式使叠式反应器大致呈多角形的样子。叠式反应器在反应器容器55内基本上形成一个圆环。
在图8～10中，输送和回收反应流体、热交换流体和催化剂的管道系统和管道结构基本上与上面结合图3～7反应器结构所述的相似，而且叠式反应器的全部细节也与上面所述的相似。催化剂颗粒通过喷嘴56进入反应器容器55中。在叠式反应器36’上端的扩散器48’将催化剂送入上盖58下面的叠式反应器中。喷嘴57通过上述类型的收集器并穿过下盖59从叠式反应器36’抽出催化剂。热交换流体通过一个喷嘴进入反应器容器55中；并将其内部充满。热交换流体通过入口52’进入叠式反应器36’，并流过由连接区54’连接的反应区。在叠式反应器36’底部的收集器将热交换流体排入收集歧管61。并从该歧管61抽入管道62中。通过管63将热交换流体从管道62抽出容器55之外。图10示出歧管61、管道62和63的其他细节。反应流体从入口喷嘴64进入，流过容器55到达出口喷嘴65。喷嘴64将反应流体分配到多个分配器管道66中。各分配器管道66将反应流体送到分配室67中。各分配室67盖住每个叠式反应器36’面对容器55内部的侧面。分配室67具有一个封闭的底部，这就迫使反应流体流过各叠式反应器36’，并进入封闭各叠式反应器36’之另一侧面的收集器68中。各收集器68的上部是封闭的，以便使排出的反应流体流至导管69，并由喷嘴65收集和排出。
图11和图12示出另一个实施例。叠式反应器36’连接成一个大致的多角形，并罩入反应器容器55内。图12示出由板70构成了反应流体的内部分配区71。如图11所示，上隔板72和下隔板73分别形成分配区71的上边界和下边界。反应流体由喷嘴64通过上挡板72进入内部分配区71，并从内部分配区71流入外部收集区74。该外部收集区74无需收集管道，反应流体直接由开口喷嘴65(未示出)排出容器55之外。与上述反应器结构不同，在图11和图12所示实施例中，反应流体包围着叠式反应器36’，隔板72与隔板73一起将容器55的上部隔开而形成按上述方式将热交换流体送到入口52’的分配室。热交换流体再通过与图8～10所示大致相同的歧管和管道系统排出叠式反应器36’外。在图11和图12所示实施例中，催化剂的任何流动以与上述基本相同的方式进行。
图13示出叠式反应器36’的一种结构，它结合采用了图11和图12的内部分配区结构与图8～10的收集隔板。在图13所示结构中，催化剂的任何流动也以与上面所述相同的方式进行。反应流体则以与图11～12相似的方式流入中央室71，并以与图8～10相似的方式从叠式反应器36’被收集和排出。采用图13所述的叠式反应器的布局，流过反应器的热交换流体可用两个不同的管道系统和隔板结构来收集。进入的热交换流体可包围叠式反应器36’并充满容器55的内部，与此同时，类似于图8～10所示的歧管系统将用过的热交换流体抽出。在另一个实施例中，像图11和图12所示的那种隔板将容器55的上室密封，以便将进入的热交换流体分配到各入口52’，而流出的热交换流体则包围叠式反应器36’，并被从带开口的下室抽出，而不用任何歧管或管道系统。
催化剂重整是一种业已确定的在石油精炼工业中用来改善碳水化合物原料的辛烷值的碳水化合物转换工艺，主要的重整产品是马达汽油。催化剂重整技术已是众所周知的，不需要在这里作过多的描述。简单说来，在催化剂重整中，将一种原料与含氢的回收液流混合，并在反应区与催化剂接触。催化剂重整常用的原料是称为石脑油的石油分馏物，其初始沸点约为180°F(80℃)，最终沸点约为400°F(205℃)。催化剂重整工艺特别应用于处理含有较大量环烷烃和大致为直链的链烷烃的直馏汽油，该汽油通过脱氢和/或环化反应而发生芳构化。上述的重整可以定义为由下列过程而产生的总效应，这些过程为：生产香料的环己烷的脱氢过程和烷基环戊烷的脱氢异构化过程；生产稀烃的链烷烃脱氢过程；生产香料的链烷烃和稀烃的脱氢环化过程；η烷烃异构化过程；生产环己烷的烷基环戊烷的异构化过程；以及替代香料的异构化过程和链烷烃的氢化裂解过程。关于重整工艺的更多的信息可以在例如下列美国专利(其内容被纳入本文作为参考)中查到：USPNo.4119526(Peters等)；4409095(Peters)和4440626(Winter等)。
催化剂重整反应通常在含有与多孔载体(例如难熔的无机氧化物)结合的一种或多种VIII族贵金属(例如铂、铱、铑、钯)和一种卤族元素的粒状催化剂存在的条件下进行。上述的卤族元素通常是氯。常用的载体是氧化铝。最好的氧化铝材料是所谓的ν氧化铝、η氧化铝和θ氧化铝，其中ν和η氧化铝效果最好。催化剂性能的一个重要特性是载体的表面积，该表面积最好约为100～500m2/g。催化剂颗粒通常是球形的其直径大约为1/16～1/8英寸(1.5～3.1mm)，虽然也可以采用1/4英寸(6.35mm)大的颗粒。催化剂颗粒的直径最好为1/16英寸(3.1mm)。在重整反应过程中，催化剂颗粒会由于例如在颗粒上沉积有焦碳等机理而使其钝化，这就是说，使用一段时间后，催化剂颗粒促进重整反应的能力会降低到失效的程度。因此，这种催化剂必须经过反复激活或者说再生处理后才可再用到重整过程中。
重整过程的最佳形式是采用活动床反应区和再生区。本发明可用于活动床反应区和固定床反应区。在活动床操作中，通过重力将新鲜的催化剂颗粒供入反应区。从反应区的底部排出催化剂，并输送到再生区，在再生区中采用多步再生工艺使催化剂反复激活以完全恢复其促进反应的性能。催化剂借助重力流过各再生工步，然后从再生区排出，并送到反应区。通常把催化剂流过各区的移动称为连续移动(虽然，实际上是半连续移动)。半连续移动的意思是以极短的时间间隔重复输送较少量的催化剂。活动床操作的优点在于：在排出或再送入催化剂的同时保持生产过程不中断。
另一个最佳的烃类转变工艺是芳香烃的烷基化。在芳香烷基化中，适用于本发明的芳族原料烃包括各种芳族基质，这种基质可以是苯或烷基化的芳香烃例如甲苯。可用于烷基化反应区中的无环原料烃或烷基化剂也包含各种烃类。适宜的烷基化剂有单稀烃、二烯属烃、聚烯烃、炔属烃和其他的代用烃(但最好是C2-C4烃)。在本发明的最佳实施例中，烷基化剂是C2-C4单烯烃。
有多种催化剂可用于烷基化反应区。本发明用的最佳催化剂是沸石催化剂。本发明的催化剂常与一种难熔的无机氧化物粘结剂结合使用。最好的粘结剂是氧化铝或氧化硅。最好的烷基化催化剂是一种带有氧化铝或氧化硅粘结剂的γ型沸石，或者是带有氧化铝或氧化硅粘结剂的β沸石。在催化剂中沸石的含量至少有50％(重量)最好是大于70％(重量)。
烷基化反应区可以在多种工作条件下工作。工作温度一般为100～325℃，最好是大约150～275℃，工作压力也可以在1个大气压至130个大气压的宽范围内变化。由于在反应区内通常选用液相条件，故压力应足以使反应剂保持在液相中，一般为10～50大气压。反应剂流过烷基化反应区的流速一般应足以产生0.5～50h-1(最好约为1～10h-1)的液时空速。
通常，在烷基化区可使烷基化剂大致完全转变为单烷基化物和多烷基化物。为了得到这种效果，常常在反应区加入附加的芳族基质，因此，在恒定速度下将原料混合物导入反应区，芳族基质与烷基化剂的分子比约为1∶1至20∶1，最好为2∶1至10∶1。结果，除反应产物外，还常有大量的未发生反应的芳族基质，它们随着产物流从烷基化反应区排出。芳族烷基化工艺的细节可在纳入本发明作为参考的美国专利5177285中查到。
催化脱氢反应是有利地采用本发明的工艺和设备的吸热过程的另一实例。简言之，在催化脱氢反应中，将原料与含氢的再循环流混合，并在反应区与催化剂接触，催化脱氢的原料一般是含有链烷烃(含约3～18个碳原子的)的石油分馏物。具体的原料常含有轻烷烃或重烷烃，例如，生产重脱氢产品的常用原料是具有10个或更多个碳原子的链烷烃。上述催化脱氢工艺尤其适用于处理含有大量链烷烃的烃类原料，这种原料经过脱氢反应后形成烯族的烃类化合物。
催化脱氢反应通常在含有一种或多种与多孔型载体(如：难熔的无机氧化物)结合的VIII族贵金属(如：铂、铱、铑、钯)的粒状催化剂存在的条件下进行。常用的载体是氧化铝。最好的氢化铝材料是所谓的ν氧化铝、η氧化铝和θ氧化铝，其中ν和η氧化铝的效果最好。上述载体的表面积最好约为100～500m2/g。催化剂颗粒通常是球形，其直径约为1/16英寸～1/8英寸(1.5～3.1mm)(虽然也可采用1/4英寸即6.35mm大的颗粒)。催化剂颗粒中一般含有0.5～3％(重量)的氯化物。在脱氢反应过程中，催化剂颗粒也会由于焦碳沉积而钝化，需要再生，此情况与上面结合重整工艺所述的情况是相似的；因此，在最佳实施例中脱氢工艺也使用活动床反应区和再生区。
脱氢反应条件：温度约为400～900℃；压力约为0.01～10大气压；液时空速(LHSV)约为0.1～100h-1一般说来，对于普通的链烷烃，分子重量越小，同等转变所需的温度越高。脱氢反应区的压力应保持在符合设备限制的实际条件允许范围内，以获得最有利的化学平衡。本发明的最佳脱氢工艺条件是：温度约为400～700℃，压力约为0.1～5大气压，液时空速约为0.1～100h-1。
从脱氢反应区排出的流体一般含有未转变的可脱氢的碳氢化合物、氢和脱氢反应产物。这些排出的流体一般经过冷却后流到氢分离区，在这里将富氢的汽相和富烃的液相分离开来。一般而言，富烃液相还要借助于合理选择的吸收剂、合适的溶剂、合适的反应，或者借助于合适的分馏程序进一步分离。未转变的可脱氢的碳氢化合物则回收起来，且可再循环到脱氢反应区。脱氢反应产物可作为最终产品来回收，或者作为制备其他化合物的中间产品来回收。
可脱氢的碳氢化合物可在进入脱氢反应区之前或之后、或者在进入脱氢反应区的过程中与稀释气体混合。稀释气体可以是氢、蒸汽、甲烷、二氧化碳、氮、氩等等，或者是它们的混合气体。氢是最好的稀释剂。当采用稀释气体作为稀释剂时，其用量一般要足以保证稀释气体与碳氢化合物之摩尔比约为0.1～20，该摩尔比约为0.5～10时可获得最好的效果。通过脱氢反应区的稀释剂气流通常是在氢分离区中从来自脱氢反应区的流出物分离出来的再循环的氢。
水、或者在脱氢反应中分解形成水的物质例如乙醇、乙醛、乙醚或甲酮可以连续地或间歇地加到脱氢反应区内，加入的量根据当量水计算，约为加入的烃类流的1～20000ppm(重量)。当脱氢的链烷烃含有6～30个碳原子时，水的加入量约为1～1000ppm(重量)效果最好。有关脱氢催化剂、操作条件和工艺过程方面的其它信息可以在纳入本发明作为参考的美国专利6477237、4880764和5087792中查到。
实例
研究了在链烷烃脱氢反应的烃类转变过程中应用本发明的工艺和反应器以保持等温条件的效果。采用具有表1成分的原料液流模拟了本发明保持等温条件的能力。在图14所示的脱氢工艺中模拟由本发明形成的等温条件。
在该工艺模拟中(见图14)由管道100供给的具有表1成分的原料液流流过加热器101，在这里将原料液流的温度提高到约300℃到450℃(600～850°F)。与此同时，由管道102供给的具有与原料液流100相同成分的热交换介质流入加热器103，在这里将热交换流体的温度提高到约470℃(890°F)。
管道104将加热过的原料液流送入反应器105，该反应器将原料液流导入按照本发明设计的热交换器组106中。反应器105的结构可使原料液流通过带有典型脱氢催化剂(含有与氧化铝载体结合的铂)的环流系统A。管道107将热交换流体从加热器103送入反应器105，在反应器105中热交换流体向下流过热交换器组106，流动的方式与上面有关环流系统B所述的方式相同。反应器组106的工艺模拟基于应用了带有三层催化剂(垂直高度约1.5m，宽度约100mm)的热交换器组106。在催化剂与原料液流和热交换流体之间形成相间排列的流槽的板具有约1.2mm的厚度，其波纹的深度约10mm，波纹宽度约270mm，该板以波纹交错的形式一个接着一个地排列，所以波纹的峰是互相连接的。反应器的环流系统A和B中的平均工作压力降约为20磅/平方英寸(表压)。反应流体通过环流系统的平均压力降约2磅/平方英寸。反应流体与热交换介质的间接热交换可使出口处的平均温度约为450℃(850°F)。
在工艺过程中回收已转变的反应液流和加热液流。具有表1成分的产品液流108从反应器排出，其温度约为450℃(850°F)。管道109将热交换介质从反应器送出，其温度约为460℃(870°F)。将表中的工艺液流100与108进行比较，说明C10-C14边烷烃已转变成相应的稀烃。
                             表1
液流类型，磅摩尔/小时     100     102     108
    摩尔流     14.7195     15.2562     86.4876
    水     0.2044     0.2044     1.3073
    氢     11.0421     11.5787     70.6316
    甲烷     0.0725     0.0725     0.4637
    乙烷     0.1411     0.1411     0.9027
    丙烷     0.0308     0.0308     0.1968
    n-丁烷     0.0093     0.0093     0.0592
    n-戊烷     0.0026     0.0026     0.0165
    n-癸烷     0.3509     0.03023     1.4082
    n-C11     1.4016     1.1810     5.6242
    n-C12     1.0262     0.8454     4.1177
    n-C13     0.4162     0.3340     1.6701
    n-C14     0.0207     0.0161     0.0829
    1-壬烯     0.0000     0.0001     0.0000
    1-癸烯     0.0000     0.0486     0.0000
    1-十一碳烯     0.0000     0.2206     0.0000
    1-十二碳烯     0.0000     0.1807     0.0000
    1-十三碳烯     0.0000     0.0822     0.0000
    总计     14.7195     15.256     86.4876

Claims (10)

1.一种可控制反应区温度分布的催化反应器，该反应器含有：
a)第一组互相隔开的长板，每块板的相对两面限定流槽的边界而形成多个第一流槽，每块板在其第一部分做出具有第一俯仰角的波纹，而在上述板的第二部分则做出具有第二俯仰角的波纹，其特征在于，上述的第一部分和第二部分是沿上述第一组板的长度隔开的；
b)第二组互相隔开的长板，每块板的相对两面限定流槽的边界而形成多个第二流槽，该流槽的数目与上述第一流槽的数目不同，并且在上述第二组板的每块板的第一部分做出具有第一俯仰角的波纹，而在每块板之第二部分做出具有第二俯仰角的波纹，其特片在于，上述的第一部分和第二部分沿上述第二组板的长度是隔开的；
c)安置催化剂的装置和使反应流体流过第一组流槽的装置，上述第一组流槽包含上述的多个第一流槽和多个第二流槽中的第一半流槽；和
d)使热交换流体流过多个上述的第二流槽的装置，上述的第二组流槽包含上述多个第一流槽和多个第二流槽中的第二半流槽。
2.根据权利要求1的催化反应器，其特征在于，上述的供反应流体通过的装置在上述的第一组隔开的板与第二组隔开的板之间分配上述反应流体，以便使其平行地流过上述的第一组流槽，上述的供上述热交换流体通过的装置使热交换流体顺序地流过上述的第一组流槽和第二组流槽。
3.根据权利要求1的催化反应器，其特征在于，上述的供热交换流体通过的装置在上述的第一组隔开的板与第二组隔开的板之间分配上述的热交换流体，以便使其平行地流过上述的第二组流槽，上述的供反应流体通过的装置使反应流体连续地流过上述的第一组流槽。
4.一种可控制反应区温度分布的催化反应器，该反应器含有：
a)一个圆筒形容器；
b)至少两个位于上述容器内并含有至少一个反应区的垂直延伸的叠式反应器，所述的反应区含有多块具有垂直伸展的长度并彼此隔开排列的平行板，该板的相对两面形成流槽边界，以构成多个交错排列的供反应流体水平流过的水平流槽和供热交换流体垂直流过的垂直流槽，每块板上做出波纹形，该波纹在上述板的第一部分具有第一俯仰角，而在上述板的第二部分具有第二俯仰角，其特征在于，上述的板的第一部分和第二部分沿上述第一组板的长度是彼此隔开的；
c)将热交换流体分配到每个叠式反应器的垂直流槽的装置和从上述每个叠式反应器收集上述热交换流体的装置；
d)将反应流体分配到每个叠式反应器中的水平流槽的装置和从上述每个叠式反应器收集上述反应流体的装置；
e)在上述水平流槽中安置催化剂的装置。
5.根据权利要求4的催化反应器，其特征在于，上述的叠式反应器包含一个上反应区和一个直接位于该上反应区下面的下反应区，上述的上反应区和下反应区具有不同数目的板，上述的叠式反应器含有一根连通上述上反应区与下反应区之间的垂直流槽的连接管道。
6.根据权利要求5的催化反应器，其特征在于，上述的连接管带有将催化剂从上述上反应区的水平流槽传送到上述下反应区的水平流槽的装置。
7.根据权利要求4的催化反应器，其特征在于，上述反应器至少带有三个叠式反应器，这些叠式反应器用平行于上述容器半径的板件装设，而形成多边形排列结构。
8.根据权利要求7的催化反应器，其特征在于，上述的叠式反应器设置在上述反应器的一个内部空间的周围而至少形成一种分配器的一部分从而至少形成将反应流体分配到上述水平流槽的上述装置的一部分。
9.根据权利要求4的催化反应器，其特征在于，上述的反应器至少含有三个叠式反应器，这些叠式反应器用每个叠式反应器中垂直于上述容器半径的板件装设而形成星形排列结构。
10.根据权利要求9的催化反应器，其特征在于，至少有两个相邻的叠式反应器构成一个三角棱柱形空间的两个侧面，该棱形空间至少成为上述的将反应流体分配到每个叠式反应器的水平流槽的装置和从上述的每个叠式反应器收集上述反应流体的装置的一部分。
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