CN1258829C - 用于燃料电池的能量有效气体分离 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种电流产生系统，其包括：一种燃料电池(例如，熔融碳酸盐燃料电池或固体氧化物燃料电池)，在至少约250℃温度下工作；包括一个压缩机或泵设备的氢气分离系统或氧气输送系统；以及用于压缩机或泵的驱动系统，其包括用于从氢气分离系统，氧气输送系统或燃料电池的热量中的至少一个中回收能量的装置。动力系统可为气轮机系统。所述氢气分离系统或氧气输送系统包括压力波动吸收组件。

Description

用于燃料电池的能量有效气体分离
相关申请参照
本申请要求优先权，其为加拿大专利申请2,325,072，递交于2000年10月30日，以及美国临时申请60/323,169，递交于2001年9月17日，其公开内容引于此作为参考。
本申请涉及基于燃料电池的发电系统，其采用压力波动吸收来增强燃料电池能量效率，特别是高温燃料电池如熔融碳酸盐或固体氧化物燃料电池。
发明背景
燃料电池提供环保电流源。一种高温燃料电池用来产生电能，特别考虑到大规模稳定供电，其为熔融碳酸盐燃料电池(MCFC)。该MCFC包括：一阳极管道，其接受氢气流(或一种燃料气体，其通过蒸汽重整和水汽转变反应在阳极管道中反应产生氢气)；一阴极管道，其接受氧气流；以及含有熔融碳酸盐电解质的多孔介质，其将阳极管道与所述阴极管道隔开。在阴极管道中的氧气和二氧化碳反应形成碳酸根离子，其穿过所述电解质与在阳极管道中氢气反应产生电子流。由于氢气被消耗了，一氧化碳通过蒸汽转变产生另外的氢。通过燃料组分氧化以及从电解质的碳酸根离子还原在阳极管道中产生二氧化碳和水蒸汽。熔融碳酸盐燃料电池的操作温度为约600-约650℃。
另一种高温燃料电池为固体氧化物燃料电池(SOFC)。该SOPC包括：一阳极管道，其接受氢气流(或一种燃料气体，其通过蒸汽重整和水汽转变反应在阳极管道中反应产生氢气)；一阴极管道，其接受氧气流；以及一种固体电解质，其为具氧离子传导性的陶瓷膜，其将阳极管道与所述阴极管道分开。在阴极管道中的氧气分解为氧离子，其穿过所述电解质与在阳极管道中氢气反应产生电子流。由于氢气被消耗了，一氧化碳可直接氧化或通过蒸汽转变产生另外的氢。通过燃料组分的氧化在阳极管道中产生了二氧化碳和水蒸气。固体氧化物燃料电池的一般操作温度为约500-约1000℃。
除了在个别的例子中，氢气(例如，从炼油厂或化学处理气体回收，或通过再生能量水电解)将直接用作燃料，可通过适当的燃料处理系统，从化石燃料中产生氢气。对于稳定发电，优选通过蒸汽重整或部分氧化以产生“合成气”来生产氢气，该合成气包括氢气，一氧化碳，二氧化碳，蒸汽以及一些未反应甲烷。由于在燃料电池阳极管道中的氢被消耗了，大量的一氧化碳与蒸汽通过水汽转变产生更多的氢以及更多二氧化碳。其他含碳给料(例如，重质烃，煤，或生物质)也可与氧气及蒸汽反应以通过部分氧化，汽化或自热重整产生合成气。所述燃料电池也可由外部产生的氢或合成气供入进行操作。
MCFC和SOFC的巨大优点在于它们较高的操作温度促进燃料电池和燃料处理系统的封闭式热一体化。该高温也可使避免低温燃料电池所需的贵金属催化剂。
现有技术中的MCFC系统具有各种高温工作下的严重限制，而且它们本身需要向阴极提供二氧化碳，同时须将其从阳极上除去。现有技术中的SOFC系统有更多温度过高方面的问题，而且在常规的操作条件下，处于高温时电池电压下降是不利的。
较低的燃料燃烧热有效地限定了燃料氧化产生的能量(所述反应的焓变)。由一个理想燃料电池产生的电化学能不过是反应的自由能变，其小于所述焓变。在焓变与自由能变间的差值为绝对温度与反应熵变的乘积。该差异在较高温度下变大，因此高温燃料电池将较少的燃料能量高效地转变为电能，同时大量的燃料能量仅作为热量，其必须通过热动力学底循环(例如，蒸汽或气轮机设备)低效地转换为电能。
在燃料电池阳极上的反应产物(二氧化碳和蒸汽)的累积阻止了电化学反应进行，如此所述自由能降低了。阴极上氧气和二氧化碳的高分压，以及在阳极上氢的较高分压，驱使反应向前进行，使得自由能增加了。不幸地，所述反应耗尽了阴极管道中的氧和二氧化碳以及阳极管道中的氢，同时在阳极管道中的二氧化碳的背压迅速升高。因此所述自由能变降低了，直接降低了燃料叠堆的电池电压。这降低了系统的电效率，同时增加了热量，其必须通过热底循环在低效率下转化。
自由能变仅为电池电动力(“E”)以及反应的每摩尔转移电荷(“2F”)的乘积，其中系数2指碳酸根离子的价数。以下的MCFC的能斯特方程说明上述电动力对阳极和阴极中电化学产物的分压的敏感性，其中标准电动力(“Eo”)是指标准条件下水为蒸汽时的所有成分。
现有技术中MCFC系统未能该问题提供任何满意的解决方案，其严重地降低了获得的总效率。现准备寻求一种方法，以在阳极上保持高氢浓度以及在阴极上保持高氧浓度，同时有效地将热二氧化碳从阳极转移到阴极。尽管研究了许多方法来实现有效二氧化碳转移技术，其与MCFC工作条件相配合，但均未成功。
一种用于将二氧化碳供入MCFC阴极的方法是燃烧一部分阳极排出气体(包括未反应氢和其它燃料组分)以提供与蒸汽及氮气混合的二氧化碳去和另外空气混合，从而向阴极提供氧。该方法具有严格限制。即使更多的初始燃料值无法用于相对有效的电化学发电，但有其他的燃烧产生热量可由热底循环(thermal bottoming cycle)有效地吸收。而且，阴极气体的所述氧气/氮气比例比外部空气低得多，进一步降低了电池电压，并且因此无法有效地向热底循环设备转移更多能量。
以下的SOFC的能斯特方程说明上述电动力对阳极和阴极管道中电化学产物的分压的敏感性，其中简单假设CO通过水汽转变反应转化。该敏感性在SOFC的最高工作温度下最大。
Figure C0180337200141
压力波动吸收(pressure swing absorption PSA)，系统是一种向燃料电池提供燃料气体的可行方法。PSA系统和真空压力波动吸收系统(VPSA)通过等压循环及在吸收器或吸附床层上的逆流将气体馏分从气体混合物中分离出来，该吸收器或吸附床层优选吸收相对于混合物的不易吸收气体组分更易于被吸收的气体组分。当气体混合物从第一端部到第二端部流过吸收器时，在吸收器中气体混合物的总压升高，并且气体混合物从第二端部返回第一端部流过所述吸收剂时气体混合物总压降低。由于所述PSA循环重复进行，不易吸收的组分富集于所述吸收器的第二端部附近，同时所述更易于吸收组分富集于吸收器的第一端部附近。因此，一“轻”产物(在消耗了更易于吸收组分及富集了不易吸收组分中的气体部分)由所述吸收器的第二端部输出，而且一“重”产物(富集了强烈吸收组分中的气体部分)从吸收器的第一端部排出。
但是，用于实现压力波动吸收或真空压力波动吸收的常规系统采用两个或更多个并联的固定吸收器，在每个吸收器的每一端部的多个双向阀按交替的顺序将吸收器连接至压力源和接收器(sink)。由于吸收器的体积大以及所需阀的复杂性，该系统比较笨重且昂贵。所述阀在MCFC工作温度下无法运行。而且，由于吸收器在PSA工艺循环地增压及减压带来无法避免的气体膨胀步骤，所述常规PSA系统无法充分使用施加能量。由于低循环次数以及后续补充的大量吸收剂，常规PSA系统过于笨重。另外，现有PSA技术无法在这样高的温度下运行。而且，可在蒸汽存在条件下分离二氧化碳的吸收剂必须提供用于高温下任何阳极气体PSA分离。
已公开将循环动力设备与一体设有燃料电池系统气轮机循环的相结合。此外，已转让PCT公开国际专利申请WO 00/16425提供PSA装置如何与气轮机动力设备结合，或与具有气轮机辅助发动机的燃料电池动力设备结合的示例。
所公开系统及方法的另一个问题是需要减轻由化石燃料动力设备产生的二氧化碳过度排放而导致的全球温室效应。所公开的系统和方法还有以下需要：
A.富集的二氧化碳排放需要处理或分离。
B.通过彻底防止有氮燃烧以基本上彻底防止NOX排放。
C.最高效率地实现能源持续利用。
本发明简述
所述的MCFC或SOFC基发电系统说明了现有技术的缺点，主要在于控制反应物浓度以增强性能及成本，并且对于MCFC系统在于将二氧化碳从阳极转移至阴极而提高了发电量。
根据本发明的系统和方法的第一种实施方案，现提供一种电流产生系统，其包括：至少一种燃料电池在至少约250℃温度下工作；包括至少一个设备选自压缩机或真空泵的氢气分离系统和/或氧气输送系统；以及用于所述设备的动力系统，其包括用于从氢气分离系统，氧气输送系统或燃料电池的热量中的至少一个中回收能量的装置。根据本发明的电流产生系统的第二实施方案，其还可包括高温燃料电池；气轮机系统连接至氢气分离系统或氧气输送系统，其中，所述气轮机系统由氢气分离系统，氧气输送系统或燃料电池的热量中的至少一种能量来提供动力。所述氢气分离系统或氧气输送系统包括压力波动吸收组件。这些发电系统特别用于熔融碳酸盐燃料电池或固体氧化物燃料电池。
该能量回收装置包括气轮机和/或热交换器，其可接收来自氢气分离系统、氧气输送系统或燃料电池的加热和/或增压气流。例如，燃料电池热量回收系统可连接于燃料电池并连接至气轮机系统(在这种情况下，氢气分离系统是可选择的)。所述能量回收装置将回收的能量转化为动力以运转该压缩机及真空泵。例如，在足以将所述含燃料气流分离为富燃料气流和去燃料气流的条件下，一压力波动吸收组件可在含燃料气流中形成压力梯度，并且至少一种富燃料气流或去燃料气流再循环至连接于压缩机和/或真空泵的气轮机系统以捕获再循环气流的能量。另一个实施例为燃料电池热量回收系统，其将热量从燃料电池转移至热量回收工作流体，该流体可经历膨胀而为气轮机系统提供动力。
连接至PSA的气轮机系统可驱动用于O2 PSA的所有压缩机和真空泵，以及用于H2 PSA的真空泵和/或重回流压缩机。这种辅助气轮机循环使得重回流真空泵和压缩机由涡轮膨胀器驱动，该涡轮膨胀器使氢气PSA尾气燃烧产物膨胀。本发明实施方案的特征在于与气轮机一体的真空泵和/或压缩机可直接或非直接地通过尾气燃烧或非直接地通过热量交换至燃料电池堆积废热量来驱动气轮机。因此，无需连接至热底循环的发电机或辅助电源来驱动用于气体分离系统的全部压缩机和真空泵。该气轮机系统也可连接至一辅助设备如发电机，其可向车辆空调系统供电。可考虑一个或多个转子的气轮机结构。离心式或轴流式机器可用作压缩机和泵。基于将气轮机和燃料电池结合的尝试可较好地用于大规模供电。自由转子气体发生器(例如，涡轮增压机)可用于一些经济上优选的实施例中。
因此，现已提供具有压力波动吸收(PSA)和一体化气轮机系统的先进MCFC和SOFC系统，以在阳极上富集氢同时快速地分离二氧化碳(用于MCFC系统的阴极)。在特定系统中，该氢PSA系统将可在几乎接近MCFC系统的高温下操作。
在上述第一或第二实施方案的变形中，电流产生系统包括MCFC或SOFC燃料电池，氧气输送系统和/或氢气输送系统。该燃料电池可包括：阳极管道，该阳极管道具有一阳极气体入口以接收供入的氢气(或燃料气体，其可反应在阳极管道中形成氢气)；阴极管道，具有阴极气体入口和阴极气体出口；以及电解质，与阳极和阴极管道连通以加速阳极和阴极管道间的离子传送。该氢气输送系统可包括氢气PSA系统，包括一旋转组件(具有定子和相对于定子转动的转子)，以向阳极管道富集氢气并抽出二氧化碳。在一些实施方案中，电流产生系统也包括PSA或VPSA系统以从空气中富集氧气供入阴极管道和/或供入燃料处理系统。PSA装置，用于富集氢气和分离二氧化碳，被称作第一PSA装置，同时可设置第二PSA或VPSA装置进行氧气富集。
用于本发明系统和方法中的PSA装置的转子包括多个流道以容纳其中的吸附材料，相对于第二气体组分，其优选吸收第一气体组分从而相应地增加了流道内的压力。该压力波动吸收系统也可包括连接至转子组件的压缩机(compression machinery)，以促使气体流过流道将第一气体组分与第二气体组分分离。该定子包括第一定子阀表面，第二定子阀表面，以及多个对定子阀表面开放的功能室。该功能室包括气体给料室，轻回流排出室以及轻回流返回室。
该氢气PSA系统可在工作高温下自身运行。例如，该第一或氢气PSA装置的工作温度可为约环境温度到最大为约450℃的高温，这样，在第一PSA装置和燃料电池阳极管道间的再生热量交换可得到促进。根据另一个变形，该吸收器的工作温度可为约MCFC叠堆的工作温度(例如约600-约650℃)或SOFC叠堆的工作温度(例如，约500-约1000℃)到约450℃，这样促进了再生热交换。在具体实施例中，该氢气PSA吸收器的工作温度可为环境温度到约800℃，特别地，对于含有催化剂的PSA装置为约150℃到约800℃，对于不含催化剂的PSA装置为环境温度到约200℃。该PSA装置可设计成支持沿流道长度方向上的温度梯度，从而在吸收器的第二端部的温度高于在吸收器第一端部的温度。此处所用的“吸收器的工作温度”代表流过吸收器的气体温度和/或吸收床层(adsorber bed)温度。
根据第三实施方案，公开了电流产生系统，包括MCFC或SOFC，以及H2 PSA连接至MCFC或SOFC，其中H2 PSA包括第一吸收剂和至少一种第二材料选自第二吸收剂和蒸汽重整催化剂或水汽转变反应催化剂。该第一吸收剂的化学性质与第二吸收剂有明显区别。例如，在第一或氢气PSA的吸收器中的吸收剂可包括第一吸收剂区，其选择性地设于相对于水蒸气更有利于二氧化碳的高工作温度(例如约250℃-约800℃)。已知的此类适宜吸收剂包括碱性增强材料。示例性碱性增强材料包括那些含碱金属阳离子如Li，Na，K，Cs，Rb，和/或碱土金属如Ca，St，和Ba的材料。该材料一般可为碱金属或碱土金属的氢氧化物、碳酸盐、重碳酸盐、乙酸盐、磷酸盐、硝酸盐或有机酸盐化合物。此类混合物可沉积于任何适宜的基底如氧化铝上。具体材料的实例包括与碳酸钾浸泡的氧化铝以及碳酸钾增强的水滑石。对于在接近环境温度下工作的第一PSA装置的实施方案，适宜的吸收剂包括氧化铝胶体、活性炭、亲水沸石(例如13X型沸石以及其他已知沸石)，和憎水沸石(例如Y型沸石或硅质岩)。
在第一或氢气PSA装置的高温实施例中，在吸收器的同一或另一个区中的吸收剂可包括在用于蒸汽重整反应(例如甲烷燃料或甲醇燃料)和/或用于水汽转变反应的那些区的工作温度下的催化活性组分。该催化活性组分可为还原的过渡族金属或金属混合物，或可为分散于沸石骨架的过渡族金属，并在第二区的工作温度下可逆地形成金属碳酰复合物。因为(相对于蒸汽)二氧化碳被优先吸收，同时富氢气体被连续地移到阳极管道，在催化活性组分上的二氧化碳和氢气的浓度可通过PSA保持在较低的水平上，从而使第一PSA装置的吸收器中反应平衡朝着有利于蒸汽重整和/或水汽转变反应方向转化。一氧化碳和可重整燃料组分的转化彻底进行以产生二氧化碳和例外的氢气。有一个PSA反应器或“吸收增强反应器”实例，提高了简单气体分离效果以进一步产生富氢气体同时除去二氧化碳，并且使水汽转变反应彻底进行同时实现氢气的充分纯化。
工业用H2 PSA一般在相当高的压力(＞10巴)下以同时获得高纯度和高回收率(～80％-85％)。以加压甲醇重整装置操作或与气轮机循环一体的燃料电池系统可在相对高压下操作。熔融碳酸盐燃料电池在大气压力到约最多10巴的压力下工作，最好采用较低压力以获得延长叠堆寿命。固体氧化物燃料电池可在任意压力下工作，在本发明中优选的工作压力为约5-20巴。
从氢气PSA和氧气PSA排出的轻产物气体的压力在本发明系统和方法具有较大的变化。压缩机或增压机构可用于增加轻产物气体压力(如果需要，在导入燃料电池之前)。在非常低给料压力(例如，2-3巴)，该第一PSA可利用辅助压力以获得氢气的高回收率并同时获得高浓度的二氧化碳。另一种途径包括真空泵以增大工作压力比例，或替代的“重回流”，其经再增压并在完全压力下循环至PSA给料的排出气流部分。通过采用超大真空泵可将真空和重回流选项结合起来。
本发明的系统和方法可提高燃料电池系统的总效率以减少适当数量的二氧化碳形成，同时可进行所需的高浓缩形式的二氧化碳输送以最方便地从大气中隔离出来(例如通过地下废弃天然气储槽)或用于从石油储槽提高油回收。此外，输出动力可仅从燃料电池叠堆中输送出来，因此不会从热底循环或发电机以及在热底部涡轮(其可缩减为简单的涡轮增压器)上相关齿轮箱中的输出动力。相反，根据特定的实施方案，本系统利用来自燃料电池叠堆的高废热驱动所需的自由转子涡轮增压器以使给料空气加压，排出富氮空气的真空泵出，以及富含二氧化碳的阳极尾气的重回流加压；堆积的废热与这些辅助负载相匹配以加速在高电流密度下的操作。
由于所公开的PSA系统具有显著的高开路电压(例如，约0.75-约0.95伏)，燃料电池叠堆可在相对高电流密度(例如，约200-约400mA/cm2)运行以产生用于辅助压缩负载的所需废热。每kW燃料电池叠堆所需尺寸可在高电流密度下大大减小。类似地，同样大小的燃料电池叠堆可达到先前由叠堆加上热底部发电机(其在本发明的实现方式中被省去)所实现的完全动力输出。
通过结合附图，前述特征和优点将由以下实施例的详述而更为显见。
附图简述
实施例的描述将结合以下附图：
图1.所示为旋转PSA组件的轴向断面。
图2.-5B所示为图1组件的横断面。
图6-9所示为另一个MCFC电池设备实施例的简单示意图。
图10-14所示为另一种SOFC电池设备实施例的简单示意图。
实施例详述
图1-5
以下结合图1-5B对一富氧旋转PSA组件进行描述，但是在本发明电流产生系统中可使用相同或类似的旋转PSA组件结构以用于氢气富集(即，分离)。如此处所用，“旋转PSA”包括，但不限于，一PSA其中一排吸收器相对于固定阀面或定子旋转，或其中所述的阀面或定子相对于一排吸收器旋转。
图1所示为一旋转PSA组件1，其包括在吸收器壳体4中的“N”个吸收器3。每一个吸收器具有第一端部5和第二端部6，其间的流道接触氮选择性吸收剂(氧气富集)。该吸收器沿吸收器壳体的轴7轴对称排列。该壳体4沿轴7呈相对于第一和第二功能体8和9的旋转运动，其通过第一阀面10与第一功能体8配合，其中，给料气体混合物供入以及重产物排出第一功能体，并且通过第二阀面11与第二功能体9配合，其中，轻产物排出第二功能体。
如图1-5中实施例特别说明，所述吸收器壳体4旋转并可称作吸收器转子4，同时第一和第二功能体为固定的，并且共同组成组件的定子部件12。第一功能体可称作第一阀定子8，以及第二功能体可称为第二阀定子9。在另一个实施例中，吸收器壳体4可固定，而第一和第二功能体为旋转分配阀转子。
在图1-5所示的实施例中，通过吸收器的流道平行于轴7，所以流向为轴向，而所述第一和第二阀面为与轴呈法向的扁平环形盘。但是，更常见的是在吸收器中的流向为轴向或径向，并且第一和第二阀面可为沿轴7为中心的任意转动结构。该方法的步骤和限定的功能室可呈相同的角度关系，不论在吸收器中的径向或轴向流向。
图2-5为组件1在箭头12′-13′，14′-15′，和16′-17′所限定的平面的剖面图。在每一个剖面中的箭头20表明了转子4的转向。
图2所示为图1中12′-13′的剖面，其横穿吸收器转子。在此，“N”＝72。吸收器3安装在吸收器轮对208的外壁21和内壁22。每一个吸收器包括吸收剂片23的矩形扁平包体3，在片体间设有垫片24以限定轴向流道。在吸收器间设有隔板25以填充空间并防止吸收器间的泄露。
如图1所示，吸收器可包括在流道的第一端部5和第二端部6间的多个不同区，此处所示为三个区分别为邻近第一端部5的第一区26，在吸收器中部的第二区27，以及邻近第二端部6的第三区28。作为不同吸收剂区的替代，不同的吸收剂可设于层或混合物中，其包括沿气体流道方向具有变化的吸收剂浓度梯度。从一种吸收剂到另一种吸收剂的过渡也可为两种吸收剂的混合物，而不是一明显的转变。进一步可提供不同吸收剂的混合物，其可为均匀或不均匀。
在H2 PSA于高达约250℃的环境温度工作时，第一区可含有选择的吸收剂或干燥剂以除去给料气体混合物的强烈吸收组分，诸如水或甲醇蒸汽，以及一些二氧化碳。第二区可含有吸收剂，其一般选择来在较高浓度下进行杂质的大规模分离，并且第三区可含有吸收剂，其一般选择来在较低浓度下进行杂质的精细除杂。
在H2 PSA于约250℃-约800℃的温度下工作时，第一区可含有吸收剂，如上述其相对于水蒸气优先吸收CO2。第二区可含有吸收剂(例如，沸石，含Cu(I)材料，或含Ag(I)材料)，其相对于水蒸气优先吸收CO。第三区可含有干燥剂，以除去水蒸气如氧化铝胶体。根据一种方法，该CO2选择性吸收剂和CO选择性吸收剂可被包括于或混合在单一区，而不是在两个不同区中。
上述重整和/或水汽转变反应催化剂可包括于吸收床层的任意部分，但一般包括在除去水蒸气之前的区段中，因为水蒸气为重整和水汽转变反应的产物。在约600℃-约1000℃的温度下，承载于氧化铝上镍为甲烷蒸汽重整和水汽转变反应的有效催化剂。在约350℃-约600℃的温度下，铁/铬催化剂是水汽转变反应的有效催化剂。在约200℃-约300℃温度下，铜/锌氧化物可作为水汽转变反应的有效催化剂。
在这些实施例中，H2 PSA中进行放热的水汽转变反应，任何过量热可通过在PSA壁或吸收床层中所设(例如)热交换器。在这些实施例中，H2 PSA中进行吸热的重整反应，任何所需热量可通过(例如)在PSA壁或吸收床层中所设热交换器，或与PSA一体结合的燃烧器来供热。
吸收剂片包括增强材料(例如，玻璃纤维金属箔或金属丝网)，吸收剂材料以适宜的结合剂黏附其上。为了将空气分离以提供富氧气体，氧化铝胶体可用于第一区以除去水蒸气，同时在第二区中设有氮高效吸收剂，并且在第三区中设有X，A或菱沸石型沸石，一般与锂、钙、锶、镁和/或其他阳离子交换，并且已知有最佳的硅/铝比。该沸石晶体在吸收剂片基质中与二氧化硅、粘土以及其他结合剂结合，或自结合。氮选择性沸石吸收剂在环境温度到约100℃温度下有效。
可通过将沸石晶体浆料与结合剂成分涂敷于增强材料(成功实例包括无纺玻璃纤维稀松布，金属织物以及发泡铝箔)上制备满意的吸收剂片。通过将隆起膜片印制或敷贴于吸收剂片，或将制备的垫片设于邻近的吸收剂片之间来设置垫片。其他可用的垫片可为编织金属网、无纺玻璃纤维稀松布以及具有光刻法模制蚀刻流道的金属箔。多层吸收剂片材料的吸收器可通过将扁平或光滑片材叠堆而形成；或通过形成一旋转筒状而成型，片材间的流道从吸收器的第一端部到第二端部间伸展；以填充所需形状吸收器壳体的体积。具有包敷螺旋卷绕吸收剂的方法和结构的实施例公开于共有的未审定美国临时专利60/285527，其递交于2001/4/20，全文引于此作为参考。
典型的实验片材厚度为150微米，垫片高度为100-150微米，以及吸收器流道长度为约20cm。使用X型沸石在PSA循环频率为每分钟1次-至少150次循环，特别是每分钟至少25次循环时从空气中分离氧气，可得到极佳的结果。
图3表明在分别由箭头14′-15′和16′-17′所限定的平面中的第一和第二阀面的转子4部分。吸收器端口30使得从每一个吸收器的第一或第二端部分别与第一或第二阀面直接连通。
图4表明在第一阀面10中的第一定子8的第一定子阀面100，位于由箭头14′-15′限定的平面。流体连通如所示，来自入口过滤器102的给料空气导入给料压缩机101，并且抽风机103将富氮第二产物输送至第二产物输送管道104。压缩机101和抽风机103连接至驱动发动机105。
箭头20表明吸收器转子的旋转方向。在圆周密封件106和107之间的环状阀面中，第一定子阀面100的开放区域与给料和排出室(由明显的角区111-116表示，其对应于与由相同标号111-116确定的功能室直接连通的第一功能接口)接头。在功能室间的阀面100的实质封闭区由斜线阴影区118和119表示，其为滑块，具有零间隙或优选为窄间隙，以减少摩擦及磨损而无渗露。一般封闭区118设有用于吸收器的过渡，在室114的开口和室115的开口间。通过在滑块和密封面之间的锥形间隙设有渐开口，从而获得开放于一新室的吸收器的总压力平衡。当从另一端部进行加压或减压，可提供更大封闭区(例如119)以实质封闭流向或来自吸收器的一端部的流动。
给料压缩机提供给料气体以向增压室111和112给料，并且向产物室113给料。室111和112已连续增加工作压力，同时室113处于PSA循环的高工作压力下。室101可为多级或分流压缩机系统向每一个室输送适当量的给料流，从而通过室111和112的中等压力水平进行吸收器加压，然后最终加压，并且产物通过室113。分流压缩机系统可串联设置作为具有中间输送接口的多级压缩机；或作为并联的多个压缩机，每一个都向室111-113输送给料气体增加工作压力。或者，压缩机101可将全部给料气体加至较高压，同时部分给料气体节流供入在其各自中等压力的增压室111-112。
类似地，在连续降低的工作压力下从逆流减压室114和115中，并且最终从处于循环的较低压力的排出室116中，排气器103排出重产物气体。类似于压缩机101，排气器103可为多级或分流机器，其可串联或并联以接受在适宜的中等压力递减至较低压力的各流体。
在图4A的实施例中，该较低压力为环境压力，所以排出室116向重产物输送管道104直接排出。排气器103从而降低压力，同时向辅助发动机105提供来自逆流减压室114和115的回收能量。简单起见，排气器103可以节流孔代替室114和115的逆流减压的减压装置。
在一些实施例中，PSA循环的较低压力低于大气压。排气器103然后可为真空泵，如图4B所示。而且，该真空泵可为多级或分流，独立阶段串联或并联，从而在工作压力大于较低的压力(其为最低真空压力)时接受从它们室排出的逆流减压流。在图4B中，来自室114的较早逆流减压流在环境压力下直接排放至重产物输送管道104。如果简单起见，采用单级真空泵，来自室115的逆流减压流可经一接口减低为低压，从而结合在真空泵入口的室116的液流。当PSA连接于在低压下运行的燃料电池(如在大气压力下操作的MCFC)，真空泵可使得PSA在有益的较低压力下操作。真空PSA运行将得到空气分离高氧产量或馏分回收，以及高效率。
图5A和5B所示为图1的16’-17’剖面处，第二定子阀面。阀面的开口为直接连通于轻产物输送管道121的第二阀功能接口；多个轻回流排出室122、123、124及125；以及在第二定子中的同样数量的轻回流返回室126、127、128及129。该第二阀功能接口在由圆周密封件131和132限定的环状圈中。每一对轻回流排出室和返回室设有轻回流减压段，分别用于PSA工艺给料回填，全部或部分压力平衡，并且逆流减压以洗涤。
说明轻回流压力减低及能量回收的可选性，在图1-5A中示有分流轻回流膨胀器140，从而提供四种轻回流段的压力减低及能量回收。该轻回流膨胀器为四个轻回流段提供减低的压力，分别位于轻回流排出及返回室122和129、123和128、124和127以及125和126之间，如所示。该轻回流膨胀器140可通过驱动轴146为轻产物增压压缩机145提供动力，其向氧气输送管道147输送富氧轻产物，并且压缩至高于PSA循环较高压力的输送压力。说明轻回流压力减低及能量回收的可选性，有分流轻回流膨胀器140提供四种轻回流段的压力减低及能量回收。该轻回流膨胀器为四个轻回流段提供减低的压力，分别设于轻回流排出及返回室122和129、123和128、124和127以及125和126之间，如所示。
由于该轻回流和轻产物具有大致相同的纯度，膨胀器140和轻产物压缩机145可气密地密封于一单独壳体中，图1中所示，其可与第二定子一体结合。这种“涡轮压缩机”增压器没有独立驱动发动机，其结构是有益的，无需外部发动机以及相应的轴密封可得到有效的压力增加，并且当在高轴速时也非常结实。
图5B所示简单替换采用一节流孔150作为每一个轻回流段的减压装置。
回到图1，压缩给料气体供入室113，如箭头125所示，同时重产物从室117(如箭头126所示)排出。该转子通过轴承160及轴密封件161支承于第一定子8中的转子驱动轴162上，其与第一和第二阀定子一体装配。该吸收器转子通过发动机163作为转子驱动装置驱动。
提供一缓冲密封件170使得密封件131和171间的缓冲舱171更好地密封。为了进一步减少渗露并降低密封件磨损，缓冲密封件171密封于一密封面172，其直径远大于圆周密封件131的直径。缓冲密封件170在吸收器转子4的转子延伸部175和第二阀定子9的密封面172之间密封，转子延伸部175盖住第二阀定子9的尾端形成缓冲室171。提供一定子罩部件180作为第一阀定子8和第二阀定子9的连接结构。将吸收器直接接口于定子面是一种设有此类密封件的变形，并且其公开于共有、未审定美国临时申请60/301723，递交于2001/6/28，其全文引于此作为参考。
在本发明以下系统图中，简化流程图表示PSA装置或组件。这些高度简化图形仅示出，单一给料管道181去往以及单一重产物管道182来自，第一阀面10；以及轻产物输送管道147和单独示意性轻回流段184，其具有压力减低装置连通第二阀面11。
图6-14公开了使用不同热回收工作流体的各种能量回收系统。在一种变形中，氧气PSA压缩机与使用空气作为工作流体的间接加热气轮机一体成型。在PSA工艺的适宜给料压力向氧气富集PSA提供至少一部分空气；并且残余空气经压缩至高压作为气轮机循环工作流体，其通过连接于阴极和/或阳极流动回路的热交换器由燃料电池叠堆加热。
在其他实施例中，该热底部工作流体为气轮机或布雷顿循环中阳极环路(anode loop)气体。如果氢气富集PSA在接近环境温度运行，可使用一再生热交换器以实现热底部循环的高热动力效率。或者，如果氢气富集PSA的第二端部在接近燃料电池叠堆的高温下工作，同时其第一端部保持接近环境的排热温度，其可用作以阳极气体为工作流体的气轮机循环的热旋转再生器。
氢气可作为SOFC设备的燃料。该阳极气体作为热底部循环工作流体，含有一部分蒸汽(例如约25％-约50％的蒸汽在氢气中)的氢气可作为膨胀用工作流体，同时用于压缩的工作流体为通过冷凝除去了燃料电池产物水的氢气。径向流膨胀器可用于氢气/蒸汽排出所述燃料电池阳极。由于冷凝后压缩的相对干燥氢气的分子量低，替代的适宜压缩机包括高速离心、多级离心以及正位移(例如，双螺旋)压缩机。
对于小动力设备，该热底部循环可使用来自阴极或阳极气体的独立工作流体，如在Rankine循环中的蒸汽或Stirling循环中的氢气。对于由氢气驱动的小型SPFC燃料电池，采用斯特灵发电机用于热底部是极为理想的，因为该发电机的工作流体可从氢气燃料供料中补充。本发明中，不再要求完全防渗露斯特灵发电机的工作流体的容器。
因为本发明系统和方法采用通过PSA的氧气富集和氢气富集来提高燃料电池叠堆传导的电压和/或电流密度，相对于现有技术，作为高级废热输送到热底部循环的该部分燃料热值大大减少了。因此，热底部工作流体速度和热交换量相应地减少了。该热底部循环的供电额定量降低，其与直接由燃料电池叠堆输送的电力增加成比例。由热底部循环输送的净机械能主要用于和PSA辅助设施相关的压缩负载。
附图6-9
图6-9的每一个均为熔融碳酸盐燃料电池动力设备200的实施例的简图，其包括燃料电池202，一高温PSA装置204与燃烧器206共操作以将二氧化碳从燃料电池阳极侧转移到阴极侧，以及用于气体压缩及膨胀的一体气轮机装置208。PSA装置204增加了氢气浓度并降低了阴极上的二氧化碳浓度，从而增加了电池电压。这直接增加了燃料电池叠堆效率及电力输出，同时还减少了燃料电池产生的热量，从而通过热底部循环低效回收的电力输出部分减少了。示于图6-9中的系统仅是实施例，并且可使用具有其他不同结构的设备和管道的系统，或具有附加或更少设备及管道的系统。
熔融碳酸盐燃料电池叠堆包括熔融碳酸盐电解质210，承载于多孔陶瓷基质，其插设于阳极管道212和阴极管道214之间。该阳极管道具有入口216和出口218，同时阴极管道214具有入口220及出口222。
图6的实施例表明给料气体供料两种替代物结合。更典型地，这些给料气体供料的任意一种替代物可单独地用于任何给定的MCFC装置。与适宜的给料气体对应的替代物可直接给入燃料电池阳极，或仅在由第一PSA装置处理后给入。在天然气为燃料的情况下，这些替代物也对应于燃料处理选项，或组合包括：(1)在燃料电池叠堆中的“内部重整”，(2)在第一PSA装置中的“吸收增强重整”，或(3)在中间MCFC系统外部的“外部重整”，如此处所述。
吸热重整反应为                
以及                         
放热水汽转变                   ，
在自热重整条件下通过部分燃烧补充
                             
第一给料气体供料入230连通至阳极入口214，将已压缩和预热的第一给料气体导入MCFC工作环境。该第一给料气体可为氢气、由一外部燃料处理器(例如，煤汽化器或蒸汽甲烷重整装置)产生了合成气，或在阳极管道212中内部重整的天然气，其然后可如现有技术中那样改变为含有适宜的蒸汽重整催化剂，如承载于氧化铝上的镍。
第二给料气体供料入口240与第一PSA装置204的第一旋转阀面10的给料产物室连通，而且，将已压缩及预热的给料气体导入第一PSA装置产生更高的压力和工作温度。富含二氧化碳和蒸汽的重产物流从第一旋转阀面10的泄压和排出室释放出来，在第一装置PSA循环的较低压力下进入管道242。该第一PSA的高压略高于MCFC的工作压力，同时较低压力可为大气压力或低大气压力。如果MCFC工作压力经选择接近大气压力，第一PSA可为真空PSA，具有低循环压力为约0.1-0.5巴(绝对)。
来自管道242的重产物流经二氧化碳压缩机244压缩重新达到第一PSA的较高压力，该压缩机将压缩的重产物流输送至管道246，其分路到重回流管道247(其连通至第一PSA装置204的第一旋转阀面10中的给料产物室)，并分路至气轮机燃烧器206。或者，如果管道242中的重产物流为低大气压力，然后设备244可为真空泵以提取重产物流。
来自第一PSA 204的富氢轻产物气体通过管道250从第一PSA装置的第二旋转阀面11输送到阳极入口216。如所示轻回流的三个阶段，其中，在连续降低压力下的轻产物气体的分流从第二旋转阀面11排出，在轻回流膨胀器140的各段减压，然后返回第二旋转阀面以对吸收器冲洗及再加压。在通过阳极管道212后，阳极气体耗尽氢气且富含二氧化碳及蒸汽，其将从阳极排出口218排出，通过管道255经第一PSA装置204处理以回收氢气、二氧化碳以及甲烷燃料组分，同时除去二氧化碳和至少一部分蒸汽。
阳极管道212、管道255、该PSA装置204以及管道250包括一个阳极环路，其中，氢气可再循环并补充以真正彻底利用氢气和其它燃料组分，同时二氧化碳通过PSA 204连续地除去。一压力增强装置可有效地克服沿阳极环路的流动压力损失。在图6中，该压力增强装置为PSA装置204，无须机械压力增强。在管道255中的阳极排出气体比给料管道240中的给料气体和管道247中的重回流气体的压力适当低一些。因此，阳极排出气体被导入第一旋转阀面10的给料再增压室。在阳极排出气体进入吸收器3后，通过给料气体和从管道240和247进入吸收器的重回流气体，其又被压缩至高压。
选择性地，该重回流步骤和管道247可省去，其将增加输送到燃烧器206的燃料气体组分(氢气、一氧化碳和甲烷)。由于在第一PSA中的较高和较低压力间的相对高压力比，可得到轻产物气体(循环到燃料电池阳极)中的燃料气体组分的相对高回收率。由于足够大的重回流以及相应重回流压缩过程的能量消耗，燃料气体组分可基本上从二氧化碳和/或水蒸气重产物中除去，所以燃烧器206可省略或由小型催化剂燃烧器代替。
可提供第一热交换器256用于给料、重回流及排出管道(连通第一阀面10)，从而在吸收器的第一端部形成第一温度。提供第二热交换器257用于轻产物、轻回流排出及轻回流返回管道(连通第二阀面11)，从而在吸收器的第二端部形成第二温度。提供第三热交换器258将热量从阳极排出管道255转移到轻回流排出管道(连通轻回流膨胀器段140的入口)，从而来自燃料电池叠堆的高级别热量至少部分地膨胀器140中的回收。
气轮机部件208包括压缩机260和涡轮262，其通过轴266连接至一发动机/发电机264，并且通过轴267连接至重产物压缩机244和轻回流膨胀器140。通过进料管道270将周围空气导入重产物压缩机260，并且于此压缩至工作压力通过管道272输送至燃烧器206。燃烧器206燃烧了富二氧化碳重产物流中残留燃料值(包括一些氢气和未转化一氧化碳及燃料)。可在燃烧器206中设有催化剂以确保高惰性浓缩物的稳定燃烧，或向其中加入补充燃料。根据图6的实施例所示，该热气(即，燃烧产物)通过管道280排出燃烧器，其在再生热交换器285中冷却至约MCFC工作温度，从而可作为阴极气体进入阴极入口220。该阴极气体含有二氧化碳和残余氧气，由蒸汽和氮气稀释。在循环通过阴极管道214后，其中一些氧气和二氧化碳被消耗了，耗尽的阴极气体通过管道290从阴极排出口222输送到再生装置285，重新加热至高涡轮进口温度通过管道291进入涡轮262。在通过涡轮262膨胀后，该排出阴极气体通过管道292排出，其中优选发生进一步热交换以获得最有效的热量回收，例如用于预热入口230和240的给料气体。因此涡轮262驱动涡轮部件208。
根据另一个实施例(未示出)，一部分热气(即，燃烧产物)排出燃烧器206，其可直接转入涡轮262，而不是通过阴极管道214。进一步的变化可包括向第二燃烧器供入来自PSA 204的第二重产物气体，并且然后将热燃烧产物直接导入涡轮262。
如图6所示，从管道242中的重产物除去水，要么在通过如图6所示二氧化碳压缩机244之前，或者压缩后(如图7所示如果真空泵作为压缩机244)。冷凝器320可设于管道242中用于除水，并且冷却重产物气体以减少压缩机244的压缩能耗。液体水通过排出管321除去。该冷凝温度可通过冷却器322形成。提供第四热交换器325在管道242和246之间进行再生热交换。
其他几种特征和改进如图7所示，在此图中，示出了一热一体重整装置。已经压缩的燃料及水(或蒸汽)由进料管道300给入，通过排出同流换热装置302以回收管道292中膨胀阴极排出物的热量，并且然后通过同流换热装置285到达高重整温度(例如800-1200℃)以给入催化重整反应器310。该吸热重整反应将所输送的合成气的温度降低为大致MCFC温度，并且该合成气通过管道240输送至PSA装置204的第一旋转阀面10中的给料产物室。
在图7中的另一个特征是设有一个用于阳极环路的机械增压器，作为增压压缩机330，其通过轴267直接由轻回流膨胀器驱动。来自管道255的再压缩阳极气体通过增压器330增压至较高压力，并且通过管道331输送至第一旋转阀面10中的产物给料室。在管道255中的一部分阳极排出气体仍可通过管道333被直接输送至给料加压室。在这个实施例中，增压器330的唯一动力源为膨胀器140，现已从气轮机部件208中分离出来。
在图8和9中，所示其他实施例包括一氧气VPSA，使阴极管道氧气和二氧化碳分压升高，从而增加了电池电动力并且减低了热底部负载同时提高整个设备效率。在图8和9中，象图6和7中一样，从重产物中的各种再生热回收和水冷凝被简单示出。
该氧气PSA或VPSA装置400包括旋转组件401(具有在吸收器403中的氮选择性吸收剂)、第一旋转阀面410以及第二旋转阀面411。该第一旋转阀面410通过管道420将来自给料空气压缩机的压缩给料空气容纳于给料产物室，并且通过管道422将来自排出室的富氮空气排放至选择的真空泵424(包括于VPSA或排除于简单PSA)以排放到大气或用作其他的中等富集氮气。该第二旋转阀面411通过管道431中的非返回阀430将富轻产物氧气以例如90％纯度输送到氧气压缩机432，该压缩机在至少MCFC工作压力下将氧气输送到管道434及燃烧器206。轻回流减压节流阀436也可用于第二旋转阀面411中轻回流段。
根据图8和9中的实施例的变形，排出阳极出口218的该阳极排出气体可无须首先通过氢气PSA装置而直接导入一燃烧器206。该阳极排出气体然后可在氧气PSA装置400制备的富氧气流下燃烧。
向燃烧器206提供富氧空气可大大减少在阴极管道中氮气和氩的不良负载，因此提高上述的电化学能量转化性能。用于气轮机膨胀器262的工作流体可为极大浓缩的二氧化碳，其具有少量大气气体。而且，富氧气体可在无催化剂或少量催化剂的条件下提供更完全的燃烧，并且其大大减少了NOX排放物的产生。
图9所示为附加特征，一部分来自PSA 400的富氧气体用于燃料处理，其在此处所示的设备中，或如煤汽化用于产生合成气给料的实施例那样设于外部。于此，在管道434中的一部分压缩氧气通过管道440传送到重整装置310，其为用于例如蒸汽重整天然气的自热重整装置。
图10-14
图10所示为一SOFC系统实施方案450的实施例的简图，通过燃料入口230向其中供入燃料气体(其可为天然气、合成气或氢气)。实施方案450包括氧气VPSA，其压缩机器主要通过再生气体涡轮循环提供动力，该循环采用阳极气体作为工作流体以回收电池叠堆废热作为热底部循环向系统辅助压缩负载提供动力。或者，富氧气体可通过图4A中的正压PSA工艺输送。成分和标号一般与上述图8和9一致。示于图10-14的系统仅为实施例，并且也可采用其他具有不同设备和管道结构的系统，或具有附加或更少设备及管道的系统。
固体氧化物燃料电池叠堆502包括固体氧化物电解质膜510设于阳极管道512和阴极管道514之间。该阳极管道具有由阳极环路519连接的入口516和出口518，同时阴极管道514具有入口520和出口522。如果所述燃料为天然气，其将全部在阳极管道512中重整，同时在阳极环路519中保持适当的蒸汽浓度以防止碳沉积。
来自PSA的重产物气体通过分路自管道242并且将阳极环路排出物送到燃烧器206的管道455部分排出。阴极尾气可用作燃烧器206中的氧化剂，并且从阴极出口522通过管道457输送到燃烧器。在热交换器460中热量回收之后，来自燃烧器206的燃料气体通过排出管道459排出，在进入轻回流膨胀器140之前使轻回流气体过热。在膨胀器140的工作流体是蒸汽和氢气(如果氢气是燃料)的混合物，其还包括二氧化碳(如果甲烷或合成气为燃料)，通过燃料给料入口230导入。
该第一PSA的吸收器工作温度可接近环境温度，其中，热交换器256和257可为重加载同流换热器。或者，该第一PSA可在高温下工作，其中，第二阀面附近的第二温度优选相对于第一阀面附近第一温度升高，从而吸收器转子作为热旋转再生器。
在一个实施例中，吸收器的第一区26在基本上环境温度到约300℃下工作，其采用例如氧化铝、13X沸石或至少中等憎水性沸石如Y型沸石作为吸收剂。吸收器的第二区27在约300℃到约500℃下工作，其采用例如氧化铝或增强水滑石作为吸收剂。吸收器的第三区28在约5300℃到约800℃下工作，其采用例如氧化铝或超稳定Y型沸石水滑石作为吸收剂。或者，第三区28可含有(代替吸收剂)实质上非吸收性陶瓷或金属材料，选择用于旋转再生器的高温区。
图11所示为SOFC燃料电池系统的另一个实施例的简图，其燃料为氢气。该实施方案对于需要高效率的小型装置特别有效。在实施例475中，一斯特灵发动机480可用作热底部系统以回收废热。发动机480具有热端部481，其中实施斯特灵循环工作流体的膨胀以吸收围罩燃料电池叠堆的热绝缘衬套482的热量。发动机480具有冷端部，其中，进行斯特灵循环工作流体的压缩以在基本上环境温度从冷却器484排出热量。压缩氢气可用作斯特灵循环工作流体。
斯特灵发动机可具有曲柄机构485以驱动连接于阳极气体循环鼓风机490、氧气PSA给料鼓风机260、可选PSA真空泵424以及可选发电机264的轴486。或者，自由活塞斯特灵发动机可用于驱动所有或部分上述压缩设备，而无须轴连接。
图12所示为SOFC系统实施方案500的实施例的简图，通过燃料入口230向该系统供入外部产生以及纯化氢气。实施方案500表明一氧气VPSA，其压缩设备主要通过自由转子气轮机(涡轮增压器)回收电池叠堆废热作为热底部循环向系统辅助压缩负载提供动力。或者，富氧气体可通过图4A中的正压PSA工艺输送。
固体氧化物燃料电池叠堆502包括固体氧化物电解质膜510设于阳极管道512和阴极管道514之间。该阳极管道具有由阳极环路519连接的入口516和出口518，同时阴极管道514具有通过阴极环路523连接的入口520和出口522。该阳极环路和阴极环路通过热交换器525在基本上燃料电池工作温度下排出叠堆废热。再循环鼓风机(或喷射器)526及527可用来产生在阳极和阴极环中的再循环流体，如果需要再循环。
该氧气VPSA压缩机械可按图4B-5A所示进行工作，其变化如下所示。给料鼓风机530向分流给料压缩机101的开口输送给料空气。鼓风机530可通过电力发动机(或内燃机)531，如所需来启动涡轮(其驱动压缩机101和真空泵103)。一旦系统500完全启动，并达到工作温度提供一旁路非返回阀532，从而如果需要可使鼓风机530停止。
给料压缩机包括低压段输送给料空气至氧气VPSA组件401，例如通过(图4A或4B所示)管道181；加上一个高压段，其通过管道540输送另外的压缩空气作为热回收工作流体到第一热量同流换热器542的第一端部541，该同流换热器还具有温度接近燃料电池叠堆工作温度的第二端部543。该热回收工作流体在输送到第一膨胀涡轮550的入口549之前，在同流换热器542和然后在热交换器525中加热。在第一涡轮550中膨胀之后，在被输送到第二膨胀涡轮560的入口559之前，该热回收工作流体通过管道551传送以在热交换器525中再加热。在第二涡轮560中膨胀为基本上大气压力之后，该热回收工作流体通过管道561输送穿过同流换热器542，在此其残余热量可回收用来预热管道540中的空气和管道567中的富氧气体，然后废热回收工作流体通过管道565排出。
在图12的实施例中，第一涡轮550用来驱动涡轮增压器570中的给料压缩机101，并且第二涡轮560用于驱动涡轮增压器572中的真空泵103。据信第一和第二涡轮可颠倒使用，并且发电机也可连接到任何一个涡轮或第三涡轮。而且，该涡轮可供入并联而不是串联的热回收工作流体。再加热串联操作在热动力学上更为有效。也可在给料压缩机101的阶段之间设置中间冷却。
来自VPSA装置的富氧气体通过非返回阀430输送到氧气压缩机145以将富氧气体的压力升高到大致为阴极环路管道514的工作压力。根据所选择的工作压力，压缩机145可包括几个阶段，并且所述阶段可通过任何适宜的发动机或其他驱动设备提供动力。图12所示为轻回流膨胀涡轮140，其作为用于图5A中的氧气压缩机145的能源。通过从压力降低轻回流气体中回收能量，这种结构达到最高能量效率，并且其优点在于氧气压缩机145通过自由转子部件(其可气密式封闭)中的氧气膨胀器145驱动。至于高工作压力(例如，＞5巴)其需要向不同能源提供额外的氧气压缩阶段，或补充轻回流膨胀。
由于通过简单VPSA系统输送的富氧气体一般含有约5％氩和一些氮气杂质，通过净化管道580从阴极环路523中除去净化流是有用的。净化管道580穿过从净化流回收可见热能的同流换热器542，并且其包括在到达净化排出接口582之前用于减压的节流阀581或其他装置。如果需要，全部或部分净化物可排放至环境中，或者，全部或一部分净化物可从接口582循环到VPSA装置401的给料加压室以保有富氧气体，并且用来回收VPSA工艺中的压缩能。循环进入VPSA装置的这部分净化流将根据优化分析以确定阴极环路中容许的循环氩杂质的累积量。通过净化循环，适度浓缩的氩可回收作为动力设备500的市售有用副产物。
可提供一第二热同流换热器590来预热氧气燃料，其通过燃料入口230以大致阳极管道工作压力输送到阳极侧。同流换热器590的第一端部591可大致为环境温度(或为氢气储存温度)。同流换热器590的第二端部大致为叠堆工作压力。为了防止阳极管道中燃料电池反应产物水蒸气的不良累积，一部分再循环阳极气体转向通过包括冷却管道593的冷凝环路，通过同流换热器590到冷凝器595以及再加热管道596，通过同流换热器590返回阳极入口516，在冷凝器595包括冷却盘管597和液体水排出节流阀598。
从图12的构思，据信氧气VPSA装置和设于其中的相关压缩机器如用于燃料电池叠堆废热回收的自由转子“涡轮增压器”可应用于MCFC系统，由于浓缩CO2流也供入阴极环路，从而在MCFC阴极反应中的每一摩尔O2均可由两摩尔CO2得到。
图13和14所示为具有蒸汽重整天然气燃料的SOFC实施方案600。以大致为燃料电池工作压力将脱硫天然气导入入口601，并且然后通过管道导入重整装置热同流换热器的第一端部603，其使流到重整装置同流换热器的第二端部的天然气给料预热。第二端部605可为接近燃料电池叠堆工作温度的高温。该预热天然气通过管道610从重整装置同流换热器的第二端部605流到重整装置反应器620的入口619。该天然气与反应器620中的蒸汽反应以制备含氢气、一氧化碳以及二氧化碳；以及某些一氧化碳可进一步与蒸汽反应制备更多的氢气。
在反应器620中产生的合成气从排出口621通过管道622返回穿过所述重整装置反应器(reformer reactor)(或其一部分)以将合成气冷却至PSA装置(用于将二氧化碳从氢气阳极燃料中提取)的工作温度，并且然后通过管道623输送到第一H2 PSA装置204的给料室。
如上所述，第一PSA装置的工作温度可接近于燃料电池叠堆或重整装置反应器。例如，H2 PSA装置的工作温度可为燃料电池叠堆或重整装置反应器的约100-约200℃。如果第一PSA装置的工作温度足够高用于甲烷蒸汽重整反应(例如至少约600℃)，并且适宜催化剂可包括于吸收器中，该蒸汽重整反应可作为PSA装置在接近或超过约600℃的吸收器区的吸收增强反应。在PSA装置的略低温度(例如，至少为约200℃-300℃)，水汽转变可通过吸收器中适宜催化剂上进行吸收增强反应而实现。在低至环境温度时，第一PSA装置可以常规吸收剂操作从氢气中吸收CO2。
来自第一PSA装置的富氢气体作为轻产物通过管道630输送到阳极环路管道632，以及然后在增压后通过阳极再循环鼓风机526送到燃料电池叠堆阳极入口516。阳极气体从阳极排出口排出进入管道640，其穿过重整装置加热器642并且然后到达环路管道632。
来自第一PSA装置的富二氧化碳气体在较低压力下通过管道242作为重产物排出到二氧化碳压缩机244(或真空泵)入口(其作为重回流压缩机)，并且将富二氧化碳蒸汽压缩至大致第一PSA装置循环的高端压力。一部分CO2通过管道247循环返回PSA装置，再到第一PSA装置的重回流给料室。压缩CO2的余量通过管道650排出，在所述SOFC设备中处理。
在MCFC设备的相反示例中，其如图13所示，该CO2蒸汽将通过管道651(如图13中虚线所示)转移以混入非返回阀430和富氧气体压缩机145间的富氧气流，从而向适宜的MCFC阴极氧化物流提供两摩尔CO2来产生每一摩尔的O2。
如图13及14中所示的二氧化碳压缩机或重回流压缩机244通过在自由转子“涡轮增压器”部件672的第三膨胀涡轮670。在图13中，该第三涡轮670与第一涡轮550并联操作，从而到涡轮670的入口管道675连接于到涡轮550的管道540，并且涡轮670的排出管道676连接到涡轮550的排出管道551。
在图14中，全部三个涡轮串联操作，使热回收工作流体空气阶段膨胀。管道540将加热空气输入涡轮550的入口，然后管道677将部分膨胀的空气输入涡轮670的入口，并且管道678将进一步膨胀的空气输入热交换器525用于再加热，并且然后通过管道551输入涡轮560的入口最终膨胀到大气压力。理想地，管道677也可环路通过热交换器525以再加热，从而每一个涡轮段的入口加热到最高温度。
在图13和14的过热或再加热也可通过阳极尾气(第一PSA排出气体)燃烧器来提供，其在简图中未示出。该阳极尾气燃烧器不会产生任何NOX排放物，如果氧化剂为通过氧气PSA或VPSA装置401产生的高富氧气体。由于阳极尾气大多为具有极低热值燃料组分的CO2，富氧气体理想地用作氧化剂，以避免或减少催化剂需求，而这在此类极低BTU气体在空气中燃烧是必须的。
在图13中，在阳极管道中的燃料气体包括氢气，并且可能还包括一氧化碳作为燃料组分，因此水蒸气和二氧化碳将作为反应产物不断形成。阳极气体分流通过管道680从阳极518附近排出，并且通过重整装置同流换热器604冷却到适宜温度以由管道681给入第一PSA装置的给料室。在该实施方案中，该第一PSA装置从而接受三种给料流，按CO2浓度上升的顺序：(1)在管道680中阳极气体分流，(2)在管道622中的蒸汽重整反应器合成气，以及(3)来自管道247的重回流浓缩CO2。在PSA工艺中，每一个吸收器将按相同顺序接受这三种给料流(先从管道681，然后管道623，然后管道247)，从而保持正确的CO2浓度上升顺序。须小心处理图13中实施方案的水蒸气产生，从而保持重整装置和阳极管道中充足的蒸汽/碳比例，防止任何碳沉积导致催化剂失活。必须向天然气给料气体中供应或供入水蒸气。需要在第一PSA装置中采用略微疏水的吸收剂，或者向燃料电池阳极管道中补充水蒸气。在此实施方案中，分离不太严格，因为当提取和浓缩CO2时无须分离CO。
在图14中，在阳极管道中的燃料气体假设为由第一PSA装置分离的纯化氢气，这里设计并操作除去CO、CH4杂质以及CO2。[而且，可使用尾气燃烧器使在PSA重回流富CO2产物流中残余燃料组分燃烧，有用热量用于预热或再加热用途，将热量回收到膨胀涡轮]在图14中的第一PSA装置接受两种给料流，来自管道623的蒸汽甲烷重整装置反应器合成气，接着来自管道247的压缩重回流。并且没有来自阳极环路的循环，其中输送纯化氢气。在这种情况下，在阳极管道中未形成CO2，其仅有的反应产物为水蒸气。水蒸气可从阳极环路通过再生热交换提取后送到图12所示的冷凝器，但在图14中，水蒸气通过连接于管道610和640之间的旋转脱水交换器690提取。脱水交换器690包括脱水轮691接合于阀面692和693的第一和第二端部。该脱水交换器将阳极产物水蒸气从阳极排出管道640输送到蒸汽重整反应器给料管道610，从而从阳极环路中除去水蒸气，同时提供了用于蒸汽甲烷重整的全部水蒸气。
在图14中，管道640输送湿阳极气体通过阀面692进入脱水轮一侧，由此干燥阳极气体穿过阀面693到达连接至阳极环路管道632的管道640。管道610将含水分的蒸汽重整给料气体从脱水轮的另一侧输送通过阀面692，脱水轮上给入干燥预热天然气，由管道610’通过阀面693。用于水分转移的驱动力可增加，其通过相对于管道640中较低温度在管道610‘中形成较高温度，或通过相对于管道610及610’中较低温度在管道640及640‘中形成较高温度而实现。
很显然，本发明的系统和方法可有许多其他替代和变形。
例如，本发明的系统和方法可结合各种燃料电池、给料气体以及PSA装置使用如以下所示：
A.直接采用天然气的MCFC或SOFC，基于阳极和阴极上的PSA装置。
B.采用由例如通过吹氧煤汽化产生的合成气的MCFC或SOFC，基于阳极和阴极上的PSA装置。
C.间接采用由天然气得到重整氢气的SOFC，基于重整装置(CO2排除)、阳极(H2O排出，其或者冷凝)以及阴极(排除氮气)上的PSA装置。
D.采用任意来源的氢气的SOFC，基于阳极(H2O排出，其或者冷凝)以及阴极(排除氮气)上的PSA装置。
基于低热值燃料的估测效率为，在工业可行电流密度下，MCFC实施方案60％，化石燃料SOFC 70％以及氢气燃料SOFC 80％。
对于MCFC系统，本发明系统和方法可避免在阳极上积累CO2，该CO2通过CH4和CO的反应产生，并且通过碳酸盐传输通过电解质，同时还避免了在阴极上惰性氮积累。
本发明的SOFC实施方案的几个潜在优点为：
1.可通过控制分压来克服极高温度下电池电压减低的问题；
2.阳极每单位燃料的CO2流仅为MCFC阳极中CO2流的约20％，其中大多数CO2从电解质中输送，于是，重回流压缩机或真至泵可较小及需要较少能量；以及
3.较高级别废热提高了热回收涡轮增压器的效率。
本发明通过几个实施例进行了描述，对于本领域技术人员而言，在不脱离本发明的精神和原理的条件下所做的变形及修改均落在本发明的保护范围之内。

Claims (55)

1.一种电流产生系统，其包括：
至少一种燃料电池在至少250℃温度下工作，其中，所述燃料电池为熔融碳酸盐电池或固体氧化物燃料电池；
至少一种气体系统，其选自连接至所述燃料电池的氢气分离系统或氧气输送系统，包括至少一个压缩机或泵设备的氢气输送系统或氧气输送系统；以及
用于压缩机或泵的驱动系统，其包括用于从氢气分离系统，氧气输送系统或燃料电池的热量中的至少一个中回收能量的装置。
2.权利要求1的电流产生系统，其中，所述燃料电池在至少600℃的温度下工作。
3.权利要求1的电流产生系统，其中，用于回收能量的装置包括至少一种系统选自气轮机，热交换器，或斯特灵发动机。
4.权利要求1的电流产生系统，其中，所述氢气分离系统或氧气输送系统包括压力波动吸收组件。
5.权利要求1的电流产生系统，其中，所述泵为真空泵。
6.一种电流产生系统，其包括：
至少一种燃料电池在至少250℃温度下工作；
至少一种气体系统，选自连接至所述燃料电池的氢气分离系统或氧气输送系统；以及
气轮机系统，连接至氢气分离系统或氧气输送系统，其中，所述气轮机系统由从氢气分离系统，氧气输送系统或燃料电池的热量中的至少一种来提供动力。
7.权利要求6的电流产生系统，其中，所述氢气分离系统或氧气输送系统包括压力波动吸收组件。
8.权利要求7的电流产生系统，其中，所述压力波动吸收组件可向燃料电池输送含氢气体，所述压力波动吸收组件包括第一吸收剂以及至少一种第二材料选自第二吸收剂，蒸汽重整催化剂，或一种汽水转变反应催化剂。
9.权利要求8的电流产生系统，其中，与水汽相比，所述第一吸收剂优选吸收二氧化碳。
10.权利要求9的电流产生系统，其中，所述第一吸收剂包括碱增强材料，以及催化剂，其包括Cu-ZnO催化剂，过渡金属碳酰复合物催化剂，或含有插入沸石骨架的过渡族金属的催化剂。
11.权利要求6的电流产生系统，其中，气轮机系统还连接于选自压缩机，泵，或辅助设备的至少一种设备。
12.一种电流产生系统，其包括：
至少一种燃料电池选自熔融碳酸盐电池或固体氧化物燃料电池；
至少一种气体系统，选自连接至所述燃料电池的氢气分离系统或氧气输送系统；以及
气轮机系统，连接至氢气分离系统或氧气输送系统，其中，所述气轮机系统由从氢气分离系统，氧气输送系统或燃料电池的热量中的至少一种来提供动力。
13.一种电流产生系统，其包括：
至少一种燃料电池在至少250℃温度下工作；
至少一种气体系统，选自连接至所述燃料电池的氢气分离系统或氧气输送系统，其中该氢气分离系统可产生第一排出气流，并且该氧气分离系统可产生第二排出气流；以及
气轮机系统，连接至至少一个氢气分离系统或氧气输送系统，其中，所述气轮机系统接受至少一种第一排出气流或第二排出气流。
14.权利要求13的电流产生系统，其中，所述燃料电池在至少600℃的温度下工作。
15.权利要求13的电流产生系统，其中，所述氢气分离系统包括第一吸附组件，并且第一排出气流富含二氧化碳。
16.权利要求15的电流产生系统，还包括燃烧器，其设有接受第一排出气流的第一入口和排出燃烧产物气体流的出口。
17.权利要求16的电流产生系统，还包括与燃烧器出口连通的第一管道以及由燃料电池上所设的阴极入口，与燃料电池上所设阴极出口和气轮机系统连通的第二管道，以及至少一个热交换器，容置有至少一部分第一管道和至少一部分第二管道。
18.权利要求16的电流产生系统，还包括与燃烧器出口和气轮机系统相连通的至少一个管道。
19.权利要求13的电流产生系统，其中，所述气轮机系统包括至少一种设备选自压缩机和真空泵。
20.权利要求15的电流产生系统，其中，所述第一吸附组件包括一旋转压力波动吸收组件。
21.权利要求20的电流产生系统，其中，所述气轮机系统包括至少一种连接至所述旋转压力波动吸收组件的设备，该设备选自压缩机和真空泵。
22.用于向在至少250℃温度下工作的至少一燃料电池提供至少一给料流的方法，其包括：
提供连接至燃料电池的至少一个氢气分离系统或氧气输送系统。所述氢气输送系统或氧气输送系统包括至少一种设备选自压缩机或真空泵；
从氢气分离系统，氧气输送系统或燃料电池的热量中的至少一个中回收能量；以及
以至少部分所述回收能量操作该压缩机或真空泵，从而向燃料电池提供至少一给料流。
23.权利要求22的方法，其中，所述能量回收及操作包括向选自热交换器和气轮机的至少一种设备中导入至少一种排出气流，其源自燃料电池、氢气分离系统、或氧气输送系统。
24.权利要求22的方法，其中，所述燃料电池在至少约600℃温度下工作。
25.权利要求22的方法，其中，所述氢气分离系统或氧气输送系统包括压力波动吸收组件。
26.一种电流产生系统，包括：
至少一种燃料电池，在至少250℃温度下工作；
燃料电池热量回收系统，连接至所述燃料电池；
至少一个燃料气体输送系统，连接至燃料电池；以及
气轮机系统，连接至所述燃料电池热量回收系统和所述燃料气体输送系统。
27.权利要求26的电流产生系统，其中，所述燃料电池在至少600℃下工作。
28.权利要求26的电流产生系统，其中，所述燃料电池热量回收系统包括用于运送热量回收工作流体的再循环管道，该流体用于将来自燃料电池的热量转变为用于气轮机系统的气体膨胀能量。
29.权利要求28的电流产生系统，其中，所述热量回收工作流体热结合于燃料电池排出气流。
30.权利要求28的电流产生系统，其中：
所述燃料气体输送系统包括压力波动吸收组件；以及
所述气轮机系统包括连接至压力波动吸收组件的至少一个泵或压缩机，以及一膨胀器连接至所述泵或压缩机。
31.权利要求30的电流产生系统，其中，所述压力波动吸收组件可产生富氧气流输送至燃料电池。
32.权利要求30的电流产生系统，其中，具有第一压力波动吸收组件可产生富氧气流输送至燃料电池，以及第二压力波动吸收组件可产生富氢气流输送至燃料电池。
33.一种电流产生系统，包括：
至少一种燃料电池，选自熔融碳酸盐燃料电池或固体氧化物燃料电池；
燃料电池热量回收系统，连接于所述燃料电池；以及
至少一个燃料气体输送系统，连接于所述燃料电池；以及
气轮机系统，连接至燃料电池热量回收系统和燃料气体输送系统。
34.一种电流产生系统，包括：
至少一种燃料电池，设有用于接受燃料气流的至少一个入口和用于排出燃料电池排出气流的一个出口，所述燃料电池在250℃温度下工作；
至少一种燃料气体输送系统，用于将燃料气流输送至燃料电池入口；
气轮机系统，连接至所述燃料气体输送系统；
与所述燃料电池出口连通的第一管道，用于运载所述燃料电池排出气流；
用于运载热量回收工作流体的第二管道与所述气轮机系统连通；以及
第一热交换器容置所述第一管道的第一部分和所述第二管道的第一部分。
35.权利要求34的电流产生系统，其中，所述燃料电池在至少600℃温度下工作。
36.权利要求34的电流产生系统，其中：
所述燃料气体输送系统包括压力波动吸收组件，其可产生富氧气流输送至燃料电池阴极入口；以及
所述气轮机系统包括连接至所述压力波动吸收组件的至少一种泵或压缩机，并且连接于所述泵或所述压缩机的膨胀器，所述膨胀器设有接受所述热量回收工作流体的入口。
37.权利要求36的电流产生系统，其中，所述电流产生系统还包括空气源，其用于向所述压力波动吸收组件输送空气，并且向第二管道输送空气作为热量回收工作流体。
38.权利要求34的电流产生系统，其中，所述第一管道和第二管道彼此靠近地设于所述热交换器中，如此热量从第一管道的阴极排出气体转移到所述第二管道的热量回收工作流体中。
39.权利要求34的电流产生系统，其中：
所述燃料气体输送系统包括压力波动吸收组件，该组件可产生富氢气流输送至燃料电池阳极入口；以及
所述气轮机系统包括连接于压力波动吸收组件的至少一个泵或压缩机，以及连接于泵或压缩机的膨胀器，所述膨胀器设有接受热量回收工作流体的入口。
40.权利要求39的电流产生系统，还包括连接至压力波动吸收组件的氢气产生系统，所述氢气产生系统设有将含氢气体给料流输送至压力波动吸收组件及接受烃燃料的入口。
41.权利要求38的电流产生系统，还包括：与所述氢气产生系统入口连通的第三管道，其可输送烃燃料；在氢气产生系统出口和用于接受所述含氢气体给料流的压力波动吸收组件中所设入口间连通的第四管道，以及第二热交换器容置所述第三管道以及第四管道的的一部分，其中，所述第三管道和第四管道彼此靠近排列，如此热量从第四管道的含氢气体给料流中转移到第三管道的烃燃料中。
42.权利要求36的电流产生系统，其中，泵包括真空泵，用于从压力波动吸收组件中提取脱氧气流，并且所述燃料电池在至少600℃温度下工作。
43.权利要求34的电流产生系统，其中所述燃料电池设有用来排出阴极排出气流的第一出口和用于排出阳极排出气流的第二出口，并且所述第一管道输送阴极排出气流，所述电流产生系统还包括输送所述阳极排出气流系统的第三管道，第三管道的一部分容置于第一热交换器中。
44.权利要求34的电流产生系统，还包括至少一个热交换器，其中容置第一管道和第二管道的第二部分，并且其中所述气轮机系统包括至少两个膨胀涡轮，并且所述第二管道在所述第一热交换器、所述第二热交换器以及两个膨胀涡轮间连通。
45.权利要求34的电流产生系统，其中：
所述燃料电池包括固体氧化物燃料电池或熔融碳酸盐燃料电池；
所述燃料气体输送系统包括第一旋转压力波动吸收组件用于向燃料电池阴极入口输送富氧气流，以及第二旋转压力波动吸收组件用来向燃料电池阳极入口输送富氢气流；以及
所述气轮机系统，连接于第一旋转压力波动吸收组件和第二旋转压力波动吸收组件。
46.权利要求34的电流产生系统，其中，所述燃料气体输送系统包括气体分离组件，其可产生富燃料气流输送至燃料电池入口。
47.向在至少250℃温度下工作的至少一种燃料电池提供至少一种富燃料气流的方法，其中，所述燃料电池为熔融碳酸盐电池或固体氧化物燃料电池；其包括：
在足以将所述富燃料气流从所述含燃料气流中分离出来的条件下，在含燃料气流中形成压力波动；
将富燃料气流导入燃料电池；
将热量从燃料电池转移到热量回收工作流体；以及
将热量回收工作流体导入至少一种设备中以形成压力波动。
48.权利要求47的方法，其中，所述压力波动形成包括压力波动吸收，所述含燃料气流包括空气，所述富燃料气流包括富氧气流，并且所述设备包括气轮机。
49.权利要求47的方法，其中所述热量转移包括将热量从至少一种燃料电池气体排出流中转移到热量回收工作流体。
50.权利要求48的方法，其中，所述热量回收工作流体在导入气轮机过程中膨胀，以驱动压缩机或泵产生压力波动。
51.向熔融碳酸盐燃料电池和固体氧化物燃料电池中的至少一个提供至少一种富燃料气流的方法，其包括：
在足以将所述富燃料气流从所述含燃料气流中分离出来的条件下，在含燃料气流中形成压力波动；
将富燃料气流导入燃料电池；
将热量从燃料电池转移到热量回收工作流体；以及
将热量回收工作流体导入至少一种设备中以形成压力波动。
52.向熔融碳酸盐燃料电池和固体氧化物燃料电池中的至少一个提供富氧气流的方法，其包括：
提供第一压力波动吸收组件，其可产生富氧气流输送至所述燃料电池；
提供连接于所述第一压力波动吸收组件的气轮机系统；以及
使热量回收工作流体流循环通过所述气轮机系统，其中，热量回收工作流体流的一部分与至少一种燃料电池排出气流并列设置，并且能够传导来自所述燃料电池排出气流中的热量。
53.权利要求52的方法，其中，所述气轮机系统包括连接于压缩机或泵的至少一个膨胀器，并且所述热量回收工作流体导入所述膨胀器。
54.权利要求52的方法，还包括，通过将富氧气流与所述热量回收工作流体流和燃料电池排出气流的至少一种并列设置，从而在输送至所述燃料电池之前加热该富氧气流。
55.权利要求52的方法，还包括，提供第二压力波动吸收组件，其可产生富氢气流输送至燃料电池，其中，气轮机系统进一步连接至所述第二压力波动吸收组件。
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