CN118556036A - 夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃 - Google Patents

夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃 Download PDF

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Abstract

一种夹层玻璃用中间膜，其包含热塑性树脂和具有可见光反射性能的填料(A)。

Description

夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃
技术领域
本发明涉及夹层玻璃用中间膜和具有夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃。
背景技术
夹层玻璃即使受到外部冲击而破损，玻璃碎片也很少飞散，是安全的，因此广泛用于汽车等各种交通工具的窗玻璃、建筑物等的窗玻璃。作为夹层玻璃，公知有在一对玻璃之间夹设含有聚乙烯醇缩醛树脂等树脂成分的夹层玻璃用中间膜而一体化的夹层玻璃。
已知在夹层玻璃中，以提高热线遮蔽性和外观设计性等为目的，在中间膜中配合金属粒子、金属系颜料等光亮剂。例如，在专利文献1中公开了具备金属平板粒子含有层的夹层玻璃用中间膜，作为金属平板粒子，可以使用银纳米平板粒子等。专利文献2中公开了具有聚乙烯醇缩丁醛、增塑剂和金属系颜料的夹层玻璃用中间膜。在专利文献2中，作为金属系颜料的一例，示出了被金属氧化物覆盖的板状云母颜料。
在专利文献3中，公开了含有由银等金属形成的平板状金属粒子的夹层玻璃用中间膜，平板状金属粒子也可以被金属氧化物覆盖。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:国际公开2019/003783号
专利文献2:国际公开2016/028963号
专利文献3:日本特开2014-191224号公报
发明内容
发明要解决的课题
近年来，汽车或建筑物的窗玻璃的设计多样化，例如，有时为了在汽车中与金属车体具有一体性，希望窗玻璃有金属感。为了有金属感，例如如专利文献1～3所公开的那样，考虑使用在中间膜中配合了光亮剂的窗玻璃。但是，以往的中间膜中使用的光亮剂，可见光的反射率高，难以兼顾透明性和金属感。
因此，本发明的课题在于提供一种能够兼顾透明性和金属感的夹层玻璃用中间膜。
解决课题手段
本发明人等经过深入研究，发现通过在中间膜中使用特定的填料，能够解决上述课题，完成了以下的本发明。即，本发明提供以下[1]～[26]。
[1]一种夹层玻璃用中间膜，其包含热塑性树脂和具有可见光反射性能的填料(A)。
[2]如所述[1]所述的夹层玻璃用中间膜，所述填料(A)含有2种以上的金属氧化物。
[3]如所述[2]所述的夹层玻璃用中间膜，所述2种以上的金属氧化物的折射率互不相同。
[4]如所述[3]所述的夹层玻璃用中间膜，折射率互不相同的所述金属氧化物的折射率之差为0.1以上1.2以下。
[5]如所述[2]～[4]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，所述2种以上的金属氧化物分别选自氧化钛、氧化硅、氧化铟、氧化铌、氧化锌、氧化锑及氧化钨。
[6]如所述[5]所述的夹层玻璃用中间膜，所述填料(A)含有氧化钛和氧化硅两者。
[7]如所述[2]～[6]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，所述填料(A)具有所述金属氧化物的多层结构。
[8]如所述[7]所述的夹层玻璃用中间膜，在所述填料(A)中，由互不相同的金属氧化物形成的层之间的厚度比为1:2～1:15。
[9]如所述[1]～[8]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，含有具有所述填料(A)和所述热塑性树脂的树脂层，所述树脂层中的所述填料(A)的含有率为0.01质量％以上0.5质量％以下。
[10]如所述[1]～[9]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，所述填料(A)具有平板形状。
[11]如所述[10]所述的夹层玻璃用中间膜，所述具有平板形状的填料(A)是具有中层和设置在所述中层的两面上的被覆层的3层结构。
[12]如所述[11]所述的夹层玻璃用中间膜，形成所述被覆层的金属氧化物的折射率高于所述中层的折射率。
[13]如所述[11]或[12]所述的夹层玻璃用中间膜，所述被覆层均为氧化钛层，所述中层为氧化硅层。
[14]如所述[1]～[13]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，所述填料(A)的平均粒径(D50)为1μm以上20μm以下。
[15]如所述[1]～[14]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，所述热塑性树脂为选自聚乙烯醇缩醛树脂和乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂中的至少一种。
[16]如所述[15]所述的夹层玻璃用中间膜，所述聚乙烯醇缩醛树脂为聚乙烯醇缩丁醛树脂。
[17]如所述[15]或[16]所述的夹层玻璃用中间膜，所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基量为15摩尔％以上。
[18]如所述[15]～[17]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，所述聚乙烯醇缩醛树脂的缩醛化度为47摩尔％以上。
[19]如所述[15]～[18]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，所述聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度为30摩尔％以下。
[20]如所述[1]～[19]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，所述夹层玻璃用中间膜由单层树脂层构成。
[21]如所述[1]～[19]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，所述夹层玻璃用中间膜具有包含多个树脂层的多层结构。
[22]如[21]所述的夹层玻璃用中间膜，构成所述多层结构的至少一个树脂层是含有填料(A)的含填料树脂层。
[23]如所述[1]～[22]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，对于通过所述夹层玻璃用中间膜粘接两片透明玻璃板而制作的夹层玻璃测定的可见光反射率(Rv)相对于雾度(Hz)之比(Rv/Hz)为2以上且10以下。
[24]如所述[1]～[23]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，对通过经由所述夹层玻璃用中间膜粘接两块透明玻璃板而制作的夹层玻璃测定的雾度值(Hz)为20％以下。
[25]如所述[1]～[24]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，通过中间膜粘接两片透明玻璃板而制作的夹层玻璃的可见光透射率(Tv)为30％以上。
[26]一种夹层玻璃，具有第1夹层玻璃部件、第2夹层玻璃部件和所述[1]～[25]中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，在所述第1夹层玻璃部件和所述第2夹层玻璃部件之间配置有所述夹层玻璃用中间膜。
发明效果
根据本发明，能够提供能够兼顾透明性和金属感的夹层玻璃用中间膜。
附图说明
图1是表示具有层叠结构的平板形状的填料(A)的示意剖面图。
具体实施方式
以下，对本发明进行更详细的说明。
本发明的夹层玻璃用中间膜(以下有时简称为“中间膜”)包含热塑性树脂和具有可见光反射性能的填料(A)。本发明的中间膜通过具有填料(A)，能够兼顾透明性和金属感。
[填料(A)]
中间膜中所含的填料(A)是具有可见光反射性能的填料。填料(A)是含有2种以上金属氧化物的填料，可以具有金属氧化物的多层结构。在此，多层结构可以由由不同的金属氧化物形成的层构成。通过填料(A)具有金属氧化物的多层结构，在降低反射率的同时，光吸收性低，透射率变高，容易实现中间膜的透明性和金属感的兼顾。另外，填料(A)通过具有金属氧化物的多层结构，能够对反射光赋予彩色，并且对于从中间膜透过的光，几乎不附加颜色，也能够成为无颜色或接近无颜色的光。
上述2种以上的金属氧化物的折射率可以互不相同。通过由折射率互不相同的金属氧化物形成折射率不同的层，在层间反射，容易确保适度的金属感。另外，在各填料(A)中，由折射率互不相同的金属氧化物形成的层可以相邻。
从使透明性和金属感更好的观点出发，折射率互不相同的金属氧化物的折射率之差优选为0.1以上1.2以下。上述折射率之差更优选为0.3以上1.1以下，进一步优选为0.6以上1.05以下。
在具有多层结构的填料(A)中，由互不相同的金属氧化物形成的层之间的厚度比优选为1∶2～1∶15。填料(A)通过具有这样的厚度比，容易得到金属感。上述厚度比更优选为1∶3～1∶13，进一步优选为1∶4～1∶11。另外，填料(A)也可以通过控制厚度比来改变反射光的颜色。
厚度比是通过扫描电子显微镜(SEM)等观察任意50个粒子而测定的值的平均值。
2种以上的金属氧化物可以分别选自氧化钛、氧化硅、氧化铟、氧化铌、氧化锌、氧化锑、氧化钨，其中优选氧化钛、氧化硅。氧化钛是二氧化钛(TiO2)，可以是金红石型，也可以是锐钛矿型，也可以是板钛矿型。氧化硅是二氧化硅(SiO2)。
填料(A)更优选含有氧化钛和氧化硅两者，进一步优选氧化钛层和氧化硅层的多层结构。
填料(A)优选是如上所述由2种以上的金属氧化物形成的具有多层结构的金属氧化物粒子，优选由至少1种金属氧化物构成的金属氧化物粒子(后述的中层)被不同种类的至少1种金属氧化物覆盖了的粒子。
填料(A)的形状可以是球状、四棱柱状等多边形、三角锥形状、四棱锥形状等多棱锥形状、圆柱状、圆锥状、不定形、针状、纤维状、平板形状等任意形状，但优选为平板形状。如果填料(A)为平板形状，则如后所述，通过沿中间膜的面方向取向，使入射的可见光线反射一定量，同时容易提高中间膜的透明性。另外，通过规则地反射，难以产生光散射，容易降低夹层玻璃的雾度。
平板形状的填料(A)在具有上述多层结构的情况下，优选沿厚度方向设置多层，沿厚度方向优选设置2～5层，更优选设置2～4层，进一步优选设置3层。
图1表示3层结构的平板形状的填料(A)的具体例。在填料(A)为3层结构的情况下，如图1所示，可以具备中层10和设置在中层10的两面的被覆层11、12。形成各覆盖层11、12的金属氧化物可以与形成中层10的金属氧化物不同。形成被覆层11、12的金属氧化物优选彼此相同。
形成各被覆层11、12的金属氧化物的折射率优选高于中层10的折射率。通过相对地提高覆盖层11、12的折射率，在适当地反射的同时，使光透过，容易使中间膜的透明性和金属感两者良好。另外，通过3层结构且被覆层11、12的金属氧化物的折射率高于中层10的折射率，无论光从两个表面的哪一个入射，都能够适度地反射，因此能够更有效地确保透明性并产生金属感。另外，被覆层11、12和中层10的折射率之差的优选值如上所述。
另外，优选被覆层11、12的厚度分别小于中层10的厚度。具体的厚度比(各被覆层：中层)的优选值如层之间的厚度比所示。
在平板形状的填料(A)中，被覆层11、12都是氧化钛层，中层10特别优选氧化硅层。另外，平板形状的填料(A)并不限定于具有上述3层结构，也可以是2层结构，此时，也可以省略被覆层11、12的一方。另外，也可以是4层以上的多层结构。
填料(A)的平均粒径(D50)为1μm以上20μm以下。通过使平均粒径在上述范围内，能够实现透明性和金属感的兼顾，并且容易抑制中间膜中的光散射。填料(A)的平均粒径(D50)优选为3μm以上18μm以下，更优选为5μm以上16μm以下。另外，平均粒径(D50)是使用激光衍射/散射式粒径分布测定装置测定的值，将累积体积为50％时的值(D50)作为平均粒径。
填料(A)的厚度从抑制光散射、使金属感和透明性都更好的观点考虑，优选为0.01μm以上4μm以下，更优选0.1μm以上2μm以下，更优选0.2μm以上1μm以下。另外，填料(A)的厚度是对于任意的50个粒子，用扫描电子显微镜(SEM)等观察测定的值的平均值。填料(A)可以将与填料的长度方向垂直的方向的长度中其最大值最短的方向的长度设为厚度，平板形状的填料(A)的厚度在图1中为上下方向的长度。
填料(A)的长宽比优选为1以上，更优选为2以上，进一步优选为4以上，另外，优选为30以下，更优选为15以下，进一步优选为5以下。作为上述长宽比，如后所述，通过使填料(A)沿中间膜的面方向取向，使入射的可见光线反射一定量，同时容易提高中间膜的透明性。另外，通过设定为100以下，可以防止填料(A)的平均粒径(D50)大于需要。另外，填料(A)的长宽比是通过扫描电子显微镜观察到的填料(A)的长轴长度相对于短轴长度的比。另外，长轴和短轴是沿厚度方向俯视时的填料(A)中的长轴和短轴，平板形状的填料是指其面方向上的长度方向及其垂直方向。
填料(A)在如具有平板形状的情况等具有可取向的各向异性的情况下，优选其长度方向沿着中间膜的面方向取向。另外，在具有平板形状的情况下，优选填料(A)的面方向沿着中间膜的面方向取向。即，平板形状的填料(A)优选以填料(A)的厚度方向沿着中间膜的厚度方向的方式取向。具有以上取向的填料(A)将在中间膜中沿厚度方向行进的光适当地反射，同时使一部分透过，另外，还能够抑制由填料(A)产生的光散射。因此，能够在降低雾度，提高透明性的同时，容易产生金属感。
在中间膜或后述的含填料树脂层中，填料(A)可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
填料(A)的制造方法没有特别限定，例如，具有多层结构的填料(A)可以在由金属氧化物形成的粒子上被覆其他金属氧化物来制造。另外，也可以在由金属氧化物形成的片材上覆盖其他金属氧化物后，进行破碎等而制成平板形状的填料(A)。填料(A)也可以使用市售品。
中间膜含有1或2层以上的树脂层，各树脂层可以含有热塑性树脂。在本发明的中间膜中，多个树脂层中的至少一层除了热塑性树脂之外还包含填料(A)。另外，在本说明书中，将含有填料(A)的树脂层称为“含有填料的树脂层”。填料(A)在含填料的树脂层中分散在热塑性树脂中，通过热塑性树脂保持在树脂层中。
含填料的树脂层中填料(A)的含有率优选为0.01质量％以上0.5质量％以下。如果含量为0.01质量％以上，则可以产生适当的金属感。另外，通过设定为0.5质量％以下，可以防止光被超过必要程度的反射，能够降低雾度，也容易确保夹层玻璃的透明性。从这些观点出发，填料(A)的含有率更优选为0.02质量％以上，进一步优选为0.04质量％以上，更优选为0.08质量％以上，另外，更优选为0.4质量％以下，更进一步优选为0.3质量％以下，进一步优选为0.2质量％以下。
[热塑性树脂]
如上所述，本发明的中间膜含有热塑性树脂。中间膜通过含有热塑性树脂，容易起到作为粘接层的功能，与夹层玻璃部件的粘接性良好。如上所述，中间膜含有1或2层以上的树脂层，各树脂层可以含有热塑性树脂。
作为含填料树脂层等各树脂层中的热塑性树脂，没有特别限定，例如可以列举出聚乙烯醇缩醛树脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂、离聚物树脂、聚氨酯树脂、热塑性弹性体、丙烯酸类树脂、丙烯酸-乙酸乙烯酯共聚物树脂、聚乙烯醇树脂、聚烯烃树脂、聚乙酸乙烯酯树脂和聚苯乙烯树脂等。通过使用这些树脂，容易确保与夹层玻璃部件的粘接性。
在这些之中，优选聚乙烯醇缩醛树脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂、离聚物树脂、聚氨酯树脂、热塑性弹性体。
在本发明的中间膜中，热塑性树脂可以单独使用1种，也可以并用2种以上。另外，在并用2种以上的情况下，在中间膜中，可以使1个树脂层含有2种以上的热塑性树脂，也可以使不同的树脂层分别含有不同种类的热塑性树脂。
在这些之中，优选选自聚乙烯醇缩醛树脂及乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂中的至少1种，特别是与增塑剂并用时，从对无机玻璃发挥优异的粘接性的观点出发，更优选聚乙烯醇缩醛树脂。因此，上述含填料树脂层中的树脂也优选选自聚乙烯醇缩醛树脂和乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂中的至少1种，更优选聚乙烯醇缩醛树脂。
另外，在具有多个树脂层的情况下，构成各树脂层的树脂可以从上述列举的树脂中适当选择。另外，构成各树脂层的树脂可以是互不相同的树脂，但优选相互相同。
因此，在具有多个树脂层的情况下，优选构成各树脂层的树脂均为聚乙烯醇缩醛树脂或乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂，更优选均为聚乙烯醇缩醛树脂。
(聚乙烯醇缩醛树脂)
聚乙烯醇缩醛树脂只要是将聚乙烯醇(PVA)用醛缩醛化而得到的聚乙烯醇缩醛树脂即可，没有特别限定。
上述醛没有特别限定，一般优选使用碳原子数为1～10的醛。上述碳原子数为1～10的醛没有特别限定，例如可以列举出正丁醛、异丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、甲醛、乙醛、苯甲醛等。这些醛可以单独使用，也可以并用2种以上。
上述中，优选正丁醛、正己醛、正戊醛，更优选正丁醛。因此，聚乙烯醇缩醛树脂优选聚乙烯醇缩丁醛树脂。
聚乙烯醇(PVA)例如通过皂化聚乙酸乙烯酯等聚乙烯酯而得到。聚乙烯醇的皂化度一般为70～99.9摩尔％。聚乙烯醇缩醛树脂可以单独使用1种，也可以并用2种以上。
PVA的平均聚合度优选为200以上，更优选为500以上，进一步优选为1000以上，更进一步优选为1500以上。如果平均聚合度为上述下限以上，则夹层玻璃的耐贯通性变高。另外，PVA的平均聚合度优选为5000以下，更优选为4000以下，进一步优选为3500以下，还进一步优选为2500以下。
另外，聚乙烯醇的平均聚合度通过依据JIS K6726“聚乙烯醇试验方法”的方法求出。
聚乙烯醇缩醛树脂的羟基量优选为15摩尔％以上，另外优选为38摩尔％以下。通过使羟基量为15摩尔％以上，粘接性容易变得良好，另外，容易使夹层玻璃的耐贯通性等变得良好。另外，通过使羟基量为38摩尔％以下，可以防止夹层玻璃变得过硬。从与夹层玻璃部件的粘接性等观点出发，上述羟基量更优选为20摩尔％以上，进一步优选为25摩尔％以上。另外，上述羟基量更优选为35％以下，进一步优选为33摩尔％以下。
使用聚乙烯醇缩丁醛树脂作为聚乙烯醇缩醛树脂时，从同样观点出发，羟基量为15摩尔％以上，另外，优选为38摩尔％以下，更优选为20摩尔％以上，进一步优选为25摩尔％以上，更优选为35％摩尔以下，还更优选为33摩尔％以下。
聚乙烯醇缩醛树脂的羟基量是将结合有羟基的乙烯基量除以主链的全部乙烯基量而求出的摩尔分数以百分比表示的值。上述结合有羟基的乙烯基量例如可以根据JISK6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”进行测定。
上述聚乙烯醇缩醛树脂的缩醛化度优选为47摩尔％以上，另外优选为85摩尔％以下。上述缩醛化度更优选为55摩尔％以上，进一步优选为60摩尔％以上，另外，更优选为80摩尔％以下，进一步优选为75摩尔％以下。
另外，在缩醛基为丁醛基、聚乙烯醇缩醛树脂(A)为聚乙烯醇缩丁醛树脂时，缩醛化度是缩丁醛化度。
上述缩醛化度是将从主链的全部乙烯基量中减去结合有羟基的乙烯基量和结合有乙酰基的乙烯基量而得到的值除以主链的全部乙烯基量而求出的摩尔分数以百分比表示的值。缩醛化度(丁醛化度)例如可以根据依据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法测定的结果来计算。
聚乙烯醇缩醛树脂的乙酰化度优选为30摩尔％以下，更优选为20摩尔％以下，进一步优选为10摩尔％以下，更进一步优选为2摩尔％以下。当上述乙酰化度为上述上限以下时，中间膜及夹层玻璃的耐湿性变高。另外，上述乙酰化度没有特别限定，优选为0.01摩尔％以上，更优选为0.1摩尔％以上。
上述乙酰化度是将结合有乙酰基的乙烯基量除以主链的全部乙烯基量而求出的摩尔分数以百分比表示的值。上述与乙酰基结合的乙烯基量例如可以根据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”进行测定。
(乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂)
作为乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂，可以是非交联型的乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂，另外，也可以是高温交联型的乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂。另外，作为乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂，也可以使用乙烯-乙酸乙烯酯共聚物皂化物、乙烯-乙酸乙烯酯的水解物等乙烯-乙酸乙烯酯改性体树脂。
乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂，根据JIS K6730“乙烯·乙酸乙烯酯树脂试验方法”或JIS K6924-2:1997测定的乙酸乙烯酯含量优选为10～50质量％，更优选为20～40质量％。通过使乙酸乙烯酯含量为这些下限值以上，对夹层玻璃部件的粘接性提高，另外，夹层玻璃的耐贯通性容易变得良好。另外，通过使乙酸乙烯酯含量为这些上限值以下，中间膜的断裂强度变高，夹层玻璃的耐冲击性变好。
(离聚物树脂)
作为离聚物树脂，没有特别限定，可以使用各种离聚物树脂。具体而言，可以列举出乙烯系离聚物、苯乙烯系离聚物、全氟碳系离聚物、远螯(telechelic)离聚物、聚氨酯离聚物等。从夹层玻璃的机械强度、耐久性、透明性等良好的方面、对夹层玻璃部件的粘接性优异的方面考虑，优选乙烯系离聚物。
作为乙烯系离聚物，由于乙烯·不饱和羧酸共聚物的离聚物的透明性和强韧性优异，因此优选使用。乙烯-不饱和羧酸共聚物是至少具有来自乙烯的结构单元和来自不饱和羧酸的结构单元的共聚物，也可以具有来自其他单体的结构单元。
作为不饱和羧酸，可以列举出丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸等，优选丙烯酸、甲基丙烯酸，特别优选甲基丙烯酸。另外，作为其他单体，可以列举出丙烯酸酯、甲基丙烯酸酯、1-丁烯等。
作为乙烯·不饱和羧酸共聚物，如果将该共聚物具有的全部构成单元设为100摩尔％，则优选具有75～99摩尔％的来自乙烯的构成单元，优选具有1～25摩尔％的来自不饱和羧酸的构成单元。
乙烯·不饱和羧酸共聚物的离聚物(离子交联聚合物)是通过用金属离子中和或交联乙烯·不饱和羧酸共聚物所具有的羧基的至少一部分而得到的离聚物树脂，该羧基的中和度通常为1～90％，优选为5～85％。
作为离聚物树脂中的离子源，可以列举出锂、钠、钾、铷、铯等碱金属，镁、钙、锌等多价金属，优选钠、锌。
作为离聚物树脂的制造方法没有特别限定，可以通过以往公知的制造方法制造。例如，在作为离聚物树脂使用乙烯·不饱和羧酸共聚物的离聚物时，例如，在高温、高压下使乙烯和不饱和羧酸进行自由基共聚，来制造乙烯·不饱和羧酸共聚物。然后，通过使该乙烯·不饱和羧酸共聚物与含有上述离子源的金属化合物反应，可以制造乙烯·不饱和羧酸共聚物的离聚物。
(聚氨酯树脂)
作为聚氨酯树脂，可以列举出使异氰酸酯化合物与二醇化合物反应而得到的聚氨酯，异氰酸酯化合物与二醇化合物、进而与多胺等链长延长剂反应而得到的聚氨酯等。另外，聚氨酯树脂也可以含有硫原子。在这种情况下，上述二醇的一部分或全部可以选自多元硫醇和含硫多元醇。聚氨酯树脂能够使与有机玻璃的粘接性良好。因此，适合在夹层玻璃部件为有机玻璃的情况下使用。
(热塑性弹性体)
作为热塑性弹性体，可以列举出苯乙烯系热塑性弹性体、脂肪族聚烯烃。作为苯乙烯系热塑性弹性体，没有特别限定，可以使用公知的热塑性弹性体。苯乙烯系热塑性弹性体一般具有成为硬链段的苯乙烯单体聚合物嵌段、和成为软链段的共轭二烯化合物聚合物嵌段或其氢化嵌段。作为苯乙烯系热塑性弹性体具体例，可以列举出苯乙烯-异戊二烯二嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯二嵌段共聚物、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯三嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯/异戊二烯-苯乙烯三嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯三嵌段共聚物及其氢化物。
上述脂肪族聚烯烃可以是饱和脂肪族聚烯烃，也可以是不饱和脂肪族聚烯烃。上述脂肪族聚烯烃可以是以链状烯烃为单体的聚烯烃，也可以是以环状烯烃为单体的聚烯烃。从有效提高中间膜的保存稳定性和隔音性的观点出发，上述脂肪族聚烯烃优选为饱和脂肪族聚烯烃。
作为上述脂肪族聚烯烃的材料，可以列举出乙烯、丙烯、1-丁烯、反式-2-丁烯、顺式-2-丁烯、1-戊烯、反式-2-戊烯、顺式-2-戊烯、1-己烯、反式-2-己烯、顺式-2-己烯、反式-3-己烯、顺式-3-己烯、1-庚烯、反式-2-庚烯、顺式-2-庚烯、反式-3-庚烯、顺式-3-庚烯、1-辛烯、反式-2-辛烯、顺式-2-辛烯、反式-3-辛烯、顺式-3-辛烯、反式-4-辛烯、顺式-4-辛烯、1-壬烯、反式-2-壬烯、顺式-2-壬烯、反式-3-壬烯、顺式-3-壬烯、反式-4-壬烯、顺式-4-壬烯、1-癸烯、反式-2-癸烯、顺式-2-癸烯、反式-3-癸烯、顺式-3-癸烯、反式-4-癸烯、顺式-4-癸烯、反式-5-癸烯、顺式-5-癸烯、4-甲基-1-戊烯和乙烯基环己烷等。
(增塑剂)
中间膜还可以含有增塑剂。如上所述，中间膜具有1或2个以上的树脂层，但各树脂层除了热塑性树脂以外，还可以含有增塑剂。因此，含填料树脂层可以含有增塑剂。
中间膜通过含有增塑剂而变得柔软，其结果，夹层玻璃的柔软性提高，耐贯通性也提高。进而，也可以提高对夹层玻璃部件的粘接性。当使用聚乙烯醇缩醛树脂作为热塑性树脂时，含有增塑剂特别有效。因此，含填料树脂层等各树脂层更优选含有聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂。
作为增塑剂，例如可以列举出一元有机酸酯和多元有机酸酯等有机酯增塑剂，以及有机磷酸酯系增塑剂和有机亚磷酸酯系增塑剂等磷系增塑剂等。优选有机酯增塑剂。
有机酯增塑剂可以列举例如：三甘醇二-2-乙基丁酸酯、三甘醇二-2-乙基己酸酯、三甘醇二辛酸酯、三甘醇二正辛酸酯、三甘醇二正庚酸酯、四甘醇二正庚酸酯、四甘醇二-2-乙基己酸酯、癸二酸二丁基酯、壬二酸二辛基酯、二丁基卡必醇己二酸酯、乙二醇二-2-乙基丁酸酯、1，3-丙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,4-丁二醇二-2-乙基丁酸酯、1,2-丁二醇二-2-乙基丁酸酯、二甘醇二-2-乙基丁酸酯、二甘醇二-2-乙基己酸酯、二丙二醇二-2-乙基丁酸酯、三甘醇二-2-乙基戊酸酯、四甘醇二-2-乙基丁酸酯、二甘醇二辛酸酯、三甘醇二正庚酸酯、四甘醇二正庚酸酯、三甘醇二-2-乙基丁酸酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己酯环己基酯、己二酸二异壬酯、己二酸庚酯壬酯、癸二酸二丁基酯、油改性癸二酸醇酸、磷酸酯与己二酸酯的混合物、混合型己二酸酯等。作为混合型己二酸酯，可以列举出由选自碳原子数4～9的烷基醇和碳原子数4～9的环状醇的2种以上的醇制作的己二酸酯。
在上述增塑剂中，特别优选使用三甘醇-二-2-乙基己酸酯(3GO)。
中间膜中的增塑剂的含量没有特别限定，相对于100质量份热塑性树脂，优选为10质量份～100质量份。当增塑剂的含量为10质量份以上时，夹层玻璃变得适度柔软，耐贯通性、粘接性等变得良好。另外，如果增塑剂的含量为100质量份以下，则可以防止增塑剂从中间膜分离。增塑剂的含量更优选为20质量份以上，进一步优选为30质量份以上，进一步优选为35质量份以上，另外，更优选为70质量份以下，进一步优选为63质量份以下。
另外，中间膜含有1个以上的树脂层，但含填料树脂层等各树脂层含有增塑剂时，各树脂层中的增塑剂含量的优选值也与上述说明的增塑剂含量的优选值相同。
中间膜以树脂或树脂和增塑剂为主要成分，中间膜中热塑性树脂和增塑剂的总量以中间膜总量为基准，通常为70质量％以上，优选为80质量％以上，进一步优选为90质量％以上且小于100质量％。通过使上述合计量小于100质量％，中间膜可以含有着色剂等添加剂。
另外，各树脂层也以树脂或树脂及增塑剂为主要成分，各树脂层中热塑性树脂及增塑剂的合计量以各树脂层总量为基准，通常为70质量％以上，优选为80质量％以上，进一步优选为90质量％以上且小于100质量％。
[其他添加剂]
本发明的中间膜可以含有上述以外的添加剂，也可以含有紫外线吸收剂、抗氧化剂、光稳定剂、粘接力调节剂、隔热剂、荧光增白剂、结晶成核剂等各添加剂。如上所述，本发明的中间膜具有1或2层以上的树脂层，各树脂层也可以适当含有选自这些添加剂中的至少1种。
＜层结构＞
以下，对本发明的中间膜的层结构进行更详细的说明。
在本发明中，中间膜也可以由单层的树脂层构成。中间膜由单层树脂层构成时，该树脂层为含有热塑性树脂和填料(A)的含填料树脂层。另外，单层的树脂层，可以在该树脂层的两面分别粘接构成夹层玻璃部件的玻璃板。
(多层结构)
如上所述，中间膜也可以具有包含多个树脂层的多层结构。由多个树脂层构成的多层结构可以是在厚度方向层叠2个树脂层的2层结构，也可以是层叠3个树脂层的3层结构，也可以是层叠4个以上的树脂层。优选具有2层～5层结构，更优选具有2～3层结构。在多层结构的情况下，至少一个树脂层可以是含有填料(A)的含填料树脂层，可以是两个以上的树脂层是含填料树脂层。含填料树脂层在多层结构中可以配置在与玻璃板粘接的最表面，也可以配置在其他树脂层之间，也可以配置在最表面以外。
在多层结构的情况下，中间膜例如优选具有设置在表面侧的2个表层和设置在表层之间的芯层，此时，中间膜优选为3层结构。另外，表层中的任一方或双方只要是含填料树脂层即可，更优选两者都是含填料树脂层。另外，芯层可以是含填料树脂层以外的树脂层。
在此，表层和芯层中使用的树脂均优选聚乙烯醇缩醛树脂，更优选聚乙烯醇缩丁醛树脂。
如上所述，表层和芯层均优选含有增塑剂。此时，芯层中的增塑剂相对于热塑性树脂100质量份的含量优选大于表层中的增塑剂相对于热塑性树脂100质量份的含量，其含量之差优选为5质量份以上60质量份以下，更优选为10质量份以上50质量份以下，进而更优选为15质量份以上35质量份以下。通过增加芯层中的增塑剂的含量，容易提高隔音性能。
另外，优选芯层中聚乙烯醇缩醛树脂的羟基量比表层中的聚乙烯醇缩醛树脂的羟基量低，其羟基量的差优选为1摩尔％～20摩尔％，更优选为2摩尔％～15摩尔％，进而更优选为2摩尔％以下10摩尔％以下。通过降低芯层中的羟基量，容易提高增塑剂的含量，隔音性能也容易提高。
另外，含填料树脂层不需要设置在中间膜的整个区域，也可以设置在部分区域。例如，在具有3层结构的中间膜中夹在2层树脂层(第1及第3树脂层)之间的树脂层(第2树脂层)为含填料树脂层时，含填料树脂层可以设置在一部分区域，而不设置在其他区域。
在这种情况下，在设置有含填料树脂层的区域中，为第1～第3树脂层的3层结构，在不设置含填料树脂层的区域中为第1及第3树脂层的2层结构即可。但是，在第1和第3树脂层具有相同组成的情况下，第1树脂层和第3树脂层被一体化，其边界有时无法判别，也可以实质上成为1个树脂层。
另外，在以上的说明中，以具有3层结构的中间膜为例进行了说明，但即使是4层结构以上，同样也可以仅在部分区域设置含填料树脂层。
含填料树脂层的厚度可以等同，但也可以有变化。例如，如上所述，设置在中间膜的部分区域的含填料树脂层也可以具有随着接近未设置含填料树脂层的区域而厚度变小的截面形状。
中间膜为截面矩形，厚度可以等同，但不限于截面矩形，例如可以具有楔形。具有楔形形状的中间膜的截面的一端和作为该一端的相反侧的另一端的厚度互不相同，截面可以具有梯形形状，但也可以具有三角形状。另外，楔形的中间膜的厚度从一端向另一端变化，但不需要所有部分的厚度都变化，也可以具有厚度等同的部分，厚度变化的部分仅为一部分。
[各层的厚度]
含填料树脂层的厚度优选为0.15mm以上2.0mm以下，更优选为0.2mm以上1.5mm以下，进而优选为0.25mm以上0.9mm以下。中间膜通过在将填料(A)的含有率调整到上述范围后，使厚度在这些范围内，容易使透明性和金属感两者良好。
另外，中间膜的厚度优选为0.2mm以上2.5mm以下，更优选为0.25mm以上2.0mm以下，进一步优选为0.3mm以上1.0mm以下。
另外，在多层结构中，含填料树脂层的厚度没有特别限定，相对于中间膜的总厚度，以厚度比(含填料树脂层/总厚度)计，例如为0.06以上0.9以下，优选为0.08以上0.8以下，更优选为0.1以上0.7以下。
另外，含填料树脂层及中间膜的厚度如上所述有时会发生变化，在该情况下，以上说明的含填料树脂层及中间膜的厚度是指最厚部分的厚度(最厚部)。另外，所谓含填料树脂层的厚度，在含填料树脂层为2层以上的情况下，是指其合计厚度。
[中间膜的光学特性]
本发明的中间膜，通过经由中间膜粘接两片透明玻璃板而制作的夹层玻璃的雾度(Hz)优选为20％以下。通过雾度(Hz)为20％以下，能够抑制光散射，容易得到透明性高、模糊少的夹层玻璃。上述雾度(Hz)更优选为16％以下，进一步优选为10％以下，进一步优选为8％以下。从确保透明性的观点以及抑制模糊的观点出发，上述雾度(Hz)越低越好，只要为0％以上即可，但实用上优选为0.5％以上。另外，雾度可以根据JIS K6714进行测定。
本发明的中间膜，从透明性的观点出发，通过经由中间膜粘接两片透明玻璃板而制作的夹层玻璃的可见光线透射率(Tv)优选为30％以上，更优选为40％以上，进一步优选为58％以上，从容易适用于汽车用窗玻璃(例如挡风玻璃、侧挡风玻璃等)的观点出发，更优选为70％以上，进一步优选为75％以上。从透明性的观点出发，上述可见光透射率(Tv)越高越好，但为了反射一定量的可见光而产生充分的金属感，例如为99％以下，优选为95％以下，更优选为90％以下。另外，可视光透射率(Tv)可以根据JIS R3212(2015)来测定。
本发明的中间膜通过中间膜粘接两片透明玻璃板而制作的夹层玻璃的可见光反射率(Rv)优选为1％以上35％以下。通过使可见光反射率(Rv)为1％以上，容易在夹层玻璃上产生充分的金属感。另外，通过设定为35％以下，能够防止中间膜反射必要程度以上，从而能够防止透明性受损、夹层玻璃模糊。
从以上观点出发，可见光反射率(Rv)更优选为5％以上，进一步优选为8％以上，进而更优选为10％以上，另外，更优选为28％以下，进一步优选为22％以下，更进一步优选为18％以下。另外，可视光线反射率(Rv)可以根据JIS 3106(2019)使用分光光度计测定。
另外，可见光反射率(Rv)相对于上述雾度(Hz)之比(Rv/Hz)例如为1.6以上，优选为2以上，更优选为2.5以上，进一步优选为3以上。如果比值(Rv/Hz)高，则与光散射相比，光反射占主导地位，能够确保良好的透明性，并且抑制夹层玻璃的模糊，同时容易产生金属感。另外，从实用性的观点和抑制在中间膜中反射必要程度以上的观点出发，比(Rv/Hz)优选为10以下，更优选为8以下，进一步优选为6以下。
另外，在以上的可见光反射率(Rv)、可见光透射率(Tv)及雾度(Hz)的测定中使用的透明玻璃板，在厚度2.5mm时根据JIS R 3106:1998测定的可见光透射率为90.5％。另外，该透明玻璃板使用由JIS Z8781-1(2012)、JIS Z8781-2(2012)及JIS Z8781-4(2013)规定的CIE标准发光体D65及10°视场等色函数而得到的a*＝-0.6、b*＝0.2，雾度为0.2％以下。以上的透明玻璃板也称为基准透明玻璃。
另外，中间膜有时存在不含填料(A)的区域，或者含填料树脂层的厚度发生变化，此时，只要在含填料树脂层的厚度最大的区域测定上述Rv、Tv及雾度(Hz)即可。
此外，Rv、Tv、雾度(Hz)和Rv/Hz可以通过测量夹层玻璃的任一个面的光谱特性来确定。
(中间膜的制造方法)
本发明的中间膜没有特别限定，在为单层结构的情况下，例如可以混合热塑性树脂、填料(A)、以及根据需要配合的填料(A)以外的添加剂，将得到的树脂组合物进行挤出成型、压制成型等，成型树脂层。
这里，从提高树脂组合物中的分散性的观点出发，填料(A)例如在使用增塑剂的情况下，也可以将填料(A)配合在增塑剂中，使其充分分散在增塑剂中，然后与树脂混合。此时，也可以在增塑剂中适当添加分散剂等。另外，使用填料(A)以外的添加剂时，根据添加剂的种类，也可以在增塑剂中配合填料(A)以外的添加剂，使其充分分散在增塑剂中，然后与热塑性树脂混合。
中间膜即使在为多层结构的情况下，也可以与为单层结构的情况同样地，通过挤出成型、压制成型等成型各树脂层并层叠而得到。例如，优选准备两个以上的挤出机，在多个挤出机的前端安装多层用进料块并共挤出的方法。另外，在设置多个树脂层且具有相同组成的树脂层有2个以上的情况下，也可以从1个挤出机挤出具有2个以上相同组成的树脂层。进而，各树脂层的厚度有时会沿着与厚度方向正交的方向变化，在该情况下，例如可以调整树脂的供给量等，使厚度变化。
另外，填料(A)在如具有平板形状的情况等具有能够取向的各向异性的情况下，通过上述的压制成型、挤出成型等，能够使填料(A)的长度方向或面方向沿着中间膜(各树脂层)的面方向取向。
另外，中间膜，也可以通过准备多个树脂层，并且将该多个树脂层配置在一对夹层玻璃部件之间而得到层叠体，通过热压接(压制成型)该层叠体，制造夹层玻璃，同时也一起制造了中间膜。
＜夹层玻璃＞
本发明还提供一种夹层玻璃。夹层玻璃包含两个夹层玻璃构件(第1夹层玻璃构件和第2夹层玻璃构件)和设置在这些夹层玻璃构件之间的中间膜。两片夹层玻璃部件经由中间膜粘接。中间膜的一个面与一个夹层玻璃部件粘接，另一个面与另一个夹层玻璃部件粘接。另外，中间膜的结构如上所述。
夹层玻璃，可以通过在两片夹层玻璃部件之间配置上述中间膜，对它们进行热压接等而一体化来制造。另外，也可以准备多个树脂层，并且将该多个树脂层配置在一对夹层玻璃部件之间，而得到层叠体，通过热压接等将该层叠体一体化来制造。
(夹层玻璃部件)
作为在夹层玻璃中使用的夹层玻璃部件，可以列举出玻璃板，玻璃板可以是无机玻璃、有机玻璃中的任一种，优选无机玻璃。作为无机玻璃，没有特别限定，可以列举出透明玻璃、浮法玻璃、抛光玻璃、压花玻璃、嵌丝玻璃、嵌线玻璃、绿色玻璃等。
另外，作为有机玻璃，一般使用被称为树脂玻璃的有机玻璃，没有特别限定，可以列举出由聚碳酸酯、丙烯酸树脂、丙烯酸共聚物树脂、聚酯等树脂构成的有机玻璃。
两片夹层玻璃部件可以由彼此相同的材质构成，也可以由其他材质构成。例如，可以一方是无机玻璃，另一方是有机玻璃，但优选两片夹层玻璃部件两者均为无机玻璃或有机玻璃。
另外，各夹层玻璃部件的厚度没有特别限定，例如为0.1～15mm左右，优选为0.5～5mm。各夹层玻璃部件的厚度可以相互相同，也可以不同，但优选相同。
[夹层玻璃的光学特性]
从与上面同样的观点出发，本发明的夹层玻璃可以具有与在中间膜中说明的光学特性相同的光学特性。具体而言，夹层玻璃的雾度(Hz)优选为20％以下，更优选为16％以下，进一步优选为10％以下，更进一步优选为8％以下。夹层玻璃的雾度(Hz)越低越好，只要为0％以上即可，优选为0.5％以上。
另外，夹层玻璃的可见光透射率(Tv)优选为30％以上，更优选为40％以上，进一步优选为58％以上，更优选为70％以上，进一步优选为75％以上，另外，例如为99％以下，优选为95％以下，更优选为90％以下。
夹层玻璃的可见光反射率(Rv)优选为1％以上35％以下。夹层玻璃的可见光反射率(Rv)更优选为5％以上，进一步优选为8％以上，更优选为10％以上，另外，更优选为28％以下，进一步优选为22％以下，进一步优选为18％以下。
另外，夹层玻璃的可见光反射率(Rv)相对于雾度(Hz)之比(Rv/Hz)例如为1.6以上，但优选为2以上，更优选为2.5以上，进一步优选为3以上，另外，优选为10以下，更优选为8以下，进而更优选6以下。
本发明的夹层玻璃可以作为汽车等各种车辆、飞机、船舶等交通工具、建筑物等的窗玻璃等使用，但优选作为汽车用夹层玻璃使用。汽车用夹层玻璃可以是挡风玻璃(前挡风玻璃)、侧玻璃、后玻璃、车顶玻璃中的任一种。
实施例
通过实施例更详细地说明本发明，但本发明不受这些例子的任何限定。
本实施例中的测定方法及评价方法如下。
〔Rv〕
根据JIS 3106(2019)，使用分光光度计(日立ハイテクノロジー公司制造的“U-4100”)求出可见光反射率(Rv)。
〔Ra*、Rb*〕
使用分光光度计(日立ハイテクノロジー公司生产的“U-4100”)测定分光反射率。测定条件为扫描速度300nm/min、狭缝宽度8nm，根据得到的分光反射率，依照JIS Z8781(2009)计算D65光源、10°视场中的Ra*及Rb*。
〔Tv〕
根据JIS R3212(2015)，使用分光光度计(日立ハイテクノロジー公司生产的“U-4100”)求出可见光透射率(Tv)。
[Ta*、Tb*]
使用分光光度计(日立ハイテクノロジー公司生产的“U-4100”)测定分光透射率。测定条件为扫描速度300nm/min、狭缝宽度8nm，根据得到的分光透射率，依照JIS Z8781(2009)，计算D65光源、10°视野中的Ta*及Tb*。
[雾度]
雾度是对得到的夹层玻璃根据JIS K6714从夹层玻璃的一个面测定而求出的。
另外，实施例、比较例中使用的各成分如下。
(1)热塑性树脂
PVB-1：聚乙烯醇缩丁醛树脂、缩醛化度69摩尔％、羟基量30摩尔％、乙酰化度1摩尔％、合成中使用的PVA的平均聚合度1700
PVB-2：聚乙烯醇缩丁醛树脂、缩醛化度64摩尔％、羟基量24摩尔％、乙酰化度12摩尔％、合成中使用PVA的平均聚合度1700
(2)增塑剂
3GO：三甘醇二-2-乙基己酸酯
(3)填料
多层填料1：中层为折射率为1.46的SiO2层、被覆层为折射率为2.49的TiO2层的图1所示的3层结构的平板形状、厚度比(各被覆层：中层＝1:8)、D50:14μm、厚度0.5μm、长宽比：2.8
多层填料2：中层为折射率为1.46的SiO2层、被覆层为折射率为2.49的TiO2层的图1所示的3层结构的平板形状、厚度比(各被覆层：中层＝1:9)、D50:14μm、厚度0.5μm、长宽比：2.8
多层填料3:MERCK公司生产的“Colorstream T20-01WNT”、中层SiO2层、被覆层TiO2层的填料
铝：东洋アルミ制“EMR-DZ485”、铝片
云母：MERCK公司生产的“Iriodin 6163”、板状云母
[实施例1]
(中间膜的制作)
按照表1的配合，将填料(A)混合在增塑剂中使其分散后，与聚乙烯醇缩丁醛树脂(PVB-1)一起投入挤出机中，在挤出机中进行它们的混炼并挤出，得到厚度760μm的中间膜。中间膜是由单层树脂层构成的中间膜，填料(A)以其面方向沿着中间膜的面方向的方式取向。
[实施例12]
(中间膜的制作)
按照表1的配合，与不含填料(A)的聚乙烯醇缩丁醛树脂(PVB-2)一起投入到上述共挤出机中，在共挤出机中进行它们的混炼，得到用于形成芯树脂层的树脂组合物。在共挤出机中，共挤出上述树脂组合物，得到由填料(A)分散的厚度760μm表皮树脂层和不含填料(A)的厚度760μm的芯树脂层构成的中间膜。另外，在中间膜中，填料(A)以其面方向沿着中间膜的面方向的方式取向。
(夹层玻璃的制作)
准备了均为纵100mm×横100mm×厚2.5mm的2片透明玻璃。作为透明玻璃使用了说明书记载的基准透明玻璃。将上述得到的中间膜夹持在2片透明玻璃之间，通过真空袋法(真空バック法)进行临时压接。将该临时压接了的层叠体在高压釜内，在温度140℃、压力1.2MPa的条件下保持20分钟后，将温度降低至23℃并返回大气压，由此结束正式压接，得到2片透明玻璃通过中间膜粘接在一起的夹层玻璃。对得到的夹层玻璃测定各光学特性，将中间膜及夹层玻璃的特性示于表1。
[实施例2～11、比较例1～4]
除了将填料的种类及添加量变更为表1、2以外，与实施例1同样地实施。
[实施例13～14]
除了将填料的种类及添加量变更为表2以外，与实施例12同样地实施。
表1
表2
※phr是相对于PVB 100质量份的质量份。
※wt％为中间膜(树脂层)中的含有率(质量％)。
如表1所示，在各实施例中，通过使中间膜含有具有可见光反射性能的填料(A)，可以得到具有适度的可见光反射率(Rv)和高的可见光透射率(Tv)、雾度也低、兼具透明性和金属感的夹层玻璃。
另一方面，由于在比较例的中间膜中含有填料(A)以外的光亮剂，所以在比较例1、2中不能得到适当的可见光反射率(Rv)。另外，在比较例1～4中，雾度高且Rv/Hz变低，结果光散射变多，不能得到透明性和金属感都具有的夹层玻璃。
附图符号说明
10中层
11、12覆盖层

Claims (13)

1.一种夹层玻璃用中间膜，其包含热塑性树脂和具有可见光反射性能的填料(A)。
2.如权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，所述填料(A)含有2种以上的金属氧化物。
3.如权利要求2所述的夹层玻璃用中间膜，所述2种以上的金属氧化物的折射率互不相同。
4.如权利要求3所述的夹层玻璃用中间膜，折射率互不相同的所述金属氧化物的折射率之差为0.1以上且1.2以下。
5.如权利要求2～4中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，所述2种以上的金属氧化物分别选自氧化钛、氧化硅、氧化铟、氧化铌、氧化锌、氧化锑和氧化钨。
6.如权利要求2～5中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，所述填料(A)具有所述金属氧化物的多层结构。
7.如权利要求6所述的夹层玻璃用中间膜，在所述填料(A)中，由互不相同的金属氧化物形成的层之间的厚度比为1∶2～1∶15。
8.如权利要求1～7中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，包含含有所述填料(A)和所述热塑性树脂的树脂层，
所述树脂层中的所述填料(A)的含有率为0.01质量％以上且0.5质量％以下。
9.如权利要求1～8中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，所述填料(A)具有平板形状。
10.如权利要求1～9中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，所述填料(A)的平均粒径D50为1μm以上且20μm以下。
11.如权利要求1～10中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，对将两块透明玻璃板介隔所述夹层玻璃用中间膜粘接而制作的夹层玻璃测定的可见光反射率(Rv)相对于雾度(Hz)的比(Rv/Hz)为2以上且10以下。
12.如权利要求1～11中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，对将两块透明玻璃板介隔所述夹层玻璃用中间膜粘接而制作的夹层玻璃测定的雾度值(Hz)为20％以下。
13.一种夹层玻璃，具备第1夹层玻璃部件、第2夹层玻璃部件和权利要求1～12中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，
在所述第1夹层玻璃部件和所述第2夹层玻璃部件之间配置有所述夹层玻璃用中间膜。
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