CN118370021A - 电阻可变材料、开关元件用材料、开关层、开关元件和存储装置 - Google Patents

电阻可变材料、开关元件用材料、开关层、开关元件和存储装置 Download PDF

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CN118370021A CN202380014979.5A CN202380014979A CN118370021A CN 118370021 A CN118370021 A CN 118370021A CN 202380014979 A CN202380014979 A CN 202380014979A CN 118370021 A CN118370021 A CN 118370021A
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双逸
松下佳雅
佐藤史雄
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Abstract

本发明提供具有大的ON/OFF电流比并且能够获得稳定的开关作用的电阻可变材料、开关元件用材料、开关层、开关元件和存储装置。该电阻可变材料以原子％计含有1％～40％的Ge、40％～90％的Te、1％～59％的Si+Al+Ga+Sn+Bi+Cu+Ag+Zn+Y+In+Ca+Mg。

Description

电阻可变材料、开关元件用材料、开关层、开关元件和存储 装置
技术领域
本发明涉及电阻可变材料、开关元件用材料、开关层、开关元件和存储装置。
背景技术
作为替代NAND型闪存器的存储装置，下一代不挥发性存储装置受到了关注。作为下一代不挥发性存储装置，提出了例如电阻变化型、相变化型的存储装置，将大容量化、高速化作为目标进行了开发。
另外，作为下一代不挥发性存储装置的结构，交叉点型的存储装置受到了关注(专利文献1、2)。交叉点型的存储装置包含字线、俯视时与字线正交的位线、俯视时配置于两者的交点的存储元件和开关元件。关于开关元件，目前可以使用晶体管、二极管，但随着存储装置的小型化、大容量化、高集成化，电阻因施加电压而变化的双向阈值开关元件(OvonicThreshold Switch：OTS元件)的使用开始受到关注。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2006－086526号公报
专利文献2：日本特开2018－164085号公报
发明内容
发明所要解决的技术问题
在OTS元件中，为了获得稳定的开关作用，要求相对于施加电压，显示稳定的电阻变化的开关元件。另外，希望ON时流动的电流大并且OFF时流动的电流小的OTS元件(即，ON/OFF电流比大的OTS元件)。
鉴于以上情况，本发明的目的在于：提供具有大的ON/OFF电流比并且能够获得稳定的开关作用的电阻可变材料、开关元件用材料、开关层、开关元件和存储装置。
用于解决技术问题的技术方案
对解决上述技术问题的电阻可变材料、开关元件用材料、开关层、开关元件和存储装置的各方式进行说明。
方式1的电阻可变材料的特征在于：以原子％计含有1％～40％的Ge、40％～90％的Te、1％～59％的Si+Al+Ga+Sn+Bi+Cu+Ag+Zn+Y+In+Ca+Mg。其中，“Si+Al+Ga+Sn+Bi+Cu+Ag+Zn+Y+In+Ca+Mg”是指Si、Al、Ga、Sn、Bi、Cu、Ag、Zn、Y、In、Ca和Mg的合计量。
关于方式2的电阻可变材料，在方式1中，优选以原子％计含有0％～20％的Sb。
关于方式3的电阻可变材料，在方式1或方式2中，优选实质上不含Sb、Se和As。
关于方式4的电阻可变材料，在方式1至方式3中的任一个方式中，优选以原子％计含有大于50％且90％以下的Te。
关于方式5的电阻可变材料，在方式1至方式4中的任一个方式中，优选以原子％计含有1％以上且小于30％的Ge。
关于方式6的电阻可变材料，在方式1至方式5中的任一个方式中，优选ON/OFF电流比为1×104以上。其中，ON/OFF电流比是指：在将施加阈值电压以上的电压时流动的电流值设为ON电流，并将施加阈值电压的1/2的电压时流动的电流值设为OFF电流的情况下，用ON电流的值除以OFF电流的值而得到的值。
关于方式7的电阻可变材料，在方式1至方式6中的任一个方式中，优选结晶化温度Tx为150℃以上。
方式8的开关元件用材料的特征在于：包含方式1至方式7中的任一个方式的电阻可变材料。
方式9的开关层的特征在于：包含方式1至方式7中的任一个方式的电阻可变材料。
方式10的开关元件的特征在于：具有第一电极和配置在第一电极上的方式9的开关层。
关于方式11的开关元件，在方式10中，优选具有第二电极，该第二电极隔着开关层而配置于与第一电极相对的位置。
方式12的存储装置的特征在于：具有方式10或方式11的开关元件、和存储元件。
发明效果
利用本发明，能够提供具有大的ON/OFF电流比并且能够获得稳定的开关作用的电阻可变材料、开关元件用材料、开关层、开关元件和存储装置。
附图说明
图1是本发明的一个实施方式所涉及的开关元件的截面示意图。
图2是本发明的一个实施方式所涉及的存储装置的立体示意图。
图3是本发明的一个实施方式所涉及的存储装置的部分放大示意图。
具体实施方式
以下，对优选的实施方式进行说明。但是，以下的实施方式只是示例，本发明并不限定于以下的实施方式。
＜电阻可变材料＞
本发明的电阻可变材料的特征在于：以原子％计含有1％～40％的Ge、40％～90％的Te、1％～59％的Si+Al+Ga+Sn+Bi+Cu+Ag+Zn+Y+In+Ca+Mg。换言之，本发明的电阻可变材料的特征在于：以原子％计含有1％～40％的Ge、40％～90％的Te，并且以原子％计含有1％～59％的选自Si、Al、Ga、Sn、Bi、Cu、Ag、Zn、Y、In、Ca、Mg中的1种或2种以上。以下，对如此规定组成的理由和各成分的含量进行说明。另外，在以下的说明中，只要没有特别限定，“％”是指“原子％”。另外，在本发明中，“x+y+z+···”是指各成分的含量的合计量。其中，不一定含有各成分作为必需成分，也可以存在不含(含量0％)的成分。另外，“x+y+z+···A％～B％”例如包括“x＝0％、y+z+···A％～B％”或“x＝0％、y＝0％、z+···A％～B％”的情况。
Ge是使电阻可变材料的非晶质状态稳定化的必需成分。Ge的含量为1％～40％，优选为1％～39％、1％～35％、1％～30％、1％以上且小于30％、2％以上且小于30％、5％以上且小于30％、7.5％以上且小于30％、7.5％～29％、7.5％～28％，特别优选为10％～25％。Ge的含量过少时，非晶质状态容易不稳定。Ge的含量过多时，难以获得OTS特性。制造成本还容易增加。其中，OTS特性是指电阻值因施加电压而变化的特性。其细节如下所述。电阻可变材料在初期状态(关闭状态)下显示高电阻。在该状态下施加电压时，在超过阈值电压前维持高电阻状态，在超过阈值电压后，急剧切换至低电阻状态(打开状态)。从打开状态降低施加电压时，再次返回关闭状态。因此，具有OTS特性的材料能够作为开关层和开关元件使用。另外，ON/OFF电流比越大，作为开关元件的特性越优异。
Te是构成电阻可变材料的必需成分。Te的含量为40％～90％，优选为45％～90％、47％～90％、50％～90％、大于50％且90％以下、51％～89％、53％～82.5％、55％～80％，特别优选为60％～80％。Te的含量过少时，非晶质状态容易不稳定。还难以获得OTS特性。Te的含量过多时，非晶质状态容易不稳定。还难以获得OTS特性。
Ge+Te的含量(Ge与Te的合计量)优选为41％～99％、45％～99％、50％～99％、60％～99％、65％～99％、70％～98％、75％～97％，特别优选为80％～95％。Ge+Te的含量过少时，非晶质状态容易不稳定。还难以获得OTS特性。Ge+Te的含量过多时，难以获得OTS特性。
Si、Al、Ga、Sn、Bi、Cu、Ag、Zn、Y、In、Ca、Mg使电阻可变材料的非晶质状态稳定化，改善循环次数。其中，在本发明中，循环次数是指反复切换ON/OFF电流至ON/OFF电流比成为初期测定值的10％时的次数。另外，还是容易通过降低OFF电流而使ON/OFF电流比变大的成分。因此，本发明的电阻可变材料中，Si+Al+Ga+Sn+Bi+Cu+Ag+Zn+Y+In+Ca+Mg的含量(Si、Al、Ga、Sn、Bi、Cu、Ag、Zn、Y、In、Ca和Mg的合计量)为1％～59％，优选为1％～58％、1％～55％、1％～50％、1％～45％、1％～40％、1％～35％、1％～30％、1％～25％、1％～20％、1％～15％、2％～15％、2％～14％、2％～13％，特别优选为2％～10％。其中，上述含量也可以换言之为含有选自Si、Al、Ga、Sn、Bi、Cu、Ag、Zn、Y、In、Ca、Mg中的成分的1种或2种以上。这些成分的含量过少时，难以获得上述效果。这些成分的含量过多时，非晶质状态容易不稳定。还难以获得OTS特性。另外，Si、Al、Ga、Sn、Bi、Cu、Ag、Zn、Y、In、Ca、Mg的各成分的含量优选为0％～59％、1％～59％、1％～58％、1％～55％、1％～50％、1％～45％、1％～40％、1％～35％、1％～30％、1％～25％、1％～20％、1％～15％、2％～15％、2％～14％、2％～13％、2％～10％、2％以上且小于10％，特别优选为2％～9％。
上述成分中，Ga、Ag是降低载流子迁移率并容易降低OFF电流的成分，因此特别有助于ON/OFF电流比的进一步提高。另外，因为使非晶质状态特别稳定，所以也是容易增加循环次数的成分。Ga+Ag的含量(Ga和Ag的合计量)优选为0％以上、1％以上、2％以上、3％以上，特别优选为5％以上，优选为59％以下、58％以下、55％以下、50％以下、45％以下、40％以下、35％以下、30％以下、25％以下、20％以下、15％以下、14％以下、13％以下，特别优选为10％以下。
特别是从进一步降低OFF电流的观点考虑，Ga/(Ga+Ag)优选为0.1以上，特别优选为0.2以上，优选为1以下、小于1，特别优选为0.9以下。
特别是从进一步增加循环次数的观点考虑，Ag/(Ga+Ag)优选为0.1以上，特别优选为0.2以上，优选为1以下、小于1，特别优选为0.9以下。
本发明的电阻可变材料除了含有上述成分以外，还可以含有下述成分。
Sb是在高温下容易使非结晶状态不稳定的成分。因此，Sb的含量优选为0％～20％、0％～15％、0％～10％、0％～8％、0％～5％、0％～3％、0％～2％，特别优选实质上不含。其中，在本说明书中，“实质上不含”是不在原料中有意含有这样的意义，并不排除杂质水平的混入。客观而言，是指各成分的含量小于0.1％。
Se是容易使电阻可变材料的非晶质状态稳定化的成分。Se的含量优选为0％～58％、1％～55％、5％～50％、10％～50％，特别优选为20％～50％。Se的含量过多时，非晶质状态容易不稳定。Se还是毒性成分。因此，从降低对环境的负荷这样的观点考虑，Se的含量优选为40％以下、30％以下、20％以下、10％以下，特别优选实质上不含。
As是容易使电阻可变材料的非晶质状态稳定化的成分。但是，As是毒性成分，因此从降低环境负荷这样的观点考虑，As的含量优选为30％以下、25％以下、20％以下、10％以下、5％以下、3％以下，特别优选实质上不含。
本发明的电阻可变材料优选实质上不含Sb、Se和As。由此，容易进一步降低环境负荷。
F、Cl、Br和I是容易使电阻可变材料的非晶质状态稳定化的成分。F+Cl+Br+I的含量(F、Cl、Br和I的合计量)优选为0％～40％、0％～30％、0％～20％，特别优选为0％～10％。F+Cl+Br+I的含量过多时，非晶质状态反而容易不稳定。耐候性还容易下降。另外，F、Cl、Br和I的各成分的含量优选为0％～40％、0％～30％、0％～20％，特别优选为0％～10％。
本发明的电阻可变材料也可以含有B、C、P、Cr、Mn、Ti、Fe。B+C+P+Cr+Mn+Ti+Fe的含量(B、C、P、Cr、Mn、Ti和Fe的合计量)优选为0％～10％、0％～5％、0％～1％、0％以上且小于1％、0％～0.1％，特别优选实质上不含。这些成分的含量过多时，非晶质状态容易不稳定。另外，B、C、P、Cr、Mn、Ti、Fe的各成分的含量优选为0％～10％、0％～5％、0％～1％、0％以上且小于1％、0％～0.1％，特别优选实质上不含。
本发明的电阻可变材料优选实质上不含Cd、Tl和Pb。由此，能够进一步降低环境负荷。
本发明的电阻可变材料以原子％计含有1％～40％的Ge、40％～90％的Te、1％～59％的Si+Al+Ga+Sn+Bi+Cu+Ag+Zn+Y+In+Ca+Mg，由此作为开关元件用材料，显示合适的OTS特性。即，本发明的电阻可变材料具有大的ON/OFF电流比，并且显示稳定的开关作用。具体而言，ON/OFF电流比优选为1×104以上、1×105以上，特别优选为1×106以上。通过满足上述值，能够获得更优异的OTS特性。
另外，关于本发明的电阻可变材料，施加阈值电压以上的电压时的电阻值(ON电阻)与施加阈值电压的1/2的电压时的电阻值(OFF电阻)之比(即，用ON电阻的值除以OFF电阻的值而得到的值)优选为1×10-4以下、1×10-5以下，特别优选为1×10-6以下。另外，施加电压时的电流值优选为1×104A/cm2以上，特别优选为1×105A/cm2以上。通过满足这些值，在低电阻状态下能够获得充分的驱动电流。
本发明的电阻可变材料的结晶化温度Tx优选为150℃以上、160℃以上，特别优选为170℃以上。通过结晶化温度Tx满足上述值，不易因切换时所产生的热而发生结晶化，循环次数进一步增加。结晶化温度Tx的上限没有特别限定，例如可以为500℃以下，特别是450℃以下。
本发明的电阻可变材料在30℃时的载流子迁移率优选为5×10-3cm2/Vs以下、1×10-3cm2/Vs以下、5×10-4cm2/Vs以下，特别优选为1×10-4cm2/Vs以下。通过载流子迁移率满足上述值，OFF电流的值变小，ON/OFF电流比容易变大。因此，能够获得更优异的OTS特性。载流子迁移率的下限没有特别限定，例如可以为1×10-7cm2/Vs以上，特别是1×10-6cm2/Vs以上。
本发明的电阻可变材料的非晶质状态稳定，由此能够使循环次数变多。即，即使反复ON、OFF，也能够保持ON/OFF电流比。具体而言，循环次数(反复切换ON/OFF电流至ON/OFF电流比成为初期测定值的10％时的次数)优选为1×103次以上，特别优选为1×104次以上。循环次数过少时，难以用作开关元件。循环次数的上限没有特别限定，例如可以为1×108次以下，特别是1×107次以下。
本发明的电阻可变材料例如可以如下所述地进行制作。首先，调配原料，使其成为所希望的组成。接着，向加热并进行了真空排气的石英玻璃安瓿瓶中加入所调配的原料，一边进行真空排气，一边利用喷枪进行封管。接着，将封管后的石英玻璃安瓿瓶以650℃～1000℃左右保持6小时～12小时。之后，急冷至室温，由此得到块状的电阻可变材料。
原料可以使用元素原料(Ge、Ga、Si、Te、Ag、I等)，也可以使用化合物原料(GeTe4、Ga2Te3、AgI等)。还可以并用这些。
通过使用所得到的电阻可变材料作为溅射靶材，能够形成具有上述的组成的薄膜(开关层)。
另外，利用使用纯元素M靶材(Ge、Te、Sb、Si、Al、Ga、Sn、Bi、Cu、Ag、Zn、Y、In、Ca和Mg)、二元系合金靶材、或三元系以上的合金靶材作为溅射靶材的多元溅射法，通过适当调整成膜输出进行成分调整，也能够形成具有上述的组成的薄膜(开关层)。
另外，通过使用以任意的比率调配而成的金属或化合物的粉末作为溅射靶材，也能够形成薄膜。
薄膜的制造方法没有特别限定，除了溅射法以外，还可以选择CVD(ChemicalVapor Deposition、化学气相沉积)法、ALD(atomic layer deposition、原子层沉积)法等。由于组成控制和膜厚控制简便，因此特别优选使用溅射法。
这样，本发明的电阻可变材料以原子％计含有1％～40％的Ge、40％～90％的Te、1％～59％的Si+Al+Ga+Sn+Bi+Cu+Ag+Zn+Y+In+Ca+Mg。通过具有上述构成，本发明的电阻可变材料显示OTS特性，非晶质状态容易变得稳定。因此，能够适用于开关元件。即，本发明的电阻可变材料作为开关元件用材料是合适的。
＜开关元件、存储装置＞
图1是本发明的一个实施方式所涉及的开关元件的截面示意图。开关元件10具有第一电极1、第二电极2和开关层3。第二电极2配置于与第一电极1相对的位置。开关层3在本实施方式中配置于第一电极1与第二电极2之间。另外，图2是本发明的一个实施方式所涉及的存储装置的立体示意图，图3是本发明的一个实施方式所涉及的存储装置的部分放大立体示意图。如图2和图3所示，存储装置100包含开关元件10、存储元件20、字线30、位线40。位线40在俯视时与字线30正交。开关元件10和存储元件20在俯视时配置于字线30和位线40的交点。即，本发明的存储装置100为交叉点型存储装置。
第一电极1和第二电极2可以使用无机材料。作为无机材料，可以使用金属材料、陶瓷材料。作为金属材料，例如优选使用钨、钛、铜、铂等。另外，作为陶瓷材料，例如优选使用氮化钨、氮化钛。
第一电极1和第二电极2的厚度可以适当设计。第一电极1和第二电极2各自的厚度例如优选为200nm以下、100nm以下、80nm以下、60nm以下，特别优选为50nm以下。厚度越小，容易有利于存储装置的大容量化。第一电极1和第二电极2各自的厚度的下限例如优选为1nm以上，特别优选为2nm以上。
开关层3由本发明的电阻可变材料形成，显示上述的OTS特性。其中，在本发明中，开关层3为非晶质，不会因施加电压而发生相变化。换言之，开关层3不会因施加电压而发生相变化成结晶质。
开关层3以与至少1个电极接触的状态进行配置。换言之，开关层3配置在第一电极1和第二电极2中的至少一者上。
开关层3的厚度可以根据所希望的阈值电压适当设计。开关层3的厚度例如优选为300nm以下、200nm以下，特别优选为100nm以下。厚度过大时，阈值电压容易变得过大。开关层3的厚度的下限例如优选为1nm以上、2nm以上、5nm以上、10nm以上、30nm以上，特别优选大于50nm。
实施例
以下，基于实施例对本发明进行说明，但本发明并不限定于这些实施例。
表1～11表示本发明的实施例1～107和比较例1、2。
[表1]
[表2]
[表3]
[表4]
[表5]
[表6]
[表7]
[表8]
[表9]
[表10]
[表11]
如下所述地制作试样。首先，将石英玻璃安瓿瓶加热并真空排气后，调配原料，加入石英玻璃安瓿瓶中。接着，利用喷枪对石英玻璃安瓿瓶进行封管。接着，将封管后的石英玻璃安瓿瓶放入熔融炉内，以10℃～40℃/小时的速度升温至650℃～1000℃后，保持6小时～12小时。在保持期间，将石英玻璃安瓿瓶的上下翻转，搅拌熔融物。最后，将石英玻璃安瓿瓶从熔融炉中取出，急冷至室温，由此得到电阻可变材料的试样。对所得到的试样以各温度进行热处理，利用XRD考查结晶化峰产生的位置，从而测定结晶化温度Tx。
如表1～11所示，实施例1～107的电阻可变材料的结晶化温度Tx高至215℃以上。另一方面，比较例1的电阻可变材料的结晶化温度Tx低至147℃。
接着，使用实施例33、105～107以及比较例1、2的电阻可变材料作为靶材，制作载流子迁移率测定用的薄膜试样和开关元件。将开关元件的制作步骤表示如下。首先，在Si/SiO2基板上将厚度50nm的W电极成膜。接着，在W电极上将厚度100nm的SiO2绝缘层成膜。之后，使用聚焦离子束装置(JEOL、JIB－4600F)，在SiO2绝缘层和W电极层上形成Φ500nm的孔。接着，在所形成的孔中将厚度150nm的电阻可变材料成膜，形成开关层。最后，在开关层上进一步将厚度150nm的W电极成膜，制作开关元件。其中，成膜在减压气氛下通过Ar溅射进行。
在Si/SiO2基板上，利用Ar溅射将厚度150nm的电阻可变材料成膜，制作载流子迁移率测定用的薄膜试样。
使用所得到的薄膜试样和开关元件，测定ON/OFF电流比、循环次数和在30℃时的载流子迁移率。将结果示于表12。
[表12]
如下所述地求出ON/OFF电流比。首先，对开关元件施加0V～5V的电压，测定开关元件中流动的电流值和阈值电压。接着，用ON电流的值除以OFF电流的值，由此求出ON/OFF电流比。其中，ON电流的值是施加阈值电压以上的电压时流动的电流值。另外，OFF电流的值是施加阈值电压的1/2的电压时流动的电流值。
循环次数是反复切换ON/OFF电流至ON/OFF电流比成为初期测定值的10％时的次数。
在30℃时的载流子迁移率使用比电阻/霍尔测定系统(ResiTest8308、东阳特克尼卡制造)进行测定。
除了上述以外，对于实施例33还对用ON电阻的值除以OFF电阻的值而得到的值也进行了测定。
实施例33、105～107的开关元件的ON/OFF电流比高至1×104.3以上，循环次数多至1×104次以上。另外，载流子迁移率低至2.6×10-3cm2/Vs以下。另一方面，比较例1、2的开关元件的ON/OFF电流比低至1×103.9以下，循环次数也少至1×102.3次以下。另外，载流子迁移率高至5.1×10-3cm2/Vs以上。
另外，实施例33的开关元件的用ON电阻的值除以OFF电阻的值而得到的值低至1×10-6.8。
产业上的可利用性
本发明的电阻可变材料能够适用于能够在电阻变化型、相变化型等存储装置中使用的开关元件。
符号说明
1：第一电极；2：第二电极；3：开关层；10：开关元件；20：存储元件；30：字线；40：位线；100：存储装置。

Claims (12)

1.一种电阻可变材料，其特征在于：
以原子％计含有1％～40％的Ge、40％～90％的Te、1％～59％的Si+Al+Ga+Sn+Bi+Cu+Ag+Zn+Y+In+Ca+Mg。
2.如权利要求1所述的电阻可变材料，其特征在于：
以原子％计含有0％～20％的Sb。
3.如权利要求1或2所述的电阻可变材料，其特征在于：
实质上不含Sb、Se和As。
4.如权利要求1或2所述的电阻可变材料，其特征在于：
以原子％计含有大于50％且小于或等于90％的Te。
5.如权利要求1或2所述的电阻可变材料，其特征在于：
以原子％计含有1％以上且小于30％的Ge。
6.如权利要求1或2所述的电阻可变材料，其特征在于：
ON/OFF电流比为1×104以上。
7.如权利要求1或2所述的电阻可变材料，其特征在于：
结晶化温度Tx为150℃以上。
8.一种开关元件用材料，其特征在于：
包含权利要求1或2所述的电阻可变材料。
9.一种开关层，其特征在于：
包含权利要求1或2所述的电阻可变材料。
10.一种开关元件，其特征在于，具有：
第一电极；和
配置在所述第一电极上的权利要求9所述的开关层。
11.如权利要求10所述的开关元件，其特征在于：
具有第二电极，所述第二电极隔着所述开关层而配置于与所述第一电极相对的位置。
12.一种存储装置，其特征在于，具有：
权利要求11所述的开关元件；和
存储元件。
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