CN117691212A - 用于锌离子电池的电解液和锌离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明属于锌离子电池技术领域,具体涉及用于锌离子电池的电解液和锌离子电池,所述用于锌离子电池的电解液由Zn(ClO4)2·6H2O和N‑甲基乙酰胺组成,所述Zn(ClO4)2·6H2O与所述N‑甲基乙酰胺的摩尔比为1:(3~8)。由此,本发明的电解液显著减少了自由水数量,有利于扩大电化学稳定窗口,使用本发明电解液组装的锌离子电池具有良好的库伦效率和容量保持率,改善了锌离子电池的库伦效率低、容量快速衰减的问题,提高了电池的使用寿命。此外,本发明的电解液还具有生产成本低的优点。
Description
技术领域
本发明属于锌离子电池技术领域,具体涉及用于锌离子电池的电解液和锌离子电池。
背景技术
随着工业化进程的推进和人民生活水平的提高,社会对能源的需求日益增加,然而传统化石燃料面临枯竭。在这个背景下,新型二次电池应运而生。其中,锌离子电池因安全性高、制备工艺简单、锌负极电位低、锌储量丰富并具有高理论容量(820mAh g-1)等优点,被认为是一种非常有前景的、能够大规模应用的高效二次电池。
传统电解液极易导致枝晶生成、发生析氢、钝化等副反应,使电池的库伦效率和容量快速衰减。此外,由于水分子固有的高活性,在较高电压时会发生电化学分解,引起锌离子电池库伦效率低、容量快速衰减等问题,同时也会严重影响电池的稳定性,极易导致电池故障。
进行电解液结构调控是提升锌离子电池稳定性的有效途径。常见的电解液调控有:使用有机溶剂、高浓度“盐包水”电解液、离子液体基锌盐电解液等。但这些策略均存在一些缺点,使其在锌离子电池中的应用受到很大的限制:有机溶剂易燃,并且锌盐在有机溶剂中的溶解能力很差;高浓度的盐对环境危害很大,同时成本较高;离子液体的成本较高,并且只有极个别的锌盐可以在离子液体中溶解。
专利文献CN112289594A报道了用于锌离子混合超级电容器的低共熔溶剂电解液的制备方法,该电解液包括高氯酸锌、氢键供体物质和导电剂,氢键供体物质为尿素、N-甲基乙酰胺、乙酰胺中的一种或两种,导电剂为1,2-二氯乙烷、碳酸二甲酯中的一种或两种。发明人经过实验发现,如果将上述电解液应用于锌离子电池中,仍然存在电池的库伦效率低、容量快速衰减的问题。
发明内容
本发明的第一个目的是提供用于锌离子电池的电解液,以解决现有锌离子电池所存在的库伦效率低、容量快速衰减的问题。
本发明的第二个目的是提供锌离子电池,以解决现有锌离子电池所存在的库伦效率低、容量快速衰减的问题。
为实现上述第一个目的,本发明的技术方案是:
用于锌离子电池的电解液,所述用于锌离子电池的电解液由Zn(ClO4)2·6H2O和N-甲基乙酰胺组成,所述Zn(ClO4)2·6H2O与所述N-甲基乙酰胺的摩尔比为1:(3~8)。由此,本发明的电解液显著减少了自由水数量,有利于扩大电化学稳定窗口,使用本发明电解液组装的锌离子电池具有良好的库伦效率和容量保持率,可以改善锌离子电池的库伦效率低、容量快速衰减的问题。此外,本发明的电解液还具有生产成本低的优点。
本发明的电解液可以看作是路易斯酸和路易斯碱的共晶混合物,具有优异的溶解能力,成本低,组分可调,可以很好地弥补离子液体的溶解能力有限的不足。本发明的电解液具有较好的溶解能力,有利于提升锌离子电池的性能。
与传统的电解液相比,本发明的电解液具有更低的腐蚀电流,有效降低了电解液对锌负极的腐蚀;本发明的电解液具有较低的玻璃化转变温度(-80℃),可在常温下保持稳定并有希望在较为恶劣的低温环境中应用;而且,以本发明的电解液组成Zn-Zn对称电池,金相显微镜原位观测显示锌电极在记录时间内无明显副反应发生,说明本发明的电解液确实有助于锌实现稳定的电镀/剥离行为;此外,以钒酸铵为正极和本发明的电解液组成全电池后,也有较高的库伦效率和容量保持率。
Zn(ClO4)2·6H2O提供的水分子分布在电解液中的Zn2+溶剂化鞘中,使得Zn2+去溶剂化有更低的能垒,减小形核过电势,有助于Zn的均匀成核。而且,本发明电解液的制备原料的价格很低,有利于锌离子电池的商业化和规模化应用。
本发明电解液中,所述Zn(ClO4)2·6H2O与所述N-甲基乙酰胺的摩尔比为1:(3~8)。如果Zn(ClO4)2·6H2O与N-甲基乙酰胺的摩尔比过大,N-甲基乙酰胺的含量相对较少,不利于Zn(ClO4)2·6H2O的完全溶解。
所述用于锌离子电池的电解液的制备方法包括:将Zn(ClO4)2·6H2O和N-甲基乙酰胺在加热的条件下混合,使所述Zn(ClO4)2·6H2O完全溶解于N-甲基乙酰胺,随后冷却至室温,得到用于锌离子电池的电解液。
根据本发明的实施例,所述加热的温度为65~75℃,例如65℃、70℃、75℃。在该温度下,可以有效地提高固体Zn(ClO4)2·6H2O在液体N-甲基乙酰胺中的溶解度,形成透明澄清的溶液。
根据本发明的实施例,所述加热的时间为8~12min,例如8min、9min、10min、11min、12min。由此,可以提高固体Zn(ClO4)2·6H2O在液体N-甲基乙酰胺中的溶解度,形成透明澄清的溶液。
根据本发明的实施例,所述Zn(ClO4)2·6H2O与所述N-甲基乙酰胺的摩尔比为1:(3~6)。此时,可以进一步减弱H2O-H2O之间的氢键,进一步扩大电化学稳定窗口,进一步提高锌离子电池的库伦效率和容量保持率,延长锌离子电池的使用寿命。
为实现上述第二个目的,本发明的技术方案是:
本发明还提供锌离子电池,所述锌离子电池包括正极、负极和电解液,所述电解液由Zn(ClO4)2·6H2O和N-甲基乙酰胺组成,所述Zn(ClO4)2·6H2O与所述N-甲基乙酰胺的摩尔比为1:(3~8)。由此,该锌离子电池具有良好的库伦效率和容量保持率,改善了锌离子电池的库伦效率低、容量快速衰减的问题。
根据本发明的实施例,所述Zn(ClO4)2·6H2O与所述N-甲基乙酰胺的摩尔比为1:(3~6)。由此,本发明的电池具有更宽的电化学稳定窗口,可以进一步提高锌离子电池的库伦效率和容量保持率,延长电池的使用寿命。
附图说明
图1是实施例1-4和对比例1、对比例3电解液的光学照片对比图,图1中从左至右的瓶子分别是对比例3、实施例1、实施例2、实施例3、实施例4、对比例1电解液的照片;
图2是实施例1-3和对比例1电解液的质量保持率对比图;
图3是实施例1与对比例1电解液的形核过电位对比图;
图4是实施例1与对比例1电解液的电化学稳定窗口对比图;
图5是实施例1、对比例1和对比例2的电解液组装半电池的库伦效率对比图;
图6是实施例1、对比例1和对比例2的电解液组装对称电池的循环性能对比图;
图7是实施例1-4与对比例1的电解液组装的全电池的循环性能对比图,图7中的蓝色、红色、绿色、橙色、紫色实心球分别用于表示对比例1、实施例1、实施例2、实施例3、实施例4的比容量,蓝色、红色、绿色、橙色、紫色空心球分别用于表示对比例1、实施例1、实施例2、实施例3、实施例4的库伦效率。
具体实施方式
下面结合具体实施例对本发明的技术方案作进一步详细说明。
现有的锌离子电池存在库伦效率低、容量快速衰减的问题。为解决上述技术问题,本发明提供了一种用于锌离子电池的电解液,所述用于锌离子电池的电解液由Zn(ClO4)2·6H2O和N-甲基乙酰胺组成,所述Zn(ClO4)2·6H2O与所述N-甲基乙酰胺的摩尔比为1:(3~8)。
利用本发明电解液所组装的锌离子电池具有良好的库伦效率和容量保持率,可以改善锌离子电池所存在的库伦效率低、容量快速衰减的问题。此外,本发明的电解液还具有生产成本低的优点。
本发明还提供锌离子电池,所述锌离子电池包括正极、负极和电解液,所述电解液由Zn(ClO4)2·6H2O和N-甲基乙酰胺组成,所述Zn(ClO4)2·6H2O与所述N-甲基乙酰胺的摩尔比为1:(3~8)。
由于电解液可以使组装的锌离子电池具有良好的库伦效率和容量保持率,由此,使用该电解液的锌离子电池具有良好的库伦效率和容量保持率。
一、用于锌离子电池的电解液及锌离子电池的实施例
实施例1
将Zn(ClO4)2·6H2O与N-甲基乙酰胺按照摩尔比为1:3混合均匀,在70℃的温度下加热10min,随后自然冷却到室温,得到用于锌离子电池的电解液。
为测试本发明的锌离子电池电解液和锌离子电池的电化学性能,进行了Zn/Cu半电池、Zn/Zn对称电池和全电池性能测试。
Zn/Cu半电池:以锌箔为负极、铜箔为正极,玻璃纤维为隔膜,使用实施例1所配制的电解液,组装成CR-2032纽扣电池。
具体地,Zn/Cu半电池由负极壳、弹片、垫片、锌电极、隔膜、电解液、铜电极、正极壳组成。组装过程为按照负极壳、弹片、垫片、锌电极、隔膜、电解液、铜电极、正极壳的顺序从下到上依次组装,随后用封口机对电池进行封口。
Zn/Zn对称电池:以锌箔为正极和负极,玻璃纤维为隔膜,使用实施例1所配制的电解液,组装成CR-2032纽扣电池。
具体地,Zn/Zn对称电池由负极壳、弹片、垫片、锌电极、隔膜、电解液、锌电极、正极壳组成。组装过程为按照负极壳、弹片、垫片、锌电极、隔膜、电解液、锌电极、正极壳的顺序从下到上依次组装,随后用封口机对电池进行封口。
全电池:以锌箔为负极、钒酸铵为正极,玻璃纤维为隔膜。使用实施例1所配制的电解液,组装成CR-2032纽扣电池。
具体地,全电池由负极壳、弹片、垫片、锌电极、隔膜、电解液、钒酸铵正极、正极壳组成。组装过程为按照负极壳、弹片、垫片、锌电极、隔膜、电解液、钒酸铵正极、正极壳的顺序从下到上依次组装,随后用封口机对电池进行封口。
实施例2
将Zn(ClO4)2·6H2O与N-甲基乙酰胺按照摩尔比为1:4混合均匀,在70℃的温度下加热10min,随后自然冷却到室温,得到用于锌离子电池的电解液。
参照实施例1的方法组装Zn/Cu半电池、Zn/Zn对称电池和全电池,不同之处在于:电解液不同,使用实施例2所配制的电解液。
实施例3
将Zn(ClO4)2·6H2O与N-甲基乙酰胺按照摩尔比为1:6混合均匀,在70℃的温度下加热10min,随后自然冷却到室温,得到用于锌离子电池的电解液。
参照实施例1的方法组装Zn/Cu半电池、Zn/Zn对称电池和全电池,不同之处在于:电解液不同,使用实施例3所配制的电解液。
实施例4
将Zn(ClO4)2·6H2O与N-甲基乙酰胺按照摩尔比为1:8混合均匀,在70℃的温度下加热10min,随后自然冷却到室温,得到用于锌离子电池的电解液。
参照实施例1的方法组装Zn/Cu半电池、Zn/Zn对称电池和全电池,不同之处在于:电解液不同,使用实施例4所配制的电解液。
二、对比例
对比例1
使用2mol/L的ZnSO4溶液,作为锌离子电池的电解液。
参照实施例1的方法组装Zn/Cu半电池、Zn/Zn对称电池和全电池,不同之处在于:电解液不同,使用对比例1所配制的电解液。
对比例2
高氯酸锌与N-甲基乙酰胺按照摩尔比为1:4混合均匀,在70℃加热2h,自然冷却到室温后,按照高氯酸锌与碳酸二甲酯的摩尔比为1:10的量将碳酸二甲酯加入到上述溶液中,搅拌30min,形成电解液。
参照实施例1的方法组装Zn/Cu半电池、Zn/Zn对称电池和全电池,不同之处在于:电解液不同,使用对比例2所配制的电解液。
对比例3
将Zn(ClO4)2·6H2O与N-甲基乙酰胺按照摩尔比为1:2混合均匀,在70℃的温度下加热10min,随后自然冷却到室温,得到用于锌离子电池的电解液。
参照实施例1的方法组装Zn/Cu半电池、Zn/Zn对称电池和全电池,不同之处在于:电解液不同,使用对比例3所配制的电解液。
三、性能测试
室温稳定性测试
图1是实施例1-4和对比例1、对比例3电解液的光学照片对比图,由图1可以看出,在室温下,实施例1-4的电解液和对比例1的电解液都是透明均一的澄清溶液,对比例3的电解液底部有白色沉淀。说明当Zn(ClO4)2·6H2O与N-甲基乙酰胺的摩尔比为1:(3~8)时,电解液具有较高的室温稳定性;当Zn(ClO4)2·6H2O与N-甲基乙酰胺的摩尔比不在上述范围内时,电解液的室温稳定性较差。
质量保持率测试
在相同条件下,测试实施例1-3和对比例1电解液的质量保持率,测试结果如图2所示,由图2可以看出,在相同条件下,对比例1的电解液极易挥发,质量有明显下降,而实施例1-3的电解液都有着接近100%的质量保持率,说明本发明电解液的性质稳定,不易挥发也不吸收空气中的水分子,改善了现有电解液易挥发的问题,有利于电池的长期稳定使用。其中实施例1中电解液的质量保持率最为稳定。
形核过电位测试
电解液的形核过电位是在新威测试系统上,设定0.5mA cm-2的电流密度,对锌铜半电池进行测试。实施例1与对比例1电解液形核过电位对比图如图3所示,由图3可以看出,实施例1电解液的形核过电位低于对比例1电解液的形核过电位,说明本发明的电解液有助于锌离子更均匀地成核、生长和沉积。
电化学稳定窗口测试
电解液的电化学稳定窗口是在CHI 660e-07072电化学工作站上,设定5mV s-1的扫速和1~3V的电压范围对锌箔和不锈钢箔组成的三电极体系进行测试。实施例1与对比例1电解液的电化学稳定窗口对比图如图4所示。由图4可以看出,实施例1的电化学稳定窗口宽于对比例1的电化学稳定窗口。实施例1的电解液具有更宽的电化学稳定窗口(2.8V),可以有效改善锌离子电池的实际工作电压,提高电池的能量密度;与传统的对比例1电解液相比,本发明的电解液显著减少了自由水数量,可以使H2O-H2O之间的氢键减弱,有利于扩大电化学稳定窗口。
库伦效率及循环性能测试
分别对实施例1、对比例1、对比例2所组装的半电池、对称电池和全电池进行测试,测试半电池的库伦效率、对称电池循环性能、全电池的循环性能。
半电池库仑效率的测试方法:将组装好的半电池放在新威测试系统上进行测试,半电池测试的充放电电流为0.5mA cm-2。
对称电池循环性能的测试方法:将组装好的对称电池放在新威测试系统上进行测试,对称电池的测试电流和沉积/剥离量分别是0.5mA cm-2、0.5mAh cm-2。
全电池循环性能的测试方法:将组装好的全电池放在新威测试系统上进行测试,进行全电池的循环性能测试时,充电电流和放电电流均为1A g-1。
实施例1、对比例1和对比例2的电解液组装半电池的库伦效率对比图如图5所示,实施例1、对比例1和对比例2的电解液组装对称电池的循环性能对比图如图6所示,实施例1-4与对比例1的电解液组装的全电池的循环性能对比图如图7所示。
由图5可以看出,对比例1和对比例2组装的半电池的库仑效率均低于实施例1,且很不稳定,说明对比例1和对比例2组装的电池反应的可逆性较差,并且对比例1和对比例2的循环次数不到70次,而实施例1电池具有较高的库仑效率并且循环次数超过140次,说明实施例1电池具有较长的使用寿命。
由图6可以看出,对比例1-2的对称电池在循环70小时左右便发生失效,并且对比例2的对称电池有较大的电压区间,说明过电位较大,电池稳定性较差。而实施例1组装的对称电池可以稳定循环超过180小时,并且有较小的过电位。通过实施例1与对比例1-2的对比可以看出,实施例1的对称电池具有更长的使用寿命,并且实施例1对称电池具有更高的稳定性。
由图7可以看出,对比例1组装的全电池循环1000次的比容量保持率较低,实施例1-4组装的全电池循环1000次后均有较高的比容量和较高的比容量保持率,实施例1-4组装的全电池还具有较高的库伦效率,说明由本发明电解液组装的锌离子电池具有良好的库伦效率和容量保持率。
以上结果说明本发明电解液的性能优于传统电解液(对比例1电解液),也优于高氯酸锌/N-甲基乙酰胺/碳酸二甲酯电解液体系(对比例2电解液)。
Claims (4)
1.用于锌离子电池的电解液,其特征在于,所述用于锌离子电池的电解液由Zn(ClO4)2·6H2O和N-甲基乙酰胺组成,所述Zn(ClO4)2·6H2O与所述N-甲基乙酰胺的摩尔比为1:(3~8)。
2.根据权利要求1所述的用于锌离子电池的电解液,其特征在于,所述Zn(ClO4)2·6H2O与所述N-甲基乙酰胺的摩尔比为1:(3~6)。
3.锌离子电池,其特征在于,所述锌离子电池包括正极、负极和电解液,所述电解液由Zn(ClO4)2·6H2O和N-甲基乙酰胺组成,所述Zn(ClO4)2·6H2O与所述N-甲基乙酰胺的摩尔比为1:(3~8)。
4.根据权利要求3所述的锌离子电池,其特征在于,所述Zn(ClO4)2·6H2O与所述N-甲基乙酰胺的摩尔比为1:(3~6)。
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