CN117677664A - 含热塑性聚氨酯的组合物 - Google Patents
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Abstract
一种聚合物组合物可包括由乙烯、一种或多种支化乙烯基酯单体、任选的乙酸乙烯酯(VA)生产的聚合物以及热塑性聚氨酯(TPU)。制备聚合物组合物的方法可包括共混热塑性聚氨酯(TPU)和由乙烯、一种或多种支化乙烯基酯单体和任选的乙酸乙烯酯(VA)生产的基于乙烯的聚合物；以形成共混混合物；并且挤出共混混合物，以形成聚合物组合物。
Description
背景技术
热塑性聚氨酯或TPU是由大分子二醇(macroglycol)、二异氰酸酯和短链二醇之间的反应产生的热塑性塑料。其表现出弹性体和热塑性的性能。热塑性聚氨酯因其具有有益的性能(例如高耐磨性、高剪切强度和高弹性)已用于各种应用中，例如体育用品、汽车、注塑技术部件、触感柔软的家居用品、管材和型材、薄膜和片材、纺织品、密封件和垫圈等。
传统上，TPU遵循硬度降低导致拉伸性能、模量和强度降低的趋势。本领域仍然需要开发具有降低的硬度同时保持拉伸性能的聚合物。
发明内容
提供本发明内容来介绍一系列构思，这些构思将在以下具体实施方式中进一步描述。本发明内容既不意图识别要求保护的主题的关键或必要特征，也不意图用来帮助限制要求保护的主题的范围。
在一个或多个方面，本说明书公开的实施例涉及一种聚合物组合物，该聚合物组合物包括：由乙烯、一种或多种支化乙烯基酯单体和任选的乙酸乙烯酯生产的聚合物；以及热塑性聚氨酯(TPU)。
在另一方面，本说明书公开的实施例涉及一种用于生产聚合物组合物的方法，该方法包括共混热塑性聚氨酯(TPU)聚合物和含乙烯基酯的共聚物以形成聚合物组合物，其中，所述含乙烯基酯的共聚物包含乙烯、一种或多种支化乙烯基酯单体和任选的乙酸乙烯酯。
在一个或多个方面，本说明书公开的实施例涉及一种从聚合物组合物制备的制品，所述聚合物组合物包括：由乙烯、一种或多种支化乙烯基酯单体和任选的乙酸乙烯酯生产的聚合物；以及热塑性聚氨酯(TPU)。
根据以下描述和所附权利要求，要求保护的主题的其他方面和优点将显而易见。
附图说明
图1是本公开的一个或多个实施例中TPU共混物的拉伸数据的图示。
图2是本公开的一个或多个实施例中TPU共混物的拉伸数据的图示。
图3A是参考TPU共混物的原子力显微照片。
图3B是参考TPU共混物的原子力显微照片。
图3C是本公开的一个或多个实施例中TPU共混物的原子力显微照片。
图3D是本公开的一个或多个实施例中TPU共混物的原子力显微照片。
图3E是本公开的一个或多个实施例中TPU共混物的原子力显微照片。
具体实施方式
在一个方面，本说明书公开的实施例涉及聚合物组合物，该聚合物组合物包含由乙烯和一种或多种支化乙烯基酯单体制备的基于乙烯的聚合物以及热塑性聚氨酯(TPU)。这样的聚合物组合物可以允许降低硬度并且改善触感(与单独的TPU相比)，同时保持拉伸强度、较低的玻璃化转变温度(Tg)和较高的耐磨性。
虽然EVA可用于降低含TPU的组合物中的硬度，但与TPU共混的至少包括乙烯和支化乙烯基酯的基于乙烯的聚合物可有利地在与EVA相比更低的用量下实现这样的效果。在一个或多个实施例中，聚合物组合物可发泡以生产具有良好的性能组合(例如低操作温度以及比当前解决方案更好的磨损行为)的制品。这样的聚合物组合物可用于多种应用，包括鞋底或鞋部件、薄膜、管材、纤维、电缆、耳标、机动装置部件、汽车部件、软管、带、阻尼元件、扶手、家具元件、滑雪靴、止动缓冲器、辊、滑雪护目镜、粉状掂塑、天线和天线脚、手柄、外壳、开关以及包层和包层元件。
根据本公开的聚合物组合物可以包括基于乙烯的聚合物，该基于乙烯的聚合物包含各种比例的乙烯和一种或多种支化乙烯基酯。在一些实施例中，聚合物组合物可以通过使乙烯和支化乙烯基酯在另外的共聚单体的存在下在高压聚合过程中反应来制备。在其他实施例中，可通过另外加入乙酸乙烯酯单体来类似地制备三元共聚物。在一个或多个实施例中，聚合物组合物可以包括由衍生自石油和/或可再生来源的单体生成的聚合物。
聚合物组合物
本说明书公开的聚合物组合物包含合适量的热塑性聚氨酯和合适量的由乙烯、一种或多种支化乙烯基酯单体和任选的乙酸乙烯酯生产的聚合物。还设想本说明书公开的聚合物组合物可任选地包括增容剂、交联剂、发泡剂、促进剂和弹性体中的一种或多种。
基于乙烯的聚合物
在一个或多个实施例中，本说明书公开的聚合物组合物包括合适量的由乙烯、一种或多种支化乙烯基酯单体(作为共聚物)和任选的乙酸乙烯酯(作为三元共聚物)生产的基于乙烯的聚合物。在一些实施例中，聚合物组合物包括5wt％至85wt％(重量百分比)的由乙烯、一种或多种支化乙烯基酯单体和任选的乙酸乙烯酯生产的基于乙烯的聚合物。由乙烯、一种或多种支化乙烯基酯单体和任选的乙酸乙烯酯生产的聚合物可以按照范围为0.5wt％、1wt％、2.5wt％、5wt％、15wt％、20wt％、25wt％、30wt％、35wt％、40wt％或45wt％之一的下限和50wt％、55wt％、60wt％、65wt％、70wt％、75wt％、80wt％和85wt％的上限的量存在于聚合物组合物中，其中任何下限可以与任何数学上相容的上限组合。
根据本公开的聚合物组合物可以包括基于乙烯的聚合物，该基于乙烯的聚合物包含各种比例的乙烯和一种或多种支化乙烯基酯。在一些实施例中，聚合物组合物可以通过使乙烯和支化乙烯基酯在另外的共聚单体的存在下在高压聚合过程中反应来制备。在其他实施例中，可通过另外加入乙酸乙烯酯单体来类似地制备三元共聚物。在一个或多个实施例中，聚合物组合物可以包括由衍生自石油和/或可再生来源的单体生成的聚合物。
支化乙烯基酯单体
如上所述，聚合物组合物可包括基于乙烯的聚合物，该基于乙烯的聚合物包括支化乙烯基酯单体。在一个或多个实施例中，支化乙烯基酯可以包括由支化烷基酸的异构体混合物生成的支化乙烯基酯。根据本公开的支化乙烯基酯可以具有化学通式(I)：
其中R1、R2和R3具有在C3至C20范围内的合计碳数。在一些实施例中，R1、R2和R3可以在一些实施例中全部是具有不同支化度的烷基链，或者R1、R2和R3的子集可以在一些实施例中独立地选自由氢、烷基或芳基组成的组。
在一个或多个实施例中，支化乙烯基酯可具有化学通式(II)：
其中R4和R5具有6或7的合计碳数，并且聚合物组合物具有通过GPC获得的5kDa至10000kDa的数均分子量(Mn)。在一个或多个实施例中，R4和R5可以具有小于6或大于7的合计碳数，并且聚合物组合物可以具有最高达10000kDa的Mn。也就是说，当Mn小于5kDa时，R4和R5可具有小于6或大于7的合计碳数，但如果Mn大于5kDa，例如在5kDa至10000kDa的范围内，则R4和R5可包括6或7的合计碳数。在具体实施例中，R4和R5具有7的合计碳数，Mn可以在5kDa至10000kDa的范围内。此外，在一个或多个具体实施例中，根据式(II)的支化乙烯基酯可以与乙酸乙烯酯组合使用。
支化乙烯基酯的示例可包括具有以下化学结构(包括其衍生物)的单体：
在一个或多个实施例中，聚合物组合物可以包括由衍生自石油和/或可再生来源的单体生成的聚合物。
在一个或多个实施例中，支化乙烯基酯可以包括含有新壬酸、新癸酸等的乙烯基酯的单体和共聚单体混合物。在一些实施例中，支化乙烯基酯可以包括可从HexionTM化学品商购获得的VersaticTM酸系列叔羧酸，包括通过Koch合成制备的VersaticTM酸EH、VersaticTM酸9和VersaticTM酸10。
根据本公开的基于乙烯的聚合物可以包含乙烯，该乙烯的通过质子核磁共振(1HNMR)和碳13核磁共振(13C NMR)测量的重量百分比范围为选自70wt％、75wt％和80wt％之一的下限至选自85wt％、90wt％、95wt％、99.9wt％和99.99wt％之一的上限，其中任何下限可以与任何上限配对。
根据本公开的基于乙烯的聚合物可以包含乙烯基酯单体(例如上式(I)和(II)的乙烯基酯单体)，该乙烯基酯单体的通过1H NMR和13C NMR测量的重量百分比范围为选自0.01wt％、0.1wt％、1wt％、5wt％、10wt％、20wt％或30wt％之一的下限至选自50wt％、60wt％、70wt％、80wt％、89.99wt％或90wt％的上限，其中任何下限可以与任何上限配对。
根据公开的基于乙烯的聚合物可以包括乙酸乙烯酯，该乙酸乙烯酯的通过1H NMR和13C NMR测量的重量百分比范围为从选自0.01wt％、0.1wt％、1wt％、2wt％、5wt％、10wt％、12wt％、15wt％、20wt％或30wt％之一的下限至选自20wt％、30wt％、33wt％、35wt％、40wt％、50wt％、60wt％、70wt％、80wt％或89.99wt％的上限，其中任何下限可以与任何上限配对。
根据本公开的基于乙烯的聚合物通过凝胶渗透色谱(GPC)测量的以千道尔顿(kDa)为单位的数均分子量(Mn)范围可以为选自1kDa、5kDa、10kDa、15kDa和20kDa之一的下限至选自40kDa、50kDa、100kDa、300kDa、500kDa、1000kDa、5000kDa和10000kDa之一的上限，其中任何下限可以与任何上限配对。
根据本公开的基于乙烯的聚合物通过GPC测量的以千道尔顿(kDa)为单位的重均分子量(Mw)范围可以为选自1kDa、5kDa、10kDa、15kDa和20kDa之一的下限至选自40kDa、50kDa、100kDa、200kDa、300kDa、500kDa、1000kDa、2000kDa、5000kDa、10000kDa和20000kDa之一的上限，其中任何下限可以与任何上限配对。
根据本公开的基于乙烯的聚合物通过GPC测量的分子量分布(MWD，被定义为Mw与Mn的比率)具有1、2、5或10中的任一者的下限以及20、30、40、50或60中的任一者的上限，其中任何下限可以与任何上限配对。
在一些实施例中，基于乙烯的聚合物可以在一种或多种用于自由基聚合的引发剂的存在下聚合，该引发剂能够生成自由基，该自由基在反应物混合物中引发共聚单体和预聚物的链聚合。在一个或多个实施例中，自由基引发剂可包括自发地或在温度、pH或其他触发因素的刺激下降解以释放自由基的化学物质。
在一个或多个实施例中，自由基引发剂可以包括：过氧化物和双官能团过氧化物(例如过氧化苯甲酰)；过氧化二异丙苯；二叔丁基过氧化物；过氧化叔丁基异丙苯；过氧化2-乙基己酸叔丁酯；过氧化新戊酸叔丁酯；过氧化新癸酸叔丁酯；过氧化苯甲酸叔丁酯；过氧化2-乙基己酸叔丁酯；过氧化3，5，5-三甲基己酸叔丁酯(tert-butyl 3，5，5-trimethylhexanoate peroxide)；过氧化苯甲酸叔丁酯；叔丁基过氧化碳酸-2-乙基己酯(2-ethylhexyl carbonate tert-butyl peroxide)；2，5-二甲基-2，5-二(过氧化叔丁基)己烷(2，5-dimethyl-2，5-di(tert-butylperoxide)hexane)；1，1-二(过氧化叔丁基)-3，3，5-三甲基环己烷；2，5-二甲基-2，5-二(过氧化叔丁基)己炔-3；3，3，5，7，7-五甲基-1，2，4-三氧杂环庚烷；4，4-二(过氧化叔丁基)戊酸丁酯；二(2，4-二氯苯甲酰基)过氧化物；二(4-甲基苯甲酰基)过氧化物；过氧化二(叔丁基过氧基异丙基)苯等。
自由基引发剂还可以包括过氧化苯甲酰、2，5-二(异丙苯基过氧基)-2，5-二甲基己烷、2，5-二(异丙苯基过氧基)-2，5-二甲基己炔-3，4-甲基-4-(叔丁基过氧基)-2-戊醇、4-甲基-4-(叔戊基过氧基)-2-戊醇、4-甲基-4-(异丙苯基过氧基)-2-戊醇、4-甲基-4-(叔丁基过氧基)-2-戊酮、4-甲基-4-(叔戊基过氧基)-2-戊酮、4-甲基-4-(异丙苯基过氧基)-2-戊酮、2，5-二甲基-2，5-二(叔丁基过氧基)己烷，2，5-二甲基-2，5-二(叔戊基过氧基)己烷、2，5-二甲基-2，5-二(叔丁基过氧基)己炔-3、2，5-二甲基-2，5-二(叔戊基过氧基)己炔-3、2，5-二甲基-2-叔丁基过氧基-5-氢过氧基己烷(2，5-dimethyl-2-t-butylperoxy-5-hydroperoxyhexane)、2，5-二甲基-2-异丙苯基过氧基-5-氢过氧基己烷、2，5-二甲基-2-叔戊基过氧基-5-氢过氧基己烷、m/p-α，α-二[(叔丁基过氧基)异丙基]苯、1，3，5-三(叔丁基过氧基异丙基)苯、1，3，5-三(叔戊基过氧异丙基)苯，1，3，5-三(枯基过氧基异丙基)苯、二[1，3-二甲基-3-(叔丁基过氧基)丁基]碳酸酯、二[1，3-二甲基-3-(叔戊基过氧基)丁基]碳酸酯、二[1，3-二甲基-3-(异丙苯基过氧基)丁基]碳酸酯、二叔戊基过氧化物、叔戊基异丙苯基过氧化物、叔丁基异丙烯基过氧化物、2，4，6-三(丁基过氧基)-s-三嗪、1，3，5-三[1-(叔丁基过氧基)-1-甲基乙基]苯、1，3，5-三[(叔丁基过氧基)-异丙基]苯、1，3-二甲基-3-(叔丁基过氧基)丁醇、1，3-二甲基-3-(叔戊基过氧基)丁醇、二(2-苯氧基乙基)过氧基二碳酸酯、二(4-叔丁基环己基)过氧基二碳酸酯、二肉豆蔻基过氧基二碳酸酯、二苄基过氧基二碳酸酯、二(异冰片基)过氧基二碳酸酯(di(isobomyl)peroxydicarbonate)、甲基丙烯酸3-异丙苯基过氧基-1，3-二甲基丁酯、甲基丙烯酸3-叔丁基过氧基-1，3-二甲基丁酯、甲基丙烯酸3-叔戊基过氧基-1，3-二甲基丁酯、三(1，3-二甲基-3-叔丁基过氧基丁氧基)乙烯基硅烷、N-[1-{3-(1-甲基乙烯基)-苯基)1-甲基乙基]氨基甲酸1，3-二甲基-3-(叔丁基过氧基)丁酯(1，3-dimethyl-3-(t-butylperoxy)butyl N-[1-{3-(1-methylethenyl)-phenyl)1-methylethyl]carbamate)、N-[1-{3(1-甲基乙烯基)-苯基}-1-甲基乙基]氨基甲酸1，3-二甲基-3-(叔戊基过氧基)丁酯、N-[1-{3-(1-甲基乙烯基)-苯基}-1-甲基乙基]氨基甲酸1，3-二甲基-3-(异丙苯基过氧基))丁酯、1，1-二(叔丁基过氧基)-3，3，5-三甲基环己烷、1，1-二(叔丁基过氧基)环己烷、4，4-二(叔戊基过氧基)戊酸正丁酯、3，3-二(叔丁基过氧基)丁酸乙酯、2，2-二(叔戊基过氧基)丙烷、3，6，6，9，9-五甲基-3-乙氧基羰基甲基-1，2，4，5-四氧杂环壬烷(3，6，6，9，9-pentamethyl-3-ethoxycabonylmethyl-1，2，4，5-tetraoxacyclononane)、1-4，4-双(叔丁基过氧基)戊酸正丁酯(-buty 1-4，4-bis(t-butylperoxy)valerate)、乙基-3，3-二(叔戊基过氧基)丁酸酯、过氧化苯甲酰、OO-叔丁基-O-氢-单过氧基-琥珀酸酯、OO-叔戊基-O-氢-单过氧基-琥珀酸酯、3，6，9-三乙基-3，6，9-三甲基-1，4，7-三过氧基壬烷(或过氧化甲乙酮环状三聚体(methyl ethyl ketone peroxidecyclic trimer))、过氧化甲乙酮环状二聚体、3，3，6，6，9，9-六甲基-1，2，4，5-四氧杂环壬烷、2，5-二甲基-2，5-二(苯甲酰基过氧基)己烷、过苯甲酸叔丁酯、过氧化乙酸叔丁酯(t-butylperoxy acetate)、过氧化-2-己酸叔丁酯(t-butylperoxy-2-ethyl hexanoate)、过苯甲酸叔戊酯、过氧乙酸叔戊酯、过氧化异丁酸叔丁酯、过氧化-2-己酸3-羟基-1，1-二甲基叔丁酯、OO-叔戊基-O-氢-单过氧基琥珀酸酯(OO-t-amyl-O-hydrogen-monoperoxysuccinate)、OO-叔丁基-O-氢-单过氧基琥珀酸酯(OO-t-butyl-O-hydrogen-monoperoxysuccinate)、邻苯二甲酸二叔丁基二过氧基酯(di-t-butyl diperoxyphthalate)、叔丁基过氧基(3，3，5-三甲基己酸酯)、1，4-二(叔丁基过氧基羰基)环己烷(1，4-bis(t-butylperoxycarbo)cyclohexane)、过氧化-3，5，5-三甲基己酸叔丁酯(t-butylperoxy-3，5，5-trimethylhexanoate)、过氧化-(顺-3-羧基)丙酸叔丁酯、3-甲基-3-叔丁基过氧基丁酸烯丙酯、OO-叔丁基-O-异丙基单过氧基碳酸酯(OO-t-butyl-O-isopropylmonoperoxycarbonate)、OO-叔丁基-O-(2-乙基己基)单过氧基碳酸酯(OO-t-butyl-O-(2-ethylhexyl)monoperoxy carbonate)、1，1，1-三[2-(叔丁基过氧基羰基氧基)乙氧基甲基]丙烷、1，1，1-三[2-(叔戊基过氧基羰基氧基)乙氧基甲基]丙烷、1，1，1-三[2-(异丙苯基过氧基羰基氧基)乙氧基甲基]丙烷、OO-叔戊基-O-异丙基单过氧基碳酸酯(OO-t-amyl-O-isopropylmonoperoxy carbonate)、二(4-甲基苯甲酰)过氧化物、二(3-甲基苯甲酰)过氧化物、二(2-甲基苯甲酰)过氧化物、过氧化二癸酰、过氧化二月桂酰、2，4-二溴-苯甲酰过氧化物、过氧化琥珀酸、过氧化二苯甲酰、二(2，4-二氯-苯甲酰)过氧化物及其组合。
在一个或多个实施例中，自由基引发剂可以包括：偶氮化合物，例如偶氮二异丁腈(AIBN)、2，2’-偶氮二(脒基丙基)二盐酸盐等；含有过氧化物与偶氮二腈化合物的混合物的偶氮过氧化物引发剂，例如2，2’-偶氮二(2-甲基戊腈)、2，2’-偶氮二(2-甲基丁腈)、2，2’-偶氮二(2-乙基戊腈)、2-[(1-氰基-1-甲基丙基)偶氮]-2-甲基-戊腈、2-[(1-氰基-1-乙基丙基)偶氮]-2-甲基-丁腈、2-[(1-氰基-1-甲基丙基)偶氮]-2-乙基等。
在一个或多个实施例中，自由基引发剂可以包括碳-碳(“C-C”)自由基引发剂，例如2，3-二甲基-2，3-二苯基丁烷、3，4-二甲基-3，4-二苯基己烷、3，4-二乙基-3，4-二苯基己烷、3，4-二苄基-3，4-二甲苯基己烷、2，7-二甲基-4，5-二乙基-4，5-二苯基辛烷、3，4-二苄基-3，4-二苯基己烷等。
在一个或多个实施例中，基于乙烯的聚合物聚合可以包括一种或多种自由基引发剂，该一种或多种自由基引发剂占总聚合混合物的重量百分比(wt％)范围为选自0.000001wt％、0.0001wt％、0.01wt％、0.1wt％、0.15wt％、0.4wt％、0.6wt％、0.75wt％和1wt％中任一者的下限至选自0.5wt％、1.25wt％、2wt％、4wt％和5wt％中任一者的上限存在，其中任何下限可以与任何上限一起使用。此外，预计取决于最终材料的应用，自由基引发剂的浓度可以或多或少。
在一些实施例中，基于乙烯的聚合物可在一种或多种稳定剂存在下聚合，该一种或多种稳定剂能够防止单体和共聚单体在进料管线中的聚合但不妨碍反应器中的聚合。
在一个或多个实施例中，稳定剂可以包括硝酰基衍生物，例如2，2，6，6-四甲基-1-哌啶氧基、2，2，6，6-四甲基-4-羟基-1-哌啶氧基、4-氧代-2，2，6，6-四甲基-1-哌啶氧基、2，2，6，6-四甲基-4-氨基-哌啶氧基等。
在一个或多个实施例中，基于乙烯的聚合物可以包含稳定剂，该稳定剂占总聚合混合物的重量百分比(wt％)范围为选自0.000001wt％、0.0001wt％、0.01wt％、0.1wt％、0.15wt％、0.4wt％、0.6wt％、0.75wt％和1wt％中任一者的下限至选自0.5wt％、1.25wt％、2wt％、4wt％和5wt％中任一者的上限存在，其中任何下限可以与任何上限配对。此外，预计取决于最终材料的应用，稳定剂的浓度可以更多或更少。
在一些实施例中，基于乙烯的聚合物可在链转移剂存在下聚合。链转移剂的示例可包括丙烯、乙烷、丙烷、甲烷、三甲胺、二甲胺、氯仿和四氯化碳。链转移剂可以按照总聚合混合物的重量计(wt％)存在，其范围为选自0.0000001wt％、0.000001wt％、0.001wt％、0.01wt％、0.02wt％、0.05wt％、1.0wt％之一的下限至选自2.0wt％、3.0wt％、4.0wt％、5.0wt％之一的上限，其中任何下限可以与任何上限一起使用。
在一个或多个实施例中，基于乙烯的聚合物可以在反应器中通过对乙烯和一种或多种支化乙烯基酯单体进行聚合来制备。在自由基引发剂存在下使共聚单体反应的方法可包括本领域中任何合适的方法，包括溶液相聚合、加压自由基聚合、本体聚合、乳液聚合和悬浮聚合。
在一些实施例中，反应器可以是压力低于500巴的间歇反应器或连续反应器，其被称为低压聚合体系。在一个或多个实施例中，反应可以在低压聚合工艺中进行，其中乙烯和一种或多种乙烯基酯单体在惰性溶剂和/或一种或多种液体单体的液相中聚合。
在一些实施例中，聚合可以包括约0.0001毫摩尔至约0.01毫摩尔的量的自由基聚合引发剂，该量以每升聚合区体积的一种或多种自由基聚合引发剂的总量计算。在聚合区中乙烯的量可以主要取决于约20巴至约500巴范围内的反应器的总压力和约20℃至约300℃范围内的温度。
在一个或多个实施例中，反应器中的压力可以在20巴、30巴、40巴、50巴、75巴或100巴中的任一者的下限至100巴、150巴、200巴、250巴、300巴、350巴、400巴、450巴或500巴中的任一者的上限的范围内，并且反应器中的温度可以在20℃、50℃、75℃或100℃中的任一者的下限至150℃、200℃、250℃、300℃中的任一者的上限的范围内，其中任何下限可以与任何上限配对。
根据本公开的聚合工艺的聚合混合物可以包括乙烯、一种或多种乙烯基酯单体、自由基聚合引发剂以及任选的一种或多种惰性溶剂，例如四氢呋喃(THF)、氯仿、二氯甲烷(DCM)、二甲基亚砜(DMSO)、碳酸二甲酯(DMC)、己烷、环己烷、乙酸乙酯(EtOAc)、乙腈、甲苯、二甲苯、乙醚、二恶烷，二甲基甲酰胺(DMF)、苯或丙酮。在低压条件下生产的基于乙烯的聚合物可以呈现1kDa至300kDa的数均分子量、1kDa至1000kDa的重均分子量以及1至60的MWD。
在一些实施例中，共聚单体和一种或多种自由基聚合引发剂在连续或间歇工艺中在高于150℃的温度和高于1500巴的压力下(其被称为高压聚合体系)聚合以产生基于乙烯的聚合物。例如，可以使用大于1000巴、1100巴、1200巴、1500巴、1600巴、1700巴、1800巴、1900巴、2000巴、2100巴、2200巴、2300巴、2400巴、2500巴、3000巴、5000巴或10000巴的压力。在高压条件下生产的含乙烯基酯的共聚物(其可以是共聚物和三元共聚物)可以具有1kDa至10000kDa的数均分子量(Mn)，1kDa至20000kDa的重均分子量(Mw)。分子量分布(MWD)由通过GPC得到的重均分子量(Mw)和数均分子量(Mn)之比得到。在高压条件下生产的共聚物和三元共聚物的MWD可以为1至60。GPC实验可以通过分析方法进行，该分析方法例如是与三重检测结合的凝胶渗透色谱，其中红外检测器IR5和四桥毛细管黏度计均来自PolymerChar，八角光散射检测器来自Wyatt。可使用一组4个色谱柱(混合床，13μm，来自Tosoh)，温度为140℃。实验的条件可以是：浓度为1mg/mL，流量为1mL/min，溶解温度和时间分别为160℃和90分钟，进样量为200μL。所用溶剂为用100ppm的BHT稳定的TCB(三氯苯)。
在一些实施例中，在低压聚合体系和高压聚合体系中聚合期间的转化率(其定义为所生产的聚合物的重量或质量流量除以单体和共聚单体的重量或质量流量)可以具有0.01％、0.1％、1％、2％、5％、7％、10％中的任一者的下限和15％、17％、20％、25％、30％、35％、40％、45％、50％、60％、70％、80％、90％、99％或100％中的任一者的上限，其中任何下限可以与任何上限配对。
热塑性聚氨酯
TPU共聚物是一种嵌段共聚物，该嵌段共聚物含有通过二异氰酸酯、扩链剂或短链二醇、以及多元醇或长链二醇的反应形成的域。本领域技术人员已知的任何类型的TPU共聚物都适用于本说明书。各种类型的TPU共聚物可以通过改变上述反应组分的比率、结构和/或分子量来制备，以将TPU共聚物的结构微调至材料的期望最终性能。
本说明书公开的聚合物组合物可包含合适量的热塑性聚氨酯，其范围为15wt％、20wt％、25wt％、30wt％、35wt％、40wt％、45wt％或50wt％之一的下限和55wt％、60wt％、65wt％、70wt％、75wt％、80wt％、85wt％、90wt％、95wt％、96wt％、97wt％、98wt％、99wt％或99.5wt％之一的上限，其中任何下限可以与任何数学上相容的上限组合。
根据本公开的聚合物组合物可以包括热塑性聚氨酯，该热塑性聚氨酯可以基于聚酯(例如主要衍生自己二酸酯)或基于聚醚(例如基于四氢呋喃(THF)醚、聚乙二醇或聚丙二醇)。示例性的TPU共聚物是Epamould(Epaflex Poly urethanes S.r.1.，意大利)、Epaline(Epaflex Polyurethanes S.r.l.)、Epacol(Epaflex Polyurethanes S.r.l.)、Pakoflex(Epaflex Polyurethanes S.r.l.)、(巴斯夫，密歇根州)、/>(路博润，俄亥俄州)、/>ECO(路博润)、/>(路博润)、Pellidine(路博润)、Desmopan(科思创，德国)、New/>(新动力工业有限公司，中国香港)、/>(亨斯迈，德克萨斯州)、/>(亨斯迈)、Exelast EC(信越聚合物欧洲公司，荷兰)、Laripur(C.O.I.M.S.p.A.，意大利)、Isothane(Greco，中国台湾)、ZythaneTM(Alliance Polymers&Services，密歇根州)和TPU 95A(Ultimaker，荷兰)。
增容剂
聚合物组合物还可包含一种或多种增容剂，以促进两种聚合物组分的共混。本说明书公开的聚合物组合物可以任选地包括增容剂，该增溶剂的量在0wt％、2wt％或4wt％之一的下限和6wt％、8wt％或10wt％之一的上限的范围内，其中任何下限可以与任何数学上相容的上限组合。
合适的增容剂包括：有机过氧化物；增容的乙烯共聚物；包含环氧树脂和基于苯乙烯的聚合物的增容剂；聚碳酸酯多元醇；聚丁二烯多元醇；聚硅氧烷多元醇，及其组合。
合适的有机过氧化物包括但不限于过氧化新癸酸3-羟基-1，1-二甲基丁基酯、过氧化新癸酸α-异丙苯基酯、过氧化新癸酸叔戊酯、过氧化新癸酸叔丁酯、过氧化新庚酸2-羟基-1，1-二甲基丁基酯、过氧化新庚酸α-异丙苯基酯、过氧化新庚酸叔丁酯、过氧化二碳酸二(2-乙基己基)酯、过氧化二碳酸二(正丙酯)、过氧化二碳酸二(仲丁酯)、过氧化新戊酸叔戊酯、过氧化新戊酸叔丁酯、过氧化二异壬酰、过氧化二(十二酰)、过氧化-2-乙基己酸3-羟基-1，1-二甲基丁基酯、过氧化二癸酰、2，2′-偶氮二(异丁腈)、过氧化二(3-羧基丙酰)、2，5-二甲基-2，5-二-(2-乙基己酰基过氧基)己烷、过氧化二苯甲酰、过氧化-2-乙基己酸叔戊酯、过氧化-2-乙基己酸叔丁酯、过氧化异丁酸叔丁酯、过氧化(顺式-3-羧基))丙烯酸叔丁酯、1，1-二(叔戊基过氧基)环己烷、1-二(叔丁基过氧基)-3，3，5三甲基环己烷、1-二(叔丁基过氧基)环己烷、单过氧化碳酸邻叔戊基-邻-(2-乙基己基)酯、单过氧化碳酸邻叔丁基-邻-异丙基酯、单过氧化碳酸邻叔丁基-邻-(2-乙基己基)酯、聚酯四(叔丁基过氧化碳酸酯)、2，5-二甲基-2，5-二-(苯甲酰基过氧基)己烷、过氧化乙酸叔戊酯、过氧化苯甲酸叔戊酯、过氧化异壬酸叔丁酯、过氧化乙酸叔丁酯、过氧化苯甲酸叔丁酯、二过氧化邻苯二甲酸二叔丁酯、2，2-二(叔丁基过氧基)丁烷、2，2-二-(叔戊基过氧基)丙烷、4，4-二-(叔丁基过氧基)戊酸正丁酯、3，3-二-(叔戊基过氧基)丁酸乙酯、3，3-二-(叔丁基过氧化)丁酸乙酯、过氧化二异丙苯、α，α’-双-(叔丁基过氧基)二异丙苯、2，5-二甲基-2，5-二-(叔丁基过氧基)己烷、过氧化二(叔戊基)、过氧化叔丁基α-异丙苯(t-butyl a-cumyl peroxide)、2，5-二甲基-2，5-二-(叔丁基过氧基)-3-己烷、3，6，9-三乙基-3，6，9-三甲基-1，4，7-三哌辛壬烷及其混合物。
合适的增容的乙烯共聚物是具有式E-X、E-Y或E-X-Y的那些，其中E是乙烯，X是衍生自丙烯酸烷基酯、甲基丙烯酸烷基酯、烷基乙烯基醚、一氧化碳、二氧化硫或其混合物的α，β-烯键式不饱和单体(其中每个烷基独立地含有1至8个碳原子)，并且Y为含有可与TPU共聚物组分和/或支化乙烯基酯共聚物组分形成共价键的反应性基团的α，β-烯键式不饱和单体。在一个实施例中，X为丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸乙酯或丙烯酸丁酯。在一个实施例中，Y是甲基丙烯酸缩水甘油酯、乙基丙烯酸缩水甘油酯或丁基丙烯酸缩水甘油酯。示例性增容剂是乙烯-丙烯酸甲酯-甲基丙烯酸缩水甘油酯(E-MA-GMA)三元共聚物。
包含环氧树脂和基于苯乙烯的聚合物的合适的增容剂可以通过将环氧树脂与基于苯乙烯的聚合物进行共混来制备。所用的特定环氧树脂可通过使含环氧化物的化合物(例如表氯醇)与多羟基化合物(例如甘油或双酚)在足以结合盐酸的碱性材料存在下反应以形成环氧封端的预聚物来制备。环氧化物也可以通过用过氧化剂(例如过乙酸)对聚烯烃进行环氧化来制备。各种环氧树脂可按照宽范围的环氧含量、分子量、软化点和组成商购获得，其也可用于本说明书。合适的基于苯乙烯的聚合物包括但不限于苯乙烯、α-甲基苯乙烯和对甲基苯乙烯的均聚物；用橡胶状聚合物(例如苯乙烯-丁二烯共聚物橡胶、乙烯-丙烯共聚物橡胶)改性的高抗冲聚苯乙烯；乙烯-丙烯-二烯三元共聚物橡胶；苯乙烯-马来酸酐共聚物；苯乙烯丙烯腈共聚物；苯乙烯-丙烯腈-丁二烯三元共聚物；苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯共聚物等。示例性增容剂是苯乙烯丙烯腈(SA)-环氧树脂。
合适的乙烯-丙烯酸共聚物包括但不限于乙烯-丙烯酸共聚物，例如乙烯、丙烯酸酯和马来酸酐的无规三元共聚物(Lotader家族)。
合适的聚碳酸酯多元醇包括但不限于诸如以下的聚碳酸酯多元醇：聚碳酸酯二醇(例如聚碳酸丙烯酯(PPC)-二醇)或聚碳酸酯三醇；聚己内酯多元醇；烷氧基化多元醇；及其混合物。多元醇可以是二醇、三醇、四醇或任何其他多元醇或其组合。示例性的增容剂是聚碳酸丙烯酯(PPC)-二醇。
合适的聚丁二烯多元醇包括但不限于平均羟基官能度为约2至约3的那些羟基官能化聚丁二烯。
合适的聚硅氧烷多元醇包括但不限于具有带有末端或侧链羟基的聚硅氧烷主链的那些聚合物，例如，如美国专利第5,916,992号中描述的聚丁二烯多元醇，该专利的全部内容通过援引并入本说明书。
交联剂
根据本公开的聚合物组合物可以包括能够在聚合物加工过程中生成自由基的一种或多种交联剂。根据本公开的聚合物组合物可以任选地包括0至10wt％范围内的交联剂。交联剂可以按照范围为0、0.001wt％、0.01wt％、0.1wt％、1wt％、1.5wt％、2wt％和3wt％之一的下限和5wt％、6wt％、7wt％、8wt％、9wt％或10wt％之一的上限的量存在，其中任何下限可以与任何数学上相容的上限组合。
在一个或多个实施例中，交联剂可以包括：双官能团过氧化物(例如过氧化苯甲酰)；过氧化二异丙苯；二叔丁基过氧化物；00-叔戊基-0-2-乙基己基单过氧化碳酸酯(00-Tert-amyl-0-2-ethylhexyl monoperoxycarbonate)；过氧化叔丁基异丙苯；过氧化3，5，5-三甲基己酸叔丁酯(tert-butyl 3，5，5-trimethylhexanoateperoxide)；过氧化苯甲酸叔丁酯；叔丁基过氧化碳酸-2-乙基己酯(2-ethylhexylcarbonate tert-butyl peroxide)；2，5-二甲基-2，5-二(过氧化叔丁基)己烷(2，5-dimethyl-2，5-di(tert-butylperoxide)hexane)；1，1-二(过氧化叔丁基)-3，3，5-三甲基环己烷；2，5-二甲基-2，5-二(过氧化叔丁基)己炔-3；3，3，5，7，7-五甲基-1，2，4-三氧杂环庚烷；4，4-二(过氧化叔丁基)戊酸丁酯；二(2，4-二氯苯甲酰基)过氧化物；二(4-甲基苯甲酰基)过氧化物；过氧化二(叔丁基过氧基异丙基)苯等。
交联剂也可以包括过氧化物，例如过氧化苯甲酰、2，5-二(异丙苯基过氧基)-2，5-二甲基己烷、2，5-二(异丙苯基过氧基)-2，5-二甲基己炔-3，4-甲基-4-(叔丁基过氧基)-2-戊醇、过氧化2-乙基己酸丁酯、过氧化新戊酸叔丁酯、过氧化新癸酸叔丁酯、过氧化苯甲酸叔丁酯、过氧化2-乙基己酸叔丁酯、4-甲基-4-(叔戊基过氧基)-2-戊醇、4-甲基-4-(异丙苯基过氧基)-2-戊醇、4-甲基-4-(叔丁基过氧基)-2-戊酮、4-甲基-4-(叔戊基过氧基)-2-戊酮、4-甲基-4-(异丙苯基过氧基)-2-戊酮、2，5-二甲基-2，5-二(叔丁基过氧基)己烷，2，5-二甲基-2，5-二(叔戊基过氧基)己烷、2，5-二甲基-2，5-二(叔丁基过氧基)己炔-3、2，5-二甲基-2，5-二(叔戊基过氧基)己炔-3、2，5-二甲基-2-叔丁基过氧基-5-氢过氧基己烷(2，5-dimethyl-2-t-butylperoxy-5-hydroperoxyhexane)、2，5-二甲基-2-异丙苯基过氧基-5-氢过氧基己烷、2，5-二甲基-2-叔戊基过氧基-5-氢过氧基己烷、m/p-α，α-二[(叔丁基过氧基)异丙基]苯、1，3，5-三(叔丁基过氧基异丙基)苯、1，3，5-三(叔戊基过氧异丙基)苯，1，3，5-三(枯基过氧基异丙基)苯、二[1，3-二甲基-3-(叔丁基过氧基)丁基]碳酸酯、二[1，3-二甲基-3-(叔戊基过氧基)丁基]碳酸酯、二[1，3-二甲基-3-(异丙苯基过氧基)丁基]碳酸酯、二叔戊基过氧化物、叔戊基异丙苯基过氧化物、叔丁基异丙烯基过氧化物、2，4，6-三(丁基过氧基)-s-三嗪、1，3，5-三[1-(叔丁基过氧基)-1-甲基乙基]苯、1，3，5-三[(叔丁基过氧基)-异丙基]苯、1，3-二甲基-3-(叔丁基过氧基)丁醇、1，3-二甲基-3-(叔戊基过氧基)丁醇、二(2-苯氧基乙基)过氧基二碳酸酯、二(4-叔丁基环己基)过氧基二碳酸酯、二肉豆蔻基过氧基二碳酸酯、二苄基过氧基二碳酸酯、二(异冰片基)过氧基二碳酸酯(di(isobomyl)peroxydicarbonate)、甲基丙烯酸3-异丙苯基过氧基-1，3-二甲基丁酯、甲基丙烯酸3-叔丁基过氧基-1，3-二甲基丁酯、甲基丙烯酸3-叔戊基过氧基-1，3-二甲基丁酯、三(1，3-二甲基-3-叔丁基过氧基丁氧基)乙烯基硅烷、N-[1-{3-(1-甲基乙烯基)-苯基)1-甲基乙基]氨基甲酸1，3-二甲基-3-(叔丁基过氧基)丁酯(1，3-dimethyl-3-(t-butylperoxy)butyl N-[1-{3-(1-methylethenyl)-phenyl)1-methylethyl]carbamate)、N-[1-{3(1-甲基乙烯基)-苯基}-1-甲基乙基]氨基甲酸1，3-二甲基-3-(叔戊基过氧基)丁酯、N-[1-{3-(1-甲基乙烯基)-苯基}-1-甲基乙基]氨基甲酸1，3-二甲基-3-(异丙苯基过氧基))丁酯、1，1-二(叔丁基过氧基)-3，3，5-三甲基环己烷、1，1-二(叔丁基过氧基)环己烷、4，4-二(叔戊基过氧基)戊酸正丁酯、3，3-二(叔丁基过氧基)丁酸乙酯、2，2-二(叔戊基过氧基)丙烷、3，6，6，9，9-五甲基-3-乙氧基羰基甲基-1，2，4，5-四氧杂环壬烷(3，6，6，9，9-pentamethyl-3-ethoxycabonylmethyl-1，2，4，5-tetraoxacyclononane)、1-4，4-双(叔丁基过氧基)戊酸正丁酯(-buty 1-4，4-bis(t-butylperoxy)valerate)、乙基-3，3-二(叔戊基过氧基)丁酸酯、过氧化苯甲酰、OO-叔丁基-O-氢-单过氧基-琥珀酸酯、OO-叔戊基-Q-氢-单过氧基-琥珀酸酯、3，6，9-三乙基-3，6，9-三甲基-1，4，7-三过氧基壬烷(或过氧化甲乙酮环状三聚体(methyl ethyl ketone peroxide cyclic trimer))、过氧化甲乙酮环状二聚体、3，3，6，6，9，9-六甲基-1，2，4，5-四氧杂环壬烷、2，5-二甲基-2，5-二(苯甲酰基过氧基)己烷、过苯甲酸叔丁酯、过氧化乙酸叔丁酯(t-butylperoxy acetate)、过氧化-2-己酸叔丁酯(t-butylperoxy-2-ethyl hexanoate)、过苯甲酸叔戊酯、过氧乙酸叔戊酯、过氧化异丁酸叔丁酯、过氧化-2-己酸3-羟基-1，1-二甲基叔丁酯、OO-叔戊基-O-氢-单过氧基琥珀酸酯(OO-t-amyl-O-hydrogen-monoperoxy succinate)、OO-叔丁基-O-氢-单过氧基琥珀酸酯(OO-t-butyl-O-hydrogen-monoperoxy succinate)、邻苯二甲酸二叔丁基二过氧基酯(di-t-butyl diperoxyphthalate)、叔丁基过氧基(3，3，5-三甲基己酸酯)、1，4-二(叔丁基过氧基羰基)环己烷(1，4-bis(t-butylperoxycarbo)cyclohexane)、过氧化-3，5，5-三甲基己酸叔丁酯(t-butylperoxy-3，5，5-trimethylhexanoate)、过氧化-(顺-3-羧基)丙酸叔丁酯、3-甲基-3-叔丁基过氧基丁酸烯丙酯、OO-叔丁基-O-异丙基单过氧基碳酸酯(OO-t-butyl-O-isopropylmonoperoxy carbonate)、OO-叔丁基-O-(2-乙基己基)单过氧基碳酸酯(OO-t-butyl-O-(2-ethyl hexyl)monoperoxy carbonate)、1，1，1-三[2-(叔丁基过氧基羰基氧基)乙氧基甲基]丙烷、1，1，1-三[2-(叔戊基过氧基羰基氧基)乙氧基甲基]丙烷、1，1，1-三[2-(异丙苯基过氧基羰基氧基)乙氧基甲基]丙烷、OO-叔戊基-O-异丙基单过氧基碳酸酯(OO-t-amyl-O-isopropylmonoperoxy carbonate)、二(4-甲基苯甲酰)过氧化物、二(3-甲基苯甲酰)过氧化物、二(2-甲基苯甲酰)过氧化物、过氧化二癸酰、过氧化二月桂酰、2，4-二溴-苯甲酰过氧化物、过氧化琥珀酸、过氧化二苯甲酰、二(2，4-二氯-苯甲酰)过氧化物及其组合。
在一个或多个实施例中，交联剂可包括：多异氰酸酯，例如亚甲基二苯基二异氰酸酯(Methylene diphenyl diisocyanate，MDI)、甲苯二异氰酸酯(Toluene diisocyanate，TDI)、六亚甲基二异氰酸酯(Hexamethtylene diisocyanate，HMDI)；三烯丙基异氰脲酸酯(triallyl isocyanurate，TAIC)、三羟甲基丙烷三甲基丙烯酸酯(trimethylolpropane-tris-methacrylate，TRIM)、三烯丙基氰脲酸酯(triallyl cyanurate，TAC)、三官能度(甲基)丙烯酸酯(trifunctional(meth)acrylate ester，TMA)、N，N’-间苯撑双马来酰亚胺(N，N’-m-phenylene dimaleimide，PDM)、聚(丁二烯)二丙烯酸酯(poly(butadiene)diacrylate，PBDDA)、高乙烯基聚(丁二烯)(high vinyl poly(butadiene)，HVPBD)、反式聚辛烯橡胶(poly-transoctenamer rubber，TOR)及其组合。
还设想聚合物组合物可以包含动态交联作为类玻璃高分子(vitrimer)，其也被称为“共价自适应网络”，是一类化学交联的聚合物，其中外部刺激(温度、应力、pH等)触发键交换反应，从而允许网络拓扑结构的改变，同时保持键和交联的数量恒定。存在于类玻璃高分子中的动态共价键可经历缔合交换反应，使得网络拓扑结构能够改变，即使键的总数在时间上保持恒定且在所有时间和温度下不波动，材料也发生应力松弛并且流动。催化剂可以促进上述动态交联的交换反应。在一个或多个实施例中，催化剂是选自由金属盐、金属氧化物、金属醇盐、金属丙烯酸盐、金属乙酰丙酮化物、金属氢化物、金属卤化物组成的组的金属盐。这样的金属可以包括例如锌、锡、镁、钴、钙、钛和锆。
弹性体
根据本公开的一个或多个实施例的聚合物组合物可以包括一种或多种弹性体。
根据本公开的聚合物组合物可以任选地包括至60wt％范围内的弹性体。弹性体可以按照范围为0、5wt％、10wt％和15wt％之一的下限和20wt％、30wt％、40wt％、50wt％和60wt％之一的上限的量存在，其中任何下限可以与任何数学上相容的上限组合。
根据本公开的弹性体可包括天然橡胶、合成橡胶或其混合物中的一种或多种。代表性的合成橡胶聚合物包括基于二烯的合成橡胶，例如共轭二烯单体的均聚物以及共轭二烯单体与单乙烯基芳族单体和三烯的共聚物和三元共聚物。示例性的基于二烯的化合物包括但不限于：聚异戊二烯(IR)，例如1，4-顺式-聚异戊二烯和3，4-聚异戊二烯；氯丁橡胶；聚苯乙烯；丁苯橡胶(SBR)；聚丁二烯(BR)；1，2-乙烯基-聚丁二烯；丁二烯-异戊二烯共聚物；丁二烯-异戊二烯-苯乙烯三元共聚物；异戊二烯-苯乙烯共聚物；苯乙烯/异戊二烯/丁二烯共聚物；苯乙烯/异戊二烯共聚物、乳液苯乙烯-丁二烯共聚物、溶液苯乙烯/丁二烯共聚物；丁基橡胶，例如异丁烯橡胶；乙烯/丙烯共聚物，例如乙烯丙烯二烯单体(EPDM)、乙烯丙烯橡胶(EPM)或乙烯-乙酸乙烯酯(EVA)；及其共混物。也可以使用具有通过使用多官能改性剂(例如四氯化锡)或多官能单体(例如二乙烯基苯)形成的支化结构的橡胶组分。另外的合适的橡胶组分包括丁腈橡胶、丙烯腈-丁二烯橡胶(NBR)、硅橡胶(例如，甲基乙烯基硅橡胶、二甲基硅橡胶等)、含氟弹性体、丙烯酸橡胶(丙烯酸烷基酯共聚物(ACM)，例如乙烯丙烯酸酯橡胶)、表氯醇橡胶、氯化聚乙烯橡胶(例如氯丁橡胶)、氯磺化聚乙烯橡胶、氢化丁腈橡胶、氢化异戊二烯-异丁烯橡胶、四氟乙烯-丙烯橡胶及其共混物。
发泡剂
根据本公开的聚合物组合物可以包括一种或多种发泡剂以产生发泡聚合物组合物和泡沫。根据本公开的聚合物组合物可以任选地包括0至20wt％范围内的发泡剂。发泡剂可以按照范围为0、2wt％、4wt％、6wt％和8wt％之一的下限和10wt％、12wt％、14wt％、16wt％、18wt％和20wt％之一的上限的量存在，其中任何下限可以与任何数学上相容的上限组合。
发泡剂可包括固态、液态或气态发泡剂。在使用固态发泡剂的实施例中，发泡剂可与聚合物组合物以粉末或颗粒的形式进行组合。
根据本公开的发泡剂可包括在聚合物加工温度下分解、从而释放发泡气体(例如N2、CO、CO2等)的化学发泡剂。化学发泡剂的示例可包括有机发泡剂，包括肼(例如甲苯磺酰肼)、酰肼(例如氧代双苯磺酰肼、二苯醚-4，4’-二磺酸酰肼等)、硝酸盐、偶氮化合物(例如偶氮二甲酰胺)、氰基戊酸、偶氮二(异丁腈)、N-亚硝基化合物和其他氮基材料、以及本领域已知的其他化合物。
无机化学发泡剂可以包括碳酸盐，例如碳酸氢钠、碳酸钠、碳酸氢钾、碳酸钾、碳酸铵等，其可以单独使用或与弱有机酸(例如柠檬酸、乳酸或乙酸)组合使用。
发泡促进剂
根据本公开的聚合物组合物可包括一种或多种发泡促进剂(也被称为kicker)，其通过降低相关的活化温度来增强或引发发泡剂的作用。例如，如果所选择的发泡剂在高于170℃的温度(例如220℃或更高)下反应或分解，其中如果加热到该活化温度，则周围的聚合物将降解，那么就可使用发泡促进剂。发泡促进剂可以包括能够活化所选择的发泡剂的任何合适的发泡促进剂。在一个或多个实施例中，合适的发泡促进剂可以包括镉盐、镉-锌盐、铅盐、铅-锌盐、钡盐、钡-锌(Ba-Zn)盐、氧化锌、二氧化钛、三乙醇胺、二苯胺、磺化芳族酸及其盐等。
根据本公开的聚合物组合物可以任选地包括0至5wt％范围内的发泡促进剂。发泡促进剂可以按照范围为0、0.001wt％、0.1wt％、0.5wt％和1wt％之一的下限和2wt％、3wt％、4wt％和5wt％之一的上限的量存在，其中任何下限可以与任何数学上相容的上限组合。
增塑剂
根据一个或多个实施例的聚合物组合物可以包括增塑剂。增塑剂可以基于邻苯二甲酸酯(例如DOP、DOA、DINP、DEHP、DPHP、DIDP、DIOP、DEP、DIBP等)、基于己二酸酯(例如DEHA、DMAD、DBS、DBM、DIBM等)、生物基(例如柠檬酸三乙酯、乙酰柠檬酸三丁酯、蓖麻油酸甲酯、大豆油、环氧大豆油、其他植物油等)、偏苯三酸酯、壬二酸酯、苯甲酸酯、磺酰胺、有机磷酸酯、二醇和聚醚、聚合物类增塑剂、聚丁烯等。
蜡
根据一个或多个实施例的聚合物组合物可以包括蜡，例如石蜡、聚乙烯蜡、微晶蜡和纳米晶蜡、天然蜡(蜂蜡、巴西棕榈蜡、纯地蜡等)、石油蜡等。
填料、纳米填料和添加剂
根据本公开的聚合物组合物可以包含填料、纳米填料和添加剂，其在共混期间加入到聚合物组合物中时改变各种物理和化学性能，这些填料、纳米填料和添加剂包含一种或多种聚合物添加剂，例如加工助剂、润滑剂、抗静电剂、澄清剂、成核剂、β-成核剂、滑移剂、抗氧化剂、增容剂、抗酸剂、光稳定剂(例如HALS)、IR吸收剂、增白剂、无机填料、有机和/或无机染料、抗粘连剂、加工助剂、阻燃剂、增塑剂、杀生物剂、粘合促进剂、金属氧化物、矿物填料、助流剂、油、抗氧化剂、抗臭氧剂、促进剂和硫化剂。
根据本公开的聚合物组合物可以包含一种或多种无机填料，例如滑石、玻璃纤维、大理石粉尘、水泥粉尘、粘土、炭黑、长石、二氧化硅或玻璃、热解二氧化硅、硅酸盐、硅酸钙、硅酸粉末、玻璃微球、云母、金属氧化物颗粒和纳米颗粒(例如氧化镁、氧化锑、氧化锌)、无机盐颗粒和纳米颗粒(例如硫酸钡)、硅灰石、氧化铝、硅酸铝、氧化钛、碳酸钙、多面体低聚倍半硅氧烷(POSS)或回收的EVA。如本公开所定义的，回收的EVA可源自经过至少一种加工方法(例如模塑或挤出)的再研磨材料，并且研磨或切碎随后的浇口(sprue)、浇道(runners)、溢料(flash)、不合格部件等。根据本公开的聚合物组合物可以包括一种或多种纳米填料，例如单壁碳纳米管、双壁和多壁碳纳米管、纳米纤维素、纳米晶体纤维素、纳米粘土、纳米金属或陶瓷颗粒等。
生物基碳含量
在一个或多个实施例的聚合物组合物中，聚合物可包含至少一部分生物基碳。具体而言，在一个或多个实施例中，聚合物组合物可以表现出如通过ASTM D6866-18方法B所测定的1％至100％的生物基碳含量。一些实施例可包括至少1％、5％、10％、20％、40％、50％、60％、80％或100％的生物基碳。聚合物组合物中的总生物基或可再生碳可由生物基乙烯和/或生物基乙酸乙烯酯贡献。
热塑性聚合物组合物的性能
当不进行交联和/或发泡工艺时(即，当熔融共混时)，通过共混TPU组分和含支化乙烯基酯的基于乙烯的聚合物而制备的聚合物组合物可具有约0.9g/cm3至约1.7g/cm3的密度。密度用标准ASTM D1505测量。特别地，相对于TPU，引入含支化乙烯基酯的共聚物或三元共聚物可降低密度。
在一个或多个实施例中，聚合物组合物可具有在-100℃至180℃范围内的一个或多个玻璃化转变温度(Tg)。在一个或多个实施例中，聚合物组合物可具有一个或多个玻璃化转变温度，其范围为-100℃、-80℃、-60℃、-50℃、-40℃、-30℃、-20℃、-10℃或0℃中任一者的下限至10℃、20℃、30℃、40℃、50℃、80℃、100℃、150℃或180℃的上限，其中任何下限可以与任何上限配对。根据本公开的聚合物组合物可具有在-100℃至0℃范围内的至少一个Tg。在一个或多个实施例中，聚合物组合物可以呈现在-100℃至0℃范围内的至少第一Tg和在100℃至180C范围内的至少第二Tg。玻璃化转变温度可以根据ASTM D7028-07测量。
根据本公开的一个或多个实施例的聚合物组合物可具有通过ASTM D2240测定的以下肖氏A硬度范围：从40肖氏A、45肖氏A、50肖氏A、55肖氏A、60肖氏A、65肖氏A或70肖氏A之一的下限至70肖氏A、75肖氏A、80肖氏A、85肖氏A、90肖氏A、93肖氏A、95肖氏A、96肖氏A或97肖氏A的上限，其中任何下限可与任何上限配对。
根据本公开的一个或多个实施例的聚合物组合物可具有如通过ASTM D1525测定的以下维卡软化温度范围：从60℃、65℃、70℃、75℃、80℃、85℃、90℃、95℃、100℃、105℃、110℃或115℃中任一者的下限至120℃、125℃、130℃、135℃、140℃、145℃、150℃、155℃、160℃、165℃、170℃、175℃、180℃、185℃、190℃或200℃的上限，其中任何下限可以与任何上限配对。
根据本公开的一个或多个实施例的聚合物组合物可具有如通过ASTM D638测定的在100％拉伸应变下的以下弹性模量(M100)范围：从300psi、400psi、500psi、600psi、700psi、800psi、900psi、1000psi、2000psi、3000psi、4000psi或5000psi中任一者的下限至2000psi、4000psi、6000psi、7000psi、8000psi、9000psi、10000psi、20000psi或30000psi的上限，其中任何下限可以与任何数学上相容的上限配对。
在一个或多个实施例中，与基本上由TPU和参考EVA(与聚合物组合物中的基于乙烯的聚合物的浓度和乙烯含量相同)组成的参考共混组合物相比，聚合物组合物可以具有更低的玻璃化转变温度和更高的耐磨性。
在一个或多个实施例中，与基本上由TPU组成的参考组合物相比，聚合物组合物根据ASTM D2240测量的肖氏A硬度可降低至少2％，并且根据ASTM D638测量的在100％拉伸应变下的弹性模量(M100)可增加至少5％。
制品
根据本公开的一个或多个实施例的聚合物组合物可用于生产用于多种最终用途的若干聚合物制品，尤其是其中期望较低的玻璃化转变温度、高耐磨性和硬度降低同时保持拉伸性能的那些。此外，所公开的组合物的制品可适用于鞋类工业中的应用，尤其是鞋底、中底、外底、单底(unisole)、内底、一体式凉鞋(monobloc sandal)、人字拖和运动制品，还可适用于汽车产品、家具产品、纺织产品、运动/娱乐产品或消费电子产品。
示例性制品包括鞋底或鞋部件、薄膜、管材、纤维、电缆、耳标、机动装置部件、汽车部件、软管、带、阻尼元件、扶手、家具元件、滑雪靴、止动缓冲器、辊、滑雪护目镜、粉状掂塑、天线和天线脚、手柄、外壳、开关泡沫、粘合剂以及包层和包层元件。
聚合物组合物的制备方法
在一个或多个实施例中，聚合物组合物可以通过在常规捏合机、班伯里密炼机、混合辊、双螺杆挤出机、压机等中在传统聚合物加工条件下进行混合，并且随后在传统发泡工艺(例如注塑或压塑)中进行固化(或交联)或固化加发泡来制备。
还应理解，在与形成聚合物组合物的其他组分混合时，聚合物组合物还可通过例如在交联剂(包括上文所述的那些)存在下进行固化。对于包括发泡组合物的实施例，发泡和固化可以在发泡剂和交联剂以及任选的发泡促进剂的存在下进行。
聚合物组合物可以用挤出机进行挤出，该挤出机可以提供气体的注入，或者在使用化学发泡剂的情况下，发泡剂可以与被送入挤出机中的聚合物混合。气体被注入挤出机，或者在挤出机熔融区中通过化学发泡剂的热分解来形成。聚合物中的气体(不考虑气体的来源)形成气泡，该气泡分布在熔融聚合物中。在熔融聚合物最终固化时，气泡导致形成泡孔结构或泡沫材料。在特定的实施例中，发泡组合物的泡孔结构可以是闭孔结构。在其他实施例中，发泡组合物的泡孔结构可以是开孔结构。
应用
在一个方面，本公开涉及一种包含聚合物组合物的制品。在一些实施例中，制品可以是注塑制品、热成型制品、薄膜、泡沫、吹塑制品、增材制造制品、压缩制品、共挤出制品、层压制品、注射吹塑制品、滚塑制品、挤出制品、单层制品、多层制品或拉挤制品等。
在一些实施例中，包含聚合物组合物的制品可通过包括但不限于以下工艺制备：挤出成型、共挤出成型、挤出涂覆、注塑、压缩吹塑成型、压塑、注射吹塑、注射拉伸吹塑、热成型、流延薄膜挤出、吹膜挤出、吹膜工艺、发泡、挤出吹塑、注射拉伸吹塑、滚塑、拉挤、压延、增材制造、层压的方法来制备。
根据本公开的一个或多个实施例，聚合物组合物可用于生产用于多种最终用途的若干聚合物制品，但尤其是其中需要较低的玻璃化转变温度、高耐磨性和硬度降低同时保持拉伸性能的那些。此外，所公开的组合物的制品可适用于鞋类工业中的应用，尤其是鞋底、中底、外底、单底(unisole)、内底、一体式凉鞋(monobloc sandal)、人字拖和运动制品，还可适用于汽车产品、家具产品、纺织产品、运动/娱乐产品或消费电子产品。
示例性制品包括鞋底或鞋部件、薄膜、管材、纤维、电缆、耳标、机动装置部件、汽车部件、软管、带、阻尼元件、扶手、家具元件、滑雪靴、止动缓冲器、辊、滑雪护目镜、粉状掂塑、天线和天线脚、手柄、外壳、开关泡沫、粘合剂以及包层和包层元件。
示例
下面的示例仅仅是说明性的，不应被解释为限制本公开的范围。
材料
VeoVaTM10购自Hampton公司。2355-80AE(基于聚酯的TPU)和/>2103-80AE(基于聚醚的TPU)购自路博润(Lubrizol)。HM728获自布拉斯科(Braskem)。G1651购自科腾(Kraton)。LotaderAX8900购自SK Functional Polymer。
方法
根据ASTM D2240测量肖氏A硬度。
根据ASTM D1525测量维卡软化温度。
拉伸数据根据ASTM D638-98在20℃下以2in/min的十字头速度测量。
使用原子力显微镜(Nanoscope VIII-Bruker)测试样品形态。将棒材拉伸中心的横切面修整成梯形，并使用35°金刚石刀在-120℃下对该区域进行冷冻超薄切片。选择轻敲模式(tapping mode)进行这些分析。使用掺锑(n)的Si探针(f0＝320KHz，K＝42N/m)来获得图像。以20μm、5μm和2μm的扫描尺寸获取图像。使用的参数为：线积分增益和比例增益为0.2和2.0，扫描速率为0.2Hz或0.5Hz、驱动频率为20.0mV，并且幅度设定点为8.0nm。
根据ASTM D1238测量熔体流动指数。
本发明的TPU共混物
在通常生产EVA共聚物的高压工业设备中制备两种不同的包含乙烯、乙酸乙烯酯和支化乙烯基酯的基于乙烯的聚合物(DV001A和DV001B)。DV001A是包含5.6wt％的支化乙烯基酯(VeoVaTM10)和28.3wt％的乙酸乙烯酯的三元共聚物；DV001B是包含9.3wt％的VeoVaTM10和24.1wt％的乙酸乙烯酯的三元共聚物(其余为乙烯)。用于生产三元共聚物样品的一般反应器条件如表1所示。
表1
| 参数 | DV001A | DV001B |
| 压力反应器1(kgf/cm2) | 1820-1840 | 1820-1840 |
| 温度反应器1(平均)(℃) | 164.5 | 164.5 |
| 压力反应器2(kgf/cm2) | 1780-1800 | 1770-1790 |
| 温度反应器2(平均)(℃) | 161.7 | 163.7 |
| 生产率(kg/h) | 6000 | 6000 |
| 乙酸乙烯酯进料速度(kg/h) | 2850-3200 | 2400 |
| 乙烯进料速度(kg/h) | 4270 | 4300 |
| VeoVa进料速度(kg/h) | 800--900 | 1650 |
使用两种TPU作为基础材料以产生测试的示例。TPU 1是商业级基于聚酯的TPU，Estane 2355-80AE，具有85的肖氏A硬度和7g/10min(224℃/8.7kg)的MI。TPU 2是商业级基于聚醚的TPU，Estane 2103-85AE，具有88的肖氏A硬度和24g/10min(224℃/8.7kg)的MI。
Lotader AX8900用作共混物的增容剂，其是一种商业无规乙烯-丙烯酸甲酯-甲基丙烯酸缩水甘油酯三元共聚物，其中丙烯酸甲酯含量为24wt％，甲基丙烯酸缩水甘油酯含量为8wt％。
参考TPU共混物
用于改性TPU的对比聚合物是商业级乙烯-乙酸乙烯酯(EVA 1)HM 728，其具有28wt％的乙酸乙烯酯含量和6g/10min(190℃/2.16kg)的熔体流动指数(MFR)。
用于改性TPU的对比聚合物是基于苯乙烯和乙烯/丁烯(SEB)聚合物的商业线性三嵌段共聚物G1651 E，其具有31.5wt％的结合苯乙烯含量和1.5Pa·s的溶液黏度(如通过KM06在25℃下在甲苯中的10％m/m溶液上测量的)。
LotaderAX8900用作共混物的增容剂，其是一种商业无规乙烯-丙烯酸甲酯-甲基丙烯酸缩水甘油酯三元共聚物，其中丙烯酸甲酯含量为24wt％，甲基丙烯酸缩水甘油酯含量为8wt％。
TPU共混物的制备
用于生产本发明的共混物和对比(参考)共混物的材料列于下表2中。将材料在对流烘箱中在80℃下干燥过夜，然后在25mm 30L/D双螺杆同向旋转挤出机(NFM)中在190℃和350rpm下配混以产生共混物。
表2
将配混的样品干燥过夜。然后将干燥的样品注塑成ASTM D6381型拉伸棒：1/8英寸×1/2英寸×6英寸，其中机筒温度为204℃，包装压力为750psi，注射速度为2英寸/秒，模具温度为10℃。
在测试之前，将模制样品在80℃下退火24小时，然后在20℃下退火48小时。测试样品的维卡软化温度(ASTM D1525)、肖氏A硬度(ASTM D2240)、拉伸性能(ASTM D638，在2in/min和20℃下)和形态。
下表3示出了表2中列出的样品的肖氏A硬度、100％拉伸应变下的弹性模量(M100)和维卡软化温度的结果。
表3
| 样品 | 肖氏A硬度 | 维卡(℃) | M100(psi) |
| 参考1 | 86.2 | 90.9 | 653 |
| 参考共混物1 | 84.2 | 77.2 | 613 |
| 参考共混物2 | 84.2 | 77.5 | 620 |
| 新型共混物1 | 83.7 | 86.8 | 659 |
| 新型共混物2 | 83 | 104 | 724 |
| 新型共混物3 | 84.3 | 99.6 | 743 |
| 参考2 | 86.3 | 83.4 | 702 |
| 参考共混物3 | 82.8 | 86.1 | 622 |
| 参考共混物4 | 82.3 | 83.9 | 630 |
| 参考共混物5 | 83.7 | 85.2 | 557 |
| 新型共混物4 | 83.0 | 78.5 | 779 |
| 新型共混物5 | 83.7 | 83.6 | 588 |
参考共混物1和2示出，如所预期的，EVA 1、SEB和三元共聚物中的共混降低了TPU的肖氏A硬度。硬度的降低通常对应于维卡温度的降低，如在参考共混物1和2中所见。令人惊讶的是，新型共混物2和3相对于仅TPU(参考1)表现出维卡温度的改善和硬度的降低。三元共聚物、增容剂和TPU的组合出乎意料地导致维卡温度的提高。新型共混物1不具有增容剂，然而，与具有SEB/EVA 1以及增容剂的参考共混物1和2相比，其产生较低的肖氏A硬度和较高的维卡硬度。这些结果表明，与SEB和EVA样品相比，DV001A和DV001B与TPU具有更好的相容性。
图1示出了基于TPU 1的样品的拉伸数据，图2示出了基于TPU 2的样品的拉伸数据。新型共混物2和3在等效伸长率下具有比参考共混物1和2更高的应力，并且新型共混物2优于TPU 1参考物。
图3A和图3B分别示出了参考共混物1和参考共混物2的AFM显微照片。图3C至图3E分别示出了新型共混物1、新型共混物2和新型共混物3的AFM显微照片。AFM显微照片是相位信号，其示出共混物中的形态/硬度的差异。较亮的区域代表较硬的TPU基质，而较暗的部分是不同的改性剂。新型共混物2和新型共混物3中的改性剂的较小粒度证明，与参考共混物中使用的SEB和EVA 1相比，DV001A和DV001B与TPU具有更好的相容性。这种改进的相容性是改进的拉伸和维卡数据的可能原因。
尽管以上仅详细描述了几个示例性示例，但是本领域技术人员将容易理解，在不实质上脱离本发明的情况下，在示例性示例中可以进行许多修改。因此，所有这样的修改都旨在包括在由所附权利要求限定的本公开的范围内。在权利要求书中，功能性限定旨在涵盖在本说明书中描述为执行所列举功能的结构，其不仅涵盖结构等同物，而且涵盖等同结构。因此，尽管钉子和螺钉可能不是结构等同物，因为钉子采用圆柱形表面来将木制部件固定在一起，而螺钉采用螺旋形表面，但是在紧固木制部件的环境中，钉子和螺钉可以是等同结构。申请人的明确意图不是援引《美国专利法》第112(f)条来对本说明书中的任何权利要求进行任何限制，除了权利要求明确地使用措辞“用于……的装置”连同关联功能的那些之外。
Claims (24)
1.一种聚合物组合物，包含：
由乙烯、一种或多种支化乙烯基酯单体和任选的乙酸乙烯酯(VA)生产的基于乙烯的聚合物；以及
热塑性聚氨酯(TPU)。
2.根据权利要求1所述的聚合物组合物，其中，所述基于乙烯的聚合物以0.5wt％至85wt％范围内的量存在。
3.根据权利要求1或2所述的聚合物组合物，其中，所述热塑性聚氨酯以15wt％至99.5wt％范围内的量存在。
4.根据上述权利要求中任一项所述的聚合物组合物，还包含大于0至10wt％范围内的增容剂。
5.根据权利要求4所述的聚合物组合物，其中，所述增容剂是反应性增容剂。
6.根据权利要求4或5所述的聚合物组合物，其中，所述增容剂选自有机过氧化物、乙烯共聚物、环氧树脂、乙烯-丙烯酸共聚物、基于苯乙烯的聚合物、聚碳酸酯多元醇、聚丁二烯多元醇、聚硅氧烷多元醇或其组合。
7.根据上述权利要求中任一项所述的聚合物组合物，还包含弹性体。
8.根据权利要求7所述的聚合物组合物，其中，所述弹性体包括天然橡胶(NR)、合成橡胶或其混合物。
9.根据权利要求8所述的聚合物组合物，其中，所述合成橡胶聚合物基于二烯，包括共轭二烯单体的均聚物、共聚物以及所述共轭二烯单体与单乙烯基芳族单体和三烯的三元共聚物。
10.根据上述权利要求中任一项所述的聚合物组合物，其中，所述聚合物组合物是交联的。
11.根据上述权利要求中任一项所述的聚合物组合物，其中，所述聚合物组合物是动态交联的。
12.根据上述权利要求中任一项所述的聚合物组合物，其中，所述组合物是发泡的。
13.根据上述权利要求中任一项所述的聚合物组合物，其中，所述基于乙烯的聚合物的乙酸乙烯酯(VA)含量在约0至约40wt％范围内。
14.根据上述权利要求中任一项所述的聚合物组合物，其中，所述TPU基于聚酯或基于聚醚。
15.根据上述权利要求中任一项所述的聚合物组合物，其中，所述聚合物组合物根据ASTM D1505测量的密度范围是0.9g/cm3至1.7g/cm3。
16.根据上述权利要求中任一项所述的聚合物组合物，其中，与基本上由所述TPU和与所述聚合物组合物中的所述基于乙烯的聚合物的浓度和乙烯含量相同的EVA组成的参考共混组合物相比，所述聚合物组合物具有更低的玻璃化转变温度和更高的耐磨性。
17.根据上述权利要求中任一项所述的聚合物组合物，其中，所述聚合物组合物根据ASTM D2240测量的肖氏A硬度范围为50肖氏A至96肖氏A。
18.根据上述权利要求中任一项所述的聚合物组合物，其中，与基本上由所述TPU组成的参考组合物相比，所述聚合物组合物根据ASTM D2240测量的肖氏A硬度降低至少2％，并且根据ASTM D638测量的在100％拉伸应变下的弹性模量(M100)增加至少5％。
19.根据权利要求中任一项所述的聚合物组合物，其中，所述聚合物组合物根据ASTMD638测量的在100％拉伸应变下的弹性模量(M100)为至少300psi。
20.根据上述权利要求中任一项所述的聚合物组合物，其中，所述聚合物组合物根据ASTM D1525测量的维卡软化温度范围为70℃至200℃。
21.一种从根据上述权利要求中任一项所述的聚合组合物形成的制品。
22.根据权利要求21所述的制品，其中，所述制品选自由鞋底或鞋部件、薄膜、管材、纤维、电缆、耳标、机动装置部件、汽车部件、软管、带、阻尼元件、扶手、家具元件、滑雪靴、止动缓冲器、辊、滑雪护目镜、粉状掂塑、天线和天线脚、手柄、外壳、开关泡沫、粘合剂以及包层和包层元件组成的组。
23.根据权利要求21所述的制品，其中，所述制品通过选自由以下组成的组的方法制备：注塑、压塑、挤出成型、3D打印、发泡和热成型。
24.一种制备聚合物组合物的方法，包括：
共混热塑性聚氨酯(TPU)和基于乙烯的聚合物，该基于乙烯的聚合物由乙烯、一种或多种支化乙烯基酯单体和任选的乙酸乙烯酯(VA)生产；以形成共混混合物；以及
挤出所述共混混合物，以形成所述聚合物组合物。
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