CN117229067A - 一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法 - Google Patents
一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法 Download PDFInfo
- Publication number
- CN117229067A CN117229067A CN202311510851.6A CN202311510851A CN117229067A CN 117229067 A CN117229067 A CN 117229067A CN 202311510851 A CN202311510851 A CN 202311510851A CN 117229067 A CN117229067 A CN 117229067A
- Authority
- CN
- China
- Prior art keywords
- silicon nitride
- powder
- embedding
- pressure
- low
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
- HQVNEWCFYHHQES-UHFFFAOYSA-N silicon nitride Chemical compound N12[Si]34N5[Si]62N3[Si]51N64 HQVNEWCFYHHQES-UHFFFAOYSA-N 0.000 title claims abstract description 107
- 229910052581 Si3N4 Inorganic materials 0.000 title claims abstract description 105
- 239000000919 ceramic Substances 0.000 title claims abstract description 72
- 238000000034 method Methods 0.000 title claims abstract description 39
- 239000000843 powder Substances 0.000 claims abstract description 78
- KXGFMDJXCMQABM-UHFFFAOYSA-N 2-methoxy-6-methylphenol Chemical compound [CH]OC1=CC=CC([CH])=C1O KXGFMDJXCMQABM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 68
- 239000005011 phenolic resin Substances 0.000 claims abstract description 68
- 229920001568 phenolic resin Polymers 0.000 claims abstract description 68
- 238000005245 sintering Methods 0.000 claims abstract description 44
- 238000002156 mixing Methods 0.000 claims abstract description 42
- IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N Atomic nitrogen Chemical compound N#N IJGRMHOSHXDMSA-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 28
- XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N Silicon Chemical compound [Si] XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 25
- 239000011863 silicon-based powder Substances 0.000 claims abstract description 25
- 238000001035 drying Methods 0.000 claims abstract description 15
- 229910052757 nitrogen Inorganic materials 0.000 claims abstract description 14
- 238000003825 pressing Methods 0.000 claims abstract description 9
- 239000011812 mixed powder Substances 0.000 claims description 63
- 239000002002 slurry Substances 0.000 claims description 22
- 229910018072 Al 2 O 3 Inorganic materials 0.000 claims description 17
- OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N Carbon Chemical group [C] OKTJSMMVPCPJKN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 16
- 239000002245 particle Substances 0.000 claims description 12
- 238000007873 sieving Methods 0.000 claims description 12
- 238000000227 grinding Methods 0.000 claims description 10
- 239000000725 suspension Substances 0.000 claims description 10
- 238000005303 weighing Methods 0.000 claims description 10
- 238000000748 compression moulding Methods 0.000 claims description 8
- 239000002131 composite material Substances 0.000 claims description 7
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 claims description 7
- 238000003756 stirring Methods 0.000 claims description 2
- 238000004321 preservation Methods 0.000 claims 1
- 239000000203 mixture Substances 0.000 abstract description 19
- 229910010293 ceramic material Inorganic materials 0.000 abstract description 4
- 238000005121 nitriding Methods 0.000 description 23
- 239000000463 material Substances 0.000 description 15
- 238000005452 bending Methods 0.000 description 8
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 8
- 239000000758 substrate Substances 0.000 description 7
- 230000006835 compression Effects 0.000 description 6
- 238000007906 compression Methods 0.000 description 6
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 5
- 229910002804 graphite Inorganic materials 0.000 description 5
- 239000010439 graphite Substances 0.000 description 5
- 238000006243 chemical reaction Methods 0.000 description 3
- 230000010354 integration Effects 0.000 description 3
- 238000004519 manufacturing process Methods 0.000 description 3
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 3
- XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N Argon Chemical compound [Ar] XKRFYHLGVUSROY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- PMHQVHHXPFUNSP-UHFFFAOYSA-M copper(1+);methylsulfanylmethane;bromide Chemical compound Br[Cu].CSC PMHQVHHXPFUNSP-UHFFFAOYSA-M 0.000 description 2
- 230000007547 defect Effects 0.000 description 2
- 238000005265 energy consumption Methods 0.000 description 2
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 2
- TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N oxo(oxoalumanyloxy)alumane Chemical compound O=[Al]O[Al]=O TWNQGVIAIRXVLR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 229910021426 porous silicon Inorganic materials 0.000 description 2
- 238000002441 X-ray diffraction Methods 0.000 description 1
- 229910052786 argon Inorganic materials 0.000 description 1
- QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N atomic oxygen Chemical compound [O] QVGXLLKOCUKJST-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000012752 auxiliary agent Substances 0.000 description 1
- 230000015572 biosynthetic process Effects 0.000 description 1
- 239000011248 coating agent Substances 0.000 description 1
- 238000000576 coating method Methods 0.000 description 1
- 239000007789 gas Substances 0.000 description 1
- 239000001307 helium Substances 0.000 description 1
- 229910052734 helium Inorganic materials 0.000 description 1
- SWQJXJOGLNCZEY-UHFFFAOYSA-N helium atom Chemical compound [He] SWQJXJOGLNCZEY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000001257 hydrogen Substances 0.000 description 1
- 229910052739 hydrogen Inorganic materials 0.000 description 1
- 150000002431 hydrogen Chemical class 0.000 description 1
- RCHKEJKUUXXBSM-UHFFFAOYSA-N n-benzyl-2-(3-formylindol-1-yl)acetamide Chemical compound C12=CC=CC=C2C(C=O)=CN1CC(=O)NCC1=CC=CC=C1 RCHKEJKUUXXBSM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 150000004767 nitrides Chemical class 0.000 description 1
- 239000012299 nitrogen atmosphere Substances 0.000 description 1
- 239000001301 oxygen Substances 0.000 description 1
- 229910052760 oxygen Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000000197 pyrolysis Methods 0.000 description 1
- 238000001878 scanning electron micrograph Methods 0.000 description 1
- 239000010703 silicon Substances 0.000 description 1
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 1
- 238000003786 synthesis reaction Methods 0.000 description 1
Landscapes
- Ceramic Products (AREA)
Abstract
本发明属于陶瓷材料技术领域，具体涉及一种低压氮化‑包埋制备氮化硅陶瓷的方法。本发明采用低压‑包埋烧结工艺制备氮化硅陶瓷，其首先将硅粉、ɑ‑Si3N4和烧结助剂按设定比例与酚醛树脂溶液混合均匀，然后经干燥并压制成陶瓷坯体；然后与材质相同的包埋粉一同放入真空炉中，在氮气压力小于0.1MPa的条件下进行低压烧结，得到致密大于78%的氮化硅陶瓷。本发明工艺简单可控，所得产品性能优良，便于大规模工业化应用。
Description
技术领域
本发明属于无机陶瓷材料技术领域，具体涉及一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法。
背景技术
随着电子技术的日益发展，电力电子器件逐渐向高集成度、大功率、高耗能等方向发展。电力电子器件作为电子设备中的数电转化中心，信号传播通路，应用领域涵盖了能源、交通、基础工业等各个领域。半导体电子电力器件正沿着高功率化、小型化、集成化、高功率密度方向发展，对基板材料的要求越来越严苛。半导体器件中陶瓷基板主要起到支撑和散热的功能，这要求基板材料具有优异的力学性能和较高的热导率。目前氧化铝和氮化铝是常用的陶瓷基板材料随着电子技术的日益发展，电力电子器件逐渐向高集成度、大功率、高耗能等方向发展。
氮化硅（Si3N4）陶瓷具有硬度大、强度高、热膨胀系数小、摩擦系数小、抗高温蠕变、化学稳定性好等诸多优异性能，是综合性能极佳的结构陶瓷材料。与传统的氧化铝、氮化铝陶瓷基板相比，氮化硅陶瓷基片综合性能优异，有望解决大功率半导体器件用陶瓷基板材料的迫切需求，其具有广阔的市场应用前景。
由于常规的反应烧结氮化硅陶瓷的氮化率低，氮化时间过长，一般要几十小时甚至更多的氮化时间，且样品的内部氮化不完全，导致生产效率低，烧成成本提高，而且氮化过程中产品容易产生流硅缺陷，导致使用性能下降；另一方面，在氮化过程中需要氢气或氦气、氩气等混合气体，烧成工艺复杂，烧成成本增加，不适合大规模生产。现有技术中也有人尝试了利用优化烧结助剂来制备氮化硅陶瓷。如公开号为CN111196729A的专利中，就公开了一种超低含量烧结助剂制备多孔氮化硅陶瓷的方法，其包括：（1）将硅粉、氮化硅粉和烧结助剂混合，得到混合粉体；（2）将所得混合粉体压制成型后，得到生坯；（3）采用由硅粉和氮化硅粉组成的埋粉包埋所得生坯，然后在氮气气氛中进行点火，引发自蔓延合成，得到所述多孔氮化硅陶瓷；所述烧结助剂选自Y2O3、CeO2、MgO和Al2O3中的至少一种；所述混合粉体中烧结助剂的添加量为硅粉和氮化硅粉总质量的0.2～0.9wt％。该专利中，包埋反应时，需采用2-20MPa的氮气压力；且所得产品为多孔状。
发明内容
针对以上问题，本发明提出一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法。旨在优化氮化硅陶瓷的烧结工艺，降低真空烧结压力，制备出致密度大于75%且热导率大于60.5 W/m•K、抗弯强度大于325MPa、氮化率为100%的优质产品。
为了达到上述目的，本发明采用的技术方案为：
将α-Si3N4粉、硅粉、Al2O3、Y2O3按一定比例称量后，混合均匀后得到混合粉末；混合粉末和酚醛树脂溶液进行混合，得到氮化硅浆料；所述混合粉末中，以质量百分比计包括下述组分：
α-Si3N4 20~90%、优选为20~70%、进一步优选为28~50%、更进一步优选为28~32%；
Si 0~70%、优选为20~70%、进一步优选为40~62%、更进一步优选为58~62%；
Al2O3 3~10%、优选为4~6%；
Y2O3 3~10%、优选为4~6%；将氮化硅浆料进行搅拌均匀后，干燥过筛得到混合均匀的氮化硅复合粉体；
对所述氮化硅复合粉体压制成型，制得陶瓷坯体；
将所得陶瓷坯体进行包埋在氮化硅复合粉体中，进行低压氮化-包埋得到氮化硅陶瓷，所述低压氮化-包埋时，氮气的压力小于0.1MPa。
作为本发明的最佳方案，所述混合粉末中，以质量百分比计包括下述组分：
α-Si3N4 30%、Si 60%、Al2O3 4%、Y2O3 6%。
本发明一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，所用α-Si3N4粉的粒径为1~3μm，硅粉的粒径为1~3μm，Al2O3粉的粒径为1~10μm，Y2O3粉的粒径为1~10μm。
作为优选，本发明一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，将混合粉末与酚醛树脂溶液按质量比1：1.8~2.5、优选为1:1.9~2.1、更进一步优选为1：2混合得到浆料悬浮液，并在烘箱中于60~80℃烘干3-5h；干燥后研磨过200目筛得到被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉末。
作为优选，本发明一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，酚醛树脂溶液中，酚醛树脂的质量百分浓度为10~40%、进一步优选为10~20%。
作为优选，本发明一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，酚醛树脂溶液的残炭率为8~12%、优选为10%。
作为优选，本发明一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，所述压制成型压力为5~10MPa。保压时间为5~10min。
作为优选，本发明一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，所述低压氮化-包埋的烧结温度为1400~1600℃、优选为1580~1600℃，真空炉内充氮气，炉压为0.01~0.05MPa、优选为0.025~0.035MPa，保温至少6h、优选为6~12h、进一步优选为9~12h、更进一步优选为10h。
即本发明低压氮化-包埋所用包埋料和压制成形制备压制坯的料完全一致。
本发明一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，低压氮化-包埋过程中，完成烧结后，随炉冷却。
采用本发明所设计的低压氮化-包埋工艺制备的氮化硅陶瓷，其硅粉氮化率为100%，烧结过程中，氮化硅从α-Si3N4全部转变为β-Si3N4，烧结温度与烧结压力得到有效降低。 而且首次实现了在较低压力（低于大气压的压力）下，得到致密度大于78%的产物。
本发明技术关键点在于：首先在氮化硅混合粉末表面包覆一层酚醛树脂，将包覆酚醛树脂的混合粉末压制成坯体，酚醛树脂经过高温热解产生的残碳可与氮化硅表面原有的SiO2膜发生碳热还原反应，有效降低烧结后氮化硅陶瓷中的氧含量，提高硅粉氮化率；之后将坯体放置于石墨坩埚中，用同样的包覆有酚醛树脂的氮化硅混合粉末进行包埋，可有效降低氮化硅陶瓷烧结体中裂纹、变形等缺陷的产生；烧结条件为低温、低压，工艺流程简单，成本低。
附图说明
图1为实施例1-4所制备氮化硅陶瓷烧结体的XRD图。
图2为实施例3所制备氮化硅陶瓷烧结体的宏观照片。
图3为实施例3所制备氮化硅陶瓷烧结体的SEM图。
具体实施方式
下面结合附图和实例对本发明做进一步的详细说明。
实施例1
将α-Si3N4粉（1~3μm）、硅粉（1~3μm）和烧结助剂（烧结助剂为Al2O3粉和Y2O3粉的混合，Al2O3粉的粒径为1~10μm，Y2O3粉的粒径为1~10μm）按一定比例称量后混合，得到混合粉末，将混合粉末与酚醛树脂溶液按质量比1：2混合得到浆料悬浮液，所用酚醛树脂溶液中酚醛树脂的质量百分浓度为10%、酚醛树脂溶液的残炭率为10%；将氮化硅浆料进行磁力搅拌，并在烘箱中80℃烘干4h。干燥后研磨过200目筛得到被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体。取一部分被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体压制成型，压制压力为10MPa、保压时间为5min，制得陶瓷坯体；之后将坯体放置于石墨坩埚中，用同样的包覆有酚醛树脂的氮化硅混合粉末进行包埋，进行低压氮化-包埋方法制得氮化硅陶瓷。
所述混合粉末以质量百分比计包括下述组分：α-Si3N4 70%；Si 20%；Al2O3 4%；Y2O3 6%。
所述低压氮化-包埋的烧结温度为1600℃，真空炉内充氮气，炉压为0.03MPa，保温10h，随炉冷却，得到高氮化率的氮化硅陶瓷烧结体。将材料进行密度、热导率、抗弯强度和硅粉氮化率的测试。测试结果见表1。
。
实施例2
将α-Si3N4粉（1~3μm）、硅粉（1~3μm）和烧结助剂（烧结助剂为Al2O3粉和Y2O3粉的混合，Al2O3粉的粒径为1~10μm，Y2O3粉的粒径为1~10μm）按一定比例称量后混合，得到混合粉末，将混合粉末与酚醛树脂溶液按质量比1：2混合得到浆料悬浮液，所用酚醛树脂溶液中酚醛树脂的质量百分浓度为10%、酚醛树脂溶液的残炭率为10%；将氮化硅浆料进行磁力搅拌，并在烘箱中80℃烘干4h。干燥后研磨过200目筛得到被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体。取一部分被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体压制成型，压制压力为10MPa、保压时间为5min，制得陶瓷坯体，之后将坯体放置于石墨坩埚中，用同样的包覆有酚醛树脂的氮化硅混合粉末进行包埋，进行低压氮化-包埋方法制得氮化硅陶瓷。
所述混合粉末以质量百分比计包括下述组分：α-Si3N4 50%；Si 40%；Al2O3 4%；Y2O3 6%。
所述低压氮化-包埋的烧结温度为1600℃，真空炉内充氮气，炉压为0.03MPa，保温10h，随炉冷却，得到高氮化率的氮化硅陶瓷烧结体。
将材料进行密度、热导率、抗弯强度和硅粉氮化率的测试。测试结果见表1。
实施例3
将α-Si3N4粉（1~3μm）、硅粉（1~3μm）和烧结助剂（烧结助剂为Al2O3粉和Y2O3粉的混合，Al2O3粉的粒径为1~10μm，Y2O3粉的粒径为1~10μm）按一定比例称量后混合，得到混合粉末，将混合粉末与酚醛树脂溶液按质量比1：2混合得到浆料悬浮液，所用酚醛树脂溶液中酚醛树脂的质量百分浓度为10%、酚醛树脂溶液的残炭率为10%；将氮化硅浆料进行磁力搅拌，并在烘箱中80℃烘干4h。干燥后研磨过200目筛得到被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体。取一部分被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体压制成型，压制压力为10MPa、保压时间为5min，制得陶瓷坯体；之后将坯体放置于石墨坩埚中，用同样的包覆有酚醛树脂的氮化硅混合粉末进行包埋，进行低压氮化-包埋方法制得氮化硅陶瓷。
所述混合粉末以质量百分比计包括下述组分：α-Si3N4 30%；Si 60%；Al2O3 4%；Y2O3 6%。
所述低压氮化-包埋的烧结温度为1600℃，真空炉内充氮气，炉压为0.03MPa，保温10h，随炉冷却，得到高氮化率的氮化硅陶瓷烧结体。
将材料进行密度、热导率、抗弯强度和硅粉氮化率的测试。测试结果见表1。
实施例4
将α-Si3N4粉（1~3μm）、硅粉（1~3μm）和烧结助剂（烧结助剂为Al2O3粉和Y2O3粉的混合，Al2O3粉的粒径为1~10μm，Y2O3粉的粒径为1~10μm）按一定比例称量后混合，得到混合粉末，将混合粉末与酚醛树脂溶液按质量比1：2混合得到浆料悬浮液，所用酚醛树脂溶液中酚醛树脂的质量百分浓度为10%、酚醛树脂溶液的残炭率为10%；将氮化硅浆料进行磁力搅拌，并在烘箱中80℃烘干4h。干燥后研磨过200目筛得到被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体。取一部分被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体压制成型，压制压力为10MPa、保压时间为5min，制得陶瓷坯体；之后将坯体放置于石墨坩埚中，用同样的包覆有酚醛树脂的氮化硅混合粉末进行包埋，进行低压氮化-包埋方法制得氮化硅陶瓷。
所述氮化硅混合粉末以质量百分比计包括下述组分：α-Si3N4 20%；Si 70%；Al2O3 4%；Y2O3 6%。
所述低压氮化-包埋的烧结温度为1600℃，真空炉内充氮气，炉压为0.03MPa，保温10h，随炉冷却，得到高氮化率的氮化硅陶瓷烧结体。
将材料进行密度、热导率、抗弯强度和硅粉氮化率的测试。测试结果见表1。
对比例1
将α-Si3N4粉（1~3μm）、硅粉（1~3μm）和烧结助剂（烧结助剂为Al2O3粉和Y2O3粉的混合，Al2O3粉的粒径为1~10μm，Y2O3粉的粒径为1~10μm）按一定比例称量后混合，得到混合粉末，将混合粉末与酚醛树脂溶液按质量比1：2混合得到浆料悬浮液，所用酚醛树脂溶液中酚醛树脂的质量百分浓度为10%、酚醛树脂溶液的残炭率为10%；将氮化硅浆料进行磁力搅拌，并在烘箱中80℃烘干4h。干燥后研磨过200目筛得到被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体。取一部分氮化硅复合粉体压制成型，压制压力为10MPa、保压时间为5min，制得陶瓷坯体，对所得坯体进行低压氮化得到氮化硅陶瓷。
所述氮化硅混合粉末以质量百分比计包括下述组分：α-Si3N4 70%；Si 20%；Al2O3 4%；Y2O3 6%。
所述低压氮化的烧结温度为1600℃，真空炉内充氮气，炉压为0.03MPa，保温4h，随炉冷却，得到氮化硅陶瓷烧结体。
将材料进行密度、热导率、抗弯强度和硅粉氮化率的测试。测试结果见表1。
对比例2
将α-Si3N4粉（1~3μm）、硅粉（1~3μm）和烧结助剂（烧结助剂为Al2O3粉和Y2O3粉的混合，Al2O3粉的粒径为1~10μm，Y2O3粉的粒径为1~10μm）按一定比例称量后混合，得到混合粉末，将混合粉末与酚醛树脂溶液按质量比1：2混合得到浆料悬浮液，所用酚醛树脂溶液中酚醛树脂的质量百分浓度为10%、酚醛树脂溶液的残炭率为10%；将氮化硅浆料进行磁力搅拌，并在烘箱中80℃烘干4h。干燥后研磨过200目筛得到被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体。取被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体压制成型，压制压力为10MPa、保压时间为5min，制得陶瓷坯体，对所得坯体进行低压氮化得到氮化硅陶瓷。
所述氮化硅混合粉末以质量百分比计包括下述组分：α-Si3N4 50%；Si 40%；Al2O3 4%；Y2O3 6%。
所述低压氮化的烧结温度为1600℃，真空炉内充氮气，炉压为0.03MPa，保温4h，随炉冷却，得到氮化硅陶瓷烧结体。
将材料进行密度、热导率、抗弯强度和硅粉氮化率的测试。测试结果见表1。
对比例3
将α-Si3N4粉（1~3μm）、硅粉（1~3μm）和烧结助剂（烧结助剂为Al2O3粉和Y2O3粉的混合，Al2O3粉的粒径为1~10μm，Y2O3粉的粒径为1~10μm）按一定比例称量后混合，得到混合粉末，将混合粉末与酚醛树脂溶液按质量比1：2混合得到浆料悬浮液，所用酚醛树脂溶液中酚醛树脂的质量百分浓度为10%、酚醛树脂溶液的残炭率为10%；将氮化硅浆料进行磁力搅拌，并在烘箱中80℃烘干4h。干燥后研磨过200目筛得到被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体。取被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体压制成型，压制压力为10MPa、保压时间为5min，制得陶瓷坯体，对所得坯体进行低压氮化得到氮化硅陶瓷。
所述氮化硅混合粉末以质量百分比计包括下述组分：α-Si3N4 30%；Si 60%；Al2O3 4%；Y2O3 6%。
所述低压氮化的烧结温度为1600℃，真空炉内充氮气，炉压为0.03MPa，保温4h，随炉冷却，得到氮化硅陶瓷烧结体。
将材料进行密度、热导率、抗弯强度和硅粉氮化率的测试。测试结果见表1。
对比例4
将α-Si3N4粉（1~3μm）、硅粉（1~3μm）和烧结助剂（烧结助剂为Al2O3粉和Y2O3粉的混合，Al2O3粉的粒径为1~10μm，Y2O3粉的粒径为1~10μm）按一定比例称量后混合，得到混合粉末，将混合粉末与酚醛树脂溶液按质量比1：2混合得到浆料悬浮液，所用酚醛树脂溶液中酚醛树脂的质量百分浓度为10%、酚醛树脂溶液的残炭率为10%；将氮化硅浆料进行磁力搅拌，并在烘箱中80℃烘干4h。干燥后研磨过200目筛得到被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体。取被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉体压制成型，压制压力为10MPa、保压时间为5min，制得陶瓷坯体，对所得坯体进行低压氮化得到氮化硅陶瓷。
所述氮化硅混合粉末以质量百分比计包括下述组分：α-Si3N4 10%；Si 80%；Al2O3 4%；Y2O3 6%。
所述低压氮化的烧结温度为1600℃，真空炉内充氮气，炉压为0.03MPa，保温4h，随炉冷却，得到氮化硅陶瓷烧结体。测试结果见表1。
对比例5
其他条件和实施例3一致，不同之处在于：包埋的物料中，不含酚醛树脂；即包埋料以质量百分比计由下述组分组成：α-Si3N4 30%；Si 60%；Al2O34%；Y2O3 6%；所的产品的测试结果见表1。
Claims (10)
1.一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，其特征在于，包括以下步骤：
将α-Si3N4粉、硅粉、Al2O3、Y2O3按一定比例称量后，混合均匀后得到混合粉末；混合粉末和酚醛树脂溶液进行混合，得到氮化硅浆料；所述混合粉末中，以质量百分比计包括下述组分：α-Si3N4 20~90%、Si 0~70%、Al2O3 3~10%、Y2O3 3~10%；将氮化硅浆料进行搅拌均匀后，干燥过筛得到混合均匀的氮化硅复合粉体；
对所述氮化硅复合粉体压制成型，制得陶瓷坯体；
将所得陶瓷坯体进行包埋在氮化硅复合粉体中，进行低压氮化-包埋得到氮化硅陶瓷，所述低压氮化-包埋时，氮气的压力小于0.1MPa、温度为1400~1600℃，保温时间大于等于6h。
2.根据权利要求1所述的一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，其特征在于：所述混合粉末中，以质量百分比计包括下述组分；
α-Si3N4 20~70%、Si 20~70%、Al2O3 4~6%、Y2O3 4~6%。
3.根据权利要求2所述的一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，其特征在于：所述混合粉末中，以质量百分比计包括下述组分；
α-Si3N4 28~50%、Si 40~62%、Al2O3 4~6%、Y2O3 4~6%。
4.根据权利要求3所述的一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，其特征在于：所述混合粉末中，以质量百分比计包括下述组分；
α-Si3N4 28~32%、Si 58~62%、Al2O3 4~6%、Y2O3 4~6%。
5. 根据权利要求4所述的一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，其特征在于：所述混合粉末中，以质量百分比计包括下述组分；α-Si3N4 30%、Si 60%、Al2O3 4%、Y2O3 6%。
6.根据权利要求1所述的一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，其特征在于：所用α-Si3N4粉的粒径为1~3μm，Si粉的粒径为1~3μm，Al2O3粉的粒径为1~10μm，Y2O3粉的粒径为1~10μm。
7.根据权利要求1所述的一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，其特征在于：将混合粉末与酚醛树脂溶液按质量比1：1.8~2.5混合得到浆料悬浮液，并在烘箱中于60~80℃烘干3-5h；干燥后研磨过200目筛得到被酚醛树脂包裹的氮化硅混合粉末；
所用酚醛树脂溶液中，酚醛树脂的质量百分浓度为10~40%。
8.根据权利要求1所述的一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，其特征在于：酚醛树脂溶液的残炭率为8~12%。
9.根据权利要求1所述的一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，其特征在于：所述压制成型压力为5~10MPa；保压时间为5~10min。
10.根据权利要求1所述的一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法，其特征在于：所述低压氮化-包埋的烧结温度为1580~1600℃，低压氮化-包埋在真空炉内进行，真空炉内充氮气，炉压为0.01~0.05MPa，保温6~12h。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202311510851.6A CN117229067B (zh) | 2023-11-14 | 2023-11-14 | 一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| CN202311510851.6A CN117229067B (zh) | 2023-11-14 | 2023-11-14 | 一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| CN117229067A true CN117229067A (zh) | 2023-12-15 |
| CN117229067B CN117229067B (zh) | 2024-02-23 |
Family
ID=89086445
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| CN202311510851.6A Active CN117229067B (zh) | 2023-11-14 | 2023-11-14 | 一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| CN (1) | CN117229067B (zh) |
Citations (13)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0570239A (ja) * | 1991-02-28 | 1993-03-23 | Nkk Corp | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
| JPH07187792A (ja) * | 1993-12-27 | 1995-07-25 | Kyocera Corp | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
| US5746969A (en) * | 1993-10-25 | 1998-05-05 | Bayer Ag | Process for the production of dense silicon nitride materials |
| CN1215710A (zh) * | 1997-10-24 | 1999-05-05 | 清华大学 | 氮化硅材料固相有机前驱体除氧增强的方法 |
| KR20100108685A (ko) * | 2009-03-30 | 2010-10-08 | 서울대학교산학협력단 | 나노 질화규소계 세라믹스의 제조방법 |
| CN102351563A (zh) * | 2011-07-06 | 2012-02-15 | 武汉理工大学 | 具有多级孔径结构的高孔隙率氮化硅多孔陶瓷的制备方法 |
| CN105601282A (zh) * | 2015-12-28 | 2016-05-25 | 东北大学 | 一种氮化硅基陶瓷复合材料的制备方法 |
| CN109694253A (zh) * | 2017-10-24 | 2019-04-30 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种通过碳掺杂提高常压烧结氮化硅陶瓷热导率的方法 |
| CN111196729A (zh) * | 2020-01-09 | 2020-05-26 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种超低含量烧结助剂制备多孔氮化硅陶瓷的方法 |
| CN111253162A (zh) * | 2019-02-22 | 2020-06-09 | 中国科学院上海硅酸盐研究所苏州研究院 | 一种制备高强高韧高热导率氮化硅陶瓷的方法 |
| CN111875387A (zh) * | 2020-06-24 | 2020-11-03 | 广东工业大学 | 一种用碳包覆制备低氧含量、高热导的氮化硅陶瓷的方法及其应用 |
| CN115180960A (zh) * | 2022-08-08 | 2022-10-14 | 中国科学院兰州化学物理研究所 | 一种氮化硅陶瓷烧结体及其制备方法 |
| CN116217239A (zh) * | 2023-03-22 | 2023-06-06 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种高热导率低电阻率氮化硅陶瓷的制备方法 |
-
2023
- 2023-11-14 CN CN202311510851.6A patent/CN117229067B/zh active Active
Patent Citations (14)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0570239A (ja) * | 1991-02-28 | 1993-03-23 | Nkk Corp | 窒化珪素焼結体の製造方法 |
| US5746969A (en) * | 1993-10-25 | 1998-05-05 | Bayer Ag | Process for the production of dense silicon nitride materials |
| JPH07187792A (ja) * | 1993-12-27 | 1995-07-25 | Kyocera Corp | 窒化珪素質焼結体の製造方法 |
| CN1215710A (zh) * | 1997-10-24 | 1999-05-05 | 清华大学 | 氮化硅材料固相有机前驱体除氧增强的方法 |
| KR20100108685A (ko) * | 2009-03-30 | 2010-10-08 | 서울대학교산학협력단 | 나노 질화규소계 세라믹스의 제조방법 |
| CN102351563A (zh) * | 2011-07-06 | 2012-02-15 | 武汉理工大学 | 具有多级孔径结构的高孔隙率氮化硅多孔陶瓷的制备方法 |
| CN105601282A (zh) * | 2015-12-28 | 2016-05-25 | 东北大学 | 一种氮化硅基陶瓷复合材料的制备方法 |
| CN109694253A (zh) * | 2017-10-24 | 2019-04-30 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种通过碳掺杂提高常压烧结氮化硅陶瓷热导率的方法 |
| CN111253162A (zh) * | 2019-02-22 | 2020-06-09 | 中国科学院上海硅酸盐研究所苏州研究院 | 一种制备高强高韧高热导率氮化硅陶瓷的方法 |
| CN111196729A (zh) * | 2020-01-09 | 2020-05-26 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种超低含量烧结助剂制备多孔氮化硅陶瓷的方法 |
| CN111875387A (zh) * | 2020-06-24 | 2020-11-03 | 广东工业大学 | 一种用碳包覆制备低氧含量、高热导的氮化硅陶瓷的方法及其应用 |
| WO2021259388A1 (zh) * | 2020-06-24 | 2021-12-30 | 广东工业大学 | 一种用碳包覆制备低氧含量、高热导的氮化硅陶瓷的方法及其应用 |
| CN115180960A (zh) * | 2022-08-08 | 2022-10-14 | 中国科学院兰州化学物理研究所 | 一种氮化硅陶瓷烧结体及其制备方法 |
| CN116217239A (zh) * | 2023-03-22 | 2023-06-06 | 中国科学院上海硅酸盐研究所 | 一种高热导率低电阻率氮化硅陶瓷的制备方法 |
Non-Patent Citations (3)
| Title |
|---|
| 左城铭: "氮化硅陶瓷基纳米复合材料的制备工艺及性能研究", 中国优秀硕士学位论文全文数据库, pages 015 - 440 * |
| 张景贤;段于森;江东亮;陈忠明;刘学建;黄政仁;杨建;李晓云;丘泰;: "高导热氮化硅陶瓷的低温烧结和性能研究", 真空电子技术, no. 05 * |
| 白星亮;乔瑞庆;张翠敏;: "低温无压烧结氮化硅陶瓷的相变及致密化研究", 硅酸盐通报, no. 09 * |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| CN117229067B (zh) | 2024-02-23 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| WO2021259388A1 (zh) | 一种用碳包覆制备低氧含量、高热导的氮化硅陶瓷的方法及其应用 | |
| US20240116821A1 (en) | Preparation method of high-thermal-conductivity and net-size silicon nitride ceramic substrate | |
| CN109553419A (zh) | 一种气压固相烧结碳化硼复相陶瓷及其制备方法 | |
| CN108191434B (zh) | 一种高热导率、高致密性氮化硅材料的高压快速制备方法 | |
| CN112935249B (zh) | 一种金刚石/金属基复合材料的高效制备方法 | |
| CN111285692A (zh) | 一种高导热Si3N4陶瓷及其制备方法 | |
| CN111320476A (zh) | 金刚石-碳化硅复合材料及其制备方法、电子设备 | |
| CN109627014A (zh) | 一种高强度、高导热性的Si3N4陶瓷材料及其制备方法 | |
| CN115536403A (zh) | 一种高韧氮化硅陶瓷材料及其制备方法 | |
| CN101734920B (zh) | 一种氮化钛多孔陶瓷及其制备方法 | |
| CN113354418B (zh) | 一种真空热压烧结法制备的高性能氮化铝陶瓷基板及制备方法 | |
| CN117229067B (zh) | 一种低压氮化-包埋制备氮化硅陶瓷的方法 | |
| JP3345659B2 (ja) | 窒化珪素物品の製造方法 | |
| CN104844214A (zh) | 致密化高强度碳化锆和碳化铪陶瓷材料及其低温制备方法 | |
| CN110950665A (zh) | 一种氮化铝-铝复合材料的制备方法 | |
| CN111484333A (zh) | 一种兼具高热导率和高强度的氮化铝陶瓷及其制备方法 | |
| CN115010499A (zh) | 一种稀土氟化物与氧化钪双掺制备高性能氮化铝陶瓷基板的方法 | |
| CN115073186A (zh) | 一种氮化硅陶瓷烧结体及其制备方法 | |
| CN112279628B (zh) | 一种氧化铝复合陶瓷及其制备方法和应用 | |
| CN110923493B (zh) | 一种孔结构SiC/Al复合材料的制备工艺 | |
| CN113735594B (zh) | 一种热压烧结制备高导热氮化硅陶瓷的方法 | |
| CN111470866A (zh) | 金刚石-碳化硅复合材料及其制备方法、电子设备 | |
| CN111635233A (zh) | 原位生成AlN/SiC结合C复合材料及其制备方法 | |
| CN116874312B (zh) | 一种具有自包覆结构的刚玉结合塞隆多孔陶瓷的制备方法 | |
| CN116768635B (zh) | 一种改性氮化硅复合材料及其制备方法 |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| GR01 | Patent grant |