CN117203815A - 用于可再充电锂电池的电解质和包括其的可再充电锂电池 - Google Patents

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Abstract

提供了用于可再充电锂电池的电解质和包括电解质的可再充电锂电池，该电解质包括非水有机溶剂、锂盐和添加剂，其中，添加剂是包括第一化合物和第二化合物的组合物，第一化合物是由化学式1表示的酰亚胺铯盐化合物，并且第二化合物是由化学式2表示的冠醚化合物。化学式1和化学式2的细节如说明书中所述。

Description

用于可再充电锂电池的电解质和包括其的可再充电锂电池
技术领域
本公开涉及用于可再充电锂电池的电解质和包括其的可再充电锂电池。
背景技术
可再充电锂电池可以再充电，并且每单位重量的能量密度为传统铅蓄电池、镍镉电池、镍氢电池和镍锌电池等的三倍或更多倍。它也可以以高倍率充电，并且因此在商业上制造用于膝上型电脑、蜂窝电话、电动工具和电动自行车等，并且已经积极地进行了关于提高附加能量密度的研究。
这样的可再充电锂电池通过将电解质注入电池单体来制造，电池单体包括正电极和负电极，正电极包括能够嵌入/脱嵌锂离子的正电极活性物质，负电极包括能够嵌入/脱嵌锂离子的负电极活性物质。
电解质充当用于在负电极与正电极之间移动锂离子的介质并且通常可以包括其中溶解锂盐的有机溶剂，并且该电解质在确定可再充电锂电池的稳定性和性能中是重要的。
电解质通常可以包括例如其中添加锂盐(诸如LiPF6、LiBF4或LiFSI)的高介电环状碳酸酯(诸如碳酸亚丙酯和碳酸亚乙酯)以及链状碳酸酯(诸如碳酸二乙酯、碳酸乙甲酯和碳酸二甲酯)的混合溶剂。随着电池在各种领域的开发活跃，开发在宽温度范围内具有高输出和高稳定性的电池变得更加重要。就电解质而言，重要的是开发能够提供高输出、长循环寿命特性、高温储存特性并且抑制溶胀、容量降低和电阻增加的有机溶剂和添加剂的最佳组合。
发明内容
实施方式提供具有优异高温特性的用于可再充电锂电池的电解质。
另一实施方式提供通过应用电解质来具有改善的高温储存特性、循环寿命特性和安全性的可再充电锂电池。
本发明的实施方式提供用于可再充电锂电池的电解质，电解质包括非水有机溶剂、锂盐和添加剂，其中，添加剂是包括第一化合物和第二化合物的组合物，第一化合物是由化学式1表示的酰亚胺铯盐化合物，并且第二化合物是由化学式2表示的冠醚化合物。
[化学式1]
在化学式1中，
R1和R2是被一个或多个氟基取代的C1～C3氟烷基，
[化学式2]
其中，在化学式2中，
Z是O或NH，
x和y独立地为0或1的整数，并且
m和n独立地为1～3的整数中的一个。
化学式1可以由化学式1-1至化学式1-3中的任何一个表示。
[化学式1-3]
组合物可以以1:4～1:16的重量比包括第一化合物和第二化合物。
组合物可以以1:4～1:8的重量比包括第一化合物和第二化合物。
基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以0.1重量份～2.0重量份的量包括第一化合物。
基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以0.1重量份～小于10重量份的量包括第二化合物。
基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以0.5重量份～小于10重量份的量包含包括第一化合物和第二化合物的组合物。
第二化合物可以是由化学式2-1至化学式2-3中的任何一个表示的冠醚化合物。
[化学式2-1]
[化学式2-2]
[化学式2-3]
在化学式2-1至化学式2-3中，
m和n独立地为1～3的整数中的一个。
第二化合物可以是选自15-冠-5、18-冠-6、21-冠-7、24-冠-8、二苯并-15-冠-5、二苯并-18-冠-6、二苯并-21-冠-7、二苯并-24-冠-8、1-氮杂-15-冠-5、1-氮杂-18-冠-6、1-氮杂-21-冠-7和1-氮杂-24-冠-8中的一种或多种。
本发明的另一实施方式提供可再充电锂电池，其包括：正电极，包括正电极活性物质；负电极，包括负电极活性物质的；和前述用于可再充电锂电池的电解质。
负电极活性物质可以是石墨或可以同时包括Si复合物和石墨。
Si复合物可以包括包含Si类颗粒的核和非晶碳涂层。
Si类颗粒可以包括Si-C复合物、SiOx(0<x≤2)、Si合金或其混合物。
Si-C复合物可以包括包含Si颗粒和结晶碳的核以及核的表面上的非晶碳涂层，并且
Si颗粒的平均粒径可以是50nm～200nm。
通过增加添加剂的溶解度，可以抑制高温储存期间的电池的电阻增加，从而实现具有改善的高温特性的可再充电锂电池。
附图说明
图1是示出根据本发明的实施方式的可再充电锂电池的示意图。
<附图标记说明>
100：可再充电锂电池
112：负电极
113：隔膜
114：正电极
120：电池壳体
140：密封构件
具体实施方式
在下文中，将参考附图详细描述根据本发明的实施方式的可再充电锂电池。然而，这些实施方式是示例性的，本发明不限于此，并且本发明由权利要求书的范围限定。
在本说明书中，除非另有定义，“取代的”是指取代基或化合物中的至少一个氢是氘、卤素基团、羟基、氨基、取代或未取代的C1～C30胺基、硝基、取代或未取代的C1～C40甲硅烷基、C1～C30烷基、C1～C10烷基甲硅烷基、C6～C30芳基甲硅烷基、C3～C30环烷基、C3～C30杂环烷基，C6～C30芳基、C2～C30杂芳基、C1～C20烷氧基、C1～C10氟烷基、氰基或其组合。
在本发明的一个示例中，“取代的”是指取代基或化合物的至少一个氢被氘、卤素、C1～C30烷基、C1～C10烷基甲硅烷基、C6～C30芳基甲硅烷基、C3～C30环烷基、C3～C30杂环烷基、C6～C30芳基、C2～C30杂芳基、C1～C10氟烷基或氰基取代。另外，在本发明的具体示例中，“取代的”是指取代基或化合物的至少一个氢被氘、卤素、C1～C20烷基、C6～C30芳基、C1～C10氟烷基或氰基取代。另外，在本发明的具体示例中，“取代的”是指取代基或化合物的至少一个氢被氘、卤素、C1～C5烷基、C6～C18芳基、C1～C5氟烷基或氰基取代。另外，在本发明的具体示例中，“取代的”是指取代基或化合物的至少一个氢被氘、氰基、卤素、甲基、乙基、丙基、丁基、苯基、联苯基、三联苯基、三氟甲基或萘基取代。
取决于隔膜和电解质的种类，可再充电锂电池可以分为锂离子电池、锂离子聚合物电池和锂聚合物电池。取决于形状，它还可以分为圆柱形、棱柱形、硬币型和袋型等。另外，取决于尺寸，它可以是块型和薄膜型。关于本公开的锂离子电池的结构和制造方法在本领域中是公知的。
本文中，作为可再充电锂电池的示例，例如描述了圆柱形可再充电锂电池。图1示意性示出了根据实施方式的可再充电锂电池的结构。参考图1，根据实施方式的可再充电锂电池100包括：电池单体，包括正电极114、面对正电极114的负电极112、正电极114与负电极112之间的隔膜113以及浸渍正电极114、负电极112和隔膜113的电解质(未示出)；电池壳体120，容纳电池单体；以及密封构件140，密封电池壳体120。
在下文中，将描述根据本发明的实施方式的可再充电锂电池100的更详细的构造。
根据本发明的一个实施方式的可再充电锂电池包括电解质、正电极和负电极。
电解质包括非水有机溶剂、锂盐和添加剂，其中，添加剂是包括第一化合物和第二化合物的组合物，第一化合物是由化学式1表示的酰亚胺铯盐化合物，并且第二化合物是由化学式2表示的冠醚化合物。
[化学式1]
在化学式1中，
R1和R2是被一个或多个氟基取代的C1～C3氟烷基，
[化学式2]
其中，在化学式2中，
Z是O或NH，
x和y独立地为0或1的整数，并且
m和n独立地为1～3的整数中的一个。
作为由化学式1表示的酰亚胺铯盐化合物的第一化合物比非水有机溶剂中包括的碳酸酯类溶剂被更早还原和分解，因此在负电极上形成SEI(固体电解质界面)膜，以防止电解质的分解和由于电解质的分解而引起的电极的分解，结果，特别是在高温下抑制了由于气体产生而引起的内部电阻的增加。
然而，由于第一化合物呈盐的形式并且在电解质中，在预定浓度或更高浓度下表现出快速降低的溶解度，因此略微劣化了高温特性改善效果。
作为由化学式2表示的冠醚化合物的第二化合物当与第一化合物混合时，有助于提高溶解度，激活第一化合物被还原和分解的机制，因此在负电极上形成SEI膜，进一步改善在高温下抑制由于气体产生而导致的内部电阻增加的效果。
换句话说，同时包括第一化合物和第二化合物，以在负电极上形成更稳定的SEI并且即使在高温下也有效地抑制插入在负电极上的锂离子与电解质之间的副反应，最终由于电阻增加的抑制和储存特性的改善而实现具有改善的高温特性的可再充电锂电池。
第一化合物可以由化学式1-1至化学式1-3中的任何一个表示。
[化学式1-3]
另一方面，当如化学式1-1至化学式1-3中所示的第一化合物具有化学式1的R1～R3是被一个或多个氟基取代的烷基的结构，特别是Cs+(FSO2)2N-(CsTFSI)结构时，高温特性改善效果更有效得多，这在表3中得到证实，并且当使用具有氟基直接与砜连接的结构的Cs+(FSO2)2N-(CsFSI)代替第一化合物作为酰亚胺铯盐时，由于需要过量的第二化合物来改善CsFSI的溶解度，所以在不劣化电池特性的范围内相对显著地减少CsFSI的量，因此难以预期改善高温特性的效果。
例如，组合物可以以1:4～1:16的重量比包括第一化合物和第二化合物。
在实施方式中，组合物可以以1:4～1:10、1:4～1:9或1:4～1:8的重量比包括第一化合物和第二化合物。
当第一化合物和第二化合物的混合比如上所述时，可以使电阻增加抑制和高温储存特性的改善最大化。
同时，基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以0.1重量份～2.0重量份(例如，0.5重量份～2.0重量份、0.5重量份～1.5重量份或0.5重量份～1.25重量份)的量包括第一化合物。
另外，基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以0.1重量份～小于10重量份(例如，0.1重量份～8.0重量份、0.5重量份～8.0重量份、1.0重量份～8.0重量份或2.0重量份～8.0重量份)的量包括第二化合物。
基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以0.5重量份～小于10重量份(例如，1.0重量份～小于10重量份、2.0重量份～小于10重量份或2.5重量份～小于10重量份)的量包括包含第一化合物和第二化合物的组合物。
在更具体的实施方式中，组合物以1:4～1:16的重量比包括第一化合物和第二化合物，并且在上述范围内，基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以0.1重量份～1.25重量份的量包括第一化合物，并且基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以2重量份～8重量份的量包括第二化合物。
在更具体的实施方式中，组合物以1:4～1:16的重量比包括第一化合物和第二化合物，并且在上述范围内，基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以0.5重量份～1.25重量份的量包括第一化合物，并且基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以4重量份～8重量份的量包括第二化合物。
在更具体的实施方式中，组合物以1:4～1:10的重量比包括第一化合物和第二化合物，并且在此范围内，基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以0.5重量份～1.25重量份的量包括第一化合物，并且基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以4重量份～8重量份的量包括第二化合物。
在更具体的实施方式中，组合物以1:4～1:8的重量比包括第一化合物和第二化合物，并且在上述范围内，基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以1.0重量份～1.25重量份的量包括第一化合物，并且基于100重量份的用于可再充电锂电池的电解质，可以以4重量份～8重量份的量包括第二化合物。
当组合物的含量和组合物中的各成分的含量在上述范围内时，可以实现在高温储存期间具有改善的电阻特性的可再充电锂电池。
特别地，预期第二化合物充当第一化合物的阳离子受体并且有助于改善溶解度。
在这方面，当第二化合物具有包括5个或更多个醚基的结构时，可以更有效地改善第一化合物的溶解度。
当第二化合物中包括的醚基的数量小于5时，如表2中所述，证实了不能有效地改善第一化合物的溶解度，相应地，可难以预期高温特性的改善。
例如，第二化合物可以是由化学式2-1至化学式2-3中的任何一个表示的冠醚化合物。
[化学式2-1]
[化学式2-2]
[化学式2-3]
在化学式2-1至化学式2-3中，
m和n独立地为1～3的整数中的一个。
作为具体示例，第二化合物可以是选自15-冠-5、18-冠-6、21-冠-7、24-冠-8、二苯并-15-冠-5、二苯并-18-冠-6、二苯并-21-冠-7、二苯并-24-冠-8、1-氮杂-15-冠-5、1-氮杂-18-冠-6、1-氮杂-21-冠-7和1-氮杂-24-冠-8中的一种或多种。
非水有机溶剂充当用于传输参与电池的电化学反应的离子的介质。
非水有机溶剂可以是碳酸酯类溶剂、酯类溶剂、醚类溶剂、酮类溶剂、醇类溶剂或非质子溶剂。
碳酸酯类溶剂可以是碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸乙甲酯(EMC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)等。酯类溶剂可以是乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸叔丁酯、丙酸甲酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯、癸内酯、甲羟戊酸内酯、己内酯等。醚类溶剂可以是二丁醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、二甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃、四氢呋喃等。另外，酮类溶剂可以是环己酮等。醇类溶剂可以包括乙醇、异丙醇等，非质子溶剂可以包括腈类(诸如R1-CN，其中R1是具有C2～C20直链、支链或环状结构的烃基，并且可以包括双键、芳族环或醚键)等的、诸如二甲基甲酰胺等的酰胺、诸如1,3-二氧戊环等的二氧戊环和环丁砜等。
非水有机溶剂可以单独使用或以混合物使用，并且当以混合物使用时，可以根据所需的电池性能适当调节混合比，这是本领域技术人员广泛理解的。
碳酸酯类溶剂通过混合环状碳酸酯和链状碳酸酯来制备。当环状碳酸酯和链状碳酸酯以1:9～9:1的体积比混合在一起时，可以提高电解质的性能。
特别是在实施方式中，非水有机溶剂可以以2:8～5:5的体积比包括环状碳酸酯和链状碳酸酯，并且作为具体示例，可以以2:8～4:6的体积比包括环状碳酸酯和链状碳酸酯。
更具体地，可以以2:8～3:7的体积比包括环状碳酸酯和链状碳酸酯。
除了碳酸酯类溶剂之外，非水有机溶剂可以进一步包括芳烃类有机溶剂。这里，碳酸酯类溶剂和芳烃类有机溶剂可以以1:1～30:1的体积比混合。
芳烃类有机溶剂可以是化学式3的芳烃类化合物。
[化学式3]
在化学式3中，R3～R8相同或不同，并且是氢、卤素基团、C1～C10烷基、卤代烷基或其组合。
芳烃类有机溶剂的具体示例可以是苯、氟苯、1,2-二氟苯、1,3-二氟苯、1,4-二氟苯、1,2,3-三氟苯、1,2,4-三氟苯、氯苯、1,2-二氯苯、1,3-二氯苯、1,4-二氯苯、1,2,3-三氯苯、1,2,4-三氯苯、碘苯、1,2-二碘苯、1,3-二碘苯、1,4-二碘苯、1,2,3-三碘苯、1,2,4-三碘苯、甲苯、氟甲苯、2,3-二氟甲苯、2,4-二氟甲苯、2,5-二氟甲苯、2,3,4-三氟甲苯、2,3,5-三氟甲苯、氯甲苯、2,3-二氯甲苯、2,4-二氯甲苯、2,5-二氯甲苯、2,3,4-三氯甲苯、2,3,5-三氯甲苯、碘甲苯、2,3-二碘甲苯、2,4-二碘甲苯、2,5-二碘甲苯、2,3,4-三碘甲苯、2,3,5-三碘甲苯、二甲苯或其组合。
电解质可以进一步包括碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯基亚乙酯或由化学式4表示的碳酸亚乙酯类化合物作为添加剂，以改善电池的循环寿命。
[化学式4]
在化学式4中，RR9和R10相同或不同，并且选自氢、卤素、氰基(CN)、硝基(NO2)和氟化C1～C5烷基，条件是R9和R10中的一个或多个选自卤素、氰基(CN)、硝基(NO2)和氟化C1～C5烷基并且R9和R10不同时是氢。
碳酸亚乙酯类化合物的示例可以包括碳酸二氟代亚乙酯、碳酸氯代亚乙酯、碳酸二氯代亚乙酯、碳酸溴代亚乙酯、碳酸二溴代亚乙酯、碳酸硝基亚乙酯、碳酸氰基亚乙酯或碳酸氟代亚乙酯。当进一步使用这种用于改善循环寿命的添加剂时，其量可以适当调整。
溶解在非水有机溶剂中的锂盐供应电池中的锂离子，使可再充电锂电池的基本操作成为可能，并且改善锂离子在正电极与负电极之间的传输。锂盐的示例可以包括选自LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6、LiN(SO2C2F5)2、Li(CF3SO2)2N、LiN(SO3C2F5)2、Li(FSO2)2N(双(氟磺酰)亚胺锂：LiFSI)、LiC4F9SO3、LiClO4、LiAlO2、LiAlCl4、LiPO2F2、LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2y+ 1SO2)(其中，x和y是自然数，例如1至20的整数)、LiCl、LiI、LiB(C2O4)2(双(草酸)硼酸锂：LiBOB)、LiDFOB(二氟(草酸)硼酸锂)和Li[PF2(C2O4)2](二氟(双草酸)磷酸锂)中的一种或多种。锂盐可以以0.1M～2.0M的浓度使用。当以以上浓度范围包括锂盐时，由于最优的电解质电导率和粘度，电解质可以具有优异的性能和锂离子迁移率。
正电极包括正电极集流体和正电极集流体上的正电极活性物质层，并且正电极活性物质层包括正电极活性物质。
正电极活性物质可以包括可逆地嵌入和脱嵌锂离子的锂化嵌入化合物。
具体地，可以使用锂和选自钴、锰、镍及其组合的金属的复合氧化物中的一种或多种。
当然，可以使用其中金属的一部分被不同于其他金属的金属取代的复合氧化物，并且可以使用复合氧化物的磷酸盐化合物，例如，选自LiFePO4、LiCoPO4和LiMnPO4中的一种或多种。锂复合氧化物可以在表面上具有涂层，或者锂复合氧化物可以与具有涂层的另一种复合氧化物混合。涂层可以包括选自涂层元素的氧化物、涂层元素的氢氧化物、涂层元素的羟基氧化物、涂层元素的氧碳酸盐和涂层元素的羟基碳酸盐中的一种或多种涂层元素化合物。涂层的化合物可以是非晶或结晶的。涂层中包括的涂层元素可以包括Mg、Al、Co、K、Na、Ca、Si、Ti、V、Sn、Ge、Ga、B、As、Zr或其混合物。涂覆工艺可以包括对于本领域技术人员来说是公知的任何传统工艺(例如，喷墨涂覆、浸渍)，只要它不对正电极活性物质的性质造成任何副作用，因此省略其详细描述。
正电极活性物质可以是例如由化学式5表示的锂复合氧化物中的一种或多种。
[化学式5]
LixM1 yM2 zM3 1-y-zO2
在化学式5中，
0.5≤x≤1.8，0<y≤1，0≤z≤1，0≤y+z≤1，M1、M2和M3各自独立地选自金属Ni、Co、Mn、Al、Sr、Mg、La及其组合。
在实施方式中，正电极活性物质可以是选自LiCoO2、LiNiO2、LiMnO2、LiMn2O4、LiNiaMnbCocO2(a+b+c＝1)、LiNiaMnbCocAldO2(a+b+c+d＝1)和LiNieCofAlgO2(e+f+g＝1)中的一种或多种。
例如，选自LiNiaMnbCocO2(a+b+c＝1)、LiNiaMnbCocAldO2(a+b+c+d＝1)和LiNieCofAlgO2(e+f+g＝1)的正电极活性物质可以是高镍类正电极活性物质。
例如，在LiNiaMnbCocO2(a+b+c＝1)和LiNiaMnbCocAldO2(a+b+c+d＝1)的情况下，镍含量可以大于或等于60％(a≥0.6)，并且更具体地，大于或等于80％(a≥0.8)。
例如，在LiNieCofAlgO2(e+f+g＝1)的情况下，镍含量可以大于或等于60％(e≥0.6)，并且更具体地，大于或等于80％(e≥0.8)。
基于正电极活性物质层的总重量，正电极活性物质的含量可以是90wt％～98wt％。
在本发明的实施方式中，正电极活性物质层可以任选地包括导电材料和粘结剂。在这种情况下，基于正电极活性物质层的总重量，导电材料和粘结剂的含量可以各为1wt％～5wt％。
包括导电材料以赋予正电极导电性，并且任何电导性材料可以用作导电材料，除非它导致构造的电池中的化学变化。导电材料的示例可以包括：诸如天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维等的碳类材料；包括铜、镍、铝、银等的金属粉末或金属纤维的金属类材料；诸如聚亚苯基衍生物的导电聚合物；或其混合物。
粘结剂改善了正电极活性物质颗粒之间以及正电极活性物质颗粒与集流体之间的粘合特性。其示例可以是聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、二乙酰纤维素、聚氯乙烯、羧基化聚氯乙烯、聚氟乙烯、含环氧乙烷的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、苯乙烯-丁二烯橡胶、丙烯酸酯化苯乙烯-丁二烯橡胶、环氧树脂、尼龙等，但是不限于此。
正电极集流体可以包括Al，但是不限于此。
负电极包括负电极集流体和在负电极集流体上形成的包括负电极活性物质的负电极活性物质层。
负电极活性物质可包括可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料、锂金属、锂金属合金、能够掺杂/脱掺杂锂的材料或过渡金属氧化物。
可逆地嵌入/脱嵌锂离子的材料包括碳材料。碳材料可以是可再充电锂电池中任何通常使用的碳类负电极活性物质，并且碳材料的示例包括结晶碳、非晶碳及其组合。结晶碳可以是无定形的或者片状、薄片状、球形或纤维状的天然石墨或人造石墨，并且非晶碳可以是软碳、硬碳、中间相沥青碳化产物和煅烧焦炭等
锂金属合金可以包括锂和选自Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、Ca、Sr、Si、Sb、Pb、In、Zn、Ba、Ra、Ge、Al和Sn的金属。
能够掺杂/去掺杂锂的材料可以是Si、Si-C复合物、SiOx(0<x<2)、Si-Q合金(其中，Q是选自碱金属、碱土金属、第13族元素、第14族元素、第15族元素、第16族元素、过渡金属、稀土元素及其组合的元素，但不是Si)、Sn、SnO2和Sn-R11合金(其中，R11是选自碱金属、碱土金属、第13族元素、第14族元素、第15族元素、第16族元素、过渡金属、稀土元素及其组合的元素，但不是Sn)等。这些材料中的一种或多种可以与SiO2混合。
元素Q和R11可以选自Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Sc、Y、Ti、Zr、Hf、Rf、V、Nb、Ta、Db、Cr、Mo、W、Sg、Tc、Re、Bh、Fe、Pb、Ru、Os、Hs、Rh、Ir、Pd、Pt、Cu、Ag、Au、Zn、Cd、B、Al、Ga、Sn、In、Tl、Ge、P、As、Sb、Bi、S、Se、Te、Po及其组合。
过渡金属氧化物可以是氧化钒、氧化锂钒等。
在具体实施方式中，负电极活性物质可以是石墨或可以同时包括Si复合物和石墨。
当负电极活性物质同时包括Si复合物和石墨时，可以以混合物的形式包括Si复合物和石墨，并且可以以1:99～50:50的重量比包括Si复合物和石墨。更具体地，可以以3:97～20:80或5:95～20:80的重量比包括Si复合物和石墨。
Si复合物可以包括包含Si类颗粒的核和非晶碳涂层。例如，Si类颗粒可以包括Si-C复合物、SiOx(0<x≤2)、Si合金或其混合物。例如，Si-C复合物可以包括包含Si颗粒和结晶碳的核以及核的表面上的非晶碳涂层。
结晶碳可以包括例如石墨，并且更具体地，可以是天然石墨、人造石墨或其混合物。
结晶碳的平均粒径可以是5μm～30μm。
在本说明书中，平均粒径可以是累积尺寸-分布曲线中的为50％的体积比处的粒径(D50)。
在Si-C复合物中，Si颗粒的平均粒径可以是50nm～200nm。
当Si颗粒的平均粒径在上述范围内时，可以抑制充电和放电期间发生的体积膨胀，并且可以防止充电和放电期间的由于颗粒破碎而导致的导电路径断开。
基于Si-C复合物的总重量，可以以1wt％～60wt％(例如，3wt％～60wt％)的量包括Si颗粒。
非晶碳可以包括软碳、硬碳、中间相沥青碳化产物、煅烧焦炭或其混合物。
基于100重量份的结晶碳，可以以1重量份～50重量份(例如，5重量份～50重量份或10重量份～50重量份)的量包括非晶碳。
在负电极活性物质层中，基于负电极活性物质层的总重量，可以以95wt％～99wt％的量包括负电极活性物质。
在实施方式中，负电极活性物质层可以包括粘结剂，并且任选地包括导电材料。基于负电极活性物质层的总重量，负电极活性物质层中粘结剂的含量可以是1wt％～5wt％。另外，当进一步包括导电材料时，可以使用90wt％～98wt％的负电极活性物质、1wt％～5wt％的粘结剂和1wt％～5wt％的导电材料。
粘结剂改善了负电极活性物质颗粒之间以及负电极活性物质颗粒与集流体之间的粘合特性。粘结剂可以是非水溶性粘结剂、水溶性粘结剂或其组合。
非水溶性粘结剂可以是聚氯乙烯、羧基化聚氯乙烯、聚氟乙烯、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、聚酰胺酰亚胺、聚酰亚胺或其组合。
水溶性粘结剂可以是橡胶类粘结剂或聚合物树脂粘结剂。橡胶类粘结剂可以选自苯乙烯-丁二烯橡胶、丙烯酸酯化苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)、丙烯腈-丁二烯橡胶、丙烯酸橡胶、丁基橡胶、氟橡胶及其组合。橡胶类粘结剂可以选自聚四氟乙烯、乙烯丙烯聚合物、聚环氧乙烷、聚乙烯吡咯烷酮、聚环氧氯丙烷、聚磷腈、聚丙烯腈、聚苯乙烯、乙烯丙烯二烯共聚物、聚乙烯吡啶、氯磺化聚乙烯、胶乳、聚酯树脂、丙烯酸树脂、酚醛树脂、环氧树脂、聚乙烯醇或其组合。
当水溶性粘结剂用作负电极粘结剂时，可以进一步使用纤维素类化合物作为增稠剂来提供粘度。纤维素类化合物包括羧甲基纤维素、羟丙基甲基纤维素、甲基纤维素或其碱金属盐中的一种或多种。碱金属可以是Na、K或Li。基于100重量份的负电极活性物质，可以以0.1重量份～3重量份的量包括这种增稠剂。
包括导电材料以提高电极导电性，并且任何电导性材料可用作导电材料，除非其引起化学变化。导电材料的示例包括：诸如天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维等的碳类材料；包括铜、镍、铝、银等的金属粉末或金属纤维的金属类材料；诸如聚亚苯基衍生物的导电聚合物；或其混合物。
负电极集流体可以选自铜箔、镍箔、不锈钢箔、钛箔、泡沫镍、泡沫铜、涂覆有导电金属的聚合物基板及其组合。
取决于电池的类型，可再充电锂电池可以进一步包括负电极与正电极之间的隔膜。这样的隔膜可以是多孔基板或复合多孔基板。
多孔基板可以是包含孔的基板，并且锂离子可以穿过孔移动。多孔基板可以例如包括聚乙烯、聚丙烯、聚偏二氟乙烯及其多个层，例如聚乙烯/聚丙烯双层隔膜、聚乙烯/聚丙烯/聚乙烯三层隔膜和聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯三层隔膜。
复合多孔基板可以具有包括多孔基板和多孔基板上的功能层的形式。从实现附加功能的角度来看，功能层可以是例如耐热层和粘合层中的一种或多种。例如，耐热层可以包括耐热树脂并且任选地包括填料。
另外，粘合层可以包括粘合树脂并且任选地包括填料。
填料可以是有机填料或无机填料。
实施方式的详细描述
在下文中，描述了本发明的实施例和比较例。然而，这些实施例在任何意义上都不应解释为限制本发明的范围。
可再充电锂电池单体的制造
比较例1
将作为正电极活性物质的LiCoO2、作为粘结剂的聚偏二氟乙烯和作为导电材料的科琴黑以97:2:1的重量比混合，然后分散在N-甲基吡咯烷酮中，制备正电极活性物质浆料。
将正电极活性物质浆料涂覆在15μm厚的铝箔上，在100℃下干燥，并且压制，以制造正电极。
将通过以93:7的重量比混合人造石墨和Si-C复合物制备的负电极活性物质、作为粘结剂的苯乙烯-丁二烯橡胶粘结剂和作为增稠剂的羧甲基纤维素以97:1:2的重量比混合，然后分散在蒸馏水中，以制备负电极活性物质浆料。
Si-C复合物包括包含人造石墨和硅颗粒的核和涂覆在核的表面上的煤类沥青。
将负电极活性物质浆料涂覆在10μm厚的Cu上，然后在100℃下干燥并压制，以制造负电极。
将正电极和负电极与25μm厚的聚乙烯隔膜组装，以制造电极组件，并且将电解质注入到其中，以制造可再充电锂电池。
电解质具有如下组成。
(电解质的组成)
盐：1.3M LiPF6
溶剂：碳酸亚乙酯:碳酸亚丙酯:丙酸乙酯:丙酸丙酯(EC:PC:EP:PP的体积比＝10:20:30:40)
比较例2
除了将0.2重量份的双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺铯(CsTFSI：Cs+(CF3SO2)2N-)添加到电解质之外，以与比较例1中相同的方式制造可再充电锂电池单体。
(然而，在电解质的组成中，“重量份”是指添加剂基于100重量的总电解质(锂盐+非水有机溶剂)的相对重量)。)
比较例3
除了将0.5重量份的双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺铯(CsTFSI：Cs+(CF3SO2)2N-)添加到电解质之外，以与比较例1中相同的方式制造可再充电锂电池单体。
比较例4
除了将5重量份的18-冠-6添加到电解质之外，以与比较例1中相同的方式制造可再充电锂电池单体。
比较例5
除了将10重量份的18-冠-6添加到电解质之外，以与比较例1中相同的方式制造可再充电锂电池单体。
实施例1～实施例3和参考例1～参考例4
除了将0.5重量份的双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺铯(CsTFSI：Cs+(CF3SO2)2N-)和18-冠-6以表1中示出的组成添加到电解质之外，以与比较例1中相同的方式制造可再充电锂电池单体。
实施例4～实施例6以及参考例5和参考例6
除了将1.0重量份的双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺铯(CsTFSI：Cs+(CF3SO2)2N-)和18-冠-6以表1中示出的组成添加到电解质之外，以与比较例1中相同的方式制造可再充电锂电池单体。
实施例7和实施例8以及参考例7和参考例8
除了将1.25重量份的双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺铯(CsTFSI：Cs+(CF3SO2)2N-)和18-冠-6以表1中示出的组成添加到电解质之外，以与比较例1中相同的方式制造可再充电锂电池单体。
参考例9～参考例11
除了将2.5重量份的双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺铯(CsTFSI：Cs+(CF3SO2)2N-)和18-冠-6以表1中示出的组成添加到电解质之外，以与比较例1中相同的方式制造可再充电锂电池单体。
比较例6～比较例12
除了将双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺铯(CsTFSI：Cs+(CF3SO2)2N-)和12-冠-4以表2中示出的组成添加到电解质之外，以与比较例1中相同的方式制造可再充电锂电池单体。
比较例13～比较例20
除了将双(氟磺酰基)酰亚胺铯(CsFSI：Cs+(FSO2)2N-)和18-冠-6以表3中示出的组成添加到电解质之外，以与比较例1中相同的方式制造可再充电锂电池单体。
评估1：高温储存后DC电阻增加率的评估
根据实施例1～实施例8和比较例1～比较例20的可再充电锂电池单体的初始DC电阻(DCIR)被测量为△V/△I(电压变化/电流变化)，并且在将电池单体内部的最大能量状态改变为完全充电状态(SOC 100％)并将此状态下的电池单体在高温(60℃)下储存30天之后，测量电池单体的DC电阻以根据等式1计算DCIR增加率(％)，并且在表1～表3中示出结果。
[等式1]
DCIR增加率＝(30天之后的DCIR-初始DCIR)/初始DCIR×100％
评估2：高温储存特性的评估
在测量初始放电容量之后，根据实施例1～实施例8、参考例1～参考例11和比较例1～比较例20的可再充电锂电池单体在恒流下在以0.2C充电至4.5V，并且在0.05C下截止，以评估4.5V的充电状态下的高温储存特性。
然后，让在4.5V下充电的电池单体在60℃下放置30天，然后测量开路电压(OCV)变化量，并且在表1～表3中示出结果。
初始OCV是4.477V。
(表1)
参考表1，第二化合物(18-冠-6)的添加提高了第一化合物(CsTFSI)的溶解度，从而改善了电池单体的高温特性(即，电阻增加抑制和储存特性)。
也就是说，通过第一化合物和第二化合物的组合使用，可以显著改善电池单体的高温特性。
(表2)
参考表2，即使作为第二化合物的12-冠-4以与18-冠-6的量相同的量添加，第二化合物也证明无助于改善第一化合物(CsTFSI)的溶解度，显示出尽管其组合了，但是电池单体的高温特性预期没有改善。
(表3)
参考表3，当使用作为酰亚胺铯盐的CsFSI代替第一化合物时，由于需要过量使用第二化合物以提高CsFSI的溶解度，这在不劣化电池的电池特性的范围内相对显著地降低了CsFSI的量，因此难以预期高温特性改善效果。
尽管上面已经描述了本发明的优选实施例，但是本发明不限于此，并且可以在权利要求书、本发明的详细说明和附图的范围内进行各种修改且这些修改也可以落入本发明的范围。

Claims (14)

1.一种用于可再充电锂电池的电解质，包括：
非水有机溶剂，
锂盐，以及
添加剂，
其中，所述添加剂是包括第一化合物和第二化合物的组合物，
所述第一化合物是由化学式1表示的酰亚胺铯盐化合物，
所述第二化合物是由化学式2表示的冠醚化合物：
[化学式1]
其中，在化学式1中，
R1和R2是被一个或多个氟基取代的C1～C3氟烷基，
[化学式2]
其中，在化学式2中，
Z是O或NH，
x和y独立地为0或1的整数，并且
m和n独立地为1～3的整数中的一个。
2.根据权利要求1所述的用于可再充电锂电池的电解质，其中，
所述第一化合物由化学式1-1至化学式1-3中的任何一个表示：
[化学式1-3]
3.根据权利要求1所述的用于可再充电锂电池的电解质，其中，
所述组合物以1:4～1:16的重量比包括所述第一化合物和所述第二化合物。
4.根据权利要求1所述的用于可再充电锂电池的电解质，其中，
所述组合物以1:4～1:8的重量比包括所述第一化合物和所述第二化合物。
5.根据权利要求1所述的用于可再充电锂电池的电解质，其中，
基于100重量份的所述用于可再充电锂电池的电解质，以0.1重量份～2.0重量份的量包括所述第一化合物。
6.根据权利要求1所述的用于可再充电锂电池的电解质，其中，
基于100重量份的所述用于可再充电锂电池的电解质，以0.1重量份～小于10重量份的量包括所述第二化合物。
7.根据权利要求1所述的用于可再充电锂电池的电解质，其中，
基于100重量份的所述用于可再充电锂电池的电解质，以0.5重量份～小于10重量份的量包含包括所述第一化合物和所述第二化合物的所述组合物。
8.根据权利要求1所述的用于可再充电锂电池的电解质，其中，
所述第二化合物是由化学式2-1至化学式2-3中的任何一个表示的冠醚化合物：
[化学式2-1]
[化学式2-2]
[化学式2-3]
其中，在化学式2-1至化学式2-3中，
m和n独立地为1～3的整数中的一个。
9.根据权利要求1所述的用于可再充电锂电池的电解质，其中，
所述第二化合物是选自15-冠-5、18-冠-6、21-冠-7、24-冠-8、二苯并-15-冠-5、二苯并-18-冠-6、二苯并-21-冠-7、二苯并-24-冠-8、1-氮杂-15-冠-5、1-氮杂-18-冠-6、1-氮杂-21-冠-7和1-氮杂-24-冠-8中的一种或多种。
10.一种可再充电锂电池，包括：
正电极，包括正电极活性物质；
负电极，包括负电极活性物质；以及
根据权利要求1～权利要求9中任一项所述的用于可再充电锂电池的电解质。
11.根据权利要求10所述的可再充电锂电池，其中，
所述负电极活性物质是石墨或同时包括Si复合物和石墨。
12.根据权利要求11所述的可再充电锂电池，其中，
所述Si复合物包括包含Si类颗粒的核和非晶碳涂层。
13.根据权利要求12所述的可再充电锂电池，其中，
所述Si类颗粒包括：Si-C复合物；SiOx，其中0<x≤2；Si合金；或其混合物。
14.根据权利要求13所述的可再充电锂电池，其中，
所述Si-C复合物包括包含Si颗粒和结晶碳的核以及所述核的表面上的非晶碳涂层，并且
所述Si颗粒的平均粒径是50nm～200nm。
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