CN117080560A - 一种低温型钠离子电池用电解液和钠离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种低温型钠离子电池用电解液及钠离子电池,该电解液包括钠盐、非水有机溶剂和添加剂,所述添加剂选自氟代磷酸乙烯酯取代氟代硼酸酯类化合物。本发明的添加剂选自氟代磷酸乙烯酯取代氟代硼酸酯类化合物,在电池化成时,氟代磷酸乙烯酯取代氟代硼酸酯类化合物会分解生成氟磷化物和氟硼化物,能减缓电池循环过程中过渡金属的溶出,且氟磷化物本身也是快离子导体,可降低循环过程中电池的阻抗,从而提高钠离子电池的倍率和低温循环性能。
Description
技术领域
本发明涉及电池技术领域,具体涉及一种低温型钠离子电池用电解液和钠离子电池。
背景技术
目前,锂离子电池在电动汽车和规模储能领域迅速发展,占领了大量的市场份额。但是锂元素的地壳丰度仅为0.0065%,并且资源分布非常不均匀,这阻碍了锂离子电池未来的发展。而钠资源的地壳丰度是锂的423倍,并且在全球范围内均广泛分布,因此,钠离子电池有望取代锂离子电池成为下一代二次电池的重要发展对象。相对于锂离子电池而言,钠离子电池还具有以下优势:一、安全性高;二、高低温性能好;三、仅需要较低浓度电解液就可以达到同样的离子电导率;四、界面离子扩散能力更强;五、可采用双极性电极,以提高体积能量密度;六、铝箔作为正负极的集流体;七、电池生产设备可兼容。
SEI(固体电解质界面)膜是电极材料与电解液在固液相界面上发生反应,形成一层覆盖于电极材料表面的钝化层,能有效防止电解液中的溶剂分子对电极材料造成破坏,电解液的组成与电极表面的SEI膜密切相关,合适的电解液可在电极表面生成稳定的SEI膜,改善电池的循环性能。各种功能添加剂是电解液中的重要组分,能够改善SEI膜,如氟代碳酸亚乙烯酯(FEC)、碳酸亚乙烯酯(VC)、丙烯基-1,3-丙磺酸内酯(PES)、亚硫酸乙二烯酯(PS)等,但目前的添加剂很难改善钠离子电池在低温方面的性能。
有鉴于此,特提出本发明。
发明内容
基于上述问题,本发明的目的在于提供一种低温型钠离子电池用电解液和钠离子电池,将该电解液用于钠离子电池中,能有效提高钠离子电池的低温循环性能。
为了实现上述目的,本发明提供一种低温型钠离子电池用电解液,包括钠盐、非水有机溶剂和添加剂,添加剂选自氟代磷酸乙烯酯取代氟代硼酸酯类化合物。
作为一较佳技术方案,所述氟代磷酸乙烯酯取代氟代硼酸酯类化合物选自两个氟代磷酸乙烯酯对称连接氟代硼酸酯。
作为一较佳技术方案,所述氟代磷酸乙烯酯取代氟代硼酸酯类化合物选自如结构式I所示化合物,
其中,在结构式Ⅰ中,R1和R2各自独立选自氢、卤素原子、C1-C20的烷氧基、C1-C20的硅烷氧基、C1-C20的烃基、C1-C20的异氰酸酯基、C1-C20的氨基、C1-C20的酰基或者C1-C20的醚基中的一种。
作为一较佳技术方案,卤素原子可以为F、Cl、Br、I中的一种。
作为一较佳技术方案,结构式I所示化合物选自化合物1-化合物4:
作为一较佳技术方案,C1-C20的烷氧基,可为甲氧基、乙氧基、丙氧基、丁氧基、戊氧基、己氧基、庚氧基、辛氧基、壬氧基、癸氧基、十一烷氧基、十二烷氧基、十三烷氧基、十四烷氧基、十五烷氧基、十六烷氧基、十七烷氧基、十八烷氧基、十九烷氧基、二十烷氧基。应该理解的是,C1-C20的烷氧基还包括C1-C20的卤代烷氧基,作为示例地,可为C1-C20的氯代烷氧基或C1-C20的溴代烷氧基。
作为一较佳技术方案,添加剂的含量为钠离子电池用电解液的总质量的0.05~2%。进一步地,添加剂的含量为钠离子电池用电解液的总质量的0.1~1.5%。作为示例地,添加剂的含量为钠离子电池用电解液的总质量的0.1%、0.2%、0.3%、0.4%、0.5%、0.6%、0.7%、0.8%、0.9%、1.0%、1.1%、1.2%、1.3%、1.4%、1.5%,但并不仅限于所列举的数值,上述各数值范围内其他未列举的数值同样适用。
作为一较佳技术方案,钠盐选自六氟磷酸钠、二氟草酸硼酸钠、四氟硼酸钠、双草酸硼酸钠、高氯酸钠、六氟砷酸钠、双(氟磺酰)亚胺钠、三氟甲基磺酸钠及双(三氟甲基磺酰)亚胺钠中的至少一种。作为示例地,钠盐为六氟磷酸钠,有的实施例中,钠盐为双草酸硼酸钠和六氟磷酸钠的混合物。
作为一较佳技术方案,本发明还提供了化合物1-化合物4的合成路线,但不限于该路线,只有能获得该化合物的方式均可,化合物1-化合物4的合成路线如下:
作为一较佳技术方案,C1-C20的硅烷氧基,可包括甲氧基硅烷、乙氧基硅烷、丙氧基硅烷、丁氧基硅烷等。
作为一较佳技术方案,烃基包括烷基、烯基、炔基等,作为示例地,烷基包括甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、癸基、正十二烷基等;烯基包括乙烯基、烯丙基、2-丁烯基、1-甲基-2-丙烯基、4-辛烯基等;炔基包括乙炔基、炔丙基、1-甲基-丙炔基等。
作为一较佳技术方案,C1-C20的异氰酸酯基,可为异氰酸甲酯、异氰酸乙酯、异氰酸丙酯、异氰酸异丙酯、异氰酸丁酯、异氰酸叔丁酯、异氰酸戊酯、异氰酸己酯、异氰酸环己酯、异氰酸乙烯酯、异氰酸烯丙酯、异氰酸乙炔酯、异氰酸炔丙酯、异氰酸苯酯、异氰酸氟苯基酯等。
作为一较佳技术方案,C1-C20的氨基,可包括甲胺基、二甲胺基、乙胺基、二乙胺基、正丙胺基、二正丙胺基、异丙胺基、二异丙胺基、正丁胺基、二正丁胺基、仲丁胺基、二仲丁胺基、叔丁胺基等。
作为一较佳技术方案,C1-C20的酰基,可包括乙酰基、丙酰基、丁酰基、异丁酰基、苯甲酰基、1-萘甲酰基和2-萘甲酰基等。
作为一较佳技术方案,C1-C20的醚基,可包括甲醚基、乙醚基、丙醚基等。
作为一较佳技术方案,R1和R2各自独立选自氢、卤素原子、C1-C6的烷氧基、C1-C6的硅烷氧基、C1-C6的烃基、C1-C20的异氰酸酯基、C1-C6的氨基、C1-C6的酰基或者C1-C20的醚基中的一种。
作为一较佳技术方案,R1和R2为相同的基团。
作为一较佳技术方案,钠盐的含量为钠离子电池用电解液的总质量的8~20%,进一步地,钠盐的含量为钠离子电池用电解液的总质量的10~15%。作为示例地,钠盐的含量为钠离子电池用电解液的总质量的8%、9%、10%、11%、12%、13%、14%、15%、16%、17%、18%、19%、20%,但并不仅限于所列举的数值,上述各数值范围内其他未列举的数值同样适用。
有的实施例中,非水有机溶剂选自碳酸酯类有机溶剂、羧酸酯类有机溶剂和醚类有机溶剂中的至少一种。
进一步地,碳酸酯类有机溶剂可为但不限于链状碳酸酯类、环状碳酸酯类。作为示例地,碳酸酯类有机溶剂包括但不限于碳酸乙烯酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、碳酸亚戊酯、碳酸亚乙烯基酯(VC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸丙烯酯(PC)等;
作为示例地,羧酸酯类有机溶剂包括但不限于乙酸丁酯(n-Ba)、γ-丁内酯(γ-Bt)、丙酸丙酯(n-PP)、丙酸乙酯(EP)和丁酸乙酯(Eb)等。
作为示例地,醚类有机溶剂包括但不限于乙二醇二甲醚、乙二醇二乙醚、二乙二醇二甲醚、三乙二醇二甲醚、四乙二醇二甲醚、1,3-二氧戊环、四氢呋喃、甲基四氢呋喃、二苯醚及冠醚等。
作为一较佳技术方案,非水有机溶剂的含量为钠离子电池用电解液的总质量的60~90%,约为70~90%,约为80~90%,进一步地,非水有机溶剂的含量为钠离子电池用电解液的总质量的75~88%,作为示例地,非水有机溶剂的含量为钠离子电池用电解液的总质量的60、65%、70%、75%、76%、77%、78%、79%、80%、81%、82%、83%、84%、85%、90%,但并不仅限于所列举的数值,上述各数值范围内其他未列举的数值同样适用。
作为一较佳技术方案,该钠离子电池用电解液还包括助剂,助剂选自三(三甲基硅烷)硼酸酯(TMSB)、三(三甲基硅烷)磷酸酯(TMSP)、4,4'-联-1,3-二氧戊环-2,2'-二酮(BDC)、3,3-联二硫酸乙烯酯(BDTD)、磷酸三烯丙酯(TAP)、磷酸三炔丙酯(TPP)、碳酸亚乙烯酯(VC)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)、双氟代碳酸乙烯酯(DFEC)、焦碳酸二乙酯(DEPC)、三(三甲基硅烷)亚磷酸酯(TMSPi)、1,3-丙烷磺酸内酯(PS)、硫酸乙烯酯(DTD)和1,3-丙二醇环硫酸酯(PCS)中的至少一种。助剂的加入能进一步提高SEI膜的稳定性,有助于提高钠离子电池的高温存储性能和循环性能。
作为一较佳技术方案,助剂的含量为钠离子电池用电解液的总质量的0~15%。进一步地,助剂的含量为钠离子电池用电解液的总质量的0.2~10%,约为0.2~8%,约为0.2~5%,约为0.2~4%,约为0.2~1%。作为示例地,助剂的含量为钠离子电池用电解液的总质量的0.2%、0.3%、0.4%、0.5%、0.6%、0.7%、0.8%、0.9%、1.0%。
相应地,本发明还提供一种钠离子电池,包括正极、隔膜、负极及上述钠离子电池用电解液。在该钠离子电池中加入了上述电解液,能有效提高钠离子电池的常温循环性能。
作为一较佳技术方案,正极的活性材料选自α-NaFeO2、NaCoO2、Na0.7[Fe0.7Mn0.3]O2、Na(Mn0.25Fe0.25Co0.25Ni0.25)O2、NaMnO2、Nax[Fe1/2Mn1/2]O2(x=0.5,0.67)、Na[Ni0.75- xFexMn0.25]O2(x=0.4,0.45,0.5,0.55)、Na0.67[Mn0.6Ni0.15Fe0.25]O2、Na[Li0.05(Ni0.25Fe0.25Mn0.5)0.95]O2、Na2FePO4F、Na4Fe2(CN)6、NaNi0.33Fe0.33Mn0.33O2、NaFePO4、Na2FeP2O7、Na2MnPO4F、NaCoPO4、Na3V2(PO4)3、NaCrO2、Na2Fe2(SO4)3中的至少一种。优选地,正极材料选自NaNi0.33Fe0.33Mn0.33O2(NaNMF),其可为纯Nax[NiMnFe]O2、掺杂和/或包覆的Nax[NiMnFe]O2。
作为一较佳技术方案,钠离子电池的充电截止电压不小于4.2V。
作为一较佳技术方案,负极材料选自软碳、硬碳、钛酸钠、FeSx、CuxO、MoS2、SnxO、CoSx、Fe2O3、Fe3O4、ZnS、Sb、SbSn中的至少一种。其中,软碳为在2500℃以上的高温下可以石墨化的无定型碳。硬碳即便经高温处理,也难以出现石墨化的现象,表现出更强的储钠能力以及更低的工作电位。优选硬碳作为负极。
本发明的有益效果有:
与现有技术相比,本发明的低温型钠离子电池用电解液包括钠盐、非水有机溶剂和添加剂,添加剂选自氟代磷酸乙烯酯取代氟代硼酸酯类化合物,在电池化成时,氟代磷酸乙烯酯取代氟代硼酸酯类化合物会分解生成氟磷化物和氟硼化物,能减缓电池循环过程中过渡金属的溶出,且氟磷化物本身也是快离子导体,在低温下的离子电导率较高,从而提高钠离子电池的倍率和低温循环性能。
附图说明
图1为实施例1与对比例1的低温循环测试图。
图2为实施例2与对比例1的低温循环测试图。
图3为实施例3与对比例1的低温循环测试图。
具体实施方式
下面通过具体实施例来进一步说明本发明的目的、技术方案及有益效果,但不构成对本发明的任何限制。实施例中未注明具体条件者,可按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者,均为可通过市售而获得的常规产品。
实施例1
在充满氮气的手套箱(O2≤5ppm,H2O≤5ppm)中,将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸二乙酯(DEC)和碳酸甲乙酯(EMC)按照质量比1:2:1混合均匀,制得86.9g非水有机溶剂,再加入0.1g添加剂化合物1(R1=R2=H),制得混合溶液。将混合溶液密封打包放置急冻间(-4℃)冷冻2h之后取出,在充满氮气的手套箱(O2≤5ppm,H2O≤5ppm)中,向混合溶液中缓慢加入13g六氟磷酸钠,混合均匀后即制成电解液。
实施例2~10和对比例1的电解液配方如表1所示,配制电解液的步骤同实施例1相同,在此不再阐述。
表1实施例和对比例的电解液组分和含量
以最高充电电压为4.2V的NaNi0.33Fe0.33Mn0.33O2为正极材料,硬碳为负极材料,以实施例1~10和对比例1样品参照常规钠电池制备方法制成理论容量为1000mAh的钠离子电池,进行低温循环性能测试,结果如图1-图3及表2所示。
低温循环性能测试:
将钠离子电池于-20℃的环境中,以1C的电流恒流充电至4.2V,然后恒压充电至电流下至0.05C,然后以1C的电流恒流放电至1.5V,如此循环,记录第一圈的放电容量和最后一圈的放电容量,按下式计算容量保持率。
容量保持率=最后一圈的放电容量/第一圈的放电容量×100%
表2钠离子电池性能测试结果
图1-图3展示实施例1-3及对比例1的低温循环测试图,从图1-图3及表2的数据可知,相对于对比例1而言,在电解液中加入添加剂氟代磷酸乙烯酯取代氟代硼酸酯类化合物,可以有效提高钠离子电池的低温循环性能。这是由于在电池化成时,氟代磷酸乙烯酯取代氟代硼酸酯类化合物会分解生成氟磷化物和氟硼化物,能减缓电池循环过程中过渡金属的溶出,且氟磷化物本身也是快离子导体,在低温下的离子电导率较高,从而提高钠离子电池的低温循环性能。
从实施例1-3的数据可以知道,随着添加剂的含量增加,低温性能先增加后降低,当添加剂的含量达到0.5%时,会造成SEI层的厚度增加,同时也会造成SEI阻抗的增加,从而劣化电池性能。
进一步可知,实施例1优于实施例5、实施例6和实施例7,这是由于化合物2、化合物3和化合物4在电芯化成时形成的SEI有机成分较化合物1高,造成电芯低温循环性能的下降。
最后应当说明的是,以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非对本发明保护范围的限制,尽管参照较佳实施例对本发明作了详细说明,本领域的普通技术人员应当理解,可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换,而不脱离本发明技术方案的实质和范围。
Claims (10)
1.一种低温型钠离子电池用电解液,其特征在于,包括钠盐、非水有机溶剂和添加剂,所述添加剂选自氟代磷酸乙烯酯取代氟代硼酸酯类化合物。
2.如权利要求1所述的低温型钠离子电池用电解液,其特征在于,所述氟代磷酸乙烯酯取代氟代硼酸酯类化合物选自两个氟代磷酸乙烯酯对称连接氟代硼酸酯。
3.如权利要求2所述的低温型钠离子电池用电解液,其特征在于,所述氟代磷酸乙烯酯取代氟代硼酸酯类化合物选自如结构式I所示化合物,
其中,在结构式Ⅰ中,R1和R2各自独立选自氢、卤素原子、C1-C20的烷氧基、C1-C20的硅烷氧基、C1-C20的烃基、C1-C20的异氰酸酯基、C1-C20的氨基、C1-C20的酰基或者C1-C20的醚基中的一种。
4.如权利要求3所述的低温型钠离子电池用电解液,其特征在于,结构式I所示化合物选自化合物1-化合物4。
5.如权利要求1所述的低温型钠离子电池用电解液,其特征在于,所述添加剂的含量为所述钠离子电池用电解液的总质量的0.05~2%。
6.如权利要求1所述的低温型钠离子电池用电解液,其特征在于,所述钠盐选自六氟磷酸钠、二氟草酸硼酸钠、四氟硼酸钠、双草酸硼酸钠、高氯酸钠、六氟砷酸钠、双(氟磺酰)亚胺钠、三氟甲基磺酸钠及双(三氟甲基磺酰)亚胺钠中的至少一种。
7.如权利要求1所述的低温型钠离子电池用电解液,其特征在于,所述非水有机溶剂选自碳酸酯类有机溶剂、羧酸酯类有机溶剂和醚类有机溶剂中的至少一种。
8.如权利要求1所述的低温型钠离子电池用电解液,其特征在于,还包括助剂,所述助剂选自三(三甲基硅烷)硼酸酯、三(三甲基硅烷)磷酸酯、4,4'-联-1,3-二氧戊环-2,2'-二酮、3,3-联二硫酸乙烯酯、磷酸三烯丙酯、三(三甲基硅烷)亚磷酸酯、磷酸三炔丙酯、碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、双氟代碳酸乙烯酯、焦碳酸二乙酯、1,3-丙烷磺酸内酯、硫酸乙烯酯和1,3-丙二醇环硫酸酯中的至少一种。
9.一种钠离子电池,包括正极、隔膜和负极,其特征在于,还包括权利要求1~8任一项所述的钠离子电池用电解液。
10.如权利要求9所述的钠离子电池,其特征在于,所述正极的活性材料选自α-NaFeO2、NaCoO2、Na0.7[Fe0.7Mn0.3]O2、Na(Mn0.25Fe0.25Co0.25Ni0.25)O2、NaMnO2、Nax[Fe1/2Mn1/2]O2(x=0.5或0.67)、Na[Ni0.75-xFexMn0.25]O2(x=0.4,0.45,0.5,或0.55)、Na0.67[Mn0.6Ni0.15Fe0.25]O2、Na[Li0.05(Ni0.25Fe0.25 Mn0.5)0.95]O2、Na2FePO4F、Na4Fe2(CN)6、NaNi0.33Fe0.33Mn0.33O2、NaFePO4、Na2FeP2O7、Na2MnPO4F、NaCoPO4、Na3V2(PO4)3、NaCrO2、Na2Fe2(SO4)3中的至少一种。
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CN202311228997.1A CN117080560A (zh) | 2023-09-22 | 2023-09-22 | 一种低温型钠离子电池用电解液和钠离子电池 |
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- 2023-09-22 CN CN202311228997.1A patent/CN117080560A/zh active Pending
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CN117613388A (zh) * | 2024-01-19 | 2024-02-27 | 湖州超钠新能源科技有限公司 | 电解液和钠离子电池 |
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