CN117079851A - 碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，包括：S1、以ZrC粉体、烧结助剂和分散剂为原料，制成混合粉体和混合浆料；S2、将混合粉体和燃料小球、溶剂混合，使混合粉体包覆在燃料小球的表面，形成具有包覆层的燃料小球；S3、将混合浆料涂覆在石墨纸上，将石墨纸贴合在石墨模具的内壁面上；S4、将燃料小球装入石墨模具内并进行烧结，制得碳化锆惰性基体弥散燃料芯块。本发明的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法操作简单；惰性基体中无低熔点相引入，不影响燃料芯块的高温稳定性；提高碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的抗辐照性能及高温稳定性；能够降低核燃料在核反应堆中破损风险，提高核燃料抵御事故工况的能力。
Description
技术领域
本发明涉及核燃料技术领域，尤其涉及一种碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法。
背景技术
核燃料作为核反应堆的核心部件，在正常和事故工况下核燃料是否仍然保持完整性直接影响到核安全。为了进一步提高核安全，在包壳材料防护的基础上，采用惰性基体材料将燃料芯块进行包裹，从而防止因燃料包壳破损导致的核燃料泄漏。
美国提出的全陶瓷包覆燃料(FCM)，通过采用SiC惰性基体，使得安全性得到极大地提高。然而SiC惰性基体在辐照后热导率低于10W/m·K，导致燃料中心温度极易升高，同时FCM的SiC惰性基体会受到裂变产物Pd、Ag和Cs等的侵蚀，安全许用温度在1600℃以下，并且SiC材料强度高且耐酸碱腐蚀，不利于后续乏燃料的处理。
碳化锆(ZrC)作为超高温陶瓷，具有优异的高温稳定性能(熔点为3530℃且不发生高温相变)，因其中子吸收截面小、耐核裂变产物腐蚀、辐照后热导率高、耐铅铋和熔盐腐蚀，可作为新型反应堆弥散燃料的惰性基体的绝佳候选材料。但是因为其高熔点，ZrC陶瓷的制备难度非常大，通常需要在高温、高压条件下才能实现致密陶瓷的制备，烧结助剂的加入虽然可有效降低其烧结温度，然而过多液相助剂引入可能导致其高温性能、腐蚀性能和抗辐照等性能大幅度降低。采用ZrC作为惰性基体进行弥散燃料芯块的制备时，不仅要控制TRISO颗粒在基体的均匀分布，而且要对无燃料区体积百分比进行调控，这无疑进一步加大了ZrC惰性基弥散燃料芯块的制备难度。
发明内容
本发明要解决的技术问题在于，提供一种降低制备难度的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供一种碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：
S1、以ZrC粉体、烧结助剂和分散剂为原料，制成混合粉体和混合浆料；
S2、将所述混合粉体和燃料小球、溶剂混合，使所述混合粉体包覆在所述燃料小球的表面，形成具有包覆层的燃料小球；
S3、将所述混合浆料涂覆在石墨纸上，将所述石墨纸贴合在石墨模具的内壁面上；
S4、将步骤S2得到的具有包覆层的燃料小球装入所述石墨模具内，并将所述石墨模具置入烧结炉内进行烧结，制得碳化锆惰性基体弥散燃料芯块。
优选地，所述烧结助剂包括Si、ZrSi2、ZrH2、石墨中至少一种。
优选地，所述分散剂包括聚乙烯亚胺、聚乙烯醇缩丁醛脂、四甲基氢氧化铵中至少一种。
优选地，所述ZrC粉体的粒径为0.01μm～10μm，纯度为99～99.999％。
优选地，所述烧结助剂的粒径为0.1μm～10μm，纯度为99～99.999％。
优选地，步骤S1中，所述烧结助剂在所述ZrC粉体和烧结助剂中的重量百分比为0.5％～20％；所述分散剂在所述ZrC粉体、烧结助剂和分散剂中的重量百分比为0.1％～5％。
优选地，步骤S1中，将ZrC粉体、烧结助剂和分散剂球磨混合，形成混合浆料；将所述混合浆料分成两份，将其中一份混合浆料进行旋转蒸发，烘干后得到混合粉体。
优选地，步骤S2中，所述燃料小球包括纯燃料物质小球、TRISO颗粒小球中至少一种。
优选地，步骤S2中，所述燃料小球的燃料物质包括UO2、UC、UC2、UN、UCN、UCO、U3Si2、U合金、PuO2、PuC、PuN、Pu合金中至少一种。
优选地，步骤S2中，所述燃料小球在所述混合粉体和燃料小球中的体积百分比为25％～70％。
优选地，步骤S2中，所述溶剂包括去离子水、无水乙醇、丙酮、聚乙烯醇中至少一种。
优选地，步骤S2中，将所述混合粉体和燃料小球放入穿衣机的容器内，在所述穿衣机旋转过程中往其容器内喷所述溶剂，使所述混合粉体包覆在所述燃料小球的表面；其中，所述混合粉体与所述溶剂的质量比为1：4～1：2。
优选地，步骤S3中，所述混合浆料涂覆在所述石墨纸的一面上，涂覆的厚度为10μm～1000μm；将所述石墨纸以未涂覆混合浆料的一面贴合在所述石墨模具的内壁面上。
优选地，步骤S4中，烧结的方式包括热压烧结、热等静压烧结、放电等离子烧结中至少一种。
优选地，步骤S4中，烧结的温度为1500℃～1800℃，烧结的压力为10MPa～50MPa，保温时间为10min～120min，烧结气氛为Ar、N2或真空中至少一种。
优选地，步骤S4中，烧结后，所述石墨纸及其上的混合浆料形成碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的外层无燃料区，具有包覆层的燃料小球形成碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的内部燃料区。
优选地，所述碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的致密度为92％～95％，直径为6mm～15mm，高度为8mm～24mm；所述外层无燃料区的厚度为30μm～160μm；所述燃料小球在所述碳化锆惰性基体弥散燃料芯块中的体积百分比为20％～65％。
本发明的有益效果：分别将含ZrC的混合粉体包覆在燃料小球形成混料，以含ZrC的混合浆料涂覆在石墨纸上并置于石墨模具内，混料在石墨模具内，通过烧结后与混合浆料无燃料区形成碳化锆惰性基体弥散燃料芯块，制备方法简单；惰性基体产物中无低熔点相引入，不影响燃料芯块的高温稳定性；提高碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的抗辐照性能及高温稳定性；能够降低核燃料在核反应堆中破损风险，提高核燃料抵御事故工况的能力。
本发明制得的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块，能够在现有惰性基体弥散燃料芯块基础上，进一步提高铀装量；本发明中采用的惰性基体便于燃料使用后的乏燃料的处理。
附图说明
下面将结合附图及实施例对本发明作进一步说明，附图中：
图1是本发明实施例1制得的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的剖面图；
图2是本发明实施例1制得的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块中惰性基体的XRD物相成分曲线；
图3是本发明实施例1制得的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的高倍电镜图。
具体实施方式
为了对本发明的技术特征、目的和效果有更加清楚的理解，现对照附图详细说明本发明的具体实施方式。
本发明的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，可包括以下步骤：
S1、以ZrC粉体、烧结助剂和分散剂为原料，制成混合粉体和混合浆料。
其中，ZrC粉体的粒径为0.01μm～10μm，纯度为99～99.999％。
烧结助剂的粒径为0.1μm～10μm，纯度为99～99.999％。烧结助剂进一步可包括Si、ZrSi2、ZrH2、石墨中至少一种。分散剂可包括聚乙烯亚胺、聚乙烯醇缩丁醛脂、四甲基氢氧化铵中至少一种。
该步骤S1的具体操作如下：
S1.1、将ZrC粉体、烧结助剂和分散剂球磨混合，形成混合浆料；烧结助剂在ZrC粉体和烧结助剂中的重量百分比为0.5％～20％，分散剂在ZrC粉体、烧结助剂和分散剂中的重量百分比为0.1％～5％。
S1.2、将混合浆料分成两份，将其中一份混合浆料进行旋转蒸发，烘干后得到混合粉体；另一份混合浆料无需再处理。
经过上述步骤S S1.1、S1.2后，得到备用的混合粉体和混合浆料。
S2、将上述步骤S1得到的混合粉体和燃料小球、溶剂混合，使混合粉体包覆在燃料小球的表面，形成具有包覆层的燃料小球。
其中，燃料小球包括纯燃料物质小球、TRISO颗粒小球中至少一种。燃料小球的燃料物质包括UO2、UC、UC2、UN、UCN、UCO、U3Si2、U合金、PuO2、PuC、PuN、Pu合金中至少一种。溶剂包括去离子水、无水乙醇、丙酮、聚乙烯醇中至少一种。
该步骤S2的具体操作如下：将混合粉体和燃料小球放入穿衣机的容器内，在穿衣机旋转过程中往其容器内喷溶剂，使混合粉体包覆在燃料小球的表面，获得具有包覆层的燃料小球。
燃料小球在混合粉体和燃料小球中的体积百分比为25％～70％。混合粉体与溶剂的质量比为1：4～1：2。
S3、将上述步骤S1得到的混合浆料涂覆在石墨纸上，将石墨纸贴合在石墨模具的内壁面上。
具体地，混合浆料涂覆在石墨纸的一面上，涂覆的厚度为10μm～1000μm，优选50μm～200μm；将石墨纸以空白的一面(没有)贴合在石墨模具的内壁面上。
将混合浆料涂覆在石墨纸上的方式可选择喷涂、粉刷、浸渍-提拉中至少一种。
S4、将步骤S2得到的具有包覆层的燃料小球装入石墨模具内，并将石墨模具置入烧结炉内进行烧结，制得碳化锆惰性基体弥散燃料芯块。碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的致密度为92％～95％。
其中，烧结的方式包括热压烧结、热等静压烧结、放电等离子烧结中至少一种。烧结的温度为1500℃～1800℃，烧结的压力为10MPa～50MPa，保温时间为10min～120min，烧结气氛为Ar、N2等惰性气氛或真空中至少一种。
烧结时，在惰性气氛或真空环境下，石墨纸在高温下不与ZrC发生反应。石墨纸可在烧结结束后通过喷砂处理去除。
烧结后，石墨纸上的混合浆料形成碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的外层无燃料区，具有包覆层的燃料小球形成碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的内部燃料区。
进一步地，在一优选实施方式中，制得的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的为圆柱结构，其直径为6mm～15mm，高度为8mm～24mm；外层无燃料区的厚度为30μm～160μm。燃料小球在碳化锆惰性基体弥散燃料芯块中的体积百分比为20％～65％。
进一步地，本发明的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法制得的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块，在结构上自内到外包括内部燃料区和外层无燃料区。
外层无燃料区主要由ZrC形成的致密结构，内部燃料区由致密的ZrC及弥散在其中的燃料小球形成。
碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的结构形式包括但不限于柱状芯块、球形芯块、板状芯块或六棱柱形芯块等。
下面通过具体实施例对本发明作进一步说明。
实施例1：
采用粒径0.3μm、纯度99.9％的ZrC粉体作为原料，采用粒径1μm、纯度为99.99％的Si粉作为烧结助剂，其中Si粉占混合粉体(ZrC+Si)的比例为2.5wt％。选用聚乙烯亚胺作为分散剂，分散剂占总粉体(ZrC+Si+分散剂)的比例为0.5％。将以上粉体按所述比例倒入尼龙古罐中，加入氮化硅磨球和无水乙醇进行球磨，磨球和粉料质量比为2：1，球磨时转数为200r/min，球磨时间为24h。球磨后分别制备得到混合粉体的浆料，将以上浆料一半通过旋转蒸发、烘干后得到干燥的混合粉体；将另一半作为混合浆料储存备用。
采用TRISO颗粒作为燃料小球，TRISO颗粒内部为UO2球形燃料，将上述制得的干燥的混合粉体和TRISO颗粒放入穿衣机容器中，TRISO颗粒占混合粉体和TRISO颗粒总体积的45％，穿衣机旋转过程中往容器喷去离子水和聚乙烯缩丁醛脂的混合液体，其中去离子水和聚乙烯缩丁醛脂的质量比为1：60，混合粉体和混合液体的质量比为1：3，通过穿衣工艺制备得到包覆混合粉体的TRISO颗粒。
将制备的混合浆料通过喷涂方式涂覆在石墨纸上，石墨纸上涂覆混合浆料的厚度为200μm，然后将石墨纸装入石墨模具，其中未喷浆料侧的石墨纸紧贴石墨模具内侧。将以上包覆混合粉体的TRISO颗粒装入装有石墨纸的石墨模具中，将装有粉料的石墨模具先在干压机下进行10MPa压力下保压1min，然后将其放入放电等离子烧结炉中进行烧结，烧结温度为1600℃，保温时间为10min，烧结压力为30MPa，烧结气氛为Ar。
烧结后获得的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块，外层的无燃料区厚度为160μm，燃料芯块直径为12.7mm，高度15mm，燃料小球体积百分比为40％，致密度为95％。
该碳化锆惰性基体弥散燃料芯块从外观上看，其上没有明显分层和孔洞现象。碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的剖面图如图1所示，从图中可知TRISO颗粒弥散分布于ZrC惰性基体中，惰性基体的物相成分如图2所示，在1500℃～1800℃烧结后惰性基体的成分均为ZrC和少量SiC，即惰性基体为少量SiC增强的ZrC基体，惰性基体中无其他低熔点相引入；TRISO颗粒没有明显的破碎。
图3为碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的高倍电镜图，从图3中可知，TRISO颗粒完整性较好，两者之间界面结合紧密。
实施例2：
采用粒径5μm、纯度99.9％的ZrC粉体作为原料，采用粒径5μm、纯度为99.99％的ZrSi2粉作为烧结助剂，其中ZrSi2粉占混合粉体(ZrC+ZrSi2)的比例为15wt％。选用聚乙烯亚胺作为分散剂，分散剂占总粉体(ZrC+ZrSi2+分散剂)的比例为0.5％，TRISO颗粒占混合粉体和TRISO颗粒总体积的60％，石墨纸上涂覆混合浆料的厚度为100μm，烧结方式为热压烧结，烧结温度为1800℃，保温时间为120min，烧结压力为30MPa，烧结气氛为真空。采用实施例1所述方式制备燃料芯块，其中烧结助剂ZrSi2通过反应生成ZrC+SiC，即惰性基体为少量SiC增强的ZrC基体。
烧结后获得的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块，外层的无燃料区厚度为80μm，燃料芯块直径为9mm，高度24mm，燃料小球体积百分比为55％，致密度为93％。
实施例3：
采用粒径10μm、纯度99.9％的ZrC粉体作为原料，采用粒径1μm、纯度为99.99％的ZrH2粉+石墨作为烧结助剂，其中ZrH2+石墨粉占混合粉体(ZrC+ZrH2+石墨)的比例为20wt％，其中ZrH2粉与石墨的摩尔比为1：1。选用聚乙烯亚胺作为分散剂，分散剂占总粉体(ZrC+ZrH2+分散剂)的比例为0.5％，TRISO颗粒占混合粉体和TRISO颗粒总体积的30％，石墨纸上涂覆混合浆料的厚度为60μm，烧结方式为放电等离子烧结，烧结温度为1700℃，保温时间为120min，烧结压力为30MPa，烧结气氛为真空。采用实施例1所述方式制备燃料芯块，其中烧结助剂ZrH2通过反应生成ZrC，即惰性基体为ZrC基体。
烧结后获得的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块，外层的无燃料区厚度为50μm，燃料芯块直径为9mm，高度24mm，燃料小球体积百分比为25％，致密度为95％。
实施例4：
采用粒径0.01μm、纯度99.9％的ZrC粉体作为原料，采用粒径1μm、纯度为99.99％的ZrSi2粉+石墨作为烧结助剂，其中(ZrSi2粉+石墨)占混合粉体(ZrC+ZrSi2粉+石墨)的比例为15wt％，其中ZrSi2粉与石墨的摩尔比为1：3。选用聚乙烯亚胺作为分散剂，分散剂占总粉体(ZrC+ZrSi2粉+石墨+分散剂)的比例为0.5％，TRISO颗粒占混合粉体和TRISO颗粒总体积的70％，石墨纸上涂覆混合浆料的厚度为90μm，烧结方式为放电等离子烧结，烧结温度为1500℃，保温时间为20min，烧结压力为30MPa，烧结气氛为Ar。采用实施例1所述方式制备燃料芯块，其中烧结助剂ZrSi2+石墨反应生成ZrC+SiC，即惰性基体为少量SiC增强的ZrC基体。
烧结后获得的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块，外层的无燃料区厚度为70μm，燃料芯块直径为12.7mm，高度15mm，燃料小球体积百分比为65％，致密度为92％。
实施例5：
采用粒径0.3μm、纯度99.9％的ZrC粉体作为原料，采用粒径1μm、纯度为99.99％的Si粉作为烧结助剂，其中ZrSi2粉占混合粉体(ZrC+Si)的比例为2.5wt％。选用聚乙烯亚胺作为分散剂，分散剂占总粉体(ZrC+Si+分散剂)的比例为0.5％，TRISO颗粒占混合粉体和TRISO颗粒总体积的70％，石墨纸上涂覆混合浆料的厚度为200μm，烧结方式为热压烧结，烧结温度为1600℃，保温时间为120min，烧结压力为30MPa，烧结气氛为真空。采用实施例1所述方式制备燃料芯块，其中烧结助剂Si反应生成SiC，即惰性基体为少量SiC增强的ZrC基体。
烧结后获得的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块，外层的无燃料区厚度为170μm，燃料芯块直径为12.7mm，高度24mm，燃料小球体积百分比为65％，致密度为93％。
以上所述仅为本发明的实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书及附图内容所作的等效结构或等效流程变换，或直接或间接运用在其他相关的技术领域，均同理包括在本发明的专利保护范围内。
Claims (15)
1.一种碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、以ZrC粉体、烧结助剂和分散剂为原料，制成混合粉体和混合浆料；
S2、将所述混合粉体和燃料小球、溶剂混合，使所述混合粉体包覆在所述燃料小球的表面，形成具有包覆层的燃料小球；
S3、将所述混合浆料涂覆在石墨纸上，将所述石墨纸贴合在石墨模具的内壁面上；
S4、将步骤S2得到的具有包覆层的燃料小球装入所述石墨模具内，并将所述石墨模具置入烧结炉内进行烧结，制得碳化锆惰性基体弥散燃料芯块。
2.根据权利要求1所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述烧结助剂包括Si、ZrSi2、ZrH2、石墨中至少一种；
所述分散剂包括聚乙烯亚胺、聚乙烯醇缩丁醛脂、四甲基氢氧化铵中至少一种。
3.根据权利要求1所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述ZrC粉体的粒径为0.01μm～10μm，纯度为99～99.999％；
所述烧结助剂的粒径为0.1μm～10μm，纯度为99～99.999％。
4.根据权利要求1所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S1中，所述烧结助剂在所述ZrC粉体和烧结助剂中的重量百分比为0.5％～20％；所述分散剂在所述ZrC粉体、烧结助剂和分散剂中的重量百分比为0.1％～5％。
5.根据权利要求1所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S1中，将ZrC粉体、烧结助剂和分散剂球磨混合，形成混合浆料；将所述混合浆料分成两份，将其中一份混合浆料进行旋转蒸发，烘干后得到混合粉体。
6.根据权利要求1所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S2中，所述燃料小球包括纯燃料物质小球、TRISO颗粒小球中至少一种。
7.根据权利要求1所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S2中，所述燃料小球的燃料物质包括UO2、UC、UC2、UN、UCN、UCO、U3Si2、U合金、PuO2、PuC、PuN、Pu合金中至少一种。
8.根据权利要求1所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S2中，所述燃料小球在所述混合粉体和燃料小球中的体积百分比为25％～70％。
9.根据权利要求1所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S2中，所述溶剂包括去离子水、无水乙醇、丙酮、聚乙烯醇中至少一种。
10.根据权利要求1所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S2中，将所述混合粉体和燃料小球放入穿衣机的容器内，在所述穿衣机旋转过程中往其容器内喷所述溶剂，使所述混合粉体包覆在所述燃料小球的表面；其中，所述混合粉体与所述溶剂的质量比为1：4～1：2。
11.根据权利要求1所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S3中，所述混合浆料涂覆在所述石墨纸的一面上，涂覆的厚度为10μm～1000μm；将所述石墨纸未涂覆混合浆料的一面贴合在所述石墨模具的内壁面上。
12.根据权利要求1所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S4中，烧结的方式包括热压烧结、热等静压烧结、放电等离子烧结中至少一种。
13.根据权利要求1所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S4中，烧结的温度为1500℃～1800℃，烧结的压力为10MPa～50MPa，保温时间为10min～120min，烧结气氛为Ar、N2或真空中至少一种。
14.根据权利要求1-13任一项所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S4中，烧结后，所述石墨纸上涂覆的混合浆料形成碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的外层无燃料区，具有包覆层的燃料小球形成碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的内部燃料区。
15.根据权利要求14所述的碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述碳化锆惰性基体弥散燃料芯块的致密度为92％～95％，直径为6mm～15mm，高度为8mm～24mm；所述外层无燃料区的厚度为30μm～160μm；所述燃料小球在所述碳化锆惰性基体弥散燃料芯块中的体积百分比为20％～65％。
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