CN109326363B - 弥散型燃料芯块及其制备方法、燃料棒 - Google Patents

弥散型燃料芯块及其制备方法、燃料棒 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种弥散型燃料芯块及其制备方法、燃料棒，弥散型燃料芯块包括SiC基体、分散在所述SiC基体中的包覆燃料颗粒、以及包覆在所述SiC基体外的缓冲SiC层；所述缓冲SiC层的密度为0.5g/cm3‑3.2g/cm3。本发明的弥散型燃料芯块，燃料芯块外侧设置缓冲SiC层，当反应堆发生功率瞬态运行时，燃料芯块与包壳之间的作用力可通过缓冲SiC层缓解，从而减小包壳所承受的应力及应变，最终减小燃料棒发生PCI失效的风险；缓冲SiC层可以有效缓充包壳施加于燃料芯块上的压应力，从而使包覆燃料颗粒所承受的压应力也减小，最终减小包覆燃料颗粒的失效率。

Description

弥散型燃料芯块及其制备方法、燃料棒
技术领域
本发明涉及核燃料技术领域，尤其涉及一种弥散型燃料芯块及其制备方法、燃料棒。
背景技术
事故容错燃料(以下简称ATF)是2011年日本福岛事故后提出的新一代燃料概念，主要是为了提高核燃料元件抵抗严重事故的能力，具体是指：与目前的UO2-Zr燃料系统相比，能够在较长时间内抵抗事故工况，同时还能保持或提高其在正常运行工况下性能的燃料系统。
ATF研发包含了开发高热导、高安全性的的燃料芯块，其中FCM芯块是主要技术路线之一。FCM源于TRISO燃料技术，其核心技术分为TRISO颗粒和芯块基体材料两部分。
在现有燃料芯块制备方法中，如美国专利US20150310948-Fully Ceramicnuclear fuel and related methods中公开，首先将TRISO燃料颗粒与SiC粉末进行混合，然后在设定的压力和温度下烧结为芯块形状，烧结温度为1850℃左右，烧结压力为10MPa左右。
现有制备方法制得的FCM燃料芯块，在反应堆功率瞬态过程中，燃料棒容易发生PCI失效，影响反应堆的安全性。在运行寿期后期，随着芯块燃耗的增加，芯块直径会增大，芯块与包壳发生接触后，芯块会承受较大的压应力，特别是在反应堆发生功率瞬态的过程中。虽然现有的FCM燃料芯块一般会在外侧设置无燃料区，但无燃料区的密度和基体基本相同，无法有效缓冲FCM内部TRISO颗粒承受的应力，因此FCM燃料芯块内部的TRISO颗粒在此较大压应力的作用下就容易发生破裂。
发明内容
本发明要解决的技术问题在于，提供一种降低燃料棒的PCI失效风险及破损概率的弥散型燃料芯块及其制备方法、具有该弥散型燃料芯块的燃料棒。
本发明解决其技术问题所采用的技术方案是：提供一种弥散型燃料芯块，包括SiC基体、分散在所述SIC基体中的包覆燃料颗粒、以及包覆在所述SiC基体外的缓冲SiC层；
所述缓冲SiC层的密度为0.5g/cm3-3.2g/cm3。
优选地，所述缓冲SiC层的密度自连接所述SiC基体的内层到远离所述SiC基体的外层逐渐减小。
优选地，所述缓冲SiC层的厚度为0.2mm-2mm。
优选地，所述SiC基体为圆柱体，所述缓冲SiC层包覆在圆柱体的外周侧面上。
优选地，所述包覆燃料颗粒与所述SiC基体的体积比为0.32:1-0.9:1。
优选地，所述包覆燃料颗粒的核心部为可裂变材料的氧化物、碳化物、氮化物、硅化物或碳氧化物；所述可裂变材料包括铀、钍、钚。
优选地，所述弥散型燃料芯块还包括设置在所述SiC基体和缓冲SiC层之间的SiCf/SiC层。
所述SiCf/SiC层的厚度为0.3mm-1.0mm。
本发明还提供一种弥散型燃料芯块的制备方法，包括以下步骤：
S1、将SiC粉末和烧结助剂、分散剂以湿混方式混合均匀，得到分散均匀的SiC混合浆料；
S2、将包覆燃料颗粒放入滚筒进行滚动并加热至60℃-90℃，将所述SiC混合浆料雾化后连续喷涂到包覆燃料颗粒表面，在每一包覆燃料颗粒上形成SiC包覆层；
S3、将具有SiC包覆层的包覆燃料颗粒与SiC粉末混合，置入模具预压成型、烧结，制得燃料芯块初体；其中，所述SiC包覆层和SiC粉末形成一体的SiC基体，所述包覆燃料颗粒分散在所述SiC基体内；
S4、对所述燃料芯块初体进行化学气相沉积，在所述SiC基体的外周侧面形成缓冲SiC层，制得弥散型燃料芯块。
优选地，所述缓冲SiC层的密度为0.5g/cm3-3.2g/cm3；所述缓冲SiC层的厚度为0.2mm-2mm。
优选地，所述缓冲SiC层的密度自连接所述SiC基体的内层到远离所述SiC基体的外层逐渐减小。
优选地，步骤S3中，所述包覆燃料颗粒与所述SiC基体的体积比为0.32:1-0.9:1。
优选地，步骤S4中，将所述燃料芯块初体置于化学气相沉积反应炉中，在惰性气体气氛下加热；通入甲基三氯硅烷、氯化硅烷或甲基硅烷中的任一种与氩气混合的混合气，同时通入氢气，高温下反应，在所述SiC基体的外周侧面形成缓冲SiC层；
其中，氩气和氢气的流量比为0.2:1-8:1，反应时间控制在5min-300min。
优选地，在步骤S3之后还包括以下步骤：
S3.1、在所述燃料芯块初体外周编制SiC纤维预制体；
S3.2、在所述SiC纤维预制体上采用化学气相渗透法沉积热解碳；
S3.3、在氩气气氛下，以氢气为载带气体，通入甲基三氯硅烷对所述SiC纤维预制体进行化学气相沉积，将所述SiC纤维预制体上的孔填充SiC，形成SiCf/SiC层。
优选地，步骤S3.1中，编制SiC纤维预制体的SiC纤维线密度为100-1000，编制角度为30°-60°，编制厚度为0.2-0.9mm。
优选地，步骤S3.2中，化学气相渗透法沉积热解碳中，以丙烯为前驱体材料，以氩气为稀释气体，沉积温度800℃-900℃，沉积时间2小时-60小时。
优选地，步骤S3.3中，氢气与甲基三氯硅烷的摩尔比为10:1-4:1，载带氢气流量4-9L/min；氩气的流量为3-5L/mn；沉积时间5小时-70小时；沉积温度为900℃-1200℃。
本发明还提供一种燃料棒，包括包壳以及设置在所述包壳内的弥散型燃料芯块；所述弥散型燃料芯块包括SiC基体、分散在所述SIC基体中的包覆燃料颗粒、以及包覆在所述SiC基体外的缓冲SiC层；
所述缓冲SiC层的密度为0.5g/cm3-3.2g/cm3。
优选地，所述缓冲SiC层的密度自连接所述SiC基体的内层到远离所述SiC基体的外层逐渐减小；
所述缓冲SiC层的厚度为0.2mm-2mm。
优选地，所述弥散型燃料芯块还包括设置在所述SiC基体和缓冲SiC层之间的SiCf/SiC层。
本发明还提供另一种燃料棒，包括弥散型燃料芯块；所述弥散型燃料芯块包括SiC基体、分散在所述SIC基体中的包覆燃料颗粒、以及包覆在所述SiC基体外并充当包壳的的缓冲SiC层；所述缓冲SiC层的密度为0.5g/cm3-3.2g/cm3。
本发明的有益效果：燃料芯块外侧设置缓冲SiC层，当反应堆发生功率瞬态运行时，燃料芯块与包壳之间的作用力可通过缓冲SiC层缓解，从而减小包壳所承受的应力及应变，最终减小燃料棒发生PCI失效的风险；缓冲SiC层可以有效缓充包壳施加于燃料芯块上的压应力，从而使包覆燃料颗粒所承受的压应力也减小，最终减小包覆燃料颗粒的失效率。
附图说明
下面将结合附图及实施例对本发明作进一步说明，附图中：
图1是本发明一实施例的弥散型燃料芯块的剖面结构示意图；
图2是本发明一实施例的燃料棒的剖面结构示意图。
具体实施方式
为了对本发明的技术特征、目的和效果有更加清楚的理解，现对照附图详细说明本发明的具体实施方式。
如图1所示，本发明一实施例的弥散型燃料芯块1，包括SiC基体10、分散在SiC基体10中的包覆燃料颗粒20以及包覆在SiC基体10外的缓冲SiC层30。
在弥散型燃料芯块1中，包覆燃料颗粒(TRISO颗粒)20与SiC基体10的体积比为0.32:1-0.9:1。包覆燃料颗粒20的核心部为可裂变材料的氧化物、碳化物、氮化物、硅化物或碳氧化物等；可裂变材料包括铀、钍、钚等，根据需要选用其中至少一种；包覆形式可以是用于高温气冷堆的TRISO型等。
缓冲SiC层30的密度为0.5g/cm3-3.2g/cm3。缓冲SiC层的厚度为0.2mm-2mm。
其中，缓冲SiC层30整体密度不均一，缓冲SiC层30的密度自连接SiC基体10的内层到远离SiC基体10的外层逐渐减小。缓冲SiC层30的内层与SiC基体10紧密连接，密度与SiC基体的密度相当或相近，可为3.2g/cm3，防止因密度差而造成SiC基体10外侧缓冲SiC层30脱落。缓冲SiC层30的密度随着从内层向外逐渐减小，最外层的密度逐渐减小至0.5g/cm3-2.5g/cm3，其中密度最小可为0.5g/cm3。
在本实施例中，SiC基体10为圆柱体，缓冲SiC层30包覆在圆柱体的外周侧面上，圆柱体相对两端端面不设置缓冲SiC层30。
进一步地，弥散型燃料芯块1还可包括设置在SiC基体10和缓冲SiC层30之间的SiCf/SiC层，增强缓冲SiC层30的韧性，防止缓冲SiC层30发生碎裂及脱落。
在其他实施例中，SiCf/SiC层也可以设置在缓冲SiC层30内形成夹层，同样可以增强缓冲SiC层30的韧性，防止缓冲SiC层30发生碎裂及脱落。
参考图1，本发明的弥散型燃料芯块1的制备方法可包括如下步骤：
S1、将SiC粉末和烧结助剂、分散剂以湿混方式混合均匀，得到分散均匀的SiC混合浆料。
其中，混合时间可为4-24小时。
S2、将包覆燃料颗粒20放入滚筒进行滚动并加热至60℃-90℃，将SiC混合浆料雾化后连续喷涂到包覆燃料颗粒20表面，在每一包覆燃料颗粒20上形成SiC包覆层。
烧结助剂可以是氧化铝，烧结助剂在SiC混合浆料中所占的质量分百分数为7％左右。采用气压喷雾装置将SiC混合浆料雾化后连续喷涂到包覆燃料颗粒20表面，随着浆料中溶剂在高温下迅速挥发，SiC混合浆料会在包覆燃料颗粒20上形成具有一定厚度的SiC包覆层。
S3、将具有SiC包覆层的包覆燃料颗粒20与SiC粉末混合，置入模具预压成型、烧结，制得燃料芯块初体。
其中，预压的压力可为20MPa，烧结温度为2000℃。可以理解地，预压压力和烧结温度可根据实际需要增减。烧结方式可采用常压烧结、热压烧结或放电等离子烧结(SPS)。
经过预压和烧结后，SiC包覆层和SiC粉末形成一体的SiC基体10，包覆燃料颗粒20分散在SiC基体10内。
在上述步骤中，形成SiC基体10的SiC粉末先部分包覆在包覆燃料颗粒20表面，剩下部分再进行混合，主要为了加强SiC和包覆燃料颗粒20之间的结合，使得包覆燃料颗粒20紧密分散在SiC基体10内，不脱落。
S4、对燃料芯块初体进行化学气相沉积(CVD)，在SiC基体10的外周侧面形成缓冲SiC层30，制得弥散型燃料芯块1。
步骤S4具体可如下：将燃料芯块初体置于化学气相沉积反应炉中，在惰性气体(氦气或氩气)气氛下加热至1000℃左右；通入甲基三氯硅烷(CH3SiCl3)、氯化硅烷或甲基硅烷中的任一种与氩气混合的混合气，同时通入氢气作为载带气体，温度控制在1300℃左右，高温下反应，在SiC基体10的外周侧面形成缓冲SiC层30。
其中，通入的氩气和氢气的流量比为0.2：1-8：1，反应时间控制在5min-300min。通过控制氩气和甲基三氯硅烷(或氯化硅烷、甲基硅烷)的混合气的进气量来控制反应速度，进而控制沉积的缓冲SiC层30的密度，使缓冲SiC层30的密度达到预定值；通过控制反应时间来控制缓冲SiC层30的厚度，从而使燃料芯块的最终外观尺寸达到设定值。
进一步地，在上述的制备方法中，步骤S3之后还包括以下步骤：
S3.1、在燃料芯块初体外周编制SiC纤维预制体。
编制SiC纤维预制体的SiC纤维线密度为100-1000，编制角度为30°-60°，编制厚度为0.2-0.9mm。
S3.2、在SiC纤维预制体上采用化学气相渗透法沉积热解碳，增强SiC纤维预制体在SiC基体10上的结合力。
其中，化学气相渗透法沉积热解碳的条件为：以丙烯为前驱体材料，以氩气为稀释气体，沉积温度800℃-900℃，沉积时间2小时-60小时。
S3.3、在氩气气氛下，以氢气为载带气体，通入甲基三氯硅烷对SiC纤维预制体进行化学气相沉积，将SiC纤维预制体上的孔填充SiC，形成SiCf/SiC层。
步骤S3.3中，氢气与甲基三氯硅烷的摩尔比为10:1-4:1，载带氢气流量4-9L/min；氩气的流量为3-5L/mn；沉积时间5小时-70小时；沉积温度为900℃-1200℃。
如图2所示，本发明一实施例的燃料棒，包括上述的弥散型燃料芯块1以及包壳2。弥散型燃料芯块1设置在包壳2内，且为一个或多个。多个弥散型燃料芯块1在包壳1内，沿包壳2轴向排布。
参考图1，本发明另一实施例的燃料棒，包括上述的弥散型燃料芯块1。该实施例的燃料棒不包括包壳，弥散型燃料芯块1通过轴向加长设置，使其长度与通常燃料棒包壳的长度相当，从而省去包壳的设置。弥散型燃料芯块1中，缓冲SiC层30即充当包壳的作用。
本发明的燃料棒在反应堆中使用时，当反应堆发生功率瞬态运行时，弥散型燃料芯块与包壳之间的作用力可通过缓冲SiC层缓解，从而减小包壳所承受的应力及应变，最终减小燃料棒发生PCI失效的风险；缓冲SiC层还可以有效缓充包壳施加于弥散型燃料芯块上的压应力，从而使包覆燃料颗粒所承受的压应力也减小，最终减小包覆燃料颗粒的失效率。
以上所述仅为本发明的实施例，并非因此限制本发明的专利范围，凡是利用本发明说明书及附图内容所作的等效结构或等效流程变换，或直接或间接运用在其他相关的技术领域，均同理包括在本发明的专利保护范围内。

Claims (16)

1.一种弥散型燃料芯块，其特征在于，包括SiC基体、分散在所述SiC基体中的包覆燃料颗粒、以及通过化学气相沉积方式包覆在所述SiC基体外的缓冲SiC层；
所述缓冲SiC层的密度为0.5 g/cm3-3.2g/cm3；所述缓冲SiC层的密度自连接所述SiC基体的内层到远离所述SiC基体的外层逐渐减小。
2.根据权利要求1所述的弥散型燃料芯块，其特征在于，所述缓冲SiC层的厚度为0.2mm-2mm。
3.根据权利要求1所述的弥散型燃料芯块，其特征在于，所述SiC基体为圆柱体，所述缓冲SiC层包覆在圆柱体的外周侧面上。
4.根据权利要求1所述的弥散型燃料芯块，其特征在于，所述包覆燃料颗粒与所述SiC基体的体积比为0.32:1-0.9:1。
5.根据权利要求1所述的弥散型燃料芯块，其特征在于，所述包覆燃料颗粒的核心部为可裂变材料的氧化物、碳化物、氮化物、硅化物或碳氧化物；所述可裂变材料包括铀、钍、钚。
6.根据权利要求1-5任一项所述的弥散型燃料芯块，其特征在于，所述弥散型燃料芯块还包括设置在所述SiC基体和缓冲SiC层之间的SiCf/SiC层；
所述SiCf/SiC层的厚度为0.3 mm -1.0mm。
7.一种弥散型燃料芯块的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、将SiC粉末和烧结助剂、分散剂以湿混方式混合均匀，得到分散均匀的SiC混合浆料；
S2、将包覆燃料颗粒放入滚筒进行滚动并加热至60℃-90℃，将所述SiC混合浆料雾化后连续喷涂到包覆燃料颗粒表面，在每一包覆燃料颗粒上形成SiC包覆层；
S3、将具有SiC包覆层的包覆燃料颗粒与SiC粉末混合，置入模具预压成型、烧结，制得燃料芯块初体；其中，所述SiC包覆层和SiC粉末形成一体的SiC基体，所述包覆燃料颗粒分散在所述SiC基体内；
S4、对所述燃料芯块初体进行化学气相沉积，在所述SiC基体的外周侧面形成缓冲SiC层，制得弥散型燃料芯块；
所述缓冲SiC层的密度为0.5 g/cm3-3.2g/cm3；所述缓冲SiC层的密度自连接所述SiC基体的内层到远离所述SiC基体的外层逐渐减小。
8.根据权利要求7所述的弥散型燃料芯块的制备方法，其特征在于，所述缓冲SiC层的厚度为0.2 mm-2mm。
9.根据权利要求8所述的弥散型燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S3中，所述包覆燃料颗粒与所述SiC基体的体积比为0.32:1-0.9:1。
10.根据权利要求8所述的弥散型燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S4中，将所述燃料芯块初体置于化学气相沉积反应炉中，在惰性气体气氛下加热；通入氩气和甲基三氯硅烷、氯化硅烷或甲基硅烷的混合气，同时通入氢气，高温下反应，在所述SiC基体的外周侧面形成缓冲SiC层；
其中，氩气和氢气的流量比为0.2:1-8:1，反应时间控制在5min-300min。
11.根据权利要求7-10任一项所述的弥散型燃料芯块的制备方法，其特征在于，在步骤S3之后还包括以下步骤：
S3.1、在所述燃料芯块初体外周编制SiC纤维预制体；
S3.2、在所述SiC纤维预制体上采用化学气相渗透法沉积热解碳；
S3.3、在氩气气氛下，以氢气为载带气体，通入甲基三氯硅烷对所述SiC纤维预制体进行化学气相沉积，将所述SiC纤维预制体上的孔填充SiC，形成SiCf/SiC层。
12.根据权利要求11所述的弥散型燃料芯块的制备方法，其特征在于，步骤S3.1中，编制SiC纤维预制体的SiC纤维线密度为100-1000，编制角度为30°-60°，编制厚度为0.2-0.9mm；
步骤S3.2中，化学气相渗透法沉积热解碳中，以丙烯为前驱体材料，以氩气为稀释气体，沉积温度800℃-900℃，沉积时间2小时-60小时；
步骤S3.3中，氢气与甲基三氯硅烷的摩尔比为10:1-4:1，载带氢气流量4-9L/min；氩气的流量为3-5L/mn；沉积时间5小时-70小时；沉积温度为900℃-1200℃。
13.一种燃料棒，其特征在于，包括包壳以及设置在所述包壳内的弥散型燃料芯块；所述弥散型燃料芯块包括SiC基体、分散在所述SiC基体中的包覆燃料颗粒、以及通过化学气相沉积方式包覆在所述SiC基体外的缓冲SiC层；
所述缓冲SiC层的密度为0.5 g/cm3-3.2g/cm3；所述缓冲SiC层的密度自连接所述SiC基体的内层到远离所述SiC基体的外层逐渐减小。
14.根据权利要求13所述的燃料棒，其特征在于，所述缓冲SiC层的厚度为0.2 mm-2mm。
15.根据权利要求13所述的燃料棒，其特征在于，所述弥散型燃料芯块还包括设置在所述SiC基体和缓冲SiC层之间的SiCf/SiC层。
16.一种燃料棒，其特征在于，包括弥散型燃料芯块；所述弥散型燃料芯块包括SiC基体、分散在所述SiC基体中的包覆燃料颗粒、以及通过化学气相沉积方式包覆在所述SiC基体外并充当包壳的缓冲SiC层；所述缓冲SiC层的密度为0.5 g/cm3-3.2g/cm3；所述缓冲SiC层的密度自连接所述SiC基体的内层到远离所述SiC基体的外层逐渐减小。
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