CN115938614A - 一种棒状燃料元件及其应用 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种棒状燃料元件及其应用，棒状燃料元件包括包壳，所述包壳外表面上设置有若干肋条，所述包壳内仅封装有若干燃料芯块。燃料芯块包括块状或柱状的燃料核芯，所述燃料核芯外依次包覆有疏松热解炭层、内致密热解炭层、支撑层以及外致密热解炭层。从改进耐事故燃料的结构方面出发，具体改变棒状燃料元件的包壳结构，更具体为在包壳的外表面上设置若干肋条，以增大换热面积来增加换热效率，从而降低棒状燃料元件中心的温度，以避免棒状燃料元件的过度膨胀，增加其和包壳之间的作用力而出现磨蚀开裂的现象。

Description

一种棒状燃料元件及其应用

技术领域

本发明涉及反应堆燃料元件技术领域，具体涉及一种棒状燃料元件及其应用。

背景技术

目前UO₂-Zr燃料棒是应用最为广泛的燃料元件，但2011年日本的福岛核电事故暴露出 UO₂-Zr核燃料系统的缺陷，尤其在反应堆能动安全系统失效后越发明显。改善核燃料在严苛 环境下保持结构完整性能力是近年来国内外核电燃料重点发展方向之一。通过采用新的燃料 材料和结构设计，尽量减少裂变产物的泄漏，从而有利于降低反应堆发生大量放射性物质泄 漏的风险，提高核安全性能。故此耐事故燃料(ATF)的概念应运而生，它是为提高燃料元 件抵御重大事故能力而开发的新一代燃料系统。

公开号CN111489837A公开了一种含复合碳化物包覆层的包覆燃料颗粒及其制备方法， 具体公开了包覆燃料颗粒包括陶瓷燃料核芯，在所述陶瓷燃料核芯外依次包覆的疏松热解炭 层、内致密热解炭层、复合碳化物包覆层和外致密热解炭层，所述复合碳化物包覆层选自碳 化硅、碳化锆、碳化铌、炭化钽和炭化钛中的两种或多种。将该包覆燃料颗粒制成燃料元件 时需要将其弥散于基体中制成块状或柱状燃料封装于包壳形成棒状燃料元件，并且其主要是 提高包覆颗粒的服役温度，提高至2000摄氏度。

公开号CN110223789A公开了高铀密度包覆燃料颗粒的制造方法、惰性基弥散燃料芯块 和一体化燃料棒及其制造方法，具体公开了一种高铀密度包覆燃料颗粒的制造方法，包括以 下步骤：S1、采用熔炼法制得U-Si化合物的混合粉末；S2、根据所述混合粉末中不同粉末之 间密度的不同，采用离心分离法将所述混合粉末的各粉末进行分离；S3、将分离出的U3Si2 粉末与粘结剂混合，制成表面光滑的球状的核芯；S4、在所述核芯表面通过气相沉积法依次 沉积形成多层包覆层，制得高铀密度包覆燃料颗粒。主要是通过利用核芯以U_xSi_y(U₃Si₂)为原 料制得，较于UO₂具有高铀密度及高热导率，可使核芯材料的铀密度提高17％以上，在不增 加富集度的情况下明显改善燃料的铀装量。

上述公开的两篇专利文献均是通过采用新的燃料材料(公开号CN111489837A采用具有 优异高温力学性能和耐辐照性能的新型碳化物包覆层体系来实现，公开号CN110223789A以 U_xSi_y(U₃Si₂)为原料制得核芯，改变核芯的导热性能)。上述制成的包覆燃料颗粒需要弥散于 基体中制成棒状燃料元件。

发明内容

本发明的目的在于提供一种棒状燃料元件，不同于现有技术中从燃料核芯出发，采用新 的材料来制备核芯燃料颗粒，核芯燃料颗粒再弥散于基体中制成棒状燃料元件，来改变燃料 颗粒的服役性能(提高服役温度)或导热性能。本发明从改变棒状燃料元件的结构出发，具 体改变棒状燃料元件中包壳的结构，以提高换热效率和起到支撑作用，从而降低反应堆发生 大量放射性物质泄漏的风险，以提高棒状燃料元件抵御事故的能力及反应堆核安全性能。

本发明的第一目的在于提供一种棒状燃料元件，包括包壳，所述包壳外表面上设置有若 干肋条，所述包壳内仅封装有若干燃料芯块。

在采用上述技术方案的情况下，

1.肋条本身的设置会增大换热面积，增强了棒状燃料元件的换热效率，有利于棒状燃料 元件内部燃料产生的热量导出，避免由于过热导致的棒状燃料元件热膨胀过大造成棒状燃料 元件和包壳之间的接触力过大，造成磨蚀开裂的问题。

2.可以根据实际需要设置肋条的布置形式，以使得肋条本身增加散热性能以外，还可以 起到对棒状燃料元件周围的换热介质进行搅浑作用，有利于进一步提高散热速率和保持换热 通道畅通。并且还可以对棒状燃料元件本身的安装起到定位和支撑的作用，有利于核反应过 程稳定进行。

在一种优选的实施方式中，燃料芯块包括块状或柱状的燃料核芯，所述燃料核芯外依次 包覆有疏松热解炭层、内致密热解炭层、支撑层以及外致密热解炭层。

在采用上述技术方案的情况下，

1.从改变燃料芯块的结构出发来改变燃料芯块的换热性能和抗PCI(燃料芯块与包壳间作 用)性能，通过采用现有成熟设计的块状或棒状燃料核芯，直接对其进行包覆，以此制得的 燃料芯块不需要弥散于基体中，可以直接封装于包壳中制成棒状燃料元件，不仅避免了基体 对燃料芯块性能发挥的影响，而且得到的棒状燃料元件具有良好的换热性能和抗PCI(燃料 芯块与包壳间作用)性能。

2.本发明采用的是成熟设计的块状或棒状燃料核芯，从结构设计出发以改善燃料核芯的 换热性能和抗PCI(燃料芯块与包壳间作用)性能，与改变燃料核芯的原料来制成颗粒物来 改变燃料棒的高温服役性能或导热性能相比，本发明公开的方法更加简单易行(不需要制备 燃料核芯)，节约了研发成本和缩短了研发周期。

3.疏松热解炭(Buffer)构成的缓冲层，可起到缓冲和容纳裂变产物的作用；内层致密热 解炭(IPyC)起到缓冲和隔离的效果。

4.在采用相同材质的包壳情况下，本发明公开棒状燃料元件，与采用普通燃料直接封装 于包壳中得到的棒状燃料元件(在相同运行工况下)相比，本发明公开棒状燃料元件的中心 温度有效降低330℃。

5.前述燃料芯块中的疏松热解炭层还具有缓冲燃料核芯和包壳之间的相互挤压，有效降 低了燃料核芯和包壳之间的相互作用力，从而延长棒状燃料元件的使用寿命。

6.本发明公开的棒状燃料元件在核反应堆中具有很好的应用前景，核反应堆可以为高温 气冷堆。

附图说明

图1为实施例中棒状燃料元件的结构示意图；

图2为实施例中带有肋条的包壳的结构示意图；

图3为实施例中基于四层包覆结构的燃料芯块的结构示意图；

其中：1-包壳；2-燃料芯块；21-燃料核芯；22-疏松热解炭层；23-内致密热解炭层；24- 支撑层；25-外致密热解炭层；3-肋条。

具体实施方式

为了使本发明所要解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚明白，以下对本发明 进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于 限定本发明。

本发明的发明人在“改善核燃料在严苛环境下保持结构完整性能力是近年来国内外核电 燃料重点发展方向之一”的驱使下，发现目前研发出来的耐事故燃料(ATF)主要是针对燃 料的核芯所使用的材料进行改进，以提高燃料的耐高温性能和导热性能，改进耐事故燃料的 结构方面设计很少。

在上述情况下，本发明的发明人从改进耐事故燃料的结构方面出发，具体改变棒状燃料 元件的包壳1结构，更具体为在包壳1的外表面上设置若干肋条3，以增大换热面积来增加 换热效率，从而降低棒状燃料元件中心的温度，以避免棒状燃料元件的过度膨胀，增加其和 包壳1之间的作用力而出现磨蚀开裂的现象。通过对肋条3设置不同的布置方式，还能起到 搅混棒状燃料元件周围换热介质的目的以进一步提高换热效率，和对棒状燃料元件起到定位 和支撑的作用，有利于核反应过程稳定有序进行。

如图1和图2所示，本实施例公开了一种棒状燃料元件。如图1和2所示，所述棒状燃料元件包括包壳1，所述包壳1外表面上设置有若干肋条3，所述包壳1内仅封装有若干燃料芯块2。通过设置肋条3来增加换热面积以达到提高换热效率的目的，以降低棒状燃料元件中心的温度，避免棒状燃料元件过度膨胀引起的磨蚀开裂现象。

由于没有采用基体弥散，因此棒状燃料元件的性能更加良好，由上述燃料芯块2的性能 直接决定。与采用普通燃料封装于包壳1中相比，本实施例公开的棒状燃料元件具有更好的 换热性能和抗PCI性能，具体表现在：在相同运行工况下，本实施例公开的棒状燃料元件的 中心温度比采用普通燃料制得的燃料元件相比，前者中心温度较后者低320℃。

本实施例中，肋条3的具体设置数量可以根据实际需要进行相应的设置，其不能明显阻 碍换热介质与包壳1表面接触。

本实施例中，根据肋条3的作用具体设置其的布置方式。

本实施例中，肋条3的材质可以是满足相应工况要求的所有材质，例如：不锈钢，但不 限定于此。

本实施例中，将燃料芯块2在制备过程中现有普遍采用的颗粒包覆结构改进为块状或棒 状包覆结构，可以避免在后续制备燃料过程中使用基体弥散，避免了基体对整个燃料性能的 影响。本实施例公开的块状或棒状包覆结构主要起到改善燃料的换热性能和抗PCI性能，以 降低燃料的中心温度，降低包覆结构和包壳1之间的作用力以来提高燃料的耐事故能力。

如图3所示，本发明的实施例提供一种基于四层包覆结构的燃料芯块2。如图3所示， 燃料芯块2包括块状或柱状的燃料核芯21，所述燃料核芯21外依次包覆有疏松热解炭层22、 内致密热解炭层23、支撑层24以及外致密热解炭层25。

燃料芯块2可以直接封装于包壳1中，不需要弥散于基体中再进行封装，有利于燃料芯 块2发挥其本身具有的优良效果，不受基体的干扰和影响。燃料芯块2可以采用现有成熟工 艺制得的块状或棒状燃料芯块2，例如：UO2燃料块或棒等。以节约了研发成本和缩短了研 发周期。

疏松热解炭层22构成缓冲层，可起到缓冲和容纳燃料核芯21及由其产生的裂变产物的 作用。内致密热解炭层23在受到内部燃料核心膨胀挤压时，起到缓冲的效果，同时隔离燃料 核心产生的裂变产物。支撑层24作为结构支撑和保护屏障，其具有良好的热冲击稳定性、低 腐蚀速率、低高温氧化率，可起到保持燃料结构完整性和包容裂变产物的作用。

本实施例中，所述支撑层24由碳化物制成。具有良好的支撑效果。所述碳化物可以但不 限于碳化硅、碳化钛、碳化锆以及碳化铌中的至少一种。这些碳化物均具有良好的热冲击稳 定性、低腐蚀速率以及低高温氧化率。

本实施例中，棒状燃料元件中燃料芯块2的数量根据实际需求进行确定，此处不详细阐 述。

作为一种优选的方式，所述碳化物可以为碳化硅、碳化硅和碳化钛形成的复合碳化物或 碳化锆和碳化铌形成的复合碳化物。对于碳化硅来说，其还具有良好的辐照稳定性、优良的 热导率、堆内运行时，可有效传导由燃料表面产生的大量热量，展平燃料径向温度梯度，减 小燃料内部的热应力以保持燃料结构完整性，避免由燃料热膨胀造成的燃料/包壳1间接触力 过大而导致包壳1受损。

本实施例中，所述外致密热解炭层起到缓冲作用和隔离裂变产物。

对于上述燃料芯块可以采用公开号为：CN111489837A的中国专利申请，实施例5公开 的制备方法，具体如下：

1)流化床反应器在氩气气氛下加热至1100℃，将现有的柱状燃料核芯21放入流化床中进 行流化；

2)将流化床温度加热至1200℃，通入乙炔气体，乙炔流量为7.0L/min，反应时间为100s 得到疏松热解炭层22；

3)将液化床降温至1350℃，调节流化气体Ar的流量为5.0L/min，丙烯流量为5.0L/min， 反应时间为160s得到内致密热解炭层23；

4)制备支撑层24，根据支撑层24所包括的碳化物数量制成相应的数量的碳化物层。例如 采用公开号为CN111489837A中实施例5-7中的任一种方式。

例如：支撑层24仅包括碳化硅层，那么碳化硅层的制备步骤具体如下：流化床反应区的 温度降至1350℃，以氩气为流化气体，调节Ar的流量为5.0L/min，丙烯流量为5.0L/min， 反应时间为160s得到碳化硅层。

再例如：支撑层24是由碳化硅和碳化锆形成的复合碳化物层。该复合碳化物层的制备步 骤具体如下：以H₂和Ar的混合气体为流化气体，调节H₂的流量为10L/min，Ar的流量为 6.0L/min，升温至1550℃，持续通入甲基三氯硅烷蒸汽，以H₂为载带气体，载带气流量为0.6L/min。将ZrCl₄加热到300℃，以Ar为载带气体，载带气体流量为0.6L/min，丙烯流量为0.1L/min，每隔10分钟通入ZrCl₄和丙烯脉冲，脉冲时间为2s。总反应时间为80min，得到 碳化硅-碳化锆复合层。

再例如：支撑层24是由碳化锆和碳化铌形成的复合碳化物层。该复合碳化物层的制备步 骤具体如下：以H₂和Ar的混合气体为流化气体，调节H₂的流量为4L/min，Ar的流量为4.0L/min，升温至1560℃，将ZrCl₄加热到300℃，以氢气为载带气体，载带气体流量为0.4L/min， 将NbCl₅加热到180℃，以氢气为载带气体，载带气体流量为0.4L/min，丙烯流量为0.2L/min 反应时间为2h，得到碳化锆-碳化铌固溶体复合包覆层。

5)流化床反应区的温度降至1350℃，以氩气为流化气体，调节Ar的流量为5.0L/min， 丙烯流量为5.0L/min，反应时间为160s得到外致密热解炭层25。

6)包覆结束之后，柱状燃料芯块在流化状态下随炉冷却，冷却至室温后从底部卸料即可。

本实施例中，所述燃料核芯21的尺寸、疏松热解炭层22、内致密热解炭层23、支撑层 24以及外致密热解炭层25均可以根据实际需求确定，此处不详细阐述。

在一种优选的实施方式中，包壳1的材质与外致密热解炭层25的材质相同，使得整个棒 状燃料元件具有良好的兼容性能。不仅具有良好的兼容性能，而且还具有良好的热冲击稳定 性、低腐蚀速率以及低高温氧化率，因此提高了整个棒状燃料元件抵御事故的能力和反应堆 核安全性能。

举例说明

本示例公开了一种基于四层包覆结构的燃料芯块2，包括块状或柱状的燃料核芯21，燃 料核芯21外依次包覆有疏松热解炭层22、内致密热解炭层23、支撑层24以及外致密热解炭 层25，疏松热解炭层22与燃料核芯21贴合。其中，支撑层24由碳化硅制成。燃料核芯21 的材质为UO₂燃料核芯21；疏松热解炭层22的厚度为2cm，内致密热解炭层23的厚度为3mm，支撑层24的厚度为5mm；外致密热解炭层25的厚度为。

本示例还公开了上述燃料芯块2的制备方法，包括以下步骤：

1)流化床反应器在氩气气氛下加热至1100℃，将10根现有的柱状燃料核芯21放入流化 床中进行流化；

2)将流化床温度加热至1200℃，通入乙炔气体，乙炔流量为7.0L/min，反应时间为100s 得到疏松热解炭层22；

3)将液化床降温至1350℃，调节流化气体Ar的流量为5.0L/min，丙烯流量为5.0L/min， 反应时间为160s得到内致密热解炭层23；

4)支撑层24是由碳化锆和碳化铌形成的复合碳化物层。该复合碳化物层的制备步骤具体 如下：以H₂和Ar的混合气体为流化气体，调节H₂的流量为4L/min，Ar的流量为4.0L/min， 升温至1560℃，将ZrCl₄加热到300℃，以氢气为载带气体，载带气体流量为0.4L/min，将 NbCl₅加热到180℃，以氢气为载带气体，载带气体流量为0.4L/min，丙烯流量为0.2L/min 反应时间为2h，得到碳化锆-碳化铌固溶体复合包覆层。

5)流化床反应区的温度降至1350℃，以氩气为流化气体，调节Ar的流量为5.0L/min， 丙烯流量为5.0L/min，反应时间为160s得到外致密热解炭层。

6)包覆结束之后，柱状燃料芯块在流化状态下随炉冷却，冷却至室温后从底部卸料即可。

本示例还公开了将上述燃料芯块2封装于包壳1中，包壳1的外表面上还设置有5条肋 条，得到棒状燃料元件，包壳1的材质也碳化硅；肋条远离所述包壳的一端与所述包壳的距 离为50cm。

对比例1

现有棒状燃料元件。

现对例子中得到的棒状燃料元件和对比例1中的棒状燃料元件进行试用，试用一段时间 后,在换热性能方面，示例中制备的棒状燃料元件的换热性能明显优于采用普通燃料制备得到 的棒状燃料元件的换热性能，前者的中心温度比后者的中心温度低330℃。

以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说 明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护 范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本 发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种棒状燃料元件，其特征在于，包括包壳，所述包壳外表面上设置有若干肋条，所述包壳内仅封装有若干燃料芯块。

2.根据权利要求1所述的棒状燃料元件，其特征在于，所述肋条远离所述包壳的一端与所述包壳的距离为30～70cm。

3.根据权利要求1所述的棒状燃料元件，其特征在于，所述肋条沿所述包壳的轴向方向设置。

4.根据权利要求1所述的棒状燃料元件，其特征在于，所述肋条在所述包壳表面上倾斜设置。

5.根据权利要求1-4任一项所述的棒状燃料元件，其特征在于，所述燃料芯块包括块状或柱状的燃料核芯，所述燃料核芯外依次包覆有疏松热解炭层、内致密热解炭层、支撑层以及外致密热解炭层。

6.根据权利要求5所述的棒状燃料元件，其特征在于，所述支撑层由碳化物制成。

7.根据权利要求5所述的棒状燃料元件，其特征在于，所述碳化物为碳化硅、碳化钛、碳化锆以及碳化铌中的至少一种。优选碳化硅，碳化硅和炭化钛形成的复合碳化物或碳化锆和碳化铌形成的复合碳化物。

8.根据权利要求7所述的棒状燃料元件，其特征在于，所述碳化物为碳化硅，碳化硅和炭化钛形成的复合碳化物或碳化锆和碳化铌形成的复合碳化物。

9.根据权利要求5所述的棒状燃料元件，其特征在于，所述燃料核芯为UO₂芯块。

10.一种权利要求1-9任一项所述的棒状燃料元件在核反应堆中的应用。

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