CN115662658A - 基于三层包覆结构的燃料芯块、棒状燃料元件及其应用 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种基于三层包覆结构的燃料芯块、棒状燃料元件及其应用，燃料芯块块状或柱状的燃料核芯，所述燃料核芯外依次包覆有疏松热解炭层、内致密热解炭层以及支撑层，所述疏松热解炭层与所述燃料核芯贴合。棒状燃料元件包括包壳，所述包壳内仅封装有若干上述燃料芯块。当将燃料芯块直接封装于包壳内时，由于不需要使用基体，因此没有了基体对性能的影响，棒状燃料元件整体的换热性能和抗PCI(燃料芯块与包壳间作用)性能均得到了更加明显的改善。不同于球形包覆颗粒还需弥散在其他基体中，其整体性能仍会受到基体材料的影响。

Description

基于三层包覆结构的燃料芯块、棒状燃料元件及其应用

技术领域

本发明涉及反应堆燃料元件技术领域，具体涉及一种基于三层包覆结构的燃料芯块、棒状燃料元件及其应用。

背景技术

目前UO₂-Zr燃料棒是应用最为广泛的燃料元件，但2011年日本的福岛核电事故暴露出UO₂-Zr核燃料系统的缺陷，尤其在反应堆能动安全系统失效后越发明显。改善核燃料在严苛环境下保持结构完整性能力是近年来国内外核电燃料重点发展方向之一。通过采用新的燃料材料和结构设计，尽量减少裂变产物的泄漏，从而有利于降低反应堆发生大量放射性物质泄漏的风险，提高核安全性能。故此耐事故燃料(ATF)的概念应运而生，它是为提高燃料元件抵御重大事故能力而开发的新一代燃料系统。

公开号CN111489837A公开了一种含复合炭化物包覆层的包覆燃料颗粒及其制备方法，具体公开了包覆燃料颗粒包括陶瓷燃料核芯，在所述陶瓷燃料核芯外依次包覆的疏松热解炭层、内致密热解炭层、复合炭化物包覆层和外致密热解炭层，所述复合炭化物包覆层选自碳化硅、碳化锆、碳化铌、炭化钽和炭化钛中的两种或多种。将该包覆燃料颗粒制成燃料元件时需要将其弥散于基体中制成块状或柱状燃料封装于包壳形成棒状燃料元件，并且其主要是提高包覆颗粒的服役温度，提高至2000摄氏度。

公开号CN110223789A公开了高铀密度包覆燃料颗粒的制造方法、惰性基弥散燃料芯块和一体化燃料棒及其制造方法，具体公开了一种高铀密度包覆燃料颗粒的制造方法，包括以下步骤：S1、采用熔炼法制得U-Si化合物的混合粉末；S2、根据所述混合粉末中不同粉末之间密度的不同，采用离心分离法将所述混合粉末的各粉末进行分离；S3、将分离出的U3Si2粉末与粘结剂混合，制成表面光滑的球状的核芯；S4、在所述核芯表面通过气相沉积法依次沉积形成多层包覆层，制得高铀密度包覆燃料颗粒。主要是通过利用核芯以U_xSi_y(U₃Si₂)为原料制得，较于UO₂具有高铀密度及高热导率，可使核芯材料的铀密度提高17％以上，在不增加富集度的情况下明显改善燃料的铀装量。

上述公开的两篇专利文献制得的均是颗粒状的包覆燃料，具体的：均是通过采用新的燃料材料(公开号CN111489837A采用具有优异高温力学性能和耐辐照性能的新型炭化物包覆层体系来实现，公开号CN110223789A以U_xSi_y(U₃Si₂)为原料制得核芯，改变核芯的导热性能)。上述制成的包覆燃料颗粒需要弥散于基体中制成燃料棒。

发明内容

本发明的目的在于提供一种基于三层包覆结构的燃料芯块，不同于现有技术中从燃料核芯出发，采用新的材料来制备核芯燃料颗粒，核芯燃料颗粒再弥散于基体中制成燃料棒，来改变燃料颗粒的服役性能(提高服役温度)或导热性能。本发明从改变燃料芯块的结构出发来改变燃料芯块的换热性能和抗PCI(燃料芯块与包壳间作用)性能，通过采用现有成熟设计的块状或棒状燃料核芯，直接对其进行包覆，以此制得的燃料芯块不需要弥散于基体中，可以直接封装于包壳中制成棒状燃料元件，不仅避免了基体对燃料芯块性能发挥的影响，而且得到的棒状燃料元件具有良好的换热性能和抗PCI(燃料芯块与包壳间作用)性能。

本发明的第一目的在于提供一种基于三层包覆结构的燃料芯块，包括块状或柱状的燃料核芯，所述燃料核芯外依次包覆有疏松热解炭层、内致密热解炭层以及支撑层，所述疏松热解炭层与所述燃料核芯贴合。

采用上述技术方案的情况下，采用块状或棒状的燃料核芯直接进行包覆，不仅具有良好的包覆效果，而且将该燃料芯块在制成棒状燃料元件时，可以直接封装于包壳中，省略了基体的使用，因此有利于该燃料芯块直接发挥作用，并且还是得棒状燃料元件具有良好的换热性能和抗PCI性能；值得推广作为反应堆燃料设计中进行应用。

作为一种可能的实现方式，所述支撑层由炭化物制成。

作为一种可能的实现方式，所述炭化物为碳化硅、碳化钛、碳化锆以及碳化铌中的至少一种。

本发明的第二目的在于提供一种棒状燃料元件，包括包壳，所述包壳内仅封装有若干上述燃料芯块。

在采用上述技术方案的情况下：

1.当将燃料芯块直接封装于包壳内时，由于不需要使用基体，因此没有了基体对性能的影响，棒状燃料元件整体的换热性能和抗PCI(燃料芯块与包壳间作用)性能均得到了更加明显的改善。不同于球形包覆颗粒还需弥散在其他基体中，其整体性能仍会受到基体材料的影响。

2.本发明采用的是成熟设计的块状或棒状燃料核芯，从结构设计出发以改善燃料核芯的换热性能和抗PCI(燃料芯块与包壳间作用)性能，与改变燃料核芯的原料来制成颗粒物来改变燃料棒的高温服役性能或导热性能相比，本发明公开的方法更加简单易行(不需要制备燃料核芯)，节约了研发成本和缩短了研发周期。

3.疏松热解炭(Buffer)构成的缓冲层，可起到缓冲和容纳裂变产物的作用；内层致密热解炭(IPyC)起到缓冲和隔离的效果。

3.在采用相同材质的包壳情况下，本发明公开棒状燃料元件，与采用普通燃料直接封装于包壳中得到的棒状燃料元件(在相同运行工况下)相比，本发明公开棒状燃料元件的中心温度有效降低300℃。

4.前述燃料芯块中的疏松热解炭层还具有缓冲燃料核芯和包壳之间的相互挤压，有效降低了燃料核芯和包壳之间的相互作用力，从而延长棒状燃料元件的使用寿命。

5.本发明公开的棒状燃料元件在核反应堆中具有很好的应用前景，核反应堆可以为高温气冷堆。

附图说明

图1为实施例中基于三层包覆结构的燃料芯块的结构示意图；

图2为实施例中基于燃料芯块的棒状燃料元件的结构示意图。

其中：1-包壳；2-燃料芯块；21-燃料核芯；22-疏松热解炭层；23-内致密热解炭层；24-支撑层。

具体实施方式

为了使本发明所要解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚明白，以下对本发明进行进一步详细说明。应当理解，此处所描述的具体实施例仅仅用以解释本发明，并不用于限定本发明。

本发明的发明人在“改善核燃料在严苛环境下保持结构完整性能力是近年来国内外核电燃料重点发展方向之一”的驱使下，发现目前研发出来的耐事故燃料(ATF)主要是针对燃料的核芯所使用的材料进行改进，以提高燃料的耐高温性能和导热性能，改进耐事故燃料的结构方面设计很少。

在上述情况下，本发明的发明人从改进耐事故燃料的结构方面出发，将现有普遍采用的颗粒包覆结构改进为块状或棒状包覆结构，可以避免在后续制备燃料过程中使用基体弥散，避免了基体对整个燃料性能的影响。本发明公开的块状或棒状包覆结构主要起到改善燃料的换热性能和抗PCI性能，以降低燃料的中心温度，降低包覆结构和包壳之间的作用力以来提高燃料的耐事故能力。

如图1所示，本发明的实施例提供一种基于三层包覆结构的燃料芯块2。如图1所示，燃料芯块2包括块状或柱状的燃料核芯21，所述燃料核芯21外依次包覆有疏松热解炭层22、内致密热解炭层23以及支撑层24，所述疏松热解炭层22与所述燃料核芯21贴合。

燃料芯块2可以直接封装于包壳1中，不需要弥散于基体中再进行封装，有利于燃料芯块2发挥其本身具有的优良效果，不受基体的干扰和影响。燃料芯块2可以采用现有成熟工艺制得的块状或棒状燃料芯块2，例如：UO2燃料块或棒等。以节约了研发成本和缩短了研发周期。

疏松热解炭层22构成缓冲层，可起到缓冲和容纳燃料核芯21及由其产生的裂变产物的作用。内致密热解炭层23在受到内部燃料核心膨胀挤压时，起到缓冲的效果，同时隔离燃料核心产生的裂变产物。支撑层24作为结构支撑和保护屏障，其具有良好的热冲击稳定性、低腐蚀速率、低高温氧化率，可起到保持燃料结构完整性和包容裂变产物的作用。

本实施例中，所述支撑层24由碳化物制成。具有良好的支撑效果。所述碳化物可以但不限于碳化硅、碳化钛、碳化锆以及碳化铌中的至少一种。这些碳化物均具有良好的热冲击稳定性、低腐蚀速率以及低高温氧化率。作为一种优选的方式，所述碳化物可以为碳化硅、碳化硅和碳化钛形成的复合碳化物或碳化锆和碳化铌形成的复合碳化物。对于碳化硅来说，其还具有良好的辐照稳定性、优良的热导率、堆内运行时，可有效传导由燃料表面产生的大量热量，展平燃料径向温度梯度，减小燃料内部的热应力以保持燃料结构完整性，避免由燃料热膨胀造成的燃料/包壳1间接触力过大而导致包壳1受损。

对于上述燃料芯块2可以采用公开号为：CN111489837A的中国专利申请，实施例5公开的制备方法，具体如下：

1)流化床反应器在氩气气氛下加热至1100℃，将现有的柱状燃料核芯21放入流化床中进行流化；

2)将流化床温度加热至1200℃，通入乙炔气体，乙炔流量为7.0L/min，反应时间为100s得到疏松热解炭层22；

3)将液化床降温至1350℃，调节流化气体Ar的流量为5.0L/min，丙烯流量为5.0L/min，反应时间为160s得到内致密热解炭层23；

4)制备支撑层24，根据支撑层24所包括的碳化物数量制成相应的数量的碳化物层。例如采用公开号为CN111489837A中实施例5-7中的任一种方式。

例如：支撑层24仅包括碳化硅层，那么碳化硅层的制备步骤具体如下：流化床反应区的温度降至1350℃，以氩气为流化气体，调节Ar的流量为5.0L/min，丙烯流量为5.0L/min，反应时间为160s得到碳化硅层。

再例如：支撑层24是由碳化硅和碳化锆形成的复合碳化物层。该复合碳化物层的制备步骤具体如下：以H2和Ar的混合气体为流化气体，调节H2的流量为10L/min，Ar的流量为6.0L/min，升温至1550℃，持续通入甲基三氯硅烷蒸汽，以H2为载带气体，载带气流量为0.6L/min。将ZrCl4加热到300℃，以Ar为载带气体，载带气体流量为0.6L/min，丙烯流量为0.1L/min，每隔10分钟通入ZrCl4和丙烯脉冲，脉冲时间为2s。总反应时间为80min，得到碳化硅-碳化锆复合层。

再例如：支撑层24是由碳化锆和碳化铌形成的复合碳化物层。该复合碳化物层的制备步骤具体如下：以H2和Ar的混合气体为流化气体，调节H2的流量为4L/min，Ar的流量为4.0L/min，升温至1560℃，将ZrCl4加热到300℃，以氢气为载带气体，载带气体流量为0.4L/min，将NbCl5加热到180℃，以氢气为载带气体，载带气体流量为0.4L/min，丙烯流量为0.2L/min反应时间为2h，得到碳化锆-碳化铌固溶体复合包覆层。

5)包覆结束之后，柱状燃料芯块2在流化状态下随炉冷却，冷却至室温后从底部卸料即可。

本实施例中，所述燃料核芯21的尺寸、疏松热解炭层22、内致密热解炭层23以及支撑层24均可以根据实际需求确定，此处不详细阐述。

如图2所示，本实施例提供一种基于上述燃料芯块2的棒状燃料元件。如图2所示，棒状燃料元件包括包壳1，所述包壳1内仅封装有若干上述燃料芯块2。

由于没有采用基体弥散，因此棒状燃料元件的性能更加良好，由上述燃料芯块2的性能直接决定。与采用普通燃料封装于包壳1中相比，本实施例公开的棒状燃料元件具有更好的换热性能和抗PCI性能，具体表现在：在相同运行工况下，本实施例公开的棒状燃料元件的中心温度比采用普通燃料制得的燃料元件相比，前者中心温度较后者低300℃。

在一种优选的实施方式中，包壳1的材质与前述支撑层24的材质相同，使得整个棒状燃料元件具有良好的兼容性能。

在一种优选的实施方式中，包壳1的材质和前述支撑层24的材质均为碳化硅时，不仅具有良好的兼容性能，而且还具有良好的热冲击稳定性、低腐蚀速率以及低高温氧化率，因此提高了整个棒状燃料元件抵御事故的能力和反应堆核安全性能。

本实施例中，棒状燃料元件中燃料芯块2的熟料根据实际需求进行确定，此处不详细阐述。

综上所述，1.当将燃料芯块2直接封装于包壳1内时，由于不需要使用基体，因此没有了基体对性能的影响，棒状燃料元件整体的换热性能和抗PCI(燃料芯块2与包壳1间作用)性能均得到了更加明显的改善。不同于球形包覆颗粒还需弥散在其他基体中，其整体性能仍会受到基体材料的影响。

2.本发明采用的是成熟设计的块状或棒状燃料核芯21，从结构设计出发以改善燃料核芯21的换热性能和抗PCI(燃料芯块2与包壳1间作用)性能，与改变燃料核芯21的原料来制成颗粒物来改变燃料棒的高温服役性能或导热性能相比，本发明公开的方法更加简单易行(不需要制备燃料核芯21)，节约了研发成本和缩短了研发周期。

3.疏松热解炭(Buffer)构成的缓冲层，可起到缓冲和容纳裂变产物的作用；内层致密热解炭(IPyC)起到缓冲和隔离的效果。

3.在采用相同材质的包壳1情况下，本发明公开棒状燃料元件，与采用普通燃料直接封装于包壳1中得到的棒状燃料元件(在相同运行工况下)相比，本发明公开棒状燃料元件的中心温度有效降低300℃。

4.前述燃料芯块2中的疏松热解炭层22还具有缓冲燃料核芯21和包壳1之间的相互挤压，有效降低了燃料核芯21和包壳1之间的相互作用力，从而延长棒状燃料元件的使用寿命。

5.本发明公开的棒状燃料元件在核反应堆中具有很好的应用前景，核反应堆可以为高温气冷堆。

举例说明

本示例公开了一种基于三层包覆结构的燃料芯块2，包括块状或柱状的燃料核芯21，燃料核芯21外依次包覆有疏松热解炭层22、内致密热解炭层23以及支撑层24，疏松热解炭层22与燃料核芯21贴合。其中，支撑层24由碳化硅制成。燃料核芯21的材质为UO₂燃料核芯21；疏松热解炭层22的厚度为2cm，内致密热解炭层23的厚度为3mm，支撑层24的厚度为5mm。

本示例还公开了上述燃料芯块2的制备方法，包括以下步骤：

1)流化床反应器在氩气气氛下加热至1100℃，将10根现有的柱状燃料核芯21放入流化床中进行流化；

2)将流化床温度加热至1200℃，通入乙炔气体，乙炔流量为7.0L/min，反应时间为100s得到疏松热解炭层22；

3)将液化床降温至1350℃，调节流化气体Ar的流量为5.0L/min，丙烯流量为5.0L/min，反应时间为160s得到内致密热解炭层23；

4)流化床反应区的温度降至1350℃，以氩气为流化气体，调节Ar的流量为5.0L/min，丙烯流量为5.0L/min，反应时间为160s得到碳化硅层。

本示例还公开了将上述燃料芯块2封装于包壳1中得到棒状燃料元件，包壳1的材质也碳化硅。

对比例1

现有棒状燃料元件。

现对例子中得到的棒状燃料元件和对比例1中的棒状燃料元件进行试用，试用一段时间后，在换热性能方面，示例中制备的棒状燃料元件的换热性能明显优于采用普通燃料制备得到的棒状燃料元件的换热性能，前者的中心温度比后者的中心温度低300℃。

以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种基于三层包覆结构的燃料芯块，其特征在于，包括块状或柱状的燃料核芯，所述燃料核芯外依次包覆有疏松热解炭层、内致密热解炭层以及支撑层，所述疏松热解炭层与所述燃料核芯贴合。

2.根据权利要求1所述的基于三层包覆结构的燃料芯块，其特征在于，所述支撑层由炭化物制成。

3.根据权利要求2所述的基于三层包覆结构的燃料芯块，其特征在于，所述炭化物为碳化硅、碳化钛、碳化锆以及碳化铌中的至少一种。

4.一种棒状燃料元件，其特征在于，包括包壳，所述包壳内仅封装有若干权利要求1-3任一项所述的燃料芯块。

5.根据权利要求4所述的棒状燃料元件，其特征在于，所述包壳的材质与所述支撑层的材质相同。

6.根据权利要求5所述的棒状燃料元件，其特征在于，所述包壳的材质为碳化硅。

7.根据权利要求5所述的棒状燃料元件，其特征在于，所述炭化物为碳化硅和炭化钛形成的复合炭化物。

8.根据权利要求5所述的棒状燃料元件，其特征在于，所述炭化物为碳化锆和碳化铌形成的复合炭化物。

9.根据权利要求4所述的棒状燃料元件，其特征在于，所述燃料核芯为UO₂芯块。

10.一种权利要求4-9任一项所述的棒状燃料元件在核反应堆中的应用。

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