CN103026419A - 用于核燃料棒的带开孔的固体界面接合部 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及核燃料棒中包壳(2)和堆叠芯块(5)之间的新界面。根据本发明,一种由对于中子透明材料制成的界面接合部,具有结构(3)形式,带有高导热性和开孔,适用于在其厚度上通过压缩而变形,在至少该芯块叠层的高度上被插入在包壳和芯块叠层之间。本发明还涉及相关的生产方法。
Description
技术领域
本发明涉及核反应堆中使用的核燃料棒中在芯块叠层与包围该芯块叠层的包壳之间的界面。
本发明的目标应用包含:
-被称为第四代反应堆的气冷式快速反应堆(GFS),其利用气体形式冷却剂诸如加压氦气运转,并采用具有由陶瓷基复合(CMC)材料制成的包壳的核燃料棒,以及铀和钚碳化物混合型燃料芯块[7];
-利用钠冷却剂(SFR)运转的快速中子反应堆[10];
-加压水反应堆(PWR)和沸水反应堆(BWR)。
本发明涉及具有圆柱形几何结构和圆形横截面的燃料棒。
贯穿本申请中,术语“核反应堆”具有如目前理解的普通含义,也就是用于使用燃料元件、基于核裂变反应产生能量的发电站,其中在燃料元件中,进行裂变反应而释放热能,该热能通过与冷却燃料元件的冷却剂流体进行热交换而从燃料元件中提取出来。
贯穿本申请中,术语“核燃料棒”具有例如在《Dictionnaire des Sciences etTechniques nucléaires》(核科学与技术词典)中所定义的正式含义,也就是两末端封闭、形成核反应堆的部分核心且包含裂变材料的狭窄的小径管。因此,“核燃料棒”是本发明中优先使用的术语
背景技术
取决于核反应堆的操作条件和性能,存在不同种类的燃料棒。
核燃料元件实施的主要功能有:
●实现有控制地通过核反应产生热量,其利用性能约束条件(裂变核心的密度、结构材料对于中子的透明度、燃耗系数、等等)和安全约束条件(核反应性和冷却的控制所需的几何稳定性);
●保证源自核反应的放射性产物的限制,其意味着包壳需在反应堆的标称运转期间保持不泄露,且在事故情况下封闭性的损失需保持在预定的释放范围中;
●保证有控制地提取由核反应释放的能量,其利用性能约束条件(可降低向制冷剂热传递的热障的限制)和安全约束条件(制冷剂通道的完整性,燃料熔化前的裕度,可引起可能导致结构上过度机械负载的不均匀膨胀的温度梯度的限制,等等)。
传统上在核设施中遇到的基础燃料元件可根据其几何结构被归类如下:
●球体:例如用于高温反应堆(HTR)的燃料颗粒或球;
●圆柱体:燃料棒,例如用于FNR反应堆或PWR反应堆;
●板状:例如用于实验性反应堆燃料的微观结构板或用于GFR反应堆的宏观结构板。
本发明仅关注具有圆柱体几何结构和圆形横截面的核燃料棒,其中,具有圆形横截面的圆柱形燃料芯块被堆叠于封闭管状包壳中,该包壳的其中一个末端的区域没有任何芯块,被称为膨胀室,该区域存储在放射期间由核反应产生的且由燃料芯块释放的气体。在这种圆柱形结构中,在堆叠芯块柱体(由堆叠的芯块形成的柱体)和包壳之间存在界面。到目前为止,如下所述,此界面在装配期间可能减小到仅为接触面,或者此界面可与由气体或液体形式的或层状的一个或多个材料组成的功能性空隙对应。
发明人列出了由燃料元件中的此界面实现的功能清单。功能描述如下。
主要功能:
f1)通过使得堆叠芯块柱体能够在径向和轴向上自由膨胀,管理燃料芯块和包壳之间的机械解耦,以限制燃料芯块和包壳之间的机械相互作用(这种相互作用在下文中称为PCMI);
f2)使得由燃料元件释放的气体裂变产物能够传输到远至位于燃料元件轴向末端的膨胀室;
f3)管理燃料和包壳之间的热耦合:
i.使热障最小化,尤其在径向上最小化,以避免燃料的温度上升过高;
ii.保证此功能的连续性,尤其在轴向和方位方向上,以使得可引起不均匀膨胀的温度不均匀性最小化,该不均匀膨胀可特别导致对包壳的大机械负载。
环境诱导的功能:
f4)实施使中子对界面影响最小化的主要功能(f1~f3),以通过:i)使几何尺度最小化;ii)利用与中子具有小的相互作用横截面的材料(尤其是在快速光谱中),保持反应堆核心的性能:
f5)实施主要功能(f1~f3),保证界面与其环境的化学相容性;
i.保证界面与包壳的化学相容性(例如在事故条件下,在高温下比例不增加);
ii.保证界面与燃料的化学相容性(无“低温”共熔,“低温”共熔可能例如减少燃料熔化裕度)。
次级功能:
f6)限制来自燃料的成分(尤其是释放的裂变产物)至包壳的转移,以避免会引起脆化的内部腐蚀风险,该脆化可由于这种转移引起;这是与主要功能f1相关的功能。
f7)优化燃料/包壳的定心,以使得在包壳上引起热点和机械负载的温度不均匀性最小化;这是与主要功能f1和f3相关的次要功能;
f8)最小化(不导入)燃料碎片进入燃料和包壳之间空隙的风险(如果有的话),当这种空隙在不均匀应力(热膨胀和肿胀)的影响下减少时,燃料碎片会由于包壳的椭圆形和/或穿孔而引起包壳的完整性缺陷。
辅助功能:
f9)满足通常的经济约束条件:
i.寿命:执行主要功能和次要功能,持续与目标经济行为兼容的燃料运转时间;
ii.材料购买和制造方法实施的能力;
iii.花费。
f10)在事故情况下排除对安全性的任何明显侵害(例如,在高级核心退化阶段期间,界面与核心中的结构材料的化学反应性);
f11)使技术加工难题最小化,尤其是燃料元件(燃料、界面和包壳)装配过程的实施;
f12)用最小的约束条件满足在核反应循环的输出侧的分离和回收利用要求。
具有圆形几何结构和圆形横截面的燃料元件中芯块和包壳之间的界面通常为气体形式,该气体通常为氦气,氦气具有关于导热性(功能f3.i)的最佳属性(在可用气体当中)、对于中子的透明性(功能f4.ii)、化学中性(功能f5)和辅助功能(功能f9至f12)。关于燃料芯块和包壳之间的机械解耦功能(功能f1)和裂变气体传输至膨胀室的功能(功能f2)由气体形式的界面理想地实施,前提是在制造时在芯块和包壳之间建立足够的功能性空隙,以防止由于燃料和包壳的不均匀应力在放射状态下填充该空隙[5]。
然后,因为除非在非常严格的行为限制下,否则不能同时实施主要功能f1和f2以及次级功能f3.i和f4.i,所以具有圆柱几何结构和圆形横截面的棒以及气体形式的界面表现出不兼容。除了负面影响中子性能的空间约束条件(燃料元件中裂变材料的密度)外,由于气体界面的热传递性相对中等,芯块和包壳之间功能性空隙的任何增加会增加其形成的热障,导致燃料温度的升高。除了出现温度升高而损害安全性要求(尤其燃料熔化裕度减少)的情况之外,还伴有芯块的立体膨胀增减,该立体膨胀增加趋于在放射状态下减少所述空隙,因此降低界面厚度增加后的效率,从而增加燃料元件的寿命。
在专利JP 11183674中公开一种解决这种热损害的解决方案,其中,在不同的实验放射程序中进行实验[8],[9]。这种解决方式包括:不再以气体形式而是以具有低熔点且在燃料元件工作条件下为液体的金属(一般为钠)形式形成界面。该金属的导电性高于气体的导电性,因此相当大地减少了关于界面导电的问题,这对燃料元件热平衡的贡献又微不足道,并潜在地使界面厚度可能更厚。
具有液体金属形式的界面的另一个优点是,由于其良好的导热性,减少了圆周上的热量不均匀问题,该问题由燃料芯块相对于包壳可能的偏心距造成。由于液体金属或气体缺乏硬度,定心性要求(功能f7)并未由气体或液体金属形式的界面所先验保证的。任何偏心还会意味着在圆周上热通量并不均匀。当界面为液体金属形式时,首先由于液体金属和包壳之间更好的热传递,其次由于液体金属和芯块之间更好的热传递,这种热不均匀性(在包壳上的热点和由不均匀热应变引起的机械负载)的结果得以减弱。
然而,液体金属形式的界面的制作不可能不会引起问题。
首先,发现与环境的兼容性(功能f5,例如化学方面)非常严格。因此,对于钠而言,钠自然适用于SFR,明显存在与水冷却剂(PWR)的不兼容,并且与高温度下工作的反应堆不兼容,且结果导致抵抗钠沸腾风险(钠沸腾温度为大约880C)的裕度不足(或者甚至不存在裕度,例如对于GFR而言)。
关于热不均匀性(功能f3.ii),清楚的是,由液体金属中存在气泡(在制造期间形成的气泡或由放射状态下释放的裂变气体形成的气泡)引起的界面中的任何不连续,可减轻这种解决方案的热效益:该问题可在实验性放射过程中被观察到,在其期间,可看出由于包壳的早期故障,可导致燃料元件寿命的提前终止[9]。此外,关于燃料成分传输的限制(功能f6),以比较氦界面和钠界面的行为为目的的SFR型反应堆中碳化物燃料的实验性放射已显示:液体金属对于由包壳渗碳作用引起的包壳脆性有贡献,渗碳作用由源于燃料的碳通过钠进行的转移增加引起,但是这个问题并不会通过氦引起[9],除非由于偏心而引起芯块/包壳接触。最后,关于功能f8,接合部固有刚度的缺乏使得燃料碎片能够移动,如果碎片进入界面中,会通过在放射期间芯块和包壳之间的碎片挤压导致包壳的椭圆化或穿孔。这种穿孔意味着包壳完整性/密封安全功能的提早缺失,而椭圆化会使包壳的性能退化,原因在于,在邻近的燃料元件之间,椭圆化影响换热和机械相互作用(如果有的话)。在实践中,燃料元件放射的操作经验表明,通过限制燃料碎片进入界面的概率,比燃料芯块半径的大约4%更小的、在芯块和包壳之间的径向功能性空隙的初始值可使由穿孔引起的包壳故障风险最小化[11]。但是,由于安全性要求而变得必要的这种限制被证明对燃料元件的运转寿命相对不利,原因在于其实质上在没有PCMI的情况下减少了使用寿命。在本文中,核反应堆中燃料的长期使用(这对于其经济表现而已是必要的)会使伴有PCMI的运转在寿命终止前的可变时间段中不可避免。在此情况下,由于渗入包壳几微米厚的裂变产物,燃料芯块和包壳之间的直接接触还造成包壳损害的问题(由于它们的反冲能量)。
已提出各种解决方案,以实现关于经济和安全性能的、可接受的带有PCMI的操作。
它们旨在克服由气体形式的界面和液体金属形式的界面都不能单独解决的两个剩余困难,即:
-需要减少在与燃料接触的情况下施加在包壳上的机械负载;
-使由于热化学损害和裂变高峰引起的外壳脆化最小化。
所有提出的解决方案包括沉积一个或多个中间材料层,作为全部或部分界面。
专利GB 1187929公开了对于FNR反应堆中在至少700℃温度下操作的带有金属包壳的燃料棒,基于金属铀,在燃料芯块和包壳之间使用中间层。该专利描述了:
●中间层和包壳之间的紧密接触;
●在中间层和包壳之间的、实施温度功能的界面另一部分,通常由钠制成;
●在中间层和包壳之间的、实施化学相容性功能的附加层;
●在燃料和中间层之间形成真空区的凹槽;
●中间层和/或燃料芯块的多孔性可能会使得其密度会等于不多于其理论密度的85%;
●作为中间层成分的铀合金,或铀和钼合金。
针对PWR反应器中使用的含锆包壳的燃料棒公开了相似的解决方案。
因此,专利US4818477公开了如何基于中子毒物(富含10B的硼化物)制作衬里,以10μm至100μm的厚度覆盖燃料芯块,以使得减少PCMI。
专利US 3969186公开了如何制作放置在包壳内表面上的金属衬里,以避免穿孔的危险或由应力腐蚀裂痕和/或芯块/包壳机械互动引起的包壳故障。
专利US 4783311公开了如何从例如石墨,特别地执行润滑剂的作用的材料制作在包壳(厚度4μm至50μm)内表面上的衬里的结合,包壳内表面上的衬里。
专利JP 3068895A公开了如何制作易延展的提供凹槽的中间层,以吸收由潜在PCMI引起的应力,该层可塑地变形以避免包壳的内表面上裂痕的蔓延。
还有如国际专利申请WO2009079068中描述的在HTR反应器中使用的球面几何结构的燃料颗粒。如在这个申请中所描述的,多层结构由在中心的燃料球和周围的包壳制成,为燃料球裂变气体提供机械完整性和封闭性,且执行缓冲功能的开孔率高温碳层被放置在其之间为裂变气体和燃料球创建膨胀空间。
专利US 4235673公开了套筒的使用,可为金属线织物(图1和2中的实施例)的形式或金属丝带(图3和4的实施例)的形式,燃料芯块柱体的呈螺旋形的创口,在燃料芯块柱体末端固定至关闭组件和被插入至燃料芯块柱体和包壳之间的套筒。这种根据专利US 4235673的技术性解决方案唯一地针对限制可产生的芯块破片和碎片。因此,根据专利US 4235673套筒的唯一功能是限制燃料随便,且传输芯块和包壳之间热量的功能必然地由例如本文中23-30行第四列中解释的钠的填充液体来执行并且如本文中权利要求1的内容清楚表达的调节芯块的立体膨胀通过套筒和包壳之间的具有为此目的的尺寸的功能性空隙的规定性存在来执行。换句话说,专利US 4235673公开了一种必要地复合界面解决方案在固定于芯块柱体末端的套筒和热传输液体足够大的厚度之间,热传输液体在包壳和芯块之间以确定功能性空隙足够大以适应芯块的立体膨胀。此外,结合地根据专利US 4235673的界面解决方案实现起来复杂且引入了无再生性的危险,由于套筒被固定于在燃料芯块柱体末端的关闭组件上,从而在核环境中燃料棒的制造要求附加的步骤。
因此,本发明的总目的在于提出在具有圆柱形几何结构和圆形横截面的核燃料棒中的芯块和包壳之间改进的界面,该界面不具有根据如上所提出的现有技术的界面的缺点。
本发明的另一个目的是提出用于制造具有改善的芯块/包壳界面的核燃料棒的方法,该方法并非完全不涉及为制造已有的具有圆型横截面的核燃料棒而建立的工业设施。
发明内容
为此目的,本发明的目的首先是沿纵向延伸的核燃料棒,其包括多个互相堆叠的燃料芯块和由对于中子透明的材料制成的、包围该芯块叠层的包壳,其中,包壳和芯块具有与纵向横切的圆形横截面,且其中,在包壳和堆叠芯块的柱体之间、至少在该柱体的高度上,插入同样具有与纵向横切的圆形横截面的、由对于中子透明的固体材料制成且具有开孔的界面结合部。
根据本发明,界面接合部是一种与包壳和芯块柱体机械解耦的结构,具有高的导热性和开孔,用于在其厚度上通过压缩而变形,以在放射状态下受芯块的立体变形作用而被压缩,接合部的原始厚度及其压缩率使得在放射状态下由芯块传递至包壳的机械负载小于预定阈值。
高导热性表示热传导系数足够高,以实现在芯块柱体和包壳之间的热传递。较优地,目标是相对于气体状氦使热传递升高至少10倍。
因此,本发明关注堆叠芯块和包壳之间的界面接合部,其为具有高开孔率的固体结构形式,优选地,开孔率为冷状态下接合部体积的30%至95%之间,且该界面接合部用于实施以下功能,直到核反应堆中的标称工作温度:
●由于其压缩,使放射状态下堆叠的燃料芯块能够径向膨胀,在包壳上没有过多的机械负载;
●由于变形未引起其结构连续性的损失,所以在高温和放射状态下,使得能够适应堆叠芯块和环绕所述堆叠芯块的包壳之间的非均匀轴向应力,而在包壳上没有过多的负载;
●促进由芯块中核反应产生的热以统一方式传递到沿包壳循环的制冷剂;
●使得能够将放射状态下释放的裂变气体和/或氦气传递至膨胀室,该膨胀室位于包壳的末端且其中没有可裂变材料;
●通过抑制反冲裂变产物,通过阻挡由芯块中燃料释放的且可能腐蚀包壳的固体易挥发裂变产物,或通过控制燃料的化学计量,保护包壳防止与芯块中燃料的兼容性问题。
根据本发明的界面接合部可形成于任一用于反应堆中的核燃料棒中,其中制冷剂可被加压(如用于GFR反应堆),也可未被加压。对于被加压的制冷剂,需小心以保证所使用的包壳能够足够抵抗蠕变,以致在运行期间包壳不会接触燃料芯块。典型地,由CMC制成的包壳是非常合适的。
具有根据本发明的界面接合部的燃料棒可用于发电、发热和/或产生中子通量(带有苛刻的热和中子约束条件)或作为管理燃料循环的手段(装载锕系元素的变形目标,通过放射状态下产生的大量氦气,使得膨胀约束条件更加苛刻)。
对于所有可想到的应用,固体界面接合部被限定为具有开孔,其可长久地允许燃料的立体膨胀而不对包壳施加过度的机械负载,直至能够局部达到15at%至20at%(原子%)的燃耗系数。注意,at%的传统定义是表示燃尽的裂变原子的百分比的一个单元。“过度”表示可超过由核燃料的常规设计标准赋予的限制的任何负载,尤其在圆周方向上[12]。还要注意,热约束条件(性能和连续性的缺乏)、中子约束条件(对中子的透明度和尺寸)和对释放至膨胀室的裂变气体的传输约束条件也需要给予重视。
根据本发明的界面接合部可采用一种或多种材料,这会有助于使燃料和包壳材料之间的非机械相互作用变得不重要。因此,关注中子损害,固体界面接合部可吸收所有或一些反冲裂变产物,反冲裂变产物可在包壳厚度(内表面上几微米)中引起损害。此外,带开孔的固体界面接合部可:
-由于其大交换表面积,捕获由燃料释放的一些或全部固体易挥发性裂变产物,该裂变产物可与包壳发生化学反应并使其机械性能降低(如应力腐蚀问题);
-通过担当燃料和包壳材料之间的“化学缓冲器”角色而控制燃料化学计量,这可有利于通过避免形成低熔点的金属沉淀物以保持针对燃料局部熔化的大裕度。这对于混合的铀和钚碳化物燃料(其目前用于GFR反应堆)尤其如此。因此,操作经验[9]显示:对于良好性能而言至关重要的燃料的初始过量化学计量往往当碳被裂变产物以及与包壳进行化学反应而“消耗”时在放射状态下趋于下降。基于碳的界面结合部还可以是具有限制燃料脱碳能力的自由碳的充足源。
接合部的开孔和将界面接合部与燃料芯块和/或包壳分离的空隙可充有气体,较优是氦气和/或液体金属如纳。
由于固体界面接合部的坚固性(本征硬度,直到机械负载阈值,超过该阈值,则其开始被压缩),根据本发明的固体界面接合部保证燃料芯块在包壳中的定心性并防止燃料碎片的移动。
为高达15at%至20at%的局部燃耗系数,形成PCMI的长期延期的一种方法是想到几百微米厚(与具有气体或液体金属接合部的一般配置中大约一百微米的典型值比较)的固体界面接合部。无论如何,要注意保证其热特性(可能考虑到将其浸没的气体和/或液体金属的热特性)保证对燃料温度的控制,如到达熔化的裕度。
需要注意保证固体界面接合部具有特别的机械属性。因此,需要注意确保其在压缩下(也就是沿燃料棒方向的径向上)以及在剪切下(绕圆周且沿着平行于燃料棒转轴的方向)具有足够高的应变能力方向上,以适应放射状态下燃料芯块和包壳的不均匀应力,不会在包壳上引起任何过多的机械负载,或接合部轴向上和圆周上的不连续性。在达到大约100dpa-Fe至200dpa-Fe(从2至4×1027n/m2的影响)剂量的放射状态下必须保证这些机械特性。燃料芯块受到立体膨胀,使得其直径和长度增加。由于根据先验估计,包壳的膨胀比燃料的小的多,所以芯块和包壳之间的界面在放射期间减少。而且,芯块叠层比包壳延伸多得多,造成它们之间的纵向剪切。因此,需注意确保界面接合部能够:
-由于其压缩应力,补偿具有与包壳机械强度相容的硬度的界面的减少,这排除了任何局部稠密区(由制作方法、放射状态下的稠化等造成的缺陷)的存在;
-通过由其径向压缩和/或由剪切变形(假设贴附在包壳和/或燃料上的表面,与包壳的机械强度相容的轴向力传输)造成的延伸(泊松率效应),补偿燃料柱体和包壳之间的纵向滑动变形;和/或通过在其径向压缩作用下流向空隙中的粘性轴向挤压流。
根据本发明的界面接合部在其整个高度上是连续的:无论如何,目的在于达到妥协,使得通过补偿上述纵向滑动变形,不会出现接合部的轴向不连续。
并且,要注意保证界面接合部和芯块之间的结合不阻止裂变气体通过表面释放。
最后,要注意确保接合部变形模式不造成以下方式的接合部碎片,在该方式下,可能引起当界面被部分重新开放时碎片移动,尤其是在反应堆非计划的和计划内的关闭期间,碎片移动会造成后来的包壳穿孔的危险(如当电力/温度上升时)。
要注意保证固体界面接合部的中子属性使得其对核反应堆核心中的中子平衡具有最低的可能影响。因此,根据本发明的接合部的高开孔率目的在于其被完全压缩后其残余体积最小化。要注意保证所想到的用于固体界面接合部的材料对中子的透明性要尽可能如燃料棒那样。
所制造结构的高开孔率需促进所释放的裂变气体传输至位于燃料元件顶部附近的膨胀室,其效率在放射状态下不会降低很多(该结构的压缩导致总孔隙率和开孔率降低)。
所述结构提供的大交换表面积需有利于阻止在放射状态下由燃料释放的固体裂变产物,该固体裂变产物可能对由于应力腐蚀引起的包壳脆化有贡献。
由于根据本发明的结构上的界面接合部,其可比通常遇到的芯块和包壳之间可能的界面更厚,以延长燃料芯块的寿命,在不影响安全性(例如,核燃料的熔化裕度)的情况下得到可观的经济节约。
根据本发明的界面接合部的开孔具有的体积可等于制作产生的界面接合部的总体积的至少30%。较优地,该体积为制作产生的界面接合部的总体积的30%和95%之间,更优地为50%和85%之间。
明显的,界面接合部的所述孔隙率和几何尺寸是对于制作产生的、在被用于核反应堆之前时的冷界面接合部而言。
对于根据本发明的燃料棒的其他元件也同样适用。
本发明的目标开孔率可由不同的已知测量技术来量化:如用于编织物和纤维的密度测量,或例如利用X线断层摄影术或光学微观结构或光学宏观结构的图像分析。
有利地,界面接合部在其与(XX’)方向横切的截面中的厚度大于芯块半径的至少4%。
界面接合部可由一个或多个纤维结构如编制物和/或粘和/或网和/或布和/或针织构成。其纤维体积百分率有利地在15%和50%之间,其大概对应于50%和85%之间的孔隙率,即,在所需接合部可压缩性和高导热性(其伴随着有效限制可能形成的任何燃料碎片)之间的最佳折中。根据一个实施例,界面接合部可以由编织物形成,该编织物包括碳纤维层和叠置于该碳纤维层上的包括碳化硅纤维的层。
可替选地,界面接合部可由一种或多种蜂窝状材料如泡沫制成。
接合部可基于陶瓷或金属。
对于气冷式快速反应堆(GFR),包壳的基本材料可优选设想为耐熔陶瓷基复合材料(CMC)如SiC-SiCf,其可能与基于耐熔金属合金的衬里关联,且燃料芯块由陶瓷材料如(U,Pu)C,(U,Pu)N或(U,Pu)O2制成。
对于钠冷却式快速反应堆(SFR),可设想由金属材料制成的包壳,以及由陶瓷材料如(U,Pu)C,(U,Pu)N或(U,Pu)O2或金属材料如(U、Pu)Zr制成的芯块。根据一种变型,界面接合部的开孔孔隙率和包壳、芯块及棒闭合元件之间的空间填充有气体,优选为氦气。根据另一种变型,堆叠芯块的柱体抵接所述棒底部的闭合元件,以致在核反应堆的运转期间,界面接合部的开孔以及包壳、芯块及棒底的闭合元件之间的空间都在柱体的高度上填有钠,并且柱体顶部和闭合元件之间的空间填有氦气。
对于加压水反应堆(PWR)或沸水反应堆(BWR),包壳可优选地由耐熔陶瓷基复合材料(CMC)制成,且燃料芯块可由陶瓷材料如UO2、(U,Pu)O2制成。
本发明还涉及包括多个如上所述燃料棒的核燃料组件,并且燃料芯块可以晶格形式布置在一起。
最后,本发明涉及一种制作核燃料棒的方法,该方法包括如下步骤:
a)至少部分地形成由对于中子透明的材料制成且具有圆形横截面的接合部,其为具有良好导热性的、带有开孔的结构形式,能够在其厚度上受到压缩而变形;
b)将所述至少部分地形成的接合部插入具有圆形横截面的圆柱形包壳中,该包壳在其至少一个末端是开口的,由对于中子透明的材料制成;
c)在不超过所述接合部的高度上插入多个核燃料芯块,将接合部插入具有圆形横截面的圆柱形包壳中;
d)一旦完整生成所述接合部,完全封闭所述包壳。
根据第一实施例,步骤a)使用以下分步骤来进行:
-将包括碳化硅纤维的编织物层叠置在自身位于心轴上的碳纤维编织物层上;
-将双层的编织物在圆柱形模具中压缩;
-将可溶粘合剂加入压缩的编织物层中;
-将溶剂蒸发。
步骤b)采用心轴来完成,编织物围绕该心轴与心轴接触,心轴之后会被移除;
在步骤c)后期,在真空中执行热处理以消除粘合剂,从而使接合部与所述多个堆叠芯块和所述包壳接触。编织物层可为二维类型,相对于心轴轴向具有45°的编织物角。
碳化硅纤维为HI-NICALONTM型S),每个包含500个细丝。
有利地,可溶粘合剂为聚乙烯醇。
根据第二实施例,步骤a)使用以下分步骤实施:
-在心轴上针轧出管状形式的碳纤维网;
-进行热处理(如在氩气下于3200℃下进行);
-在圆柱形模具中压缩经热处理的管;
-将可溶粘合剂加入压缩的管中;
-蒸发溶剂;
步骤b)采用心轴来完成,编织物围绕该心轴与心轴接触,心轴最后会被移除;
在步骤c)后期,在真空中执行热处理以消除粘合剂,从而使接合部与所述多个堆叠芯块和所述包壳接触。
如第一实施例中那样,有利地,可溶粘合剂为聚乙烯醇。
根据第三实施例,步骤a)使用以下分步骤实施:
-生成由开口蜂窝状物构成的碳泡沫管;
-在所述碳泡沫管上进行钨-铼合金的化学气相沉积(CVD)。
附图说明
在参考以下图1和图1A阅读根据本发明的核燃料棒的具体说明后,可清楚本发明的其他优点和特征,其中:
-图1是根据本发明的核燃料棒的部分纵向截面图;
-图1A是根据图1的核燃料棒的横截面图;
-图2以曲线形式展示根据本发明的界面接合部的循环加压测试,这种负载模式代表核反应堆中放射状态下的操作(由于功率变化而不固定)。
具体实施方式
注意,所示元件是核燃料棒。该元件被示为处于冷状态下,即在最终燃料棒制作完成且在核反应堆中使用之前。
根据本发明的核燃料棒从外至里包括如下:
-由金属或CMC(陶瓷基复合材料)材料制成的包壳1,可能在其内壁上涂有衬里;
-第一装配装置2(其为可选的),就其来说,可在上述粘合剂蒸发处理后的制作过程中被去除;
-根据本发明带有开孔的固体接合部3;
-第二装配装置4(其为可选的,就其来说,可在上述粘合剂蒸发处理后的制作过程中被去除);
-核燃料芯块5的叠层,形成核燃料棒的柱体。
根据本发明的带有开孔的固体接合部3的高度比堆叠芯块5的柱体的高度更高。选择多孔固体接合部3和堆叠芯块柱体之间的高度差以保证在核反应堆运转期间在整个放射阶段中该柱体保持在轴向上面对该接合部,其中,在核反应堆运转期间,堆叠芯块柱体的长度由于放射状态下的膨胀而增加。对于用于GFR反应堆中的铀和钚碳化物混合型的燃料,例如,发明人认为在最重负载下的芯块柱体的平均延长可为大约0.5%/原子%,这提供目标燃烧率大约10%的延长。因此在这种情况下,计划使用高度等于比堆叠芯块5的柱体的高度至少高10%的多孔固体接合部3。多种材料可适用于根据本发明的多孔固体接合部3的制造,且优选是纤维结构(在这些结构中可能沉积有基质),或带有开孔的蜂巢材料。
可能适合的纤维结构包括编织物、毡、网、布和针织物,或它们的结合,在增浓作用前包括等于至少15%(对于毡,则可能为至少5%)的纤维体积百分比。纤维可由陶瓷化合物(碳、碳化物,氮化物或氧化物)或金属化合物(如钨、钨-铼合金、二硅化钼(Mo-Si2)、等等)制成。一种制作适用于根据本发明的多孔接合部3的纤维结构的方法可以是采用传统的编织,毡成形或织网,针连,纺织或针织技术[4]。
可以想到增加材料的导热性或通过在纤维上沉积也耐熔的化学化合物来保护纤维。这些沉积物于是具有一体积百分比,使得最终材料(即,通过沉积得以加强的纤维结构)的开孔孔隙度在30%和85%之间,或对于毡而言甚至高达95%。在纤维结构上的这些沉积物可采用传统的化学气相沉积法(CVD)技术[1]或其他技术如陶瓷聚合物前体注入、高温分解等形成。
接合部3的放置可通过以下实现:将其围绕芯块5定位然后将接合部3/芯块5组件插入包壳1中,或通过将其插入包壳1中然后将芯块插入。
由于接合部3膨胀更多,所以通过核反应堆中温度上升期间的不均匀热膨胀,可首先形成包壳1和接合部3之间的物理接触,其次形成接合部3和芯块5之间的物理接触。另一个实现此物理接触的方法是接合部3的径向压缩,然后接合部3可在布置包壳1-接合部3-芯块5组件后、在将该组件于核反应堆(其中将使用燃料棒)中投入使用前膨胀。
可能合适的蜂巢材料或泡沫是孔隙度在30%至85%之间的开孔材料,其单元孔直径优选小于100μm以防止芯块的“大碎片”移动,但对于孔之间的互连又足够大。这些材料的合成可基于陶瓷或金属化合物。适合根据本发明的多孔接合部3的蜂巢材料的制作可采用:用于将气泡或产生气泡的化合物注入熔融材料或前体化合物(有机碳树脂)中的传统技术,利用致孔化合物或颗粒的粉末冶金术,用于将化合物沉积在作为基底的泡沫上的传统技术[2],[6]。基础泡沫于是可通过性质与泡沫化合物相同或不同的化合物(例如陶瓷和金属化合物)的沉积而得以增强。该沉积可由例如化学气相沉积法(CVD)获得。
如下给出根据本发明的燃料棒的三个示例:在所有这些示例中,燃料棒包括直径为6.4mm的核燃料芯块5的叠层以及包围该堆叠芯块柱体的、内径为7.2mm的包壳1,也就是说,组件空隙的总径向厚度为400μm(冷却状态下)。
比较而言,对于GFR碳化物燃料,如果空隙中填有氦结合物,则对于这些燃料芯块,空隙的径向厚度被选取为150μm,使得可达到最大大约7.5原子%的燃烧系数。
利用根据本发明的多孔固体接合部,且考虑到由于接合部多孔性(由于燃料芯块三维膨胀下的压缩)完全消失而达到寿命终点,可评估从根据本发明的接合部的设计制作多孔性可想到的燃烧系数的增益。对于从150μm至400μm的厚度变化,接合部多孔性的所需值通常为等于比率值150/400,也就是大约40%(具有构成材料的理论密度为60%的接合部),以达到150μm厚的氮接合部的燃烧系数,且受益于上述优点(芯块在包壳中中心对准,防止燃料碎片进入空隙中)。注意,接合部引发的热效应被忽略(计算显示这是关于燃料膨胀率的二级效应)。
因此,具有该40%孔隙度的燃烧系数通常可通过接合部加倍、因而将接合部厚度变为800μm而得到加倍,但这一值可自然地通过增加接合部的制作多孔性而减小;利用具有大约75%多孔性的多孔固体接合部,可想到以400μm的厚度将燃烧系数加倍。
示例1:带有SiC层/C层的编织物
第一编织物层由心轴上的碳纤维(商品名为ThornelP-100,每个包含2000细丝,且被碎裂以减小细丝直径)制成,具有以下特征:
●内径:6.5mm
●外径:7.0mm
●编织类型:2D
●编织角:45°
第二编织物层在前一系列编织物层上用碳化硅纤维(商品名为HI-NICALONTM型S,每个包含500细丝)制成,具有以下特征:
●内径:7.0mm
●外径:7.4mm
●编织类型:2D
●编织角:45°
如此形成的两层编织物3在内径为7.1mm的圆柱形模具中压缩。然后向编织物中加入可消除的可溶粘合剂,在这里为聚乙烯醇,且溶剂之后被蒸发。
然后将编织物3剥出并将其插入内径为7.2mm的金属包壳1中。然后去除中心心轴,然后将直径为6.4mm的燃料芯块5柱体插入编织物中。通过在真空下该组件的热处理而去除粘合剂。编织物3之后扩张并与燃料芯块5及包壳1物理接触。
因此,编织物3的制作厚度等于包壳1和芯块5之间的总组装空隙,也就是400μm。
之后可将包壳1两端例如通过焊接封闭。尽管没有示出,但是在最后的封闭步骤完成之前,螺旋压缩弹簧被置于膨胀腔或室6中,其底端与芯块5的叠层抵接(可能为惰性封装或间隔件,其未示出)且其另一端与上部插头抵接。该弹簧的主要功能是在纵轴XX’上保持芯块5的叠层并吸收在芯块5的纵向膨胀作用下随时间产生的燃料柱延长。
如此形成的具有本发明多孔固体接合部3的核燃料棒于是可用于核反应堆中。
示例2:碳针轧结构:
然后在氩气下于3200℃对组件施加热处理。如此形成的管子在内径为7.1mm的圆柱形模具中压缩。向该结构中加入可消除的可溶粘合剂,在这里为聚乙烯醇,且溶剂之后被蒸发。
如此获得的多孔固体接合部3被剥出且被插入内径为7.2mm的包壳1中。然后去除中心心轴,然后将直径为6.4mm的燃料芯块5柱体插入接合部3/包壳1的混合结构中。
然后在真空下通过对组件的真空热处理而消除粘合剂。接合部3之后扩张并与堆叠的燃料芯块5和包壳1物理接触。
之后可将包壳1两端例如通过焊接封闭。尽管没有示出,但是在最后的封闭步骤完成之前,可将螺旋压缩弹簧置于膨胀腔或室6中(也可叫做增压),其底端与芯块5的叠层抵接(可能为惰性封装或间隔件,未示出),且另一端与上部插头抵接。该弹簧的主要功能是在纵轴XX’上保持芯块5的叠层并吸收在芯块5的纵向膨胀作用下随时间产生的燃料柱的延长。如此形成的核燃料棒具有根据本发明的多孔固体接合部3,于是可用于核反应堆应用中。
示例3:由钨铼5%合金包裹的碳泡沫
由包含直径40μm的开孔蜂巢的碳泡沫制成的、内径为6.4mm且外径为7.2mm的管子被放置于化学气相沉积CVD炉中。
在带状物上进行由钨卤化物和铼卤化物混合物的分解获得的钨铼5%合金的大约7μm厚沉积,形成泡沫。
然后将该泡沫管插入内径为7.2mm的包壳1中,进而将直径为6.4mm的燃料芯块5柱体插入泡沫管中。
之后可将包壳1两端例如通过焊接封闭。尽管没有示出,但是在最后的封闭步骤完成之前,可将螺旋压缩弹簧置于膨胀腔或室6中,其底端与芯块5的叠层抵接(可能为惰性封装或间隔件,未示出),且另一端与上部插头抵接。该弹簧的主要功能是在纵轴XX’上保持芯块5的叠层并吸收在芯块5的纵向膨胀作用下随时间产生的燃料柱的延长。如此形成的核燃料棒具有根据本发明的多孔固体接合部3,于是可用于核反应堆应用中。
在不超出本发明范围的情况下可进行其他改进。因此,在上述的所有示例1至3中,多孔固体接合部3的制作厚度,即在包壳1被封闭且燃料棒准备好使用之后,等于包壳1和燃料芯块5柱体之间的设计组件空隙。
显然,可提供空隙(参见图1中的标号2、4),其在燃料棒准备好后得以保持,前提是制作方法和属性(特别而言,首先是包壳1和多孔固体接合部3的不均匀热膨胀,其次是接合部3和燃料芯块5的不均匀热膨胀)使其成为可能。
图1中标号2、4所示的空隙是预先填充有气体,优选为用于燃料棒的氦气。氦气可在制作期间被加压以增加放射状态下释放的裂变气体的稀释率,并因此促进接合部的热性能,从而促进热元件的热性能。在这些情况中,气体自然地占用根据本发明的固体多孔接合部3的开孔和核燃料芯块5的开孔。
但根据本发明,且与根据现有技术的解决方案(尤其是根据专利US 4235673的解决方案)不同,组件空隙并非必不可少,因此也不是被提供用于适应放射状态下燃料芯块的三维膨胀的功能性空隙。
此外,如所述示例中用于形成多孔固体接合部的心轴可由与接合部所用材料兼容的不同材料制成,如石墨或石英。
同样地,对于所述过程中在包壳被封闭之前的最后步骤,示例1至3描述螺旋压缩弹簧的放置。更一般地,在用于实际封闭包壳的步骤之前的该最后步骤的过程中,可采用核领域中目前被称为“内部系统”的东西,即,诸如弹簧、间隔件、惰性封装等等的装配零件,其功能是将芯块柱体轴向定位在包壳内,并且对于加压冷却剂而言,防止包壳扣住(包壳坍塌在其膨胀室上)。
图2显示根据本发明的界面接合部的压缩行为,该界面接合部带有高孔隙率且基于编织物或基于由SiC(碳化硅)材料制成的毡。
更精确而言,如图所示,这些是循环压缩的测试,每个周期在负载和非负载上交替,其在图2中在应力-压力平面中通过负载循环示出。
横坐标表示接合部横跨其厚度的压缩率(以%表示的应力)的值。
纵坐标表示由接合部在其压缩作用下传递的机械负载值(以MPa表示的压力)。
因此,所示出的压力实际上与在相互堆叠的燃料芯块的三维膨胀影响下施加到核燃料棒包壳上的径向机械负载σr相对应,应力通过芯块和包壳之间接合部的压缩而直接传输至包壳上。这种径向负载引入可控的周向负载σθ,周向负载的强度对应于倍增因素所应用的径向负载的强度,其大约等于包壳的平均半径rG与其厚度eG的比,大约在5至10之间:σθ≈(rG/eG)σr
因此图2说明了根据本发明的界面接合部适用于类似压力吸收器的功能:只有对于足够高的压缩率,传递的负载才变得明显,而超出该压缩率,传递的负载随着压缩率而逐渐增加,直到其达到可允许的限制负载的阈值(没有突变)。因此,从1MPa起认为负载σr明显,大约40%和70%的压缩率分别为图2中的编织物型和毡型接合部。
在反应堆中放射状态下的运转情况下,燃料棒的包壳不能抵抗机械负载,除非机械负载保持在保证没有包壳故障的限制以下。因此,例如,如果可允许的周向负载σθ的阈值固定为100MPa(考虑到通常允许的负载,其为合理值),也就是大约10MPa的径向负载σr(对于大约为10的rG/eG比例),图2显示了所虑及的编织物型和毡型接合部会分别适应大约60%和95%的压缩率,在此压缩率下,传递至包壳的机械负载保持在可接受的状态。
注意,根据图2所做的测试显示出根据本发明的、基于编织物的界面接合部和基于毡的接合部维持其完整性;因此,编织物/毡结构得以保存而没有形成任何可能会进入燃料棒中芯块和包壳之间重新打开的间隙中的碎片。
如果要使经济表现最优化,必须在反应堆中尽可能久地且以尽可能最高的功率密度保持燃料棒。这些表现通常受不同的运转约束条件所限制以满足安全性目的。最严苛的约束条件之一是由于需要保证各种情况下燃料棒包壳的机械完整性而施加的。这导致定义了对包壳的可允许的限制负载(压力和/或应力,如果超过该压力和/或应力,不再能够保证包壳的完整性)。然而在放射状态下,燃料芯块受连续三维膨胀的影响,该膨胀导致的芯块/包壳的机械相互作用(PCMI),其最终可能造成包壳上不能承受的负载。因此,燃料棒的运转寿命强烈取决于这种过度相互作用发生的时间。如上所述的根据本发明的界面接合部提供了令人满意的响应,因为其使得芯块更长期的扩张或三维膨胀成为可能。对于芯块的固定的三维膨胀,耐用性取决于接合部的初始厚度以及在其压缩状态导致将不可接受的机械负载传递至包壳上之前能够适应的压缩率;当可允许的压缩率增加时,要安装的接合部的初始厚度减少。
图2说明了需要很高的压缩率以达到所提出的编织物型或毡型接合部的压缩限制,这意味着如果安装合理厚度的接合部,能够实现更长的放射时间。发明人认为,通常,对于60%的可允许压缩率,厚度是现有技术中仅为流体形式的接合部(氦气或钠,传统上其厚度为芯块半径的大约4%)的两倍的本发明界面接合部会使常规反射时间段增加大约20%,这会表现出实质的燃料节约。
而且,通过在根据本发明的大约1cm厚的纤维结构上施加力以执行剪切测试,对应于在大约400℃温度下的大约100μm的循环位移。对这1%的延长,纤维结构完美地保持完整无缺。发明人还认为,对用通常碰到的燃料芯块柱体的高度,通常为大约165cm,根据本发明的初始厚度小于1毫米且与芯块柱体以及与包壳机械解耦的本发明纤维结构在放射温度下大约10cm的延长,会使包壳在很长时间内维持完整性。
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Claims (27)
1.一种沿纵向(XX’)延伸的核燃料棒,包括多个燃料芯块(5)以及由对于中子透明的材料制成的包壳(1),所述燃料芯块相互堆叠成柱体形式,所述包壳包围芯块柱体,其中,所述包壳和所述芯块具有与纵向(XX’)横切的圆形横截面,且其中,在所述包壳和堆叠芯块柱体之间、至少在该柱体的高度上,插入有也具有与纵向(XX’)横切的圆形横截面的、由对于中子透明的材料制成的界面接合部,其特征在于,界面接合部为与包壳(1)和芯块(5)柱体机械解耦的结构(3),且具有高导热性和开孔,用于在其厚度上通过压缩而变形,以在放射状态下受芯块的三维膨胀的作用而被压缩,所述接合部的初始厚度及其压缩率使得在放射状态下由芯块传递至包壳的机械负载小于预定阈值。
2.根据权利要求1所述的核燃料棒,其中,界面接合部的开孔具有的体积等于制作形成的界面接合部的总体积的至少30%。
3.根据权利要求2所述的核燃料棒,其中,所述界面接合部的开孔具有的体积是制作形成的界面接合部的总体积的30%至95%。
4.根据权利要求3所述的核燃料棒,其中,所述界面接合部的开孔具有的体积是制作形成的界面接合部的总体积的50%至85%。
5.根据上述权利要求中的任一权利要求所述的核燃料棒,其中,所述界面接合部的厚度在其与所述纵向(XX ’)横切的方向上超过所述芯块的半径的至少4%。
6.根据上述权利要求中的任一权利要求所述的核燃料棒,其中,所述界面结合部由一个或多个纤维结构如编织物和/或毡和/或网状物和/或布和/或针织物构成。
7.根据权利要求6和权利要求4结合所述的核燃料棒,其中,所述界面接合部由纤维结构构成,该纤维结构具有的纤维体积百分比在15%至50%之间。
8.根据权利要求6所述的核燃料棒,其中,所述界面结合部由编织物制成,该编织物包括碳纤维层以及包含叠置在该碳纤维层上的碳化硅纤维的层。
9.根据权利要求1至5中的任一权利要求所述的核燃料棒,其中,所述界面接合部由一种或多种蜂巢状材料如泡沫制成。
10.根据上述权利要求中的任一权利要求所述的核燃料棒,其中,所述界面接合部以陶瓷为基础。
11.根据上述权利要求1至9中的任一权利要求所述的核燃料棒,其中,所述界面接合部以金属为基础。
12.根据上述权利要求1至10中的任一权利要求所述的核燃料棒,用于气冷式快速反应堆(GFR),其中,所述包壳的基本材料为耐熔陶瓷基复合材料(CMC)如SiC-SiCf,可能与基于耐熔金属合金的衬里关联,且燃料芯块由陶瓷材料如(U,Pu)C、(U,Pu)N或(U,Pu)O2制成。
13.根据上述权利要求1至9和12中的任一权利要求所述的核燃料棒,用于钠冷却快速反应堆(SFR),其中,所述包壳由金属性材料制成,且所述芯块由陶瓷材料如(U,Pu)C、(U,Pu)N或(U,Pu)O2或金属材料如(U,Pu)Zr制成。
14.根据权利要求13所述的燃料棒,其中,所述界面接合部的开孔和所述包壳、芯块和棒闭合元件之间的空间填充有气体,该气体优选为氦气。
15.根据权利要求13所述的燃料棒,其中,堆叠芯块柱体与所述燃料棒底端的闭合元件抵接,以致在核反应堆的操作期间,所述界面接合部的开孔和所述包壳、芯块和所述燃料棒底部的闭合元件之间的空间(2,4)在所述柱体的高度上填充有钠,且所述柱体和闭合元件之间的空间(6)填充有氦气。
16.根据权利要求1至10中任一权利要求所述的燃料棒,用于加压水反应堆(PWR)或沸水反应堆(BWR),其中,所述包壳包括耐熔陶瓷基复合材料(CMC)且所述燃料芯块由陶瓷材料如UO2、(U,Pu)O2制成。
17.一种核燃料组件,包括多个根据权利要求1至16中任一权利要求所述的燃料棒且被布置用于形成格子。
18.一种用于制作核燃料棒的方法,包括以下步骤:
a)至少部分地形成由对于中子透明的材料制成且具有圆形横截面的接合部,其为具有良好导热性的、带有开孔的结构(3)形式,能够在其厚度上受到压缩而变形;
b)将所述至少部分地形成的接合部插入具有圆形横截面的圆柱形包壳中,该包壳在其至少一个末端是开口的,由对于中子透明的材料制成;
c)在不超过所述接合部的高度上插入多个核燃料芯块,将接合部插入具有圆形横截面的圆柱形包壳中;
d)一旦完整生成所述接合部,完全封闭所述包壳。
19.根据权利要求18所述的方法,步骤a)采用以下的分步骤实施:
-将包括碳化硅纤维的编织物层叠置在自身位于心轴上的碳纤维编织物层上;
-将双层的编织物在圆柱形模具中压缩;
-将可溶粘合剂加入压缩的编织物中;
-将溶剂蒸发;
根据该方法,步骤b)采用心轴来完成,所述编织物围绕所述心轴与心轴接触;
根据该方法,在步骤c)后期,在真空中执行热处理以消除粘合剂,从而使接合部与所述多个堆叠芯块和所述包壳接触。
20.根据权利要求19所述的方法,所述编织物层是二维类型,相对于心轴轴向具有45°的编织物角。
22.根据权利要求19至21所述的方法,所述碳化硅纤维为HI-NICALONTM型S,每个包含500个细丝。
23.根据权利要求19至22中任一权利要求所述的方法,可溶粘合剂为聚乙烯醇。
24.根据权利要求18所述的方法,步骤a)使用以下分步骤实施:
-在心轴上针轧出管状形式的碳纤维网;
-执行热处理;
-在圆柱形模具中压缩经热处理的管;
-将可溶粘合剂加入压缩的管中;
-蒸发溶剂;
根据该方法,步骤b)采用心轴来完成,所述编织物围绕所述心轴与心轴接触,
且根据该方法,在步骤c)后期,在真空中执行热处理以消除粘合剂,从而使接合部与所述多个堆叠芯块和所述包壳接触。
26.根据权利要求24和25所述的方法,所述可溶粘合剂为聚乙烯醇。
27.根据权利要求18所述的方法,步骤a)使用以下分步骤实施:
-生成由开口蜂窝状物构成的碳泡沫管;
-在所述碳泡沫管上进行钨-铼合金的化学气相沉积(CVD)。
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