CN116960369A - 用于燃料电池的膜电极的阴极催化层结构及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本申请提供了一种制备燃料电池的膜电极组件的阴极催化层结构的方法。该方法包括形成具有至少第一催化层和第二催化层的阴极催化层结构，第二催化层用于比第一催化层更靠近膜电极组件的质子交换膜定位，第一催化层由第一浆料形成，并且第二催化层由第二浆料形成。该方法包括选取第一浆料和第二浆料中的铂类催化剂的平均粒径、碳载体的比表面积、I/C比和铂类催化剂占碳载体和铂类催化剂的总重量的重量百分率。本申请还提供了一种通过前述方法制备得到的阴极催化层结构。根据本申请，能够在最大化阴极催化层结构的整体的质子传导能力、氧输送能力和ECSA的同时，有效减轻阴极催化层结构上的铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀。
Description
技术领域
本申请总体上涉及燃料电池的领域，具体而言，涉及制备用于燃料电池的膜电极的阴极催化层结构的方法，以及由这种方法制备得到的阴极催化层结构。
背景技术
利用燃料与氧化剂的电化学反应发电的燃料电池系统被日益广泛地用来提供电力，尤其是在电动车辆领域中。质子交换膜燃料电池(PEMFC)是一种广泛应用的燃料电池，其采用氢气为燃料，氧气为氧化剂。PEMFC的膜电极组件(MEA)由聚合物电介质膜(即，质子交换膜)、膜两侧的催化层(CL)和扩散层(GDL)组成。PEMFC的电化学反应发生在MEA中，主要涉及氢氧化(HOR)过程和氧还原(ORR)过程。H2和O2分别通过阳极扩散层和阴极扩散层传输到阳极催化层和阴极催化层中，H2在阳极催化层处在阳极催化剂的作用下失去电子，形成H+。H+通过质子交换膜传递到阴极侧，在阴极催化层处在阴极催化剂的作用下与O2结合成H2O。H2O通过扩散层传递到流场中，随后排出PEMFC。电子则通过外电路流向阴极以形成电流。
ORR过程是决定PEMFC的电化学反应速率的关键。阴极催化层作为ORR过程的发生场所，其构造和组分将直接影响MEA的性能和寿命，从而影响PEMFC的性能和寿命。因此，在行业中总是存在调节阴极催化层的构造和组分以提高MEA的性能和寿命的需求。
发明内容
本申请旨在提供一种改进的制备燃料电池的膜电极组件的阴极催化层结构的方法，以通过调节阴极催化层的构造和组分来提高MEA的性能和寿命。
根据本申请的一个方面，提供了一种制备燃料电池的膜电极组件的阴极催化层结构的方法，其特征在于，所述方法包括形成具有至少第一催化层和第二催化层的阴极催化层结构，所述第二催化层用于比所述第一催化层更靠近所述膜电极组件的质子交换膜定位，所述第一催化层由第一浆料形成，并且所述第二催化层由第二浆料形成，其中：(1)所述第一浆料中的第一铂类催化剂的第一平均粒径小于所述第二浆料中的第二铂类催化剂的第二平均粒径；(2)所述第一浆料中的第一碳载体的第一比表面积大于等于200m2/g，并且所述第二浆料中的第二碳载体的第二比表面积小于等于200m2/g；(3)所述第一浆料中的第一I/C比大于0.9，并且所述第二浆料中的第二I/C比小于等于0.9；以及(4)所述第一浆料中的所述第一铂类催化剂的重量占所述第一碳载体和所述第一铂类催化剂的总重量的第一重量百分率大于等于40％，并且所述第二浆料中的所述第二铂类催化剂的重量占所述第二碳载体和所述第二铂类催化剂的总重量的第二重量百分率小于等于40％。
在一些实施例中，所述第一浆料和所述第二浆料呈以下中的至少一种形式：所述第一平均粒径小于等于2nm，并且所述第二平均粒径大于等于2nm；所述第一比表面积在800m2/g到1000m2/g之间，并且所述第二比表面积在100m2/g到200m2/g之间；所述第一I/C比大于0.9且小于等于1.05，并且所述第二I/C比等于0.9，优选地小于等于0.8；所述第一重量百分率在50％到60％之间，并且所述第二重量百分率在20％到40％之间。
在一些实施例中，所述第一催化层的第一铂载量至少是所述第二催化层的第二铂载量的1.5倍，所述第一催化层和所述第二催化层的总铂载量优选地为0.1-0.6mg/cm2。
在一些实施例中，所述第一催化层的厚度和所述第二催化层的厚度基本相同，所述第一催化层和所述第二催化层的总厚度优选地为6μm到15μm。
在一些实施例中，所述第一浆料中的第一离聚物EW值大于所述第二浆料中的第二离聚物EW值，优选地，所述第一离聚物EW值在800g/mol到1000g/mol之间，并且所述第二离聚物EW值在720g/mol到800g/mol之间。
在一些实施例中，形成所述阴极催化层结构还包括在所述第一催化层与所述第二催化层之间形成第三催化层，所述第三催化层由第三浆料形成，其中：(1)所述第三浆料中的第三铂类催化剂的第三平均粒径大于所述第一平均粒径，并且小于所述第二平均粒径；(2)所述第三浆料中的第三碳载体的第三比表面积大于所述第二比表面积，并且大于等于所述第一比表面积；(3)所述第三浆料中的第三I/C比大于所述第二I/C比，并且小于所述第一I/C比；(4)所述第三浆料中的所述第三铂类催化剂的重量占所述第三碳载体和所述第三铂类催化剂的总重量的第三重量百分率大于等于40％；以及(5)所述第三催化层的第三铂载量至少是所述第一催化层的第一铂载量的两倍，并且至少是所述第二催化层的第二铂载量的两倍。
在一些实施例中，所述第一浆料、所述第二浆料和所述第三浆料呈以下中的至少一种形式：所述第一平均粒径小于2nm，所述第二平均粒径大于4nm，并且所述第三平均粒径在2nm到4nm之间；所述第一比表面积在200m2/g到800m2/g之间，所述第二比表面积在100m2/g到200m2/g之间，并且所述第三比表面积在800m2/g到1000m2/g之间；所述第一I/C比大于0.9且小于等于1.05，所述第二I/C比小于等于0.8，并且所述第三I/C比等于0.9；所述第一浆料中的第一离聚物EW值大于所述第二浆料中的第二离聚物EW值，并且大于所述第三浆料中的第三离聚物EW值，优选地，所述第一离聚物EW值在800g/mol到1000g/mol之间，所述第二离聚物EW值在720g/mol到800g/mol之间，并且所述第三离聚物EW值在720g/mol到800g/mol之间。
在一些实施例中，所述第一催化层、所述第二催化层和所述第三催化层的总铂载量为0.1-0.6mg/cm2。
在一些实施例中，所述第一催化层、所述第二催化层和所述第三催化层中的每个的厚度基本相同，所述第一催化层、所述第二催化层和所述第三催化层的总厚度优选地为6μm到15μm。
在一些实施例中，所述第一铂类催化剂、所述第二铂类催化剂和所述第三铂类催化剂中的每个选自由纯铂催化剂和铂基合金催化剂组成的组，所述第一铂类催化剂、所述第二铂类催化剂和所述第三铂类催化剂优选地是相同的铂类催化剂。
在一些实施例中，所述阴极催化层结构通过转印法、刮涂法、喷涂法、刷涂法、喷墨打印法或狭缝模头涂布法形成。
根据本申请的另一方面，提供了一种用于燃料电池的膜电极组件的阴极催化层结构，所述阴极催化层结构通过根据前述方法制备得到。
本申请的制备方法能够在最大化阴极催化层结构的整体的质子传导能力、氧输送能力和ECSA的同时，有效减轻阴极催化层结构上的铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀，从而有效地提高MEA的性能和寿命。
附图说明
下面将结合附图来更彻底地理解并认识本申请的上述和其它方面。应当注意的是，附图仅为示意性的，并非按比例绘制。在附图中：
图1示意性地示出了示例性燃料电池的电堆的一个电池单元，根据本申请的制备燃料电池的膜电极组件的阴极催化层结构的方法制备得到的阴极催化层结构能够在该电池单元中使用；
图2示意性地示出了由根据本申请的一个优选实施例的制备方法制备得到的阴极催化层结构；以及
图3示意性地示出了由根据本申请的另一个优选实施例的制备方法制备得到的阴极催化层结构。
具体实施方式
下面结合示例详细描述本申请的一些优选实施例。本领域技术人员应理解到的是，这些实施例仅是示例性的，并不意味着对本申请形成任何限制。此外，在不冲突的情况下，本申请的实施例中的特征可以相互组合。在附图中，为简要起见而省略了其它的部件，但这并不表明本申请的电池单元和阴极催化层结构不可包括其它结构和/或部件。应理解到，附图中各部件的尺寸、比例关系以及部件的数目均不作为对本申请的限制。
燃料电池系统可以用于车辆中以提供电力，从而驱动车辆电机来提供动力或者使得车载系统执行各种功能。图1示意性地示出了示例性燃料电池的电堆的一个电池单元100，示例性燃料电池是质子交换膜燃料电池(PEMFC)，并且其电堆由多个电池单元100堆叠而成。如以下将要详细描述的，根据本申请的制备燃料电池的膜电极组件的阴极催化层结构的方法制备得到的阴极催化层结构能够在该电池单元100中使用。
如图1所示，电池单元100通常由阴极板101、阳极板103、质子交换膜105、在阴极板101与质子交换膜105之间的阴极扩散层107和阴极催化层结构109、在阳极板103与质子交换膜105之间的阳极扩散层111和阳极催化层结构113。阴极扩散层107、阴极催化层结构109、阳极扩散层111、阳极催化层结构113与质子交换膜105通常被制成一体，并且被称为膜电极组件(MEA)。阴极扩散层107和阳极扩散层111分别用于支撑阴极催化层结构109和阳极催化层结构113，并且传输反应气体与产物(氢气、氧气/空气、水等)。阴极板101和阳极板103上分别形成有阴极流场(未示出)和阳极流场(同样未示出)。多个电池单元100的阴极板101的阴极流场组成电堆101的阴极流道(未示出)，并且多个电池单元100的阳极板103的阳极流场组成电堆101的阳极流道(同样未示出)。
PEMFC的电化学反应发生在MEA中，主要涉及氢氧化(HOR)过程和氧还原(ORR)过程。H2和O2分别通过阳极扩散层111和阴极扩散层107传输到阳极催化层结构113和阴极催化层结构109中，H2在阳极催化层结构113处在阳极催化剂的作用下失去电子，形成H+。H+通过质子交换膜105传递到阴极侧，在阴极催化层结构109处在阴极催化剂的作用下与O2结合成H2O。H2O通过阴极扩散层107和阳极扩散层111传递到阴极流场和阳极流场中，随后通过阴极流道和阳极流道排出PEMFC。电子则通过外电路(未示出)流向阴极以形成电流。
如前所述，ORR过程是决定PEMFC的电化学反应速率的关键。阴极催化层结构109作为ORR过程的发生场所，其构造和组分将直接影响MEA的性能和寿命，从而影响PEMFC的性能和寿命。为了提高MEA的性能和寿命，发明人提出了一种改进的制备用于MEA的阴极催化层结构的方法。下面将结合图2和图3详细描述这种制备方法。
图2示意性地示出了由根据本申请的一个优选实施例的制备方法制备得到的阴极催化层结构200。如图2所示，阴极催化层结构200包括第一催化层201和第二催化层202。第一催化层201邻接第二催化层202，并且第二催化层202邻接质子交换膜105。也就是说，第二催化层202比第一催化层201更靠近MEA的质子交换膜105定位。制备阴极催化层结构200的方法包括形成具有第一催化层201和第二催化层202的阴极催化层结构200，其中第一催化层201由第一浆料形成，并且第二催化层202由第二浆料形成。
如以下将要详细描述的，发明人通过调配第一浆料和第二浆料的各种参数来调节第一催化层201和第二催化层202的特性，以在最大化阴极催化层结构200的整体的质子传导能力、氧输送能力和ECSA的同时，有效减轻阴极催化层结构200上的铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀，从而有效地提高MEA的性能和寿命，否则铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀会导致阴极催化层结构200和MEA性能和寿命劣化。
如本申请中所使用的并且如本领域中已知的，浆料也可被称为“催化剂浆料”或“催化剂油墨”，其通过将催化剂分散到特定溶剂中，并通过均质分散设备使浆料均质化而得到。如本申请中所使用的，“比表面积”是指单位质量物料所具有的总面积，单位为m2/g。如本申请中所使用的，“I/C比”是指浆料中的离聚物与碳的质量比。应理解，离聚物例如为Nafion树脂。如本申请中所使用的，“离聚物EW值”是指提供1摩尔可交换质子所需的聚合物重量，单位为g/mol。如本申请中所使用的，“铂载量”是指单位面积上铂的用量，单位为mg/cm2。如本申请中所使用的，“电化学活性面积(ECSA)”是指实际发生电化学反应的有效面积，单位为m2/g。
实施例1：
在前述制备方法中，可以配置第一浆料和第二浆料以使其具备以下特性参数：(1)第一浆料中的第一铂类催化剂的第一平均粒径小于第二浆料中的第二铂类催化剂的第二平均粒径；(2)第一浆料中的第一碳载体的第一比表面积大于等于200m2/g(例如，第一碳载体为诸如XC72之类的常规炭)，并且第二浆料中的第二碳载体的第二比表面积小于等于200m2/g(例如，第二碳载体为石墨化碳)，例如，第一比表面积可以大于第二比表面积；(3)第一浆料中的第一I/C比大于0.9，并且第二浆料中的第二I/C比小于等于0.9，也就是说，第一I/C比大于第二I/C比；以及(4)第一浆料中的第一铂类催化剂的重量占第一碳载体和第一铂类催化剂的总重量的第一重量百分率大于等于40％，并且第二浆料中的第二铂类催化剂的重量占第二碳载体和第二铂类催化剂的总重量的第二重量百分率小于等于40％，例如，第一重量百分率可以大于第二重量百分率。
相比于仅调节上述特性参数中的一个或一些特性参数的制备方法，由具有以上特性参数(1)至(4)的组合的第一浆料和第二浆料形成的第一催化层201和第二催化层202能够在最大化阴极催化层结构200的整体的质子传导能力、氧输送能力和ECSA的同时，有效减轻阴极催化层结构上的铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀。
具体而言，对于具有两个催化层的阴极催化层结构200，第二催化层202比第一催化层201更靠近MEA的质子交换膜105定位。在电化学反应发生期间，相比于第二催化层202，从阴极流道到第一催化层201的氧气传输路径更短，因此第一催化层201更易于获得充足的氧气。但是，相比于第二催化层202，从质子交换膜105到第一催化层201的质子传导路径更长，因而第一催化层201能够获得的质子量受限。此外，相比于第一催化层201，第二催化层202上的铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀的程度更加剧烈。通过使第一催化层201和第二催化层202分别由前述的第一浆料和第二浆料形成，可以给第一催化层201提供更好的氧输送能力和更大的ECSA，并且给第二催化层202提供更好的质子传导能力和抑制铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀的能力，从而在最大化阴极催化层结构200的整体的质子传导能力、氧输送能力和ECSA的同时，有效减轻阴极催化层结构200上的铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀。这能够提高MEA的性能和寿命，从而提高PEMFC的性能和寿命。
因此，本申请的制备方法包括形成具有第一催化层201和第二催化层202的阴极催化层结构200，第二催化层202用于比第一催化层201更靠近MEA的质子交换膜105定位。第一催化层201由前述的第一浆料形成，并且第二催化层202由前述的第二浆料形成。
表1示出了实施例1的一种示例性实现方式。
表1
在表1所示的示例性实现方式中，第一浆料中的第一铂类催化剂的第一平均粒径小于第二浆料中的第二铂类催化剂的第二平均粒径。第一平均粒径小于等于2nm，并且第二平均粒径大于等于2nm。优选地，第一平均粒径为2nm，并且第二平均粒径为3nm、4nm、5nm或其间的任何值。
第一浆料中的第一碳载体的第一比表面积大于等于200m2/g，并且第二浆料中的第二碳载体的第二比表面积小于等于200m2/g。例如，第一比表面积可以大于第二比表面积。优选地，第一比表面积在800m2/g到1000m2/g之间，并且第二比表面积在100m2/g到200m2/g之间。
第一浆料中的第一I/C比大于0.9，并且第二浆料中的第二I/C比小于等于0.9。优选地，第一I/C比大于0.9且小于等于1.05，并且第二I/C比等于0.9。更优选地，第二I/C比小于等于0.8。
第一浆料中的第一铂类催化剂的重量占第一碳载体和第一铂类催化剂的总重量的第一重量百分率大于等于40％，并且第二浆料中的第二铂类催化剂的重量占第二碳载体和第二铂类催化剂的总重量的第二重量百分率小于等于40％。例如，第一重量百分率可以大于第二重量百分率。优选地，第一重量百分率在50％到60％之间，并且第二重量百分率在20％到40％之间。更优选地，第一重量百分率为50％、55％或60％。更优选地，第二重量百分率为20％、30％或40％。
在一个附加的示例中，还可以调配第一浆料和第二浆料以使其额外具备以下特性参数：第一浆料中的第一离聚物EW值大于第二浆料中的第二离聚物EW值。通过这种方式，可以在第一催化层201处确保良好的质子传导，并且在第二催化层202处同时确保良好的质子传导和氧气传输。表2示出了该示例的一种示例性实现方式。
表2
优选地，第一离聚物EW值在800g/mol到1000g/mol之间，并且第二离聚物EW值在720g/mol到800g/mol之间。
此外，在另一个附加的示例中，可以使第一催化层的第一铂载量至少是第二催化层的第二铂载量的1.5倍。提供这种铂载量梯度，可以在第一催化层201处提供更大的ECSA。优选地，第一催化层和第二催化层的总铂载量为0.1-0.6mg/cm2。
此外，第一催化层201的厚度和第二催化层202的厚度可以基本相同。优选地，第一催化层201和第二催化层202的总厚度为6μm到15μm。
对比例1：
一种阴极催化层结构，其由表3所示的浆料形成。应理解到，作为对比例，该阴极催化层结构的未列出的其余参数均与由表1所示的浆料形成的阴极催化层结构200的参数保持一致。
表3
在加速老化测试中，通过对阴极侧施加0.6-0.95V的动态电压方波扫描，周期为2s，总循环30000圈。经过30000个循环后，由表1所示的浆料形成的阴极催化层结构200的ECSA降低小于30％，而对比例1的阴极催化层结构则超过40％。由此可见，相对于对比例，阴极催化层结构200具有更高的耐久性，使用寿命更长。根据本申请的制备方法制备得到的阴极催化层结构200在最大化其整体的质子传导能力、氧输送能力和ECSA的同时，有效减轻阴极催化层结构上的铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀。
图3示意性地示出了由根据本申请的另一个优选实施例的制备方法制备得到的阴极催化层结构300。如图3所示，阴极催化层结构300包括第一催化层301、第二催化层302以及在第一催化层301与第二催化层302之间的第三催化层303。第一催化层301邻接第三催化层303，第三催化层303邻接第二催化层302，并且第二催化层302邻接质子交换膜105。也就是说，第二催化层302比第三催化层303更靠近MEA的质子交换膜105定位，并且第三催化层303比第一催化层301更靠近MEA的质子交换膜105定位。
制备阴极催化层结构300的方法与前述的制备阴极催化层结构200的方法的区别在于，制备阴极催化层结构300的方法还包括在第一催化层301与第二催化层302之间形成第三催化层303，第三催化层303由第三浆料形成。如以下将要详细描述的，发明人通过调配第一浆料、第二浆料和第三浆料的各种参数来调节第一催化层301、第二催化层302和第三催化层303的特性，以在最大化阴极催化层结构300的质子传导能力、氧输送能力和ECSA的同时，有效减轻阴极催化层结构300上的铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀，从而有效地提高MEA的性能和寿命，否则铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀会导致阴极催化层结构300性能和寿命劣化。
实施例2：
实施例2与前述的实施例1的区别在于，在实施例2的制备方法中，可以调配第一浆料、第二浆料和第三浆料以使第一浆料、第二浆料和第三浆料以及第一催化层301、第二催化层302和第三催化层303具备以下特性参数：(1)第三浆料中的第三铂类催化剂的第三平均粒径大于第一平均粒径，并且小于第二平均粒径；(2)第三浆料中的第三碳载体的第三比表面积大于第二比表面积，并且大于等于第一比表面积(例如，第三比表面积可以大于第一比表面积)；(3)第三浆料中的第三I/C比大于第二I/C比，并且小于第一I/C比；(4)第三浆料中的第三铂类催化剂的重量占第三碳载体和第三铂类催化剂的总重量的第三重量百分率大于等于40％；以及(5)第三催化层303的第三铂载量至少是第一催化层301的第一铂载量的两倍，并且至少是第二催化层302的第二铂载量的两倍。
相比于仅调节上述特性参数中的一个或一些特性参数的制备方法，由具有以上特性参数(1)至(5)的组合的第一浆料、第二浆料和第三浆料形成的第一催化层301、第二催化层302和第三催化层303能够在最大化阴极催化层结构300的质子传导能力、氧输送能力和ECSA的同时，有效减轻阴极催化层结构300上的铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀。
具体而言，对于具有三个催化层的阴极催化层结构300，第二催化层302比第一催化层301和第三催化层303更靠近MEA的质子交换膜105定位，并且第一催化层301比第二催化层302和第三催化层303更靠近阴极扩散层(未在图3中示出)定位。在电化学反应发生期间，相比于第二催化层302和第三催化层303，从阴极流道到第一催化层301的氧气传输路径更短，因此第一催化层301更易于获得充足的氧气。但是，相比于第二催化层302和第三催化层303，从质子交换膜105到第一催化层301的质子传导路径更长，因而第一催化层301能够获得的质子量受限。此外，相比于第一催化层301和第三催化层303，第二催化层302上的铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀的程度更加剧烈。通过使第一催化层301、第二催化层302和第三催化层303分别由前述的第一浆料、第二浆料和第三浆料形成，可以给第一催化层301提供更好的氧输送能力和相对大的ECSA，给第二催化层302提供更好的质子传导能力和抑制铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀的能力，并且最大化第三催化层303的ECSA，从而在最大化阴极催化层结构300的质子传导能力、氧输送能力和ECSA的同时，有效减轻阴极催化层结构300上的铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀。这能够提高MEA的性能和寿命，从而提高PEMFC的性能和寿命。
表4示出了实施例2的一种示例性实现方式。
表4
在表4所示的示例性实现方式中，第三浆料中的第三铂类催化剂的第三平均粒径大于第一浆料中的第一铂类催化剂的第一平均粒径，并且小于第二浆料中的第二铂类催化剂的第二平均粒径。优选地，第一平均粒径小于2nm，第二平均粒径大于4nm，并且第三平均粒径在2nm到4nm之间。
第三浆料中的第三碳载体的第三比表面积大于第二浆料中的第二碳载体的第二比表面积，并且大于等于第一浆料中的第一碳载体的第一比表面积。优选地，第一比表面积在200m2/g到800m2/g之间，第二比表面积在100m2/g到200m2/g之间，并且第三比表面积在800m2/g到1000m2/g之间。
第三浆料中的第三I/C比大于第二浆料中的第二I/C比，并且小于第一浆料中的第一I/C比。优选地，第一I/C比大于0.9且小于等于1.05，第二I/C比小于等于0.8，并且第三I/C比等于0.9。
第三催化层的第三铂载量至少是第一催化层的第一铂载量的两倍，并且至少是第二催化层的第二铂载量的两倍。提供这种铂载量梯度，可以在第三催化层303处提供最大的ECSA，从而使主要的反应区域位于第三催化层303。优选地，第一催化层、第二催化层和第三催化层的总铂载量为0.1-0.6mg/cm2。
在一个附加的示例中，还可以配置第一浆料、第二浆料和第三浆料以使其额外具备以下特性参数：第一浆料中的第一离聚物EW值大于第二浆料中的第二离聚物EW值，并且大于第三浆料中的第三离聚物EW值，优选地，第一离聚物EW值在800g/mol到1000g/mol之间，第二离聚物EW值在720g/mol到800g/mol之间，并且第三离聚物EW值在720g/mol到800g/mol之间。通过这种方式，可以在第一催化层301和第三催化层303处确保良好的质子传导，并且在第二催化层302处同时确保良好的质子传导和氧气传输。
此外，第一催化层301、第二催化层302和第三催化层303中的每个的厚度基本相同。优选地，第一催化层301、第二催化层302和第三催化层303的总厚度优选地为6μm到15μm。
对比例2：
一种阴极催化层结构，其由表5所示的浆料形成。应理解到，作为对比例，该阴极催化层结构的未列出的其余参数均与由表4所示的浆料形成的阴极催化层结构300的参数保持一致。
表5
在加速老化测试中，通过对阴极侧施加0.6-0.95V的动态电压方波扫描，周期为2s，总循环30000圈。经过30000个循环后，由表4所示的浆料形成的阴极催化层结构300的ECSA降低小于30％，而对比例2的阴极催化层结构则超过40％。由此可见，相比于对比例，阴极催化层结构300具有具有更高的耐久性，使用寿命更长。根据本申请的制备方法制备得到的阴极催化层结构300能够在最大化其整体的质子传导能力、氧输送能力和ECSA的同时，有效减轻阴极催化层结构300上的铂类催化剂颗粒团聚和碳载体腐蚀。
如以上所述的，第一铂类催化剂、第二铂类催化剂和第三铂类催化剂中的每个选自由纯铂催化剂和铂基合金催化剂组成的组。铂基合金催化剂为PtM催化剂，其中M为第三周期过渡元素(Ni,Co,Cr,Mn,Fe)。优选地，第一铂类催化剂、第二铂类催化剂和第三铂类催化剂是相同的铂类催化剂。但应理解到，第一铂类催化剂、第二铂类催化剂和第三铂类催化剂也可以是不同的铂类催化剂。
阴极催化层结构200和阴极催化层结构300均可以利用相应的前述浆料通过转印法、刮涂法、喷涂法、刷涂法、喷墨打印法或狭缝模头涂布法形成。转印法是在基体膜上制备阴极催化层结构，随后将带有阴极催化层结构的基体膜与质子交换膜热压，将基体膜上的阴极催化层结构转移到质子交换膜上。刮涂法是指利用刮涂工艺制备MEA的方法，即，利用刮刀以设定的间隙将多余的浆料刮除，从而得到预定厚度的阴极催化层。例如，可以通过直接刮涂法将前述浆料分层地直接涂覆在质子交换膜105上。喷涂法是指将前述浆料直接喷涂于质子交换膜105上。刷涂法是指将前述浆料刷涂于质子交换膜105上。喷墨打印法是指利用喷墨打印设备将前述浆料打印在例如质子交换膜105上。狭缝模头涂布法是指使前述浆料通过两个或更多个狭缝模头同时且分层地堆叠在质子交换膜105上，以形成阴极催化层结构。应理解，可以调节前述浆料中除了前述特性参数之外的其它参数或组分，以使浆料适于通过这些方法形成阴极催化层结构。
应理解，除了铂类催化剂、碳载体、离聚物之外，前述浆料还可以包括诸如去离子水、分散剂、调节剂之类的其它组分，但是本申请不限于此。
还应理解到，根据本申请的制备方法还可以用于制造多于三个层的阴极催化层结构，但是本申请不限于此。
还应理解，术语“第一”、“第二”、“第三”仅用于将一个参数或一种物料与另一个参数或另一种物料区分开来，但是这些参数和/或物料不应受到此类术语的限制。
以上结合具体实施例对本申请进行了详细描述。显然，以上描述以及在附图中示出的实施例均应被理解为是示例性的，而不构成对本申请的限制。对于本领域技术人员而言，可以在不脱离本申请的精神的情况下对其进行各种变型或修改，这些变型或修改均不脱离本申请的范围。
Claims (10)
1.一种制备燃料电池的膜电极组件的阴极催化层结构的方法，其特征在于，所述方法包括形成具有至少第一催化层和第二催化层的阴极催化层结构，所述第二催化层用于比所述第一催化层更靠近所述膜电极组件的质子交换膜定位，所述第一催化层由第一浆料形成，并且所述第二催化层由第二浆料形成，其中：
所述第一浆料中的第一铂类催化剂的第一平均粒径小于所述第二浆料中的第二铂类催化剂的第二平均粒径；
所述第一浆料中的第一碳载体的第一比表面积大于等于200m2/g，并且所述第二浆料中的第二碳载体的第二比表面积小于等于200m2/g；
所述第一浆料中的第一I/C比大于0.9，并且所述第二浆料中的第二I/C比小于等于0.9；以及
所述第一浆料中的所述第一铂类催化剂的重量占所述第一碳载体和所述第一铂类催化剂的总重量的第一重量百分率大于等于40％，并且所述第二浆料中的所述第二铂类催化剂的重量占所述第二碳载体和所述第二铂类催化剂的总重量的第二重量百分率小于等于40％。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述第一浆料和所述第二浆料呈以下中的至少一种形式：
所述第一平均粒径小于等于2nm，并且所述第二平均粒径大于等于2nm；
所述第一比表面积在800m2/g到1000m2/g之间，并且所述第二比表面积在100m2/g到200m2/g之间；
所述第一I/C比大于0.9且小于等于1.05，并且所述第二I/C比等于0.9，优选地小于等于0.8；
所述第一重量百分率在50％到60％之间，并且所述第二重量百分率在20％到40％之间。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于：
所述第一催化层的第一铂载量至少是所述第二催化层的第二铂载量的1.5倍，所述第一催化层和所述第二催化层的总铂载量优选地为0.1-0.6mg/cm2；和/或
所述第一催化层的厚度和所述第二催化层的厚度基本相同，所述第一催化层和所述第二催化层的总厚度优选地为6μm到15μm。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述第一浆料中的第一离聚物EW值大于所述第二浆料中的第二离聚物EW值，优选地，所述第一离聚物EW值在800g/mol到1000g/mol之间，并且所述第二离聚物EW值在720g/mol到800g/mol之间。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，形成所述阴极催化层结构还包括在所述第一催化层与所述第二催化层之间形成第三催化层，所述第三催化层由第三浆料形成，其中：
所述第三浆料中的第三铂类催化剂的第三平均粒径大于所述第一平均粒径，并且小于所述第二平均粒径；
所述第三浆料中的第三碳载体的第三比表面积大于所述第二比表面积，并且大于等于所述第一比表面积；
所述第三浆料中的第三I/C比大于所述第二I/C比，并且小于所述第一I/C比；
所述第三浆料中的所述第三铂类催化剂的重量占所述第三碳载体和所述第三铂类催化剂的总重量的第三重量百分率大于等于40％；以及
所述第三催化层的第三铂载量至少是所述第一催化层的第一铂载量的两倍，并且至少是所述第二催化层的第二铂载量的两倍。
6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述第一浆料、所述第二浆料和所述第三浆料呈以下中的至少一种形式：
所述第一平均粒径小于2nm，所述第二平均粒径大于4nm，并且所述第三平均粒径在2nm到4nm之间；
所述第一比表面积在200m2/g到800m2/g之间，所述第二比表面积在100m2/g到200m2/g之间，并且所述第三比表面积在800m2/g到1000m2/g之间；
所述第一I/C比大于0.9且小于等于1.05，所述第二I/C比小于等于0.8，并且所述第三I/C比等于0.9；
所述第一浆料中的第一离聚物EW值大于所述第二浆料中的第二离聚物EW值，并且大于所述第三浆料中的第三离聚物EW值，优选地，所述第一离聚物EW值在800g/mol到1000g/mol之间，所述第二离聚物EW值在720g/mol到800g/mol之间，并且所述第三离聚物EW值在720g/mol到800g/mol之间。
7.根据权利要求5所述的方法，其特征在于：
所述第一催化层、所述第二催化层和所述第三催化层的总铂载量为0.1-0.6mg/cm2；和/或
所述第一催化层、所述第二催化层和所述第三催化层中的每个的厚度基本相同，所述第一催化层、所述第二催化层和所述第三催化层的总厚度优选地为6μm到15μm。
8.根据权利要求5所述的方法，其特征在于，所述第一铂类催化剂、所述第二铂类催化剂和所述第三铂类催化剂中的每个选自由纯铂催化剂和铂基合金催化剂组成的组，所述第一铂类催化剂、所述第二铂类催化剂和所述第三铂类催化剂优选地是相同的铂类催化剂。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的方法，其特征在于，所述阴极催化层结构通过转印法、刮涂法、喷涂法、刷涂法、喷墨打印法或狭缝模头涂布法形成。
10.一种用于燃料电池的膜电极组件的阴极催化层结构，其特征在于，所述阴极催化层结构通过根据权利要求1至9中任一项所述的方法制备得到。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| PB01 | Publication | ||
| PB01 | Publication |