CN116850915A - 一种用于氨分解制氢的等离子催化方法及反应装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种用于氨分解制氢的等离子催化方法，先将10℃～15℃氨气通入含有阻挡介质的等离子反应装置中，在3000～4000伏特电压和300℃～500℃温度的条件下活化，形成等离子体气体；再将等离子体气体与含有二元复合金属的催化剂混合，分解为氢气和氮气的混合气体。本发明所述的一种用于氨分解制氢的等离子催化方法，提高了氨气分解的效率，减少氨分解反应中催化剂用量；通过采用负载型且活性金属成分的催化剂，能够提高氨气分解的效率，降低氨分解所需要的外界环境温度，减少系统的能量消耗。
Description
技术领域
本发明涉及清洁能源技术领域，具体涉及一种应用于氨分解制氢工艺的等离子催化方法和反应装置。
背景技术
随着工业的发展以及碳排放的日益增加，清洁能源的研究使用日渐频繁；其中氢燃料电池以其绿色清洁以及能量转化不受卡诺循环限制的特点收到世界各国关注；但是氢气的制取和储存运输一直是氢燃料电池的难点所在；氨是一种可以广泛获得的无机化合物，采用氨分解制氢，能够克服现有氢气储存运输困难的问题；然而氨分解反应在动力学上很难发生，需要采用合适的催化剂来促进氨分解反应。目前氨分解催化剂的主要通过在高温下对催化剂表面结构和组成的调控，来提高催化剂的氨分解性能；或者在较温和的条件下寻找新的技术手段来实现高效氨分解制氢。
中国专利CN1861519A公开一种氨分解制氢的等离子体催化方法，该等离子体催化方法在等离子体催化反应器中进行，其放电区设置有非贵金属负载型催化剂，非贵金属包含Fe、Co、Ni、Cr、Mo、Mn、Cu和W等金属元素，其质量百分含量为0.5～40％，该等离子体催化方法等离子体使一部分的氨气发生分解，产生的热量使催化剂床层温度升高，发生部分氨气的热催化分解；但该方法中需要采用大量催化剂以及较高的氨气量来进行氨分解反应，(6.0mL)，氨分解效率不高且能量消耗大。
发明内容
针对现有技术中，应用于氨分解制氢工艺中等离子体催化方法的工作温度高，环境要求条件较高，氨气分解效率低以及消耗能量大的缺陷，从而提供一种工作温度低、反应条件较为温和，生产成本较低，氨气分解效率高且能量消耗低的适用于产业化应用的等离子体催化方法和反应装置。
本发明解决其技术问题所采取的技术方案是：一种用于氨分解制氢的等离子催化方法：包括如下步骤：步骤一：将10℃～15℃的氨气通入含有阻挡介质的等离子反应装置中；步骤二：将含有阻挡介质的等离子反应装置与3000～4000伏特的电压连通并且将所述等离子反应装置内部的温度升高到300℃～500℃，使得10℃～15℃的氨气活化形成等离子体混合气体；步骤三：将等离子体氨气与含有二元复合金属的催化剂混合，分解为氢气和氮气的混合气体。
进一步的，等离子反应装置中设置有介电常数为15～21的无机化合物材料。
进一步的，催化剂为负载型催化剂，催化剂由活性组分和催化剂载体组成，催化剂的活性组分为二元复合金属，催化剂载体为无机氧化物。
进一步的，活性成分为镍-铂、镍-钌、钴-钌或者钴-镍；催化剂载体为氧化铈、氧化铝、氧化钛、氧化锆、氧化镁或者铈锆复合氧化物。
进一步的，活性组分占催化剂质量的0.5～5％；催化剂载体占催化剂质量的95～99.5％。
本发明还公开了一种用于氨分解制氢的反应装置，包括含有阻挡介质的等离子反应部以及催化转化反应部，含有阻挡介质的等离子反应部与催化转化反应部彼此连通，含有阻挡介质的等离子反应部的顶部设置有第一开口和第二开口，第一开口中设置有第一金属丝，含有阻挡介质的等离子反应部的外壁缠绕设置有第二金属丝，第一金属丝和第二金属丝彼此电连接。
进一步的，用于氨分解制氢的反应装置的制造材料为最低耐热温度为800℃的无机非金属材料。
进一步的，第一金属丝与第二金属丝连接后的总长度为用于氨分解制氢的反应装置总长度的30％～50％。
进一步的，含有阻挡介质的等离子反应部中设置有第一阻挡板，第一阻挡板的截面形状与含有阻挡介质的等离子部的截面形状相对应，阻挡介质上设置有通孔，阻挡介质的制造材料为石英玻璃、环氧树脂或者氧化铝陶瓷。
进一步的，催化转化反应部的底部设置有第三开孔，催化转化反应部内部设置有含有二元复合金属的负载型催化剂，催化转化反应部的外部缠绕有电炉丝，电炉丝与第一金属丝和第二金属丝彼此错开设置。
本发明所述的用于氨分解制氢的等离子催化方法及反应装置，通过将在等离子反应部中设置阻挡介质，使得等离子反应部在通电时能够形成交流弧放电，并且配合上高温和高电压的反应条件，增加了等离子反应部中的电流强度，使得氨气分子能够充分与高能电子碰撞，从而能够充分地等离子化，提高了氨气分解的反应效率；通过采用负载型以及含有二元复合金属的催化剂，有利于降低氨分解反应中的活化能，从而降低氨气分解所需要的温度条件，相比于传统催化剂，减少了后续氨分解反应中催化剂的用量，同时更好地提高了氨气分解的效率，减少了系统能量消耗。
附图说明
为了更清楚地说明本发明具体实施方式，下面将对具体实施方式中所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施方式，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明所述的用于氨分解制氢的反应装置的结构示意图；
图2为本发明所述的用于氨分解制氢的反应装置的内部结构示意图。
具体实施方式
下面将结合附图对本发明的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
如图1所示，本发明所述的一种用于氨分解制氢的等离子催化方法，其特征在于：包括如下步骤：
步骤一：将10℃～15℃的氨气通入含有阻挡介质的等离子反应装置中；
步骤二：将含有阻挡介质的等离子反应装置与3000～4000伏特的电压连通并且将所述等离子反应装置内部的温度升高到300℃～500℃，使得10℃～15℃的氨气活化形成等离子体混合气体；
步骤三：将等离子体氨气与含有二元复合金属的催化剂混合，分解为氢气和氮气的混合气体。
本发明所述的一种用于氨分解制氢的等离子催化方法，在反应前先将氨气加热到10℃～15℃，以减少后续所需要的氨分解反应温度，通过将加热后的氨气导入含有阻挡介质的等离子反应中，并且将等离子反应装置设置在3000～4000伏特的电压以及300℃～500℃的温度环境下等离子化，最后将等离子化的气体与含有二元复合金属的催化剂混合并实现氨气的分解反应，生成氢气和氮气的方式；提高了后续氨气分解的效率；减少了后续氨分解反应中催化剂的用量，降低了氨分解所需要的外界环境温度条件，从而减少了整体系统能量消耗。
在步骤一中，将液氨从储氨装置中导出，随后将液氨加热气化形成氨气，再将氨气加热到10℃～15℃后将氨气通入含有阻挡介质的等离子反应装置中，例如氨分解反应装置；优选的，所述等离子反应装置为圆柱形结构，所述等离子反应装置包括互相连接的放电区间和反应区间，当氨气加热到10℃～15℃后，先将氨气通入所述等离子反应装置的放电区间内；所述等离子反应装置中设置有阻挡介质，所述阻挡介质为板状结构，所述阻挡介质的截面面积与所述等离子反应装置的截面面积相对应，所述阻挡介质由至少一层板状结构组成，当所述阻挡介质包括多层板状结构时，多层板状结构重叠设置在所述等离子反应装置内部；更优选的，为了提高后续氨分解转化效率，使得氨气能够更加完整地转化为氢气和氮气，所述阻挡介质上设置有至少一个开孔；所述阻挡介质的材料为具有耐氨腐蚀性能的绝缘材料，例如石英材料、云母或者玻璃；所述阻挡介质为单层板状结构。
其中，所述等离子反应装置还设置有用于导电的管状结构，所述管状结构由金属材料制成，所述管状结构还用于将氮气引入所述等离子反应装置壳体内部，所述阻挡介质位于所述反应器壳体内部；当所述管状结构通电时，同时将氨气从所述管状结构导入，氨气在电能环境中氨气分子和高能电子发生碰撞，形成等离子体氨气，从而使得氨气能够更有效以及稳定的分解生成氢气和氮气，增加氨气的转化率；优选的，当所述阻挡介质上存在通孔时，将所述管状结构通电后能在所述管状结构中形成稳定的交流弧电流；从而能够增加氨气分子与高能电子的碰撞机率，进一步增加氨气的转化率以充分生成氢气和氮气；更优选的，为了更进一步提高所述等离子反应装置通电时等离子反应装置中产生的电子的能量和数量，加快氨气的等离子化速度；在所述等离子反应装置中间添加介电常数为15～21的无机化合物材料，例如气相二氧化硅，从而促进等离子反应装置的放电效果，提高氨气分子在电能环境中与高能电子发生碰撞的次数，使得氨气能够更加完整的等离子化；为了更好地加快氨分解反应速率，以使得氨气能够更快更加完整的分解生成氢气和氮气，以降低系统的能量消耗和后续催化剂的用量，将等离子反应装置设置在3000～4000伏特的电压以及300℃～500℃的温度环境下等离子化，从而能够加快氨-氢键能的断裂，使得氨气能够更快的分解生成氢气和氮气，提高氨气的分解效率。
当氨气经过等离子反应装置活化后，形成等离子体混合气；随后将等离子体混合气排出所述等离子反应装置的放电区域，并排入所述等离子反应装置的催化区域与用于促进氨气催化分解的催化剂混合，以促进氨气进一步分解生成氢气和氮气；具体的，与等离子体氨气混合的催化剂为负载型催化剂，所述催化剂由活性组分和载体组成，所述催化剂的活性组分为二元复合金属，例如镍-铂、镍-钌、钴-钌或者钴-镍；；所述催化剂载体为无机氧化物，例如氧化铈、氧化铝、氧化钛、氧化锆、氧化镁或者铈锆复合氧化物；所述活性组分占所述催化剂质量的0.5～5％，所述催化物载体的占所述催化剂质量的95～99.5％；采用具有上述含量以及组成成分的含有二元复合金属的负载型催化剂，在氨分解过程中能够降低氨分解反应需要的活化能，同时能够更好地削弱催化剂与氨的相互作用力从而加快氨气的分解反应；相对于传统的氨分解反应催化剂，使用含有二元复合金属的负载型催化剂能够减少等离子反应装置中催化剂的使用量，同时也降低了氨分解过程中所需要的环境温度，使得氨气能够更快并且更完整的发生分解反应，降低了氨气分解反应的生产成本的同时也能够提高氨气的分解效率。
如图1所示，本发明所述的一种用于氨分解反应制氢的等离子催化方法在一种用于氨分解制氢的反应装置中进行，所述用于氨分解反应制氢的反应装置包括含有阻挡介质的等离子反应部1以及催化转化反应部2，所述含有阻挡介质的等离子反应部1位于所述催化转化反应部2的上方，所述含有阻挡介质的等离子反应部1为圆柱形结构，所述催化转化反应部2为圆柱形结构，所述含有阻挡介质的等离子反应部的形状与所述催化转化反应部的形状相对应；其中，所述反应装置的制造材料的最低耐热温度为800℃，并且具有良好的导热性能以及耐氨腐蚀性能的无机非金属材料，例如氧化铝陶瓷或者石英玻璃，所述用于氨分解制氢的反应装置的外直径和内直径之间的比例范围为5:1～4:1；这样能够更好的防止氨分解过程中出现热量损失，提高氨分解反应效果。
所述含有阻挡介质的等离子反应部的顶部为封闭结构，所述含有阻挡介质的等离子反应部的顶部设置有第一开口11和第二开口12，所述第一开口11位于所述阻挡介质的等离子反应部的顶部的中心位置，所述第二开口12靠近所述第一开口11设置，所述第一开口11中设置有第一金属丝13，所述第一金属丝13为条状结构，所述第一金属丝13用于与外接高压放电端连通，以作为所述含有阻挡介质的等离子反应部1的高压放电电极，从而为所述等离子反应部1引入电流；所述第二开口12用于导入氨气，氨气在所述第一金属丝13和外接高压放电端的作用下与高能离子碰撞而形成离子化气体，同时部分氨气在高能离子的作用下发生分解反应生成氢气和氮气，进而共同组成等离子体混合气体；所述含有阻挡介质的等离子反应部1的外壁缠绕设置有第二金属丝14，所述第二金属丝14为网状结构，所述第二金属丝14用于与地面连接，从而形成接地电极；所述第一金属丝13和所述第二金属丝14彼此电连接，从而能够在所述含有阻挡介质的等离子反应部1内形成电压，以促进等离子反应部1内的氨气发生等离子化形成等离子体混合气体；所述第一金属丝13和所述第二金属丝14彼此电连接并且缠绕设置在所述含有阻挡介质的等离子反应部1的外壁的方式能够在将氨气等离子化的过程中同步地对所述含有阻挡介质的等离子反应部1进行加热，以提高氨气的等离子化效果；优选的，为了更好地提高所述含有阻挡介质的等离子反应部1中的电能强度，从而使得氨气能够更充分的活化，提高后续氨气的分解效果，所述第一金属丝13与所述第二金属丝14的总长度为所述用于氨分解制氢的反应装置总长度的30％～50％，更优选的，所述第一金属丝13与所述第二金属丝14的总长度为所述用于氨分解制氢的反应装置总长度的40％。
其中，所述含有阻挡介质的等离子反应部中设置有阻挡介质，所述阻挡介质为第一阻挡板15，所述第一阻挡板15的截面形状与所述含有阻挡介质的等离子部的截面形状相对应，所述第一阻挡板15设置在所述含有阻挡介质的等离子部的内部，并且朝向靠近所述催化转化反应部的一端设置，具体的，所述第一阻挡板15与所述催化转化反应部2的底部之间的距离与所述第一阻挡板15与所述等离子反应部的顶部之间的距离之间的比例范围为3:1～2:1；从而能够氨气能够充分等离子化以形成等离子体混合气体，以及氨分解催化剂与等离子体混合气体充分作用，促进混合气体中氨气的分解反应，从最大程度上的提高氨气的分解效率；为了提高所述阻挡介质的等离子反应部中氨气的活化效果，优选的，所述第一阻挡板15上设置有通孔151，这样当所述第一金属丝与外部电压相连通时，在所述第一阻挡板15上能够形成稳定的交流弧放电；这样能够增加氨气分子与高能电子的碰撞机率，提高氨气的转换效率；所述第一阻挡板15为单层板状结构，所述第一阻挡板15的制造材料为表面光洁、耐热性能好，机械强度高且具有良好耐氨腐蚀性能的绝缘体材料，例如石英玻璃、环氧树脂或者氧化铝陶瓷。
所述催化转化反应部2的顶部与所述第一阻挡板15连通，用于将等离子化的混合气导入所述催化转化反应部的内部；所述催化转化反应部2的底部设置有第三开孔21，所述第三开孔21用于将氨气分解后产生的氢气和氮气的混合气体排出；所述催化转化反应部2内部设置有含有金属的负载型催化剂，所述催化转化反应部用于将等离子化的气体与负载型催化剂混合，进而将等离子化的气体分解为氢气和氮气混合气体；其中，所述催化转化反应部的外部缠绕有电炉丝22，缠绕设置的所述电炉丝22用于加热催化反应器，以使得氨气在催化剂的作用下，能够更快更完整的分解生成氢气和氮气，从而提高氨气的分解效率；具体的，为了防止所述电炉丝22的加热效果影响所述含有阻挡介质的等离子反应部对氨气的活化，所述电炉丝22与所述第一金属丝13和所述第二金属丝14彼此错开设置；从而使得所述电炉丝能够更好地加热所述催化转化反应部而不会影响到氨气的等离子化过程，使得氨气的催化分解过程以及氨气的等离子化过程能够同步进行，这样也提高了所述反应装置的分解速度；优选的，为了提高催化剂的催化效果，进而提高氨气的分解效率，在所述用于氨分解制氢的反应装置的外壁覆盖有保温材料，以降低氨分解过程中的热量损失，从而提高氨气分解效率，所述保温材料为石棉、陶瓷、发泡水泥等可耐400℃以上温度的保温材料。
当所述含有阻挡介质的等离子反应部1的第一金属丝与外接电源连通时，在所述第一金属丝13和所述第二金属丝14以及所述第一阻挡板15的作用下，所述含有阻挡介质的等离子反应部内部产生电能，并且在所述含有阻挡介质的等离子反应部的阻挡介质上形成交流弧放电；随后将加热后的氨气通过所述含有阻挡介质的等离子反应部顶部的第二开口12导入，氨气与所述含有阻挡介质的等离子反应部内部的高能电子发生碰撞，从而等离子化，形成等离子化气体；等离子化气体随后通过所述阻挡介质进入所述催化转化反应部，并且与所述催化转化反应部2中的负载型催化剂融合；此时开启所述催化转化反应部外部2的电炉丝22，对氨气进行加热，以加快氨气的分解反应，在所述负载型催化剂的作用下，氨气发生分解反应生成氢气和氮气，含有氢气和氮气以及部分未反应完全的氨气通过所述第三开孔21排出所述催化转化反应部2。
本发明所述的用于氨分解制氢的等离子催化方法及反应装置，通过将在等离子反应部中设置阻挡介质，使得等离子反应部在通电时能够形成交流弧放电，增加了所述等离子反应部中的电流强度，使得氨气能够充分等离子化，提高后续氨气分解的效率的同时减少后续氨分解反应中催化剂用量；并且通过采用负载型且活性金属成分的催化剂，能够进一步提高氨气分解的效率，降低氨分解所需要的外界环境温度条件，使得氨分解反应能够在较为温和的温度下进行，从而减少了系统能量消耗，降低生产成本，能够适用于产业化应用。
显然，上述实施例仅仅是为清楚地说明所作的举例，而并非对实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其它不同形式的变化或变动。这里无需也无法对所有的实施方式予以穷举。而由此所引伸出的显而易见的变化或变动仍处于本发明的保护范围之中。
Claims (10)
1.一种用于氨分解制氢的等离子催化方法，其特征在于：包括如下步骤：
步骤一：将10℃～15℃的氨气通入含有阻挡介质的等离子反应装置中；
步骤二：将含有阻挡介质的等离子反应装置与3000～4000伏特的电压连通并且将所述等离子反应装置内部的温度升高到300℃～500℃，使得10℃～15℃的氨气活化形成等离子体混合气体；
步骤三：将等离子体气体与含有二元复合金属的催化剂混合，分解为氢气和氮气的混合气体。
2.根据权利要求1所述的一种用于氨分解制氢的等离子催化方法，其特征在于：所述含有阻挡介质的等离子反应装置中设置有介电常数为15～21的无机化合物材料。
3.根据权利要求1所述的一种用于氨分解制氢的等离子催化方法，其特征在于：所述含有二元复合金属的催化剂为负载型催化剂，所述含有二元复合金属的催化剂由活性组分和催化剂载体组成，所述活性组分为二元复合金属，所述催化剂载体为无机氧化物。
4.根据权利要求3所述的一种用于氨分解制氢的等离子催化方法，其特征在于：所述活性成分为镍-铂、镍-钌、钴-钌或者钴-镍；所述催化剂载体为氧化铈、氧化铝、氧化钛、氧化锆、氧化镁或者铈锆复合氧化物。
5.根据权利要求3所述的一种用于氨分解制氢的等离子催化方法，其特征在于：所述活性组分占所述催化剂质量的0.5～5％；所述催化剂载体占所述催化剂质量的95～99.5％。
6.一种用于氨分解制氢的反应装置，其特征在于：包括含有阻挡介质的等离子反应部以及催化转化反应部，所述含有阻挡介质的等离子反应部与所述催化转化反应部彼此连通，所述含有阻挡介质的等离子反应部的顶部设置有第一开口和第二开口，所述第一开口中设置有第一金属丝，所述含有阻挡介质的等离子反应部的外壁缠绕设置有第二金属丝，所述第一金属丝和所述第二金属丝电连接。
7.根据权利要求6所述的一种用于氨分解制氢的反应装置，其特征在于：所述用于氨分解制氢的反应装置的制造材料为最低耐热温度为800℃的无机非金属材料。
8.根据权利要求6所述的一种用于氨分解制氢的反应装置，其特征在于：所述第一金属丝与所述第二金属丝连接后的总长度为所述用于氨分解制氢的反应装置总长度的30％～50％。
9.根据权利要求6所述的一种用于氨分解制氢的反应装置，其特征在于：所述含有阻挡介质的等离子反应部中设置有第一阻挡板，所述第一阻挡板的截面形状与所述含有阻挡介质的等离子部的截面形状相对应，所述第一阻挡板上设置有至少一个通孔，所述第一阻挡板的制造材料为石英玻璃、环氧树脂或者氧化铝陶瓷。
10.根据权利要求6所述的一种用于氨分解制氢的反应装置，其特征在于：所述催化转化反应部的底部设置有第三开孔，所述催化转化反应部内部设置有含有二元复合金属的负载型催化剂，所述催化转化反应部的外部缠绕有电炉丝，所述电炉丝与所述第一金属丝和所述第二金属丝彼此错开设置。
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