CN116812867A - 一种等离子体催化重整甲醇现场制氢装置及其制氢方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种等离子体催化重整甲醇现场制氢装置及其制氢方法，通过将等离子体、两段催化剂与汽化装置耦合，等离子体可以在较小的体积中生成，并且可以在催化剂表面附近产生高浓度的活性物种，同时，等离子体可以通过外加能量激活，由等离子体提供甲醇汽化与甲醇重整反应所需的全部能量，无需额外提供燃料或电加热装置，可以实现能量的高效利用，因此，将等离子体与催化剂结合，兼具等离子体结构紧凑、快速启动与催化剂高产物选择性的优点；同时通过甲醇溶液汽化吸热控制水汽变换催化区域的温度，有利于降低氢气中CO的含量，提高制氢产率。
Description
技术领域
本发明属于制氢技术领域，具体涉及一种等离子体催化重整甲醇现场制氢装置及其制氢方法。
背景技术
便携式氢燃料电池的应用亟需一种便捷的氢气来源。相比于高压或液化储氢，使用重整工艺转化易于储运的液体燃料现场制氢更加高效、安全，甲醇是理想的储氢液体燃料，相同体积下液态甲醇(室温下每升甲醇含氢98.8克)甚至比液态氢(20K温度下每升液态氢为70.8克)含有更多的氢。常见的甲醇重整现场制氢系统采用热催化，存在体积大、启动慢等限制，采用等离子体技术进行甲醇重整现场制氢可以避免上述问题，但其能耗高、产物选择性差。等离子体催化甲醇重整现场制氢，将等离子体与催化剂结合，可结合二者优势、摒弃二者缺点。
现有技术方案中，通常只考虑等离子体催化重整反应区的设计，忽略了包含甲醇溶液汽化在内的整体优化，甲醇溶液汽化通常采用燃烧加热或电加热方式，汽化区通过外部管路与重整反应区连接，这样会产生额外的能量消耗，增大装置体积，同时外部管路会造成热量损失，降低制氢的能量效率，通过放电产生等离子体的同时也伴随着大量热量(等离子体衍生热)，如介质阻挡放电等离子体可在2min内将反应器温度从室温加热到300℃以上，利用等离子体衍生热汽化甲醇，可有效提高制氢的能量效率。
发明内容
本发明要解决的技术问题是：提供一种等离子体催化重整甲醇现场制氢装置及其制氢方法，以解决甲醇汽化需额外加热、外部管路会造成热量损失、降低制氢效率的技术问题。
为达到上述目的，本发明采用的技术方案是：提供一种等离子体催化重整甲醇现场制氢装置，包括：高压电极、电极层、反应器、进料管和外壳，高压电极竖直设置于反应器的中心位置，电极层设置于反应器的外侧面，高压电极和电极层与外接电源相接；反应器的内部均分为上、下两个区域，其中上部区域是以甲醇重整催化剂为填充物的甲醇重整层，下部区域是以水汽变换催化剂为填充物的水汽变换层，进料管包括相互连通的竖直段和螺旋段，螺旋段缠绕在反应器下部区域的外侧，竖直段与反应器的顶部连通；制氢装置用于甲醇水汽重整制氢或甲醇自热重整制氢，甲醇水汽重整制氢的进料管的螺旋段为液体汽化管，甲醇自热重整制氢的进料管的螺旋段包括进气管和液体汽化管。
在上述技术方案的基础上，本发明还可以做如下改进：
进一步，外壳和电极层之间设置有保温层。
进一步，反应器为筒状反应器或平板式反应器。
进一步，反应器的材质为石英、氧化铝陶瓷或氧化锆陶瓷。
进一步，高压电极的材质为铜、钨或合金。
进一步，电极层的材质为银或合金。
进一步，甲醇重整催化剂为铜基、钯基、铂基、镍基、铑基和钌基催化剂中的至少一种；水汽变换催化剂为铜基、钯基、铂基、金基、钒基和钼基催化剂中的至少一种。
进一步，甲醇重整催化剂为Cu-ZnO、Cu-Al2O3、PdO、Pd-Al2O3、Pt/C或Pt-Al2O3；水汽变换催化剂为Cu-ZnO、Cu-Al2O3、Pt/C、Pt-Al2O3、Au/C或Au-Al2O3。
本发明还公开了一种等离子体催化重整甲醇现场制氢装置的制氢方法，具体步骤包括：
(1)预热阶段：开启外接电源，将反应器加热至300-500℃；
(2)甲醇水汽重整制氢：将甲醇溶液由进料管通入加热后的反应器中，从出气口处接收产物；
或者是，甲醇自热重整制氢：将甲醇溶液和空气由进料管通入加热后的反应器中，从出气口处接收产物。
在上述技术方案的基础上，本发明还可以做如下改进：
进一步，甲醇自热重整制氢过程中，通入空气与甲醇溶液的O2/C≤0.35，空气的进料速率为20-900SCCM。
进一步，甲醇溶液的进料速率为0.1-1mL/min。
进一步，反应原料通过甲醇重整层时甲醇重整层的温度为300-500℃，反应原料通过水汽变换层时水汽变换层的温度为150-200℃。
进一步，产物包括CO2和H2，CO2和H2的摩尔比为1：2-3。
本发明具有以下有益效果：
1、放电产生等离子体的过程中，气体中的电子与离子发生碰撞和复合，这些碰撞和复合过程会导致能量的转移和释放，其中一部分以热能的形式释放出来，可以提供丰富的热能，因此，甲醇重整反应与甲醇溶液汽化的热量可以完全由等离子体提供，无需额外的燃烧加热或电加热装置，实现能量的高效利用，同时也减小了装置总体积；
2、等离子体可以在较小的体积中生成，并且可以在催化剂表面附近产生高浓度的活性物种，同时，等离子体可以通过外加能量激活，因此可以在短时间内快速启动催化反应，因此，将等离子体与催化剂结合，兼具等离子体结构紧凑、快速启动与催化剂高产物选择性的优点；
3、将填充的催化剂分成两段，即甲醇重整催化层与水汽变换催化层，通过甲醇汽化吸热降低水汽变换催化剂区域的温度，有利于降低氢气中CO的含量，提高制氢产率。
附图说明
图1为筒状结构甲醇自热重整现场制氢装置示意图；
图2为筒状结构甲醇水汽重整现场制氢装置示意图；
其中，1、高压电极；2、电极层；3、反应器；4、甲醇重整层；5、水汽变换层；6、进气管；7、液体汽化管；8、出气口；9、保温层；10、外壳。
具体实施方式
以下结合附图对本发明的原理和特征进行描述，所举实例只用于解释本发明，并非用于限定本发明的范围。实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市售购买获得的常规产品。
实施例1：
一种筒状结构甲醇自热重整现场制氢装置，如图1所示，包括：高压电极1、电极层2、反应器3、进料管和外壳10，反应器3的材质为石英，高压电极1的材质为铜，电极层2的材质为银；高压电极1竖直设置于反应器3的中心位置，电极层2设置于反应器3的外侧面，高压电极1和电极层2与外接电源相接；反应器3的内部均分为上、下两个区域，其中上部区域是以Cu-ZnO为填充物的甲醇重整层4，下部区域是以Au-Al2O3为填充物的水汽变换层5，进料管包括相互连通的竖直段和螺旋段，螺旋段缠绕在反应器3下部区域的外侧，竖直段与反应器3的顶部连通，螺旋段包括进气管6和液体汽化管7，外壳10和电极层2之间设置有保温层9。
本实施例还公开了一种筒状结构甲醇自热重整现场制氢装置的制氢方法，具体步骤包括：
(1)预热阶段：开启外接电源，高压电极1和电极层2之间有介质阻挡，导致气体放电产生等离子体持续产热，直至反应器3的温度为300℃；
(2)甲醇自热重整制氢：通过液体汽化管7加入甲醇溶液，甲醇溶液在液体汽化管7的螺旋段吸收水汽变换层5的热量而气化，并将水汽变换层5的温度降至150℃，气化后的甲醇与进气管6的空气在进料管的竖直段混合，再依次通过甲醇重整层4和水汽变换层5，此时甲醇重整层4的反应温度为300℃，水汽变换层5的反应温度为150℃，产物从出气口8排出；通入空气与甲醇溶液的O2/C＝0.35，空气的进料速率为300SCCM，甲醇溶液的进料速率为0.5mL/min，产物中CO2和H2的摩尔比为1：2。
实施例2：
一种筒状结构甲醇水汽重整现场制氢装置，如图2所示，包括：高压电极1、电极层2、反应器3、进料管和外壳10，反应器3的材质为氧化铝陶瓷，高压电极1的材质为钨，电极层2的材质为铝合金；高压电极1竖直设置于反应器3的中心位置，电极层2设置于反应器3的外侧面，高压电极1和电极层2与外接电源相接；反应器3的内部均分为上、下两个区域，上区域是以Pd-Al2O3为填充物的甲醇重整层4，下区域是以Pt/C为填充物的水汽变换层5，进料管包括相互连通的竖直段和螺旋段，螺旋段缠绕在反应器3下部区域的外侧，竖直段与反应器3的顶部连通，进料管的螺旋段为液体汽化管7，外壳10和电极层2之间设置有保温层9。
本实施例还公开了一种筒状结构甲醇自热重整现场制氢装置的制氢方法，具体步骤包括：
(1)预热阶段：开启外接电源，高压电极1和电极层2之间有介质阻挡，导致气体放电产生等离子体持续产热，直至反应器3的温度为500℃；
(2)甲醇水汽重整制氢：通过液体汽化管7加入甲醇溶液，甲醇溶液在液体汽化管7的螺旋段吸收水汽变换层5的热量而气化，并将水汽变换层5的温度降至200℃，气化后的甲醇依次通过甲醇重整层4和水汽变换层5，此时甲醇重整层4的反应温度为500℃，水汽变换层5的反应温度为200℃，产物从出气口8排出；甲醇溶液的进料速率为1mL/min，产物中CO2和H2的摩尔比为1：3。
以上所述仅为本发明的较佳实施例，并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种等离子体催化重整甲醇现场制氢装置，其特征在于，包括：高压电极(1)、电极层(2)、反应器(3)、进料管和外壳(10)，所述高压电极(1)竖直设置于所述反应器(3)的中心位置，所述电极层(2)设置于所述反应器(3)的外侧面，所述高压电极(1)和所述电极层(2)与外接电源相接；所述反应器(3)的内部均分为上、下两个区域，其中上部区域是以甲醇重整催化剂为填充物的甲醇重整层(4)，下部区域是以水汽变换催化剂为填充物的水汽变换层(5)，所述进料管包括相互连通的竖直段和螺旋段，所述螺旋段缠绕在反应器(3)下部区域的外侧，所述竖直段与反应器(3)的顶部连通；所述制氢装置用于甲醇水汽重整制氢或甲醇自热重整制氢，所述甲醇水汽重整制氢的进料管的螺旋段为液体汽化管(7)，所述甲醇自热重整制氢的进料管的螺旋段包括进气管(6)和液体汽化管(7)。
2.根据权利要求1所述的等离子体催化重整甲醇现场制氢装置，其特征在于：所述外壳(10)和所述电极层(2)之间设置有保温层(9)。
3.根据权利要求1所述的等离子体催化重整甲醇现场制氢装置，其特征在于：所述反应器(3)为筒状反应器或平板式反应器。
4.根据权利要求1所述的等离子体催化重整甲醇现场制氢装置，其特征在于：所述甲醇重整催化剂为铜基、钯基、铂基、镍基、铑基和钌基催化剂中的至少一种；所述水汽变换催化剂为铜基、钯基、铂基、金基、钒基和钼基催化剂中的至少一种。
5.根据权利要求4所述的等离子体催化重整甲醇现场制氢装置，其特征在于：所述甲醇重整催化剂为Cu-ZnO、Cu-Al2O3、PdO、Pd-Al2O3、Pt/C或Pt-Al2O3；所述水汽变换催化剂为Cu-ZnO、Cu-Al2O3、Pt/C、Pt-Al2O3、Au/C或Au-Al2O3。
6.基于权利要求1-5任一项所述的等离子体催化重整甲醇现场制氢装置的制氢方法，其特征在于，具体步骤包括：
(1)预热阶段：开启外接电源，将所述反应器(3)加热至300-500℃；
(2)甲醇水汽重整制氢：将甲醇溶液由所述进料管通入加热后的反应器(3)中，从所述出气口(8)处接收产物；
或者是，甲醇自热重整制氢：将甲醇溶液和空气由所述进料管通入加热后的反应器(3)中，从所述出气口(8)处接收产物。
7.根据权利要求6所述的制氢方法，其特征在于：所述甲醇自热重整制氢过程中，通入空气与甲醇溶液的O2/C≤0.35，所述空气的进料速率为20-900SCCM。
8.根据权利要求6所述的制氢方法，其特征在于：所述甲醇溶液的进料速率为0.1-1mL/min。
9.根据权利要求6所述的制氢方法，其特征在于：反应原料通过所述甲醇重整层(4)时甲醇重整层(4)的温度为300-500℃，反应原料通过所述水汽变换层(5)时水汽变换层(5)的温度为150-200℃。
10.根据权利要求6所述的制氢方法，其特征在于：所述产物包括CO2和H2，CO2和H2的摩尔比为1：2-3。
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