CN116569366A - 集电体 - Google Patents
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Abstract
集电体包括第1导电性树脂层和第2导电性树脂层。第1导电性树脂层包含第1导电性填料。第2导电性树脂层形成在第1导电性树脂层上，且包含第2导电性填料。第1导电性填料为导电性碳。第2导电性填料包含选自铂、金、银、铜、SUS(Stainless Used Steel：不锈钢)、镍和钛中的至少1种金属。第1导电性树脂层的厚度为集电体的厚度的50％以上。
Description
技术领域
本发明涉及集电体，尤其涉及锂离子电池用的集电体。
背景技术
日本特开2018-55967号公报(专利文献1)公开了一种锂离子电池用的集电体，其包括：包含第1导电性填料的第1导电性树脂层；和包含第2导电性填料的第2导电性树脂层。在该锂离子电池用的集电体中，第1导电性填料为导电性碳，第2导电性填料包含选自铂、金、银、铜、镍和钛中的至少1种金属元素。通过使用导电性碳作为第1导电性填料，与使用金属元素作为第1导电性填料的情况相比，能够实现集电体的轻量化(参照专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2018-55967号公报
发明内容
发明要解决的技术问题
在使用了上述专利文献1所公开的那样的集电体的锂离子电池的制造过程中，存在要对集电体实施冲压加工的情况。本发明人发现，在对上述专利文献1所公开的那样的集电体实施冲压加工时，集电体的贯通电阻值会上升。
本发明是为了解决上述的问题而完成的，其目的在于提供能够抑制由冲压加工引起的贯通电阻值的上升的集电体。
用于解决技术问题的手段
本发明的集电体是锂离子电池用的集电体。该集电体包括第1导电性树脂层和第2导电性树脂层。第1导电性树脂层包含第1导电性填料。第2导电性树脂层形成在第1导电性树脂层上，包含第2导电性填料。第1导电性填料为导电性碳。第2导电性填料包含选自铂、金、银、铜、SUS(Stainless Used Steel：不锈钢)、镍和钛中的至少1种金属。第1导电性树脂层的厚度为集电体的厚度的50％以上。
本发明人发现，通过使第1导电性树脂层的厚度变厚，能够抑制由冲压加工引起的集电体的贯通电阻值的上升。在本发明的集电体中，第1导电性树脂层的厚度为集电体的厚度的50％以上。因此，根据该集电体，第1导电性树脂层的厚度比较厚，因此，能够抑制由冲压加工引起的集电体的贯通电阻值的上升。
在上述集电体中，第1导电性树脂层的厚度可以为集电体的厚度的67％以上。
在上述集电体中，第1导电性树脂层的厚度可以为集电体的厚度的75％以上。
在上述集电体中，第2导电性树脂层可以包含：离第1导电性树脂层较近的第1层；和离第1导电性树脂层较远的第2层。
在该集电体中，第2导电性树脂层包含第1层和第2层。因此，根据该集电体，能够在第1层和第2层中改变金属的质量百分比浓度。其结果是，根据该集电体，能够对每层适当地调节金属的质量百分比浓度。
在上述集电体中，第2导电性填料可以包含镍。
在上述集电体中，第2层中的金属的质量百分比浓度可以高于第1层中的金属的质量百分比浓度。
本发明人发现，第2层中的金属的质量百分比浓度越高，越能够抑制由冲压加工引起的集电体的贯通电阻值的上升。在本发明的集电体中，第2层中的金属的质量百分比浓度高于第1层中的金属的质量百分比浓度。因此，根据该集电体，第2层中的金属的质量百分比浓度较高，因此，能够抑制由冲压加工引起的集电体的贯通电阻值的上升。
发明效果
采用本发明，能够提供能够抑制由冲压加工引起的贯通电阻值的上升的集电体。
附图说明
图1是表示集电体的截面的图。
图2是示意性地表示集电体的制造装置的图。
图3是表示变形例中的集电体的截面的图。
图4是表示撕裂强度的测量中使用的试验片的形状的图。
图5是表示关于卷曲的评价为“A”的例子的图。
图6是表示关于卷曲的评价为“B”的例子的图。
图7是表示关于卷曲的评价为“C”的例子的图。
图8是表示关于卷曲的评价为“D”的例子的图。
具体实施方式
下面，参照附图对本发明的实施方式进行详细说明。另外，对图中相同或相当的部分标注相同的附图标记，不重复其说明。
[1.集电体的结构]
图1是表示本实施方式的集电体10的截面的图。集电体10例如用于锂离子电池的负极用集电体。如图1所示，集电体10包括第1导电性树脂层100和第2导电性树脂层200。
在锂离子电池中，在第2导电性树脂层200的上方涂敷负极用的活性物质，在第1导电性树脂层100的下方配置正极用集电体。在锂离子电池的制造过程中，在集电体10上涂敷有负极用的活性物质的状态下，对集电体10实施冲压加工。在锂离子电池中，电流在集电体10的贯通方向(图中的上下方向)上流动。其中，第1导电性树脂层100的厚度(T1)为集电体10的厚度(T2)的50％以上90％以下。优选第1导电性树脂层100的厚度(T1)为集电体10的厚度(T2)的67％以上，更优选第1导电性树脂层100的厚度为集电体10的厚度的75％以上。下面，对各层进行说明。
＜1-1.第1导电性树脂层＞
第1导电性树脂层100包含聚烯烃和导电性填料。即，第1导电性树脂层100通过将聚烯烃和导电性填料混合而形成。
作为聚烯烃，例如可举出聚丙烯(PP)和聚乙烯(PE)。另外，也可以使用以碳原子数4～30的α-烯烃(1-丁烯、异丁烯、1-己烯、1-癸烯或1-十二碳烯等)为必须构成单体的聚合物等作为聚烯烃。这些聚烯烃可以为单独1种，也可以为2种以上的混合物。
聚烯烃中，从防湿特性和机械强度的观点出发，优选聚丙烯。作为聚丙烯，例如可举出均聚聚丙烯、无规聚丙烯、嵌段聚丙烯、具有长支链结构的聚丙烯和酸改性聚丙烯。
均聚聚丙烯是丙烯的均聚物。无规聚丙烯是包含被不规则地导入的少量(优选为4.5重量％以下)的乙烯单元的共聚物。嵌段聚丙烯是在均聚聚丙烯中分散有乙丙橡胶(EPR)的组合物，具有在均聚聚丙烯的“海”中漂浮有包含EPR的“岛”的“海岛结构”。酸改性聚丙烯能够通过使马来酸酐等不饱和羧酸与聚丙烯在有机过氧化物的存在下反应等公知的方法而得到。
作为第1导电性树脂层100中包含的导电性填料，可举出导电性碳。作为导电性碳，例如可举出石墨(graphite)、炭黑(乙炔黑、科琴黑、炉黑、槽法炭黑、热灯黑等)、碳纳米管和它们的混合物。
在导电性碳中，优选炭黑，更优选乙炔黑、炉黑或它们的混合物。炭黑的体积平均粒径没有特别限定，从使用集电体10的锂离子电池的电特性的观点出发，优选为3～500nm。
＜1-2.第2导电性树脂层＞
第2导电性树脂层200形成在第1导电性树脂层100上，包含第1层210和第2层220。第1层210和第2层220各自包含聚烯烃和导电性填料。即，第1层210和第2层220各自通过将聚烯烃和导电性填料混合而形成。作为聚烯烃，例如可以使用在第1导电性树脂层100的说明中例示的聚烯烃。
作为第2导电性树脂层200中包含的导电性填料，可举出铂、金、银、铜、SUS(Stainless Used Steel：不锈钢)、镍、钛和它们的混合物。即，第2导电性树脂层200中包含的导电性填料包含选自铂、金、银、铜、SUS、镍和钛中的至少1种金属。其中，它们之中更优选镍颗粒作为导电性填料。
在第2导电性树脂层200中，第1层210中的导电性填料(金属元素)的质量百分比浓度为70wt％以上。因此，在集电体10中，即使第1导电性树脂层100的温度上升且第1层210随着该温度上升而膨胀，因为第1层210的导电性填料的质量百分比浓度高，所以也容易维持导电性填料彼此的接触。因此，根据集电体10，能够抑制与第1导电性树脂层100的温度上升相伴的第2导电性树脂层200的电阻值的上升。
另外，第2层220中的导电性填料(金属)的质量百分比浓度为60wt％以上。因为第2层220中的导电性填料的质量百分比浓度高到某种程度，所以即使对集电体10实施冲压加工，第2层220中的导电性填料间的导电路径也不易被切断。其结果是，根据集电体10，能够抑制由冲压加工引起的贯通电阻值的上升。
另外，第2层220中的导电性填料的质量百分比浓度可以高于第1层210中的导电性填料的质量百分比浓度。根据该集电体10，第2层220中的导电性填料的质量百分比浓度较高，因此，能够抑制由冲压加工引起的集电体10的贯通电阻值的上升。
[2.第1导电性树脂层较厚的理由]
如上所述，在集电体10中，第1导电性树脂层100的厚度(T1)为集电体10的厚度(T2)的50％以上。这样，在集电体10中，第1导电性树脂层100的厚度比较厚。下面，对第1导电性树脂层100较厚的理由进行说明。
在锂离子电池的制造过程中，存在要对集电体实施冲压加工的情况。本发明人注意到，根据集电体的结构，当对集电体实施冲压加工时，集电体的贯通电阻值会上升。
本发明人发现，通过使第1导电性树脂层100的厚度变厚，能够抑制由冲压加工引起的集电体的贯通电阻值的上升。在集电体10中，第1导电性树脂层100的厚度为集电体10的厚度的50％以上。因此，根据集电体10，第1导电性树脂层100的厚度比较厚，因此，能够抑制由冲压加工引起的集电体的贯通电阻值的上升。
另外，本发明人还发现了通过使第1导电性树脂层100的厚度变厚而带来的其它优点。通常，在锂离子电池的使用中，集电体的温度上升。当集电体的温度上升时，集电体的贯通电阻值也上升。本发明人发现，通过使第1导电性树脂层100的厚度变厚，能够抑制与集电体10的温度上升相伴的集电体10的贯通电阻值的上升。另外，本发明人发现，通过使第1导电性树脂层100的厚度变厚，集电体10的撕裂强度提高。关于这些，将通过后述的实施例在后面进行详细说明。从这些观点出发，在集电体10中，第1导电性树脂层100的厚度为集电体10的厚度的50％以上。另外，本发明人发现，通过使第1导电性树脂层100的厚度变厚，能够抑制第1导电性树脂层100向内侧卷绕的那样的集电体10的卷曲。
[3.集电体的制造方法]
图2是示意性地表示集电体10的制造装置500的图。如图2所示，制造装置500包括T型模部510和原料投入部520、530、540。
在原料投入部520中投入用于形成第2导电性树脂层200的第2层220的导电性树脂原料。在原料投入部530中投入用于形成第2导电性树脂层200的第1层210的导电性树脂原料。在原料投入部540中投入用于形成第1导电性树脂层100的导电性树脂原料。
T型模部510能够通过将经由原料投入部520、530、540投入的原料共挤出，而使导电性树脂原料的熔融物彼此熔接形成为1张一体化的膜。即，T型模部510能够基于经由原料投入部520、530、540投入的原料来生成膜状的集电体10。这样，集电体10例如可通过利用制造装置500将第1导电性树脂层100、第1层210和第2层220层叠来制造。
[4.特征]
如上所述，在本实施方式的集电体10中，第1导电性树脂层100的厚度为集电体10的厚度的50％以上。因此，根据集电体10，第1导电性树脂层100的厚度比较厚，因此，能够抑制由冲压加工引起的集电体10的贯通电阻值的上升。
另外，在集电体10中，第2导电性树脂层200包含第1层210和第2层220。因此，根据集电体10，能够在第1层210和第2层220中改变金属填料的质量百分比浓度。其结果是，根据集电体10，能够对每层适当地调节金属填料的质量百分比浓度。
[5.变形例]
以上对实施方式进行了说明，但是本发明并不限于上述实施方式，只要不脱离其主旨，就可以进行各种改变。下面，对变形例进行说明。
在上述实施方式中，第2导电性树脂层200包含第1层210和第2层220。但是，第2导电性树脂层200也可以不一定包含第1层210和第2层220。例如，第2导电性树脂层200也可以由一层构成。
图3是表示变形例中的集电体10A的截面的图。如图3所示，集电体10A包含第1导电性树脂层100和第2导电性树脂层200A。第1导电性树脂层100的厚度为集电体10A的厚度的50％以上。第2导电性树脂层200A由一层构成。第2导电性树脂层200A与上述实施方式中的第2导电性树脂层200同样包含聚烯烃和导电性填料。也可以采用这样的构成。
另外，在上述实施方式中，集电体10是通过共挤出成形来制造的。但是，集电体10的制造方法并不限于此。例如，集电体10也可以是通过贴合和流延法来制造。
另外，在上述实施方式中，在第2导电性树脂层200的上方和第1导电性树脂层100的下方没有特别形成金属覆膜层。但是，可以在第2导电性树脂层200的上方和第1导电性树脂层100的下方中的两者或一者形成金属覆膜层。作为覆膜层中使用的金属种类，可举出镍、铜、银、铝。或者，也可以为它们的合金。另外，作为覆膜形成方法，可以举出蒸镀法、溅射法、镀敷法、涂敷法。
另外，可以在第1导电性树脂层100中混合选自铂、金、银、铜、SUS、镍和钛中的至少1种金属，可以在第2导电性树脂层200中混合导电性碳。
[6.实施例等]
＜6-1.实施例和比较例＞
准备实施例1-7和比较例1的集电体。实施例1-3、7和比较例1各自的集电体为如图1所示的3层结构。实施例4-6各自的集电体为如图3所示的2层结构。在任一个例子中，各层均包含聚丙烯树脂。
(6-1-1.比较例1)
比较例1的集电体的厚度为49.0μm。第1导电性树脂层的厚度相对于集电体的厚度的比例为40％。作为第1层和第2层的导电性填料，使用镍(Ni)。第2层中的镍的质量百分比浓度为60wt％。第1层中的镍的质量百分比浓度为70wt％。作为第1导电性树脂层的导电性填料，使用炉黑。第1导电性树脂层中的炉黑的质量百分比浓度为26wt％。
(6-1-2.实施例1)
实施例1的集电体的厚度为54.2μm。第1导电性树脂层的厚度相对于集电体的厚度的比例为50％。作为第1层和第2层的导电性填料，使用镍(Ni)。第2层中的镍的质量百分比浓度为60wt％。第1层中的镍的质量百分比浓度为70wt％。作为第1导电性树脂层的导电性填料，使用炉黑。第1导电性树脂层中的炉黑的质量百分比浓度为26wt％。
(6-1-3.实施例2)
实施例2的集电体的厚度为53.0μm。第1导电性树脂层的厚度相对于集电体的厚度的比例为67％。作为第1层和第2层的导电性填料，使用镍(Ni)。第2层中的镍的质量百分比浓度为60wt％。第1层中的镍的质量百分比浓度为70wt％。作为第1导电性树脂层的导电性填料，使用炉黑。第1导电性树脂层中的炉黑的质量百分比浓度为26wt％。
(6-1-4.实施例3)
实施例3的集电体的厚度为47.6μm。第1导电性树脂层的厚度相对于集电体的厚度的比例为75％。作为第1层和第2层的导电性填料，使用镍(Ni)。第2层中的镍的质量百分比浓度为60wt％。第1层中的镍的质量百分比浓度为70wt％。作为第1导电性树脂层的导电性填料，使用炉黑。第1导电性树脂层中的炉黑的质量百分比浓度为26wt％。
(6-1-5.实施例4)
实施例4的集电体的厚度为52.6μm。第1导电性树脂层的厚度相对于集电体的厚度的比例为50％。作为第2导电性树脂层的导电性填料，使用镍(Ni)。第2导电性树脂层中的镍的质量百分比浓度为71wt％。作为第1导电性树脂层的导电性填料，使用炉黑。第1导电性树脂层中的炉黑的质量百分比浓度为30wt％。
(6-1-6.实施例5)
实施例5的集电体的厚度为52.4μm。第1导电性树脂层的厚度相对于集电体的厚度的比例为50％。作为第2导电性树脂层的导电性填料，使用镍(Ni)。第2导电性树脂层中的镍的质量百分比浓度为72wt％。作为第1导电性树脂层的导电性填料，使用炉黑。第1导电性树脂层中的炉黑的质量百分比浓度为30wt％。
(6-1-7.实施例6)
实施例6的集电体的厚度为53.8μm。第1导电性树脂层的厚度相对于集电体的厚度的比例为50％。作为第2导电性树脂层的导电性填料，使用镍(Ni)。第2导电性树脂层中的镍的质量百分比浓度为73wt％。作为第1导电性树脂层的导电性填料，使用炉黑。第1导电性树脂层中的炉黑的质量百分比浓度为30wt％。
(6-1-8.实施例7)
实施例7的集电体的厚度为56.6μm。第1导电性树脂层的厚度相对于集电体的厚度的比例为50％。作为第1层和第2层的导电性填料，使用镍(Ni)。第2层中的镍的质量百分比浓度为80wt％。第1层中的镍的质量百分比浓度为70wt％。作为第1导电性树脂层的导电性填料，使用炉黑。第1导电性树脂层中的炉黑的质量百分比浓度为32wt％。
关于实施例1-7和比较例1，汇总于以下的表1。
[表1]
＜6-2.试验＞
(6-2-1.冲压前后的电阻值的比较)
对于各实施例和比较例中的集电体的贯通电阻值在集电体的冲压前后会发生何种程度的变化，进行了试验。具体而言，按照以下的流程进行了试验。首先，对各实施例和比较例，分别测量冲压前的贯通电阻值。然后，对各实施例和比较例分别进行面冲压，对各实施例和比较例分别测量冲压后的贯通电阻值。面冲压的方法如下所述。将测量了冲压前的贯通电阻值的样品用大小100mm见方、厚度1.5mm的平滑的SUS板夹住，以压力16.5kN进行10秒钟的冲压[SA-401TESTER SANGYO CO.,LTD.制造]。
冲压前后的贯通电阻值的测量方法如下所述。从各集电体切断7cm见方的样品并取出，使用电阻测量器[IMC-0240型株式会社井元制作所制造]和电阻计[RM3548 HIOKI(日置电机株式会社)制造]测量集电体的厚度方向(贯通方向)的电阻值。在对电阻测量器施加有2.16kg的载荷的状态下测量集电体的电阻值，将从施加载荷起60秒后的值作为该集电体的电阻值。如下述式(1)所示，将电阻值乘以电阻测量时的夹具的接触表面的面积(3.14cm2)而得到的值作为贯通电阻值(Ω·cm2)。
贯通电阻值(Ω·cm2)＝电阻值(Ω)×3.14(cm2)···(1)
其中，贯通电阻值的测量方法在其它的试验中也是相同的。
(6-2-2.每个温度的电阻值的比较)
对于实施例1-3和比较例1中的集电体的贯通电阻值会因周围的温度变化而受到何种程度的影响，进行了试验。具体而言，按照以下的流程进行了试验。
(1)将集电体在室温环境下静置2分钟，然后测量集电体的贯通电阻值。将该测量结果作为室温时的电阻值。
(2)将集电体在60℃的恒温槽内静置2分钟，然后，将集电体从恒温槽中取出，测量贯通电阻值。将该测量结果作为60℃时的电阻值。
(3)将集电体在80℃的恒温槽内静置2分钟，然后，将集电体从恒温槽中取出，测量贯通电阻值。将该测量结果作为80℃时的电阻值。
(4)将集电体在100℃的恒温槽内静置2分钟，然后，将集电体从恒温槽中取出，测量贯通电阻值。将该测量结果作为100℃时的电阻值。
(6-2-3.撕裂强度的测量)
对于实施例1-3和比较例1中的集电体，测量TD(Transverse Direction：横向)的撕裂强度。撕裂强度的测量利用按照JIS-K-6732的方法进行。
图4是表示撕裂强度的测量中使用的集电体10的试验片的形状的图。在撕裂强度的测量中，测量直角型撕裂强度。具体而言，将如图4所示的那样切出的试验片以使试验片的轴向与试验机的夹具方向一致的方式正确地安装在拉伸试验机上。作为测量器，使用Autograph(岛津精密万能试验机Autograph AG-X 500N)。试验速度为200mm/min，测量试验片切断时的强度。
(6-2-4.卷曲状态的比较)
对于实施例1-3和比较例1中的集电体的卷曲进行了试验。具体而言，按照以下的流程进行了试验。首先，对于各实施例和比较例，分别切成MD 200mm、TD 100mm，以第1导电性树脂层向上的朝向平放在桌子上。然后，对于各实施例和比较例，分别通过目视对静置1分钟后的MF方向的卷曲进行感官评价。评价基准如下所述。
A···端部的卷曲小于45°(参照图5)
B···端部的卷曲为45°以上且小于90°(参照图6)
C···端部的卷曲为90°以上且小于180°(参照图7)
D···端部的卷曲为180°以上(参照图8)
＜6-3.试验结果＞
(6-3-1.冲压前后的电阻值的比较结果)
表2中汇总了比较例1和实施例1-3的冲压前后的电阻值的变化。
[表2]
如表2所示，与比较例1相比，在实施例1-3各自中，冲压前后的集电体的贯通电阻值的上升率(变化比)被抑制。即，能够确认：通过使第1导电性树脂层的厚度相对于集电体的厚度为50％以上，能够抑制冲压前后的集电体的贯通电阻值的上升率(变化比)。
表3中汇总了实施例1、4-7的冲压前后的电阻值的变化。
[表3]
如表3所示，与实施例1相比，在实施例4-7各自中，冲压前后的集电体的贯通电阻值的上升率(变化比)被抑制。即，能够确认：第2导电性树脂层中的导电性填料的质量百分比浓度越高，越能够抑制冲压前后的集电体的贯通电阻值的上升率(变化比)。
(6-3-2.每个温度的电阻值的比较结果)
表4中汇总了比较例1和实施例1-3的每个温度下的集电体的电阻值的变化。表5中汇总了在将室温时的数据设为1.00的情况下，在每个温度下比较例1和实施例1-3各自的集电体的电阻值如何变化。
[表4]
[表5]
如表4和表5所示，与比较例1相比，在实施例1-3各自中，与温度上升相伴的集电体的贯通电阻值的上升率(变化比)被抑制。即，能够确认：通过使第1导电性树脂层的厚度相对于集电体的厚度为50％以上，能够抑制与温度上升相伴的集电体的贯通电阻值的上升率(变化比)。
(6-3-3.撕裂强度的测量结果)
表6中汇总了比较例1和实施例1-3的撕裂强度。
[表6]
如表6所示，与比较例1相比，实施例1-3各自的撕裂强度较强。即，能够确认：通过使第1导电性树脂层的厚度相对于集电体的厚度为50％以上，撕裂强度变强。
(6-3-4.卷曲状态的比较结果)
表7中汇总了比较例1和实施例3的卷曲状态。
[表7]
如表7所示，与比较例1相比，在实施例1-3各自中，卷曲被抑制。
附图标记说明
10集电体，100第1导电性树脂层，200第2导电性树脂层，210第1层，220第2层，500制造装置，510T型模，520、530、540原料投入部。
Claims (6)
1.一种集电体，其为锂离子电池用的集电体，其特征在于，包括：
包含第1导电性填料的第1导电性树脂层；和
形成在所述第1导电性树脂层上的、包含第2导电性填料的第2导电性树脂层，
所述第1导电性填料为导电性碳，
所述第2导电性填料包含选自铂、金、银、铜、不锈钢SUS、镍和钛中的至少1种金属，
所述第1导电性树脂层的厚度为所述集电体的厚度的50％以上。
2.如权利要求1所述的集电体，其特征在于：
所述第1导电性树脂层的厚度为所述集电体的厚度的67％以上。
3.如权利要求2所述的集电体，其特征在于：
所述第1导电性树脂层的厚度为所述集电体的厚度的75％以上。
4.如权利要求1～3中任一项所述的集电体，其特征在于：
所述第2导电性树脂层包含：离所述第1导电性树脂层较近的第1层；和离所述第1导电性树脂层较远的第2层。
5.如权利要求4所述的集电体，其特征在于：
所述第2导电性填料包含镍。
6.如权利要求4或5所述的集电体，其特征在于：
所述第2层中的所述金属的质量百分比浓度高于所述第1层中的所述金属的质量百分比浓度。
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