CN116490442A - 泡罩包装用层叠体、泡罩包装 - Google Patents

泡罩包装用层叠体、泡罩包装 Download PDF

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新田修一
伊东孝之
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Abstract

本发明提供一种泡罩包装用层叠体,其防湿性优异,防止紫外线所致的内容物的劣化,并且不易产生成型时的断裂,并提供泡罩包装。本发明的泡罩包装用层叠体依次层叠有基材膜、第一粘接层、铝箔、第二粘接层和密封层,第一粘接层和第二粘接层的至少一方是如下所示地配合而得的二液固化型粘接剂的固化涂膜,即,包含含有玻璃化转变温度为‑30℃以上且80℃以下的聚酯多元醇(A1)的多元醇组合物(X)和含有脂肪族异氰酸酯的配合量为50质量%以下的多异氰酸酯化合物(B1)的多异氰酸酯组合物(Y),多元醇组合物(X)中含有的羟基的摩尔数[OH]与多异氰酸酯组合物(Y)中含有的异氰酸酯基的摩尔数[NCO]的比[NCO]/[OH]为0.5以上且20以下。

Description

泡罩包装用层叠体、泡罩包装
技术领域
本发明涉及泡罩包装用层叠体、泡罩包装。
背景技术
以往,作为包装片剂、胶囊制剂等药剂、食品等收纳物的容器已知有泡罩包装(也称作水泡眼包装(press through packaging)、PTP包材)。使用合成树脂制膜作为泡罩包装的容器主体,使用铝箔作为盖材。在容器主体成形有用于独立地收纳片剂等的多个泡袋(pocket)。由于合成树脂制膜的塑性良好、成形性优异,因此广泛地使用合成树脂制膜作为容器主体的材料。
然而,若容器主体由合成树脂制膜构成,则湿气容易侵入片剂,有片剂容易发生劣化的情况。另外,合成树脂制膜多为透明的膜,由于紫外线的照射,也会有片剂容易发生劣化的情况。因此,也在施行使用铝箔与树脂膜的层叠体作为容器主体的材料的做法(专利文献1、2)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2004-058515号公报
专利文献1:日本特表2008-535746号公报
发明内容
发明所要解决的课题
然而,此种层叠体在对泡袋进行成型加工时,在铝箔与树脂膜(特别是铝箔与外侧的树脂膜)之间产生剥离,存在层叠体容易断裂的课题。
本发明是鉴于此种情况而完成的发明,其目的在于,提供防湿性优异、防止紫外线所致的内容物的劣化、并且不易产生成型时的断裂的泡罩包装用层叠体、泡罩包装。
用于解决课题的手段
即,本发明涉及一种泡罩包装用层叠体,其依次层叠有基材膜、第一粘接层、铝箔、第二粘接层和密封层,第一粘接层和第二粘接层的至少一方是如下所示地配合而得的二液固化型粘接剂的固化涂膜,即,包含含有玻璃化转变温度为-30℃以上且80℃以下的聚酯多元醇(A1)的多元醇组合物(X)和含有多异氰酸酯化合物(B1)的多异氰酸酯组合物(Y),脂肪族异氰酸酯在多异氰酸酯化合物(B1)中所占的配合量为50质量%以下,多元醇组合物(X)中含有的羟基的摩尔数[OH]与多异氰酸酯组合物(Y)中含有的异氰酸酯基的摩尔数[NCO]的比[NCO]/[OH]为0.5以上且20以下,本发明还涉及使用了该层叠体的泡罩包装。
发明效果
根据本发明,能够提供防湿性优异、紫外线所致的内容物的劣化得到抑制、并且不易产生成型时的断裂的泡罩包装。
具体实施方式
<泡罩包装用层叠体>
本发明的泡罩包装用层叠体依次层叠有基材膜、第一粘接层、铝箔、第二粘接层和密封层,第一粘接层和第二粘接层的至少一方是如下所示地配合而得的二液固化型粘接剂的固化涂膜,即,包含含有玻璃化转变温度为-30℃以上且80℃以下的聚酯多元醇(A1)的多元醇组合物(X)和多异氰酸酯化合物(B1),脂肪族异氰酸酯在多异氰酸酯化合物(B1)中所占的配合量为50质量%以下,多元醇组合物(X)中含有的羟基的摩尔数[OH]与多异氰酸酯组合物(Y)中含有的异氰酸酯基的摩尔数[NCO]的比[NCO]/[OH]为0.5以上且20以下。以下为了方便起见将该粘接剂设为二液固化型粘接剂(Z)。需要说明的是,本说明书中所谓泡罩包装用层叠体,是指内容物被封入前的泡罩包装的成型中使用的层叠体。以下,以第一粘接层为二液固化型粘接剂(Z)的固化涂膜的情况为例举出,对本发明的构成进行详述。
(基材膜)
本发明的层叠体的外层(夹隔着铝箔配置于与内容物相反的一侧的层)使用耐穿刺性优异的膜。作为基材膜的具体例,可以举出聚酰胺膜、聚酯膜等。
作为聚酰胺膜没有特别限定,可以使用以往公知的物质,例如可以举出聚(4-氨基丁酸)〔尼龙4〕、聚(6-氨基己酸)〔尼龙6、或聚(己内酰胺)〕、聚(7-氨基庚酸)〔尼龙7〕、聚(8-氨基辛酸)〔尼龙8〕、聚(9-氨基壬酸)〔尼龙9〕、聚(10-氨基癸酸)〔尼龙10〕、聚(11-氨基十一酸)〔尼龙11〕、聚(12-氨基十二酸)〔尼龙12〕等均聚物、尼龙4,6、聚(己二酰己二胺)〔尼龙6,6〕、聚(癸二酰己二胺)〔尼龙6,10〕、聚(庚二酰庚二胺)〔尼龙7,7〕、聚(辛二酰辛二胺)〔尼龙8,8〕、聚(壬二酰己二胺)〔尼龙6,9〕、聚(壬二酰壬二胺)〔尼龙9,9〕、聚(壬二酰癸二胺)〔尼龙10,9〕、聚(丁二胺-共-乙二酸)〔尼龙4,2〕、正十二烷二酸与己二胺的聚酰胺〔尼龙6,12〕、十二烷二胺与正十二烷二酸的聚酰胺〔尼龙12,12〕、己内酰胺/己二酰己二胺共聚物〔尼龙6,6/6〕、己二酰己二胺/己内酰胺共聚物〔尼龙6/6,6〕、己二酰丙二胺/壬二酰己二胺共聚物〔尼龙三甲基6,2/6,2〕、己二酰己二胺-壬二酰己二胺-己内酰胺共聚物〔尼龙6,6/6,9/6〕、聚(丁二胺-共-间苯二甲酸)〔尼龙4,I〕、聚间苯二甲酰己二胺〔尼龙6,I〕、己二酰己二胺/间苯二甲酰己二胺〔尼龙6,6/6I〕、己二酰己二胺/对苯二甲酰己二胺〔尼龙6,6/6T〕、聚(2,2,2-三甲基对苯二甲酰己二胺)、聚(己二酰间苯二甲胺)〔MXD6〕、聚(己二酰对苯二甲胺)、聚(对苯二甲酰己二胺)、聚(对苯二甲酰十二烷二胺)、聚酰胺6T/6I、聚酰胺6/MXDT/I、聚酰胺MXDI等聚酰胺共聚物。优选尼龙6、尼龙6,6、尼龙6/6,6或其混合物。
作为聚酯膜,可以举出聚对苯二甲酸乙二醇酯、乙二醇改性聚对苯二甲酸乙二醇酯。
基材膜的膜厚没有特别限制,然而从成型性与耐穿刺性的平衡的观点出发,优选为10μm以上且50μm以下,更优选为20μm以上45μm以下。
基材膜可以利用管状法、拉幅机法制造,通过进行双轴拉伸而制造。拉伸方法可以为同时双轴拉伸,也可以为逐次双轴拉伸。
(铝箔)
可以使用包含纯铝、铝-铁系合金的软质材料作为铝箔。作为合金的具体例,可以举出合金编号8079、8021等。铝箔的膜厚可以恰当地调整,从成型性与防湿性的平衡的观点出发,作为一例,优选为15μm以上且80μm以下,更优选为20μm以上且60μm以下。
可以对铝箔的某一个、或两个面进行化成处理。作为化成处理,可以举出使用了硅烷偶联剂、钛偶联剂等偶联剂的底涂处理、铬酸盐处理。作为铬酸盐处理,可以例示出在进行了脱脂处理的铝箔的表面涂布例如包含磷酸、铬酸及铬(III)盐的至少一方和选自氟化物的金属盐、氟化物的非金属盐、丙烯酸类树脂、壳聚糖衍生物树脂、酚醛树脂中的至少一种的组合物、并使之干燥的方法。
(密封层)
密封层可以使用聚丙烯膜、聚氯乙烯膜、聚偏二氯乙烯膜的任一者。对于密封层的膜厚,从热封性与成型性的平衡的观点出发,作为一例为20μm以上且150μm以下。
(第一粘接层)
第一粘接层是二液固化型粘接剂(Z)的固化涂膜。第一粘接层配置于聚酰胺膜与铝箔之间,也是将它们贴合的层。
聚酯多元醇(A1)的玻璃化转变温度为-30℃以上且80℃以下。玻璃化转变温度如下所示地测定。
使用差示扫描量热测定装置(SII NANOTECHNOLOGY株式会社制DSC-7000、以下设为DSC),将试样5mg在30mL/min的氮气气流下从室温以10℃/min升温到200℃后,以10℃/min冷却到-80℃。再次以10℃/min升温到150℃而测定DSC曲线,以将第二次的升温工序中观测到的测定结果中的低温侧的基线向高温侧延长的直线与在玻璃化转变的台阶状部分的曲线的梯度达到最大的点引出的切线的交点作为玻璃化转变点,将此时的温度设为玻璃化转变温度。另外,在第一次的升温中升温到200℃,然而该温度只要是聚酯多元醇(A1)充分地熔融的温度即可,在200℃时不够充分的情况下恰当地进行调整。同样地,对于冷却温度,在-80℃时不够充分的情况下(玻璃化转变温度更低的情况等)也恰当地进行调整。
通过使聚酯多元醇(A1)的玻璃化转变温度处于上述范围,可以制成二液固化型粘接剂(Z)向基材的浸润性与固化涂膜的硬度的平衡优异、且粘接性、成形性、耐热性优异的泡罩包装用层叠体。
聚酯多元醇(A1)是包含多元酸或其衍生物和多元醇的组合物的反应生成物。作为聚酯多元醇的合成中使用的多元酸或其衍生物,可以举出丙二酸、乙基丙二酸、二甲基丙二酸、丁二酸、2,2-二甲基丁二酸、丁二酸酐、烯基丁二酸酐、戊二酸、己二酸、庚二酸、辛二酸、壬二酸、癸二酸、富马酸、马来酸、马来酸酐、衣康酸、二聚酸、三聚酸等脂肪族多元羧酸;
丙二酸二甲酯、丙二酸二乙酯、丁二酸二甲酯、戊二酸二甲酯、己二酸二甲酯、庚二酸二乙酯、癸二酸二乙酯、富马酸二甲酯、富马酸二乙酯、马来酸二甲酯、马来酸二乙酯等脂肪族多元羧酸的烷基酯化物;
1,1-环戊烷二甲酸、1,2-环戊烷二甲酸、1,3-环戊烷二甲酸、1,2-环己烷二甲酸、1,3-环己烷二甲酸、1,4-环己烷二甲酸、四氢邻苯二甲酸酐、4-甲基六氢邻苯二甲酸酐、六氢邻苯二甲酸酐、环己烷-1,2,4-三甲酸-1,2-酐、纳迪克酸酐、氯桥酸酐等脂环族多元羧酸;
邻苯二甲酸、对苯二甲酸、间苯二甲酸、邻苯二甲酸酐、1,4-萘二甲酸、2,5-萘二甲酸、2,6-萘二甲酸、2,3-萘二甲酸酐、萘二甲酸(naphthalic acid)、偏苯三甲酸、偏苯三甲酸酐、均苯四甲酸、均苯四甲酸酐、联苯二甲酸、1,2-双(苯氧基)乙烷-p,p’-二甲酸、二苯甲酮四甲酸、二苯甲酮四甲酸二酐、间苯二甲酸5-磺酸钠、四氯邻苯二甲酸酐、四溴邻苯二甲酸酐等芳香族多元羧酸;
对苯二甲酸二甲酯、2,6-萘二甲酸二甲酯等芳香族多元羧酸的甲酯化物;等,可以使用1种或组合使用2种以上。
作为聚酯多元醇(A1)的制备中使用的多元醇,可以是二醇,也可以是3官能以上的多元醇,作为二醇,可以举出乙二醇、二乙二醇、丙二醇、1,3-丙二醇、1,2,2-三甲基-1,3-丙二醇、2,2-二甲基-3-异丙基-1,3-丙二醇、1,4-丁二醇、1,3-丁二醇、3-甲基-1,3-丁二醇、1,5-戊二醇、3-甲基1,5-戊二醇、新戊二醇、1,6-己二醇、1,4-双(羟基甲基)环己烷、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇、二聚醇等脂肪族二醇;
聚氧乙二醇、聚氧丙二醇等醚二醇;
利用上述脂肪族二醇与环氧乙烷、环氧丙烷、四氢呋喃、乙基缩水甘油醚、丙基缩水甘油醚、丁基缩水甘油醚、苯基缩水甘油醚、烯丙基缩水甘油醚等各种含有环状醚键的化合物的开环聚合得到的改性聚醚二醇;
利用上述脂肪族二醇与类内酯(日文:ラクタノイド)、ε-己内酯等各种内酯类的缩聚反应得到的内酯系聚酯多元醇;
双酚A、双酚F等双酚;
在双酚A、双酚F等双酚加成环氧乙烷、环氧丙烷等而得的双酚的环氧烷烃加成物等。
对于3官能以上的多元醇,可以举出三羟甲基乙烷、三羟甲基丙烷、甘油、己三醇、季戊四醇等脂肪族多元醇;
利用上述脂肪族多元醇与环氧乙烷、环氧丙烷、四氢呋喃、乙基缩水甘油醚、丙基缩水甘油醚、丁基缩水甘油醚、苯基缩水甘油醚、烯丙基缩水甘油醚等各种含有环状醚键的化合物的开环聚合得到的改性聚醚多元醇;
利用上述脂肪族多元醇与ε-己内酯等各种内酯类的缩聚反应得到的内酯系聚酯多元醇等。
从耐热性优异的方面出发,多元酸优选包含芳香族多元羧酸、芳香族多元羧酸的烷基酯化物(以下将它们总称为芳香族多元羧酸)。多元酸当中的芳香族多元羧酸优选为30质量%以上,更优选为40质量%以上,进一步优选为60质量%以上。也可以多元酸的全部量为芳香族多元羧酸。
聚酯多元醇(A1)可以是作为在包含上述的多元酸、多元醇的基础上还包含多异氰酸酯化合物的组合物的反应生成物的聚酯聚氨酯多元醇。或者也可以是将由上述的多元酸、多元醇得到的聚酯多元醇用多异氰酸酯化合物进行了氨基甲酸酯伸长的聚酯聚氨酯多元醇。此时使用的多异氰酸酯化合物可以单独或组合多种地使用与作为后述的多异氰酸酯化合物(B1)例示的化合物同样的化合物。
对于聚酯多元醇(A1)的固体成分羟值,从粘接强度优异、达到适于成型的交联密度的方面出发,优选为1.0~40.0mgKOH/g,更优选为1.0~30.0mgKOH/g,进一步优选为3.0~25.0mgKOH/g。
聚酯多元醇(A1)的固体成分酸值没有特别限定,作为一例为10.mgKOH/g以下。下限虽然越小越优选,然而从反应性的观点出发,难以向聚酯多元醇(A)的所有末端导入羟基,末端的一部分成为羧基。因此,固体成分酸值实质上为1.0mgKOH/g以上,在通过进行相对于具有芳香族环的多元酸或其衍生物过量地使用多元醇来进行反应等控制而制造的情况下,经常为0.5mgKOH/g以上。羟值、酸值可以利用JIS-K0070中记载的方法进行测定。
聚酯多元醇(A1)的数均分子量(Mn)若过小,则交联密度过高,有成型性降低的情况。可以根据作为目标的成型性的程度来恰当地调整,作为一例优选为3000~100000,更优选为3500~50000,进一步优选为4000~20000,更进一步优选为5000~20000。聚酯多元醇(A1)的重均分子量(Mw)优选为5000~300000,更优选为10000~200000。需要说明的是,本说明书中数均分子量(Mn)、重均分子量(Mw)是利用下述条件的凝胶渗透色谱(GPC)测定的值。
测定装置:TOHSO株式会社制HLC-8320GPC;
色谱柱:TOHSO株式会社制TSKgel 4000HXL、TSKgel 3000HXL、TSKgel 2000HXL、TSKgel 1000HXL;
检测器:RI(差示折射计);
数据处理:TOHSO株式会社制Multi Station GPC-8020modelII;
测定条件:柱温 40℃;
展开溶剂 四氢呋喃;
流速 0.35ml/分钟;
标准:单分散聚苯乙烯;
试样:将以树脂固体成分换算计为0.2质量%的四氢呋喃溶液用微滤器过滤而得的物质(100μl)。
多元醇组合物(X)的固体成分当中聚酯多元醇(A1)的配合量优选为20质量%以上,更优选为40质量%以上,进一步优选为50质量%以上。也可以多元醇组合物(X)的固体成分全部量为聚酯多元醇(A1)。由此,能够更加可靠地获得成型性优异的泡罩包装用层叠体。
多元醇组合物(X)可以包含聚酯多元醇(A1)以外的多元醇(A2)。作为多元醇(A2),可以举出聚酯多元醇、聚碳酸酯多元醇、聚氧化烯改性多元醇等。这些多元醇(A2)的数均分子量作为一例为300~50000。多元醇组合物(X)的固体成分当中多元醇(A2)的配合量优选为20质量%以下。特别是通过并用玻璃化转变温度为80℃(但是不包括80℃)~110℃以下的多元醇,粘接强度、成型性、耐热性提高。
多异氰酸酯化合物(B1)只要是在一个分子中具有多个异氰酸酯基的化合物,就没有特别限定。作为此种多异氰酸酯化合物(B1),可以举出甲苯二异氰酸酯、二苯基甲烷二异氰酸酯、聚合型二苯基甲烷二异氰酸酯、1,5-萘二异氰酸酯、三苯基甲烷三异氰酸酯、苯二亚甲基二异氰酸酯等在分子结构内具有芳香族结构的多异氰酸酯、将这些多异氰酸酯的NCO基的一部分用碳二亚胺改性了的化合物;
异佛尔酮二异氰酸酯、4,4’-亚甲基双(环己基异氰酸酯)、1,3-(异氰酸酯甲基)环己烷等在分子结构内具有脂环式结构的多异氰酸酯;
1,6-六亚甲基二异氰酸酯、1,5-五亚甲基二异氰酸酯、赖氨酸二异氰酸酯、三甲基六亚甲基二异氰酸酯等直链状脂肪族多异氰酸酯、将这些多异氰酸酯的NCO基的一部分用碳二亚胺改性了的化合物;
这些多异氰酸酯的异氰脲酸酯体;这些多异氰酸酯的脲基甲酸酯体;这些多异氰酸酯的缩二脲体;将这些多异氰酸酯进行三羟甲基丙烷改性而得的加合物体;作为这些多异氰酸酯与多元醇的反应生成物的聚氨酯多异氰酸酯等。
多异氰酸酯化合物(B1)可以单独一种地、或组合两种以上地使用如上所述的多异氰酸酯,脂肪族异氰酸酯在多异氰酸酯化合物(B1)中所占的配合量为50质量%以下。由此,可以制成耐热性优异的泡罩包装用层叠体。需要说明的是,本说明书中所谓脂肪族异氰酸酯,是在分子结构内具有脂环式结构的多异氰酸酯、直链状脂肪族多异氰酸酯、将它们的NCO基的一部分用碳二亚胺改性了的化合物、这些异氰酸酯的异氰脲酸酯体、脲基甲酸酯体、缩二脲体、加合物体、聚氨酯多异氰酸酯的总称。
二液固化型粘接剂(Z)可以包含偶联剂(C)。由此,可以制成成型性更加优异的粘接剂。偶联剂(C)的效果在没有对铝箔进行化成处理的情况下特别有效。作为偶联剂(C),可以举出硅烷偶联剂(C1)、钛酸酯系偶联剂(C2)、铝系偶联剂(C3)等。偶联剂(C)可以添加到多元醇组合物(X)中,也可以添加到多异氰酸酯组合物(Y)中。也可以在将多元醇组合物(X)与多异氰酸酯组合物(Y)混合时添加。
作为硅烷偶联剂(C1),例如可以举出γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-β(氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-β(氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲基二甲氧基硅烷、N-苯基-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷等氨基硅烷;β-(3,4-环氧环己基)乙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、环氧丙氧基辛基三甲氧基硅烷等环氧硅烷;乙烯基三(β-甲氧基乙氧基)硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、乙烯基三甲氧基硅烷、辛烯基三甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、甲基丙烯酰氧基辛基三甲氧基硅烷等乙烯基硅烷;向聚合物骨架中导入了多个烷氧基甲硅烷基和多个环氧基的聚合物型环氧硅烷、向聚合物骨架中导入了多个烷氧基甲硅烷基和多个氨基的聚合物型氨基硅烷等聚合物型硅烷偶联剂;六甲基二硅氮烷、γ-巯基丙基三甲氧基硅烷、3-异氰酸酯丙基三乙氧基硅烷等。这些硅烷偶联剂(C1)可以单独地或组合2种以上地使用。
作为钛酸酯系偶联剂(C2),可以举出四异丙氧基钛、四正丁氧基钛、钛酸丁酯二聚物、钛酸四硬脂酯、乙酰丙酮钛、乳酸钛、四辛二醇钛酸酯、乳酸钛、四硬脂氧基钛等。
作为铝系偶联剂(C3),可以举出乙酰烷氧基二异丙醇铝等。
对于偶联剂(C)的配合量,相对于多元醇组合物(X)的固体成分100质量份优选为0.1质量份以上,更优选为0.3质量份以上,进一步优选为0.5质量份以上,更进一步优选为0.7质量份以上。由此,能够更加可靠地提高成型性。另外,若偶联剂(C)的含量大于一定量则成型性的提高程度变小,因此虽然没有特别限制,然而相对于多元醇组合物(X)的固体成分100质量份优选为10质量份以下,更优选为8质量份以下,进一步优选为5质量份以下。
二液固化型粘接剂(Z)可以包含环氧树脂。通过使二液固化型粘接剂(Z)包含环氧树脂,能够制成成型性、初始粘接强度优异的层叠体。
作为环氧树脂,可以举出双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂等双酚型环氧树脂;联苯型环氧树脂、四甲基联苯型环氧树脂等联苯型环氧树脂;双环戊二烯-苯酚加成反应型环氧树脂等。环氧树脂优选使用数均分子量(Mn)为300~2000的环氧树脂。另外,优选使用环氧当量为150~1000g/当量的环氧树脂。
环氧树脂的配合量优选为多元醇组合物(X)的固体成分的30质量%以下。
二液固化型粘接剂(Z)可以包含增粘剂。增粘剂可以添加到多元醇组合物(X)中,也可以添加到多异氰酸酯组合物(Y)中,也可以在将它们混合时添加。作为增粘剂,可以举出松香系或松香酯系增粘剂、萜烯系或萜烯酚系增粘剂、饱和烃树脂、香豆酮系增粘剂、香豆酮茚系增粘剂、苯乙烯树脂系增粘剂、二甲苯树脂系增粘剂、酚醛树脂系增粘剂、石油树脂系增粘剂等。它们可以各自单独使用,也可以并用两种以上。对于增粘剂,主要通过分子量可以得到具有各种软化点的增粘剂,然而从与构成多元醇组合物(X)的其他树脂混合时的相容性、色调、热稳定性等方面出发,优选软化点为50~160℃。相对于构成多元醇组合物(X)的树脂的固体成分100质量份在1~30质量份(固体成分)的范围中使用,优选在3~20质量份、特别优选在5~20质量份(固体成分)的范围中使用。
二液固化型粘接剂(Z)可以包含磷酸类或其衍生物。由此提高初始粘接性,能够抑制隧道现象等麻烦。磷酸类或其衍生物可以添加到多元醇组合物(X)中,也可以添加到多异氰酸酯组合物(Y)中。也可以在将它们混合时添加。
作为磷酸类或其衍生物,例如可以举出次磷酸、亚磷酸、正磷酸、连二磷酸等磷酸类、例如偏磷酸、焦磷酸、三聚磷酸、聚磷酸、过磷酸等缩合磷酸类、例如正磷酸单甲酯、正磷酸单乙酯、正磷酸单丙酯、正磷酸单丁酯、正磷酸单-2-乙基己酯、正磷酸单苯酯、亚磷酸单甲酯、亚磷酸单乙酯、亚磷酸单丙酯、亚磷酸单丁酯、亚磷酸单-2-乙基己酯、亚磷酸单苯酯、正磷酸二-2-乙基己酯、正磷酸二苯基亚磷酸二甲酯、亚磷酸二乙酯、亚磷酸二丙酯、亚磷酸二丁酯、亚磷酸二-2-乙基己酯、亚磷酸二苯酯等单、二酯化物、由缩合磷酸与醇类形成的单、二酯化物、例如在上述的磷酸类加成例如环氧乙烷、环氧丙烷等环氧化合物而得的化合物、例如在脂肪族或芳香族的二缩水甘油醚加成上述的磷酸类而得的环氧磷酸酯类等,也可以并用两种以上。
二液固化型粘接剂(Z)可以包含酮树脂。作为酮树脂,是使酮化合物与醛在碱催化剂的存在下反应而得的树脂。作为酮化合物,可以举出环己酮、甲基环己酮、苯乙酮、甲乙酮、甲基异丁基酮等。作为醛,可以举出甲醛、乙醛、正丁醛、异丁醛、戊醛、十二醛等。
通过使二液固化型粘接剂(Z)包含酮树脂,基材膜与铝箔、密封层与铝箔之间的剥离得到抑制,能够制成成型性优异的泡罩包装用层叠体。
酮树脂的配合量相对于上述的聚酯多元醇(A1)100质量份优选为1质量份以上且20质量份以下。
二液固化型粘接剂(Z)可以是溶剂型、无溶剂型的任意形态。在为溶剂型的情况下,多元醇组合物(X)或多异氰酸酯组合物(Y)的至少一方包含乙酸乙酯、乙酸丁酯、溶纤剂乙酸酯等酯类、丙酮、甲乙酮、异丁酮、环己酮等酮类、四氢呋喃、二噁烷等醚类、甲苯、二甲苯等芳香族烃类、二氯甲烷、氯乙烯等卤代烃类、二甲亚砜、二甲基磺酰胺等有机溶剂,在有机溶剂中溶解有上述的各成分。这些有机溶剂可以直接使用上述的各成分的制造时作为反应介质使用的有机溶剂,也可以另行添加。
在无溶剂型的情况下,实质上不包含上文中举出的那样的有机溶剂。需要说明的是,在制造粘接剂的各成分时作为反应介质使用的有机溶剂没有被完全除去而残留的情况下,可以理解为实质上不包含有机溶剂。
在无溶剂型的情况下,重视的是通过加热而降低粘度的特性上低粘度,聚酯多元醇(A1)的分子量、分子结构、能够使用的多异氰酸酯化合物(B1)受到限制。若引入到聚酯多元醇(A1)中的芳香族多元羧酸来源的结构增加、或者多异氰酸酯化合物(B1)具有芳香环,则粘度升高,在制成无溶剂型粘接剂时有涂布适应性降低的趋势。因此,优选为溶剂型。
除此以外,二液型粘接剂(Z)可以还含有紫外线吸收剂、抗氧化剂、硅系添加剂、氟系添加剂、流变控制剂、脱泡剂、防静电剂、防雾剂等各种添加剂。
在多元醇组合物(X)中含有的羟基的合计摩尔数[OH]与多异氰酸酯组合物(Y)中含有的异氰酸酯基的摩尔数[NCO]的比[NCO]/[OH]为0.5以上且20以下的范围中使用多元醇组合物(X)和多异氰酸酯组合物(Y)。由此,能够制成成型性优异的泡罩包装用层叠体。从初始粘接强度更加优异的方面出发,[NCO]/[OH]优选为0.8以上且15以下,更优选为0.8以上且10以下。
若[NCO]/[OH]变高,则多余的异氰酸酯化合物与气氛中的水分反应而形成脲键,虽然耐热性提高,然而固化涂膜变硬,有成型性降低的趋势。
若[NCO]/[OH]过低,则交联密度变低,耐热性降低。另外,多异氰酸酯化合物(B1)在二液固化型粘接剂(Z)中所占的配合量必然变少,在熟化时二液固化型粘接剂(Z)难以在基材充分地浸润展开,粘接强度有可能降低。
对于第一粘接层的膜厚,从粘接性与成型性的平衡的观点出发,优选为0.5μm以上且50μm以下,更优选为2μm以上且30μm以下。
(第二粘接层)
第二粘接层配置于铝箔与密封层之间,是将它们贴合的层。第二粘接层为粘接剂的固化涂膜,作为所使用的粘接剂只要是适于铝箔与上述的膜的粘接的粘接剂,就没有特别限定,例如可以使用包含多元醇化合物和多异氰酸酯化合物的通用的二液固化型粘接剂、包含酸改性聚烯烃和能够与之反应的固化剂的二液固化型粘接剂。
对于第二粘接层的膜厚,从粘接性与成型性的平衡的观点出发,优选为0.5μm以上且50μm以下,更优选为2μm以上且30μm以下。
(变形例)
虽然上文中以第一粘接层为二液固化型粘接剂(Z)的情况为例举出进行了说明,然而本发明的泡罩包装用层叠体中,也可以第一粘接层是包含多元醇化合物和多异氰酸酯化合物的通用的二液固化型粘接剂、或包含酸改性聚烯烃和能够与之反应的固化剂的二液固化型粘接剂,第二粘接层为二液固化型粘接剂(Z)的固化涂膜。也可以第一粘接层和第二粘接层双方为二液固化型粘接剂(Z)的固化涂膜。从成型性、耐热性更加优异的方面出发,优选第一粘接层为二液固化型粘接剂(Z)的固化涂膜,更优选第一粘接层和第二粘接层双方为二液固化型粘接剂(Z)的固化涂膜。
(泡罩包装用层叠体的制造方法)
对于本发明的泡罩包装用层叠体的制造方法没有特别限定,作为一例在二液固化型粘接剂(包括二液固化型粘接剂(Z))为溶剂型的情况下利用如下所示的方法制造。首先,在基材膜或铝箔的任一者利用挤出法、凹版涂布法、辊涂法等涂布上述的二液固化型粘接剂,使有机溶剂挥发后,贴合另一者。然后,在铝箔涂布二液固化型粘接剂,使有机溶剂挥发后,贴合密封层,然后在室温~90℃进行2天~2周的熟化,使粘接剂固化而得到本发明的泡罩包装用层叠体。或者也可以在将基材膜与铝箔贴合后在上述的条件下进行熟化,再在将铝箔与密封层贴合后进行熟化。
在粘接剂为无溶剂型的情况下,例如在基材膜或铝箔的任一者涂布二液固化型粘接剂,接着将基材膜与铝箔贴合,在室温~90℃进行2天~2周的熟化。然后,在铝箔涂布二液固化型粘接剂,将铝箔与密封层贴合,进行同样条件下的熟化,使粘接剂固化而得到本发明的泡罩包装用层叠体。
<泡罩包装>
本发明的泡罩包装可以通过将上述泡罩包装用层叠体成型而得到。可以是在将本发明的泡罩包装用层叠体成型而设有一个或多个泡袋的构件贴合以往公知的泡罩包装用的盖材(作为一例是在铝箔涂布有热封剂的盖材)而得的泡罩包装,也可以是准备两个在本发明的泡罩包装用层叠体设有一个或多个泡袋的构件、使它们的泡袋对齐并将热封层热封而得的泡罩包装。
作为成型方法,可以举出平板式空压成形法、柱塞助压气压成形法、转鼓式真空成型法、柱塞成形法等。
实施例
以下,通过举出具体的合成例、实施例而对本发明更详细地进行说明,然而本发明并不限定于这些实施例。需要说明的是,在以下的例子中,“份”及“%”只要没有特别指出,则分别表示“质量份”及“质量%”。
<聚酯多元醇的合成>
(合成例1)聚酯多元醇(A1-1)的合成
向具有搅拌棒、温度传感器、精馏管的烧瓶中,加入间苯二甲酸1102份、对苯二甲酸473份、1,6-己二醇1070份、新戊二醇156份及有机钛化合物(Matsumoto Fine Chemical株式会社制“Orgatix TC-100”)0.46份,一边搅拌一边向烧瓶内流入干燥氮气,一边蒸馏除去生成的水一边升温到240℃。其后,一边将真空度提高到30torr一边进行酯化反应,在树脂酸值为2.00mgKOH/g以下的时候停止反应。冷却到150℃后,使用乙酸乙酯/甲苯(混合比1∶1)的混合溶液将树脂固体成分稀释为50%,得到数均分子量(Mn)为4000、重均分子量(Mw)为9700、树脂羟值(固体成分换算)为38.8mgKOH/g、树脂酸值(固体成分换算)为0.63mgKOH/g、玻璃化转变温度(Tg)为2.8℃的聚酯多元醇(A1-1’)。
向具有搅拌棒、温度传感器、冷凝器的烧瓶中,加入上述聚酯多元醇(A1-1’)1000份、六亚甲基二异氰酸酯(Sumika Covestro Urethane株式会社制“Desmodur H”)25.7份及有机锡化合物(日东化成株式会社制“NEOSTANN U-130”)0.16份,一边向烧瓶内流入干燥氮气并进行搅拌,一边加热到75~78℃而进行链增长反应。在异氰酸酯重量%为0.05%以下的时候停止反应,使用乙酸乙酯/甲苯(混合比1∶1)的混合溶剂将树脂固体成分稀释为50%,得到数均分子量(Mn)为11000、重均分子量(Mw)为50000、树脂羟值(固体成分换算)为3.9mgKOH/g、树脂酸值(固体成分换算)为1.06mgKOH/g、玻璃化转变温度(Tg)为7.1℃的聚酯多元醇(A1-1)。
(合成例2)聚酯多元醇(A1-2)的合成
向具有搅拌棒、温度传感器、精馏管的烧瓶中,加入间苯二甲酸1261份、对苯二甲酸540份、1,6-己二醇667份、新戊二醇182份、乙二醇253份以及有机钛化合物(MatsumotoFine Chemical株式会社制“Orgatix TC-100”)0.5份,一边搅拌一边向烧瓶内流入干燥氮气,一边蒸馏除去生成的水一边升温到240℃。其后,一边将真空度提高到30torr一边进行酯化反应,在树脂酸值为2.00mgKOH/g以下的时候停止反应,冷却到150℃后,使用乙酸乙酯/甲苯(混合比1∶1)的混合溶液将树脂固体成分稀释为50%,得到数均分子量(Mn)为6700、重均分子量(Mw)为17000、树脂羟值(固体成分换算)为17.2mgKOH/g、树脂酸值(固体成分换算)为1.58mgKOH/g、玻璃化转变温度(Tg)为23.6℃的聚酯多元醇(A1-2)。
(合成例4)聚酯多元醇(A1-3)
向具有搅拌棒、温度传感器、精馏管的烧瓶中,加入间苯二甲酸790.8份、对苯二甲酸339-4份、偏苯三甲酸酐20.0份、1,6-己二醇738.0份、新戊二醇107.4份及有机钛化合物(Matsumoto Fine Chemical株式会社制“Orgatix TC-100”)4.0份,一边向烧瓶内流入干燥氮气并进行搅拌,一边加热到230~240℃而进行酯化反应。在树脂酸值为1.50mgKOH/g以下的时候停止反应,冷却到150℃后,用乙酸乙酯将树脂固体成分稀释为58%,得到数均分子量(Mn)为7000、重均分子量(Mw)为23500、树脂羟值(固体成分换算)为22.4mgKOH/g、树脂酸值(固体成分换算)为1.26mgKOH/g、玻璃化转变温度(Tg)为7.3℃的聚酯多元醇(A1-3)。
(合成例5)聚酯多元醇(A2-1)
向具有搅拌棒、温度传感器、精馏管的烧瓶中,加入新戊二醇164份、1,6-己二醇1125份、对苯二甲酸351份、间苯二甲酸351份、己二酸928重量份及有机钛化合物0.89份,一边搅拌一边向烧瓶内流入干燥氮气,一边蒸馏除去生成的水一边升温到240℃。其后,一边将真空度提高到30torr一边进行酯化反应,在树脂酸值为2.00mgKOH/g以下的时候停止反应,冷却到150℃后,使用乙酸乙酯将树脂固体成分稀释为60%,得到数均分子量(Mn)为5200、重均分子量(Mw)为32000、树脂羟值(固体成分换算)为6.6mgKOH/g、树脂酸值(固体成分换算)为1.86mgKOH/g、玻璃化转变温度(Tg)为-43.6℃的聚酯多元醇(A2-1)。
(合成例6)聚酯多元醇(A2-2)
向具有搅拌棒、温度传感器、精馏管的烧瓶中,加入乙二醇73份、1,2-丙二醇223份、对苯二甲酸697份及有机钛化合物0.89份,一边搅拌一边向烧瓶内流入干燥氮气,一边蒸馏除去生成的水一边升温到240℃。其后,一边将真空度提高到30torr一边进行酯化反应,在树脂酸值为2.00mgKOH/g以下的时候停止反应,冷却到150℃后,使用乙酸乙酯将树脂固体成分稀释为30%,得到数均分子量(Mn)为8400、重均分子量(Mw)为61300、树脂羟值(固体成分换算)为5.0mgKOH/g、树脂酸值(固体成分换算)为4.0mgKOH/g、玻璃化转变温度(Tg)为84℃的聚酯多元醇(A2-2)。
<二液固化型粘接剂的制备>
(实施例1)
以形成表1所示的配合(固体成分)的方式向聚酯多元醇(A1-1)中加入KBM-403(信越化学公司制的硅烷偶联剂不挥发成分:100%)并充分地搅拌至KBM-403完全溶解,向所得的物质中加入甲苯二异氰酸酯的三羟甲基丙烷加合物体(表中标记为TDI-TMP。NCO%:13.3)并进一步加入乙酸乙酯,使得不挥发成分为25%,充分地搅拌,制作出实施例1的二液固化型粘接剂。
(实施例2)~(实施例5)、(比较例1)~(比较例4)
除了将使用的聚酯多元醇、配合量(固体成分)如表1、2所示地变更以外,与实施例1同样地制备出二液固化型粘接剂。需要说明的是,表中的化合物当中在上文中没有说明的化合物的概要如下所示。另外,对于[NCO]/[OH],对小数点第2位进行了四舍五入。
(TEGO Variplus AP)
EVONIC公司制、酮-醛缩合树脂、羟值:5mgKOH/g。
(E402-80E)
Duranate E402-80E、旭化成株式会社制、六亚甲基二异氰酸酯的加合物体、NCO%:9.5%。
<泡罩包装用层叠体的制造>
(实施例1)
在膜厚30μm的铝箔的消光面,使用干式层压机以4g/m2(固体成分)涂布实施例1的粘接剂,使溶剂挥发后,贴合膜厚25μm的拉伸聚酰胺膜。然后,在铝箔的光泽面,使用干式层压机以4g/m2涂布实施例1的粘接剂,使溶剂挥发后,与膜厚40μm的未拉伸聚丙烯膜贴合,进行60℃、5天的熟化,使粘接剂固化而得到实施例1的层叠体。
(实施例2)~(实施例5)、(比较例1)~(比较例4)
除了替代实施例1的粘接剂而使用实施例2~5、比较例1~4的粘接剂以外,与实施例1同样地得到层叠体。
<评价>
(粘接强度)
使用株式会社岛津制作所的“AUTOGRAPHAGS-J”,在剥离速度为50mm/min、剥离宽度为15mm、剥离方式为180°剥离的条件下,评价聚酰胺膜与铝箔的粘接强度。数值越高则表示越适于用作泡罩包装用层叠体。
(成型性)
使用株式会社山冈制作所的“1吨台式伺服压力机(SBN-1000)”,将实施例或比较例的泡罩包装用层叠体切割为60×60mm的大小。使聚酰胺膜成为凸侧,利用成型高度自由的直式模具使成型高度为3.5mm而进行鼓凸成型,根据有无铝箔的断裂、各层间的翘起的发生来评价成型性。需要说明的是,所使用的模具的冲头形状为边长30mm的正方形、角部R2mm、冲头台肩R 1mm,所使用的模具的冲模孔形状为边长34mm的正方形、冲模孔角部R2mm、冲模孔台肩R:1mm,冲头与冲模孔的间隙为单侧0.3mm。因间隙而产生与成形高度对应的倾斜。
○:没有铝箔的断裂、各层间的翘起,实用上优异;
△:在铝箔中观察到针孔状,然而没有铝箔的断裂、各层间的翘起,属于实用范围;
×:铝箔大幅度断裂、或者在各层间发生翘起。
(耐热性)
将实施例或比较例的层叠体切割为60×60mm的大小,使聚酰胺膜成为外侧,利用成型高度自由的直式模具使成型高度为3.0mm地进行鼓凸成型。在所得的30mm方型托盘的凸缘部与侧壁部接触地以190℃3秒抵接热封棒,确认各边的凸缘部与侧壁部的交界部附近的外观,评价是否在拉伸聚酰胺膜与铝箔之间发生翘起。制成2个样品,对共计8边进行确认,如下所示地以3个等级进行评价。
○:无翘起(实用上优异);
△:8边当中在1~4边发生翘起(实用范围);
×:8边当中在5~8边发生翘起。
[表1]
实施例1 实施例2 实施例3 实施例4 实施例5
聚酯多元醇(A1-1) 100 100
聚酯多元醇(A1-2) 100
聚酯多元醇(A1-3) 100 84.8
聚酯多元醇(A2-1)
聚酯多元醇(A2-2) 15.2
KBM-403 1.0 1.0 1.1 1.9
TEGO Variplus AP 1.2
TDI-TMP 29.1 17.0 20.5 18.1 15.4
E402-80E
[NCO]/[OH] 17.6 10.2 2.8 1.9 1.9
粘接强度 6.4 7.3 8.8 5.4 10.0
成型性
耐热性
[表2]
比较例1 比较例2 比较例3 比较例4
聚酯多元醇(A1-1)
聚酯多元醇(A1-2)
聚酯多元醇(A1-3) 100
聚酯多元醇(A2-1) 100
聚酯多元醇(A2-2) 100 100
KBM-403 1.6 1.9 4.8
TEGO Variplus AP 14.9
TDI-TMP 31.3 71.3 36.4 17.9
E402-80E 133.2
[NCO]/[OH] 11.2 16.4 17.2 8.4
粘接强度 6.6 2.8 4.2 0.9
成型性 × × ×
耐热性 × × ×

Claims (7)

1.一种泡罩包装用层叠体,其依次层叠有基材膜、第一粘接层、铝箔、第二粘接层和密封层,
所述第一粘接层和所述第二粘接层的至少一方是二液固化型粘接剂的固化涂膜,所述二液固化型粘接剂如下所示地配合而得,即,包含含有玻璃化转变温度为-30℃以上且80℃以下的聚酯多元醇A1的多元醇组合物X和含有多异氰酸酯化合物B1的多异氰酸酯组合物Y,脂肪族异氰酸酯在所述多异氰酸酯化合物B1中所占的配合量为50质量%以下,所述多元醇组合物X中含有的羟基的摩尔数[OH]与所述多异氰酸酯组合物Y中含有的异氰酸酯基的摩尔数[NCO]的比[NCO]/[OH]为0.5以上且20以下。
2.根据权利要求1所述的泡罩包装用层叠体,其中,
所述第一粘接层为所述二液固化型粘接剂的固化涂膜。
3.根据权利要求1或2所述的泡罩包装用层叠体,其中,
所述第二粘接层为所述二液固化型粘接剂的固化涂膜。
4.根据权利要求1~3中任一项所述的泡罩包装用层叠体,其中,
所述二液固化型粘接剂包含偶联剂C。
5.根据权利要求1~4中任一项所述的泡罩包装用层叠体,其中,
所述基材膜为聚酰胺膜、聚酯膜的任一者。
6.根据权利要求1~5中任一项所述的泡罩包装用层叠体,其中,
所述密封层为聚丙烯膜、聚氯乙烯膜、聚偏二氯乙烯膜的任一者。
7.一种泡罩包装,其是将权利要求1~6中任一项所述的泡罩包装用层叠体成型而成的。
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