CN116391273A - 电极组件和包括该电极组件的电池单元 - Google Patents

电极组件和包括该电极组件的电池单元 Download PDF

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Abstract

根据本公开内容的一个实施方式的电极组件包括：隔板；粘附至隔板的第一表面的正极活性材料层；和粘附至隔板的第二表面的负极活性材料层，其中所述正极活性材料层由将正极活性材料、粘合剂和导电材料干混而成的第一电极组合物形成，并且其中所述负极活性材料层由将负极活性材料、粘合剂和导电材料干混而成的第二电极组合物形成。

Description

电极组件和包括该电极组件的电池单元
技术领域
相关申请的交叉引用
本申请要求于2020年10月30日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2020-0143427号的权益和于2021年10月15日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2021-0137514号的权益，通过引用将上述申请的内容作为整体结合在此。
本公开内容涉及一种电极组件和一种包括该电极组件的电池单元，且更具体地涉及一种具有改进的生产率和电阻降低效果的电极组件和一种包括该电极组件的电池单元。
背景技术
随着对移动装置的技术开发和需求的增加，对作为能源的二次电池的需求迅速增加。在这些二次电池中，具有高能量密度和高电压、长循环寿命和低自放电率的锂二次电池是可商购的并被广泛使用。
特别是，二次电池作为诸如电动自行车、电动汽车、混合动力电动汽车之类的动力驱动装置的能源、以及诸如手机、数码相机、笔记本电脑和可穿戴装置之类的移动装置的能源备受关注。
此外，随着对环境问题的关注日益增加，人们对电动汽车、混合动力电动汽车等的研究也越来越频繁，它们能够替代作为空气污染的主要原因之一的诸如汽油车和柴油车之类的使用化石燃料的汽车。虽然镍金属氢化物二次电池主要用作电动汽车和混合动力电动汽车的电源，但正在积极研究使用具有高能量密度和放电电压的锂二次电池，其中一部分处于商业化阶段。
用于二次电池的常规电极是以湿法方式制造。然而，当以湿法方式制造电极时，本质上需要高温下的热处理工序，并且存在金属氧化物被损坏的风险。因此，近年来，越来越需要开发一种以干法方式制造的电极。
图1是示出传统的电极组件的图。参照图1，传统的电极组件包括正极10、负极20、以及插置在正极10和负极20之间的隔板30。在此，正极10被配置为使得正极活性材料层11位于正极集电器15上，负极20被配置为使得负极活性材料层21位于负极集电器25上。
图2是示出图1的电极组件中包括的电极的制造工序的图。参照图2，通过干式混合含有聚四氟乙烯(PTFE，Polytetrafluoroethylene)作为粘合剂的电极组合物以自支撑膜的形式形成正极活性材料层11。此时，通过将正极活性材料层11辊压(roll press)粘附至正极集电器15上而制造正极10。这在负极20的情况下也同样地进行说明。
然而，当如图2所示以干式方式制造正极10和负极20时，由于聚四氟乙烯(PTFE，Polytetrafluoroethylene)的特性，电极组合物是通过藉由剪切力的纤维化包封活性材料的粘合方法而不是通过高温和高压的化学粘合方法制备的。特别地，为了将电极组合物以自支撑膜的形式粘附至集电器15和25，需要在自支撑膜和集电器之间另外施加或涂覆单独的粘合剂。
作为示例，传统上，除了聚四氟乙烯(PTFE，Polytetrafluoroethylene)之外，电极组合物中还添加聚偏二氟乙烯(PVDF，Polyvinylidene fluoride)、丙烯酸粘合剂等以增加自支撑膜的粘附力，或者将粘合剂预先涂覆到集电器15和25上，以增强集电器15和25的粘附力。此时，采用浆料涂布法(诸如一般的棒涂或凹版涂布或图案涂布法)，将粘合剂涂布到集电器15和25上。
然而，在自支撑膜与集电器15、25之间形成的粘合剂层阻碍了自支撑膜与集电器15、25之间的接触，这导致了限制电子移动的问题。因此，传统上，已尝试通过将具有导电性的导电材料与粘合剂层混合来解决上述问题。然而，传统方法仍然存在以下问题：因为粘合剂位于自支撑膜与集电器15、25之间，因此粘合剂在高倍率区域充当电阻，因此放电容量降低。
图3是图1的电极组件的分解图。参照图1至图3，传统的电极组件具有这样的结构，其中隔板30介于分别如图2所示制造的正极10和负极20之间。因此，在传统的电极组件中，正极10和负极20被限制为膜形状以确保预定的强度，并且存在当正极10和负极20分开制造时生产率降低的问题。
因此，与传统情况不同，越来越需要开发一种电极组件，其具有改进的电阻降低效果和提高的生产率，因为即使包括通过干式方法制造的电极时，粘合剂含量也被最小化。
发明内容
技术问题
本公开内容的目的是提供一种具有改进的生产率和电阻降低效果的电极组件和一种包括该电极组件的电池单元。
本公开内容的目的不限于上述目的，本领域技术人员应当通过以下详细描述和附图清楚地理解本文未描述的其他目的。
技术方案
根据本公开内容的一个方面，提供一种电极组件，包括：隔板；粘附至隔板的第一表面的正极活性材料层；和粘附至隔板的第二表面的负极活性材料层，其中所述正极活性材料层由将正极活性材料、粘合剂和导电材料干混而成的第一电极组合物形成，并且其中所述负极活性材料层由将负极活性材料、粘合剂和导电材料干混而成的第二电极组合物形成。
正极活性材料层可被配置为使得正极集电器堆叠在与隔板接触的表面相对的表面上，并且负极活性材料层可被配置为使得负极集电器堆叠在与隔板接触的表面相对的表面上。
正极集电器和负极集电器的至少一者可以由平面片材形成。
正极集电器和负极集电器的至少一者可以由至少两个或更多个线性片材形成，并且所述线性片材可以彼此间隔开。
所述线性片材可具有彼此相同的图案。
正极集电器和负极集电器的至少一者可以由具有随机排列的纤维片材形成。
基于第一电极组合物的总重量，包含在第一电极组合物中的粘合剂的含量可以为1重量％以上且5重量％以下，并且基于第二电极组合物的总重量，包含在第二电极组合物中的粘合剂的含量可以为1重量％以上且5重量％以下。
粘合剂可包括聚四氟乙烯(PTFE，Polytetrafluoroethylene)。
基于第一电极组合物的总重量，包含在第一电极组合物中的正极活性材料的含量可以为90重量％以上且98重量％以下。
所述正极活性材料可包括选自由以下各者构成的组中的至少一种：锂钴氧化物(LiCoO2)、锂镍氧化物(LiNiO2)、锂锰氧化物、锂铜氧化物(Li2CuO2)、钒氧化物、Ni-位型锂镍氧化物、锂锰复合氧化物、具有尖晶石结构的锂锰复合氧化物、其中式中的Li部分地被碱土金属离子取代的LiMn2O4、二硫化合物、Fe2(MoO4)3和锂锰氧化物(LMO，Lithium ManganeseOxide)。
基于第二电极组合物的总重量，包含在第二电极组合物中的负极活性材料的含量可以为90重量％以上且98重量％以下。
负极活性材料可包括锂金属、锂合金、石油焦、活性炭(activated carbon)、石墨(graphite)、硅、锡和金属氧化物中的至少一种。
正极活性材料层和负极活性材料层可以分别由自支撑膜制成。
在隔板和正极活性材料层之间以及隔板和负极活性材料层之间分别形成粘合剂层，并且粘合剂层可具有多孔结构。
根据本公开内容的另一方面，提供一种包括上述电极组件的电池单元。
所述电池单元是通过堆叠至少两个电极组件而形成的，并且所述至少两个电极组件可被设置为使得包含在每个电极组件中的正极活性材料层彼此面对或者负极活性材料层彼此面对。
所述至少两个电极组件可被配置为使得正极集电器堆叠在相应的正极活性材料层之间，并且负极集电器堆叠在相应的负极活性材料层之间。
根据本公开内容的又一方面，提供一种用于制造电极组件的方法，所述方法包括以下步骤：制备由将正极活性材料、导电材料和粘合剂干混而成的第一电极组合物形成的正极活性材料层；制备由将负极活性材料、导电材料和粘合剂干混而成的第二电极组合物形成的负极活性材料层；以及将正极活性材料层粘附至隔板的第一表面，并且将负极活性材料层粘附至隔板的第二表面。
正极活性材料层和负极活性材料层可以由自支撑膜制成。
用于制造电极组件的方法可进一步包括：将所述正极集电器堆叠在所述正极活性材料层中与所述隔板接触的表面相对的表面上，并且将所述负极集电器堆叠在所述负极活性材料层中与所述隔板接触的表面相对的表面上。
有益效果
根据本公开内容的实施方式，提供了一种其中通过干式方法制备的自支撑膜粘附至隔板的电极组件以及包括该电极组件的电池单元，从而能够提高生产率和电阻降低效果。
本公开内容的效果不限于上述效果，并且本领域技术人员将从所附权利要求的描述中清楚地理解上文未描述的其他附加效果。
附图说明
图1是示出传统的电极组件的图；
图2是示出图1的电极组件中包括的电极的制造工序的图；
图3是图1的电极组件的分解图；
图4是示出根据本公开内容的实施方式的电极组件的图；
图5是示出图4的电极组件中包括的集电器的图；
图6是示出图4的电极组件的制造工序的流程图；
图7是示出图6的电极组件的制造工序的图；
图8是在图6的电极组件的制造工序中制造的电极组件的分解图。
具体实施方式
在下文中，将参照附图详细地描述本公开内容的各种实施方式，以便本领域技术人员能够容易地实施它们。本公开内容可以以各种不同的方式进行修改，并且不限于本文阐述的实施方式。
现在，将描述根据本公开内容的实施方式的电极组件。
图4是示出根据本公开内容的实施方式的电极组件的图。
参照图4，根据本公开内容的实施方式的电极组件包括正极活性材料层110、负极活性材料层210和隔板300。在隔板300中，正极活性材料层110粘附至隔板300的第一表面，负极活性材料层210粘附至隔板300的第二表面。
在一个示例中，在正极活性材料层110堆叠在隔板300的第一表面上并且负极活性材料层210堆叠在隔板300的第二表面上的状态下，正极活性材料层110、负极活性材料层210和隔板300可以被辊压(roll pressing)和粘合。
在此，隔板300可以没有特别限制地使用，只要它通常用作锂二次电池中的隔板即可。特别地，优选具有优异的电解质溶液的含湿能力同时对电解质的离子移动的阻力低，并且具有表面粘附力。作为示例，隔板300为多孔聚合物膜，并且可以是由诸如乙烯均聚物、丙烯均聚物、乙烯/丁烯共聚物、乙烯/己烯共聚物和乙烯/甲基丙烯酸酯共聚物的聚烯烃(PO)基聚合物制成的多孔聚合物膜。或者，可以使用SRS(Safety Reinforced Separator，安全增强型隔板)。或者，作为传统的多孔无纺布，可以使用由高熔点玻璃纤维、聚对苯二甲酸乙二醇酯纤维或类似者制成的无纺布。
由此，隔板300不仅可以将正极活性材料层110和负极活性材料层210隔开并起到锂离子通道的作用，而且还可以作为粘附至各个表面的正极活性材料层110和负极活性材料层210的支撑体。此外，由于通过隔板300的表面粘附力使电极组件中包括的粘合剂的含量最小化，因此可以改善电阻降低效果。
在根据本公开内容的另一个实施方式的电极组件中，隔板300可包括在隔板300和正极活性材料层110之间的粘合剂层(未示出)，并且粘合剂层(未示出)可以包括在隔板300和负极活性材料层210之间。
尽管粘合剂层(未示出)粘附至隔板300，但是它可以具有不干扰锂离子移动通过隔板300的多孔结构。作为示例，粘合剂层(未示出)可以通过气相诱导相分离方法形成在隔板300上。此外，粘合剂层(未示出)可以不受限制地使用，只要它是不堵塞隔板300中形成的孔的涂覆技术即可，并且可以应用诸如粘合剂图案涂覆以及无机材料和粘合剂的混合组合物的涂覆的方法。
此外，粘合剂层可以由包括诸如聚偏二氟乙烯(PVDF，Polyvinylidene fluoride)或丙烯酸类粘合剂的粘合剂的涂布浆料形成。然而，构成粘合剂层的材料不限于此，并且可以使用在涂覆在隔板300的表面上时具有粘附性能的任何材料而没有限制。
由此，能够提高隔板300对正极活性材料层110和负极活性材料层210的粘附力。此外，即使形成粘合剂层，隔板300作为锂离子通道的作用也不受限制。此外，通过隔板300的表面粘附力，与传统情况相比，可以减少形成在隔板300上的粘合剂层中包含的粘合剂的含量，因此可以改善电阻降低效果。此外，根据粘合剂层的电阻增加可能不会很大，并且在高倍率区域也可以提高放电容量。
此外，隔板300与正极活性材料层110或负极活性材料层210之间的粘附力可以为13gf/15mm以上且100gf/15mm以下。更具体地，隔板300与正极活性材料层110或负极活性材料层210之间的粘附力可以为15gf/15mm以上且95gf/15mm以下。作为示例，隔板300与正极活性材料层110或负极活性材料层210之间的粘附力可以为20gf/15mm以上且90gf/15mm以下。
由此，在本实施方式的电极组件中，隔板300与正极活性材料层110或负极活性材料层210之间的粘附力可以具有上述范围内的粘附力，并且隔板300与正极活性材料层110或负极活性材料层210可以稳定地固定。
与此不同的是，当隔板300与正极活性材料层110或负极活性材料层210之间的粘附力太小而超出上述范围时，隔板300与正极活性材料层110或负极活性材料层210不能稳定地固定。此外，当隔板300与正极活性材料层110或负极活性材料层210之间的粘附力太大而超出上述范围时，存在制造成本增加或难以在制造过程中实施的问题。
此外，正极活性材料层110由将正极活性材料干混而成的第一电极组合物形成。负极活性材料层210由将负极活性材料干混而成的第二电极组合物形成。作为示例，正极活性材料层110和负极活性材料层210可以分别由自支撑膜制成。由此，在将正极活性材料层110和负极活性材料层210制成电极组件之前，各个自支撑膜可以以卷(roll)的形式存储，因此能够提高生产率。
包含在第一电极组合物中的正极活性材料例如可包括锂钴氧化物(LiCoO2)、锂镍氧化物(LiNiO2)、锂锰氧化物、锂铜氧化物(Li2CuO2)、钒氧化物、Ni-位型锂镍氧化物、锂锰复合氧化物、具有尖晶石结构的锂锰复合氧化物、其中式中的Li部分地被碱土金属离子取代的LiMn2O4、二硫化合物、Fe2(MoO4)3和类似者。作为示例，正极活性材料可包括锂锰氧化物(LMO，Lithium Manganese Oxide)。
在此，基于第一电极组合物的总重量，正极活性材料可以以88重量％至99重量％的量被包含。更优选地，基于第一电极组合物的总重量，正极活性材料可以以89重量％至98.5重量％的量被包含。作为示例，基于第一电极组合物的总重量，正极活性材料可以以90重量％至98重量％的量被包含。
包含在第二电极组合物中的负极活性材料可以使用本领域常规用于锂二次电池的负极活性材料。作为示例，可以使用诸如锂金属、锂合金、石油焦、活性炭(activatedcarbon)、石墨(graphite)、硅、锡、金属氧化物或其他碳的材料。
在此，基于第二电极组合物的总重量，负极活性材料可以以88重量％至99重量％的量被包含。更优选地，基于第二电极组合物的总重量，负极活性材料可以以89重量％至98.5重量％的量被包含。作为示例，基于第二电极组合物的总重量，负极活性材料可以以90重量％至98重量％的量被包含。
此外，第一电极组合物和第二电极组合物可分别包括粘合剂。粘合剂起到提高活性材料颗粒之间的粘附性以及活性材料与集电器之间的粘附力的作用。粘合剂的具体示例包括聚四氟乙烯(PTFE)、聚偏二氟乙烯(PVDF)、偏二氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVDF-co-HFP)、聚乙烯醇、聚丙烯腈(polyacrylonitrile)、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯吡咯烷酮、四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯聚合物(EPDM)、磺化的EPDM、丁苯橡胶(SBR)、氟橡胶或它们的各种共聚物，并且这些粘合剂可以单独使用或作为两种或更多种的混合物使用。
在一个示例中，粘合剂可包括聚四氟乙烯(PTFE)。在此，聚四氟乙烯(PTFE)具有在施加剪切力时纤维从颗粒中拉出的特性。也就是说，在本公开内容的一个实施方式中，第一电极组合物和第二电极组合物各自包括聚四氟乙烯(PTFE)作为粘合剂，并且第一电极组合物和第二电极组合物受到强剪切力并且可以通过根据聚四氟乙烯(PTFE)的纤维化的物理混合方法进行混合。
因此，在本公开内容的一个实施方式中，第一电极组合物和第二电极组合物可以在没有单独的溶剂或添加剂的情况下进行干混，由此对于活性材料颗粒之间的桥接或活性材料颗粒与电极之间的桥接非常有效，并且还可以防止在根据现有混合方法的高温热处理过程中发生的对活性材料的损坏。
此外，基于第一电极组合物的总重量，第一电极组合物中包含的粘合剂的含量为1重量％以上且5重量％以下，并且基于第二电极组合物的总重量，第二电极组合物中包含的粘合剂的含量可以为1重量％以上且5重量％以下。更优选地，基于第一电极组合物的总重量，第一电极组合物中包含的粘合剂的含量为2重量％以上且4重量％以下，并且基于第二电极组合物的总重量，第二电极组合物中包含的粘合剂的含量可以为2重量％以上且4重量％以下。
由此，第一电极组合物和第二电极组合物可具有足够的抗拉强度和放电容量以形成正极活性材料层110和负极活性材料层210。与此不同的是，当粘合剂的含量小于1重量％时，正极活性材料层110和负极活性材料层210的抗拉强度可能会降低。此外，当粘合剂的含量大于5重量％时，粘合剂在正极活性材料层110和负极活性材料层210中起到电阻的作用，因此放电容量可能会降低。
此外，第一电极组合物和第二电极组合物可各自包括导电材料。导电材料用于赋予电极导电性，并且可以使用导电材料而没有特别限制，只要其具有电子导电性且不在待构造的电池中引起化学变化即可。导电材料的具体示例包括：诸如炭黑、乙炔黑、科琴黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、热炭黑、碳石墨烯和碳纤维之类的碳基材料；诸如天然石墨和人造石墨之类的石墨；诸如铜、镍、铝和银之类的金属粉末或金属纤维；诸如氧化锌和钛酸钾之类的导电晶须；诸如钛氧化物之类的导电金属氧化物；或诸如聚苯撑衍生物之类的导电聚合物，这些导电材料可以单独使用或者作为两种或更多种的混合物使用。在此，导电材料可以以基于电极的总重量的1重量％至10重量％的量被包含。
接着，对根据本实施方式的电极组件中包括的集电器150和250进行详细描述。
图5是示出图4的电极组件中包括的集电器的图。
参照图4和图5，根据本公开内容的实施方式的电极组件被配置为使得正极集电器150堆叠在与正极活性材料层110与隔板300接触的表面相对的表面上。此外，负极活性材料层210被配置为使得负极集电器250堆叠在与隔板300接触的表面的相对表面上。
因此，根据本实施方式的电极组件在正极活性材料层110和正极集电器150之间没有单独的粘合剂层的情况下堆叠，由此可以增加正极活性材料层100和正极集电器150之间的接触面积，正极活性材料层100和正极集电器150之间的电子移动不受限制，因此也可以提高放电容量。这对于负极活性材料层210和负极集电器250可以类似地描述。
在此，正极集电器150和负极集电器250没有特别限制，只要它们具有高导电性而不引起电池中的化学变化即可。例如，可以使用铜、不锈钢、铝、镍、钛、煅烧碳、表面经碳、镍、钛、银等处理的铜或不锈钢、铝-镉合金和类似者。
此外，正极集电器150与正极活性材料层110之间或负极集电器250与负极活性材料层210之间几乎没有粘附力。即使正极集电器150与正极活性材料层110之间或负极集电器250与负极活性材料层210之间存在粘附力，粘附力可以是集电器150和250与活性材料层210和250本身之间的粘附力。
在这种情况下，正极集电器150与正极活性材料层110之间或负极集电器250与负极活性材料层210之间的粘附力可以为0gf/15mm以上且5gf/15mm以下。更具体地，隔板300与正极活性材料层110或负极活性材料层210之间的粘附力可以为0.05gf/15mm以上且4.5gf/15mm以下。作为示例，隔板300与正极活性材料层110或负极活性材料层210之间的粘附力可以为0.1gf/15mm以上且4gf/15mm以下。
因此，在本实施方式的电极组件中，正极集电器150与正极活性材料层110之间或负极集电器250与负极活性材料层210之间的粘附力可具有在上述范围内的粘附强度，并且正极集电器150与正极活性材料层110之间或负极集电器250与负极活性材料层210之间几乎没有粘附力。也就是说，在正极集电器150与正极活性材料层110之间或负极集电器250与负极活性材料层210之间不形成单独的粘合剂层，电子移动的干扰也减少，因此可以提高放电容量。
另一方面，当正极集电器150与正极活性材料层110之间或负极集电器250与负极活性材料层210之间的粘附力太大而超出上述范围时，可以看出，在正极集电器150与正极活性材料层110之间或负极集电器250与负极活性材料层210之间形成有单独的粘合剂层。在这种情况下，位于正极集电器150与正极活性材料层110之间或负极集电器250与负极活性材料层210之间的粘合剂层是正极集电器150和正极活性材料层110或负极。这可能会干扰负极集电器250与负极活性材料层210之间的电子移动，并且高倍率区域中的放电容量也可能会降低。
此外，参照图4和图5，在根据本实施方式的电极组件中，正极活性材料层110和负极活性材料层210粘附至隔板300，因此，正极集电器150和负极集电器250不限于通常使用的膜形式，并且可以以各种形式使用。
参照图5(a)，正极集电器150和负极集电器250的至少一者可以由平面片材形成。作为示例，当正极集电器150由平面片材形成时，正极集电器150的尺寸可以等于或小于正极活性材料层110的一个表面的尺寸。除此之外，与传统集电器不同，正极集电器150不需要用作正极活性材料层110的支撑体，并且可以具有比传统集电器更薄的厚度。这对于负电极集电器250可以类似地描述。
参照图5(b)和图5(c)，正极集电器150和负极集电器250的至少一者由至少两个或更多个线性片材形成，并且所述线性片材可以彼此间隔开。在此，线性片材可以形成为诸如纤维状、棒状、和薄板状的各种形状。此外，线性片材可具有彼此相同的图案。作为示例，图案可以是曲线、直线或点状图案等。
参照图5(d)，正极集电器150和负极集电器250的至少一者可以由具有随机排列的纤维片材形成。
由此，根据本实施方式的电极组件可包括各种类型的集电器150和250，因此可以充分用作电子传输通道同时减小集电器150和250的总面积。此外，当组装电池单元时，制造形式简单，同时减轻了总重量，从而提高了生产率。另外，可以比传统情况更多地包含活性材料层110和210，并且可以进一步增加放电容量。
此外，在根据本实施方式的电极组件中，当制造上述形式的集电器150和250时，可以一起进行在集电器150和250的一端形成电极接片的开槽工艺，从而可以进一步提高生产率。
接下来，将具体描述根据本公开内容的另一实施方式的制造电极组件的方法。
图6是示出图4的电极组件的制造工序的流程图。图7是示出图6的电极组件的制造工序的图。图8是在图6的电极组件制造工序中制造的电极组件的分解图。
参照图6，根据本实施方式的制造电极组件的方法包括将活性材料、导电材料和粘合剂混合的预混合步骤(S 10)、施加高剪切力以制备电极组合物的混合步骤(S20)、使用所述电极组合物制备自支撑膜的步骤(S30)、以及在将自支撑膜粘附至隔板上并且然后将集电器堆叠到所述自支撑膜上之后执行层压工艺以制造电极组件的步骤(S50)。
更具体地，参照图6和图7，在电极组件制造步骤(S50)中，将在自支撑步骤(S30)中制备的正极活性材料层110粘附至隔板300的一个表面，并且将在自支撑步骤(S30)中制备的负极活性材料层210粘附至隔板300的另一表面。在一个示例中，在正极活性材料层110和负极活性材料层210分别堆叠在隔板300的上表面和下表面上的状态下，通过用平板压力机接合而形成具有正极活性材料层110-隔板300-负极活性材料层210的结构的电极组件。
此外，参照图6至图8，在电极组件制造步骤(S50)中，正极集电器150和负极集电器250可另外堆叠在具有正极活性材料层110-隔板300-负极活性材料层210的结构的电极组件上。作为示例，堆叠至少两个电极组件，并且所述至少两个电极组件可被设置成使得包括在每个电极组件中的正极活性材料层110彼此面对或负极活性材料层210彼此面对。此外，在至少两个电极组件中，正极集电器150堆叠在相应的正极活性材料层110之间，负极集电器250可堆叠在相应的负极活性材料层210之间。
因此，根据本实施方式的电极组件的制造方法制造具有正极活性材料层110-隔板300-负极活性材料层210的结构的电极组件，因此与必须单独制造正极和负极的传统工艺相比，能够简化制造工艺。此外，具有正极活性材料层110-隔板300-负极活性材料层210的结构的电极组件不包括在正极活性材料层110与正极集电器150之间或负极活性材料层210与负极集电器250之间的单独的粘合剂层，因此电子移动不受限制，因此也能够提高放电容量。
根据本公开内容的另一实施方式的电池单元可包括上述电极组件。此外，根据本公开内容的另一实施方式的电池单元可包括上述电极组件和电解质。
本文所用的电解质溶液可包括可用于锂二次电池制造的有机液体电解质、无机液体电解质、固体聚合物电解质、凝胶聚合物电解质、固体无机电解质、熔融无机电解质等，但不限于此。
具体地，电解质溶液可包含有机溶剂和锂盐。有机溶剂可以不受特别限制地使用，只要其可以用作参与电池的电化学反应的离子可以通过其移动的介质即可。锂盐可以不受特别限制地使用，只要其是能够提供锂二次电池中使用的锂离子的化合物即可。
为了提高电池的寿命特性、抑制电池容量的降低和提高电池的放电容量，除了上述组分之外，电解质溶液还可以包括选自以下各者中的一种或多种添加剂：卤代烷撑基碳酸酯基化合物(诸如二氟碳酸乙烯酯)、吡啶、亚磷酸三乙酯、三乙醇胺、环醚、乙二胺、乙二醇二甲醚(glyme)、六磷酸三酰胺、硝基苯衍生物、硫、醌亚胺染料、N-取代的恶唑烷酮、N,N-取代的咪唑烷、乙二醇二烷基醚、铵盐、吡咯、2-甲氧基乙醇、或三氯化铝。此时，基于电解质溶液的总重量，添加剂可以以0.1重量％至5重量％的量被包含。
在下文中，将通过更具体的实施例来描述本公开的内容。然而，以下实施例仅用于说明目的，且本公开内容的范围不限于此。
<实施例>
在本实施例中，执行制备混合物的预混合步骤，其中使用Waring混合器(blender)将正极活性材料、导电材料和粘合剂进干混。在此，正极活性材料为94重量％的锂锰氧化物(LMO，Lithium Manganese Oxide)，导电材料为3重量％的Super C65。此外，粘合剂包含3重量％的聚四氟乙烯(PTFE)。此时，在室温下以5000rpm执行预混合步骤(S10)1分钟。然后，使用PBV-0.1L设备(可从Irie Shokai获得)执行混合步骤(S20)，其中对在预混合步骤(S10)中制备的混合物施加剪切力以制备第一电极组合物。此时，在室温下以30rpm执行混合步骤(S20)5分钟。然后，利用双辊研磨机(Two roll mill)MR-3设备(可从Inoue MFG获得)使用在混合步骤(S20)中制备的第一电极组合物来制备自支撑膜形式的正极活性材料层110。在负极活性材料层210的情况下，除了使用作为石墨(Graphite)的负极活性材料代替正极活性材料之外，通过相同的方法制造。
然后，将PVDF-HFP(Mw.500,000)树脂添加到丙酮中以制备聚合物溶液(固体含量：5重量％浓度)。向其中加入Al2O3(Nippon Light Metal，LS235)并通过球磨(ball mill)法分散以制备用于多孔涂层的浆料。通过浸涂(dipcoating)法将所制备的用于多孔涂层的浆料涂覆在厚度为15um的聚烯烃(PO)隔板300上。在此，涂布有用于多孔涂层的浆料的粘合剂层的厚度为2um。此时，温度达到23摄氏度，相对湿度(RH)为40％。
然后，将正极活性材料层110和负极活性材料层210分别堆叠在涂布有用于多孔涂层的浆料的隔板300上，然后进行辊压。由此，制造具有正极活性材料层110-隔板300-负极活性材料层210的结构的电极组件。
然后，包括至少两个或更多个电极组件，将作为20um的铝箔的正极集电器150堆叠在正极活性材料层110上，将作为20um的铜箔的负极集电器250堆叠在负极活性材料层210上，然后将其与电解质溶液一起封装在袋中，从而制造电池单元。在此，作为电解质溶液，使用1.0M LiPF6溶液作为碳酸乙烯酯(EC)/碳酸甲乙酯(EMC)(20/80；体积比)的混合溶剂。
<比较例1>
除了以下内容外，以与实施例相同的方式制造。比较例1的隔板30中不包含单独的粘合剂层，而是包含用粘合剂浆料涂布厚度为0.5um的粘合剂层，其中粘合剂层是通过在正极活性材料层11和正极集电器15之间混合PVDF和碳(Carbon)而获得的。将正极活性材料层11和正极集电器15辊压以制造正极10。此外，其包含用粘合剂浆料涂布厚度为0.5um的粘合剂层，其中粘合剂层是通过在负极活性材料层21和负极集电器25之间混合PVDF和碳(Carbon)而获得的。将负极活性材料层21和负极集电器25辊压以制造负极20。此外，将隔板30堆叠在正极10和负极20之间，以制造具有正极10-隔板30-负极20的结构的电极组，将所述电极组件与电解质溶液一起封装在袋中，从而制造电池单元。
<比较例2>
除了以下内容外，以与实施例相同的方式制造。比较例2的隔板30中不包含单独的粘合剂层，而是包含用粘合剂浆料涂布厚度为1.5um的粘合剂层，其中粘合剂层是通过在正极活性材料层11和正极集电器15之间混合PVDF和碳而获得的。将正极活性材料层11和正极集电器15辊压以制造正极10。此外，其包含用粘合剂浆料涂布厚度为1.5um的粘合剂层，其中粘合剂层是通过在负极活性材料层21和负极集电器25之间混合PVDF和碳而获得的。将负极活性材料层21和负极集电器25辊压以制造负极20。此外，将隔板30堆叠在正极10和负极20之间，以制造具有正极10-隔板30-负极20的结构的电极组，将所述电极组件与电解质溶液一起封装在袋中，从而制造电池单元。
<试验例1(粘附力的测定)>
测定分别在实施例、比较例1、比较例2中制备的自支撑膜形式的正极活性材料层11、110和负极活性材料21、210与其他基板之间的粘附力。此时，以15mm的宽度取样粘附力，然后使用Instron的UTM设备以300mm/min的速度和90度的角度测量剥离强度(peelstrength)。此处，对于粘附力的测量，分别测量集电器与活性材料层之间的粘附力和隔板与活性材料层之间的粘附力，结果示于下表1中。
[表1]
Figure BDA0004173370620000151
参照表1，可以确认，当如实施例中那样在活性材料层与隔板之间形成粘合剂层时，与比较例1和比较例2不同，活性材料层与隔板之间的粘附力非常好。
另一方面，可以确认，当如比较例1和比较例2那样在集电器与活性材料层之间形成粘合剂层时，集电器与活性材料层之间的粘附力优于实施例，但与实施例的隔板和活性材料层之间的粘附力相比非常低。另外，在比较例1和比较例2的情况下，可以确认，与实施例不同，隔板与活性材料层之间不存在粘附力。
由此，虽然根据本实施方式的正极活性材料层110和负极活性材料层210以与比较例相同的方式制造为自支撑膜的形式，但是活性材料层110和210与隔板300之间的粘附力非常优异，使得活性材料层110和210与隔板300彼此稳定地固定，并且在电池单元的充电/放电过程中，提高了电池单元的稳定性，并且还可以延长寿命。
<试验例2(放电容量的测定)>
将实施例和比较例中制造的电池单元分别在0.1C/0.1C、1C/1C、2C/2C条件下在3.0～4.3V的电压范围内充电和放电，然后计算第一循环的放电容量值。结果如下表2所示。
[表2]
Figure BDA0004173370620000152
Figure BDA0004173370620000161
参照表2，可以确认，与比较例1和比较例2不同，实施例作为整体表现出优异的放电容量。具体地，可以确认，与比较例1和比较例2不同，在实施例中，在高倍率区域的放电容量提高。此外，可以确认，在比较例1和比较例2的情况下，位于集电器15和25与活性材料层11和21之间的粘合剂层包括粘合剂和导电材料的混合物，但在高倍率区域较差，因为粘合剂层中包含的粘合剂阻止了集电器15和25与活性材料层11和21之间的电子移动。特别是，当将比较例1和比较例2进行比较时，可以确认，当位于集电器15和25与活性材料层11和21之间的粘合剂层变厚时，劣化程度变大。
相反，在实施例的情况下，可以确认，在集电器150和250与活性材料层110和210之间没有形成单独的粘合剂层，因此它们彼此完全接触，因此粘合剂层不妨碍集电器150和250与活性材料层110和210之间的电子移动，并且即使在高倍率区域，放电容量也优于比较例。
由此，当如实施例那样包括具有正极活性材料层110-隔板300-负极活性材料层210的结构的电极组件时，可以确认，电极组件中包含的粘合剂的含量被最小化，电阻改善效果增强，电子移动的干扰也减少，使得放电容量整体上是优异的。
尽管上面已经参照优选实施方式示出和描述了本发明，但是本公开内容的范围不限于此，并且本领域技术人员可以使用所附权利要求中限定的本发明的原理来设计许多其他变化和修改，这些变化和修改也将落入本公开内容的精神和范围内。

Claims (20)

1.一种电极组件，包括：
隔板；
粘附至所述隔板的第一表面的正极活性材料层；和
粘附至所述隔板的第二表面的负极活性材料层，
其中所述正极活性材料层由将正极活性材料、粘合剂和导电材料干混而成的第一电极组合物形成，并且
其中所述负极活性材料层由将负极活性材料、粘合剂和导电材料干混而成的第二电极组合物形成。
2.根据权利要求1所述的电极组件，其中：
所述正极活性材料层被配置为使得正极集电器堆叠在与所述隔板接触的表面相对的表面上，并且
所述负极活性材料层被配置为使得负极集电器堆叠在与所述隔板接触的表面相对的表面上。
3.根据权利要求2所述的电极组件，其中：
所述正极集电器和所述负极集电器的至少一者由平面片材形成。
4.根据权利要求2所述的电极组件，其中：
所述正极集电器和所述负极集电器的至少一者由至少两个或更多个线性片材形成，并且
所述线性片材彼此间隔开。
5.根据权利要求4所述的电极组件，其中：
所述线性片材具有彼此相同的图案。
6.根据权利要求2所述的电极组件，其中：
所述正极集电器和所述负极集电器的至少一者由具有随机排列的纤维片材形成。
7.根据权利要求1所述的电极组件，其中：
基于所述第一电极组合物的总重量，包含在所述第一电极组合物中的所述粘合剂的含量为1重量％以上且5重量％以下，并且
基于所述第二电极组合物的总重量，包含在所述第二电极组合物中的所述粘合剂的含量为1重量％以上且5重量％以下。
8.根据权利要求7所述的电极组件，其中：
所述粘合剂包括聚四氟乙烯(PTFE，Polytetrafluoroethylene)。
9.根据权利要求1所述的电极组件，其中：
基于所述第一电极组合物的总重量，包含在所述第一电极组合物中的所述正极活性材料的含量为90重量％以上且98重量％以下。
10.根据权利要求9所述的电极组件，其中：
所述正极活性材料包括选自由以下各者构成的组中的至少一种：锂钴氧化物(LiCoO2)、锂镍氧化物(LiNiO2)、锂锰氧化物、锂铜氧化物(Li2CuO2)、钒氧化物、Ni-位型锂镍氧化物、锂锰复合氧化物、具有尖晶石结构的锂锰复合氧化物、其中式中的Li部分地被碱土金属离子取代的LiMn2O4、二硫化合物、Fe2(MoO4)3和锂锰氧化物(LMO，Lithium Manganese Oxide)。
11.根据权利要求1所述的电极组件，其中：
基于所述第二电极组合物的总重量，包含在所述第二电极组合物中的所述负极活性材料的含量为90重量％以上且98重量％以下。
12.根据权利要求1所述的电极组件，其中：
所述负极活性材料包括锂金属、锂合金、石油焦、活性炭(activated carbon)、石墨(graphite)、硅、锡和金属氧化物中的至少一种。
13.根据权利要求1所述的电极组件，其中：
所述正极活性材料层和所述负极活性材料层分别由自支撑膜制成。
14.根据权利要求1所述的电极组件，其中：
在所述隔板和所述正极活性材料层之间以及所述隔板和所述负极活性材料层之间分别形成粘合剂层，并且
所述粘合剂层具有多孔结构。
15.一种电池单元，包括如权利要求1所述的电极组件。
16.根据权利要求15所述的电池单元，其中：
所述电池单元是通过堆叠至少两个所述电极组件而形成的，并且
所述至少两个电极组件被设置为使得包含在每个电极组件中的所述正极活性材料层彼此面对或者所述负极活性材料层彼此面对。
17.根据权利要求16所述的电池单元，其中：
所述至少两个电极组件被配置为使得正极集电器堆叠在相应的正极活性材料层之间，并且
负极集电器堆叠在相应的负极活性材料层之间。
18.一种用于制造电极组件的方法，所述方法包括以下步骤：
制备由将正极活性材料、导电材料和粘合剂干混而成的第一电极组合物形成的正极活性材料层；
制备由将负极活性材料、导电材料和粘合剂干混而成的第二电极组合物形成的负极活性材料层；和
将所述正极活性材料层粘附所述至隔板的第一表面，并且将所述负极活性材料层粘附至所述隔板的第二表面。
19.根据权利要求18所述的用于制造电极组件的方法，其中：
所述正极活性材料层和所述负极活性材料层由自支撑膜制成。
20.根据权利要求18所述的用于制造电极组件的方法，
所述方法进一步包括：将所述正极集电器堆叠在所述正极活性材料层中与所述隔板接触的表面相对的表面上，并且将所述负极集电器堆叠在所述负极活性材料层中与所述隔板接触的表面相对的表面上。
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