CN116169360B - 一种锂电池的非水电解液及其应用 - Google Patents

一种锂电池的非水电解液及其应用 Download PDF

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Abstract

本发明提出了一种锂电池的非水电解液及其应用，所述电解液至少包括以下组分：有机溶剂；锂盐；以及功能添加剂，所述功能添加剂包括压敏添加剂，所述压敏添加剂包括丙烯酸、丙烯酸异辛酯和季戊四醇四丙烯酸酯。本发明提出一种锂电池的非水电解液及其应用，能够有效抑制锂枝晶或硅膨胀，从而提高锂电池的循环性能。

Description

一种锂电池的非水电解液及其应用
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，具体涉及一种锂电池的非水电解液及其应用。
背景技术
金属锂是已知金属中原子量最小、负极电化学势最低的金属，因而当锂金属与适当的正极材料构成电池时具有最高的电池电压。同时锂金属具有较高的比容量以及较低的质量密度，故金属锂作为锂系电池负极材料有着广阔的应用前景。
锂金属负极应用在固态电池中，因其高能量密度和高安全性而备受关注。但固态电池中，存在锂枝晶刺穿隔膜的问题，同时电极与电解质之间的接触较差，易发生短路、界面稳定性差和循环性能差等问题。锂金属液态电池体系中，有机电解液存在易燃、易挥发、易腐蚀和易漏液等安全问题，且搭配锂金属时容易生成锂枝晶，刺穿隔膜，进而产生一系列副反应与安全问题。如果能解决锂枝晶和安全问题，液态电解液是锂金属电池最合适的选择。
发明内容
本发明提出了一种锂电池的非水电解液及其应用，能够有效抑制锂枝晶或硅膨胀，降低短路风险，同时避免电解液漏液、挥发或燃烧等现象，从而提高锂电池的循环性能以及安全性。
为解决上述技术问题，本发明是通过如下的技术方案实现的。
本发明提出一种锂电池的非水电解液，至少包括以下组分：
有机溶剂；
锂盐；以及
功能添加剂，所述功能添加剂包括压敏添加剂，所述压敏添加剂包括丙烯酸、丙烯酸异辛酯和季戊四醇四丙烯酸酯。
在本发明一实施例中，所述功能添加剂还包括偶氮二异丁腈。
在本发明一实施例中，所述功能添加剂在所述电解液中的质量含量为0.1wt%-10wt%。
在本发明一实施例中，所述丙烯酸异辛酯和所述丙烯酸的质量比为40：（40-5）。
在本发明一实施例中，所述丙烯酸异辛酯和所述季戊四醇四丙烯酸酯的质量比为40：（10-2）。
在本发明一实施例中，所述丙烯酸异辛酯和所述偶氮二异丁腈的质量比为40：2。
在本发明一实施例中，所述电解液还包括负极成膜添加剂，所述负极成膜添加剂在所述电解液中的质量含量为0.05wt%-5wt%。
在本发明一实施例中，所述负极成膜添加剂包括1,3-丙磺酸内酯、碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、硫酸乙烯酯或二氟磷酸锂中的一种或多种。
在本发明一实施例中，所述锂盐在所述电解液中的质量含量为8wt%-20wt%，且所述锂盐包括六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双三氟甲烷磺酰亚胺锂或双草酸硼酸锂中的一种或多种。
在本发明一实施例中，所述有机溶剂在所述电解液中的质量含量为65wt%-91wt%，且所述有机溶剂包括碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯或碳酸二乙酯中的一种或多种。
在本发明一实施例中，所述有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯和碳酸二甲酯的混合物，且所述碳酸乙烯酯、所述碳酸甲乙酯和所述碳酸二甲酯的质量比为3：（4-7）：（3-0）。
本发明还提出一种锂离子电池，包括上述的非水电解液。
本发明还提出一种电化学装置，包括上述的锂离子电池。
综上所述，本发明提出了一种锂电池的非水电解液及其应用，能够形成高强度的负极保护层，从而有效抑制锂枝晶生长或硅负极膨胀。能够降低短路风险，同时避免电解液发生漏液、挥发，或燃烧引发热失控等现象，从而提高锂电池的稳定性和安全性，并使锂电池的循环性能得到提升。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例描述所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明中一种锂离子电池的结构示意图。
图2为本发明中各实施例1-5与各对比例的电解液的成分组成配比图。
图3为本发明中各实施例1-5与各对比例的锂电池的性能汇总图。
标号说明：100、正极片；200、负极片；300、隔膜；400、电解液。
具体实施方式
以下通过特定的具体实例说明本发明的实施方式，本领域技术人员可由本说明书所揭露的内容轻易地了解本发明的其他优点与功效。本发明还可以通过另外不同的具体实施方式加以实施或应用，本说明书中的各项细节也可以基于不同观点与应用，在没有背离本发明的精神下进行各种修饰或改变。
应当理解的是，本发明能够以不同形式实施，而不应当解释为局限于这里提出的实施例。相反地，提供这些实施例将使公开彻底和完全，并且将本发明的范围完全地传递给本领域技术人员。
下面结合若干实施例及附图对本发明的技术方案做进一步详细说明，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
锂金属作为负极，理论容量达到3860mAh/g，约为石墨的10倍，与现有锂离子电池正极体系搭配，电池能量密度可轻松达到400Wh/kg以上。要想将现有的动力电池能量密度提升一个量级，电池负极使用金属锂是必然选择。本发明提出一种锂电池的非水电解液及其应用，能够抑制锂枝晶，提高锂电池的循环性能，可应用于动力电池中。
本发明提出一种锂电池的非水电解液，至少包括有机溶剂、锂盐以及功能添加剂等组分。其中，功能添加剂包括压敏添加剂等，且压敏添加剂例如包括丙烯酸（Acrylicacid，AA）、丙烯酸异辛酯（Isooctyl acrylate，EHA）和季戊四醇四丙烯酸（Pentaerythritol Tetraacrylate，PETA）。在本发明一实施例中，功能添加剂包括还偶氮二异丁腈（2,2'-Azobis(2-methylpropionitrile)，AIBN），偶氮二异丁腈可作为引发剂。在本发明一实施例中，功能添加剂在电解液中的质量含量例如为0.1wt%-10wt%。且丙烯酸异辛酯和丙烯酸的质量比例如为40：（40-5），丙烯酸异辛酯和季戊四醇四丙烯酸酯的质量比例如为40：（10-2），丙烯酸异辛酯和偶氮二异丁腈的质量比例如为40：2。向电解液中引入压敏添加剂，可给电解液引入压敏特性。锂枝晶生长或硅负极膨胀均会引起负极表面巨大的应力变化，负极表面发生应力变化会引发电解液局部固化，形成高强度的负极保护层，从而抑制锂枝晶生长或硅负极膨胀。且含有压敏添加剂的电解液可在锂电池受到外部强冲击时固化，降低短路风险，同时避免电解液发生漏液、挥发，或燃烧引发热失控等现象。当功能添加剂的含量过低，且低于0.1wt%时，则对锂枝晶生长或硅负极膨胀的改善不大。当功能添加剂的含量过高，且高于10wt%时，大量的功能添加剂在电解液中发生固化反应形成致密的交联网络，抑制了锂离子的传输，从而使循环性能恶化。
在本发明一实施例中，非水电解液中例如还可以加入负极成膜添加剂。在电解液中添加能促进成膜的负极成膜添加剂，有利于在负极表面形成厚度较薄、均匀且致密的固态电解质界面膜（Solid Electrolyte Interface，SEI），SEI膜具有良好的电子绝缘性，只允许锂离子自由通过，溶剂分子无法通过，可以阻止电解液与负极材料进一步反应，进而改善负极材料的电化学性能。在本发明一实施例中，负极成膜添加剂例如包括1,3-丙磺酸内酯（1,3-Propanesultone，PS）、碳酸亚乙烯酯（Vinylene Carbonate，VC）、氟代碳酸乙烯酯（Fluoroethylene Carbonate，FEC）、硫酸乙烯酯（Ethylene Sulfate，DTD）或二氟磷酸锂（LiPO2F2）等中的一种或多种，负极成膜添加剂在电解液中的质量含量例如为0.9wt%-5wt%。
在本发明一实施例中，锂盐例如包括六氟磷酸锂（LiPF6）、四氟硼酸锂（LiBF4）、双氟磺酰亚胺锂（LiFSI）、双三氟甲烷磺酰亚胺锂（C2F6LiNO4S2）或二草酸硼酸锂（LiBOB）等中的一种或多种，且锂盐在电解液中的质量含量例如为8wt%-20wt%。在本发明一实施例中，有机溶剂例如包括碳酸二甲酯（DMC）、碳酸甲乙酯（EMC）、碳酸乙烯酯（EC）、碳酸丙烯酯（PC）或碳酸二乙酯（DEC）等中的一种或多种，且有机溶剂在电解液中的质量含量例如为65wt%-91wt%。在本实施例中，有机溶剂例如为碳酸乙烯酯（EC）、碳酸甲乙酯（EMC）和碳酸二甲酯（DMC）的混合物，且碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯和碳酸二甲酯的质量比例如为3：（4-7）：（3-0）。
请参阅图1所示，本发明还提出一种锂离子电池，包括正极片100、隔膜300、负极片200和上述的电解液400，隔膜300位于正极片100和负极片200之间，正极片100、隔膜300和负极片200之间填充上述的电解液400。
请参阅图1所示，在本发明一实施例中，正极片100例如包括正极材料、正极集流体、粘结剂、导电剂和增稠剂等。正极材料例如为锂钴氧化物（LCO）、锂镍氧化物（LNO）、锂锰氧化物（LMO）、锂镍锰氧化物（LNMO）、锂镍钴锰氧化物（NCM）或锂镍钴铝氧化物（NCA）等中的一种或多种。正极集流体例如选自铝箔。粘结剂例如选自聚偏氟乙烯（PolyvinylideneFluoride，PVDF）、聚酰胺（Polyamide，PA）、聚丙烯腈（Polyacrylonitrile，PAN）、聚丙烯酸酯（polyacrylate）、聚乙烯醚（polyvinylether）、聚甲基丙烯酸甲酯（PolymethylMethacrylate，PMMA）、聚六氟丙烯（Polyhexafluoropropylene）或丁苯橡胶（PolymerizedStyrene Butadiene Rubber，SBR）等中的任意一种或多种。导电剂例如选自导电炭黑（Super P，SP）、乙炔黑、碳纳米管和石墨烯等中任意一种或多种。增稠剂例如选自N-甲基吡咯烷酮（N-Methylpyrrolidone，NMP）、羧甲基纤维素钠（Carboxymethylcellulose sodium，CMC-Na）或海藻酸钠（Sodium Alginate）等中一种或多种。
请参阅图1所示，在本发明一实施例中，负极片200例如包括锂金属材料等。锂金属材料例如为锂金属箔、铜锂金属带等锂合金。在本发明另一实施例中，负极片200例如包括负极集流体、负极材料、粘结剂、导电剂和增稠剂等。负极集流体例如选自铜箔。负极材料例如选自石墨类材料、硅基材料、锂金属或石墨材料和硅基材料的复合材料。石墨类材料例如为天然石墨、人造石墨、结晶碳、无定形碳或碳复合材料中的任意一种或多种。硅基材料例如为单质硅和/或硅氧化物。粘结剂例如选自聚偏氟乙烯（Polyvinylidene Fluoride，PVDF）、聚酰胺（Polyamide，PA）、聚丙烯腈（Polyacrylonitrile，PAN）、聚丙烯酸酯（polyacrylate）、聚乙烯醚（polyvinylether）、聚甲基丙烯酸甲酯（PolymethylMethacrylate，PMMA）、聚六氟丙烯（Polyhexafluoropropylene）或丁苯橡胶（PolymerizedStyrene Butadiene Rubber，SBR）等中的任意一种或多种。导电剂例如选自导电炭黑（Super P，SP）、乙炔黑、碳纳米管和石墨烯等中任意一种或多种。增稠剂例如选自N-甲基吡咯烷酮（N-Methylpyrrolidone，NMP）、羧甲基纤维素钠（Carboxymethylcellulose sodium，CMC-Na）或海藻酸钠（Sodium Alginate）等中一种或多种。
请参阅图1所示，在本发明一实施例中，隔膜300例如可以选自聚乙烯薄膜（Polyethylene，PE）或聚丙烯薄膜（Polypropylene，PP），且隔膜300的厚度例如为10μm-15μm。在本发明一实施例中，将上述正极片100、隔膜300、负极片200依次进行叠片，使隔膜300处于正极片100和负极片200中间起到隔离的作用。
以下，通过引用实施例将更具体地解释本发明，这些实施例不应被理解为是限制性的。在与本发明主旨相一致的范围内，可以进行适当修改，其均落入本发明的技术范围内。
实施例1
非水电解液的制备：将EC、EMC和DMC按3：4：3的质量比混合得到有机溶剂，负极成膜添加剂选自FEC，锂盐选自LiFSI，将71wt%的有机溶剂、5wt%的FEC、18wt%的LiFSI以及6wt%的功能添加剂混合，得到电解液400，其中，功能添加剂由EHA：AA：PTA：AIBN为40：10：5：2的质量比混合得到。
正极的制备：将97wt%的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2、2wt%的炭黑和1wt%的PVDF添加到NMP中，配置成正极浆料。将正极浆料涂布到13μm的铝箔上，并进行干燥，随后对其进行辊压模切制备正极片100。
负极的制备：选用30μm的铜锂复合带作为负极，在干燥内模切制备负极片200。
锂电池的制备：将上述的正极片100和负极片200与由三层PP/PE/PP形成的隔膜300进行叠片制备软包电池，之后注入上述电解液400，随后进行化成、分容和老化，化成后置于65℃静置箱半小时，完成锂离子电池的制造。
实施例2
将功能添加剂的含量改为0.1wt%，有机溶剂的含量改为76.9wt%，其他操作与实施例1保持一致。
实施例3
将功能添加剂的含量改为10wt%，有机溶剂的含量改为67wt%，其他操作与实施例1保持一致。
实施例4
将EHA：AA：PTA：AIBN的质量比改为40：40：10：2，其他操作与实施例1保持一致。
实施例5
将EHA：AA：PTA：AIBN的质量比改为40：10：2：2，其他操作与实施例1保持一致。
对比例1
电解液中不添加压敏添加剂，其他操作与实施例1保持一致。
对比例2
将功能添加剂的含量改为0.05wt%，有机溶剂的含量改为76.95wt%，其他操作与实施例1保持一致。
对比例3
将功能添加剂的含量改为20wt%，有机溶剂的含量改为57wt%，其他操作与实施例1保持一致。
本发明中实施例1-5和对比例1-3中电解液的原料及比例进行调整，并将各实施例和各对比例中的原料配方制成图2。
再通过上述制备方法将电解液制备锂电池，并对锂电池的性能进行测试，测试结果如图3所示。
常温循环测试是在25℃环境下，对上述制得的锂电池进行循环充放电，测量其容量保持率，电压区间在2.8V-4.35V，充电倍率为1C，放电倍率为1C。
电池挤压测试是参考国标GB/T 38031-2020《电动汽车用动力蓄电池安全要求》，以1C倍率充电至4.25V，充电后静置1h，按下列条件进行试验。
（1）挤压方向：垂直于电池单体极板方向施压，或与电池单体在整车布局上最容易受到挤压的方向相同。
（2）挤压板形式：半径75mm的半圆柱体，半圆柱体的长度、大于被挤压电池单体的尺寸。
（3）挤压速度：不大于2mm/s。
（4）挤压程度：电压达到0V或变形量达到15%或挤压力达到100kN或1000倍试验对象重量后停止挤压。
（5）保持10min。
（6）在试验环境温度下观察1h，不起火、不爆炸即为通过。
请参阅图2和图3所示，在对比例1中，电解液中不引入压敏添加剂等功能添加剂时，锂电池仅循环充放电30圈就发生短路，且锂电池的安全性较低，无法通过挤压测试。在对比例2中，向电解液中加入0.05wt%的功能添加剂，锂电池循环性能得到提升，循环充放电圈数能达到195，但锂电池的安全性仍较低，无法通过挤压测试。在实施例1-5中，向电解液中加入0.1wt%-10wt%的功能添加剂，锂电池循环性能得到提升，且抗挤压能力得到提升。这是因为向电解液中引入压敏添加剂，可给电解液引入压敏特性。锂电池充放电过程中的锂枝晶生长或硅负极膨胀等现象，均会引起负极表面巨大的应力变化，负极表面发生应力变化会引发电解液局部固化，形成高强度的负极保护层，从而抑制锂枝晶生长或硅负极膨胀。且含有压敏添加剂的电解液可在锂电池受到外部强冲击时固化，降低短路风险，同时避免电解液发生漏液、挥发，或燃烧引发热失控等现象，从而保证了锂电池的稳定性和安全性，能够有效提升锂电池的循环性能。且当功能添加剂的含量为6wt%时，锂电池循环充放电圈数最高，可达到382圈，循环性能也最好。结合实施例1、4和5，当功能添加剂的总含量保持不变时，其中EHA：AA：PTA的质量比为40：10：5时，锂电池的循环性能最佳。在对比例3中，当向电解液中加入的功能添加剂含量过高，且高于10wt%时，锂电池则无法进行循环。这是因为功能添加剂含量过高，在电解液中发生固化反应形成致密的交联网络，抑制了锂离子的传输。
综上所述，本发明提出一种锂电池的非水电解液及其应用，通过向电解液中引入压敏添加剂，给电解液带来压敏特性。通过电解液局部的固化，形成高强度的负极保护层，从而有效抑制锂枝晶生长或硅负极膨胀。且含有压敏添加剂的电解液在锂电池受到外部强冲击时可发生固化，从而降低短路风险，同时避免电解液发生漏液、挥发，或燃烧引发热失控等现象，从而提高锂电池的稳定性和安全性，并进一步提升锂电池的循环性能。且通过控制功能添加剂的含量在0.1wt%-10wt%范围内，使得锂电池具有最佳的循环性能。
以上描述仅为本申请的较佳实施例以及对所运用技术原理的说明，本领域技术人员应当理解，本申请中所涉及的发明范围，并不限于上述技术特征的特定组合而成的技术方案，同时也应涵盖在不脱离所述发明构思的情况下，由上述技术特征或其等同特征进行任意组合而形成的其它技术方案，例如上述特征与本申请中公开的(但不限于)具有类似功能的技术特征进行互相替换而形成的技术方案。
除说明书所述的技术特征外，其余技术特征为本领域技术人员的已知技术，为突出本发明的创新特点，其余技术特征在此不再赘述。

Claims (9)

1.一种锂电池的非水电解液，其特征在于，至少包括以下组分：
有机溶剂；
锂盐；以及
功能添加剂，所述功能添加剂包括压敏添加剂和偶氮二异丁腈，所述压敏添加剂包括丙烯酸、丙烯酸异辛酯和季戊四醇四丙烯酸酯；
其中，所述丙烯酸异辛酯和所述丙烯酸的质量比为40：（5～40），所述丙烯酸异辛酯和所述季戊四醇四丙烯酸酯的质量比为40：（2～10），所述丙烯酸异辛酯和所述偶氮二异丁腈的质量比为40：2。
2.根据权利要求1所述的锂电池的非水电解液，其特征在于，所述功能添加剂在所述电解液中的质量含量为0.1wt%～10wt%。
3.根据权利要求1所述的锂电池的非水电解液，其特征在于，所述电解液还包括负极成膜添加剂，所述负极成膜添加剂在所述电解液中的质量含量为0.05wt%～5wt%。
4.根据权利要求3所述的锂电池的非水电解液，其特征在于，所述负极成膜添加剂包括1,3-丙磺酸内酯、碳酸亚乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯、硫酸乙烯酯或二氟磷酸锂中的一种或多种。
5.根据权利要求1所述的锂电池的非水电解液，其特征在于，所述锂盐在所述电解液中的质量含量为8wt%～20wt%，且所述锂盐包括六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、双氟磺酰亚胺锂、双三氟甲烷磺酰亚胺锂或双草酸硼酸锂中的一种或多种。
6.根据权利要求1所述的锂电池的非水电解液，其特征在于，所述有机溶剂在所述电解液中的质量含量为65wt%～91wt%，且所述有机溶剂包括碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯或碳酸二乙酯中的一种或多种。
7.根据权利要求6所述的锂电池的非水电解液，其特征在于，所述有机溶剂为碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯和碳酸二甲酯的混合物，且所述碳酸乙烯酯、所述碳酸甲乙酯和所述碳酸二甲酯的质量比为3：（4～7）：3。
8.一种锂离子电池，其特征在于，包括如权利要求1-7任一项所述的非水电解液。
9.一种电化学装置，其特征在于，包括如权利要求8所述的锂离子电池。
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