CN116060430A - 一种同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于污染物处理再生技术领域，涉及一种同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的装置及工艺，包括：EK盒、DC电源、多通道蠕动泵和混合电解液储液罐、处理电解液储液罐；所述EK盒的两端分别为阳极室、阴极室，中部为土壤室，所述阳极室、阴极室、土壤室采用聚丙烯板及滤膜分隔，所述阴极室内设置有阳离子交换膜，将其分割C1室、C2室，C1室的电解液与阳极电解液混合，成为混合液，C2室电解液单独连出，成为处理液。本发明采用电动修复优化构型，改善了土壤阳极端过度酸化，阴极端过度碱化的问题。以氯化钠为电解质，柠檬酸为处理液，电解液中硝态氮浓度较低，不需要进行额外处理。利用常见的不锈钢电极，实现了硝酸盐的原位短时高效的去除。
Description
技术领域
本发明属于污染物处理再生技术领域，特别涉及一种同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的装置及方法。
背景技术
公开该背景技术部分的信息仅仅旨在增加对本发明的总体背景的理解，而不必然被视为承认或以任何形式暗示该信息构成已经成为本领域一般技术人员所公知的现有技术。
氮肥在农田中被过度使用和滥用，不仅导致土壤养分失衡与资浪费，还引发了一系列的环境问题，如土壤酸化，土壤生态平衡的破坏。设施大棚作为农业土壤，因其具有封闭性的特点，导致以硝酸盐为主的次生盐碱化问题更为严重。
目前的修复方式有培养耐盐作物，如豆科的苜蓿可以降低土壤盐分；藜科的盐地碱蓬可以增加对0-50cm上层土壤氮的除去效率；或者筛选耐盐微生物，吸收代谢土壤中硝酸盐，如氨氧化古菌、氨氧化细菌，或者藻类，可以降低土壤中硝酸盐含量，而可溶性有机氮含量增加。利用生物法的不足之处在于，对土壤中硝酸盐的吸收量较低，且植物与微生物的生产发育受环境条件限制。其次还有通过施用化学抑制剂来降低土壤中活性氮的溢出或迁移，但钝化剂的成本较高，长期施用会对土壤产生不利影响。
电动修复(EK)技术作为一种新型原位修复处理技术，具有短时高效的特点，已被广泛应用于土壤修复当中。土壤电动修复技术主要有三种机制，电迁移，电渗透，电泳。EK工艺中，主要发生水的电解反应，H+和OH-通过电解作用在土壤中迁移。
在阳极：2H2O-4e-→O2+4H+ (1)
在阴极：2H2O+2e-→H2+2OH- (2)
近年来在土壤中修复硝酸盐方面也多有研究。目前对硝酸根离子的去除率在60天后可达96％以上。但是在传统电动修复模型中，由于电极端产生的H+及OH-存在会使土壤过度酸碱化的问题(公式1-2)，对土壤生态平衡产生不利影响；此外电解液中硝态氮通常需要进行二次处理；高的去除率依赖于较长的修复时间；最后现有的研究多集在对吸收氢具有高亲和力的贵金属电极，如钯、铑，或者是对对硝酸盐表现出强吸附力的电极，如铜、钛、及其复合电极的研究上，电极材料昂贵，制作过程复杂。
发明内容
为解决上述问题，本发明提出了一种同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的装置及方法。采用电动修复优化构型，改善了土壤阳极端过度酸化，阴极端过度碱化的问题。并且以氯化钠为电解质，柠檬酸为处理液，电解液中硝态氮浓度较低，不需要进行额外处理。利用常见的不锈钢电极，实现了硝酸盐的原位短时高效的去除。
为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：
本发明的第一个方面，提供了一种同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的装置，包括：EK盒、DC电源、多通道蠕动泵和混合电解液储液罐、处理电解液储液罐；所述EK盒的两端分别为阳极室、阴极室，中部为土壤室，所述阳极室、阴极室、土壤室采用聚丙烯板及滤膜分隔，所述阴极室内设置有阳离子交换膜，将其分割C1室、C2室，C1室的电解液与阳极电解液混合，成为混合液，C2室电解液单独连出，成为处理液，所述阳极室分别通过蠕动泵管和溢流管与混合电解液储液罐相连，所述C1室分别通过蠕动泵管和溢流管与混合电解液储液罐相连，所述C2室分别通过蠕动泵管和溢流管与处理电解液储液罐相连。
本发明的第二个方面，提供了一种同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的方法，包括：
采用上述的装置对土壤进行处理，将待处理土壤装入土壤室；
采用氯化钠为电解质，采用柠檬酸作为处理液；
利用电源通过导线向两电极施加直流电压，形成电流回路；
启动蠕动泵使溶液进行循环；
持续修复通电一定时间后断电，取出土壤，即得。
本发明的第三个方面，提供了上述的装置在土壤修复中的应用。
本发明的有益效果
(1)本发明经过构型优化，解决了传统电动修复构型会导致土壤过度酸碱化的问题，目前传统电动修复构型会使阳极端土壤pH降至约2.0，阴极端pH升高至12.0左右，但本发明所用优化构型可以使修复后土壤pH保持在8.0-9.0之间，略高于原始土壤。
(2)本发明采用氯化钠为电解质，使铵根离子在阳极与次氯酸发生氧化，生成氮气被去除，电解液中铵态氮含量低于检测限值；采用柠檬酸作为处理液，使处理液pH稳定在7.0-10.0，保持在中性及碱性的范围，同时降低了电解液中硝酸盐的生成，电解液中硝酸盐含量可降至4mg/L以下。使电动修复后电解液中的氮不需要二次处理。
(3)本发明所用电极为常见的不锈钢电极，容易获得且成本较低。已有的发明中，通过传统电动修复构型，经过30天的电动过程，对土壤中硝酸盐的去除效率才可达到80％，而本发明通过构型优化和试剂优选，15天就可去除温室土壤中98％以上的硝态氮，以及约50％的铵态氮。降低了修复成本，缩短了修复时间。
附图说明
构成本发明的一部分的说明书附图用来提供对本发明的进一步理解，本发明的示例性实施例及其说明用于解释本发明，并不构成对本发明的不当限定。
图1.传统电动修复装置图；
1-阳极，2-PP板+滤膜，3-土壤，4-直流电源，5-阴极，6-溢流管，7-蠕动泵管，8-阳极电解液，9-阴极电解液；
图2.本发明实施例1的优化电动修复装置图；
1-阳极，2-PP板+滤膜，3-土壤，4-直流电源，5-阴极，6-溢流管，7-蠕动泵管，10-混合电解液，11-处理电解液，12-阳离子交换膜。
图3.本发明实施例2中修复过程土壤理化性质变化a)土壤pH b)土壤电位c)土壤电导率d)土壤电渗流；
图4.本发明实施例2中修复过程中土壤硝态氮去除率变化；
图5.本发明实施例2中修复过程中土壤铵态氮变化；
图6.本发明实施例2中处理液中硝态氮浓度变化。
具体实施方式
应该指出，以下详细说明都是示例性的，旨在对本发明提供进一步的说明。除非另有指明，本发明使用的所有技术和科学术语具有与本发明所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。
针对目前现有传统电动修复装置会导致阳极附近土壤过度酸化(pH<4),阴极端土壤过度碱化(pH>10)的问题，本发明采用优化的电动修复构型，使阴阳极液混合，并在阴极端加入阳离子交换膜，解决了土壤过度酸碱化的问题，修复后土壤pH保持在8.0-9.0之间，略高于原始土壤。同时对原始土壤氧化还原电位、电导率的影响也较小。
针对现有技术存在的电解液需要二次处理问题，本发明采用氯化钠为电解质，使铵根离子在阳极与次氯酸发生氧化，生成氮气被去除；采用柠檬酸作为处理液，使处理液pH稳定在中性及碱性的范围，同时降低了电解液中硝酸盐的生成。使电动修复后电解液中的氮不需要额外处理。
针对目前修复时间长，电极材料较为昂贵的问题，本发明使用较为便宜的不锈钢电极，并且通过构型优化和试剂优选，15天就可去除温室土壤中98％以上的硝态氮，约50％的铵态氮。降低了修复成本，缩短了修复时间。
一种同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的装置，包括：EK盒、DC电源、多通道蠕动泵和混合电解液储液罐、处理电解液储液罐；所述EK盒的两端分别为阳极室、阴极室，中部为土壤室，所述阳极室、阴极室、土壤室采用聚丙烯板及滤膜分隔，所述阴极室内设置有阳离子交换膜，将其分割C1室、C2室，C1室的电解液与阳极电解液混合，成为混合液，C2室电解液单独连出，成为处理液，所述阳极室分别通过蠕动泵管和溢流管与混合电解液储液罐相连，所述C1室分别通过蠕动泵管和溢流管与混合电解液储液罐相连，所述C2室分别通过蠕动泵管和溢流管与处理电解液储液罐相连。
在一些实施例中，以钌钛铱合金网或铜电极作阳极，以304不锈钢板或铁电极作阴极。
在一些实施例中，以氯化钠为电解质，柠檬酸为处理液。
在一些实施例中，所述柠檬酸的浓度20～25mM。
在一些实施例中，氯化钠的浓度为1～1.5g/L。
在一些实施例中，所述土壤室分割为多个单元。
在一些实施例中，以10～12毫升/分钟的速率使溶液进行循环。
在一些实施例中，阳极和阴极垂直插入电解液中，水面下的有效面积为20～25cm2。
在一些实施例中，所述通电时间1-30min，通电模式：持续，间歇；电场强度：0.1-5V/cm。
在一些实施例中，溶液类型和浓度：常见小分子有机酸，如草酸、草酸钠、醋酸、柠檬酸钠等，以及螯合剂EDTA、GLDA具有相似功能的溶液。
下面结合具体的实施例，对本发明做进一步的详细说明，应该指出，所述具体实施例是对本发明的解释而不是限定。
实施例1
本发明中所用EK装置，包括EK盒、DC电源(ITech，型号IT6322A，中国)、多通道蠕动泵(Longer，BT100-1L，中国)和几个电解质/溶液容器。长方形有机玻璃EK盒(长27cm×宽8cm×高5cm)，两端电极室及中部土壤室被聚丙烯板(pp板)及滤膜2隔开，电极室长为6cm，土壤室长为15cm，将土壤室每隔3cm记为一部分，从阳极端到阴极端为S1-S5。在每个电极室的正面钻一个溶液入口(直径1毫米，离底部0.5厘米)和一个出口(直径8毫米，离底部4厘米)。在测试过程中，使用蠕动泵以10毫升/分钟的速率使溶液进行循环。尺寸为长1100mm×宽50mm的钌钛铱合金网用作阳极1。同样尺寸的304不锈钢板被用作阴极5。阳极1和阴极5垂直插入电解液中，水面下的有效面积为20cm2。
图1为EK1的传统电动修复构型，使用Nacl(1g/L)作为阳极电解液和阴极电解液的支持电解液；图2为优化实验构型，阳离子交换膜(CEM)12将阴极室分为两部分，C1与C2，本发明所用的CEM为Neosepta CMB(从日本东京Tokuyama Soda Ltd.获得)，因为其工作pH范围宽(0-14)。阴极电解液C1与阳极电解液混合，成为混合电解液10，C2室电解液单独连出，成为处理电解液11。处理液采用20mM的柠檬酸。
修复时间：1-30；
通电模式：持续，间歇；
电场强度：0.1-5V/cm。
实施例2应用实例
采用实施例1的装置对土壤进行处理。
土壤基本理化性质如下：
实验安排如下：
a.氯化钠浓度1.0g/L.
b.DIW＝蒸馏水.
c.柠檬酸：pH为5.0浓度为20mM with dilute hydrochloric acid.
测试结果如图3至图6所示，由此可知，采用本发明的电动修复优化构型，改善了土壤阳极端过度酸化，阴极端过度碱化的问题。并且以氯化钠为电解质，柠檬酸为处理液，电解液中硝态氮浓度较低，不需要进行额外处理。利用常见的不锈钢电极，实现了硝酸盐的原位短时高效的去除。
以上所述仅为本发明的优选实施例而已，并不用于限制本发明，对于本领域的技术人员来说，本发明可以有各种更改和变化。凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的装置，其特征在于，包括：EK盒、DC电源、多通道蠕动泵和混合电解液储液罐、处理电解液储液罐；所述EK盒的两端分别为阳极室、阴极室，中部为土壤室，所述阳极室、阴极室、土壤室采用聚丙烯板及滤膜分隔，所述阴极室内设置有阳离子交换膜，将其分割C1室、C2室，C1室的电解液与阳极电解液混合，成为混合液，C2室电解液单独连出，成为处理液，所述阳极室分别通过蠕动泵管和溢流管与混合电解液储液罐相连，所述C1室分别通过蠕动泵管和溢流管与混合电解液储液罐相连，所述C2室分别通过蠕动泵管和溢流管与处理电解液储液罐相连。
2.如权利要求1所述的同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的装置，其特征在于，以钌钛铱合金网或铜电极作阳极，以304不锈钢板或铁电极作阴极。
3.如权利要求1所述的同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的装置，其特征在于，以氯化钠为电解质，柠檬酸为处理液。
4.如权利要求3所述的同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的装置，其特征在于，所述柠檬酸的浓度20～25mM；
或，氯化钠的浓度为1～1.5g/L。
5.如权利要求1所述的同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的装置，其特征在于，所述土壤室分割为多个单元。
6.如权利要求1所述的同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的装置，其特征在于，以10～12毫升/分钟的速率使溶液进行循环。
7.如权利要求1所述的同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的装置，其特征在于，阳极和阴极垂直插入电解液中，水面下的有效面积为20～25cm2。
8.一种同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的方法，其特征在于，包括：
采用权利要求1-7所述的装置对土壤进行处理，将待处理土壤装入土壤室；
采用氯化钠为电解质，采用柠檬酸作为处理液；
利用电源通过导线向两电极施加直流电压，形成电流回路；
启动蠕动泵使溶液进行循环；
持续修复通电一定时间后断电，取出土壤，即得。
9.如权利要求8所述的同时原位修复及降解高氮积累温室土壤的方法，其特征在于，所述通电时间1-30min，通电模式：持续，间歇；电场强度：0.1-5V/cm。
10.权利要求1-7任一项所述的装置在土壤修复中的应用。
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