CN115992360A - 二氧化碳处理装置和方法及碳化合物的制造方法 - Google Patents

二氧化碳处理装置和方法及碳化合物的制造方法 Download PDF

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Abstract

提供二氧化碳的电化学还原中的能量效率得到了改善的二氧化碳处理装置和方法及碳化合物的制造方法。二氧化碳处理装置具备：回收装置(1)，其回收二氧化碳；电化学反应装置(2)，其将二氧化碳电化学还原而生成乙烯；第一浓度传感器(4A)，其测定在电化学反应装置(2)的阴极侧得到的气体(C)中的乙烯浓度；以及控制装置(5)，其基于由第一浓度传感器(4A)测定的乙烯浓度来控制向电化学反应装置(2)供给的二氧化碳供给量和向阴极及阳极施加的施加电压，其中，使所述施加电压恒定并使所述二氧化碳供给量增减，将所述二氧化碳供给量控制为使由第一浓度传感器(4A)测定的乙烯浓度成为最高值的量。

Description

二氧化碳处理装置和方法及碳化合物的制造方法
技术领域
本发明涉及二氧化碳处理装置和方法及碳化合物的制造方法。
背景技术
对废气、大气中的二氧化碳进行回收并进行电化学还原而得到有价值物的技术是存在达成碳中和的可能性的有前途的技术。例如，已知有如下技术：对于在气体扩散层的与电解液相接的一侧使用二氧化碳还原催化剂而形成催化剂层的阴极，从气体扩散层的与催化剂层相反一侧供给二氧化碳气体而进行电化学还原(专利文献1)。
在先技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2018/232515号
发明内容
发明要解决的课题
关于如专利文献1那样的对二氧化碳进行电化学还原的技术，经济性是最大的课题。在二氧化碳电解中成为能量损失的一个原因在于：通过目的的二氧化碳还原反应不参与的副反应的水电解而产生氢。例如，在阴极与阳极需要发生相同电子数的反应，但在阳极催化剂为高活性而阴极催化剂为低活性的情况下，与在阴极中仅凭借二氧化碳电解而不足的电子数相应的量的反应以水电解方式推进。
本发明的课题在于提供二氧化碳的电化学的还原中的能量效率得到了改善的二氧化碳处理装置和方法及碳化合物的制造方法。
用于解决课题的方案
本发明采用了以下的方案。
(1)本发明的一方案涉及一种二氧化碳处理装置(例如实施方式的二氧化碳处理装置100)，其中，所述二氧化碳处理装置具备：回收装置(例如实施方式的回收装置1)，其回收二氧化碳；电化学反应装置(例如实施方式的电化学反应装置2)，其设置有阴极(例如实施方式的阴极21)及阳极(例如实施方式的阳极22)，用于将在所述回收装置回收到的二氧化碳电化学还原而生成乙烯；第一浓度传感器(例如实施方式的第一浓度传感器4A)，其测定在所述电化学反应装置的所述阴极侧得到的气体中的乙烯浓度；以及控制装置(例如实施方式的控制装置5)，其基于由所述第一浓度传感器测定的乙烯浓度来控制向所述电化学反应装置供给的二氧化碳供给量和向所述阴极及阳极施加的施加电压，由所述控制装置进行的控制包括如下处理：(i)使所述施加电压恒定并使所述二氧化碳供给量增减，将所述二氧化碳供给量控制为使由所述第一浓度传感器测定的乙烯浓度成为最高值的量。
(2)本发明的一方案的二氧化碳处理装置中，也可以是，由所述控制装置进行的控制包括如下处理：(i)使所述施加电压恒定并使所述二氧化碳供给量增减，将所述二氧化碳供给量控制为使由所述第一浓度传感器测定的乙烯浓度成为最高值的量；以及(ii)使所述二氧化碳供给量恒定并使所述施加电压增减，将所述施加电压控制为使由所述第一浓度传感器测定的乙烯浓度成为最高值的电压，所述(i)与所述(ii)被反复执行。
(3)也可以是，所述回收装置具备吸收部(例如实施方式的吸收部12)，该吸收部使由强碱性水溶液构成的电解液与二氧化碳气体接触，使二氧化碳在所述电解液中溶解而被吸收，所述电化学反应装置具备阴极、阳极、以及设置于所述阴极与所述阳极之间且供在所述吸收部处吸收有二氧化碳的电解液流动的液体流路(例如实施方式的液体流路23a)，吸收有所述二氧化碳的电解液中的溶解二氧化碳在所述阴极被还原，吸收有所述二氧化碳的电解液向所述电化学反应装置的供给量由所述控制装置控制。
(4)也可以是，所述回收装置具备将二氧化碳浓缩的浓缩部(例如实施方式的第一浓缩部11及第二浓缩部13)，所述电化学反应装置具备阴极、阳极、以及设置于所述阴极与所述阳极之间且供电解液流动的液体流路，从所述浓缩部向所述电化学反应装置中的所述阴极的与所述阳极相反一侧处供给的二氧化碳气体在所述阴极被还原，所述二氧化碳气体向所述电化学反应装置的供给量由所述控制装置控制。
(5)也可以是，所述电化学反应装置具备阴极、阳极、设置于所述阴极与所述阳极之间的阴离子交换膜(例如实施方式的阴离子交换膜28)、设置于所述阴极与所述阴离子交换膜之间且供阴极侧电解液流动的阴极侧液体流路(例如实施方式的阴极侧液体流路29a)、以及设置于所述阳极与所述阴离子交换膜之间且供阳极侧电解液流动的阳极侧液体流路(例如实施方式的阳极侧液体流路29b)，所述回收装置具备：吸收部，其使由强碱性水溶液构成的所述阳极侧电解液与二氧化碳气体接触，使二氧化碳在所述阳极侧电解液中溶解而被吸收；以及浓缩部，其将二氧化碳浓缩，从所述浓缩部向所述电化学反应装置中的所述阴极的与所述阳极相反一侧处供给的二氧化碳气体在所述阴极被还原，所述二氧化碳气体向所述电化学反应装置的供给量由所述控制装置控制。
(6)本发明的一方案的二氧化碳处理装置中，也可以是，还具备第二浓度传感器(例如实施方式的第二浓度传感器4B)，该第二浓度传感器测定在所述电化学反应装置的所述阴极侧得到的气体中的氢浓度，在由所述第二浓度传感器测定的氢浓度成为了规定值以上时开始由所述控制装置进行的控制。
(7)本发明的一方案的二氧化碳处理装置中，也可以是，还具备增碳反应装置(例如实施方式的增碳反应装置6)，该增碳反应装置将在所述电化学反应装置中二氧化碳被还原而生成的乙烯聚合来增碳。
(8)本发明的一方案涉及一种二氧化碳处理方法，其中，所述二氧化碳处理方法包括：工序(a)，使用具备阴极及阳极的电化学反应装置，将二氧化碳在所述阴极电化学还原而生成乙烯；以及工序(b)，使向所述阴极及阳极施加的施加电压恒定并使向所述电化学反应装置供给的二氧化碳供给量增减，将所述二氧化碳供给量控制为使在所述电化学反应装置的所述阴极侧得到的气体中的乙烯浓度成为最高值的量。
(9)本发明的一方案的二氧化碳处理方法中，也可以是，还包括工序(c)：使向所述电化学反应装置供给的二氧化碳供给量恒定并使向所述阴极及阳极施加的施加电压增减，将所述施加电压控制为使在所述电化学反应装置的所述阴极侧得到的气体中的乙烯浓度成为最高值的电压，反复进行所述工序(b)和所述工序(c)而控制所述二氧化碳供给量及所述施加电压。
(10)本发明的一方案涉及一种碳化合物的制造方法，其中，所述碳化合物的制造方法是使用权利要求8或9所述的二氧化碳处理方法的碳化合物的制造方法，所述碳化合物的制造方法包括工序(d)：将所述二氧化碳被还原而生成的乙烯聚合来得到碳化合物。
发明效果
根据(1)～(10)的方案，能够提供二氧化碳的电化学的还原中的能量效率得到了改善的二氧化碳处理装置和方法及碳化合物的制造方法。
附图说明
图1是表示实施方式的二氧化碳处理装置的框图。
图2是表示电化学反应装置的电解单元的一例的简要剖视图。
图3是表示在电解单元发生着的电化学反应的示意图。
图4A和图4B是表示作为贮存部的一例的镍氢电池的简要剖视图。
图5是表示电化学反应装置的电解单元的另一例的简要剖视图。
附图标记说明：
100…二氧化碳处理装置、1…回收装置、2，2A…电化学反应装置、3…电源贮存装置、4A…第一浓度传感器、4B…第二浓度传感器、5…控制装置、6…增碳反应装置、7…热交换器、11…第一浓缩部、12…吸收部、13…第二浓缩部、21…阴极、22…阳极、23a…液体流路、24a…气体流路、31…变换部、32…贮存部、33…正极、34…负极、35…隔膜、36…正极侧流路、37…负极侧流路、61…反应器、62…气液分离器。
具体实施方式
以下，参照附图来说明本发明的实施方式。需要说明的是，在以下的说明中例示的图的尺寸等为一例，本发明并不一定限定于此，在不变更其主旨的范围内能够适当变更而实施。
[二氧化碳处理装置]
如图1所示那样，本发明的一方案的二氧化碳处理装置100具备回收装置1、电化学反应装置2、电源贮存装置3、第一浓度传感器4A、第二浓度传感器4B、控制装置5、增碳反应装置6及热交换器7。回收装置1具备第一浓缩部11、吸收部12及第二浓缩部13。电源贮存装置3具备变换部31和与变换部31电连接的贮存部32。增碳反应装置6具备反应器61和气液分离器62。
在二氧化碳处理装置100中，第一浓缩部11与吸收部12由气体流路71连接。吸收部12与贮存部32由液体流路72及液体流路76连接。贮存部32与热交换器7由液体流路73连接。热交换器7与电化学反应装置2由液体流路74连接。电化学反应装置2与贮存部32由液体流路75连接。电化学反应装置2与反应器61由气体流路77连接。反应器61与气液分离器62由气体流路78及气体流路80连接。在反应器61与热交换器7之间设置有热媒的循环流路79。第一浓缩部11与第二浓缩部13由气体流路81连接。第二浓缩部13与电化学反应装置2由气体流路82连接。第一浓缩部11及第二浓缩部13与气液分离器62由气体流路83连接。
上述各流路不特别限定，可以适当使用公知的配管等。在液体流路74设置有第一流量调整阀51，在气体流路82设置有第二流量调整阀52。此外，在各气体流路中，可以适当设置压缩机等送气机构、减压阀、压力计等计测机器等。另外，在各液体流路中，可以适当设置泵等送液机构、流量计等计测机器等。
回收装置1是回收二氧化碳的装置。
向第一浓缩部11供给大气、废气等包含二氧化碳的气体G1。在第一浓缩部11中，气体G1的二氧化碳被浓缩。
作为第一浓缩部11，只要是能够对二氧化碳进行浓缩的部件即可，可以采用公知的浓缩装置，例如可以采用利用了相对于膜的透过速度的不同的膜分离装置、利用化学性或物理性的吸附、脱离的吸附分离装置。其中从分离性能优异这点出发，尤为优选化学吸附中的尤其是利用变温吸附实现的吸附。
在第一浓缩部11将二氧化碳浓缩后的浓缩气体G2经由气体流路71及气体流路81而向吸收部12及第二浓缩部13分别供给。另外，与浓缩气体G2分离了的分离气体G4经由气体流路83而向气液分离器62输送。
在吸收部12，从第一浓缩部11供给的浓缩气体G2中的二氧化碳气体与电解液A接触，二氧化碳溶解于电解液A而被吸收。作为使二氧化碳气体与电解液A接触的方法，不特别限定，例如可以例示向电解液A中吹入浓缩气体G2而起泡的方法。
在吸收部12，作为对二氧化碳进行吸收的吸收液，使用由强碱性水溶液构成的电解液A。由于二氧化碳的氧原子强烈地吸引电子而二氧化碳的碳原子带正的电荷(δ+)。因此，在氢氧根离子大量存在的强碱性水溶液中，二氧化碳的溶解反应容易从水合状态经由HCO3 -而推进到CO3 2-，成为CO3 2-的存在比率高的平衡状态。由此，二氧化碳与氮、氢、氧这样的其他气体相比容易溶解于强碱性水溶液，在吸收部12中浓缩气体G2中的二氧化碳被选择性地吸收到电解液A中。这样，通过在吸收部12使用电解液A，能够辅助二氧化碳的浓缩。因此，在第一浓缩部11无需将二氧化碳浓缩到高浓度，能够减少第一浓缩部11处的浓缩所需的能量。
在吸收部12吸收了二氧化碳的电解液B经由液体流路72、贮存部32、液体流路73、热交换器7、液体流路74而向电化学反应装置2输送。另外，从电化学反应装置2流出了的电解液A经由液体流路75、贮存部32、液体流路76而向吸收部12输送。这样，在二氧化碳处理装置100中，电解液在吸收部12、贮存部32及电化学反应装置2之间循环而共用。
作为用于电解液A的强碱性水溶液，可以例示氢氧化钾水溶液、氢氧化钠水溶液。其中，从吸收部12中的二氧化碳的溶解性优异、电化学反应装置2中的二氧化碳的还原得以促进的观点出发，尤为优选氢氧化钾水溶液。
在第二浓缩部13，浓缩气体G2的二氧化碳被进一步浓缩而成为浓缩气体G3。浓缩气体G3经由气体流路82而向电化学反应装置2输送。另外，与浓缩气体G3分离了的分离气体G4经由气体流路83而向气液分离器62输送。
作为第二浓缩部13，不特别限定，可以例示与关于第一浓缩部11所例示的浓缩部相同的浓缩部，优选化学吸附中的尤其是变温吸附。
电化学反应装置2是将二氧化碳电化学还原的装置。如图2所示那样，电化学反应装置2具备阴极21、阳极22、用于形成液体流路23a的液体流路构造体23、形成有气体流路24a的气体流路构造体24、形成有气体流路25a的气体流路构造体25、供电体26、以及供电体27。
在电化学反应装置2中，供电体26、气体流路构造体24、阴极21、液体流路构造体23、阳极22、气体流路构造体25、供电体27依次层叠。在液体流路构造体23形成有狭缝，狭缝中的由阴极21、阳极22及液体流路构造体23包围的区域成为液体流路23a。在气体流路构造体24的阴极21侧形成有槽，该槽的由气体流路构造体24和阴极21包围的部分成为气体流路24a。在气体流路构造体25的阳极22侧形成有槽，该槽的由气体流路构造体25和阳极22包围的部分成为气体流路25a。
这样，在电化学反应装置2中，在阴极21与阳极22之间形成有液体流路23a，在阴极21与供电体26之间形成有气体流路24a，在阳极22与供电体27之间形成有气体流路25a。供电体26及供电体27与电源贮存装置3的贮存部32电连接。另外，气体流路构造体24和气体流路构造体25为导电体，能够利用从贮存部32供给的电力在阴极21与阳极22之间施加电压。
阴极21是将二氧化碳还原而生成碳化合物、或者将水还原而生成氢的电极。作为阴极21，只要能够将二氧化碳电化学还原、且所生成的气态状的碳化合物及氢透过到气体流路24a即可，例如可以例示在气体扩散层的液体流路23a侧形成有阴极催化剂层的电极。阴极催化剂层的一部分也可以进入气体扩散层中。也可以在气体扩散层与阴极催化剂层之间配置比气体扩散层致密的多孔质层。
作为形成阴极催化剂层的阴极催化剂，可以使用促进二氧化碳的还原的公知的催化剂。作为阴极催化剂的具体例，可以例示金、银、铜、铂、钯、镍、钴、铁、锰、钛、镉、锌、铟、镓、铅、锡等金属、它们的合金、金属间化合物、钌络合物、铼络合物等金属络合物。其中，从促进二氧化碳的还原的观点出发，尤为优选铜、银，更优选铜。作为阴极催化剂，可以单独使用一种，也可以一并使用两种以上。
作为阴极催化剂，也可以使用金属粒子担载于碳材料(碳粒子、碳纳米管、石墨烯等)的担载催化剂。
作为阴极21的气体扩散层，不特别限定，例如可以例示碳纸、碳布。
阴极21的制造方法不特别限定，例如可以例示在气体扩散层的成为液体流路23a侧的面上涂布包含阴极催化剂的液状组成物而干燥的方法。
阳极22是用于将氢氧根离子氧化而生成氧的电极。作为阳极22，只要能够将氢氧根离子电化学氧化、且所生成的氧透过到气体流路25a即可，例如可以例示在气体扩散层的液体流路23a侧形成有阳极催化剂层的电极。
作为形成阳极催化剂层的阳极催化剂，不特别限定，可以使用公知的阳极催化剂。具体而言，例如可以例示铂、钯、镍等金属、它们的合金、金属间化合物、氧化锰、氧化铱、氧化镍、氧化钴、氧化铁、氧化锡、氧化铟、氧化钌、氧化锂、氧化镧等金属氧化物、钌络合物、铼络合物等金属络合物。作为阳极催化剂，可以单独使用一种，也可以一并使用两种以上。
作为阳极22的气体扩散层，例如可以例示碳纸、碳布。另外，作为气体扩散层，也可以使用网眼材料、打孔材料、多孔体、金属纤维烧结体等多孔质体。作为多孔质体的材质，例如可以例示钛、镍、铁等金属、它们的合金(例如SUS)。
作为液体流路构造体23的材质，例如可以例示聚四氟乙烯等氟树脂。
作为气体流路构造体24、25的材质，例如可以例示钛、SUS等金属、碳。
作为供电体26、27的材质，例如可以例示铜、金、钛、SUS等金属、碳。作为供电体26、27，也可以使用在铜基材的表面实施镀金等镀敷处理而得到的供电体。
电化学反应装置2是供从吸收部12供给来的电解液B在液体流路23a中流动、供从第二浓缩部13供给来的浓缩气体G3在阴极21的与阳极22相反一侧的气体流路24a中流动的流动单元。并且，通过向阴极21和阳极22施加电压，从而在液体流路23a中流动的电解液B中的溶解二氧化碳与在气体流路24a中流动的浓缩气体G3中的二氧化碳气体在阴极21被电化学还原，生成包含乙烯的碳化合物及氢。将电化学反应装置2的电化学单元中的电化学反应示于图3中。
液体流路23a的入口的电解液B溶解有二氧化碳，因此如前述那样成为CO3 2-的存在比率高的弱碱的状态。另一方面，随着还原推进而溶解二氧化碳的量降低，在液体流路23a的出口处成为强碱状态的电解液A。
作为在阴极21还原二氧化碳而生成的碳化合物，可以例示一氧化碳、乙烯、乙醇等。例如，如图3所示那样，在阴极21通过以下的反应而作为气态状生成物生成一氧化碳及乙烯。另外，通过以下的反应也生成氢。所生成的气态状的碳化合物及氢透过阴极21的气体扩散层而从气体流路24a流出。
CO2+H2O→CO+2OH-
2CO+8H2O→C2H4+8OH-+2H2O
2H2O→H2+2OH-
另外，在阴极21产生的氢氧根离子在电解液B中向阳极22移动，通过以下的反应而氧化来生成氧。所生成的氧透过阳极22的气体扩散层而从气体流路25a排出。
4OH-→O2+2H2O
这样，在二氧化碳处理装置100中，将电化学反应装置2中使用的电解液设为吸收部12的吸收液而共用，将二氧化碳在保持溶解于电解液B的状态下向电化学反应装置2供给而进行电化学还原。由此，与例如使二氧化碳吸附于吸附剂、并通过加热使之脱离并进行还原的情况相比，二氧化碳的脱离所需的能量减少，能够提高能量效率，并且也能够减少二氧化碳的损失。
电源贮存装置3是向电化学反应装置2供给电力的装置。
在变换部31，可再生能量被变换为电能。作为变换部31，不特别限定，例如可以例示风力发电机、太阳能发电机、地热发电机。电源贮存装置3所具备的变换部31可以是1个，也可以是2个以上。
在贮存部32，贮存由变换部31变换后的电能。通过将变换后的电能用贮存部32贮存，从而在变换部未发电的时间段也能够向电化学反应装置2稳定地供给电力。另外，在利用可再生能量的情况下，一般电压变动容易变大，但通过由贮存部32暂时贮存，能够以稳定后的电压向电化学反应装置2供给电力。
该例的贮存部32是镍氢电池。需要说明的是，贮存部32只要是能够进行充放电的部件即可，例如也可以是锂离子二次电池等。
贮存部32是如图4A所示那样具备正极33、负极34、设置于正极33与负极34之间的隔膜35、形成于正极33与隔膜35之间的正极侧流路36、以及形成于负极34与隔膜35之间的负极侧流路37的镍氢电池。正极侧流路36和负极侧流路37例如可以使用与电化学反应装置2的液体流路23a同样的液体流路构造体来形成。
作为正极33，例如可以例示在正极集电体的正极侧流路36侧涂布正极活性物质而得到的正极。
作为正极集电体，不特别限定，例如可以例示镍箔、镀镍金属箔。
作为正极活性物质，不特别限定，例如可以例示氢氧化镍、羟基氧化镍。
作为负极34，例如可以例示在负极集电体的负极侧流路37侧涂布负极活性物质而得到的负极。
作为负极集电体，不特别限定例如可以例示镍网。
作为负极活性物质，不特别限定，例如可以例示公知的储氢合金。
作为隔膜35，不特别限定例如可以例示离子交换膜。
贮存部32的镍氢电池是在隔膜35的正极33侧的正极侧流路36和隔膜35的负极34侧的负极侧流路37分别流过电解液的流动单元。在二氧化碳处理装置100中，从吸收部12经由液体流路72而供给的电解液B与从电化学反应装置2经由液体流路75而供给的电解液A分别流过正极侧流路36及负极侧流路37。另外，液体流路72、73向贮存部32的连接分别能够在与正极侧流路36连接的状态和与负极侧流路37连接的状态之间切换。同样地，液体流路75、76向贮存部32的连接分别能够在与正极侧流路36连接的状态和与负极侧流路37连接的状态之间切换。
在镍氢电池的放电时，在正极从水分子产生氢氧根离子，向负极移动后的氢氧根离子从储氢合金领取氢离子而产生水分子。因此，从放电效率的观点出发，在正极侧流路36中流动的电解液为弱碱状态是有利的，在负极侧流路37中流动的电解液为强碱状态是有利的。因此，优选的是，在放电时，如图4A所示那样，将液体流路72、73与正极侧流路36连接，将液体流路75、76与负极侧流路37连接，从而从吸收部12供给的电解液B(弱碱)在正极侧流路36中流动，从电化学反应装置2供给的电解液A(强碱)在负极侧流路37中流动。即，优选的是，在放电时，电解液按吸收部12、贮存部32的正极侧流路36、电化学反应装置2、贮存部32的负极侧流路37、吸收部12的顺序来循环。
另外，在镍氢电池的充电时，在正极从氢氧根离子产生水分子，在负极水分子被分解为氢原子和氢氧根离子，氢原子被吸藏于储氢合金。因此，从充电效率的观点出发，在正极侧流路36中流动的电解液为强碱状态是有利的，在负极侧流路37中流动的电解液为弱碱状态是有利的。因此，优选的是，在充电时，如图4B所示那样，将液体流路72、73与负极侧流路37连接，将液体流路75、76与正极侧流路36连接，从吸收部12供给的电解液B(弱碱)在负极侧流路37中流动，从电化学反应装置2供给的电解液A(强碱)在正极侧流路36中流动。即，优选的是，在充电时，电解液按吸收部12、贮存部32的负极侧流路37、电化学反应装置2、贮存部32的正极侧流路36、吸收部12的顺序循环。
一般地，存在如下倾向：当将二次电池组装于装置时，综合的能量效率降低与充放电效率相应的量。然而，如前所述，通过利用电化学反应装置2的前后的电解液A和电解液B的pH梯度，恰当地调换向贮存部32的正极侧流路36及负极侧流路37流动的电解液，能够改善与由Nernst式表示的电极反应的“浓度过电压”相应的量的充放电效率。
第一浓度传感器4A是用于测定在电化学反应装置2的阴极21侧得到的气体C中的乙烯浓度的传感器。作为第一浓度传感器4A，只要能够测定乙烯浓度即可，不特别限定，可以采用公知的浓度传感器。
第二浓度传感器4B是用于测定在电化学反应装置2的阴极21侧得到的气体C中的氢浓度的传感器。作为第二浓度传感器4B，只要能够测定氢浓度即可，不特别限定，可以采用公知的浓度传感器。
第一浓度传感器4A及第二浓度传感器4B在图1所示的例子中设置于气体流路77，但并不限定于该方案。
在电化学反应装置2的阴极21中，如前所述那样通过目的的二氧化碳还原反应不参与的副反应的水电解而产生氢，这成为了二氧化碳电解中的能量损失的一个原因。
为了在实施方式中抑制阴极处产生H2，阳极及阴极的催化剂活性的平衡是非常重要的。例如，在阳极催化剂为高活性且阴极催化剂为低活性的情况下，阳极处的活跃地产生O2，另一方面，阴极处的CO2电解反应速度变得不充分，通过作为副反应的水电解而生成H2。若能够恰当地管理二氧化碳处理装置运用中的两极处的反应速度则能够减少能量损失，但该管理的最佳解根据两极各自的催化剂的劣化的水平、平衡而变化。因此，如果存在能够在两极处灵活地管理反应速度的机构，那么是有用的。实施方式中，作为灵活地管理反应速度的机构，使用能够控制向电化学反应装置2供给的二氧化碳供给量的控制装置5。
控制装置5是基于由第一浓度传感器4A测定的乙烯浓度来控制向电化学反应装置2供给的二氧化碳供给量、以及向阴极21及阳极22施加的施加电压的装置。
图1所示的例子的控制装置5通过调节第一流量调整阀51来控制向电化学反应装置2供给的电解液B的供给量，通过调节第二流量调整阀52来控制向电化学反应装置2供给的浓缩气体G3的供给量。即，该例子的控制装置5控制溶解有二氧化碳的电解液B的供给量和包含二氧化碳气体的浓缩气体G3的供给量中的至少一方，由此能够控制向电化学反应装置2供给的二氧化碳供给量。另外，图1所示的例子的控制装置5通过控制电源贮存装置3向电化学反应装置2供给的电力供给量，能够控制在阴极21与阳极22之间施加的施加电压。
需要说明的是，控制装置5不限定于该方案。例如，控制装置5也可以是控制溶解有二氧化碳的电解液B的供给量和包含二氧化碳气体的浓缩气体G3的供给量中的仅任一方的方案。
由控制装置5进行的控制包括如下控制：(i)使向阴极21及阳极22施加的施加电压恒定并使向电化学反应装置2供给的二氧化碳供给量增减，将所述二氧化碳供给量控制为使由第一浓度传感器4A测定的乙烯浓度成为最高值的量。由此，能够配合催化剂劣化状态而灵活地管理两极的反应速度，因此能量损失减少，能够高效率地生成乙烯。
关于控制(i)进行更具体说明。首先，使向阴极21及阳极22施加的施加电压恒定，使向电化学反应装置2供给的二氧化碳供给量增减，同时利用第一浓度传感器4A来测定在电化学反应装置2的阴极21侧得到的气体C中的乙烯浓度。并且，检测在该二氧化碳供给量的增减中测定到的乙烯浓度成为了最高值时的二氧化碳供给量的值。并且，将向电化学反应装置2供给的二氧化碳供给量设定为该值。
由控制装置5进行的控制除了控制(i)以外，还包括控制(ii)，优选反复进行控制(i)和控制(ii)，其中控制(ii)是指，使向电化学反应装置2供给的二氧化碳供给量恒定并使向阴极21及阳极22施加的施加电压增减，将所述施加电压控制为使由第一浓度传感器4A测定的乙烯浓度成为最高值的电压。由此，能够配合催化剂劣化状态而更灵活地管理两极的反应速度，因此能量损失进一步减少，能够最大限度地生成乙烯。
关于控制(ii)进行更具体说明。首先，使向电化学反应装置2供给的二氧化碳供给量恒定，使向阴极21及阳极22施加的施加电压增减，同时利用第一浓度传感器4A来测定在电化学反应装置2的阴极21侧得到的气体C中的乙烯浓度。并且，检测在该施加电压的增减中测定到的乙烯浓度成为最高值时的二氧化碳供给量的值。并且，将向阴极21及阳极22施加的施加电压设定为该值。
停止由控制装置5进行的控制(i)和控制(ii)的反复的时期不特别限定。例如，可以设定为“预先决定成为停止的基准的氢浓度，并在由第二浓度传感器4B测定的氢浓度小于规定值时，停止控制(i)和控制(ii)的反复”，但并不限定。
将二氧化碳供给量R1相对于二氧化碳供给量R0的变化率设为P(其中，P＝(R1-R0)/R0×100)，二氧化碳供给量R0是在上次的控制(i)中为了使乙烯浓度成为最高值而设定的二氧化碳供给量，二氧化碳供给量R1是在接下来的那次的控制(i)中为了使乙烯浓度成为最高值而设定的二氧化碳供给量。另外，将施加电压V1相对于施加电压V0的变化率设为Q(其中，Q＝(V1-V0)/V0×100)，施加电压V0是在上次的控制(ii)中为了使乙烯浓度成为最高值而设定的施加电压，施加电压V1是在接下来的那次的控制(ii)中为了使乙烯浓度成为最高值而设定的施加电压。例如，也可以设定为“在变化率P和变化率Q均成为了0.5％以下时、更优选为1％以下时，停止控制(i)和控制(ii)的反复”。
由控制装置5进行的控制优选设定为在由第二浓度传感器4B测定的在电化学反应装置2的阴极21侧得到的气体C中的氢浓度成为了规定值以上时开始。由此，容易配合催化剂劣化状态而灵活地管理两极的反应速度。
增碳反应装置6是将由电化学反应装置2还原二氧化碳而生成的乙烯聚合来增碳的装置。
在电化学反应装置2的阴极21侧得到的包含乙烯的气体C经由气体流路77而向反应器61输送。在反应器61中，在烯烃聚合催化剂的存在下，进行乙烯的聚合反应。由此，例如，可以制造1-丁烯、1-己烯、1-辛烯等增碳了的烯烃。
作为烯烃聚合催化剂，不特别限定，可以使用用于聚合反应的公知的催化剂，例如可以例示将二氧化硅氧化铝、沸石用于载体的固体酸催化剂、过渡金属络合物化合物。
在该例子的增碳反应装置6中，从反应器61流出的聚合反应后的生成气体D经由气体流路78向气液分离器62输送。碳数为6以上的烯烃在常温下为液体。因此，例如在将碳数为6以上的烯烃设为目的的碳化合物的情况下，通过使气液分离器62的温度为30℃左右，能够将碳数为6以上的烯烃(烯烃液E1)与碳数小于6的烯烃(烯烃气体E2)容易地进行气液分离。另外，通过提高气液分离器62的温度，能够增大得到的烯烃液E1的碳数。
若向回收装置1的第一浓缩部11供给的气体G1为大气，则气液分离器62中的生成气体D的冷却也可以利用从第一浓缩部11及第二浓缩部13经由气体流路83送过来的分离气体G4。例如使用具备冷却管的气液分离器62，在冷却管内流通分离气体G4，在冷却管外流通生成气体D，从而在冷却管的表面凝集形成烯烃液E1。另外，由气液分离器62分离了的烯烃气体E2包含乙烯等未反应成分、碳数比目的的烯烃的碳数少的烯烃，因此能够经由气体流路80向反应器61回送而再利用于聚合反应。
就反应器61中的乙烯的聚合反应而言，供给物质的焓比生成物质的焓高，是反应焓为负的放热反应。在二氧化碳处理装置100中，利用在增碳反应装置6的反应器61产生的反应热来加热热媒F，并经由循环流路79使热媒F循环至热交换器7，在热交换器7中在热媒F与电解液B之间进行热交换。由此，向电化学反应装置2供给的电解液B被加热。在是使用了强碱性水溶液的电解液B的情况下，溶解二氧化碳即便升温也不容易分离为气体，通过电解液B的温度上升而电化学反应装置2中的氧化还原的反应速度提高。
增碳反应装置6也可以还具备利用在电化学反应装置2生成的氢来进行将乙烯聚合得到的烯烃的氢化反应的反应器、进行烯烃、链烷烃的异构化反应的反应器。
[二氧化碳处理方法]
本发明的一方案的二氧化碳处理方法是包括以下的工序(a)及工序(b)的方法。本发明的二氧化碳处理方法能够利用于碳化合物的制造方法。即，能够使用本发明的二氧化碳处理方法，来制造对二氧化碳进行还原得到的碳化合物、以对二氧化碳进行还原而得到的碳化合物为原料的别的碳化合物。
工序(a)：使用具备阴极及阳极的电化学反应装置，在所述阴极对二氧化碳进行电化学还原而生成乙烯。
工序(b)：使向阴极及阳极施加的施加电压恒定并使向电化学反应装置供给的二氧化碳供给量增减，将二氧化碳供给量控制为使在电化学反应装置的阴极侧得到的气体中的乙烯浓度成为最高值的量。
本发明的一方案的二氧化碳处理方法优选是如下方法：除了工序(a)及工序(b)以外，还包括以下的工序(c)，反复进行工序(b)和工序(c)而控制二氧化碳供给量及施加电压这两方。
工序(c)：使向电化学反应装置供给的二氧化碳供给量恒定并使向阴极及阳极施加的施加电压增减，将施加电压控制为使在电化学反应装置的阴极侧得到的气体中的乙烯浓度成为最高值的电压。
另外，在使用如二氧化碳处理装置100那样具备增碳反应装置的二氧化碳处理装置的情况下，二氧化碳处理方法还包括以下的工序(d)。
工序(d)：将溶解二氧化碳被还原而生成的乙烯聚合。
以下，作为二氧化碳处理方法的一例，说明使用所述的二氧化碳处理装置100的情况。
在使用二氧化碳处理装置100的二氧化碳处理方法中，首先将废气、大气等作为气体G1向第一浓缩部11供给，将二氧化碳浓缩而形成浓缩气体G2。如前所述，在吸收部12使电解液A吸收二氧化碳这一情况成为浓缩辅助，因此在第一浓缩部11无需将二氧化碳浓缩到高浓度。浓缩气体G2的二氧化碳浓度可以适当设定，例如可以设为25～85体积％。
从第一浓缩部11向吸收部12供给浓缩气体G2的一部分，并使浓缩气体G2与电解液A接触，使浓缩气体G2中的二氧化碳溶解于电解液A而被吸收。溶解有二氧化碳的电解液B成为弱碱状态。另外，将电解液B从吸收部12经由贮存部32而向热交换器7供给，并将通过与热媒F之间的热交换而加热后的电解液B向电化学反应装置2供给。向电化学反应装置2供给的电解液B的温度可以适当设定，例如可以设为65～105℃。
另外，将在第一浓缩部11得到的浓缩气体G2的剩余部分向第二浓缩部13供给，使二氧化碳进一步浓缩而形成浓缩气体G3。浓缩气体G3的二氧化碳浓度可以适当设定，例如可以设为80～100体积％。
在工序(a)中，使电解液B流入电化学反应装置2的液体流路23a，使浓缩气体G3流入气体流路24a。另外，从电源贮存装置3向电化学反应装置2供给电力，在阴极21与阳极22之间施加电压。然后，使电解液B中的溶解二氧化碳和浓缩气体G3中的二氧化碳气体在阴极21进行电化学还原而生成碳化合物。此时，在阳极22处电解液B中的氢氧根离子被氧化而产生氧。电解液B中的溶解二氧化碳的量随着还原推进而变少，从液体流路23a的出口流出强碱状态的电解液A。通过还原而生成的包含乙烯的气体C透过阴极21的气体扩散层，并经由气体流路24a而从电化学反应装置2流出，向增碳反应装置6输送。
在工序(b)中，在二氧化碳处理中的任意的时期，利用控制装置5，来使向阴极21及阳极22施加的施加电压恒定，使向电化学反应装置2供给的二氧化碳供给量增减，将二氧化碳供给量控制为使气体C中的乙烯浓度成为最高值的量。
另外，在另一例中，在工序(c)中，利用控制装置5，来使向电化学反应装置2供给的二氧化碳供给量恒定，使向阴极21及阳极22施加的施加电压增减，将施加电压控制为使气体C中的乙烯浓度成为最高值的电压。反复进行该工序(b)和工序(c)，使向电化学反应装置2供给的二氧化碳供给量和向阴极21及阳极22施加的施加电压最佳化。在使工序(b)与工序(c)交替反复进行的情况下，它们的顺序不特别限定，可以从工序(b)进行，也可以从工序(c)进行。
工序(b)中的二氧化碳供给量的增减时间可以适当设定，例如可以设为1分钟～10分钟。
工序(b)中的二氧化碳供给量的增减幅度可以适当设定，可以设为例如10L/分钟(每1m2的电极面积上)～200L/分钟(每1m2的电极面积上)。
工序(c)中的施加电压的增减时间可以适当设定，例如可以设为1分钟～10分钟。
工序(c)中的施加电压的增减幅度可以适当设定，例如可以设为1.5V(每个单层)～3.0V(每个单层)。
在工序(d)中，将通过二氧化碳的还原而生成的包含乙烯的气体C向反应器61输送，使其在反应器61内与烯烃聚合催化剂进行气相接触，将乙烯聚合。由此，得到乙烯被聚合了的烯烃。在例如将碳数为6以上的烯烃作为目的的碳化合物的情况下，将从反应器61出来的生成气体D向气液分离器62输送，冷却到30℃左右。于是，目的的碳数为6以上的烯烃(例如1-己烯)液化，碳数小于6的烯烃保持气体的状态，因此能够容易分离为烯烃液E1(目的的碳化合物)和烯烃气体E2。气液分离的烯烃液E1和烯烃气体E2的碳数能够通过气液分离的温度来调节。
气液分离后的烯烃气体E2能够向反应器61回送而在多层化反应中再利用。在这样使碳数比目的的烯烃少的烯烃在反应器61与气液分离器62之间循环的情况下，优选在反应器61中调节原料气体(包含乙烯的气体C与烯烃气体E2混合的混合气体)与催化剂之间的接触时间，控制为使各分子发生平均1次的多层化反应的条件。由此，抑制由反应器61生成的烯烃的碳数非意图地变大，因此在气液分离器62中能够选择性地分离出目的的碳数的烯烃(烯烃液E1)。
根据这样的方法，能够以高的选择性来效率良好从可再生的碳源得到有价值物。因此，不需要在利用费托(FT)合成法、MtG法的以往的石油化学中所需的蒸馏塔等大型的精制设备，综合来看在经济方面具有优势。
聚合反应的反应温度优选为200～350℃。
聚合反应的反应时间、即原料气体与烯烃聚合催化剂之间的接触时间从抑制过度的聚合反应而使目的的碳化合物的选择率提高这点出发，优选按W/F计为10～250g·min./mol。
也可以是，使碳数比目的的烯烃少的烯烃在反应器61与气液分离器62之间循环，调节原料气体与催化剂之间的接触时间来提高制造的碳化合物的选择性。
而且，可以将乙烯聚合得到的烯烃氢化而得到链烷烃，也可以进一步使其异构化。
作为烯烃的氢化反应，可以采用公知的方法，例如可以例示使用二氧化硅氧化铝、沸石这样的固体酸催化剂来进行氢化反应的方法。
作为异构化反应，可以采用公知的方法，例如可以例示使用二氧化硅氧化铝、沸石这样的固体酸催化剂来进行异构化反应的方法。
如以上所说明那样，在本发明的一方案中，基于在阴极侧得到的气体中的乙烯浓度来控制向电化学反应装置供给的二氧化碳供给量，因此能够配合催化剂劣化状态而灵活地管理两极的反应速度。因此，能量损失减少，能够高效率地生成乙烯。
需要说明的是，本发明不限定于所述的方案。
例如，也可以设为如下二氧化碳处理装置：回收装置不具备吸收部，从回收装置向电化学反应装置供给的二氧化碳仅是来自第二浓缩部的二氧化碳气体。另外，也可以设为如下二氧化碳处理装置：回收装置不具备第二浓缩部，从回收装置向电化学反应装置供给的二氧化碳仅是来自吸收部的电解液中的溶解二氧化碳。
也可以是在二氧化碳处理装置100中代替电化学反应装置2而具备图5所示的电化学反应装置2A的二氧化碳处理装置。图5中的与图2相同的部分标注相同附图标记并省略说明。
在电化学反应装置2A中，在阴极21与阳极22之间，从阴极21侧起依次设置有液体流路构造体29A、阴离子交换膜28及液体流路构造体29B。由此，在阴极21与阴离子交换膜28之间形成有供阴极侧电解液H流动的阴极侧液体流路29a，在阳极22与阴离子交换膜28之间形成有供阳极侧电解液(电解液B)流动的阳极侧液体流路29b。
在电化学反应装置2A中，从阴极侧液体流路29a的出口排出的阴极侧电解液H经由液体流路84向阴极侧液体流路29a的入口回送而循环。可以在液体流路84设置pH调整器及pH测定器。
所述pH调整器中，作为pH调整剂，可以使用氢氧化钾等碱、二氧化碳等。作为pH调整剂的二氧化碳，例如可以使用在第一浓缩部11或第二浓缩部13得到的浓缩气体中的二氧化碳。
在电化学反应装置2A中，通过向阴极21和阳极22施加电压，从而在气体流路24a中流动的浓缩气体G3中的二氧化碳被还原，生成碳化合物及氢。在使用电化学反应装置2A的情况下，作为阳极侧电解液而供给电解液B，使阴极侧电解液的pH比阳极侧电解液的pH高，由此阴极21处的氢产生被进一步抑制，能够进一步高效率地生成乙烯。
作为具体的pH，可以使阳极侧电解液的pH为14以下、例如处于8～14的范围，并使阴极侧电解液的pH超过14。
除此之外，在不脱离本发明的主旨的范围内，能够适当将所述实施方式中的构成要素置换为众所周知的构成要素，另外，也可以适当组合所述的变形例。

Claims (10)

1.一种二氧化碳处理装置，其中，
所述二氧化碳处理装置具备：
回收装置，其回收二氧化碳；
电化学反应装置，其设置有阴极及阳极，用于将在所述回收装置回收到的二氧化碳电化学还原而生成乙烯；
第一浓度传感器，其测定在所述电化学反应装置的所述阴极侧得到的气体中的乙烯浓度；以及
控制装置，其基于由所述第一浓度传感器测定的乙烯浓度来控制向所述电化学反应装置供给的二氧化碳供给量和向所述阴极及阳极施加的施加电压，
由所述控制装置进行的控制包括如下处理：(i)使所述施加电压恒定并使所述二氧化碳供给量增减，将所述二氧化碳供给量控制为使由所述第一浓度传感器测定的乙烯浓度成为最高值的量。
2.根据权利要求1所述的二氧化碳处理装置，其中，
由所述控制装置进行的控制包括如下处理：(i)使所述施加电压恒定并使所述二氧化碳供给量增减，将所述二氧化碳供给量控制为使由所述第一浓度传感器测定的乙烯浓度成为最高值的量；以及(ii)使所述二氧化碳供给量恒定并使所述施加电压增减，将所述施加电压控制为使由所述第一浓度传感器测定的乙烯浓度成为最高值的电压，
所述(i)与所述(ii)被反复执行。
3.根据权利要求1或2所述的二氧化碳处理装置，其中，
所述回收装置具备吸收部，该吸收部使由强碱性水溶液构成的电解液与二氧化碳气体接触，使二氧化碳在所述电解液中溶解而被吸收，
所述电化学反应装置具备阴极、阳极、以及设置于所述阴极与所述阳极之间且供在所述吸收部处吸收有二氧化碳的电解液流动的液体流路，
吸收有所述二氧化碳的电解液中的溶解二氧化碳在所述阴极被还原，
吸收有所述二氧化碳的电解液向所述电化学反应装置的供给量由所述控制装置控制。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的二氧化碳处理装置，其中，
所述回收装置具备将二氧化碳浓缩的浓缩部，
所述电化学反应装置具备阴极、阳极、以及设置于所述阴极与所述阳极之间且供电解液流动的液体流路，
从所述浓缩部向所述电化学反应装置中的所述阴极的与所述阳极相反一侧处供给的二氧化碳气体在所述阴极被还原，
所述二氧化碳气体向所述电化学反应装置的供给量由所述控制装置控制。
5.根据权利要求1或2所述的二氧化碳处理装置，其中，
所述电化学反应装置具备阴极、阳极、设置于所述阴极与所述阳极之间的阴离子交换膜、设置于所述阴极与所述阴离子交换膜之间且供阴极侧电解液流动的阴极侧液体流路、以及设置于所述阳极与所述阴离子交换膜之间且供阳极侧电解液流动的阳极侧液体流路，
所述回收装置具备：吸收部，其使由强碱性水溶液构成的所述阳极侧电解液与二氧化碳气体接触，使二氧化碳在所述阳极侧电解液中溶解而被吸收；以及浓缩部，其将二氧化碳浓缩，
从所述浓缩部向所述电化学反应装置中的所述阴极的与所述阳极相反一侧处供给的二氧化碳气体在所述阴极被还原，
所述二氧化碳气体向所述电化学反应装置的供给量由所述控制装置控制。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的二氧化碳处理装置，其中，
还具备第二浓度传感器，该第二浓度传感器测定在所述电化学反应装置的所述阴极侧得到的气体中的氢浓度，
在由所述第二浓度传感器测定的氢浓度成为了规定值以上时开始由所述控制装置进行的控制。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的二氧化碳处理装置，其中，
还具备增碳反应装置，该增碳反应装置将在所述电化学反应装置中二氧化碳被还原而生成的乙烯聚合来增碳。
8.一种二氧化碳处理方法，其中，
所述二氧化碳处理方法包括：
工序(a)，使用具备阴极及阳极的电化学反应装置，将二氧化碳在所述阴极电化学还原而生成乙烯；以及
工序(b)，使向所述阴极及阳极施加的施加电压恒定并使向所述电化学反应装置供给的二氧化碳供给量增减，将所述二氧化碳供给量控制为使在所述电化学反应装置的所述阴极侧得到的气体中的乙烯浓度成为最高值的量。
9.根据权利要求8所述的二氧化碳处理方法，其中，
还包括工序(c)：使向所述电化学反应装置供给的二氧化碳供给量恒定并使向所述阴极及阳极施加的施加电压增减，将所述施加电压控制为使在所述电化学反应装置的所述阴极侧得到的气体中的乙烯浓度成为最高值的电压，
反复进行所述工序(b)和所述工序(c)而控制所述二氧化碳供给量及所述施加电压。
10.一种碳化合物的制造方法，其中，
所述碳化合物的制造方法是使用权利要求8或9所述的二氧化碳处理方法的碳化合物的制造方法，
所述碳化合物的制造方法包括工序(d)：将所述二氧化碳被还原而生成的乙烯聚合来得到碳化合物。
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