CN115973998A - 太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置及方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置及方法,所述装置包括光热‑光催化反应器与用于模拟太阳光的光源;所述光热‑光催化反应器包括淡水收集腔室、循环冷凝腔室与用于放置海水与光热‑光催化叠层材料的反应腔室;淡水收集腔室设置在循环冷凝腔室内,反应腔室设置在淡水收集腔室内;反应腔室顶部开口;淡水收集腔室顶部设置有能够拆卸的光窗,光源位于光窗上方。该系统将太阳能和海水分别作为能量来源和物质来源,采用太阳能光热‑光催化耦合协同的方式,实现氢气与淡水同时产出。同步收集淡水和检测氢气产量,实现了对气液产物的精确测试。
Description
技术领域
本发明属于光催化分解海水制氢领域,特别涉及提供了太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置及方法。
背景技术
随着工业和经济的快速发展,化石燃料的过度消耗导致全球变暖和环境污染两大问题,为了解决这些问题,开发清洁能源迫在眉睫。氢气具有能量密度高、便于储运、无碳排放和可再生的特点,成为理想的二次能源,将地球上资源丰富的太阳能转化为氢能具有较高的研究价值以及应用潜力。其中,利用太阳能光催化分解水的方式制备氢气,是一种将太阳能转化为氢能的清洁能源转化技术,具有反应条件温和、易规模化等特点,是利用太阳能制氢的理想途径之一。
光催化分解水制氢的基本原理是:半导体光催化剂在太阳光的激发下产生光生电子空穴对,迁移到光催化剂表面的电子将水还原为氢气,而空穴将水氧化为氧气。自1972年日本学者Fujishima和Honda首次成功在光照下实现了光解水制氢以来,光催化剂的开发成为了光催化分解水制氢的核心研究内容。然而,基于光催化分解水制氢对半导体材料带隙的严格要求,目前大部分光催化剂只能利用紫外光和部分可见光波段的太阳能,红外波段难以直接利用而转化为热量耗散,导致转化效率低或实际工况运行性能下降。
另一方面,全球水资源的主体为海水,淡水资源短缺问题同样严峻,因此,采用海水光催化制氢是更具有实际应用价值的技术选择。但复杂的海水成分使得光催化分解海水制氢面临诸多难题和挑战,其中海水中存在的大量阴阳离子导致光催化剂稳定性下降、催化剂表面结构腐蚀等问题最为显著,因此光催化分解海水制氢往往需要对海水进行预处理,增加了制氢成本。界面光热蒸发正是典型海水淡化技术,可以利用红外波段的能量结合界面蒸发光热材料进行光热转化生产淡水。结合光催化制氢对太阳光谱利用受限及海水制氢预处理两方面问题考虑,可发展太阳能光解海水制氢耦合光热蒸发制淡水技术,将淡化后的海水或者蒸发的水蒸气用于原位光催化制氢,半导体光催化材料直接利用太阳光谱中的高能光子完成载流子光激发过程参与分解水制氢反应,光热转换材料利用红外光区能量产生光热效应进行海水淡化,实现太阳能全光谱协同转化与利用,提升太阳能转化效率。
太阳能光解海水制氢耦合光热蒸发制淡水技术同时涉及光热蒸发和光催化制氢两个部分,通过光热过程将丰富的海水转化为水蒸气,光催化以光热过程产生的水蒸气为原料,与载有光催化剂的载体发生反应,产生氢气。光热转换材料与光催化材料结合,在太阳光下共同作用,将海水资源转化为淡水和氢气。因此,与单一光催化制氢或光热蒸发相比,如何开发新型反应装置,将光催化制氢反应器与光热蒸发器件合理地结合,同时实现气液产物的收集和准确测量,对于该技术的发展具有十分重要的意义。
发明内容
本发明的目的是提供太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置,该装置的反应腔室的温度维持在40-45℃范围内,有效提高蒸发速率,本发明将光热海水淡化与光催化分解水进行耦合,实现海水制氢的目的。
本发明是通过以下技术方案予以实现:
一种太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置,包括光热-光催化反应器与用于模拟太阳光的光源;
所述光热-光催化反应器包括淡水收集腔室、循环冷凝腔室与用于放置海水与光热-光催化叠层材料的反应腔室;淡水收集腔室设置在循环冷凝腔室内,反应腔室设置在淡水收集腔室内;反应腔室顶部开口;淡水收集腔室顶部设置有能够拆卸的光窗,光源位于光窗上方。
进一步的,反应腔室与淡水收集腔室内壁有间隙。
进一步的,光窗设置与水平面呈20-45°的倾角设置。
进一步的,光窗与反应腔室顶部内壁之间设置有密封圈。
进一步的,光窗下方设置有用于控制光斑大小的筛孔。
进一步的,淡水收集腔室侧壁上部设置气体取样口,气体取样口连接有气体产物检测装置;淡水收集腔室侧壁下部设置液体取样口。
进一步的,循环冷凝腔室连接有冷却水槽。
进一步的,反应腔室内设置有热电偶。
一种基于如上所述的装置的太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢方法,包括以下步骤:将海水加入到反应腔室中,然后将光热-光催化叠层材料放置在海水表面,光源的光透过光窗,照射反应腔室,温度达到稳定状态,在40-45℃下产生氢气、氧气和淡水,淡水收集腔室收集淡水。
进一步的,光热-光催化叠层材料包括两层,上层为载有Rh的SrTiO3光催化剂,下层为还原氧化石墨烯-聚乙烯醇水凝胶。
本发明与现有技术相比,具有以下有益效果:
太阳能驱动的光热海水淡化及光催化分解水制氢分别为光热转化和光化学转化的重要应用方式。本发明突破以往单一光催化分解海水制氢的思路,发展了太阳能光热蒸发制淡水耦合光催化制氢技术,将丰富的太阳能和海水资源分别作为能量来源和物质来源,光催化和光热转化材料的上下叠层结构实现对太阳能的自分频利用,同时实现了淡水和氢气的产生。光热-光催化反应器的反应腔室中的海水和循环冷凝装置中的循环冷凝水共同作用,冷却水蒸气,实现海水升温及水蒸气自冷却,达到淡水和氢气分离的目的。
进一步的,光窗设置与水平面呈20-45°的倾角设置,便于冷凝的水蒸气滑落至淡水收集腔室。
进一步的,光窗能够拆卸,通过光窗的开合实现光热-光催化上下叠层材料的取放。本发明通过光热光催化反应将淡化后的海水或者蒸发的水蒸气用于原位光催化制氢,其中半导体光催化材料直接利用太阳光谱中的高能光子完成载流子光激发过程参与分解水制氢反应,光热转换材料利用红外光区能量产生光热效应进行海水淡化,实现全光谱利用太阳能制氢和制淡水。该装置结构设计简单、实用性强,成本较低,一方面为实验室相关材料的性能研究提供了一个可靠的发生装置,同时也为实现太阳能的综合高效利用提供了具有参考意义的模型。
附图说明
本发明将结合附图和实施例作进一步的说明,在整个附图中,用相同的附图标记表示相同的部件。
图1是本发明的一种太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置的结构示意图。
图2是光热-光催化反应器的结构示意图。
图3是气体产物检测装置的结构示意图。
图4是光热-光催化叠层材料的示意图。
其中,1-气体产物检测装置;2-气体取样口;3-光热-光催化反应器;4-冷却水槽;5-液体取样口;6-淡水收集装置;7-电子天平;8-超细热电偶;9-热电偶温度计;10-升降台;11-光源;12-光热-光催化叠层材料;301-反应腔室;302-淡水收集腔室;303-循环冷凝腔室;304-光窗;305-筛孔;101-氩气;102-气路箱;103-进样针;104-样品注入口;105-色谱柱;106-温度控制器;107-检测器;108-放大器;109-计算机;121-载有Rh的SrTiO3光催化剂;122-还原氧化石墨烯-聚乙烯醇水凝胶。
具体实施方式
以下结合附图1-4对本发明进一步说明。
如图1所示,本发明的一种太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置,包括气体产物检测装置1、气体取样口2、光热-光催化反应器3、冷却水槽4、液体取样口5、淡水收集装置6、电子天平7、超细热电偶8、热电偶温度计9、升降台10和光源11;光源11设置在升降台10上,升降台10用于调整光强,并且光源11设置在太阳能光热-光催化反应器3的上方,光热-光催化反应器3上设置气体采样口2和液体取样口5,气体采样口2与气体产物检测装置1相连,光热-光催化反应器3中气体产物的产量通过气体产物检测装置1测量,淡水收集装置6设置电子天平7上,液体取样口5与淡水收集装置6相连,海水蒸发冷凝的淡水收集到淡水收集装置6,并使用电子天平7测量,光热-光催化反应器3内设置超细热电偶8,超细热电偶8与热电偶温度计9相连,通过热电偶温度计9实时记录实验温度数据。光热-光催化反应器3与冷却水槽4相连。
如图2所示,所述的光热-光催化反应器3包括三个腔室,分别为:反应腔室301、淡水收集腔室302与循环冷凝腔室303。淡水收集腔室302设置在循环冷凝腔室303内,反应腔室301设置在淡水收集腔室302内。反应腔室301顶部开口。
淡水收集腔室302侧壁上部设置气体取样口2,侧壁下部设置液体取样口5,光窗304设置在淡水收集腔室302顶部,光窗304可拆卸,将光窗304取下时,向反应腔室301内添加海水和光热-光催化叠层材料12,考虑到实验过程需要密封条件,故在反应腔室301顶部内侧设置标准螺纹,并设置O型密封圈,增加装置的密封可靠性。光窗304下方设置有用于控制光斑大小的筛孔305,光窗304与水平面呈30°的倾角设置,使水蒸气凝结而成的水珠可以沿着光窗304收集到淡水收集腔室302中,循环冷凝腔室303侧壁设置两个用于与冷却水槽4相连接的孔。循环冷凝腔室303外接冷却水槽4,冷却水槽4中的冷却水用于冷凝产生的水蒸气,使其冷凝为液态水并收集。光热-光催化反应器3的反应腔室301中的海水和循环冷凝腔室303中的循环冷凝水共同作用,冷却水蒸气,实现海水升温及水蒸气自冷却,达到淡水和氢气分离的目的。
如图3所示,气体产物检测装置1包括氩气101、气路箱102、进样针103、样品注入口104、色谱柱105、温度控制器106、检测器107、放大器108与计算机109。氩气101通过阀门与气路箱102入口相连,气路箱102出口与色谱柱105相连,色谱柱105上设置样品注入口104,通过进样针103将气体产物注入样品注入口104中。色谱柱105设置在温度控制器106上,色谱柱105出口经检测器107与放大器108相连,放大器108和温度控制器106均与计算机109相连。
反应腔室301内装有反应溶液海水,将光热-光催化叠层材料12放置在海水的表面,氩气吹扫后,打开光源11,反应后产生的气体产物通过进样针103注入到色谱柱105中进行测试并记录,本发明中气体产物检测装置1为气相色谱仪,气体产物被氩气101带入色谱柱105内,样品组分在运动中进行反复多次的分配或吸附/解吸,组分流出色谱柱后进入检测器107中进行测定,经放大器108后通过计算机109记录数据。
如图4所示,光热-光催化叠层材料12包括两层,上层为载有10mg Rh的SrTiO3光催化剂121(载有10mg Rh的SrTiO3光催化剂的制备方法参见Recent advances of hydrogenproduction through particulate semiconductor photocatalytic overall watersplitting,Frontiers in energy,volume 16,pages 49–63(2022)),下层为还原氧化石墨烯-聚乙烯醇水凝胶122,厚度为3mm,(还原氧化石墨烯-聚乙烯醇水凝胶的制备方法参见Ahydrogel-based antifouling solar evaporator for highly efficient waterdesalination,Energy Environ.Sci.,volume 11,pages 1985-1992(2018))。
在进行测试前,将海水加入到光热-光催化反应器3的反应腔室301中,再将超细热电偶8伸入到反应腔室301中,加入海水,并在海水表面放置光热-光催化叠层材料12。
光源11为装有AM 1.5G滤光片、强度为100mW m-2的氙灯,模拟太阳能。
用氩气吹扫30分钟除去反应腔室301中的空气,再打开光源11,进行光热-光催化耦合实验测试。气体产物检测装置1将产生的气体通过进样针103注入色谱柱105中进行精确检测,光热蒸发冷凝的淡水使用淡水收集装置6收集,并使用电子天平7称重。
实施例1
本发明中的实验以海水为反应溶液,将光热-光催化叠层材料12放置到海水反应溶液的表面,经光源11照射,光热反应产生的水蒸气与光热-光催化叠层材料12上层光催化剂SrTiO3反应,产生氢气,为气固两相反应。
对照组将光催化剂SrTiO3粉末放置到含有磁子搅拌的反应腔室中,通过光源照射产生水蒸气和氢气,为气液固三相反应。通过该实验可以验证本发明中采用气固两相反应可以提高太阳能制氢效率的设想,同时可以验证本发明中可以精确测试气液产物的设计。
一种太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢方法的过程如下:将海水加入到光热-光催化反应器3的反应腔室301中,再将超细热电偶8伸入到反应腔室301中,气固两相反应是将光热-光催化叠层材料12放置在海水表面;然后向气固两相反应的光热光催化反应器3中通氩气吹扫,除去光热光催化反应器3中的空气;最后打开装有AM 1.5G滤光片、强度为100mW m-2的氙灯光源11,1h后温度达到稳定状态,在40-45℃下产生的氢气和氧气通入气体产物检测装置1中进行测试并记录,海水蒸发冷凝到淡水收集装置6中,并使用电子天平7称重。
对照实验是将光催化剂SrTiO3粉末加入到反应腔室301中,超声10分钟。然后向气固两相反应和对照实验的光热光催化反应器3中通氩气吹扫,除去光热光催化反应器3中的空气;打开装有AM 1.5G滤光片、强度为100mW m-2的氙灯光源11,产生的氢气和氧气通入气体产物检测装置1中进行测试并记录,海水蒸发冷凝到淡水收集装置6中,并使用电子天平7称重。
实验结果如下:采用光热-光催化叠层材料12的两相体系,海水温度在30min内从室温(25℃)升高到43℃,光照6小时后,通过气体检测装置1测得氢气产量为13.44μmol,海水蒸发冷凝后淡水总质量为1.0053g;对照实验中海水温度在30min内从室温升高到35℃,光照6小时后,氢气产量为6.52μmol,海水蒸发冷凝后淡水总质量为0.8302g。气固两相体系与作为对照组的气液固三相体系相比,产氢量提升2.06倍,海水蒸发冷凝提升1.21倍。实验结果表明太阳能光热海水淡化耦合光催化制氢的技术路径在产氢量和淡水产量上都具有优势,也证明了本发明实现了对气液产物准确检测。
本发明能够同步收集淡水和检测氢气产量,实现了对气液产物的精确测试。本发明包括气体产物检测装置和淡水收集装置、光热-光催化反应器与光源;其中,光热-光催化反应器气体采样口与气体产物检测装置相连,光热-光催化反应器液体取样口与淡水收集装置相连,并使用电子天平测量淡水产量。太阳能光热-光催化反应器内设置有超细热电偶,循环冷凝装置可外接冷却水槽,对产生的蒸汽进行降温使其冷凝为液态水并收集。该系统将太阳能和海水分别作为能量来源和物质来源,采用太阳能光热-光催化耦合协同的方式,实现氢气与淡水同时产出。
Claims (10)
1.一种太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置,其特征在于,包括光热-光催化反应器(3)与用于模拟太阳光的光源(11);
所述光热-光催化反应器(3)包括淡水收集腔室(302)、循环冷凝腔室(303)与用于放置海水与光热-光催化叠层材料(12)的反应腔室(301);淡水收集腔室(302)设置在循环冷凝腔室(303)内,反应腔室(301)设置在淡水收集腔室(302)内;反应腔室(301)顶部开口;淡水收集腔室(302)顶部设置有能够拆卸的光窗(304),光源(11)位于光窗(304)上方。
2.根据权利要求1所述的一种太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置,其特征在于,反应腔室(301)与淡水收集腔室(302)内壁有间隙。
3.根据权利要求1所述的一种太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置,其特征在于,光窗(304)设置与水平面呈20-45°的倾角设置。
4.根据权利要求1所述的一种太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置,其特征在于,光窗(304)与反应腔室(301)顶部内壁之间设置有密封圈。
5.根据权利要求1或4所述的一种太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置,其特征在于,光窗(304)下方设置有用于控制光斑大小的筛孔(305)。
6.根据权利要求1所述的一种太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置,其特征在于,淡水收集腔室(302)侧壁上部设置气体取样口(2),气体取样口(2)连接有气体产物检测装置(1);淡水收集腔室(302)侧壁下部设置液体取样口(5)。
7.根据权利要求1所述的一种太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置,其特征在于,循环冷凝腔室(303)连接有冷却水槽(4)。
8.根据权利要求1所述的一种太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢装置,其特征在于,反应腔室(301)内设置有热电偶。
9.一种基于权利要求1-8任一项所述的装置的太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢方法,其特征在于,包括以下步骤:将海水加入到反应腔室(301)中,然后将光热-光催化叠层材料(12)放置在海水表面,光源(11)的光透过光窗(304),照射反应腔室(301),温度达到稳定状态,在40-45℃下产生氢气、氧气和淡水,淡水收集腔室(302)收集淡水。
10.一种根据权利要求9所述的太阳能驱动的光热海水淡化耦合光催化制氢方法,其特征在于,光热-光催化叠层材料(12)包括两层,上层为载有Rh的SrTiO3光催化剂(121),下层为还原氧化石墨烯-聚乙烯醇水凝胶(122)。
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