CN115055143A - 一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统及其使用方法 - Google Patents
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Abstract
一种基于聚光‑光热耦合的液‑固、气‑固解耦型光催化分解水系统及其使用方法，系统包括光催化分解水常压俯照反应器子系统、光催化聚光子系统及光热光催化剂子系统，光热光催化剂子系统密封设置于光催化分解水常压俯照反应器子系统内，并受到光催化聚光子系统的光照射，进行光催化分解水反应；这种新型的系统将光催化分解水固‑液‑气三相反应体系通过聚光‑光热耦合转化为液‑固、气‑固解耦型反应体系，从根本上改变三相催化界面缓慢的能质传输和转化过程，拓宽了光催化太阳能光谱的响应范围，提高了太阳能的利用效率；同时通过光催化聚光子系统可以实现从几个到几百个太阳光亮常数范围内的光强变化，大大提高了光催化分解水反应的能量转换效率，是研究在不同光强下光催化分解水液‑固、气‑固解耦型反应体系的重要实践。
Description
技术领域
本发明属于光催化分解水技术领域，具体涉及一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统及其使用方法。
背景技术
随着人类社会对可再生和生态友好型能源的追求，光催化分解水技术作为将太阳能以氢燃料形式转化为化学能的一种可行方法已经受到了广泛关注。作为光催化技术的关键部分，开发高效的半导体光催化剂至关重要。最近几年，经过各研究小组的不懈努力已经挑选出了许多高效稳定的光催化剂，比如本课题组的刘茂昌等人合成的Cd0.5Zn0.5S纳米孪晶同质节光催化剂具有高效的光催化分解水制氢活性。目前，光催化分解水制氢反应通常是通过搅拌将粉末光催化剂分散在水中，然后在光照下产生光电子驱动析氢反应。然而，这种典型的光催化分解水制氢固-液-气三相体系存在明显的缺陷，阻碍了它的实际应用。一是水对太阳光的吸收和散射导致了太阳光的利用不足；二是光催化固-液-气三相体系在动力学上具有较大的气体传输阻力，使气体不易于从系统中逸出，在热力学上光催化剂对液相水分子的吸附过程中具有较高的界面势垒；三是粉末催化剂的回收利用操作复杂并且会造成一定的损失。传统光催化分解水固-液-气三相体系的这些固有缺陷一直未得到解决。
此外，光催化分解水的低太阳能转换效率也阻碍了它的实际应用，其中一个重要的原因就是不理想的太阳光谱响应范围。光催化的研究主要集中在紫外和可见光，占太阳能超过50％的近红外光被长期忽视。光热转换技术是拓宽光催化太阳能光谱响应范围的重要方法。对此，将光催化分解水固-液-气三相反应体系通过聚光-光热耦合转化为液-固、气-固解耦型光催化反应体系可以很好地克服传统光催化分解水固-液-气三相反应体系的固有缺陷并且充分利用太阳能光谱，从而显著提高光催化分解水效率。值得注意的是，光催化分解水反应一般倾向于使用几个太阳光亮常数大小的光强，然而输入光子的能量密度对于光化学反应过程的影响显著，通过改变输入光子的能量密度不仅可以促进光子的有效吸收，而且可以强化光生载流子的迁移与分离动力学。因此，在低太阳光照强度下通过聚光去实现从几个到几百个太阳光常数的光强对于提高光催化分解水能量转换效率具有重要意义。
发明内容
为了克服上述现有技术存在的缺陷，本发明的目的在于提供一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统及其使用方法，通过合理的反应系统构建实现了光催化分解水反应体系由固-液-气三相到液-固、气-固解耦型的转化，从根本上改变三相催化界面缓慢的能质传输和转化过程，扩大了太阳光谱响应范围，提高了光催化分解水效率。
为达到上述目的，本发明采用的技术方案如下：
一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统，包括光催化分解水常压俯照反应器子系统1、光催化聚光子系统2及光热光催化剂子系统3，所述光热光催化剂子系统3密封设置于光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108内，并受到光催化聚光子系统2的光照射，进行光催化分解水反应。
所述光催化分解水常压俯照反应器子系统1包括反应腔108及反应腔108外层的循环水夹套107；所述反应腔108上口设有透光盖板101，反应腔108的进气侧通过第一真空阀104与氩气气瓶4相连接；反应腔出气侧设有第二真空阀105，反应腔中上部设置有气体取样口106；所述循环水夹套107一侧与循环水机5出水口相连通，另一侧与循环水机5进水口相连通。
所述透光盖板101与反应腔108上口之间设有密封垫圈102,且透光盖板101与反应腔108上口外侧通过固定夹子103固定。
所述反应腔108的进气侧设有吹气管109，吹气管109一端连接第一真空阀104的出气端，吹气管109另一端伸入反应腔108近底部。
所述光催化聚光子系统2包括氙灯光源201，氙灯光源201射出的光依次通过多个固定于支架204上的衰减滤光片202和平凸透镜203后穿过透光盖板101照射到反应腔108中的光热光催化剂子系统3上。
所述平凸透镜203与透光盖板101均采用石英材料。
所述光热光催化剂子系统3包括自下而上设置的下层亲水材料基底301、中层光热材料302和上层光催化剂303；下层亲水材料基底301中心设有用于固定中层光热材料302的凹槽304，上层光催化剂303旋涂于中层光热材料302表面。
所述下层亲水材料基底301包括具有超低的热导率以及水传输通道的木材或三聚氰胺泡沫；所述中层光热材料302包括具有高效光热转换效率以及高度多孔结构的泡沫碳；所述上层半导体光催化剂303包括稳定高效的Cd1-xZnxS纳米孪晶同质结。
一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统的使用方法，其特征在于，具体包括以下步骤：
Step1将去离子水加入到光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108中，然后使事先准备好的光热光催化剂子系统3漂浮在反应腔108的液面上，最后将光催化分解水常压俯照反应器子系统1进行密封；
Step2在反应开始之前，将氩气气瓶4与第一真空阀104相连并对反应器内部进行氩气吹扫30-40分钟；吹扫完毕后，先关闭第二真空阀105，后关闭第一真空阀104；
Step3打开氙灯光源201，调节氙灯光源201的电流，根据所需光强选择衰减滤光片202的型号及数量，通过平凸透镜203聚光后，光照射到反应腔108中的光热光催化剂子系统3上进行光催化分解水反应；
Step4将循环水夹套107与循环水机5相连，对反应过程中的反应液控温；自定义时间段进行气体取样，然后通过气相色谱仪6进行分析检测。
和现有技术相比，本发明具有以下优点：
本发明通过合理的光催化分解水常压俯照反应器子系统1及光热光催化剂子系统3构建，将传统固-液-气三相光催化分解水反应体系通过聚光-光热耦合转化为液-固、气-固解耦型光催化反应体系，不仅减弱了水对太阳光的吸收和散射，而且大大降低界面气体的输运阻力，解除了光生电子界面反应速率和气泡成核脱附速率的相互制约，从根本上改变三相催化界面缓慢的能质传输和转化过程；光热光催化剂子系统3的构建，扩大了太阳能光谱的响应范围，使催化剂的回收利用操作简单并且不会造成损失。
通过光催化聚光子系统2的构建可以将光强从几个太阳光亮常数提升到几百个太阳光亮常数，输入光子的能量密度对于光化学反应过程的影响显著，通过改变输入光子的能量密度不仅可以促进光子的有效吸收，而且可以强化光生载流子的迁移与分离动力学，同时增强反应界面的电磁场、温度场与浓度场等多物理场的匹配耦合，最终获得大幅提高光催化反应性能的效果。
综上，通过聚光-光热耦合可以实现光催化界面反应与气体产物表面脱附在时空尺度上的解耦；聚光光催化通过高密度热通量的输入和高效的光热材料可以增加整体反应体系温度，结合合理的反应系统设计实现反应体系由固-液-气三相到液-固、气-固解耦型的转化，大大降低界面气体的输运阻力，解除光生电子界面反应速率和气泡成核脱附速率的相互制约，从根本上改变三相催化界面缓慢的能质传输和转化过程；设计并搭建了基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统，是研究在不同光强下液-固、气-固解耦型光催化分解水反应的重要实践。
附图说明
图1为本发明结构示意图。
图2为本发明光催化分解水常压俯照反应器子系统1结构示意图。
图3为本发明光催化聚光子系统2结构示意图。
图4为本发明光热光催化剂子系统3结构示意图。
图中，1-光催化分解水常压俯照反应器子系统；2-光催化聚光子系统；3-光热光催化剂子系统；4-氩气气瓶；5-循环水机；6-气相色谱仪；101-透光盖板；102-密封垫圈；103-固定夹子；104-第一真空阀；105-第二真空阀；106-气体取样口；107-循环水夹套；108-反应腔；109-吹气管；201-氙灯光源；202-衰减滤光片；203-平凸透镜；204-支架；301-下层亲水材料基底；302-中层光热材料；303-上层光催化剂；304-凹槽。
具体实施方式
为了使本发明的目的、技术方案及优点更加清楚明白，下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述。所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都应当属于本发明保护的范围。
如图1、图2所示，一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统，包括光催化分解水常压俯照反应器子系统1、光催化聚光子系统2及光热光催化剂子系统3，所述光热光催化剂子系统3密封设置于光催化分解水常压俯照反应器子系统1中的反应腔108内，并受到光催化聚光子系统2的光照射，进行光催化分解水反应。
所述光催化分解水常压俯照反应器子系统1包括反应腔108及反应腔108外层的循环水夹套107；所述反应腔108上口设有透光盖板101，反应腔108的进气侧通过第一真空阀104与氩气气瓶4相连接；反应腔出气侧设有第二真空阀105并且中上部设有气体取样口106；所述循环水夹套107一侧与循环水机5出水口相连通，另一侧与循环水机5进水口相连通，在光催化分解水反应时对反应液进行控温。
所述透光盖板101与反应腔108上口之间设有密封垫圈102,且透光盖板101与反应腔108上口外侧通过固定夹子103固定，以此保证光催化分解水常压俯照反应器子系统1的气密性。
所述反应腔108的进气侧设有吹气管109，吹气管109一端连接第一真空阀104的出气端，吹气管109另一端伸入反应腔108近底部，确保气体吹扫效果。
如图3，所述光催化聚光子系统2包括氙灯光源201，氙灯光源201射出的光依次通过多个固定于支架204上的衰减滤光片202和平凸透镜203后穿过透光盖板101照射到反应腔108中的光热光催化剂子系统3上。
所述平凸透镜203与透光盖板101均采用石英材料。
如图4，所述光热光催化剂子系统3包括自下而上设置的下层亲水材料基底301、中层光热材料302和上层光催化剂303；下层亲水材料基底301中心设有用于固定中层光热材料302的凹槽304，上层光催化剂303旋涂于中层光热材料302表面。
所述下层亲水材料基底301包括具有超低的热导率以及水传输通道的木材或三聚氰胺泡沫；所述中层光热材料302包括具有高效光热转换效率以及高度多孔结构的泡沫碳；所述上层半导体光催化剂303包括稳定高效的Cd1-xZnxS纳米孪晶同质结。
实施例1
一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统的使用方法，其特征在于，具体包括以下步骤：
Step1将提前制备好的上层光催化剂303旋涂到中层光热材料302表面，将其固定于下层亲水材料基底301的凹槽304中，随后将一定量的去离子水加入到光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108中，然后使准备好的光热光催化剂子系统3漂浮在反应腔108的液面上，用密封垫圈102和3个固定夹子103将石英透光盖板101固定，将反应器进行密封；
Step2在反应开始之前，将氩气气瓶4与第一真空阀104相连并对光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108进行氩气吹扫30-40分钟；吹扫完毕后，先关闭第二真空阀105后关闭第一真空阀104；
Step3打开300W氙灯光源201，将电流调节到5A，使光依次通过滤光程度为90％的衰减滤光片和滤光程度为50％的衰减滤光片，然后通过两块平凸透镜203聚光后得到2个太阳光亮常数的光照强度，最后使光照射到反应腔108中的光热光催化剂子系统3上进行光催化分解水反应；
Step4将循环水夹套107与循环水机5相连，对反应过程中的反应液控温；自定义时间段进行气体取样，然后通过气相色谱仪6进行分析检测。
实施例2
一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统的使用方法，其特征在于，具体包括以下步骤：
Step1将提前制备好的上层光催化剂303旋涂到中层光热材料302表面，将其固定于下层亲水材料基底301的凹槽304中，随后将一定量的去离子水加入到光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108中，然后使准备好的光热光催化剂子系统3漂浮在反应腔108的液面上，用密封垫圈102和3个固定夹子103将石英透光盖板101固定，将反应器进行密封；
Step2在反应开始之前，将氩气气瓶4与第一真空阀104相连并对光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108进行氩气吹扫30-40分钟；吹扫完毕后，先关闭第二真空阀105后关闭第一真空阀104；
Step3打开300W氙灯光源201，将电流调节到10A，使光通过滤光程度为90％的衰减滤光片，然后通过两块平凸透镜203聚光后得到12个太阳光亮常数的光照强度，最后使光照射到反应腔108中的光热光催化剂子系统3上进行光催化分解水反应；
Step4将循环水夹套107与循环水机5相连，对反应过程中的反应液控温；自定义时间段进行气体取样，然后通过气相色谱仪6进行分析检测。
实施例3
一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统的使用方法，其特征在于，具体包括以下步骤：
Step1将提前制备好的上层光催化剂303旋涂到中层光热材料302表面，将其固定于下层亲水材料基底301的凹槽304中，随后将一定量的去离子水加入到光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108中，然后使准备好的光热光催化剂子系统3漂浮在反应腔108的液面上，用密封垫圈102和3个固定夹子103将石英透光盖板101固定，将反应器进行密封；
Step2在反应开始之前，将氩气气瓶4与第一真空阀104相连并对光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108进行氩气吹扫30-40分钟；吹扫完毕后，先关闭第二真空阀105后关闭第一真空阀104；
Step3打开300W氙灯光源201，将电流调节到18A，使光通过滤光程度为90％的衰减滤光片，然后通过两块平凸透镜203聚光后得到33个太阳光亮常数的光照强度，最后使光照射到反应腔108中的光热光催化剂子系统3上进行光催化分解水反应；
Step4将循环水夹套107与循环水机5相连，对反应过程中的反应液控温；自定义时间段进行气体取样，然后通过气相色谱仪6进行分析检测。
实施例4
一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统的使用方法，其特征在于，具体包括以下步骤：
Step1将提前制备好的上层光催化剂303旋涂到中层光热材料302表面，将其固定于下层亲水材料基底301的凹槽304中，随后将一定量的去离子水加入到光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108中，然后使准备好的光热光催化剂子系统3漂浮在反应腔108的液面上，用密封垫圈102和3个固定夹子103将石英透光盖板101固定，将反应器进行密封；
Step2在反应开始之前，将氩气气瓶4与第一真空阀104相连并对光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108进行氩气吹扫30-40分钟；吹扫完毕后，先关闭第二真空阀105后关闭第一真空阀104；
Step3打开300W氙灯光源201，将电流调节到11A，使光通过滤光程度为50％的衰减滤光片，然后通过两块平凸透镜203聚光后得到65个太阳光亮常数的光照强度，最后使光照射到反应腔108中的光热光催化剂子系统3上进行光催化分解水反应；
Step4将循环水夹套107与循环水机5相连，对反应过程中的反应液控温；自定义时间段进行气体取样，然后通过气相色谱仪6进行分析检测。
实施例5
一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统的使用方法，其特征在于，具体包括以下步骤：
Step1将提前制备好的上层光催化剂303旋涂到中层光热材料302表面，将其固定于下层亲水材料基底301的凹槽304中，随后将一定量的去离子水加入到光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108中，然后使准备好的光热光催化剂子系统3漂浮在反应腔108的液面上，用密封垫圈102和3个固定夹子103将石英透光盖板101固定，将反应器进行密封；
Step2在反应开始之前，将氩气气瓶4与第一真空阀104相连并对光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108进行氩气吹扫30-40分钟；吹扫完毕后，先关闭第二真空阀105后关闭第一真空阀104；
Step3打开300W氙灯光源201，将电流调节到15A，使光通过滤光程度为50％的衰减滤光片，然后通过两块平凸透镜203聚光后得到107个太阳光亮常数的光照强度，最后使光照射到反应腔108中的光热光催化剂子系统3上进行光催化分解水反应；
Step4将循环水夹套107与循环水机5相连，对反应过程中的反应液控温；自定义时间段进行气体取样，然后通过气相色谱仪6进行分析检测。
实施例6
一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统的使用方法，其特征在于，具体包括以下步骤：
Step1将提前制备好的上层光催化剂303旋涂到中层光热材料302表面，将其固定于下层亲水材料基底301的凹槽304中，随后将一定量的去离子水加入到光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108中，然后使准备好的光热光催化剂子系统3漂浮在反应腔108的液面上，用密封垫圈102和3个固定夹子103将石英透光盖板101固定，将反应器进行密封；
Step2在反应开始之前，将氩气气瓶4与第一真空阀104相连并对光催化分解水常压俯照反应器子系统1的反应腔108进行氩气吹扫30-40分钟；吹扫完毕后，先关闭第二真空阀105后关闭第一真空阀104；
Step3打开300W氙灯光源201，将电流调节到12A，使光依次通过两块平凸透镜203聚光后得到155个太阳光亮常数的光照强度，最后使光照射到反应腔107中的光热光催化剂子系统3上进行光催化分解水反应；
Step4将循环水夹套107与循环水机5相连，对反应过程中的反应液控温；自定义时间段进行气体取样，然后通过气相色谱仪6进行分析检测。
以上实施例的各技术特征可以进行任意的组合，为使描述简洁，未对上述实施例中的各个技术特征所有可能的组合都进行描述，然而，只要这些技术特征的组合不存在矛盾，都应当认为是本说明书记载的范围。
本发明具体应用途径很多，以上所述仅是本发明的优选实施方式。应当指出，以上实施例仅用于说明本发明，而并不用于限制本发明的保护范围。对于本领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明构思的前提下，还可以做出若干变形和改进，这些都属于本发明的保护范围。因此，本发明专利的保护范围应以所附权利要求为准。
Claims (9)
1.一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统，包括光催化分解水常压俯照反应器子系统(1)、光催化聚光子系统(2)及光热光催化剂子系统(3)，其特征在于：所述光热光催化剂子系统(3)密封设置于光催化分解水常压俯照反应器子系统(1)内，并受到光催化聚光子系统(2)的光照射，进行光催化分解水反应。
2.根据权利要求1所述的一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统，其特征在于：所述光催化分解水常压俯照反应器子系统(1)包括反应腔(108)及反应腔(108)外层的循环水夹套(107)；所述反应腔(108)上口设有透光盖板(101)，反应腔(108)的进气侧通过第一真空阀(104)与氩气气瓶(4)相连接；反应腔出气侧设有第二真空阀(105)，反应腔(108)中上部设置有气体取样口(106)；所述循环水夹套(107)一侧与循环水机(5)出水口相连通，另一侧与循环水机(5)进水口相连通。
3.根据权利要求2所述的一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统，其特征在于：所述透光盖板(101)与反应腔(108)上口之间设有密封垫圈(102),且透光盖板(101)与反应腔(108)上口外侧通过固定夹子(103)固定。
4.根据权利要求2所述的一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统，其特征在于：所述反应腔(108)的进气侧设有吹气管(109)，吹气管(109)一端连接第一真空阀(104)的出气端，吹气管(109)另一端伸入反应腔(108)近底部。
5.根据权利要求1所述的一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统，其特征在于：所述光催化聚光子系统(2)包括氙灯光源(201)，氙灯光源(201)发出的光依次通过多个固定于支架(204)上的衰减滤光片(202)和平凸透镜(203)后穿过透光盖板(101)照射到反应腔(108)中的光热光催化剂子系统(3)上。
6.根据权利要求5所述的一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统，其特征在于：所述平凸透镜(203)与透光盖板(101)均采用石英材料。
7.根据权利要求1所述的一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统，其特征在于：所述光热光催化剂子系统(3)包括自下而上设置的下层亲水材料基底(301)、中层光热材料(302)和上层光催化剂(303)；下层亲水材料基底(301)中心设有用于固定中层光热材料(302)的凹槽(304)，上层光催化剂(303)旋涂于中层光热材料(302)表面。
8.根据权利要求7所述的一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统，其特征在于：所述下层亲水材料基底(301)包括具有超低的热导率以及水传输通道的木材或三聚氰胺泡沫；所述中层光热材料(302)包括具有高效光热转换效率以及高度多孔结构的泡沫碳；所述上层半导体光催化剂(303)包括稳定高效的Cd1-xZnxS纳米孪晶同质结。
9.一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统的使用方法，其特征在于，具体包括以下步骤：
Step1将去离子水加入到光催化分解水常压俯照反应器子系统(1)的反应腔(108)中，然后使事先准备好的光热光催化剂子系统(3)漂浮在反应腔(108)的液面上，最后将光催化分解水常压俯照反应器子系统(1)进行密封；
Step2在反应开始之前，将氩气气瓶(4)与第一真空阀(104)相连并对光催化分解水常压俯照反应器子系统(1)的反应腔(108)内进行氩气吹扫30-40分钟；吹扫完毕后，先关闭第二真空阀(105)，后关闭第一真空阀(104)；
Step3打开氙灯光源(201)，调节氙灯光源(201)的电流，根据所需光强选择衰减滤光片(202)的型号及数量，通过平凸透镜(203)聚光后，照射到反应腔(108)中的光热光催化剂子系统(3)上进行光催化分解水反应；
Step4将循环水夹套(107)与循环水机(5)相连，对反应过程中的反应液控温；自定义时间段进行气体取样，然后通过气相色谱仪(6)进行分析检测。
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| CN202210768203.XA CN115055143B (zh) | 2022-07-01 | 2022-07-01 | 一种基于聚光-光热耦合的液-固、气-固解耦型光催化分解水系统及其使用方法 |
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2022
- 2022-07-01 CN CN202210768203.XA patent/CN115055143B/zh active Active
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