CN115874160A - 基板处理方法、半导体装置的制造方法、基板处理装置以及记录介质 - Google Patents

基板处理方法、半导体装置的制造方法、基板处理装置以及记录介质 Download PDF

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Abstract

本发明是基板处理方法、半导体装置的制造方法、基板处理装置和记录介质，以提高在基板上形成的膜的特性。基板处理方法具有通过将循环进行预定次数而在基板上形成含硅、预定元素及氮的膜的工序，循环包括(a)向基板供给含硅的第一气体而形成第一层的工序、(b)向基板供给含硅且分子结构与第一气体不同的第二气体而形成第二层的工序、(c)向基板供给含预定元素的第三气体的工序和(d)向基板供给含氮的第四气体而对第一层及第二层进行改性的工序；预定元素是能够在膜中形成缺陷的元素，在循环中，按照(a)(c)(b)(d)、(c)(a)(b)(d)或(c)(a)(c)(b)(d)的任一顺序进行(a)～(d)各工序。

Description

基板处理方法、半导体装置的制造方法、基板处理装置以及记 录介质
技术领域
本公开涉及基板处理方法、半导体装置的制造方法、基板处理装置以及记录介质。
背景技术
作为半导体装置的制造工序的一个工序，有时进行在基板上形成膜的处理(例如专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2021/053756号
发明内容
发明所要解决的课题
本发明的目的在于提供一种能够提高在基板上形成的膜的特性的技术。
用于解决课题的方法
根据本公开的一个方式，提供一种基板处理方法，具有通过将包括如下(a)、(b)、(c)和(d)的循环进行预定次数，从而在基板上形成含有硅、预定元素和氮的膜的工序，
(a)向上述基板供给含有硅的第一气体而形成第一层的工序，
(b)向上述基板供给含有硅且分子结构与上述第一气体不同的第二气体而形成第二层的工序，
(c)向上述基板供给含有上述预定元素的第三气体的工序，和
(d)向上述基板供给含有氮的第四气体来对上述第一层和上述第二层进行改性的工序；
作为上述预定元素，使用能够在上述膜中形成缺陷的元素，
在上述循环中，按照(a)(c)(b)(d)、(c)(a)(b)(d)或(c)(a)(c)(b)(d)中的任一顺序进行(a)～(d)的各工序。
发明效果
根据本公开，能够提供一种能够提高在基板上形成的膜的特性的技术。
附图说明
图1是本公开的一个方式中优选使用的基板处理装置的立式处理炉的概略构成图，是以纵截面图表示处理炉202部分的图。
图2是本公开的一个方式中优选使用的基板处理装置的立式处理炉的概略构成图，是以图1的A-A线截面图表示处理炉202部分的图。
图3是本公开的一个方式中优选使用的基板处理装置的控制器121的概略构成图，是以框图表示控制器121的控制系统的图。
图4是示出本公开的一个方式中的处理流程的图。
图5是示出本公开的变形例1中的处理流程的图。
图6是示出本公开的变形例3中的处理流程的图。
图7是示出在本公开的一个方式中优选使用的基板处理装置中形成的膜的图。
图8是表示实施例中的测定结果的图。
符号说明
200：晶圆(基板)。
具体实施方式
<本公开的一个方式>
以下，主要参照图1～图4对本公开的一个方式进行说明。此外，在以下的说明中使用的附图均是示意性的，附图所示的各要素的尺寸的关系、各要素的比率等未必与现实一致。另外，在多个附图的相互之间，各要素的尺寸的关系、各要素的比率等也未必一致。
(1)基板处理装置的构成
如图1所示，处理炉202具有作为温度调整器(加热部)的加热器207。加热器207为圆筒形状，通过被保持板支撑而垂直地安装。加热器207还作为利用热使气体活化(激发)的活化机构(激发部)来发挥功能。
在加热器207的内侧，与加热器207呈同心圆状配设有反应管203。反应管203例如由石英(SiO2)或碳化硅(SiC)等耐热性材料构成，形成为上端封闭且下端开口的圆筒形状。在反应管203的下方，与反应管203呈同心圆状配设有集管209。集管209例如由不锈钢(SUS)等金属材料构成，形成为上端及下端开口的圆筒形状。集管209的上端部与反应管203的下端部卡合，以支撑反应管203的方式构成。在集管209与反应管203之间设置有作为密封部件的O型圈220a。反应管203与加热器207同样地垂直安装。处理容器(反应容器)主要由反应管203和集管209构成。在处理容器的筒中空部形成有处理室201。处理室201构成为能够收容作为基板的晶圆200。在该处理室201内进行对晶圆200的处理。
在处理室201内，以贯通集管209的侧壁的方式分别设置有作为第一～第三供给部的喷嘴249a～249c。也将喷嘴249a～249c分别称为第一～第三喷嘴。喷嘴249a～249c例如由石英或SiC等耐热性材料构成。喷嘴249a～249c分别连接有气体供给管232a～232c。喷嘴249a～249c分别是不同的喷嘴，喷嘴249a、249c分别与喷嘴249b相邻地设置。
在气体供给管232a～232c中，从气流的上游侧起依次分别设置有作为流量控制器(流量控制部)的质量流量控制器(MFC)241a～241c及作为开关阀的阀门243a～243c。在气体供给管232a的比阀门243a靠下游侧的位置分别连接有气体供给管232d、232e。在气体供给管232b、232c的比阀门243b、243c靠下游侧的位置分别连接有气体供给管232f、232g。在气体供给管232d～232g中，从气流的上游侧起依次分别设置有MFC241d～241g及阀门243d～243g。气体供给管232a～232g例如由SUS等金属材料构成。
如图2所示，在反应管203的内壁与晶圆200之间的俯视视角下为圆环状的空间中，喷嘴249a～249c以沿着反应管203内壁的下部至上部，朝向晶圆200的排列方向的上方立起的方式分别设置。即，喷嘴249a～249c以沿着晶圆排列区域的方式分别设置于排列有晶圆200的晶圆排列区域的侧方的、水平包围晶圆排列区域的区域。俯视视角下，喷嘴249b以隔着搬入到处理室201内的晶圆200的中心与后述的排气口231a在一条直线上对置的方式配置。喷嘴249a、249c以沿着反应管203的内壁(晶圆200的外周部)从两侧夹着通过喷嘴249b和排气口231a的中心的直线L的方式配置。直线L也是通过喷嘴249b和晶圆200的中心的直线。即，也可以说喷嘴249c隔着直线L设置于与喷嘴249a相反的一侧。喷嘴249a、249c以直线L为对称轴而线对称地配置。在喷嘴249a～249c的侧面分别设置有供给气体的气体供给孔250a～250c。气体供给孔250a～250c分别以俯视时与排气口231a相对(对置)的方式开口，能够朝向晶圆200供给气体。从反应管203的下部至上部设置有多个气体供给孔250a～250c。
从气体供给管232a经由MFC241a、阀门243a、喷嘴249a向处理室201内供给含有硅(Si)的第一气体。第一气体用作原料气体。
从气体供给管232b经由MFC241b、阀门243b、喷嘴249b向处理室201内供给含有预定元素的第三气体。需要说明的是，预定元素是指通过进行后述的成膜处理而能够在形成于晶圆200上的膜中形成缺陷的元素。作为预定元素，可以使用碳(C)或硼(B)中的至少任一种。
从气体供给管232c经由MFC241c、阀门243c、喷嘴249c向处理室201内供给含有氮(N)的第四气体。第四气体用作反应气体。
从气体供给管232d经由MFC241d、阀门243d、气体供给管232a、喷嘴249a向处理室201内供给含有Si的第二气体。需要说明的是，第二气体是分子结构与第一气体不同的气体，作为原料气体使用。
从气体供给管232e～232g分别经由MFC241e～241g、阀门243e～243g、气体供给管232a～232c、喷嘴249a～249c向处理室201内供给非活性气体。非活性气体作为吹扫气体、载气、稀释气体等发挥作用。
第一气体供给系统主要由气体供给管232a、MFC241a、阀门243a构成。第三气体供给系统主要由气体供给管232b、MFC241b、阀门243b构成。第四气体供给系统主要由气体供给管232c、MFC241c、阀门243c构成。第二气体供给系统主要由气体供给管232d、MFC241d、阀门243d构成。非活性气体供给系统主要由气体供给管232e～232g、MFC241e～241g、阀门243e～243g构成。
上述的各种供给系统中的任一者或全部的供给系统可以构成为集成有阀门243a～243g、MFC241a～241g等而成的集成型供给系统248。集成型供给系统248与气体供给管232a～232g分别连接，构成为通过后述的控制器121来控制各种物质(各种气体)向气体供给管232a～232h内的供给动作(即阀门243a～243g的开关动作)、利用MFC241a～241g进行的流量调节动作等。集成型供给系统248构成为单体型或分割型的集成单元，能够以集成单元为单位相对于气体供给管232a～232g等进行装卸，能够以集成单元为单位进行集成型供给系统248的维护、更换、增设等。
在反应管203的侧壁下方，设置有对处理室201内的气氛进行排气的排气口231a。如图2所示，排气口231a在俯视视角下设置于隔着晶圆200与喷嘴249a～249c(气体供给孔250a～250c)相对(对置)的位置。排气口231a也可以沿着反应管203的侧壁的下部至上部(即沿着晶圆排列区域)设置。排气口231a与排气管231连接。在排气管231中，经由作为检测处理室201内的压力的压力检测器(压力检测部)的压力传感器245及作为压力调整器(压力调整部)的APC(Auto Pressure Controller，压力自动调节器)阀244，连接有作为真空排气装置的真空泵246。APC阀244通过在使真空泵246工作的状态下开关阀，能够进行处理室201内的真空排气和真空排气停止。APC阀244还构成为，在使真空泵246工作的状态下，基于由压力传感器245检测出的压力信息来调节阀开度，由此能够调整处理室201内的压力。排气系统主要由排气管231、APC阀244、压力传感器245构成。也可以考虑将真空泵246纳入排气系统中。
在集管209的下方，设置有能够气密地封闭集管209的下端开口的作为炉口盖体的密封帽219。密封帽219例如由SUS等金属材料构成，形成为圆盘状。在密封帽219的上表面设置有与集管209的下端抵接的作为密封部件的O型圈220b。在密封帽219的下方设置有使后述的晶圆盒217旋转的旋转机构267。旋转机构267的旋转轴255贯通密封帽219而与晶圆盒217连接。旋转机构267构成为通过使晶圆盒217旋转来使晶圆200旋转。密封帽219构成为通过设置于反应管203的外部的作为升降机构的晶圆盒升降机115而在垂直方向上升降。晶圆盒升降机115构成为通过使密封帽219升降而将晶圆200向处理室201内外搬入及搬出(搬送)的搬送装置(搬送机构)。搬送装置作为向处理室201内提供晶圆200的提供装置来发挥功能。
在集管209的下方，设有在使密封帽219下降而将晶圆盒217从处理室201内搬出的状态下能够将集管209的下端开口气密地封闭的作为炉口盖体的挡板219s。挡板219s例如由SUS等金属材料构成，形成为圆盘状。在挡板219s的上表面设置有与集管209的下端抵接的作为密封部件的O型圈220c。挡板219s的开关动作(升降动作、转动动作等)由挡板开关机构115s控制。
作为基板支撑件的晶圆盒217构成为：将多片(例如25～200片)晶圆200以水平姿态且以彼此中心对齐的状态沿垂直方向排列而多层地支撑，即，隔开间隔地排列。晶圆盒217例如由石英、SiC等耐热性材料构成。在晶圆盒217的下部，多层地支撑有例如由石英、SiC等耐热性材料构成的隔热板218。
在反应管203内设置有作为温度检测器的温度传感器263。通过基于由温度传感器263检测出的温度信息来调整向加热器207的通电量，处理室201内的温度成为所希望的温度分布。温度传感器263沿着反应管203的内壁设置。
如图3所示，作为控制部(控制单元)的控制器121构成为具备CPU(CentralProcessing Unit，中央处理器)121a、RAM(Random Access Memory，随机储存器)121b、存储装置121c、I/O接口121d的计算机。RAM121b、存储装置121c、I/O接口121d构成为能够经由内部总线121e与CPU121a进行数据交换。控制器121与例如构成为触摸面板等的输入输出装置122连接。另外，能够在控制器121上连接外部存储装置123。
存储装置121c例如由闪存、HDD(Hard Disk Drive，硬盘驱动器)、SSD(SolidState Drive，固态硬盘)等构成。在存储装置121c内，以能够读取的方式存储有控制基板处理装置的动作的控制程序、记载有后述的基板处理的过程、条件等的制程配方等。制程配方是以通过控制器121使基板处理装置执行后述的基板处理中的各过程而能够获得预定的结果的方式组合而成的，作为程序来发挥功能。以下，也将制程配方、控制程序等统一简称为程序。另外，也将制程配方简称为配方。在本说明书中使用程序这样的用语的情况下，有时仅单独包含配方，有时仅单独包含控制程序，或者有时包含这两者。RAM121b构成为暂时保持由CPU121a读出的程序、数据等的存储区域(工作区)。
I/O接口121d与上述MFC241a～241g、阀门243a～243g、压力传感器245、APC阀244、真空泵246、温度传感器263、加热器207、旋转机构267、晶圆盒升降机115、挡板开关机构115s等连接。
CPU121a构成为能够从存储装置121c读出并执行控制程序，并且根据来自输入输出装置122的操作命令的输入等从存储装置121c读出配方。CPU121a构成为能够按照所读出的配方的内容来控制由MFC241a～241g进行的各种物质(各种气体)的流量调整动作、阀门243a～243g的开关动作、APC阀244的开关动作及基于压力传感器245的由APC阀244进行的压力调整动作、真空泵246的启动及停止、基于温度传感器263的由加热器207进行的温度调整动作、由旋转机构267进行的晶圆盒217的旋转及旋转速度调节动作、由晶圆盒升降机115进行的晶圆盒217的升降动作、由挡板开关机构115s进行的挡板219s的开关动作等。
控制器121能够通过将存储于外部存储装置123的上述程序安装于计算机而构成。外部存储装置123例如包括HDD等磁盘、CD等光盘、MO等光磁盘、USB存储器、SSD等半导体存储器等。存储装置121c、外部存储装置123构成为计算机可读取的记录介质。以下，也将它们统一简称为记录介质。在本说明书中使用“记录介质”这样的用语的情况下，有时仅单独包括存储装置121c，有时仅单独包括外部存储装置123，或者有时包括这两者。另外，向计算机提供程序也可以不使用外部存储装置123，而使用互联网、专用线路等通信方式来进行。
(2)基板处理工序
关于使用上述基板处理装置，作为半导体装置的制造工序的一个工序，对作为基板的晶圆200进行处理的流程例，即在晶圆200上形成膜的成膜流程例，主要使用图4进行说明。在以下的说明中，构成基板处理装置的各部的动作由控制器121控制。
本方式的成膜流程中，进行通过将如下的循环进行预定次数(n次，n为1以上的整数)从而在晶圆200上形成碳氮化硅膜(SiCN膜或掺杂有C的SiN膜)作为含有Si、C和N的膜的工序，该循环包括：对晶圆200供给含有Si的第一气体而形成第一层的步骤a，对晶圆200供给含有Si且分子结构与第一气体不同的第二气体而形成第二层的步骤b，对晶圆200供给含有例如C作为预定元素的第三气体的步骤c，以及对晶圆200供给含有N的第四气体而对第一层和第二层进行改性的步骤d。
需要说明的是，在上述循环中，按照步骤a、c、b、d、步骤c、a、b、d或步骤c、a、c、b、d中的任一顺序非同时地进行步骤a～d的各工序。另外，在图4中，示出了以a、c、b、d的顺序非同时地进行步骤a～d的各工序的例子。另外，在图4中，将步骤a、b、c、d的实施期间分别表示为a、b、c、d。
在以下的说明中，对于作为膜，形成由SiCN膜构成的电荷陷阱(电荷捕获)膜的例子进行说明。
在本说明书中，为了方便起见，有时也如下那样表示上述的处理流程。在以下的变形例、其他方式等的说明中，也使用同样的标记。
(第一气体→第三气体→第二气体→第四气体)×n→SiCN
本说明书中使用的“晶圆”这样的用语有时是指晶圆本身，有时是指晶圆与形成于其表面的预定的层、膜的层叠体。本说明书中使用的“晶圆的表面”这样的用语有时是指晶圆本身的表面，有时是指在晶圆上形成的预定的层等的表面。在本说明书中，在记载为“在晶圆上形成预定的层”的情况下，有时意味着在晶圆本身的表面上直接形成预定的层，有时意味着在形成于晶圆上的层等上形成预定的层。本说明书中使用“基板”这一用语的情况也与使用“晶圆”这一用语的情况同义。
(晶圆装载和晶圆盒搭载)
当多片晶圆200被装填(晶圆装载)到晶圆盒217时，利用挡板开关机构使挡板219s移动，从而使集管209的下端开口打开(挡板开放)。之后，如图1所示，支撑有多片晶圆200的晶圆盒217被晶圆盒升降机115抬起而向处理室201内搬入(晶圆盒搭载)。在该状态下，密封帽219成为经由O型圈220b将集管209的下端密封的状态。这样，晶圆200被提供到处理室201内。
(压力调整及温度调整)
在晶圆盒搭载结束后，利用真空泵246进行真空排气(减压排气)，以使处理室201内，即存在晶圆200的空间成为期望的压力(真空度)。此时，处理室201内的压力由压力传感器245测定，基于该测定的压力信息对APC阀244进行反馈控制。另外，通过加热器207进行加热，以使处理室201内的晶圆200成为期望的处理温度。此时，基于温度传感器263检测出的温度信息对向加热器207的通电量进行反馈控制，以使处理室201内成为期望的温度分布。另外，开始利用旋转机构267进行的晶圆200的旋转。处理室201内的排气、晶圆200的加热和旋转均至少在对晶圆200的处理结束之前的期间持续进行。
(成膜处理)
然后，按照a、c、b、d的顺序执行以下的步骤a～d。
[步骤a]
在步骤a中，对处理室201内的晶圆200供给第一气体。
具体而言，打开阀门243a，使第一气体向气体供给管232a内流动。第一气体通过MFC241a进行流量调节，经由喷嘴249a向处理室201内供给，并从排气口231a排出。此时，从晶圆200的侧方对晶圆200供给第一气体(第一气体供给)。此时，打开阀门243e～243g，分别经由喷嘴249a～249c向处理室201内供给非活性气体。需要说明的是，关于以下所示的几种方法，也可以不实施非活性气体的供给。
作为在本步骤中供给第一气体时的处理条件，例示如下：
处理温度：450～750℃，优选为650～700℃，
处理压力：20～133Pa，优选为40～70Pa，
第一气体供给流量：0.01～2slm，优选为0.1～1slm，
第一气体供给时间：6～60秒，优选为10～30秒，
非活性气体供给流量(每个气体供给管)：0～20slm。
通过将压力设为133Pa以下，虽然也与温度等其他因素有关，但能够防止气体的分解。
需要说明的是，本说明书中的“450～750℃”这样的数值范围的表述是指下限值和上限值包括在该范围内。因此，例如，“450～750℃”是指“450℃以上且750℃以下”。对于其他数值范围也是同样的。另外，本说明书中的处理温度是指晶圆200的温度或处理室201内的温度，处理压力是指处理室201内的压力。另外，在供给流量中包括0slm的情况下，0slm是指不供给该气体的情况。这些在以下的说明中也是同样的。
通过在上述的处理条件下对晶圆200供给例如氯硅烷系气体作为第一气体，在作为基底的晶圆200的最外表面上形成第一层(含Si层)。第一层通过氯硅烷系气体的分子向晶圆200的最外表面的物理吸附、化学吸附，氯硅烷系气体的一部分分解而成的物质的分子向晶圆200的最外表面的物理吸附、化学吸附等而形成。第一层也可以是氯硅烷系气体的分子、氯硅烷系气体的一部分分解而成的物质的分子的吸附层(物理吸附层、化学吸附层)。
若处理温度低于450℃，则Si难以吸附在晶圆200上，有时难以形成第一层。通过使处理温度为450℃以上，能够在晶圆200上形成第一层。通过使处理温度为650℃以上，能够在晶圆200上更充分地形成第一层。
若处理温度超过750℃，则作为第一气体的例如氯硅烷系气体会热分解，在晶圆200上多重地堆积Si，由此有时难以形成小于1原子层的厚度的大致均匀厚度的第一层。通过将处理温度设为750℃以下，能够形成小于1原子层的厚度的大致均匀厚度的第一层，能够提高第一层的台阶覆盖特性、晶圆面内膜厚均匀性。通过使处理温度为700℃以下，能够进一步提高第一层的台阶覆盖特性、晶圆面内膜厚均匀性。在此，小于1原子层的厚度的层是指不连续地形成的原子层，1原子层的厚度的层是指连续地形成的原子层。另外，小于1原子层的厚度的层大致均匀是指原子以大致均匀的密度吸附在晶圆200的表面上。
在本步骤中，将处理温度设定为：作为第一气体的例如氯硅烷系气体单独存在于处理室201内的情况下，第一气体发生热分解(气相分解)的温度以下的温度或比第一气体发生热分解的温度低的温度(450～750℃)。由此，在晶圆200的最外表面上支配性地(优先地)产生氯硅烷系气体的分子、氯硅烷系气体的一部分分解而成的物质的分子的物理吸附、化学吸附，由氯硅烷系气体的热分解引起的Si的堆积稍微产生或者几乎不产生。即，在上述的处理条件下，第一层压倒性地包含较多的氯硅烷系气体的分子、氯硅烷系气体的一部分分解而成的物质的分子的吸附层(物理吸附层、化学吸附层)，稍微包含或几乎不包含含Cl的Si的堆积层。
在形成第一层之后，关闭阀门243a，停止向处理室201内供给第一气体。然后，对处理室201内进行真空排气，将残留在处理室201内的气体状物质等从处理室201内排除。此时，保持打开阀门243e～243g的状态，维持非活性气体向处理室201内的供给。分别经由喷嘴249a～249c供给的非活性气体作为吹扫气体来发挥作用，由此，处理室201内被吹扫(吹扫)。
作为在本步骤中进行吹扫时的处理条件，例示如下：
非活性气体供给流量(每个气体供给管)：0.5～20slm，
非活性气体供给时间：1～60秒，优选为2～20秒。
其他处理条件与在本步骤中供给第一气体时的处理条件相同。
作为第一气体，能够使用含有作为构成形成于晶圆200上的膜的主元素的硅(Si)的硅烷系气体。作为硅烷系气体，例如能够使用含有Si和卤素的气体，即卤代硅烷系气体。卤素包括氯(Cl)、氟(F)、溴(Br)、碘(I)等。作为卤代硅烷系气体，例如能够使用含有Si和Cl的上述氯硅烷系气体。
作为第一气体，可以使用四氯硅烷(SiCl4，简称：STC)气体、二氯硅烷(SiH2Cl2，简称：DCS)气体、三氯硅烷(SiHCl3，简称：TCS)气体等氯硅烷系气体。作为第一气体，可以使用它们中的1种以上。
这些气体中，作为第一气体，优选使用不含Si-Si键的硅烷系气体。
作为非活性气体，可以使用氮气(N2)、氩气(Ar)、氦气(He)、氖气(Ne)、氙气(Xe)等惰性气体。作为非活性气体，可以使用它们中的1种以上。这一点在后述的各步骤中也是同样的。
[步骤c]
在步骤c中，对处理室201内的晶圆200，即对形成于晶圆200上的第一层，供给第三气体。
具体而言，打开阀门243b，使第三气体向气体供给管232b内流动。第三气体通过MFC241b进行流量调节，经由喷嘴249b向处理室201内供给，从排气口231a排出。此时，从晶圆200的侧方对晶圆200供给第三气体(第三气体供给)。此时，保持打开阀门243e～243g的状态，分别经由喷嘴249a～249c向处理室201内供给非活性气体。
作为在本步骤中供给第三气体时的处理条件，例示如下：
处理压力：10～50Pa，优选为15～30Pa，
第三气体供给流量：0.05～6slm，优选为0.5～2slm，
第三气体供给时间：2～60秒，优选为4～30秒。
其他处理条件与在步骤a中供给第一气体时的处理条件相同。
通过对在上述的处理条件下形成于晶圆200上的第一层供给例如含有C作为预定元素的第三气体，能够使C吸附在形成于晶圆200上的第一层上。通过使C吸附于第一层上，能够在通过进行循环而形成的第一层被氮化而成的层中，进而在最终形成于晶圆200上的SiCN膜中，形成(导入)捕获(trap)电荷的缺陷(晶体缺陷)。
在第一层上吸附C而形成含C层后，关闭阀门243b，停止向处理室201内供给第三气体。然后，通过与上述吹扫同样的处理过程、处理条件，将残留在处理室201内的气体状物质等从处理室201内排除(吹扫)。需要说明的是，在本步骤中进行吹扫时的处理温度优选设为与供给第三气体时的处理温度同样的温度。
作为第三气体，例如能够使用含C气体。作为含C气体，例如可以使用丙烯(C3H6)气体、乙烯(C2H4)气体、乙炔(C2H2)气体等上述烃系气体。作为第三气体，可以使用它们中的1种以上。
作为第三气体，除了烃系气体以外，还可以使用例如三乙胺((C2H5)3N，简称：TEA)气体、二乙胺((C2H5)2NH，简称：DEA)气体等胺系气体。作为第三气体，可以使用它们中的1种以上。
作为第三气体，除此之外，例如还可以使用三甲基硅烷(SiH(CH3)3，简称：TMS)气体、二甲基硅烷(SiH2(CH3)2，简称：DMS)气体、三乙基硅烷(SiH(C2H5)3，简称：TES)气体、二乙基硅烷(SiH2(C2H5)2简称：DES)气体等烷基硅烷。作为第三气体，可以使用它们中的1种以上。
[步骤b]
在步骤b中，对处理室201内的晶圆200，即对形成于晶圆200上的吸附有C的第一层(或者也称为含C第一层或在表面形成有含C层的第一层)，供给第二气体。
具体而言，打开阀门243d，使第二气体向气体供给管232a内流动。第二气体通过MFC241d进行流量调节，经由喷嘴249a向处理室201内供给，从排气口231a排出。此时，从晶圆200的侧方对晶圆200供给第二气体(第二气体供给)。此时，保持打开阀门243e～243g的状态，分别经由喷嘴249a～249c向处理室201内供给非活性气体。
作为在本步骤中供给第二气体时的处理条件，例示如下：
处理压力：20～133Pa，优选为40～70Pa，
第二气体供给流量：0.01～1.5slm，优选为0.1～0.8slm，
第二气体供给时间：6～30秒，优选为10～20秒。
其他处理条件与在步骤a中供给第一气体时的处理条件相同。
通过在上述处理条件下对晶圆200供给例如分子结构与第一气体不同的氯硅烷系气体作为第二气体，从而在吸附有C的第一层上主要形成含Si层作为第二层。第二层主要通过由氯硅烷系气体的热分解引起的Si向吸附有C的第一层上的堆积等而形成。
更具体而言，在本步骤中，将处理温度设定为：作为第二气体的例如氯硅烷系气体单独存在于处理室201内的情况下，第二气体发生热分解(气相分解)的温度以上的温度，或比第二气体发生热分解的温度高的温度(450～750℃)。由此，第二气体的分子结构的大部分被热分解，作为第二层，在吸附有C的第一层上形成Si多重堆积的含Si层。
若处理温度低于450℃，则第二气体难以热分解，有时难以形成第二层。通过将处理温度设为450℃以上，第二气体被热分解，能够在吸附有C的第一层上形成例如Si多重堆积而成的层作为第二层。由此，能够提高SiCN膜的成膜速率。通过使处理温度为650℃以上，第二气体被更充分地热分解，例如，能够更充分地形成Si多重堆积而成的层。由此，能够更充分地提高SiCN膜的成膜速率。
若处理温度超过750℃，则第二气体的热分解过度进行，有时难以形成第二层。通过使处理温度为750℃以下，能够抑制第二气体的过度的热分解，能够形成第二层。通过将处理温度设为700℃以下，能够更充分地抑制第二气体的过度的热分解，更充分地形成第二层。
如上所述，层中的缺陷通过C吸附在第一层上而形成。因此，如后所述，在最终形成SiCN膜时，在吸附有该C的第一层部分会形成大量缺陷。
若在晶圆200上通过步骤a～c形成的层的厚度超过数原子层，则后述的步骤d中的改性作用有时无法遍及含Si层的整体。因此，第二层的厚度优选与通过步骤a和c形成的层的厚度合计成为数原子层左右。
另外，在本方式中，使步骤a～c中的处理温度实质上为相同温度。由此，在步骤a～c之间，不需要进行晶圆200的温度变更，即不需要进行处理室201内的温度变更，因此在步骤之间使晶圆200的温度达到稳定前的待机时间是不必要的，能够提高成膜处理的生产率。
另外，在使步骤a～c中的处理温度实质上为相同温度的情况下，为了在步骤a中实质上不发生(即抑制)第一气体的热分解、在步骤b中发生(即促进)第二气体的热分解，例如，在步骤a中，作为第一气体，优选使用具有比第二气体所具有的热分解温度高的热分解温度的气体。
在晶圆200上形成第二层后，关闭阀门243d，停止向处理室201内供给第二气体。然后，通过与上述吹扫同样的处理过程、处理条件，将残留在处理室201内的气体状物质等从处理室201内排除(吹扫)。需要说明的是，在本步骤中进行吹扫时的处理温度优选设为与供给第二气体时的处理温度同样的温度。
作为第二气体，例如能够使用含有作为构成形成于晶圆200上的膜的主元素的Si且分子结构与第一气体不同的硅烷系气体。
作为第二气体，能够使用六氯乙硅烷(Si2Cl6，简称：HCDS)气体、八氯三硅烷(Si3Cl8，简称：OCTS)气体等无机系的氯硅烷原料气体。这些气体可以说是在1分子中含有至少2个Si且具有Si-Si键的原料气体。除了这些气体以外，还可以使用四氯硅烷(SiCl4，简称：STC)气体等氯硅烷系气体、单硅烷(SiH4，简称：MS)气体等氢化硅系气体、三(二甲基氨基)硅烷(SiN[(CH3)2]3H，简称：3DMAS)气体、双(二乙基氨基)硅烷(SiH2[N(C2H5)2]2，简称：BDEAS)气体等氨基硅烷系气体。作为第二气体，可以使用它们中的1种以上。通过使用无卤素气体作为第二气体，能够避免卤素混入到在晶圆200上最终形成的SiCN膜中。
这些气体中，作为第二气体，优选使用上述气体以及它们以外的含有Si-Si键的硅烷系气体。
[步骤d]
在步骤d中，对处理室201内的晶圆200供给第四气体。
具体而言，打开阀门243c，使第四气体向气体供给管232c内流动。第四气体通过MFC241c进行流量调节，经由喷嘴249c向处理室201内供给，从排气口231a排出。此时，从晶圆200的侧方对晶圆200供给第四气体(第四气体供给)。此时，保持打开阀门243e～243g的状态，分别经由喷嘴249a～249c向处理室201内供给非活性气体。
作为在本步骤中供给第四气体时的处理条件，例示如下：
处理压力：133～1330Pa，优选为650～950Pa，
第四气体供给流量：1.0～9slm，优选为3.0～7slm，
第四气体供给时间：10～60秒，优选为20～50秒。
其他处理条件与在步骤a中供给第一气体时的处理条件相同。
通过在上述的处理条件下对晶圆200供给含有氮(N)的第四气体，能够分别对第一层的至少一部分和第二层的至少一部分进行改性(氮化)。其结果是，在晶圆200上形成含有Si、C和N的碳氮化硅层(SiCN层)，即，由含C第一层被氮化而成的层和不含C或以低于第一层的浓度含C的第二层被氮化而成的层层叠而成的层。
形成SiCN层后，关闭阀门243c，停止向处理室201内供给第四气体。然后，通过与上述吹扫同样的处理过程、处理条件，将残留在处理室201内的气体状物质等从处理室201内排除(吹扫)。需要说明的是，在本步骤中进行吹扫时的处理温度优选设为与供给第四气体时的处理温度同样的温度。
作为第四气体，例如能够使用作为氮化气体(氮化剂)的含氮(N)和氢(H)的气体。含N和H的气体既是含N气体，也是含H气体。
作为第四气体，例如能够使用氨(NH3)气体、二氮烯(N2H2)气体、肼(N2H4)气体、N3H8气体等氮化氢系气体。作为第四气体，可以使用它们中的1种以上。
作为第四气体，除此之外，例如也可以使用含氮(N)、碳(C)和氢(H)的气体。作为含N、C和H的气体，例如能够使用胺系气体、有机肼系气体。含N、C和H的气体既是含N气体，也是含C气体，也是含H气体，也是含N和C的气体。
作为第四气体，例如可以举出：单乙胺(C2H5NH2，简称：MEA)气体、二乙胺((C2H5)2NH，简称：DEA)气体、三乙胺((C2H5)3N，简称：TEA)气体等乙胺系气体、单甲胺(CH3NH2，简称：MMA)气体、二甲胺((CH3)2NH，简称：DMA)气体、三甲胺((CH3)3N，简称：TMA)气体等甲胺系气体、单甲基肼((CH3)HN2H2，简称：MMH)气体、二甲基肼((CH3)2N2H2，简称：DMH)气体、三甲基肼((CH3)2N2(CH3)H，简称：TMH)气体等有机肼系气体等。作为第四气体，可以使用它们中的1种以上。
[实施预定次数]
通过将不同时(即不同步)地进行上述步骤a～d的循环进行预定次数(n次，n为1以上的整数)，从而，如图7所示，在晶圆200上，能够将每1个循环中形成的上述SiCN层以预定数量进行层叠，形成SiCN膜。更具体而言，能够在晶圆200上形成含有Si、N和C等作为其组成，通过添加C而在膜中形成有缺陷的SiCN膜。在SiCN膜中，在第一层被氮化而成的层中形成的缺陷的密度比在第二层被氮化而成的层中形成的缺陷的密度高。上述循环优选重复多次。即，优选：使每1个循环中形成的SiCN层的厚度比期望的膜厚薄，重复多次上述循环，直至通过层叠SiCN层而形成的SiCN膜的膜厚成为期望的膜厚。
通过在上述处理条件下对晶圆200供给第一～第四气体，能够使SiCN膜中的C的浓度为5原子％以下。SiCN膜中的C的浓度优选为1原子％以上且5原子％以下，更优选为1.5原子％以上且4原子％以下，进一步更优选为2原子％以上且3原子％以下。
若SiCN膜中的C的浓度超过5原子％，则虽然能够增加形成于SiCN膜的缺陷的量，但存在膜密度降低等，SiCN膜的耐泄漏性降低的情况。通过使SiCN膜中的C的浓度为5原子％以下，能够避免SiCN膜的耐泄漏性的降低。通过使SiCN膜中的C的浓度为4原子％以下，能够更充分地避免SiCN膜的耐泄漏性的降低。通过使SiCN膜中的C的浓度为3原子％以下，能够进一步充分避免SiCN膜的耐泄漏性的降低。
若SiCN膜中的C的浓度小于1原子％，则有时无法在SiCN膜中形成足够量的缺陷，SiCN膜所具有的电荷捕获特性降低。通过使SiCN膜中的C的浓度为1原子％以上，能够在SiCN膜中形成足够量的缺陷，能够提高SiCN膜所具有的电荷捕获特性。通过使SiCN膜中的C的浓度为1.5原子％以上，能够进一步提高SiCN膜所具有的电荷捕获特性。通过使SiCN膜中的C的浓度为2原子％以上，能够进一步提高SiCN膜所具有的电荷捕获特性。
(后吹扫以及大气压复原)
在上述的成膜处理结束后，从喷嘴249a～249c分别向处理室201内供给作为吹扫气体的非活性气体，并从排气口231a排气。由此，处理室201内被吹扫，残留在处理室201内的气体、反应副产物等被从处理室201内除去(后吹扫)。之后，处理室201内的气氛被置换为非活性气体(非活性气体置换)，处理室201内的压力复原为常压(大气压复原)。
(晶圆盒卸载及晶圆释放)
之后，通过晶圆盒升降机115使密封帽219下降，打开集管209的下端。然后，将处理完毕的晶圆200在被晶圆盒217支撑的状态下从集管209的下端向反应管203的外部搬出(晶圆盒卸载)。晶圆盒卸载之后，使挡板219s移动，集管209的下端开口经由O型圈220c被挡板219s密封(挡板关闭)。在将处理完毕的晶圆200搬出到反应管203的外部后，从晶圆盒217取出(晶圆释放)。
(3)本方式的效果
根据本方式，能够得到以下所示的1个或多个效果。
(a)通过以步骤a、c、b、d的顺序非同时地进行步骤a～d的各工序，具体而言，通过在刚进行步骤a之后进行步骤c，能够使第一层被氮化而成的层中的C的浓度高于第二层被氮化而成的层中的C的浓度。
另外，在第一层的表面的C浓度和第二层的表面的C浓度为相同浓度的情况下，例如通过基于Photo Luminescence法(PL法，光致发光法)的测定，确认到：在第一层被氮化而成的层中形成的缺陷的数量比在第二层被氮化而成的层中形成的缺陷的数量多。认为这是因为，第一层被氮化而成的层与第二层被氮化而成的层相比，具有接近化学计量组成的组成的倾向，因此，第一层与第二层相比，更容易受到因C吸附所带来的影响。
如上所述，通过在步骤a之后立即进行步骤c，使C在第一层上的吸附优先于C在第二层上的吸附，能够抑制SiCN膜整体中的C含量，并且能够在SiCN膜中高效地形成缺陷。作为结果，能够使SiCN膜成为泄漏特性优异且电荷捕获特性优异的膜。
(b)通过使在第一层被改性而成的层中形成的缺陷的密度高于在第二层被改性而成的层中形成的缺陷的密度，能够抑制SiCN膜整体中的C含量，并且在SiCN膜中高效地形成缺陷。作为结果，能够使SiCN膜成为泄漏特性优异且电荷捕获特性优异的膜。
(c)作为第一气体，通过使用具有比第二气体所具有的热分解温度高的热分解温度的气体，能够提高在晶圆200上形成的SiCN膜的台阶覆盖特性、晶圆面内膜厚均匀性，并且提高SiCN膜的成膜速率。
(d)通过使用不含Si-Si键的气体作为第一气体，使用含有Si-Si键的气体作为第二气体，能够进一步提高形成于晶圆200上的SiCN膜的台阶覆盖特性、晶圆面内膜厚均匀性，并且进一步提高SiCN膜的成膜速率。
(e)在步骤a中，将处理温度设为第一气体热分解的温度以下的温度，在步骤b中，将处理温度设为第二气体热分解的温度以上的温度，由此能够充分地提高在晶圆200上形成的SiCN膜的台阶覆盖特性、晶圆面内膜厚均匀性，并且能够充分地提高SiCN膜的成膜速率。另外，优选的是，在步骤a中，将处理温度设为比第一气体热分解的温度低的温度，在步骤b中，将处理温度设为比第二气体热分解的温度高的温度，由此能够更可靠地得到这些效果。
(4)变形例
本方式中的成膜流程能够如以下所示的变形例那样变更。这些变形例能够任意地组合。只要没有特别说明，各变形例的各步骤中的处理过程、处理条件可以与上述成膜流程的各步骤中的处理过程、处理条件相同。
(变形例1)
也可以如图5和以下所示的成膜流程那样，按照步骤c、a、b、d的顺序非同时地进行步骤a～d的各工序。具体而言，也可以在即将进行步骤a之前进行步骤c。在图5中，将步骤a、b、c、d的实施期间分别表示为a、b、c、d。
(第三气体→第一气体→第二气体→第四气体)×n→SiCN
在变形例1中，也能够得到与上述方式相同的效果。
(变形例2)
也可以如以下所示的成膜流程那样，按照步骤c、a、c、b、d的顺序非同时地进行步骤a～d的各工序。具体而言，也可以在即将进行步骤a之前和进行步骤a之后立即进行步骤c。
(第三气体→第一气体→第三气体→第二气体→第四气体)×n→SiCN
在变形例2中，能够增加C向第一层的吸附量，因此能够进一步充分地得到在SiCN膜中高效地形成缺陷的效果。
(变形例3)
在上述的方式中，对不使步骤a的实施期间与步骤c的实施期间重叠的例子进行了说明，但本公开并不限定于此。例如，也可以在步骤a中继续第一气体的供给的状态下开始步骤c而供给第二气体，使步骤a的实施期间的至少一部分与步骤c的实施期间的至少一部分重叠。由此，除了上述效果以外，还能够缩短循环时间而提高成膜处理的生产率。
在本变形例中，优选不使步骤c的实施期间与步骤b的实施期间重叠。即，优选在实施了步骤c之后实施吹扫，之后实施步骤b。由此，能够抑制基于第三气体的颗粒的产生。
在本变形例中，优选不使步骤c的实施期间与步骤d的实施期间重叠。由此，除了上述效果以外，还能够抑制由第三气体与第四气体的反应引起的颗粒的产生，避免SiCN膜的膜质的降低。
(变形例4)
也可以如图6和以下所示的成膜流程那样，使步骤a的实施期间的至少一部分与步骤c的实施期间重叠，并依次进行步骤a、b、d的工序。在图6中，将步骤a、b、d的实施期间分别表示为a、b、d。
(第一气体+第三气体→第二气体→第四气体)×n→SiCN
在变形例4中，除了上述效果以外，还能够缩短循环时间而提高成膜处理的生产率。
(变形例5)
也可以如以下所示的成膜流程那样，使步骤a的实施期间的至少一部分与步骤c的实施期间重叠，并且按照步骤a、c、b、d的顺序进行步骤a～d的各工序。
(第一气体+第三气体→第三气体→第二气体→第四气体)×n→SiCN
在变形例5中，能够增加C向第一层的吸附量，因此能够进一步充分地得到在SiCN膜中高效地形成缺陷的效果。
(变形例6)
也可以如以下所示的成膜流程那样，使步骤a的实施期间的至少一部分与步骤c的实施期间重叠，并且按照步骤c、a、b、d的顺序进行步骤a～d的各工序。
(第三气体→第一气体+第三气体→第二气体→第四气体)×n→SiCN
在变形例6中，能够增加C向第一层的吸附量，因此能够进一步充分地得到在SiCN膜中高效地形成缺陷的效果。
(变形例7)
也可以如以下所示的成膜流程那样，使步骤a的实施期间的至少一部分与步骤c的实施期间重叠，并且按照步骤c、a、c、b、d的顺序进行步骤a～d的各工序。
(第三气体→第一气体+第三气体→第三气体→第二气体→第四气体)×n→SiCN
在变形例7中，能够增加C向第一层的吸附量，因此能够进一步充分地得到在SiCN膜中高效地形成缺陷的效果。
<本公开的其他方式>
以上，具体说明了本公开的方式。然而，本公开并不限定于上述的方式，在不脱离其主旨的范围内能够进行各种变更。
例如，在上述的方式中，对使用含有C作为预定元素的第三气体的例子进行了说明。然而，本公开并不限定于此，例如也可以使用含有硼(B)作为预定元素的第三气体。
在该情况下，作为第三气体，例如能够使用单硼烷(BH3)气体、乙硼烷(B2H6)气体、四硼烷(B4H10)气体等氢化硼系气体。作为第三气体，可以使用它们中的1种以上。
作为第三气体，除了氢化硼系气体以外，还可以使用例如三氯化硼(BCl3)气体、四氯化二硼(B2Cl4)等氯化硼系气体。作为第三气体，可以使用它们中的1种以上。需要说明的是，从能够使处理温度为较低的温度的方面考虑，作为第三气体，与氢化硼系气体相比，优选使用氯化硼系气体。
在使用含有B的气体作为第三气体的情况下，能够在晶圆200上形成含有Si、N和B等的硼氮化硅膜(SiBN膜)。通过在膜中添加B，能够在膜中形成捕获(trap)电荷的缺陷(晶体缺陷)。在该情况下，也能够得到与上述方式相同的效果。
在上述的方式、本方式中，对使用含有C的第三气体或者含有B的第三气体中的任一气体的例子进行了说明。然而，本公开不限于此。例如，也可以供给含有C的第三气体和含有B的第三气体这两者的气体。需要说明的是，也可以将这2种不同的第三气体中的一者(例如，含有B的第三气体)特别称为含有第二预定元素的第五气体。
具体而言，也可以同时供给含有C的第三气体(含有预定元素的第三气体)和含有B的第三气体(含有第二预定元素的第五气体)。
另外，也可以连续地供给含有C的第三气体和含有B的第三气体。此时，也可以在任一方的第三气体的供给结束之后立即开始另一方的第三气体的供给。另外，也可以以在继续供给任一方的第三气体的状态下开始供给另一方的第三气体的方式，使一方的第三气体的供给期间的一部分与另一方的第三气体的供给期间的一部分重叠。
另外，也可以间歇地供给含有C的第三气体和含有B的第三气体。例如，也可以在任一方的第三气体的供给结束并经过了预定时间之后，开始另一方的第三气体的供给。
在这些情况下，也能够得到与上述方式相同的效果。需要说明的是，在供给含有C的第三气体和含有B的第三气体这两者的气体的情况下，若同时供给这些气体，则能够在膜中形成最多的缺陷。
各处理中使用的配方优选根据处理内容分别准备，并经由电信线路、外部存储装置123预先保存在存储装置121c内。并且，在开始各处理时，优选CPU121a根据处理内容从存储于存储装置121c内的多个配方中适当选择合适的配方。由此，能够利用1台基板处理装置再现性良好地形成各种膜种类、组成比、膜质、膜厚的膜。另外，能够降低操作者的负担，避免操作失误，并且能够迅速地开始各处理。
上述的配方不限于新制作的情况，例如，也可以通过变更已经安装于基板处理装置的已有的配方来准备。在变更配方的情况下，也可以将变更后的配方经由电信线路、记录有该配方的记录介质安装于基板处理装置。另外，也可以操作已有的基板处理装置所具备的输入输出装置122，直接变更已经安装于基板处理装置的已有的配方。
在上述的方式中，对使用一次处理多片基板的批量式的基板处理装置来形成膜的例子进行了说明。本公开并不限定于上述的方式，例如，也能够适当地应用于使用一次处理1片或数片基板的单片式的基板处理装置来形成膜的情况。另外，在上述的方式中，对使用具有热壁型处理炉的基板处理装置来形成膜的例子进行了说明。本公开并不限定于上述的方式，在使用具有冷壁型处理炉的基板处理装置来形成膜的情况下，也能够适当地应用。
在使用这些基板处理装置的情况下，也能够以与上述方式相同的处理过程、处理条件进行各处理，能够得到与上述方式相同的效果。
上述方式可以适当组合使用。此时的处理过程、处理条件例如能够设为与上述方式的处理过程、处理条件相同。在上述的方式中，对非同时进行各步骤的例子进行了说明，但只要不对膜特性造成影响，则也可以具有同时进行各步骤的期间。
实施例
使用上述的基板处理装置，进行以下的成膜流程，由此在晶圆上形成SiCN膜，制作样品1～4。
样品1：(第一气体→第三气体→第二气体→第四气体)×n
样品2：(第三气体→第一气体→第二气体→第四气体)×n
样品3：(第一气体→第二气体→第四气体)×n
样品4：(第一气体→第二气体→第三气体→第四气体)×n
作为第一气体使用STC气体，作为第二气体使用HCDS气体，作为第三气体使用C3H6气体，作为第四气体使用NH3气体。处理条件设为上述方式所示的各步骤中的处理条件范围内的预定的条件。
制作样品1～4后，分别对样品1～4测定SiCN膜中的C浓度、SiCN膜中形成的缺陷的密度、SiCN膜的耐泄漏性的好坏。
SiCN膜中的C浓度的测定使用光电子能谱法(XPS)进行。如图8所示，样品1～4的SiCN膜中的C浓度(C的原子浓度)分别为1.81原子％、2.74原子％、0原子％、1.09原子％。确认到：不实施步骤c的样品3的膜不含有C或实质上不含有C。确认到：样品1、2、4的C浓度均为5原子％以下的良好结果，其中，样品2为2原子％以上且3原子％以下的范围内的值，是最良好的。另外，确认到：样品1为1.5原子％以上且4原子％以下的范围内的值，是第二良好的。
形成于SiCN膜中的缺陷的密度的测定通过利用PL法计量SiCN膜的总峰面积来进行。总峰面积的值越大，表示膜中形成的缺陷的密度越高。如图8所示，样品1～4的总峰面积的值分别为26261.9、27719.2、9733.4、21586.2。因此，可知样品2的缺陷密度最高，样品1的缺陷密度第二高。进而，得到了样品1和样品2的缺陷密度比样品4的缺陷密度高的结果。认为这是由于样品1和样品2的C浓度比样品4的C浓度高。这是因为，通过实验得到STC气体比HCDS气体更容易吸收C。因此，认为若在即将供给STC气体之前和供给STC气体之后立即供给C，则C被高效地吸收，C浓度变高，其结果是，缺陷变多。
SiCN膜的耐泄漏性的好坏通过测定对SiCN膜施加6MV/cm的电场时流过SiCN膜的漏电流(A/cm2)来进行。作为其结果，确认了样品1的漏电流最小，耐泄漏性最优异。
由以上可知，样品1的SiCN膜中的C浓度、SiCN膜中形成的缺陷的密度、SiCN膜的耐泄漏性均适宜，样品2的SiCN膜中的C浓度、SiCN膜中形成的缺陷的密度特别良好。

Claims (20)

1.一种基板处理方法，具有通过将包括如下(a)、(b)、(c)和(d)的循环进行预定次数从而在基板上形成含有硅、预定元素和氮的膜的工序，
(a)向所述基板供给含有硅的第一气体而形成第一层的工序，
(b)向所述基板供给含有硅且分子结构与所述第一气体不同的第二气体而形成第二层的工序，
(c)向所述基板供给含有所述预定元素的第三气体的工序，和
(d)向所述基板供给含有氮的第四气体来对所述第一层和所述第二层进行改性的工序；
作为所述预定元素，使用能够在所述膜中形成缺陷的元素，
在所述循环中，按照(a)(c)(b)(d)、(c)(a)(b)(d)或(c)(a)(c)(b)(d)中的任一顺序进行(a)～(d)的各工序。
2.根据权利要求1所述的基板处理方法，其中，
使(a)的实施期间的至少一部分与(c)的实施期间的至少一部分重叠。
3.根据权利要求2所述的基板处理方法，其中，
不使(c)的实施期间与(b)的实施期间重叠。
4.根据权利要求2所述的基板处理方法，其中，
不使(c)的实施期间与(d)的实施期间重叠。
5.根据权利要求1所述的基板处理方法，其中，
在所述循环中，按照(a)(c)(b)(d)的顺序进行(a)～(d)的各工序。
6.根据权利要求1所述的基板处理方法，其中，
在所述循环中，按照(c)(a)(b)(d)的顺序进行(a)～(d)的各工序。
7.根据权利要求1所述的基板处理方法，其中，
在所述循环中，按照(c)(a)(c)(b)(d)的顺序进行(a)～(d)的各工序。
8.根据权利要求1所述的基板处理方法，其中，
作为所述第一气体，使用不含Si-Si键的气体，
作为所述第二气体，使用含有Si-Si键的气体。
9.根据权利要求1所述的基板处理方法，其中，
作为所述预定元素，使用碳或硼中的至少任一种。
10.根据权利要求1所述的基板处理方法，其中，
作为所述第三气体，使用选自由烃系气体、胺系气体、氯化硼系气体和氢化硼系气体组成的组中的至少任一种气体。
11.根据权利要求1所述的基板处理方法，其中，
使所述膜中的所述预定元素的浓度为5原子％以下。
12.根据权利要求11所述的基板处理方法，其中，
使所述膜中的所述预定元素的浓度为1原子％以上。
13.根据权利要求1所述的基板处理方法，其中，
所述膜是非易失性存储单元的电荷捕获膜。
14.根据权利要求1所述的基板处理方法，其中，
所述循环还包括(e)向所述基板供给含有第二预定元素的第五气体的工序，
使(c)的实施期间的至少一部分与(e)的实施期间的至少一部分重叠。
15.根据权利要求1所述的基板处理方法，其中，
所述循环还包括(e)向所述基板供给含有第二预定元素的第五气体的工序，
使(c)的实施期间与(e)的实施期间连续。
16.根据权利要求1所述的基板处理方法，其中，
使(a)中的所述基板的温度为：在所述第一气体单独存在于所述基板所存在的空间的情况下所述第一气体热分解的温度以下的温度，或者，比所述第一气体热分解的温度低的温度，
使(b)中的所述基板的温度为：在所述第二气体单独存在于所述基板所存在的空间的情况下所述第二气体热分解的温度以上的温度，或者，比所述第二气体热分解的温度高的温度。
17.根据权利要求16所述的基板处理方法，其中，
(a)和(b)中的所述基板的温度为450℃以上且750℃以下。
18.一种半导体装置的制造方法，具有通过将包括如下(a)、(b)、(c)和(d)的循环进行预定次数从而在基板上形成含有硅、预定元素和氮的膜的工序，
(a)向所述基板供给含有硅的第一气体而形成第一层的工序，
(b)向所述基板供给含有硅且分子结构与所述第一气体不同的第二气体而形成第二层的工序，
(c)向所述基板供给含有所述预定元素的第三气体的工序，和
(d)向所述基板供给含有氮的第四气体来对所述第一层和所述第二层进行改性的工序；
作为所述预定元素，使用能够在所述膜中形成缺陷的元素，
在所述循环中，按照(a)(c)(b)(d)、(c)(a)(b)(d)或(c)(a)(c)(b)(d)中的任一顺序进行(a)～(d)的各工序。
19.一种基板处理装置，具有：
处理室，进行在基板上形成膜的处理，
第一气体供给系统，其对所述处理室内的基板供给含有硅的第一气体，
第二气体供给系统，其对所述处理室内的基板供给含有硅且分子结构与所述第一气体不同的第二气体，
第三气体供给系统，其对所述处理室内的基板供给含有能够在所述膜中形成缺陷的预定元素的第三气体，
第四气体供给系统，其对所述处理室内的基板供给含有氮的第四气体，和
控制部，其构成为能够控制所述第一气体供给系统、所述第二气体供给系统、所述第三气体供给系统和所述第四气体供给系统，使得在所述处理室内通过进行预定次数的循环来进行在所述基板上形成含有硅、所述预定元素以及氮的膜来作为所述膜的处理，所述循环包括(a)对所述基板供给所述第一气体而形成第一层的处理、(b)对所述基板供给所述第二气体而形成第二层的处理、(c)对所述基板供给所述第三气体的处理和(d)对所述基板供给所述第四气体而对所述第一层和所述第二层进行改性的处理，在所述循环中，按照(a)(c)(b)(d)、(c)(a)(b)(d)或者(c)(a)(c)(b)(d)中的任一顺序进行(a)～(d)的各处理。
20.一种计算机可读取的记录介质，其记录有通过计算机使基板处理装置执行以下过程的程序：
在进行在基板上形成膜的处理的基板处理装置所具备的处理容器内，通过将包括如下(a)、(b)、(c)和(d)的循环进行预定次数从而在所述基板上形成含有硅、预定元素和氮的膜的过程，
(a)向所述基板供给含有硅的第一气体而形成第一层的过程，
(b)向所述基板供给含有硅且分子结构与所述第一气体不同的第二气体而形成第二层的过程，
(c)向所述基板供给含有能够在所述膜中形成缺陷的所述预定元素的第三气体的过程，
(d)向所述基板供给含有氮的第四气体来对所述第一层和所述第二层进行改性的过程；
在所述循环中，按照(a)(c)(b)(d)、(c)(a)(b)(d)或(c)(a)(c)(b)(d)中的任一顺序进行(a)～(d)的各过程。
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