CN115867684A - 225Ac溶液的制造方法 - Google Patents

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Abstract

225Ac溶液的制造方法，其包括工序(I)～(III)：工序(I)，将含有226Ra及225Ac的溶液(1)向包含式(A)表示的化合物的固相萃取剂(a)中通液，使225Ac保持于固相萃取剂(a)；工序(II)，将包含从固相萃取剂(a)洗脱被保持的225Ac而得到的溶出液(2)的液体向包含式(B)表示的化合物的固相萃取剂(b)中通液，使225Ac保持于固相萃取剂(b)；工序(III)，将被保持的225Ac从固相萃取剂(b)洗脱，得到225Ac溶液。(A)中，m及n各自独立地为0或1，R1～R4各自独立地为C8～12的烷基。(B)中，R5～R6各自独立地为C8的烷基或C8的烷氧基。

Description

225Ac溶液的制造方法
技术领域
本发明的一个方式涉及225Ac溶液的制造方法。
背景技术
在核医学领域中，实施了RI内用疗法，即，将包含放射线同位素(RI)的药剂选择性地摄入至肿瘤等病灶来进行治疗。放射线之中，α射线具有如下特征：射程短，因此周围的正常细胞受到不必要的曝露的影响小。作为释放α射线的核素之一的225Ac是半衰期为10天的放射性核素，近年来，作为癌治疗等中的治疗用核素而受到期待。
225Ac例如可通过使用加速器向226Ra靶照射质子，从而利用(p,2n)核反应来制造。在专利文献1中，公开了从将照射放射线后的226Ra靶溶解而得到的含有226Ra离子及225Ac离子的溶液中分离225Ac成分并进行纯化的方法。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特表2009-527731号公报
发明内容
然而，已知上述专利文献1等所记载的现有方法中存在以下的至少一个课题。
·已知在现有方法中，在所得到的225Ac溶液中残存有相当大量的226Ra，在所得到的225Ac溶液中的225Ac的纯度方面存在改良的余地。
·虽然由226Ra靶生成的225Ac是微量的，大部分的226Ra保持未反应的状态而残留，但由于226Ra是贵重的核素，而且不易废弃，因此将分离225Ac后的226Ra溶液回收(以下也将该回收到的液体称为“Ra回收液”)并再利用的情况较多。已知在现有方法中，为了将226Ra与225Ac分离，需要使用大量的溶剂，在溶剂的使用量的方面、Ra回收液的稀薄化的方面存在改良的余地。
本发明的一个方式提供225Ac溶液的制造方法，其中，即使在从含有226Ra离子及225Ac离子的溶液中分离225Ac离子时使用的溶剂量少(即使得到226Ra浓度高的Ra回收液)，也能够制造225Ac纯度高的225Ac溶液。
本申请的发明人针对解决上述课题的方法反复进行了深入研究，结果发现，根据规定的制造方法即可解决上述课题，从而完成了本发明。
本发明的一个方式为包括下述工序(I)～(III)的、225Ac溶液的制造方法。
工序(I)：将含有226Ra离子及225Ac离子的Ra-Ac溶液(1)向包含下述式(A)表示的化合物的固相萃取剂(a)中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(a)的工序
工序(II)：使用包含酸的洗脱液(a)将被上述固相萃取剂(a)保持的225Ac离子从上述固相萃取剂(a)洗脱，将包含所得到的溶出液(2)的液体向包含下述式(B)表示的化合物的固相萃取剂(b)中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(b)的工序
工序(III)：使用包含酸的洗脱液(b)将被上述固相萃取剂(b)保持的225Ac离子从上述固相萃取剂(b)洗脱，得到与上述Ra-Ac溶液(1)相比225Ac纯度得以提高的225Ac溶液的工序
另外，本发明的另一个方式为包括下述工序(Ia)～(IIa)的、225Ac溶液的制造方法。
工序(Ia)：将含有226Ra离子及225Ac离子的Ra-Ac溶液(1)向包含下述式(A1)表示的化合物的固相萃取剂(a)中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(a)的工序
工序(IIa)：使用包含酸的洗脱液(a)将被上述固相萃取剂(a)保持的225Ac离子从上述固相萃取剂(a)洗脱的工序
另外，本发明的另一个方式为225Ac的制造方法，其包括：
向226Ra靶照射选自带电粒子、光子及中子中的至少1种，通过核反应而生成225Ac的照射工序；
将在上述照射工序中被照射的226Ra靶溶解于酸性溶液中，得到含有226Ra离子及225Ac离子的Ra-Ac溶液(1)的工序；和
利用上述225Ac溶液的制造方法得到225Ac溶液的工序。
根据本发明的一个方式，能够由含有226Ra离子及225Ac离子的溶液制造225Ac纯度高的225Ac溶液。
另外，根据本发明的一个方式，即使在分离225Ac离子时使用的溶剂量少(即使得到226Ra浓度高的Ra回收液)，也能够由含有226Ra离子及225Ac离子的溶液制造225Ac纯度高的225Ac溶液。
通过使用225Ac纯度高的225Ac溶液，从而能够在所期望的用途中高效地使用225Ac，例如，能够制造225Ac纯度更高、并且226Ra及其子体核素的混入少的放射性医药品。
具体实施方式
[225Ac溶液的制造方法]
本发明的一个方式涉及的225Ac溶液的制造方法的一个方式包括下述工序(I)～(III)。
工序(I)：将含有226Ra离子及225Ac离子的Ra-Ac溶液(1)向包含下述式(A)表示的化合物的固相萃取剂(a)中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(a)的工序
工序(II)：使用包含酸的洗脱液(a)将被上述固相萃取剂(a)保持的225Ac离子从上述固相萃取剂(a)洗脱，将包含所得到的溶出液(2)的液体向包含下述式(B)表示的化合物的固相萃取剂(b)中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(b)的工序
工序(III)：使用包含酸的洗脱液(b)将被上述固相萃取剂(b)保持的225Ac离子从上述固相萃取剂(b)洗脱，得到与上述Ra-Ac溶液(1)相比225Ac纯度得以提高的225Ac溶液的工序
<工序(I)>
在工序(I)中，将含有226Ra离子及225Ac离子的Ra-Ac溶液(1)向包含下述式(A)表示的化合物的固相萃取剂(a)中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(a)。
通过工序(I)，能够使225Ac离子保持于固相萃取剂(a)，而使未被固相萃取剂(a)保持的226Ra离子通过。在该工序(I)的通过液中包含Ra-Ac溶液(1)中所含的226Ra离子的大部分，因此优选回收该通过液并进行再利用。因此，通常，该工序(I)的通过液成为Ra回收液。需要说明的是，Ra回收液是指下述第一纯化工序中的工序(I)的通过液，不包括下述第二纯化工序或可进一步实施的第三以后的纯化工序中的相当于工序(I)的工序的通过液。
对于Ra回收液而言，例如，根据需要经过纯化工序等之后，作为用于制造226Ra靶的电沉积液等而使用。
需要说明的是，在下述工序(II)中从固相萃取剂(b)通过的通过液、下述清洗工序中得到的清洗液中包含的226Ra离子量通常与上述Ra回收液中的226Ra离子量相比是极少的，因此，对于这些通过液、清洗液而言，与对它们进行再利用的优点相比，将226Ra离子浓度稀释的缺点更大，通常不进行再利用而被废弃。因此，本说明书中，不将该通过液、清洗液称为Ra回收液。
对于固相萃取剂(a)而言，通过将高浓度的酸(例子：在硝酸的情况下为0.3M以上)进行通液，能够选择性地保持225Ac离子，并能够使226Ra离子通过。如此，固相萃取剂(a)由于在将226Ra离子及225Ac离子分离(使225Ac离子保持于该固相萃取剂(a)，而使226Ra离子通过)时使用的酸的浓度高，因此为了将226Ra离子及225Ac离子分离所需要的溶剂的使用量少即可。因此，在该工序(I)中，通过使用固相萃取剂(a)，从而即使在从含有226Ra离子及225Ac离子的溶液中分离225Ac离子时使用的溶剂量少，也能够将226Ra离子与225Ac离子充分地分离。
《Ra-Ac溶液(1)》
Ra-Ac溶液(1)只要含有226Ra离子及225Ac离子，就没有特别限制，优选为包含226Ra离子、225Ac离子及酸的溶液。
Ra-Ac溶液(1)的一个实施方式的优选例为将向226Ra靶照射选自带电粒子、光子及中子中的至少1种粒子(优选为质子)后的226Ra靶溶解而得到的溶液。通过向226Ra靶照射粒子，从而根据情况经由衰变等生成225Ac，因此，将该226Ra靶溶解而得到的溶液成为含有226Ra离子及225Ac离子的溶液。需要说明的是，在将226Ra靶溶解时，使用酸即可。
作为上述酸，例如可举出无机酸，作为该无机酸，可举出硝酸、盐酸、磷酸、硫酸、硼酸或氢氟酸。它们之中，从能够使226Ra离子及225Ac离子充分地溶解、能够高效地进行使用了固相萃取剂(a)及(b)的分离纯化等方面考虑，优选为硝酸、盐酸，特别优选为硝酸。
Ra-Ac溶液(1)中使用的酸可以为1种，也可以为2种以上。
关于Ra-Ac溶液(1)的酸的浓度，从在向固相萃取剂(a)中通液时能够更高效地将226Ra及225Ac分离(225Ac通过量及226Ra保持量少地分离)等方面考虑，在使用硝酸作为该酸的情况下，优选为0.3M以上，更优选为0.5M以上，优选为4.0M以下。
需要说明的是，在使用盐酸作为上述酸的情况下，Ra-Ac溶液(1)的酸的浓度优选为1M以上，优选为8M以下。
为了将226Ra靶溶解，使用相对于226Ra的摩尔量而言优选为10倍以上、更优选为20倍以上、优选为50倍以下、更优选为40倍以下的溶剂，例如，将25mg的226Ra溶解的情况下，上述浓度范围的酸的使用量优选为1mL以上，更优选为2mL以上，进一步优选为3mL以上，优选为20mL以下，更优选为15mL以下，进一步优选为10mL以下。
从能够更高效地将226Ra及225Ac分离等方面考虑，将Ra-Ac溶液(1)向固相萃取剂(a)中通液时的Ra-Ac溶液(1)的流速优选为0.01mL/min以上，更优选为0.1mL/min以上，进一步优选为0.5mL/min以上，优选为5mL/min以下，更优选为3mL/min以下，进一步优选为2mL/min以下。
《固相萃取剂(a)》
固相萃取剂(a)只要包含下述式(A)表示的化合物，就没有特别限制，也可以包含固相萃取剂中包含的以往已知的成分。
固相萃取剂(a)可以为仅由下述式(A)表示的化合物形成的固相萃取剂，也可以为包含下述式(A)表示的化合物和其他成分(例子：以往已知的添加剂、非活性支承体)的固相萃取剂(也包括在非活性支承体中导入下述式(A)表示的化合物而得到的固相萃取剂)。
固相萃取剂(a)可以包含1种下述式(A)表示的化合物，也可以包含2种以上的下述式(A)表示的化合物。
固相萃取剂(a)优选为包含下述式(A)表示的化合物的非活性支承体，更优选为包含下述式(A)表示的化合物的多孔质二氧化硅或有机聚合物。多孔质二氧化硅的孔径没有特别限定，但直径优选为50～150μm左右。
对于固相萃取剂(a)而言，通过将高浓度的酸进行通液，能够选择性地保持225Ac离子，通过将低浓度的酸向其中通液，能够将所保持的225Ac离子洗脱。
作为这样的固相萃取剂(a)，没有特别限定，作为一个例子，可以使用市售品，例如，可举出eichrom公司制的“DGA Resin”、“DGA Branched Resin”。
[化学式1]
Figure BDA0004043831000000061
式(A)中，m及n各自独立地为0或1，m及n优选为1。
式(A)中，R1～R4各自独立地为碳原子数8以上12以下的直链或支链的烷基。R1～R4各自独立地优选为辛基或2-乙基己基。
<其他工序>
在工序(I)之后、并且在下述工序(II)之前，例如，以冲洗固相萃取剂(a)中可能残存的226Ra离子等为目的，也可以实施使用包含酸的清洗液对保持了225Ac离子的上述固相萃取剂(a)进行清洗的工序(固相萃取剂(a)的清洗工序)。
作为固相萃取剂(a)的清洗工序中使用的酸，可举出与上述Ra-Ac溶液(1)中使用的酸同样的酸，优选的酸也是同样的。所使用的酸可以为1种，也可以为2种以上。
作为该酸的浓度，只要为被保持的225Ac离子不会洗脱的浓度，就没有特别限定，优选与上述Ra-Ac溶液(1)相同或为相同程度的浓度。
<工序(II)>
在工序(II)中，使用包含酸的洗脱液(a)将被上述固相萃取剂(a)保持的225Ac离子从固相萃取剂(a)洗脱，将包含所得到的溶出液(2)的液体向包含下述式(B)表示的化合物的固相萃取剂(b)中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(b)。
通过工序(II)，能够使溶出液(2)中包含的225Ac离子保持于固相萃取剂(b)，而使溶出液(2)中可能包含的226Ra通过。
在将225Ac离子从固相萃取剂(a)洗脱时，使用包含酸的洗脱液(a)。作为该酸，可举出与上述Ra-Ac溶液(1)中使用的酸同样的酸，优选的酸也是同样的。所使用的酸可以为1种，也可以为2种以上。
对于洗脱液(a)的酸的浓度而言，只要能够将被保持的225Ac离子从固相萃取剂(a)充分地洗脱，就没有特别限定，在使用与上述Ra-Ac溶液(1)中使用的酸同样的酸作为洗脱液(a)中使用的酸的情况下，优选其浓度差大。关于洗脱液(a)的酸的浓度，在使用硝酸作为该酸的情况下，优选为0.2M以下，更优选为0.1M以下，进一步优选为0.01M以下，对于其浓度的下限而言，只要含有硝酸即可，换言之，只要硝酸的浓度大于0M，就没有特别限定。
需要说明的是，在使用盐酸作为上述酸的情况下，洗脱液(a)的酸的浓度优选大于0M且为0.2M以下。
另外，有在固相萃取剂(a)中残存有Ra-Ac溶液(1)中所使用的酸的可能性，即使在该情况下，从能够可靠地从固相萃取剂(a)中洗脱225Ac离子等方面考虑，上述Ra-Ac溶液(1)中使用的酸的浓度也优选与洗脱液(a)的酸的浓度具有浓度差，在将洗脱液(a)的酸的浓度设为1的情况下，优选为15以上。
从能够将被保持的225Ac离子从固相萃取剂(a)充分地洗脱等方面考虑，洗脱液(a)的流速优选为0.1mL/min以上，更优选为0.5mL/min以上，优选为20mL/min以下，更优选为10mL/min以下。
所得到的溶出液(2)可以直接向固相萃取剂(b)中通液，也可以对酸的浓度、流速等进行调整后向固相萃取剂(b)中通液。
通过将酸的浓度在上述范围内的溶出液(2)向固相萃取剂(b)中通液，能够使225Ac离子保持于该固相萃取剂(b)，因此，所得到的溶出液(2)的酸浓度也可以不进行调整。
从能够使225Ac离子充分地保持于该固相萃取剂(b)等方面考虑，将包含溶出液(2)的液体向固相萃取剂(b)中通液时的流速优选为1mL/min以上，更优选为1.5mL/min以上，优选为30mL/min以下，更优选为20mL/min以下。
《固相萃取剂(b)》
固相萃取剂(b)只要包含下述式(B)表示的化合物，就没有特别限制，也可以包含固相萃取剂中包含的以往已知的成分。
固相萃取剂(b)可以为仅由下述式(B)表示的化合物形成的固相萃取剂，也可以为包含下述式(B)表示的化合物和其他成分(例子：以往已知的添加剂、非活性支承体)的固相萃取剂(也包括在非活性支承体中导入下述式(B)表示的化合物而得到的固相萃取剂)。
固相萃取剂(b)可以包含1种下述式(B)表示的化合物，也可以包含2种以上的下述式(B)表示的化合物。
固相萃取剂(b)优选为包含下述式(B)表示的化合物的非活性支承体，更优选为包含下述式(B)表示的化合物的多孔质二氧化硅或有机聚合物。多孔质二氧化硅的孔径没有特别限定，但直径优选为50～150μm左右。
对于固相萃取剂(b)而言，通过将低浓度的酸进行通液，能够选择性地保持225Ac离子，通过将高浓度的酸向其中通液，能够将所保持的225Ac离子洗脱。
作为这样的固相萃取剂(b)，没有特别限定，作为一例，可以使用市售品，例如，可举出eichrom公司制的“Ln Resin”、“Ln2 Resin”、“Ln3 Resin”。
[化学式2]
Figure BDA0004043831000000091
式(B)中，R5及R6各自独立地为-R’或-OR’(R’为碳原子数8的烷基)。该R’中的碳原子数8的烷基可以为直链状，也可以具有支链，作为优选例，可举出辛基、2-乙基己基、2-甲基-4,4-二甲基戊基。
作为式(B)表示的化合物的优选例，可举出下述式(B-1)～(B-3)表示的化合物。
[化学式3]
Figure BDA0004043831000000092
[化学式4]
Figure BDA0004043831000000101
[化学式5]
Figure BDA0004043831000000102
<其他工序>
在工序(II)之后、并且在下述工序(III)之前，例如，以冲洗固相萃取剂(b)中可能残存的226Ra离子等为目的，也可以实施使用酸浓度高于包含上述溶出液(2)的液体、并且酸浓度低于下述洗脱液(b)的酸对保持了225Ac离子的上述固相萃取剂(b)进行清洗的工序(固相萃取剂(b)的清洗工序)。
该固相萃取剂(b)的清洗工序优选与上述工序(II)分开实施，但在上述的固相萃取剂(a)的清洗工序中能够充分地除去226Ra离子的情况下，可以通过对洗脱液(a)的浓度、溶出液(2)中的酸的浓度进行调整，从而使将包含溶出液(2)的液体向固相萃取剂(b)中通液的工序同时成为固相萃取剂(b)的清洗工序。
从能够得到225Ac纯度更高的225Ac溶液等方面考虑，优选在上述工序(II)之后实施固相萃取剂(b)的清洗工序。
作为固相萃取剂(b)的清洗工序中使用的酸，可举出与上述Ra-Ac溶液(1)中使用的酸同样的酸，优选的酸也是同样的。所使用的酸可以为1种，也可以为2种以上。
作为该酸的浓度，优选为将226Ra离子洗脱、而被保持的225Ac离子不会洗脱的这样的浓度，更优选酸浓度高于包含上述溶出液(2)的液体、并且酸浓度低于下述洗脱液(b)，在使用硝酸作为该酸的情况下，优选为0.01M以上，优选为0.2M以下。
从能够将固相萃取剂(b)中可能残存的226Ra离子充分地洗脱等方面考虑，在固相萃取剂(b)的清洗工序中进行通液的液体的流速优选为0.5mL/min以上，更优选为1mL/min以上，优选为30mL/min以下，更优选为20mL/min以下。
<工序(III)>
在工序(III)中，使用包含酸的洗脱液(b)将被固相萃取剂(b)保持的225Ac离子从上述固相萃取剂(b)洗脱，得到与上述Ra-Ac溶液(1)相比225Ac纯度得以提高的225Ac溶液。
在将225Ac离子从固相萃取剂(b)洗脱时，使用包含酸的洗脱液(b)。作为该酸，可举出与上述Ra-Ac溶液(1)中使用的酸同样的酸，优选的酸也是同样的。所使用的酸可以为1种，也可以为2种以上。
关于洗脱液(b)的酸的浓度，从能够将被保持的225Ac离子从固相萃取剂(b)充分地洗脱等方面考虑，在使用硝酸作为该酸的情况下，优选为0.2M以上，更优选为0.3M以上，进一步优选为0.5M以上，优选为4M以下，更优选为2M以下，进一步优选为1M以下。
需要说明的是，在使用盐酸作为上述酸的情况下，洗脱液(b)的酸的浓度优选为0.3M以上，优选为8M以下。
从能够将被保持的225Ac离子从固相萃取剂(b)充分地洗脱等方面考虑，洗脱液(b)的流速优选为0.5mL/min以上，更优选为1mL/min以上，进一步优选为2mL/min以上，优选为30mL/min以下，更优选为25mL/min以下，进一步优选为20mL/min以下。
通过实施上述各工序，能够制造225Ac纯度高的225Ac溶液。所得到的225Ac溶液可以根据需要进行再纯化。通过进行再纯化，能够制造225Ac纯度更高的225Ac溶液。
进行再纯化的情况下，用于从固相萃取剂(b)中洗脱225Ac离子的酸的浓度、与用于使225Ac离子保持于固相萃取剂(a)的酸的浓度可以相同，因此，可以将来自固相萃取剂(b)的溶出液直接向固相萃取剂(a)中通液而使其保持225Ac离子。因此，能够以不调整酸的浓度的方式简便地进行再纯化，能够制造225Ac纯度更高的225Ac溶液。
上述再纯化优选包括：第一纯化工序，实施包括上述的工序(I)～(III)、尤其是上述的其他工序的各工序，得到225Ac溶液；和第二纯化工序，对第一纯化工序中得到的225Ac溶液进行再纯化。
该第二纯化工序可以为第一纯化工序的一部分工序，也可以为与第一纯化工序同样的工序，还可以为反复实施这些工序的工序。
第二纯化工序优选包括下述工序：
将第一纯化工序中得到的225Ac溶液向与该第一纯化工序中使用的固相萃取剂(a)相同或不同的固相萃取剂(a)(包含上述式(A)表示的化合物的固相萃取剂(a))中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(a)的工序；和
使用包含酸的洗脱液将被该固相萃取剂(a)保持的225Ac离子从上述固相萃取剂(a)洗脱，得到225Ac纯度比上述第一纯化工序中得到的225Ac溶液进一步提高的225Ac溶液的工序。
对于包括这样的第二纯化工序的225Ac溶液的制造方法而言，所得到的225Ac溶液中的酸浓度低，因此能够将该225Ac溶液直接用于标记反应等，故而是优选的。
另外，第二纯化工序可以还包括下述工序：
将如上述的那样从固相萃取剂(a)洗脱而得到的225Ac溶液向与上述第一纯化工序中使用的固相萃取剂(b)相同或不同的固相萃取剂(b)(包含上述式(B)表示的化合物的固相萃取剂(b))中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(b)的工序；和
使用包含酸的洗脱液将被该固相萃取剂(b)保持的225Ac离子从上述固相萃取剂(b)洗脱，得到225Ac纯度比上述第一纯化工序中得到的225Ac溶液进一步提高的225Ac溶液的工序。
对于包括这样的第二纯化工序的225Ac溶液的制造方法而言，所得到的225Ac溶液的225Ac纯度高，因此，通过适宜地调节该225Ac溶液的酸浓度等，从而在将该225Ac溶液用于标记反应等时能够达成高标记率、高合成收率。
对于第二纯化工序中使用的包含酸的洗脱液而言，优选将与对应的第一纯化工序中使用的洗脱液同样的组成的溶液用作洗脱液，更优选将相同的组成的溶液用作洗脱液。另外，第二纯化工序优选还包括固相萃取剂(a)的清洗工序、固相萃取剂(b)的清洗工序，更优选实施与第一纯化工序中所实施的清洗工序同样的工序。
<工序(Ia)>
本发明的另一个方式中，可以实施工序(Ia)来代替上述的工序(I)。在工序(Ia)中，将含有226Ra离子及225Ac离子的Ra-Ac溶液(1)向包含下述式(A1)表示的化合物的固相萃取剂(a)中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(a)。
[化学式6]
Figure BDA0004043831000000131
式(A1)中，m及n各自独立地为1。
式(A1)中，R1～R4各自独立地为碳原子数8以上12以下的直链或支链的烷基。R1～R4各自独立地优选为辛基或2-乙基己基。
工序(Ia)中使用的Ra-Ac溶液(1)可以使用与上述工序(I)中使用的Ra-Ac溶液(1)同样的组成的溶液，向固相萃取剂(a)中通液的流速也与上述工序(I)中使用的Ra-Ac溶液(1)同样。
另外，工序(Ia)中使用的固相萃取剂(a)除了代替上述式(A)表示的化合物而包含上述式(A1)表示的化合物以外，也与上述工序(I)中使用的固相萃取剂(a)同样。
<工序(IIa)>
本发明的另一个方式中，在上述的工序(Ia)之后，可以实施工序(IIa)来代替上述工序(II)～(III)。在工序(IIa)中，使用包含酸的洗脱液(a)将被上述固相萃取剂(a)保持的225Ac离子从固相萃取剂(a)洗脱，得到与上述Ra-Ac溶液(1)相比225Ac纯度得以提高的225Ac溶液。
对于工序(IIa)中在将225Ac离子从固相萃取剂(a)洗脱时使用的包含酸的洗脱液(a)而言，可以使用与上述工序(II)中使用的洗脱液(a)同样的组成的溶液，向固相萃取剂(a)中通液的流速也与上述工序(II)中使用的洗脱液(a)同样。
[225Ac的制造方法]
本发明的一个方式涉及的225Ac的制造方法包括：
向226Ra靶照射选自带电粒子、光子及中子中的至少1种，通过核反应而生成225Ac的照射工序；
将在上述照射工序中被照射的226Ra靶溶解于酸性溶液中，得到含有226Ra离子及225Ac离子的Ra-Ac溶液(1)的工序；和
利用上述225Ac溶液的制造方法得到225Ac溶液的工序。
该照射工序及得到Ra-Ac溶液(1)的工序的详情如上述Ra-Ac溶液(1)一栏中记载的那样。
本发明的一个方式涉及的225Ac的制造方法可以还包括从225Ac溶液中除去溶剂的工序等。
本发明的一个方式中，225Ac溶液可以用于含有225Ac的治疗药的制造。另外，本发明的一个方式中，可以提供由该225Ac的制造方法得到的、药学上容许的含有225Ac的放射性核素组合物。
实施例
以下，通过试验例来进一步说明本发明的一个方式，但本发明不限于此。
需要说明的是，使用226Ra的试验由于放射性的问题等而不能容易地进行，因此，在下文中，使用被认为产生与226Ra同样的结果的钡进行了试验。镭是属于碱土金属的元素，与同样属于碱土金属、尤其是质量数接近的钡具有相似的性质。另外，根据以前在从提取铀后的沥青铀矿中提取镭时利用了其与硫酸钡的共沉淀作用这一情况，也已知镭与钡的性质非常相似。
[试验例1]
·工序(I)
使225Ac离子(ORNL，Oak Ridge National Laboratory制)溶解于将60％浓度的硝酸53.3mL用水定容为1L而制备的溶液中，从而制备0.7M硝酸水溶液(225Ac的放射性浓度为0.04～1MBq/次)。将以Ba的质量成为30mg的方式向其中进一步溶解氯化钡而得到的溶液(1-1)，以0.8mL/min(实测值)的流速向固相萃取剂(a)(“DGA Resin”eichrom公司制，DGANormal Resin，1mL筒，包含上述式(A)表示的化合物)中通液16mL。通过该通液，225Ac离子被DGA Resin保持，得到包含Ba的通过液(该通过液相当于Ra回收液)。
接着，向使溶液(1-1)通液后的DGA Resin中，以0.8mL/min(实测值)的流速使0.7M硝酸水溶液通液20mL，由此对DGA Resin进行清洗(也将通过了DGA Resin的清洗液称为清洗液(x))。
使用EURISYS MESURES公司制的锗半导体检测器进行放射性测定，由此对所得到的Ra回收液及清洗液(x)中的225Ac量进行测定，结果，225Ac量低于该检测器的检测限，无法检测到225Ac。需要说明的是，以下的放射性物质的量的测定中，为使用同样的检测器测定的值。
另外，试验例1中的225Ac量的结果为将同样的工序实施3次而得到的平均值。
·工序(II)
向用0.7M硝酸水溶液清洗后的DGA Resin中，以0.8mL/min(实测值)的流速使0.005M硝酸水溶液通液20mL，得到包含225Ac离子的溶出液(2-1)，将所得到的溶出液(2-1)以2.5mL/min(实测值)的流速向固相萃取剂(b)(“Ln Resin”eichrom公司制，1mL筒，包含上述式(B)表示的化合物)中通液。通过该通液，225Ac离子被Ln Resin保持。也将此时通过了LnResin的通过液称为通过液(y)。
对所得到的通过液(y)中的225Ac量进行测定，结果，225Ac量低于检测器的检测限，无法检测到225Ac。
另外，对使0.005M硝酸水溶液通液后的DGA Resin中的225Ac量进行测定，结果，225Ac量的平均值(n＝3)相对于所使用的225Ac量100％而言为1.6％。
·固相萃取剂(b)的清洗工序
接着，向使溶出液(2-1)通液后的Ln Resin中，以1mL/min(实测值)的流速使0.05M硝酸水溶液通液10mL，对Ln Resin进行清洗(也将通过了Ln Resin的清洗液称为清洗液(z))。
对所得到的清洗液(z)中的225Ac量进行测定，结果，225Ac量低于检测器的检测限，无法检测到225Ac。
·工序(III)
向用0.05M硝酸水溶液清洗后的Ln Resin中，以2.5mL/min(实测值)的流速使0.7M硝酸水溶液通液10mL，得到包含225Ac的225Ac溶液。
对所得到的225Ac溶液中的225Ac量进行测定，结果，225Ac量的平均值(n＝3)相对于所使用的225Ac量100％而言为98.4％。
需要说明的是，对使0.7M硝酸水溶液通液后的Ln Resin中的225Ac量以及上述各操作中使用的注射器、管等构件中的225Ac量进行测定，结果，225Ac量低于检测器的检测限，无法检测到225Ac。
[试验例2]
在上述试验例1的工序(I)中，代替溶解了225Ac的0.7M硝酸水溶液16mL，而使用溶解了225Ac的4M硝酸水溶液20mL、溶解了225Ac的1M硝酸水溶液15mL、或溶解了225Ac的0.5M硝酸水溶液15mL(上述各溶液中的225Ac的浓度均为0.04～0.1MBq/次)，除此以外，与上述工序(I)同样地操作，对所得到的Ra回收液中的225Ac量进行测定，结果，在使用了4M或1M硝酸水溶液的情况下，225Ac量低于检测器的检测限，在使用了0.5M硝酸水溶液的情况下，225Ac量相对于所使用的225Ac量100％而言为0.6％。
[试验例3]
在上述试验例1的工序(I)中，代替溶解了225Ac的0.7M硝酸水溶液而使用溶解了225Ac的4M硝酸水溶液(225Ac的放射性浓度为0.04～0.1MBq/次)，作为对DGA Resin进行清洗的液体，使用4M硝酸水溶液，在上述试验例1的工序(II)中，代替0.005M硝酸水溶液20mL而使用向0.01M硝酸水溶液5mL中添加水30mL而得到的液体，除此以外，与上文同样地操作而实施工序(I)及(II)，结果，所得到的通过液(y)中的225Ac量相对于所使用的225Ac量100％而言为0.3％，使0.01M硝酸水溶液通液后的DGA Resin中的225Ac量相对于所使用的225Ac量100％而言为1.3％。
[试验例4]
在上述试验例1的工序(I)中，代替溶解了225Ac的0.7M硝酸水溶液而使用溶解了225Ac的0.5M硝酸水溶液(0.04～0.1MBq/次)，作为对DGA Resin进行清洗的液体，使用0.5M硝酸水溶液，除此以外，与上文同样地操作而实施工序(I)及(II)，结果，所得到的通过液(y)中的225Ac量低于检测器的检测限，使0.005M硝酸水溶液通液后的DGA Resin中的225Ac量相对于所使用的225Ac量100％而言为3.4％。
[试验例5]
在上述试验例1的固相萃取剂(b)的清洗工序中，代替0.05M硝酸水溶液10mL而使用0.01M硝酸水溶液10mL，除此以外，与上文同样地操作而实施试验，结果，所得到的清洗液(z)中的225Ac量低于检测器的检测限，无法检测到225Ac。
[试验例6]
在上述试验例1的工序(III)中，代替0.7M硝酸水溶液而使用1M或0.5M硝酸水溶液，除此以外，与上文同样地操作而实施试验，结果，使1M或0.5M硝酸水溶液通液后的LnResin中的225Ac量低于检测器的检测限，无法检测到225Ac。
[参考例1]
为了验证通过本发明的一个方式涉及的225Ac溶液的制造方法从Ra-Ac溶液(1)中除去的226Ra离子的行为，实施以下的实验。需要说明的是，代替226Ra离子而使用被认为会显示同样的行为的133Ba。
·工序(I)
将在溶解了133Ba的0.7M硝酸水溶液(133Ba的浓度为0.8MBq/次)中、使用氯化钡以Ba质量成为15mg的方式使Ba溶解而得到的溶液(1-2)向固相萃取剂(a)(DGA Resin)中通液16mL。得到包含133Ba的通过液(该通过液相当于Ra回收液)。
接着，向使溶液(1-2)通液后的DGA Resin中，使0.7M硝酸水溶液通液20mL，由此对DGA Resin进行清洗(也将通过了DGA Resin的清洗液称为清洗液(x’))。
使用锗半导体检测器进行放射性测定，由此对所得到的包含133Ba的通过液(相当于Ra回收液)及清洗液(x’)中的133Ba量进行测定，结果，133Ba量相对于所使用的133Ba量100％而言为99.8％。
·工序(II)及固相萃取剂(b)的清洗工序
向用0.7M硝酸水溶液清洗后的DGA Resin中，使0.005M硝酸水溶液通液20mL，得到溶出液(2-2)，将所得到的溶出液(2-2)向固相萃取剂(b)(Ln Resin)中通液。也将此时通过了Ln Resin的通过液称为通过液(y’)。
接着，利用0.05M硝酸水溶液10mL对使溶出液(2-2)通液后的Ln Resin进行清洗(也将通过了Ln Resin的清洗液称为清洗液(z’))。
对所得到的通过液(y’)及清洗液(z’)中的133Ba量进行测定，结果，133Ba量相对于所使用的133Ba量100％而言为0.2％。
另外，对使0.005M硝酸水溶液通液后的DGA Resin中的133Ba量进行测定，结果，133Ba量低于检测器的检测限，无法检测到133Ba。
·工序(III)
将0.7M硝酸水溶液向用0.05M硝酸水溶液清洗后的Ln Resin中通液10mL，得到通过液。
对所得到的通过液中的133Ba量进行测定，结果，133Ba量低于检测器的检测限，无法检测到133Ba。
需要说明的是，对使0.7M硝酸水溶液通液后的Ln Resin中的133Ba量以及上述各操作中使用的注射器、管等构件中的133Ba量进行测定，结果，133Ba量低于检测器的检测限，无法检测到133Ba。
[比较试验例1]
将使照射质子后的226Ra靶溶解而得到的包含80μci的226Ra及0.08μci的225Ac的0.7M硝酸水溶液向固相萃取剂(a)(DGA Resin)中通液5mL。接着，利用0.7M硝酸水溶液20mL对DGA Resin进行清洗。
然后，将0.005M硝酸水溶液向用0.7M硝酸水溶液清洗后的DGA Resin中通液20mL，得到包含225Ac的溶出液。
对所得到的溶出液中的226Ra量进行测定，结果，226Ra量为0.5μci，相对于所使用的226Ra量100％而言，残存有0.6％的226Ra。

Claims (15)

1.225Ac溶液的制造方法，其包括下述工序(I)～(III)：
工序(I)：将含有226Ra离子及225Ac离子的Ra-Ac溶液(1)向包含下述式(A)表示的化合物的固相萃取剂(a)中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(a)的工序；
工序(II)：使用包含酸的洗脱液(a)将被所述固相萃取剂(a)保持的225Ac离子从所述固相萃取剂(a)洗脱，将包含所得到的溶出液(2)的液体向包含下述式(B)表示的化合物的固相萃取剂(b)中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(b)的工序；
工序(III)：使用包含酸的洗脱液(b)将被所述固相萃取剂(b)保持的225Ac离子从所述固相萃取剂(b)洗脱，得到与所述Ra-Ac溶液(1)相比225Ac纯度得以提高的225Ac溶液的工序；
[化学式1]
Figure FDA0004043830990000011
式(A)中，m及n各自独立地为0或1，R1～R4各自独立地为碳原子数8以上12以下的直链或支链的烷基，
[化学式2]
Figure FDA0004043830990000012
式(B)中，R5及R6各自独立地为碳原子数8的烷基或碳原子数8的烷氧基。
2.如权利要求1所述的225Ac溶液的制造方法，其中，所述Ra-Ac溶液(1)是将向226Ra靶照射选自带电粒子、光子及中子中的至少1种后的226Ra靶溶解而得到的溶液。
3.如权利要求1或2所述的225Ac溶液的制造方法，其中，所述Ra-Ac溶液(1)包含0.3M以上的酸。
4.如权利要求1～3中任一项所述的225Ac溶液的制造方法，其中，在所述工序(I)之后，使用包含酸的清洗液对保持了225Ac离子的所述固相萃取剂(a)进行清洗之后实施所述工序(II)。
5.如权利要求1～4中任一项所述的225Ac溶液的制造方法，其中，在所述工序(II)之后，使用酸浓度高于包含所述溶出液(2)的液体、并且酸浓度低于所述洗脱液(b)的酸对保持了225Ac离子的所述固相萃取剂(b)进行清洗之后实施所述工序(III)。
6.如权利要求1～5中任一项所述的225Ac溶液的制造方法，其中，所述洗脱液(b)的酸浓度高于所述洗脱液(a)的酸浓度。
7.如权利要求1～6中任一项所述的225Ac溶液的制造方法，其中，所述洗脱液(a)的酸浓度为0.2M以下。
8.如权利要求1～7中任一项所述的225Ac溶液的制造方法，其中，所述洗脱液(b)的酸浓度为0.2M以上。
9.如权利要求1～8中任一项所述的225Ac溶液的制造方法，其中，所述洗脱液(a)及所述洗脱液(b)中所含的酸包含选自由盐酸、硝酸、磷酸、硫酸、硼酸及氢氟酸组成的组中的至少1种无机酸。
10.如权利要求1～9中任一项所述的225Ac溶液的制造方法，其中，所述洗脱液(a)及所述洗脱液(b)中所含的酸包含盐酸或硝酸。
11.如权利要求1～10中任一项所述的225Ac溶液的制造方法，其中，在所述工序(III)之后，使用所得到的225Ac溶液进一步实施所述工序(I)～(III)的至少一部分，得到225Ac纯度进一步提高的225Ac溶液。
12.225Ac溶液的制造方法，其包括：
第一纯化工序，实施权利要求1～10中任一项所述的225Ac溶液的制造方法，得到225Ac溶液；和
第二纯化工序，对所述第一纯化工序中得到的225Ac溶液进行再纯化，
所述第二纯化工序包括下述工序：
将所述第一纯化工序中得到的225Ac溶液向与所述第一纯化工序中使用的固相萃取剂(a)相同或不同的固相萃取剂(a)中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(a)的工序；和
使用包含酸的洗脱液将被所述固相萃取剂(a)保持的225Ac离子从所述固相萃取剂(a)洗脱，得到225Ac纯度比所述第一纯化工序中得到的225Ac溶液进一步提高的225Ac溶液的工序。
13.如权利要求12所述的225Ac溶液的制造方法，其中，所述第二纯化工序中包括下述工序：
将从所述固相萃取剂(a)洗脱而得到的225Ac溶液向与所述第一纯化工序中使用的固相萃取剂(b)相同或不同的固相萃取剂(b)中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(b)的工序；和
使用包含酸的洗脱液将被所述固相萃取剂(b)保持的225Ac离子从所述固相萃取剂(b)洗脱，得到225Ac纯度比所述第一纯化工序中得到的225Ac溶液进一步提高的225Ac溶液的工序。
14.225Ac溶液的制造方法，其包括下述工序(Ia)～(IIa)：
工序(Ia)：将含有226Ra离子及225Ac离子的Ra-Ac溶液(1)向包含下述式(A1)表示的化合物的固相萃取剂(a)中通液，使225Ac离子保持于该固相萃取剂(a)的工序；
工序(IIa)：使用包含酸的洗脱液(a)将被所述固相萃取剂(a)保持的225Ac离子从所述固相萃取剂(a)洗脱的工序；
[化学式3]
Figure FDA0004043830990000031
式(A1)中，m及n各自独立地为1，R1～R4各自独立地为碳原子数8以上12以下的直链或支链的烷基。
15.225Ac的制造方法，其包括：
向226Ra靶照射选自带电粒子、光子及中子中的至少1种，通过核反应而生成225Ac的照射工序；
将在所述照射工序中被照射的226Ra靶溶解于酸性溶液中，得到含有226Ra离子及225Ac离子的Ra-Ac溶液(1)的工序；和
利用权利要求1～14中任一项所述的225Ac溶液的制造方法得到225Ac溶液的工序。
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