KR20230039646A - 225Ac 용액의 제조 방법 - Google Patents

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마사시 나츠사코
슌이치 아소
šœ이치 아소
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니혼 메디피직스 가부시키가이샤
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Abstract

공정 (Ⅰ)~(Ⅲ)을 포함하는 225Ac 용액의 제조 방법. 226Ra 및 225Ac를 함유하는 용액 (1)을 식 (A)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (a)에 통액하고, 225Ac를 고상 추출제 (a)에 유지시키는 공정 (Ⅰ). 유지된 225Ac를 고상 추출제 (a)로부터 용리해서 얻어진 용출액 (2)를 포함하는 액을 식 (B)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (b)에 통액하고, 225Ac를 고상 추출제 (b)에 유지시키는 공정 (Ⅱ). 유지된 225Ac를 고상 추출제 (b)로부터 용리해서 225Ac 용액을 얻는 공정 (Ⅲ).
Figure pct00010

(A) [m 및 n은 각각 독립적으로 0 또는 1이며, R1~R4는 각각 독립적으로 C8~12의 알킬기이다]
Figure pct00011

(B) [R5~R6은 각각 독립적으로 C8의 알킬기 또는 C8의 알콕시기이다]

Description

225Ac 용액의 제조 방법
본 발명의 일양태는 225Ac 용액의 제조 방법에 관한 것이다.
핵의학의 분야에서는 방사선 동위 원소(RI)를 포함하는 약제를 종양 등의 병소에 선택적으로 도입시켜서 치료하는 RI 내용 요법이 행해져 있다. 방사선 중에서도 알파선은 비정이 짧기 때문에 주위의 정상인 세포에 대한 불필요한 피폭의 영향이 작다는 특징을 갖는다. 알파선 방출 핵종 중 1개인 225Ac는 반감기가 10일간인 방사성 핵종이며, 최근 암 치료 등에 있어서의 치료용 핵종으로서 기대되어 있다.
225Ac는, 예를 들면 가속기를 사용해서 226Ra 타깃에 양자를 조사함으로써 (p, 2n)의 핵반응에 의해 제조된다. 특허문헌 1에는 방사선 조사 후의 226Ra 타깃을 용해해서 얻어지는 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 용액으로부터 225Ac 성분을 분리해서 정제하는 방법이 개시되어 있다.
일본 특허공표 2009-527731호 공보
그러나 상기 특허문헌 1 등에 기재된 종래의 방법에서는 이하 중 적어도 1개의 과제가 있다는 것을 알 수 있다.
·종래의 방법에서는 얻어지는 225Ac 용액 중에 상당량의 226Ra가 잔존하고 있다는 것을 알 수 있고, 얻어지는 225Ac 용액 중의 225Ac의 순도의 점에서 개량의 여지가 있었다.
·226Ra 타깃으로부터 생성되는 225Ac는 미량이며, 226Ra의 대부분이 미반응인 채로 남지만 226Ra는 귀중한 핵종인 점, 또한 폐기는 용이하지 않다는 점에서 225Ac를 분리 후의 226Ra 용액을 회수(이하, 이 회수한 액을 「Ra 회수액」이라고도 한다)해서 재이용하는 경우가 많다. 종래의 방법에서는 226Ra와 225Ac를 분리하기 위해 대량의 용매를 사용할 필요가 있다는 것을 알 수 있고, 용매의 사용량의 점이나 Ra 회수액의 희박화의 점에서 개량의 여지가 있었다.
본 발명의 일양태는 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 용액으로부터 225Ac 이온을 분리할 때에 사용하는 용매량이 적어도(226Ra 농도가 높은 Ra 회수액을 얻으면서도) 225Ac 순도가 높은 225Ac 용액을 제조할 수 있는 225Ac 용액의 제조 방법을 제공한다.
본 발명자들은 상기 과제를 해결하는 방법에 대해서 예의 검토를 거듭한 결과, 소정의 제조 방법에 의하면 상기 과제를 해결할 수 있다는 것을 발견하고, 본 발명을 완성함에 도달했다.
본 발명의 일양태는 하기 공정 (Ⅰ)~(Ⅲ)을 포함하는 225Ac 용액의 제조 방법이다.
공정 (Ⅰ): 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 Ra-Ac 용액 (1)을 하기 식 (A)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (a)에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (a)에 유지시키는 공정
공정 (Ⅱ): 상기 고상 추출제 (a)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액 (a)를 사용해서 상기 고상 추출제 (a)로부터 용리하고, 얻어진 용출액 (2)를 포함하는 액을 하기 식 (B)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (b)에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (b)에 유지시키는 공정
공정 (Ⅲ): 상기 고상 추출제 (b)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액 (b)를 사용해서 상기 고상 추출제 (b)로부터 용리하고, 상기 Ra-Ac 용액 (1)과 비교해서 225Ac 순도가 높아진 225Ac 용액을 얻는 공정
또한, 본 발명의 다른 일양태는 하기 공정 (Ⅰa)~(Ⅱa)를 포함하는 225Ac 용액의 제조 방법이다.
공정 (Ⅰa): 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 Ra-Ac 용액 (1)을 하기 식 (A1)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (a)에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (a)에 유지시키는 공정
공정 (Ⅱa): 상기 고상 추출제 (a)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액 (a)를 사용해서 상기 고상 추출제 (a)로부터 용리하는 공정
또한, 본 발명의 다른 일양태는 226Ra 타깃에 하전 입자, 광자 및 중성자로부터 선택되는 적어도 1종을 조사해서 핵반응에 의해 225Ac를 생성시키는 조사 공정과,
상기 조사 공정에서 조사된 226Ra 타깃을 산성 용액에 용해해서 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 Ra-Ac 용액 (1)을 얻는 공정과,
상기 225Ac 용액의 제조 방법을 사용해서 225Ac 용액을 얻는 공정을 포함하는 225Ac의 제조 방법이다.
본 발명의 일양태에 의하면 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 용액으로부터 225Ac 순도가 높은 225Ac 용액을 제조할 수 있다.
또한, 본 발명의 일양태에 의하면 225Ac 이온을 분리할 때에 사용하는 용매량이 적어도(226Ra 농도가 높은 Ra 회수액을 얻으면서도) 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 용액으로부터 225Ac 순도가 높은 225Ac 용액을 제조할 수 있다.
225Ac 순도가 높은 225Ac 용액을 사용함으로써 소망의 용도로 효율적으로 225Ac를 사용할 수 있고, 예를 들면 보다 225Ac 순도가 높고, 226Ra 및 그 낭핵종의 혼입이 적은 방사성 의약품을 제조할 수 있다.
[225Ac 용액의 제조 방법]
본 발명의 일양태에 의한 225Ac 용액의 제조 방법의 일양태는 하기 공정 (Ⅰ)~(Ⅲ)을 포함한다.
공정 (Ⅰ): 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 Ra-Ac 용액 (1)을 하기 식 (A)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (a)에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (a)에 유지시키는 공정
공정 (Ⅱ): 상기 고상 추출제 (a)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액 (a)를 사용해서 상기 고상 추출제 (a)로부터 용리하고, 얻어진 용출액 (2)를 포함하는 액을 하기 식 (B)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (b)에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (b)에 유지시키는 공정
공정 (Ⅲ): 상기 고상 추출제 (b)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액 (b)를 사용해서 상기 고상 추출제 (b)로부터 용리하고, 상기 Ra-Ac 용액 (1)과 비교해서 225Ac 순도가 높아진 225Ac 용액을 얻는 공정
<공정 (Ⅰ)>
공정 (Ⅰ)에서는 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 Ra-Ac 용액 (1)을 하기 식 (A)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (a)에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (a)에 유지시킨다.
공정 (Ⅰ)에 의해 225Ac 이온을 고상 추출제 (a)에 유지시키고, 고상 추출제 (a)에 유지되지 않는 226Ra 이온을 통과시킬 수 있다. 이 공정 (Ⅰ)의 통과액에는 Ra-Ac 용액 (1)에 포함되는 226Ra 이온의 대부분이 포함되기 때문에 이 통과액을 회수해서 재이용하는 것이 바람직하다. 따라서, 통상 이 공정 (Ⅰ)의 통과액은 Ra 회수액이 된다. 또한, Ra 회수액은 하기 제 1 정제 공정에 있어서의 공정 (Ⅰ)의 통과액인 것을 말하고, 하기 제 2 또는 추가로 행해도 좋은 제 3 이후의 정제 공정에 있어서의 공정 (Ⅰ)에 상당하는 공정의 통과액은 포함하지 않는다.
Ra 회수액은, 예를 들면 필요에 의해 정제 공정 등을 거친 후 226Ra 타깃을 제조하기 위한 전착액 등으로서 사용된다.
또한, 하기 공정 (Ⅱ)에서 고상 추출제 (b)를 통과하는 통과액이나, 하기 세정 공정에서 얻어지는 세정액에 포함되는 226Ra 이온량은, 통상 상기 Ra 회수액 중의 226Ra 이온량에 비해 매우 적기 때문에 이들 통과액이나 세정액은 이들을 재이용하는 메리트보다 226Ra 이온 농도를 희석해버리는 디메리트의 쪽이 커서 통상 재이용되지 않고 폐기된다. 이 때문에 본 명세서에서는 상기 통과액이나 세정액을 Ra 회수액이라고는 하지 않는다.
고상 추출제 (a)는 고농도의 산(예: 질산의 경우 0.3M 이상)을 통액함으로써 225Ac 이온을 선택적으로 유지할 수 있고, 226Ra 이온을 통과시킬 수 있다. 이와 같이 고상 추출제 (a)는 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 분리할(225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (a)에 유지시키고, 226Ra 이온을 통과시킬) 때에 사용하는 산의 농도가 높기 때문에 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 분리하기 위해 필요한 용매의 사용량은 적게 된다. 따라서, 이 공정 (Ⅰ)에 있어서 고상 추출제 (a)를 사용함으로써 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 용액으로부터 225Ac 이온을 분리할 때에 사용하는 용매량이 적어도 226Ra 이온과 225Ac 이온을 충분히 분리할 수 있다.
≪Ra-Ac 용액 (1)≫
Ra-Ac 용액 (1)은 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하면 특별히 제한되지 않지만 226Ra 이온, 225Ac 이온, 및 산을 포함하는 용액인 것이 바람직하다.
Ra-Ac 용액 (1)의 일실시형태의 적합예는 226Ra 타깃에 하전 입자, 광자, 및 중성자로부터 선택되는 적어도 1종의 입자, 바람직하게는 양자를 조사한 후의 226Ra 타깃을 용해해서 얻어진 용액이다. 226Ra 타깃에 입자를 조사함으로써 경우에 따라 괴변 등을 거쳐 225Ac가 생성되기 때문에 상기 226Ra 타깃을 용해해서 얻어진 용액은 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 용액이 된다. 또한, 226Ra 타깃을 용해할 때에는 산을 사용하면 좋다.
상기 산으로서는, 예를 들면 무기산을 들 수 있고, 상기 무기산으로서는 질산, 염산, 인산, 황산, 붕산, 또는 불화수소산을 들 수 있다. 이들 중에서도 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 충분히 용해시킬 수 있고, 고상 추출제 (a) 및 (b)를 사용한 분리 정제를 효율 좋게 행할 수 있다는 등의 점으로부터 질산, 염산이 바람직하고, 질산이 특히 바람직하다.
Ra-Ac 용액 (1)에 사용되는 산은 1종이어도, 2종 이상이어도 좋다.
Ra-Ac 용액 (1)의 산의 농도는 고상 추출제 (a)에 통액했을 때에 226Ra 및 225Ac를 보다 효율 좋게 분리할(225Ac 통과량 및 226Ra 유지량이 적게 분리할) 수 있다는 등의 점으로부터 상기 산으로서 질산을 사용할 경우 바람직하게는 0.3M 이상, 보다 바람직하게는 0.5M 이상이며, 바람직하게는 4.0M 이하이다.
또한, 상기 산으로서 염산을 사용할 경우 Ra-Ac 용액 (1)의 산의 농도는 바람직하게는 1M 이상이며, 바람직하게는 8M 이하이다.
226Ra 타깃을 용해하기 위해서는 226Ra의 몰량에 대해서 바람직하게는 10배 이상, 보다 바람직하게는 20배 이상이며, 바람직하게는 50배 이하, 보다 바람직하게는 40배 이하의 용매가 사용되고, 예를 들면 25㎎의 226Ra를 용해할 경우 상기 농도 범위의 산의 사용량은 바람직하게는 1mL 이상, 보다 바람직하게는 2mL 이상, 더 바람직하게는 3mL 이상이며, 바람직하게는 20mL 이하, 보다 바람직하게는 15mL 이하, 더 바람직하게는 10mL 이하이다.
Ra-Ac 용액 (1)을 고상 추출제 (a)에 통액시킬 때의 Ra-Ac 용액 (1)의 유속은 226Ra 및 225Ac를 보다 효율 좋게 분리할 수 있다는 등의 점으로부터 바람직하게는 0.01mL/min 이상, 보다 바람직하게는 0.1mL/min 이상, 더 바람직하게는 0.5mL/min 이상이며, 바람직하게는 5mL/min 이하, 보다 바람직하게는 3mL/min 이하, 더 바람직하게는 2mL/min 이하이다.
≪고상 추출제 (a)≫
고상 추출제 (a)는 하기 식 (A)로 나타내어지는 화합물을 포함하면 특별히 제한되지 않고, 고상 추출제에 포함되는 종래 공지의 성분을 포함하고 있어도 좋다.
고상 추출제 (a)는 하기 식 (A)로 나타내어지는 화합물만으로 이루어지는 고상 추출제이어도 좋고, 하기 식 (A)로 나타내어지는 화합물과 다른 성분(예: 종래 공지의 첨가제, 불활성 지지체)을 포함하는 고상 추출제(불활성 지지체 중에 하기 식 (A)로 나타내어지는 화합물이 도입되어 있는 고상 추출제도 포함한다)이어도 좋다.
고상 추출제 (a)는 하기 식 (A)로 나타내어지는 화합물을 1종 포함하고 있어도 좋고, 2종 이상 포함하고 있어도 좋다.
고상 추출제 (a)는 하기 식 (A)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 불활성 지지체가 바람직하고, 하기 식 (A)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 다공질 실리카 또는 유기 폴리머가 보다 바람직하다. 다공질 실리카의 구멍 지름은 특별히 한정되지 않지만 직경 50~150㎛ 정도가 바람직하다.
고상 추출제 (a)는 고농도의 산을 통액함으로써 225Ac 이온을 선택적으로 유지할 수 있고, 게다가 저농도의 산을 통액함으로써 유지한 225Ac 이온을 용리할 수 있다.
이와 같은 고상 추출제 (a)로서는 특별히 한정되지 않지만 일례로서 시판품을 사용해도 좋고, 예를 들면 Eichrom Technologies, Inc.제의 「DGA 레진」, 「DGA 브랜치드 레진」을 들 수 있다.
Figure pct00001
식 (A) 중 m 및 n은 각각 독립적으로 0 또는 1이며, m 및 n은 바람직하게는 1이다.
식 (A) 중 R1~R4는 각각 독립적으로 탄소수 8개 이상 12개 이하의 직쇄 또는 분기쇄의 알킬기이다. R1~R4는 각각 독립적으로 바람직하게는 옥틸기 또는 2-에틸헥실기이다.
<그 외의 공정>
공정 (Ⅰ) 후, 하기 공정 (Ⅱ) 전에, 예를 들면 고상 추출제 (a)에 잔존할 수 있는 226Ra 이온을 씻어내는 것 등을 목적으로 해서 225Ac 이온을 유지시킨 상기 고상 추출제 (a)를 산을 포함하는 세정액을 사용해서 세정하는 공정(고상 추출제 (a)의 세정 공정)을 행해도 좋다.
고상 추출제 (a)의 세정 공정에 사용하는 산으로서는 상기 Ra-Ac 용액 (1)에 사용하는 산과 마찬가지의 산을 들 수 있고, 바람직한 산도 마찬가지이다. 사용되는 산은 1종이어도, 2종 이상이어도 좋다.
상기 산의 농도로서는 유지된 225Ac 이온이 용리되지 않는 농도이면 특별히 한정되지 않지만 상기 Ra-Ac 용액 (1)과 동일 또는 동 정도의 농도가 바람직하다.
<공정 (Ⅱ)>
공정 (Ⅱ)에서는 상기 고상 추출제 (a)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액 (a)를 사용해서 고상 추출제 (a)로부터 용리하고, 얻어진 용출액 (2)를 포함하는 액을 하기 식 (B)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (b)에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (b)에 유지시킨다.
공정 (Ⅱ)에 의해 용출액 (2)에 포함되는 225Ac 이온을 고상 추출제 (b)에 유지시키고, 용출액 (2)에 포함될 수 있는 226Ra를 통과시킬 수 있다.
225Ac 이온을 고상 추출제 (a)로부터 용리할 때에는 산을 포함하는 용리액 (a)를 사용한다. 상기 산으로서는 상기 Ra-Ac 용액 (1)에 사용하는 산과 마찬가지의 산을 들 수 있고, 바람직한 산도 마찬가지이다. 사용되는 산은 1종이어도, 2종 이상이어도 좋다.
용리액 (a)의 산의 농도는 유지된 225Ac 이온을 고상 추출제 (a)로부터 충분히 용리시킬 수 있으면 특별히 한정되지 않지만 용리액 (a)에 사용하는 산으로서 상기 Ra-Ac 용액 (1)에 사용하는 산과 마찬가지의 산을 사용할 경우에는 그 농도차가 큰 편이 바람직하다. 용리액 (a)의 산의 농도는 상기 산으로서 질산을 사용할 경우 바람직하게는 0.2M 이하, 보다 바람직하게는 0.1M 이하, 더 바람직하게는 0.01M 이하이며, 그 농도의 하한은 질산을 함유하고 있으면 좋고, 바꿔 말하면 질산의 농도가 0M보다 크면 특별히 한정되지 않는다.
또한, 상기 산으로서 염산을 사용할 경우 용리액 (a)의 산의 농도는 바람직하게는 0M보다 크고, 0.2M 이하이다.
또한, 고상 추출제 (a)에 Ra-Ac 용액 (1)에 사용한 산이 잔존하고 있을 가능성이 있으며, 이 경우에도 고상 추출제 (a)로부터 확실하게 225Ac 이온을 용리시킬 수 있다는 등의 점으로부터 상기 Ra-Ac 용액 (1)에 사용하는 산의 농도는 용리액 (a)의 산의 농도와의 농도차가 있는 것이 바람직하고, 용리액 (a)의 산의 농도를 1로 한 경우 바람직하게는 15 이상이다.
용리액 (a)의 유속은 유지된 225Ac 이온을 고상 추출제 (a)로부터 충분히 용리시킬 수 있다는 등의 점으로부터 바람직하게는 0.1mL/min 이상, 보다 바람직하게는 0.5mL/min 이상이며, 바람직하게는 20mL/min 이하, 보다 바람직하게는 10mL/min 이하이다.
얻어진 용출액 (2)는 그대로 고상 추출제 (b)에 통액해도 좋고, 산의 농도나 유속 등을 조정해서 고상 추출제 (b)에 통액해도 좋다.
산의 농도가 상기 범위에 있는 용출액 (2)를 고상 추출제 (b)에 통액함으로써 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (b)에 유지시킬 수 있기 때문에 얻어진 용출액 (2)의 산 농도는 조정하지 않아도 좋다.
용출액 (2)를 포함하는 액을 고상 추출제 (b)에 통액할 때의 유속은 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (b)에 충분히 유지시킬 수 있다는 등의 점으로부터 바람직하게는 1mL/min 이상, 보다 바람직하게는 1.5mL/min 이상이며, 바람직하게는 30mL/min 이하, 보다 바람직하게는 20mL/min 이하이다.
≪고상 추출제 (b)≫
고상 추출제 (b)는 하기 식 (B)로 나타내어지는 화합물을 포함하면 특별히 제한되지 않고, 고상 추출제에 포함되는 종래 공지의 성분을 포함하고 있어도 좋다.
고상 추출제 (b)는 하기 식 (B)로 나타내어지는 화합물만으로 이루어지는 고상 추출제이어도 좋고, 하기 식 (B)로 나타내어지는 화합물과 다른 성분(예: 종래 공지의 첨가제, 불활성 지지체)을 포함하는 고상 추출제(불활성 지지체 중에 하기 식 (B)로 나타내어지는 화합물이 도입되어 있는 고상 추출제도 포함한다)이어도 좋다.
고상 추출제 (b)는 하기 식 (B)로 나타내어지는 화합물을 1종 포함하고 있어도 좋고, 2종 이상 포함하고 있어도 좋다.
고상 추출제 (b)는 하기 식 (B)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 불활성 지지체가 바람직하고, 하기 식 (B)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 다공질 실리카 또는 유기 폴리머가 보다 바람직하다. 다공질 실리카의 구멍 지름은 특별히 한정되지 않지만 직경 50~150㎛ 정도가 바람직하다.
고상 추출제 (b)는 저농도의 산을 통액함으로써 225Ac 이온을 선택적으로 유지할 수 있고, 게다가 고농도의 산을 통액함으로써 유지한 225Ac 이온을 용리할 수 있다.
이와 같은 고상 추출제 (b)로서는 특별히 한정되지 않지만 일례로서 시판품을 사용해도 좋고, 예를 들면 Eichrom Technologies, Inc.제의 「Ln 레진」, 「Ln2 레진」, 「Ln3 레진」을 들 수 있다.
Figure pct00002
식 (B) 중 R5 및 R6은 각각 독립적으로 -R' 또는 -OR'(R'은 탄소수 8개의 알킬기)이다. 상기 R'에 있어서의 탄소수 8개의 알킬기는 직쇄상이어도 좋고, 분기를 갖고 있어도 좋고, 적합예로서는 옥틸기, 2-에틸헥실기, 2-메틸-4,4-디메틸펜틸기를 들 수 있다.
식 (B)로 나타내어지는 화합물의 적합예로서는 하기 식 (B-1)~(B-3)으로 나타내어지는 화합물을 들 수 있다.
Figure pct00003
Figure pct00004
Figure pct00005
<그 외의 공정>
공정 (Ⅱ) 후, 하기 공정 (Ⅲ) 전에, 예를 들면 고상 추출제 (b)에 잔존할 수 있는 226Ra 이온을 씻어내는 것 등을 목적으로 해서 225Ac 이온을 유지시킨 상기 고상 추출제 (b)를 상기 용출액 (2)를 포함하는 액보다 산 농도가 높고, 또한 하기 용리액 (b)보다 산 농도가 낮은 산을 사용해서 세정하는 공정(고상 추출제 (b)의 세정 공정)을 행해도 좋다.
이 고상 추출제 (b)의 세정 공정은 상기 공정 (Ⅱ)와는 별도 행하는 것이 바람직하지만 상술한 고상 추출제 (a)의 세정 공정에 있어서 충분히 226Ra 이온이 제거되어 있는 경우에는 용리액 (a)의 농도나 용출액 (2) 중의 산의 농도를 조정함으로써 용출액 (2)를 포함하는 액을 고상 추출제 (b)에 통액하는 공정이 동시에 고상 추출제 (b)의 세정 공정이 되도록 해도 좋다.
보다 225Ac 순도가 높은 225Ac 용액을 얻을 수 있다는 등의 점으로부터는 상기 공정 (Ⅱ) 후 고상 추출제 (b)의 세정 공정을 행하는 것이 바람직하다.
고상 추출제 (b)의 세정 공정에 사용하는 산으로서는 상기 Ra-Ac 용액 (1)에 사용하는 산과 마찬가지의 산을 들 수 있고, 바람직한 산도 마찬가지이다. 사용되는 산은 1종이어도, 2종 이상이어도 좋다.
상기 산의 농도로서는 226Ra 이온을 용리하고, 유지된 225Ac 이온이 용리되지 않는 농도인 것이 바람직하고, 상기 용출액 (2)를 포함하는 액보다 산 농도가 높고, 또한 하기 용리액 (b)보다 산 농도가 낮은 것이 보다 바람직하고, 상기 산으로서 질산을 사용할 경우 바람직하게는 0.01M 이상이며, 바람직하게는 0.2M 이하이다.
고상 추출제 (b)의 세정 공정에 있어서 통액시키는 액의 유속은 고상 추출제 (b)에 잔존할 수 있는 226Ra 이온을 충분히 용리시킬 수 있다는 등의 점으로부터 바람직하게는 0.5mL/min 이상, 보다 바람직하게는 1mL/min 이상이며, 바람직하게는 30mL/min 이하, 보다 바람직하게는 20mL/min 이하이다.
<공정 (Ⅲ)>
공정 (Ⅲ)에서는 고상 추출제 (b)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액 (b)를 사용해서 상기 고상 추출제 (b)로부터 용리하고, 상기 Ra-Ac 용액 (1)과 비교해서 225Ac 순도가 높아진 225Ac 용액을 얻는다.
225Ac 이온을 고상 추출제 (b)로부터 용리할 때에는 산을 포함하는 용리액 (b)를 사용한다. 상기 산으로서는 상기 Ra-Ac 용액 (1)에 사용하는 산과 마찬가지의 산을 들 수 있고, 바람직한 산도 마찬가지이다. 사용되는 산은 1종이어도, 2종 이상이어도 좋다.
용리액 (b)의 산의 농도는 유지된 225Ac 이온을 고상 추출제 (b)로부터 충분히 용리시킬 수 있다는 등의 점으로부터 상기 산으로서 질산을 사용할 경우 바람직하게는 0.2M 이상, 보다 바람직하게는 0.3M 이상, 더 바람직하게는 0.5M 이상이며, 바람직하게는 4M 이하, 보다 바람직하게는 2M 이하, 더 바람직하게는 1M 이하이다.
또한, 상기 산으로서 염산을 사용할 경우 용리액 (b)의 산의 농도는 바람직하게는 0.3M 이상, 바람직하게는 8M 이하이다.
용리액 (b)의 유속은 유지된 225Ac 이온을 고상 추출제 (b)로부터 충분히 용리시킬 수 있다는 등의 점으로부터 바람직하게는 0.5mL/min 이상, 보다 바람직하게는 1mL/min 이상, 더 바람직하게는 2mL/min 이상이며, 바람직하게는 30mL/min 이하, 보다 바람직하게는 25mL/min 이하, 더 바람직하게는 20mL/min 이하이다.
상기 각 공정을 행함으로써 225Ac 순도가 높은 225Ac 용액을 제조할 수 있다. 얻어진 225Ac 용액은 필요에 따라 재정제를 행해도 좋다. 재정제를 행함으로써 225Ac 순도가 더 높은 225Ac 용액을 제조할 수 있다.
재정제를 행할 경우 고상 추출제 (b)로부터 225Ac 이온을 용리시키기 위해 사용하는 산의 농도와, 고상 추출제 (a)에 225Ac 이온을 유지시키기 위해 사용하는 산의 농도는 동일해도 좋기 때문에 고상 추출제 (b)로부터의 용출액을 그대로 고상 추출제 (a)로 통액시켜서 225Ac 이온을 유지시킬 수 있다. 따라서, 산의 농도를 조정하는 일 없이 간편하게 재정제를 행할 수 있고, 225Ac 순도가 더 높은 225Ac 용액을 제조할 수 있다.
상기 재정제는 상술한 공정 (Ⅰ)~(Ⅲ), 특히 상술한 그 외의 공정을 포함하는 각 공정을 행하고, 225Ac 용액을 얻는 제 1 정제 공정과, 제 1 정제 공정에서 얻어진 225Ac 용액을 재정제하는 제 2 정제 공정을 포함하는 것이 바람직하다.
상기 제 2 정제 공정은 제 1 정제 공정의 일부의 공정이어도 좋고, 제 1 정제 공정과 마찬가지의 공정이어도 좋고, 이들 공정을 반복해서 행하는 공정이어도 좋다.
제 2 정제 공정은 제 1 정제 공정에서 얻어진 225Ac 용액을 상기 제 1 정제 공정에서 사용한 고상 추출제 (a)와 동일 또는 상이한 고상 추출제 (a)(상기 식 (A)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (a))에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (a)에 유지시키는 공정과,
상기 고상 추출제 (a)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액을 사용해서 상기 고상 추출제 (a)로부터 용리하고, 상기 제 1 정제 공정에서 얻어진 225Ac 용액보다 225Ac 순도가 보다 높아진 225Ac 용액을 얻는 공정을 포함하는 것이 바람직하다.
이와 같은 제 2 정제 공정을 포함하는 225Ac 용액의 제조 방법은 얻어지는 225Ac 용액 중의 산 농도가 낮으므로 상기 225Ac 용액을 표식 반응 등에 그대로 이용할 수 있기 때문에 적합하다.
또한, 제 2 정제 공정은 상기와 같이 고상 추출제 (a)로부터 용리해서 얻어진 225Ac 용액을 상기 제 1 정제 공정에서 사용한 고상 추출제 (b)와 동일 또는 상이한 고상 추출제 (b)(상기 식 (B)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (b))에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (b)에 유지시키는 공정과,
상기 고상 추출제 (b)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액을 사용해서 상기 고상 추출제 (b)로부터 용리하고, 상기 제 1 정제 공정에서 얻어진 225Ac 용액보다 225Ac 순도가 보다 높아진 225Ac 용액을 얻는 공정을 추가로 포함해도 좋다.
이와 같은 제 2 정제 공정을 포함하는 225Ac 용액의 제조 방법은 얻어지는 225Ac 용액의 225Ac 순도가 높기 때문에 상기 225Ac 용액의 산 농도를 적당히 조절하는 등에 의해 상기 225Ac 용액을 표식 반응 등에 이용한 경우 높은 표식율이나 높은 합성 수율을 달성할 수 있다.
제 2 정제 공정에서 사용하는 산을 포함하는 용리액은 대응하는 제 1 정제 공정에서 사용한 용리액과 마찬가지의 조성의 용액을 용리액으로서 사용하는 것이 바람직하고, 동일한 조성의 용액을 용리액으로서 사용하는 것이 보다 바람직하다. 또한, 제 2 정제 공정은 고상 추출제 (a)의 세정 공정이나, 고상 추출제 (b)의 세정 공정을 추가로 포함하는 것이 바람직하고, 제 1 정제 공정에서 행한 세정 공정과 마찬가지의 공정을 행하는 것이 보다 바람직하다.
<공정 (Ⅰa)>
본 발명의 다른 일양태에서는 상기 공정 (Ⅰ) 대신에 공정 (Ⅰa)를 행해도 좋다. 공정 (Ⅰa)에서는 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 Ra-Ac 용액 (1)을 하기 식 (A1)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (a)에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (a)에 유지시킨다.
Figure pct00006
식 (A1) 중 m 및 n은 각각 독립적으로 1이다.
식 (A1) 중 R1~R4는 각각 독립적으로 탄소수 8개 이상 12개 이하의 직쇄 또는 분기쇄의 알킬기이다. R1~R4는 각각 독립적으로 바람직하게는 옥틸기 또는 2-에틸헥실기이다.
공정 (Ⅰa)에 있어서 사용하는 Ra-Ac 용액 (1)은 상기 공정 (Ⅰ)에서 사용하는 Ra-Ac 용액 (1)과 마찬가지의 조성의 용액을 사용할 수 있고, 고상 추출제 (a)에 통액하는 유속도 상기 공정 (Ⅰ)에서 사용하는 Ra-Ac 용액 (1)과 마찬가지이다.
또한, 공정 (Ⅰa)에 있어서 사용하는 고상 추출제 (a)도 상기 식 (A)로 나타내어지는 화합물 대신에 상기 식 (A1)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 것 이외에는 상기 공정 (Ⅰ)에서 사용하는 고상 추출제 (a)와 마찬가지이다.
<공정 (Ⅱa)>
본 발명의 다른 일양태에서는 상기 공정 (Ⅰa) 후에 상기 공정 (Ⅱ)~(Ⅲ) 대신에 공정 (Ⅱa)를 행해도 좋다. 공정 (Ⅱa)에서는 상기 고상 추출제 (a)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액 (a)를 사용해서 고상 추출제 (a)로부터 용리하고, 상기 Ra-Ac 용액 (1)과 비교해서 225Ac 순도가 높아진 225Ac 용액을 얻는다.
공정 (Ⅱa)에 있어서 225Ac 이온을 고상 추출제 (a)로부터 용리할 때에 사용하는 산을 포함하는 용리액 (a)는 상기 공정 (Ⅱ)에서 사용하는 용리액 (a)와 마찬가지의 조성의 용액을 사용할 수 있고, 고상 추출제 (a)에 통액하는 유속도 상기 공정 (Ⅱ)에서 사용하는 용리액 (a)와 마찬가지이다.
[225Ac의 제조 방법]
본 발명의 일양태에 의한 225Ac의 제조 방법은
226Ra 타깃에 하전 입자, 광자, 및 중성자로부터 선택되는 적어도 1종을 조사해서 핵반응에 의해 225Ac를 생성시키는 조사 공정과,
상기 조사 공정에서 조사된 226Ra 타깃을 산성 용액에 용해해서 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 Ra-Ac 용액 (1)을 얻는 공정과,
상기 225Ac 용액의 제조 방법을 사용해서 225Ac 용액을 얻는 공정을 포함한다.
상기 조사 공정 및 Ra-Ac 용액 (1)을 얻는 공정의 상세는 상기 Ra-Ac 용액 (1)의 란에 기재된 바와 같다.
본 발명의 일양태에 의한 225Ac의 제조 방법은, 또한 225Ac 용액으로부터 용매를 제거하는 공정 등을 포함하고 있어도 좋다.
본 발명의 일양태에 있어서 225Ac 용액은 225Ac 함유 치료약의 제조에 이용되어도 좋다. 또한, 본 발명의 일양태에 있어서는 이 225Ac의 제조 방법에 의해 얻어지는 약학적으로 허용되는 225Ac 함유 방사성 핵종 조성물이 제공되어도 좋다.
(실시예)
이하, 시험예에 의해 본 발명의 일양태를 추가로 설명하지만 본 발명은 이들에 의해 한정되는 것은 아니다.
또한, 226Ra를 사용한 시험은 방사능의 문제 등으로부터 용이하게 행할 수 없기 때문에 이하에서는 226Ra와 마찬가지의 결과가 된다고 생각되는 바륨을 사용해서 시험을 행했다. 라듐은 알칼리토류 금속에 속하는 원소이며, 동일하게 알칼리토류 금속에 속하고, 그 중에서도 질량수가 가까운 바륨과 비슷한 성질을 갖는다. 또한, 일찍이 우라늄 추출 후의 피치블렌드로부터 라듐을 추출할 때에 황산 바륨과의 공침 작용이 이용된 점에서도 라듐과 바륨은 성질이 매우 비슷하다는 것이 알려져 있다.
[시험예 1]
·공정 (Ⅰ)
225Ac 이온(ORNL, Oak Ridge National Laboratory제)을 60% 농도의 질산 53.3mL를 물에서 1L로 메스업해서 조제한 용액에 용해하고, 0.7M 질산 수용액(225Ac의 방사능 농도는 0.04~1MBq/회)을 조제했다. 이것에 추가로 Ba의 질량이 30㎎이 되도록 염화바륨을 용해시킨 용액 (1-1)을 고상 추출제 (a)(「DGA 레진」 Eichrom Technologies, Inc.제, DGA 노멀 레진, 1mL 카트리지, 상기 식 (A)로 나타내어지는 화합물을 포함한다)에 유속 0.8mL/min(실측값)에서 16mL 통액했다. 이 통액에 의해 225Ac 이온은 DGA 레진에 유지되고, Ba를 포함하는 통과액(이 통과액이 Ra 회수액에 상당하다)이 얻어졌다.
이어서, 용액 (1-1)을 통액 후의 DGA 레진에 0.7M 질산 수용액을 유속 0.8mL/min(실측값)에서 20mL 통액함으로써 DGA 레진을 세정했다(DGA 레진을 통과한 세정액을 세정액 (x)라고도 한다).
EURISYS MESURES제의 게르마늄 반도체 검출기를 사용해서 방사능 측정을 행함으로써 얻어진 Ra 회수액 및 세정액 (x) 중의 225Ac양을 측정한 결과, 225Ac양은 상기 검출기의 검출 한계 미만이며, 225Ac를 검출할 수 없었다. 또한, 이하의 방사성 물질량의 측정은 마찬가지의 검출기를 사용해서 측정한 값이다.
또한, 시험예 1에 있어서의 225Ac양의 결과는 마찬가지의 공정을 3회 행한 평균값이다.
·공정 (Ⅱ)
0.7M 질산 수용액으로 세정 후의 DGA 레진에 0.005M 질산 수용액을 유속 0.8mL/min(실측값)에서 20mL 통액하고, 225Ac 이온을 포함하는 용출액 (2-1)을 얻고, 얻어진 용출액 (2-1)을 고상 추출제 (b)(「Ln 레진」 Eichrom Technologies, Inc.제, 1mL 카트리지, 상기 식 (B)로 나타내어지는 화합물을 포함한다)에 유속 2.5mL/min(실측값)에서 통액했다. 이 통액에 의해 225Ac 이온은 Ln 레진에 유지되었다. 이때에 Ln 레진을 통과한 통과액을 통과액 (y)라고도 한다.
얻어진 통과액 (y) 중의 225Ac양을 측정한 결과, 225Ac양은 검출기의 검출 한계 미만이며, 225Ac를 검출할 수 없었다.
또한, 0.005M 질산 수용액을 통액 후의 DGA 레진 중의 225Ac양을 측정한 결과, 225Ac양의 평균값(n=3)은 사용한 225Ac양 100%에 대해서 1.6%이었다.
·고상 추출제 (b)의 세정 공정
이어서, 용출액 (2-1)을 통액 후의 Ln 레진에 0.05M 질산 수용액을 유속 1mL/min(실측값)에서 10mL 통액하고, Ln 레진을 세정했다(Ln 레진을 통과한 세정액을 세정액 (z)라고도 한다).
얻어진 세정액 (z) 중의 225Ac양을 측정한 결과, 225Ac양은 검출기의 검출 한계 미만이며, 225Ac를 검출할 수 없었다.
·공정 (Ⅲ)
0.05M 질산 수용액으로 세정 후의 Ln 레진에 0.7M 질산 수용액을 유속 2.5mL/min(실측값)에서 10mL 통액하고, 225Ac를 포함하는 225Ac 용액을 얻었다.
얻어진 225Ac 용액 중의 225Ac양을 측정한 결과, 225Ac양의 평균값(n=3)은 사용한 225Ac양 100%에 대해서 98.4%이었다.
또한, 0.7M 질산 수용액을 통액 후의 Ln 레진 중 및 상기 각 조작에서 사용한 시린지나 튜브 등의 부재 중의 225Ac양을 측정한 결과, 225Ac양은 검출기의 검출 한계 미만이며, 225Ac를 검출할 수 없었다.
[시험예 2]
상기 시험예 1의 공정 (Ⅰ)에 있어서 225Ac를 용해한 0.7M 질산 수용액 16mL 대신에 225Ac를 용해한 4M 질산 수용액 20mL, 225Ac를 용해한 1M 질산 수용액 15mL, 또는 225Ac를 용해한 0.5M 질산 수용액 15mL(이들 각 용액 중의 225Ac의 농도는 어느 것이나 0.04~0.1MBq/회이다)를 사용한 것 이외에는 상기 공정 (Ⅰ)과 마찬가지로 해서 얻어진 Ra 회수액 중의 225Ac양을 측정한 결과, 4M 또는 1M 질산 수용액을 사용한 경우에는 225Ac양은 검출기의 검출 한계 미만이며, 0.5M 질산 수용액을 사용한 경우에는 225Ac양은 사용한 225Ac양 100%에 대해서 0.6%이었다.
[시험예 3]
상기 시험예 1의 공정 (Ⅰ)에 있어서 225Ac를 용해한 0.7M 질산 수용액 대신에 225Ac를 용해한 4M 질산 수용액(225Ac의 방사능 농도는 0.04~0.1MBq/회)을 사용하고, DGA 레진을 세정하는 액으로서 4M 질산 수용액을 사용하고, 상기 시험예 1의 공정 (Ⅱ)에 있어서 0.005M 질산 수용액 20mL 대신에 0.01M 질산 수용액 5mL에 물 30mL를 첨가한 액을 사용한 것 이외에는 상기와 마찬가지로 해서 공정 (Ⅰ) 및 공정 (Ⅱ)를 행한 결과, 얻어진 통과액 (y) 중의 225Ac양은 사용한 225Ac양 100%에 대해서 0.3%이며, 0.01M 질산 수용액을 통액 후의 DGA 레진 중의 225Ac양은 사용한 225Ac양 100%에 대해서 1.3%이었다.
[시험예 4]
상기 시험예 1의 공정 (Ⅰ)에 있어서 225Ac를 용해한 0.7M 질산 수용액 대신에 225Ac를 용해한 0.5M 질산 수용액(0.04~0.1MBq/회)을 사용하고, DGA 레진을 세정하는 액으로서 0.5M 질산 수용액을 사용한 것 이외에는 상기와 마찬가지로 해서 공정 (Ⅰ) 및 (Ⅱ)를 행한 결과, 얻어진 통과액 (y) 중의 225Ac양은 검출기의 검출 한계 미만이며, 0.005M 질산 수용액을 통액 후의 DGA 레진 중의 225Ac양은 사용한 225Ac양 100%에 대해서 3.4%이었다.
[시험예 5]
상기 시험예 1의 고상 추출제 (b)의 세정 공정에 있어서 0.05M 질산 수용액 10mL 대신에 0.01M 질산 수용액 10mL를 사용한 것 이외에는 상기와 마찬가지로 해서 시험을 행한 결과, 얻어진 세정액 (z) 중의 225Ac양은 검출기의 검출 한계 미만이며, 225Ac를 검출할 수 없었다.
[시험예 6]
상기 시험예 1의 공정 (Ⅲ)에 있어서 0.7M 질산 수용액 대신에 1M 또는 0.5M 질산 수용액을 사용한 것 이외에는 상기와 마찬가지로 해서 시험을 행한 결과, 1M 또는 0.5M 질산 수용액을 통액 후의 Ln 레진 중의 225Ac양은 검출기의 검출 한계 미만이며, 225Ac를 검출할 수 없었다.
[참고예 1]
본 발명의 일양태에 의한 225Ac 용액의 제조 방법에 의해 Ra-Ac 용액 (1)로부터 제거되는 226Ra 이온의 거동을 검증하기 위해 이하의 실험을 행했다. 또한, 226Ra 이온 대신에 마찬가지의 거동을 나타낸다고 생각되는 133Ba를 사용했다.
·공정 (Ⅰ)
133Ba를 용해한 0.7M 질산 수용액(133Ba의 농도는 0.8MBq/회)에 염화바륨을 사용해서 Ba질량이 15㎎이 되도록 Ba를 용해시킨 용액 (1-2)를 고상 추출제 (a)(DGA 레진)에 16mL 통액했다. 133Ba를 포함하는 통과액(이 통과액이 Ra 회수액에 상당하다)이 얻어졌다.
이어서, 용액 (1-2)를 통액 후의 DGA 레진에 0.7M 질산 수용액을 20mL 통액함으로써 DGA 레진을 세정했다(DGA 레진을 통과한 세정액을 세정액 (x')라고도 한다).
게르마늄 반도체 검출기를 사용해서 방사능 측정을 행함으로써 얻어진 133Ba를 포함하는 통과액(Ra 회수액에 상당) 및 세정액 (x') 중의 133Ba양을 측정한 결과, 133Ba양은 사용한 133Ba양 100%에 대해서 99.8%이었다.
·공정 (Ⅱ) 및 고상 추출제 (b)의 세정 공정
0.7M 질산 수용액으로 세정 후의 DGA 레진에 0.005M 질산 수용액을 20mL 통액해서 용출액 (2-2)를 얻고, 얻어진 용출액 (2-2)를 고상 추출제 (b)(Ln 레진)에 통액했다. 이때에 Ln 레진을 통과한 통과액을 통과액 (y')라고도 한다.
이어서, 용출액 (2-2)를 통액 후의 Ln 레진을 0.05M 질산 수용액 10mL로 세정했다(Ln 레진을 통과한 세정액을 세정액 (z')라고도 한다).
얻어진 통과액 (y') 및 세정액 (z') 중의 133Ba양을 측정한 결과, 133Ba양은 사용한 133Ba양 100%에 대해서 0.2%이었다.
또한, 0.005M 질산 수용액을 통액 후의 DGA 레진 중의 133Ba양을 측정한 결과, 133Ba양은 검출기의 검출 한계 미만이며, 133Ba를 검출할 수 없었다.
·공정 (Ⅲ)
0.05M 질산 수용액으로 세정 후의 Ln 레진에 0.7M 질산 수용액을 10mL 통액해서 통과액을 얻었다.
얻어진 통과액중의 133Ba양을 측정한 결과, 133Ba양은 검출기의 검출 한계 미만이며, 133Ba를 검출할 수 없었다.
또한, 0.7M 질산 수용액을 통액 후의 Ln 레진 중 및 상기 각 조작에서 사용한 시린지나 튜브 등의 부재 중의 133Ba양을 측정한 결과, 133Ba양은 검출기의 검출 한계 미만이며, 133Ba를 검출할 수 없었다.
[비교 시험예 1]
양자를 조사 후의 226Ra 타깃을 용해해서 얻어진 80μci의 226Ra 및 0.08μci의 225Ac를 포함하는 0.7M 질산 수용액을 고상 추출제 (a)(DGA 레진)에 5mL 통액했다. 이어서, DGA 레진을 0.7M 질산 수용액 20mL로 세정했다.
그 후 0.7M 질산 수용액으로 세정 후의 DGA 레진에 0.005M 질산 수용액을 20mL 통액해서 225Ac를 포함하는 용출액을 얻었다.
얻어진 용출액 중의 226Ra양을 측정한 결과, 226Ra양은 0.5μci이며, 사용한 226Ra양 100%에 대해서 0.6%의 226Ra가 잔존하고 있었다.

Claims (15)

  1. 하기 공정 (Ⅰ)~(Ⅲ)을 포함하는 225Ac 용액의 제조 방법.
    공정 (Ⅰ): 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 Ra-Ac 용액 (1)을 하기 식 (A)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (a)에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (a)에 유지시키는 공정
    공정 (Ⅱ): 상기 고상 추출제 (a)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액 (a)를 사용해서 상기 고상 추출제 (a)로부터 용리하고, 얻어진 용출액 (2)를 포함하는 액을 하기 식 (B)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (b)에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (b)에 유지시키는 공정
    공정 (Ⅲ): 상기 고상 추출제 (b)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액 (b)를 사용해서 상기 고상 추출제 (b)로부터 용리하고, 상기 Ra-Ac 용액 (1)과 비교해서 225Ac 순도가 높아진 225Ac 용액을 얻는 공정
    Figure pct00007

    식 (A) 중 m 및 n은 각각 독립적으로 0 또는 1이며, R1~R4는 각각 독립적으로 탄소수 8개 이상 12개 이하의 직쇄 또는 분기쇄의 알킬기이다.
    Figure pct00008

    식 (B) 중 R5 및 R6은 각각 독립적으로 탄소수 8개의 알킬기 또는 탄소수 8개의 알콕시기이다.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 Ra-Ac 용액 (1)이 226Ra 타깃에 하전 입자, 광자, 및 중성자로부터 선택되는 적어도 1종을 조사한 후의 226Ra 타깃을 용해해서 얻어진 용액인 225Ac 용액의 제조 방법.
  3. 제 1 항 또는 제 2 항에 있어서,
    상기 Ra-Ac 용액 (1)이 0.3M 이상의 산을 포함하는 225Ac 용액의 제조 방법.
  4. 제 1 항 내지 제 3 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 공정 (Ⅰ) 후 225Ac 이온을 유지시킨 상기 고상 추출제 (a)를 산을 포함하는 세정액을 사용해서 세정하고 나서 상기 공정 (Ⅱ)를 행하는 225Ac 용액의 제조 방법.
  5. 제 1 항 내지 제 4 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 공정 (Ⅱ) 후 225Ac 이온을 유지시킨 상기 고상 추출제 (b)를 상기 용출액 (2)를 포함하는 액보다 산 농도가 높고, 또한 상기 용리액 (b)보다 산 농도가 낮은 산을 사용해서 세정하고 나서 상기 공정 (Ⅲ)을 행하는 225Ac 용액의 제조 방법.
  6. 제 1 항 내지 제 5 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 용리액 (a)의 산 농도보다 상기 용리액 (b)의 산 농도가 높은 225Ac 용액의 제조 방법.
  7. 제 1 항 내지 제 6 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 용리액 (a)의 산 농도가 0.2M 이하인 225Ac 용액의 제조 방법.
  8. 제 1 항 내지 제 7 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 용리액 (b)의 산 농도가 0.2M 이상인 225Ac 용액의 제조 방법.
  9. 제 1 항 내지 제 8 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 용리액 (a) 및 상기 용리액 (b)에 포함되는 산이 염산, 질산, 인산, 황산, 붕산, 및 불화수소산으로 이루어지는 군으로부터 선택되는 적어도 1종의 무기산을 포함하는 225Ac 용액의 제조 방법.
  10. 제 1 항 내지 제 9 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 용리액 (a) 및 상기 용리액 (b)에 포함되는 산이 염산 또는 질산을 포함하는 225Ac 용액의 제조 방법.
  11. 제 1 항 내지 제 10 항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 공정 (Ⅲ) 후 얻어진 225Ac 용액을 사용하고, 또한 상기 공정 (Ⅰ)~(Ⅲ) 중 적어도 일부를 행해서 225Ac 순도가 보다 높아진 225Ac 용액을 얻는 225Ac 용액의 제조 방법.
  12. 제 1 항 내지 제 10 항 중 어느 한 항에 기재된 225Ac 용액의 제조 방법을 행해서 225Ac 용액을 얻는 제 1 정제 공정과,
    상기 제 1 정제 공정에서 얻어진 225Ac 용액을 재정제하는 제 2 정제 공정을 포함하고,
    상기 제 2 정제 공정은 상기 제 1 정제 공정에서 얻어진 225Ac 용액을 상기 제 1 정제 공정에서 사용한 고상 추출제 (a)와 동일 또는 상이한 고상 추출제 (a)에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (a)에 유지시키는 공정과,
    상기 고상 추출제 (a)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액을 사용해서 상기 고상 추출제 (a)로부터 용리하고, 상기 제 1 정제 공정에서 얻어진 225Ac 용액보다 225Ac 순도가 보다 높아진 225Ac 용액을 얻는 공정을 포함하는 225Ac 용액의 제조 방법.
  13. 제 12 항에 있어서,
    상기 제 2 정제 공정에서 상기 고상 추출제 (a)로부터 용리해서 얻어진 225Ac 용액을 상기 제 1 정제 공정에서 사용한 고상 추출제 (b)와 동일 또는 상이한 고상 추출제 (b)에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (b)에 유지시키는 공정과,
    상기 고상 추출제 (b)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액을 사용해서 상기 고상 추출제 (b)로부터 용리하고, 상기 제 1 정제 공정에서 얻어진 225Ac 용액보다 225Ac 순도가 보다 높아진 225Ac 용액을 얻는 공정을 포함하는 225Ac 용액의 제조 방법.
  14. 하기 공정 (Ⅰa)~(Ⅱa)를 포함하는 225Ac 용액의 제조 방법.
    공정 (Ⅰa): 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 Ra-Ac 용액 (1)을 하기 식 (A1)로 나타내어지는 화합물을 포함하는 고상 추출제 (a)에 통액하고, 225Ac 이온을 상기 고상 추출제 (a)에 유지시키는 공정
    공정 (Ⅱa): 상기 고상 추출제 (a)에 유지된 225Ac 이온을 산을 포함하는 용리액 (a)를 사용해서 상기 고상 추출제 (a)로부터 용리하는 공정
    Figure pct00009

    식 (A1) 중 m 및 n은 각각 독립적으로 1이며, R1~R4는 각각 독립적으로 탄소수 8개 이상 12개 이하의 직쇄 또는 분기쇄의 알킬기이다.
  15. 226Ra 타깃에 하전 입자, 광자, 및 중성자로부터 선택되는 적어도 1종을 조사해서 핵반응에 의해 225Ac를 생성시키는 조사 공정과,
    상기 조사 공정에서 조사된 226Ra 타깃을 산성 용액에 용해해서 226Ra 이온 및 225Ac 이온을 함유하는 Ra-Ac 용액 (1)을 얻는 공정과,
    제 1 항 내지 제 14 항 중 어느 한 항에 기재된 225Ac 용액의 제조 방법을 사용해서 225Ac 용액을 얻는 공정을 포함하는 225Ac의 제조 방법.
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