JPWO2019203342A1 - 分離装置、分離方法、ｒｉ分離精製システムおよびｒｉ分離精製方法 - Google Patents
分離装置、分離方法、ｒｉ分離精製システムおよびｒｉ分離精製方法 Download PDFInfo
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Abstract
短時間で金属のＲＩを分離する。金属と当該金属から変換されてなる放射性同位体（ＲＩ）とを含む第１の溶液から前記ＲＩを分離する分離装置３であって、前記第１の溶液に所定の電圧を印加するための電極３１を備え、前記所定の電圧は、前記金属の電極３１への電着率と前記ＲＩの電極３１への電着率とが異なる電圧である、分離装置３。
Description
本発明は、金属から放射性同位体（ＲＩ）を分離・精製する技術に関する。
脳機能やがんの診断に用いられるポジトロン断層撮影法（ＰＥＴ）では、病巣へ誘導する化合物（標識前駆体）に陽電子を放出する放射性同位体（ＲＩ：radioisotope）を標識した薬剤が用いられている。近年ではそのようなＲＩとして、特に６４Ｃｕ（半減期１２．７時間）等の適度な半減期（汎用されている１８Ｆ（半減期１１０分）などに比べて長い）を有する放射性金属が注目されている。
例えば、特許文献１、非特許文献１および非特許文献２に、一般的な６４Ｃｕの製造方法が開示されている。図１１は、一般的な６４Ｃｕの製造方法の手順を示すフローチャートである。当該方法では、まず照射工程（Ｓ１０１）において、６４Ｎｉ原料へ陽子ビームを照射することにより６４Ｃｕを得る（例えば約２時間）。６４Ｎｉと６４Ｃｕの混合物を加熱溶解した後、置換工程（Ｓ１０２）では、溶解物の蒸発乾固と再溶解を繰り返すため、約１時間を要する。分離工程（Ｓ１０３）では、塩酸系でのクロマトグラフィーを用いた６４Ｎｉと６４Ｃｕの分離を行うために、約３０分〜１時間を要する。精製工程（Ｓ１０４）では、塩酸除去のための蒸発乾固（約１時間）および超純水での溶解を行い、６４Ｃｕの分離精製は完了する。その後、分離精製された６４Ｃｕは標識前駆体と反応することにより薬剤化され（約１〜２時間）、ＰＥＴ診断に用いられる。
Qinghua Xie、外６名、「Establishing Reliable Cu-64 Production Process : From Target Plating to Molecular Specific Tumor Micro-PET Imaging」、Molecules、2017、22、641
Atsushi Obata、外６名、「Production of therapeutic quantities of 64Cu using a 12 MeVcyclotron」、Nuclear Medicine and Biology、30 (2003)、535-539
以上のように、従来の方法では、照射工程も含めると６４Ｃｕの薬剤が得られるまで７時間以上を要する場合もあり、医療現場にとっては大きな負担となっている。
本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、短時間で金属のＲＩを分離する技術を提供することを課題とする。
本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、金属とそのＲＩを含む溶液に電圧を印加するという電気化学的な手法により、非常に短時間でＲＩを分離できることを見出した。
本発明はかかる知見に基づいて完成したものであり、下記の態様を有する。
項１．
金属と当該金属から変換されてなる放射性同位体（ＲＩ）とを含む第１の溶液から前記ＲＩを分離する分離装置であって、
前記第１の溶液に所定の電圧を印加するための電極を備え、
前記所定の電圧は、前記金属の前記電極への電着率と前記ＲＩの前記電極への電着率とが異なる電圧である、分離装置。
項２．
前記金属はＮｉであり、前記ＲＩはＣｕである、項１に記載の分離装置。
項３．
前記金属はＺｎであり、前記ＲＩはＣｕである、項１に記載の分離装置。
項４．
前記電極に電着した前記ＲＩを第２の溶液に溶解させて前記分離装置から回収する回収手段をさらに備える、項１〜３のいずれかに記載の分離装置。
項５．
項４に記載の分離装置と、
前記第２の溶液から前記ＲＩを精製する精製装置と、
を備えた、ＲＩ分離精製システム。
項６．
金属と当該金属から変換されてなる放射性同位体（ＲＩ）とを含む第１の溶液から前記ＲＩを分離する分離方法であって、
電極を介して前記第１の溶液に所定の電圧を印加する印加工程を備え、
前記所定の電圧は、前記金属の前記電極への電着率と前記ＲＩの前記電極への電着率とが異なる電圧である、分離方法。
項７．
前記金属はＮｉであり、前記ＲＩはＣｕである、項６に記載の分離方法。
項８．
前記金属はＺｎであり、前記ＲＩはＣｕである、項６に記載の分離方法。
項９．
前記電極に電着した前記ＲＩを第２の溶液に溶解させて前記分離装置から回収する回収工程をさらに備える、項６〜８のいずれかに記載の分離方法。
項１０．
項９に記載の分離方法の各工程と、
前記第２の溶液から前記ＲＩを精製する精製工程と、
を備えた、ＲＩ分離精製方法。
項１．
金属と当該金属から変換されてなる放射性同位体（ＲＩ）とを含む第１の溶液から前記ＲＩを分離する分離装置であって、
前記第１の溶液に所定の電圧を印加するための電極を備え、
前記所定の電圧は、前記金属の前記電極への電着率と前記ＲＩの前記電極への電着率とが異なる電圧である、分離装置。
項２．
前記金属はＮｉであり、前記ＲＩはＣｕである、項１に記載の分離装置。
項３．
前記金属はＺｎであり、前記ＲＩはＣｕである、項１に記載の分離装置。
項４．
前記電極に電着した前記ＲＩを第２の溶液に溶解させて前記分離装置から回収する回収手段をさらに備える、項１〜３のいずれかに記載の分離装置。
項５．
項４に記載の分離装置と、
前記第２の溶液から前記ＲＩを精製する精製装置と、
を備えた、ＲＩ分離精製システム。
項６．
金属と当該金属から変換されてなる放射性同位体（ＲＩ）とを含む第１の溶液から前記ＲＩを分離する分離方法であって、
電極を介して前記第１の溶液に所定の電圧を印加する印加工程を備え、
前記所定の電圧は、前記金属の前記電極への電着率と前記ＲＩの前記電極への電着率とが異なる電圧である、分離方法。
項７．
前記金属はＮｉであり、前記ＲＩはＣｕである、項６に記載の分離方法。
項８．
前記金属はＺｎであり、前記ＲＩはＣｕである、項６に記載の分離方法。
項９．
前記電極に電着した前記ＲＩを第２の溶液に溶解させて前記分離装置から回収する回収工程をさらに備える、項６〜８のいずれかに記載の分離方法。
項１０．
項９に記載の分離方法の各工程と、
前記第２の溶液から前記ＲＩを精製する精製工程と、
を備えた、ＲＩ分離精製方法。
本発明によれば、短時間で金属のＲＩを分離することができる。
以下、本発明の実施形態について添付図面を参照して説明する。下記の実施形態では、６４ＮｉからＲＩである６４Ｃｕを製造する形態について説明する。
〔ＲＩ製造システム・方法〕
図１は、本実施形態に係るＲＩ製造システム１００の概略構成を示すブロック図であり、図２は、本実施形態に係るＲＩ製造方法の手順を示すフローチャートである。ＲＩ製造システム１００は、照射装置１０およびＲＩ分離精製システム２０を備えている。ＲＩ分離精製システム２０は、分離装置３および精製装置４を備えている。
図１は、本実施形態に係るＲＩ製造システム１００の概略構成を示すブロック図であり、図２は、本実施形態に係るＲＩ製造方法の手順を示すフローチャートである。ＲＩ製造システム１００は、照射装置１０およびＲＩ分離精製システム２０を備えている。ＲＩ分離精製システム２０は、分離装置３および精製装置４を備えている。
本実施形態に係るＲＩ製造方法では、まず、照射装置１０を用いて照射工程Ｓ１を実施する。照射装置１０は、サイクロトロン１および照射用金属２を備えている。照射用金属２は、濃縮安定同位体の６４Ｎｉからなる。
照射工程Ｓ１では、サイクロトロン１から陽子ビームを照射用金属２に照射する。これにより、６４Ｎｉ（ｐ，ｎ）６４Ｃｕ反応によって、６４Ｎｉの一部がＲＩである６４Ｃｕに変換される。その後、照射用金属２中に混在した６４Ｎｉと６４Ｃｕを第１の溶液に溶解させる。第１の溶液としては、例えばＨＮＯ３やＨＣｌ等の強酸を含む水溶液を用いることができる。第１の溶液は、ＲＩ分離精製システム２０に移送される。
〔ＲＩ分離精製方法〕
本実施形態に係るＲＩ製造方法では、本実施形態に係るＲＩ分離精製方法における分離工程Ｓ２、回収工程Ｓ３および精製工程Ｓ４を、ＲＩ分離精製システム２０を用いて実施する。
本実施形態に係るＲＩ製造方法では、本実施形態に係るＲＩ分離精製方法における分離工程Ｓ２、回収工程Ｓ３および精製工程Ｓ４を、ＲＩ分離精製システム２０を用いて実施する。
（分離）
分離工程Ｓ２では、分離装置３を用いて、６４Ｎｉと６４Ｃｕとを含む第１の溶液から６４Ｃｕを分離する。分離装置３は、第１の溶液に所定の電圧を印加するための電極を備える。前記所定の電圧は、６４Ｎｉの前記電極への電着率と６４Ｃｕの前記電極への電着率とが異なる電圧である。
分離工程Ｓ２では、分離装置３を用いて、６４Ｎｉと６４Ｃｕとを含む第１の溶液から６４Ｃｕを分離する。分離装置３は、第１の溶液に所定の電圧を印加するための電極を備える。前記所定の電圧は、６４Ｎｉの前記電極への電着率と６４Ｃｕの前記電極への電着率とが異なる電圧である。
図３は、分離装置３の一例を示す概略断面図であり、同図では、分離装置３はフロー式カラム型電解合成セルで構成されている。分離装置３は、電極として、カーボン繊維からなる作用電極３１と、白金線からなる対極電極３２を備えている。作用電極３１には、端子３４に接続された電極棒３３を介して電圧が印加される。対極電極３２には、端子３５から電圧が印加される。作用電極３１は、多孔質ガラス管３６の内部に充填されており、対極電極３２は、多孔質ガラス管３６の周囲に巻き付けられている。端子３７には、作用電極３１と対極電極３２に印加される電圧を一定の電位に保つための参照電圧が印加される。
分離工程Ｓ２では、第１の溶液が導入用パイプ３８を介して多孔質ガラス管３６内に導入され、作用電極３１を通過する。このとき、端子３４および端子３５を介して作用電極３１と対極電極３２との間に所定の電圧を印加することにより、電解反応によって６４Ｃｕのみを作用電極３１に電着させる。これにより、第１の溶液から、ＲＩである６４Ｃｕを分離する。
図４は、第１の溶液が１０ｍＭのＨＮＯ３である場合の、Ｎｉ（ＩＩ）およびＣｕ（ＩＩ）の電着率と、電極への印加電圧との関係を示すグラフであり、図５は、第１の溶液が１００ｍＭのＨＮＯ３である場合の、Ｎｉ（ＩＩ）およびＣｕ（ＩＩ）の電着率と、電極への印加電圧との関係を示すグラフである。ＣｕとＮｉとでは、標準酸化還元電位（Ｃｕ＋０．３４０Ｖ、Ｎｉ−０．２５７Ｖ）が異なるため、印加電圧に対する電着特性が互いに異なっている。また、金属イオンの印加電圧に対する電着特性は、同一の元素の同位体間で同一である。よって、電極への印加電圧を、Ｎｉ（ＩＩ）の電着率とＣｕ（ＩＩ）の電着率とが異なる電圧とすることにより、６４Ｃｕと６４Ｎｉが溶解した第１の溶液から６４Ｃｕを分離することができる。
印加電圧に対する電着特性は、より高い精度でＲＩを分離するという観点から、Ｎｉ（ＩＩ）をＣｕ（ＩＩ）から分離する場合、第１の溶液の種類としてＨＮＯ３やＨＣｌ等の強酸を含む水溶液を用いることが好ましい。第１の溶液の濃度は１０〜１００ｍＭに調製することが好ましい。印加電圧は−０．５〜−０．１Ｖとすることが好ましく、−０．４〜−０．３Ｖとすることが特に好ましい。
なお、金属の電着率（％）は、
（導入用パイプ３８から導入された第１の溶液中の金属の初期濃度−排出用パイプ３９から排出された第１の溶液中の金属濃度）／（導入用パイプ３８から導入された第１の溶液中の金属の初期濃度）×１００
で表わすことができる。
（導入用パイプ３８から導入された第１の溶液中の金属の初期濃度−排出用パイプ３９から排出された第１の溶液中の金属濃度）／（導入用パイプ３８から導入された第１の溶液中の金属の初期濃度）×１００
で表わすことができる。
（回収）
続いて、回収工程Ｓ３では、作用電極３１に電着した６４Ｃｕを第２の溶液に溶解させて分離装置３から回収する。本実施形態では、図示しない回収手段により、排出用パイプ３９から第１の溶液を取り出し、その後、導入用パイプ３８から第２の溶液を導入する。第２の溶液としては、ＨＮＯ３やＨＣｌ等の強酸を含む水溶液を用いることができる。第２の溶液に６４Ｃｕを溶解させる際に、作用電極３１に正の電圧を印加することが好ましい。６４Ｃｕが溶解した第２の溶液を排出用パイプ３９から取り出すことにより、６４Ｃｕを分離装置３から回収することができる。
続いて、回収工程Ｓ３では、作用電極３１に電着した６４Ｃｕを第２の溶液に溶解させて分離装置３から回収する。本実施形態では、図示しない回収手段により、排出用パイプ３９から第１の溶液を取り出し、その後、導入用パイプ３８から第２の溶液を導入する。第２の溶液としては、ＨＮＯ３やＨＣｌ等の強酸を含む水溶液を用いることができる。第２の溶液に６４Ｃｕを溶解させる際に、作用電極３１に正の電圧を印加することが好ましい。６４Ｃｕが溶解した第２の溶液を排出用パイプ３９から取り出すことにより、６４Ｃｕを分離装置３から回収することができる。
なお、６４Ｎｉは非常に高価（約５千円／ｍｇ）であるため、排出用パイプ３９から取り出された第１の溶液に溶解している６４Ｎｉは、６４Ｃｕの生成のために再度利用することが好ましい。
（精製）
続いて、精製工程Ｓ４では、精製装置４を用いて第２の溶液から６４Ｃｕを精製する。精製装置４は、例えば電気透析型精製装置（ＥＤ）で構成することができる。
続いて、精製工程Ｓ４では、精製装置４を用いて第２の溶液から６４Ｃｕを精製する。精製装置４は、例えば電気透析型精製装置（ＥＤ）で構成することができる。
図６は、ＥＤで構成された精製装置４の一例を示す概略図である。精製装置４は、陽極チャネル４１、ＡＡ（陰イオンアクセプタ）チャネル４２、ＳＣ（導入チャネル）４３、ＣＡ（陽イオンアクセプタ）チャネル４４および陰極チャネル４５を備えた５層構造であり、陽極チャネル４１および陰極チャネル４５には、それぞれ陽極４６および陰極４７が設けられている。陽極チャネル４１とＡＡチャネル４２は、陽イオン交換膜Ｆ１で隔てられ、ＣＡチャネル４４と陰極チャネル４５は、陰イオン交換膜Ｆ２で隔てられている。ＡＡチャネル４２と導入チャネル４３、および導入チャネル４３とＣＡチャネル４４は、再生セルロース膜Ｆ３で隔てられている。
陽極チャネル４１および陰極チャネル４５には、アイソレータが通液される。アイソレータとしては、脱イオン水を用いることができる。ＡＡチャネル４２およびＣＡチャネル４４には、それぞれ陰イオンアクセプタおよび陽イオンアクセプタが通液される。陰イオンアクセプタおよび陽イオンアクセプタとしては、ＨＮＯ３などの強酸や酢酸（ＣＨ３ＣＯ２Ｈ）などの弱酸を用いることができる。導入チャネル４３には、第２の溶液が通液される。
例えば第２の溶液が、６４Ｃｕが溶解したＨＮＯ３溶液である場合、陽極４６と陰極４７との間に電圧を印加することにより、第２の溶液中のＣｕ（ＩＩ）がＮＯ３ −から分離され、ＣＡチャネル４４に泳動される。ＣＡチャネル４４に、後の薬剤合成に適した溶媒（例えば酢酸緩衝液など）を通液すると、標識前駆体と安定に錯形成できる形態（Ｃｕ２＋）で、ＣＡチャネル４４から回収できる。以上のように、精製工程Ｓ４において、第２の溶液から６４Ｃｕを精製することができる。
なお、図６に示す精製装置４では、Ｃｕ（ＩＩ）から分離されたＮＯ３ −はＡＡチャネル４２に移動する。ただし、本発明ではＣｕ（ＩＩ）を回収できればよいため、精製装置４は、ＡＡチャネル４２を備えていない４層構造であってもよい。４層構造の場合は、ＮＯ３ −は導入チャネル４３を素通りする。
（薬剤合成）
その後、６４Ｃｕは、薬剤合成装置に移され、標識前駆体と反応する。これにより、高純度なＣｕ標識薬剤が得られる。なお、Ｃｕ標識薬剤の純度検定は、逆相またはサイズ排除カラムを用いた高速液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）により行うことができる。
その後、６４Ｃｕは、薬剤合成装置に移され、標識前駆体と反応する。これにより、高純度なＣｕ標識薬剤が得られる。なお、Ｃｕ標識薬剤の純度検定は、逆相またはサイズ排除カラムを用いた高速液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）により行うことができる。
なお、精製装置４を、電解−電気透析型薬剤合成装置（ＥＤＳ）で構成することにより、精製工程Ｓ４において薬剤合成も可能となる。具体的には、図６に示すＣＡチャネル４４に標識前駆体を導入することにより、ＣＡチャネル４４に移動したＣｕ（ＩＩ）（主にＣｕ２＋）が標識前駆体と反応し、Ｃｕ標識薬剤が得られる。
〔本実施形態の効果〕
本実施形態における各工程での所要時間について、照射工程Ｓ１は約２時間であり、従来技術における照射工程Ｓ１０１（図１１）と同じであるが、分離工程Ｓ２および回収工程Ｓ３は約５分であり、精製工程Ｓ４も約５分である。すなわち、分離工程Ｓ２〜Ｓ４の所要時間は約１０分程度であり、従来技術における置換工程Ｓ１０２〜精製工程Ｓ１０４の所要時間（約３時間３０分）に比べ、大幅に時間を短縮することができる。よって、本実施形態では、短時間にＲＩを分離・精製することができ、放射性薬剤を取り扱うための厳しい時間的制約を解消することができる。
本実施形態における各工程での所要時間について、照射工程Ｓ１は約２時間であり、従来技術における照射工程Ｓ１０１（図１１）と同じであるが、分離工程Ｓ２および回収工程Ｓ３は約５分であり、精製工程Ｓ４も約５分である。すなわち、分離工程Ｓ２〜Ｓ４の所要時間は約１０分程度であり、従来技術における置換工程Ｓ１０２〜精製工程Ｓ１０４の所要時間（約３時間３０分）に比べ、大幅に時間を短縮することができる。よって、本実施形態では、短時間にＲＩを分離・精製することができ、放射性薬剤を取り扱うための厳しい時間的制約を解消することができる。
また、薬剤合成に使用されるＲＩの製造量は少量であるため、精製工程Ｓ４において用いられる精製装置４の各チャネルでの通液量が少なくて済む。そのため、精製装置４の小型化は容易であり、本実施形態に係る精製装置４は、縦１１ｃｍ×横３ｃｍ×高さ２．５ｃｍ程度のサイズである。よって、ＲＩ分離精製システム２０の規模を小さくすることができ、医療現場での空間的制限の解消にも貢献することができる。
また、照射工程によって生成する６４Ｃｕは，サブｎｍｏｌレベルであるため、従来技術の置換工程Ｓ１０２〜精製工程Ｓ１０４において用いられる装置は、６４Ｃｕをハンドリングするには規模が大きく、精製によるロスや反応効率低下が生じていた。これに対し、本実施形態では、６４Ｃｕの生成量に合わせてシステム規模を小型化することにより、高効率にＲＩを分離精製することができる。
なお、ＲＩ製造システム１００では、照射装置１０と分離装置３、および、分離装置３と精製装置４がシームレスに接続されていることが好ましい。これにより、図２に示す照射工程Ｓ１〜精製工程Ｓ４を連続的に実施することができ、さらに迅速にＲＩを分離精製することができる。
〔付記事項〕
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて、種々の変更が可能である。
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて、種々の変更が可能である。
例えば、上記実施形態では、金属およびＲＩがそれぞれ６４Ｎｉおよび６４Ｃｕであったが、本発明はこれに限定されない。溶液への印加電圧に対する電極への電着特性（標準酸化還元電位）が、ＲＩと異なる金属であれば本発明に適用可能である。例えば、金属がＮｉあるいはＺｎであって、ＲＩがＣｕの組み合わせが挙げられる。具体的には、そのような金属およびＲＩとして、６３Ｃｕおよび６６Ｇa（標準酸化還元電位−０．５２９Ｖ）、６７Ｚｎ（標準酸化還元電位−０．７６３Ｖ）および６７Ｃｕ、並びに６８Ｚｎ（標準酸化還元電位−０．７６３Ｖ）および６７Ｃｕが挙げられる。６６Ｇaは、半減期が９．４時間であり、陽電子を放出するため、ＰＥＴ診断に有用である。６７Ｃｕは、半減期が６１．８時間であり、β線を放出するため、がんの内用療法に有用である。
図７は、１００ｍＭのＨＮＯ３溶液に溶解したＺｎ（ＩＩ）およびＣｕ（ＩＩ）の電着率と、電極への印加電圧との関係を示すグラフである。ＣｕとＺｎとでは、標準酸化還元電位が異なるため、印加電圧に対する電着特性が互いに異なっている。よって、電極への印加電圧を、Ｚｎ（ＩＩ）の電着率とＣｕ（ＩＩ）の電着率とが異なる電圧とすることにより、６７Ｃｕと６７Ｚｎまたは６７Ｃｕと６８Ｚｎが溶解した第１の溶液から６７Ｃｕを分離することができる。
なお、金属の電着率とＲＩの電着率との差が大きいほど（すなわちどちらかの電着率が０％か１００％に近いほど）、効率的にＲＩを分離することができるが、両者の差があまり大きくない場合であっても、分離装置３内で第１の溶液を循環させることにより、ＲＩの回収率を高めることができる。
以下、本発明の実施例について説明するが、本発明は下記の実施例に限定されない。
〔実施例１〕
実施例１では、上記実施形態に係る分離装置３を用いて、Ｎｉ（ＩＩ）とＣｕ（ＩＩ）とを含む第１の溶液からＣｕ（ＩＩ）を分離する実験を行った。
実施例１では、上記実施形態に係る分離装置３を用いて、Ｎｉ（ＩＩ）とＣｕ（ＩＩ）とを含む第１の溶液からＣｕ（ＩＩ）を分離する実験を行った。
（実験条件）
分離装置３は、北斗電工株式会社製のカラム型電解合成セル（電解合成・分析用カラム型フローセルＨＸ−２０１）を用いた。なお、本製品の詳細は、特開２０００−１１９８８５号公報に開示されている。
分離装置３は、北斗電工株式会社製のカラム型電解合成セル（電解合成・分析用カラム型フローセルＨＸ−２０１）を用いた。なお、本製品の詳細は、特開２０００−１１９８８５号公報に開示されている。
第１の溶液としては、６．０μＭのＮｉ（ＩＩ）と６．０μＭのＣｕ（ＩＩ）とを１００ｍＭのＨＮＯ３溶液に溶解させた溶液と、１０ｍＭのＨＮＯ３溶液に溶解させた溶液との２つを用意した。第１の溶液を分離装置３の導入用パイプ３８を介して多孔質ガラス管３６内に導入した。第１の溶液の流量は、１．０ｍＬ／ｍｉｎであった。第１の溶液を多孔質ガラス管３６に通液した状態で、電極３１，３２間に電圧を印加し、第１の溶液を排出用パイプ３９から取り出した。その後、作用電極３１に電着した金属を溶離させるための第２の溶液を多孔質ガラス管３６内に通液しながら、電極３１，３２間に０．５Ｖの電圧を印加し、第２の溶液を排出用パイプ３９から取り出した。第１の溶液の通液を一回行う度に、印加電圧を−０．８〜＋０．８Ｖの範囲で０．１Ｖずつ切り替えた。第２の溶液は、１０ｍＭおよび１００ｍＭのＨＮＯ３溶液を用いた。分離装置３から取り出された第２の溶液中の金属イオンの測定を、原子吸光光度計（ＡＡＳ）によって行った。
（結果）
図８は、第１の溶液として１００ｍＭのＨＮＯ３溶液および１０ｍＭのＨＮＯ３を用いた場合の、Ｃｕ（ＩＩ）の回収率と電着時の印加電圧との関係を示すグラフである。第１の溶液として１００ｍＭのＨＮＯ３溶液を用いた場合、印加電圧を−０．５〜−０．２Ｖとすることにより、回収率が非常に高くなった。第１の溶液として１０ｍＭのＨＮＯ３溶液を用いた場合、印加電圧を−０．５〜−０．３Ｖとすることにより、回収率が非常に高くなった。実施例１では、一般試薬すなわち天然組成のＮｉおよびＣｕ（以下、ｎａｔＮｉおよびｎａｔＣｕ）を用いたが、溶解した金属イオンの印加電圧に対する電着特性は、同一の元素の同位体間で同一である。すなわち、ｎａｔＮｉ（ＩＩ）と６４Ｎｉ（ＩＩ）（主にｎａｔＮｉ２＋と６４Ｎｉ２＋）の電着特性は同一であり、ｎａｔＣｕ（ＩＩ）と６４Ｃｕ（ＩＩ）（主にｎａｔＣｕ２＋と６４Ｃｕ２＋）の電着特性は同一である。よって、分離装置３を用いることにより、６４Ｎｉおよび６４Ｃｕを含む第１の溶液から６４Ｃｕを高効率に分離できることが分かった。
図８は、第１の溶液として１００ｍＭのＨＮＯ３溶液および１０ｍＭのＨＮＯ３を用いた場合の、Ｃｕ（ＩＩ）の回収率と電着時の印加電圧との関係を示すグラフである。第１の溶液として１００ｍＭのＨＮＯ３溶液を用いた場合、印加電圧を−０．５〜−０．２Ｖとすることにより、回収率が非常に高くなった。第１の溶液として１０ｍＭのＨＮＯ３溶液を用いた場合、印加電圧を−０．５〜−０．３Ｖとすることにより、回収率が非常に高くなった。実施例１では、一般試薬すなわち天然組成のＮｉおよびＣｕ（以下、ｎａｔＮｉおよびｎａｔＣｕ）を用いたが、溶解した金属イオンの印加電圧に対する電着特性は、同一の元素の同位体間で同一である。すなわち、ｎａｔＮｉ（ＩＩ）と６４Ｎｉ（ＩＩ）（主にｎａｔＮｉ２＋と６４Ｎｉ２＋）の電着特性は同一であり、ｎａｔＣｕ（ＩＩ）と６４Ｃｕ（ＩＩ）（主にｎａｔＣｕ２＋と６４Ｃｕ２＋）の電着特性は同一である。よって、分離装置３を用いることにより、６４Ｎｉおよび６４Ｃｕを含む第１の溶液から６４Ｃｕを高効率に分離できることが分かった。
なお、回収率（％）は、
（回収工程で排出用パイプ３９から排出された第２の溶液中のＣｕ（ＩＩ）濃度）／（分離工程で導入用パイプ３８から導入された第１の溶液中のＣｕ（ＩＩ）初期濃度）×１００
で算出している。そのため、Ｃｕ（ＩＩ）が濃縮された状態で回収された場合、回収率が１００％を超えることとなる。
（回収工程で排出用パイプ３９から排出された第２の溶液中のＣｕ（ＩＩ）濃度）／（分離工程で導入用パイプ３８から導入された第１の溶液中のＣｕ（ＩＩ）初期濃度）×１００
で算出している。そのため、Ｃｕ（ＩＩ）が濃縮された状態で回収された場合、回収率が１００％を超えることとなる。
〔実施例２〕
実施例２では、上記実施形態に係る精製装置４を用いて、第２の溶液からＣｕを精製する実験を行った。
実施例２では、上記実施形態に係る精製装置４を用いて、第２の溶液からＣｕを精製する実験を行った。
（実験条件）
精製装置４として、図６に示す５層構造の電気透析型精製装置を用いた。陽極チャネル４１および陰極チャネル４５には、アイソレータとして脱イオン水を通液し、ＡＡチャネル４２およびＣＡチャネル４４には、アクセプター溶液として１０ｍＭのＨＮＯ３溶液またはＣＨ３ＣＯ２Ｈ溶液を通液し、導入チャネル４３には第２の溶液を通液した。第２の溶液は、５．０μＭのＣｕ（ＩＩ）（主にＣｕ２＋の形態として）を溶解したＨＮＯ３溶液を用いた。５つのチャネル４１〜４５に通液しながら、電極４６，４７間に電圧を印加し、チャネル４２，４３，４４からそれぞれ溶出液ＡＡ，ＳＣ，ＣＡを取り出した。チャネル４１〜４５における流速は、いずれも０．３ｍＬ／ｍｉｎであり、印加電圧は、０〜３５Ｖの範囲で溶出液を取り出す毎に５Ｖずつ切り替えた。取り出した溶出液ＡＡ，ＳＣ，ＣＡにおけるＣｕ（ＩＩ）の濃度を計測することにより、Ｃｕ（ＩＩ）の抽出率を算出した。
精製装置４として、図６に示す５層構造の電気透析型精製装置を用いた。陽極チャネル４１および陰極チャネル４５には、アイソレータとして脱イオン水を通液し、ＡＡチャネル４２およびＣＡチャネル４４には、アクセプター溶液として１０ｍＭのＨＮＯ３溶液またはＣＨ３ＣＯ２Ｈ溶液を通液し、導入チャネル４３には第２の溶液を通液した。第２の溶液は、５．０μＭのＣｕ（ＩＩ）（主にＣｕ２＋の形態として）を溶解したＨＮＯ３溶液を用いた。５つのチャネル４１〜４５に通液しながら、電極４６，４７間に電圧を印加し、チャネル４２，４３，４４からそれぞれ溶出液ＡＡ，ＳＣ，ＣＡを取り出した。チャネル４１〜４５における流速は、いずれも０．３ｍＬ／ｍｉｎであり、印加電圧は、０〜３５Ｖの範囲で溶出液を取り出す毎に５Ｖずつ切り替えた。取り出した溶出液ＡＡ，ＳＣ，ＣＡにおけるＣｕ（ＩＩ）の濃度を計測することにより、Ｃｕ（ＩＩ）の抽出率を算出した。
なお、抽出率（％）は、
（チャネル４３に導入された溶液中の金属濃度−各チャネル４２，４３，４４から溶出された溶液中の金属濃度）／（チャネル４３に導入された溶液中の金属濃度）×１００
で表わすことができる。
（チャネル４３に導入された溶液中の金属濃度−各チャネル４２，４３，４４から溶出された溶液中の金属濃度）／（チャネル４３に導入された溶液中の金属濃度）×１００
で表わすことができる。
（結果）
図９（ａ）〜（ｃ）はそれぞれ、アクセプター溶液として１０ｍＭのＨＮＯ３溶液を用いた場合の、溶出液ＡＡ，ＳＣ，ＣＡにおけるＣｕ（ＩＩ）の抽出率と電極４６，４７間への印加電圧との関係を示すグラフである。この場合、印加電圧を高くするほど、チャネル４４からの溶出液ＣＡからＣｕ（ＩＩ）を高効率に抽出できることが分かった。
図９（ａ）〜（ｃ）はそれぞれ、アクセプター溶液として１０ｍＭのＨＮＯ３溶液を用いた場合の、溶出液ＡＡ，ＳＣ，ＣＡにおけるＣｕ（ＩＩ）の抽出率と電極４６，４７間への印加電圧との関係を示すグラフである。この場合、印加電圧を高くするほど、チャネル４４からの溶出液ＣＡからＣｕ（ＩＩ）を高効率に抽出できることが分かった。
図１０（ａ）〜（ｃ）はそれぞれ、アクセプター溶液として１０ｍＭのＣＨ３ＣＯ２Ｈ溶液を用いた場合の、溶出液ＡＡ，ＳＣ，ＣＡにおけるＣｕ（ＩＩ）の抽出率と電極４６，４７間への印加電圧との関係を示すグラフである。この場合、印加電圧を５〜１０Ｖとすることにより、１００％に近い抽出率を達成できた。
なお実施例２では、検出器（原子吸光）の定量下限値に併せてＣｕ（ＩＩ）の濃度を調製したが、この濃度をさらに低濃度にすると塩基性でも溶解するので、さらに広い範囲での印加電圧でＣｕ（ＩＩ）の精製が可能であると考えられる。
〔実施例３〕
実施例３では、上記実施形態に係る分離装置３を用いて、５７Ｎｉ（ＩＩ）と６４Ｃｕ（ＩＩ）とを含む第１の溶液から６４Ｃｕ（ＩＩ）を分離する実験を行った。
実施例３では、上記実施形態に係る分離装置３を用いて、５７Ｎｉ（ＩＩ）と６４Ｃｕ（ＩＩ）とを含む第１の溶液から６４Ｃｕ（ＩＩ）を分離する実験を行った。
（実験条件）
分離装置３は、実施例１と同様、北斗電工株式会社製のカラム型電解合成セル（電解合成・分析用カラム型フローセルＨＸ−２０１）を用いた。
分離装置３は、実施例１と同様、北斗電工株式会社製のカラム型電解合成セル（電解合成・分析用カラム型フローセルＨＸ−２０１）を用いた。
第１の溶液としては、酸化ニッケルへの陽子ビーム照射により得られた５７Ｎｉ（ＩＩ）と６４Ｃｕ（ＩＩ）とを５ｍＬの１００ｍＭのＨＣｌ溶液に溶解させた溶液を用意した。第１の溶液を分離装置３の導入用パイプ３８を介して多孔質ガラス管３６内に導入した。第１の溶液を多孔質ガラス管３６に通液した状態で、電極３１，３２間に−０．６Ｖの電圧を印加し、排出用パイプ３９から溶液を２ｍＬずつ５回に分けて取り出した。
その後、第１の溶液を洗浄するため、第２の溶液を多孔質ガラス管３６内に通液し、排出用パイプ３９から溶液を２ｍＬずつ２回に分けて取り出した。さらに、作用電極３１に電着した６４Ｃｕを溶離させるため、電極３１，３２間に印加する電圧を−０．６Ｖから＋０．６Ｖに切り替えて、第２の溶液を多孔質ガラス管３６内に通液しながら、排出用パイプ３９から溶液を２ｍＬずつ４回に分けて取り出した。第２の溶液は、１００ｍＭのＨＮＯ３溶液を用いた。
このようにして、排出用パイプ３９から計１１回取り出された溶液について、溶液中の金属イオンの測定を、ＮａＩウェル検出器およびＧｅ検出器で測定した。
（結果）
図１２は、排出用パイプ３９から取り出された溶液中の５７Ｎｉ（ＩＩ）および６４Ｃｕ（ＩＩ）の濃度を示すグラフである。横軸は、溶液の取り出された順番を示している。−０．６Ｖの電圧印加により、第１の溶液の６４Ｃｕ（ＩＩ）は作用電極３１に電着するため、１〜４回目に取り出された溶液では、ほぼ５７Ｎｉ（ＩＩ）のみが検出された。なお、１回目に取り出された溶液では、第１の溶液を導入する前に分析装置３に存在していた溶液の割合が高いため、５７Ｎｉ（ＩＩ）の濃度が低くなっている。第１の溶液に導入された第１の溶液は計５ｍＬであるため、５７Ｎｉ（ＩＩ）の濃度は、２回目に取り出された溶液で最大になった後、徐々に低下し、５回目には取り出された溶液では、ほとんど検出されなくなった。
図１２は、排出用パイプ３９から取り出された溶液中の５７Ｎｉ（ＩＩ）および６４Ｃｕ（ＩＩ）の濃度を示すグラフである。横軸は、溶液の取り出された順番を示している。−０．６Ｖの電圧印加により、第１の溶液の６４Ｃｕ（ＩＩ）は作用電極３１に電着するため、１〜４回目に取り出された溶液では、ほぼ５７Ｎｉ（ＩＩ）のみが検出された。なお、１回目に取り出された溶液では、第１の溶液を導入する前に分析装置３に存在していた溶液の割合が高いため、５７Ｎｉ（ＩＩ）の濃度が低くなっている。第１の溶液に導入された第１の溶液は計５ｍＬであるため、５７Ｎｉ（ＩＩ）の濃度は、２回目に取り出された溶液で最大になった後、徐々に低下し、５回目には取り出された溶液では、ほとんど検出されなくなった。
６〜７回目に取り出された溶液（第１の溶液と第２の溶液との混合溶液）では、溶離用の電圧が印加されていないため、Ｎｉ（ＩＩ）および６４Ｃｕ（ＩＩ）はいずれも検出されなかった。
その後、印加電圧が＋０．６Ｖに切り替えられることにより、作用電極３１に電着した６４Ｃｕ（０価）が溶離するため、８〜１１回目に取り出された溶液（第２の溶液）では、ほぼ６４Ｃｕ（ＩＩ）のみが検出された。
〔実施例４〕
実施例４では、上記実施形態に係る精製装置４を用いて、第２の溶液から６４Ｃｕ（ＩＩ）を精製する実験を行った。
実施例４では、上記実施形態に係る精製装置４を用いて、第２の溶液から６４Ｃｕ（ＩＩ）を精製する実験を行った。
（実験条件）
精製装置４として、実施例２と同様、図６に示す５層構造の電気透析型精製装置を用いた。前工程として、全チャネル４１〜４５に脱イオン水を通液した後、電極４６，４７間に１５Ｖの電圧を印加した、その後、陽極チャネル４１および陰極チャネル４５には、アイソレータとして純水を通液し、ＡＡチャネル４２およびＣＡチャネル４４には、アクセプター溶液として１０ｍＭのＣＨ３ＣＯ２Ｈ溶液を通液し、導入チャネル４３には第２の溶液を通液した。第２の溶液は、６４Ｃｕ（ＩＩ）が溶解した１０ｍＭのＨＣｌ溶液を用いた。５つのチャネル４１〜４５に通液しながら、電極４６，４７間に１５Ｖの電圧を印加し、チャネル４２，４３，４４からそれぞれ溶出液ＡＡ，ＳＣ，ＣＡを１．５ｍＬずつ計３回取り出した。チャネル４１〜４５における流速は、いずれも０．３ｍＬ／ｍｉｎであった。
精製装置４として、実施例２と同様、図６に示す５層構造の電気透析型精製装置を用いた。前工程として、全チャネル４１〜４５に脱イオン水を通液した後、電極４６，４７間に１５Ｖの電圧を印加した、その後、陽極チャネル４１および陰極チャネル４５には、アイソレータとして純水を通液し、ＡＡチャネル４２およびＣＡチャネル４４には、アクセプター溶液として１０ｍＭのＣＨ３ＣＯ２Ｈ溶液を通液し、導入チャネル４３には第２の溶液を通液した。第２の溶液は、６４Ｃｕ（ＩＩ）が溶解した１０ｍＭのＨＣｌ溶液を用いた。５つのチャネル４１〜４５に通液しながら、電極４６，４７間に１５Ｖの電圧を印加し、チャネル４２，４３，４４からそれぞれ溶出液ＡＡ，ＳＣ，ＣＡを１．５ｍＬずつ計３回取り出した。チャネル４１〜４５における流速は、いずれも０．３ｍＬ／ｍｉｎであった。
その後、チャネル４２，４３，４４からそれぞれ溶出液ＡＡ，ＳＣ，ＣＡを１．５ｍＬずつ計３回取り出した。計６回取り出した溶出液ＡＡ，ＳＣ，ＣＡにおける６４Ｃｕ（ＩＩ）の濃度を計測することにより、６４Ｃｕ（ＩＩ）の抽出率を算出した。抽出率の計算式は、実施例２と同様である。また、精製装置４を通過した後の、他の金属元素の含有量を、ＩＣＰ−ＡＥＳを用いて測定した。
（結果）
図１３（ａ）〜（ｃ）はそれぞれ、溶出液ＡＡ，ＳＣ，ＣＡにおける６４Ｃｕ（ＩＩ）の抽出率を示すグラフである。横軸は、溶液の取り出された順番を示している。１〜３回目に取り出された溶出液ＣＡでは、１０〜２０％の抽出率となっているが、これは、６４Ｃｕ（ＩＩ）がＣＡチャネル４４に吸着するためであると考えられる。その後、４回目に取り出された溶出液ＣＡでは、抽出率が１００％を超えているが、これは、導入チャネル４３にＨＣｌを通液することにより、Ｈ＋がＣＡチャネル４４に移動して、ＣＡチャネル４４内のｐＨが下がり、ＣＡチャネル４４に吸着していた６４Ｃｕ（ＩＩ）が溶解したためと考えられる。
図１３（ａ）〜（ｃ）はそれぞれ、溶出液ＡＡ，ＳＣ，ＣＡにおける６４Ｃｕ（ＩＩ）の抽出率を示すグラフである。横軸は、溶液の取り出された順番を示している。１〜３回目に取り出された溶出液ＣＡでは、１０〜２０％の抽出率となっているが、これは、６４Ｃｕ（ＩＩ）がＣＡチャネル４４に吸着するためであると考えられる。その後、４回目に取り出された溶出液ＣＡでは、抽出率が１００％を超えているが、これは、導入チャネル４３にＨＣｌを通液することにより、Ｈ＋がＣＡチャネル４４に移動して、ＣＡチャネル４４内のｐＨが下がり、ＣＡチャネル４４に吸着していた６４Ｃｕ（ＩＩ）が溶解したためと考えられる。
図１４は、精製装置４を通過した後の、ＮｉおよびＣｕ以外の金属元素の含有量を示す表である。単位はｍｇ／Ｌであり、「−」は、含有量が検出限界以下であることを示している。また、「＜０．００１」または「＜０．００２」は、定量下限値以下であることを示している。図１４に示す各数値は、臨床で問題ないレベルである。
図１４に示す金属は、酸化ニッケルや大気に含まれており、放射性金属の製造工程において第１および第２の溶液に混入することは避けられないが、精製装置４によってこれらの金属が取り除かれていることが分かった。
１ サイクロトロン
２ 照射用金属
３ 分離装置
４ 精製装置
１０ 照射装置
２０ ＲＩ分離精製システム
３１ 作用電極
３２ 対極電極
３３ 電極棒
３４ 端子
３５ 端子
３６ 多孔質ガラス管
３７ 端子
３８ 導入用パイプ
３９ 排出用パイプ
４１ 陽極チャネル
４２ ＡＡチャネル
４３ 導入チャネル
４４ ＣＡチャネル
４５ 陰極チャネル
４６ 陽極
４７ 陰極
１００ ＲＩ製造システム
Ｆ１ 陽イオン交換膜
Ｆ２ 陰イオン交換膜
Ｆ３ 再生セルロース膜
Ｓ１ 照射工程
Ｓ２ 分離工程
Ｓ３ 回収工程
Ｓ４ 精製工程
２ 照射用金属
３ 分離装置
４ 精製装置
１０ 照射装置
２０ ＲＩ分離精製システム
３１ 作用電極
３２ 対極電極
３３ 電極棒
３４ 端子
３５ 端子
３６ 多孔質ガラス管
３７ 端子
３８ 導入用パイプ
３９ 排出用パイプ
４１ 陽極チャネル
４２ ＡＡチャネル
４３ 導入チャネル
４４ ＣＡチャネル
４５ 陰極チャネル
４６ 陽極
４７ 陰極
１００ ＲＩ製造システム
Ｆ１ 陽イオン交換膜
Ｆ２ 陰イオン交換膜
Ｆ３ 再生セルロース膜
Ｓ１ 照射工程
Ｓ２ 分離工程
Ｓ３ 回収工程
Ｓ４ 精製工程
Claims (10)
- 金属と当該金属から変換されてなる放射性同位体（ＲＩ）とを含む第１の溶液から前記ＲＩを分離する分離装置であって、
前記第１の溶液に所定の電圧を印加するための電極を備え、
前記所定の電圧は、前記金属の前記電極への電着率と前記ＲＩの前記電極への電着率とが異なる電圧である、分離装置。 - 前記金属はＮｉであり、前記ＲＩはＣｕである、請求項１に記載の分離装置。
- 前記金属はＺｎであり、前記ＲＩはＣｕである、請求項１に記載の分離装置。
- 前記電極に電着した前記ＲＩを第２の溶液に溶解させて前記分離装置から回収する回収手段をさらに備える、請求項１〜３のいずれかに記載の分離装置。
- 請求項４に記載の分離装置と、
前記第２の溶液から前記ＲＩを精製する精製装置と、
を備えた、ＲＩ分離精製システム。 - 金属と当該金属から変換されてなる放射性同位体（ＲＩ）とを含む第１の溶液から前記ＲＩを分離する分離方法であって、
電極を介して前記第１の溶液に所定の電圧を印加する印加工程を備え、
前記所定の電圧は、前記金属の前記電極への電着率と前記ＲＩの前記電極への電着率とが異なる電圧である、分離方法。 - 前記金属はＮｉであり、前記ＲＩはＣｕである、請求項６に記載の分離方法。
- 前記金属はＺｎであり、前記ＲＩはＣｕである、請求項６に記載の分離方法。
- 前記電極に電着した前記ＲＩを第２の溶液に溶解させて前記分離装置から回収する回収工程をさらに備える、請求項６〜８のいずれかに記載の分離方法。
- 請求項９に記載の分離方法の各工程と、
前記第２の溶液から前記ＲＩを精製する精製工程と、
を備えた、ＲＩ分離精製方法。
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