JP4936304B2 - タリウム−２０１放射性同位元素残留液からタリウム−２０３同位元素を回収する回収方法 - Google Patents
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Description
本発明は、タリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法に関し、特に、タリウム-２０３ターゲット材料メッキ液の残留液やタリウム-２０１化学液の残留液からタリウム-２０３同位元素を回収し、回収率が９８%以上で、メッキ液と固体酸化タリウムとされて、医学に応用できるタリウム-２０１同位元素を生産する方法に関する。
一般の従来のものは、例えば、中華民国專利公報公告第２９１４４０号の「ジチオール琥珀ガリウム腫瘍イメージング剤」は、放射性同位元素ガリウム-６７でジチオール琥珀酸塩をマークするジチオール琥珀ガリウム-６７化合物であり、放射性塩素化ガリウム-６７とジチオール琥珀酸塩とを反応させることにより取得し、また、腫瘍定位イメージングに利用される。しかしながら、放射性同位元素の溶出が容易ではなく、価額が高く、前記の問題を解決するため、今において、様々の、放射性同位元素の生産コストの低減を目標とする、放射性同位元素を回収し、精製して再使用の研究が行われている。
中華民国專利公報公告第２９１４４０号
本発明の主な目的は、高純度と高回収率を有するタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法を提供する。
本発明は、化学沈澱法により、タリウム-２０３ターゲット材料メッキ液の残留液やタリウム-２０１化学液の残留液から、大量なタリウム-２０３を沈澱生成し、フィルタを通して洗浄された後、タリウム-２０３が含有される沈澱物を形成し、そして、当該タリウム-２０３が含有される沈澱物を、収集と水洗いしてから、当該タリウム-２０３が含有される沈澱物を溶解し、イオン交換樹脂でより精細的に分離精製し、タリウム-２０３同位元素が形成され、また、硫酸で溶解してターゲット材料メッキ液に調製し、或いは、電気マッフル炉で９００℃まで加熱して、酸化タリウム-２０３固体にし、そして、蓄蔵する、タリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法である。本発明のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法は、回収率が９８%以上であり、また、化学沈殿法とイオン交換法を利用するため、化学の流れの簡素化や便利、高純度及び高回収率等の利点が得られ、半自動化や自動化に合わせて、回収の便利性や繰り返り性が向上され、時間の短縮や人力の節約が実現される。
図１は、本発明のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法の製造流れ図である。図のように、タリウム-２０３ターゲット材料メッキ液の残留液１１に対して、イオン交換２して有機溶剤を除去し、交換後、硫酸で、当該タリウム-２０３ターゲット材料メッキ液の残留液１１に対して、溶出して３、タリウム-２０３が含有される溶液を形成し、そして、水酸化ナトリウム（NaOH）溶液を添加して当該タリウム-２０３が含有される溶液に対して、pＨ値を調整し４、pＨ値≧１２のタリウム-２０３が含有される溶液を形成し、また、硫化物溶液で、当該pＨ値≧１２のタリウム-２０３が含有される溶液に対して沈澱させ５、硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液を生成し、当該硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液に対して、ろ過槽でフィルタして６、沈澱物と回収液に分離し、そして、水酸化ナトリウム溶液で当該沈澱物に対して水洗いし７、タリウム-２０３同位元素が形成され８、そして、電気マッフル炉で９００℃まで加熱して、固体酸化タリウムにし、或いは、硫酸で溶解してターゲット材料メッキ液に調製し、回収率が９８%以上である。
また、本発明は、タリウム２０１化学液の残留液１２に対して、水酸化ナトリウム溶液でpＨ値を調整して４、pＨ値≧１２のタリウム-２０１が含有される溶液が形成され、硫化物溶液を添加して当該pＨ値≧１２のタリウム-２０１が含有される溶液に対して沈澱させ５、硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液を生成し、当該硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液に対して、ろ過槽でフィルタして６、沈澱物と回収液に分離し、そして、水酸化ナトリウム溶液で当該沈澱物に対して水洗いし７、タリウム-２０３同位元素が形成され８、そして、電気マッフル炉で９００℃まで加熱して、固体酸化タリウムにし、或いは、硫酸で溶解してターゲット材料メッキ液に調製し、回収率が９８%以上である、タリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法を提供する。
以下、複数のより良い実施例を挙げて、本発明について、詳しく説明する。
タリウム-２０３ターゲット材料メッキ液の残留液からタリウム-２０３同位元素の回収
表１は、本発明のメッキ液の残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する結果表である。表のように、タリウム-２０３ターゲット材料メッキ液は、硫酸タリウムと有機溶剤とが含有され、メッキして、タリウム２０３の含量が１克以下になると、タリウム-２０３ターゲット材料メッキ液の残留液１１になる。
本発明に係わるメッキ液の残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する結果表
当該タリウム-２０３ターゲット材料メッキ液の残留液１１に対して、1cmФx10cmLの陽イオンH2SO4Form交換樹脂イオン交換管と、流速が２ml/minである日本ATTO会社SJ-1211H型ペリスタチューブポンプでイオン交換して２、有機物溶剤を除去し、タリウム-２０３が先に吸着する。交換完成後、4N硫酸でタリウム-２０３に対して溶出して３、タリウム-２０３が含有される溶液が形成され、当該タリウム-２０３が含有される溶液に対して、水酸化ナトリウム溶液でpＨ値を調整して４、pＨ値≧１２のタリウム-２０３が含有される溶液が形成され、pＨ値を調整する４範囲は、１２無いし１３.５であり、回収率が、少なくとも９７％以上である。更に、飽和硫化物溶液を添加して沈澱させ５、完全に沈澱した後、１時間に放置して、硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液を生成し、そして、半自動化真空フィルタシステムに搬入し、ろ過槽が、米国KIMAX会社の漏斗型ろ過槽を使用し、ろ葉が、精細型で、４〜５.５mmの孔径であり、そして、フィルタを開始して６、沈澱物と回収液に分離し、当該回収液を廃棄物箱に収納し、当該回収液の回収回数が少なくとも２０回以上である。水酸化ナトリウム溶液と蒸留水で、当該沈澱物とろ過槽の周辺に対して水洗いして７、タリウム-２０３同位元素が形成され８、当該ろ過液を収集回収し、最後に、当該タリウム-２０３同位元素８に対して、電気マッフル炉で９００℃まで加熱して、固体酸化タリウムになり、或いは、硫酸で溶解して、脱酸蒸発と蒸発乾燥によりターゲット材料メッキ液を形成し、回収率が９８%以上であり、また、蓄蔵することが容易である。
タリウム-２０１化学液の残留液からタリウム-２０３同位元素の回収
表２は、本発明の化学液の残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する結果表である。表のように、塩化第一タリウム（２０１TlCl）を生産する時の照射量に応じて、タリウム-２０３同位元素を銀シートターゲット材料の上にメッキし、サイクロトロンを介して照射し、減衰してから取り出し、濃硝酸で溶解し、硝酸鉄と濃水酸化アンモニウムとを共沈分離し、分離された廃棄液が、タリウム-２０１化学分離液の残留液１２（含有される高価値の濃縮タリウム-２０３同位元素の重量が、ターゲット材料にメッキされた含量と約同じである）になる。当該タリウム-２０１化学分離液の残留液１２を３乃至４ヶ月に放置して、放射性が枯渇してから、再回収を行う。
本発明に係わる化学液の残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する結果表
当該タリウム-２０１化学分離液の残留液１２に対して、水酸化ナトリウム溶液でpＨ値を調整して４、pＨ値≧12のタリウム-２０３が含有される溶液が形成され、当該pＨ値４の調整範囲が１２乃至１３.５であり、回収率が少なくとも可達９７％以上である。更に、飽和硫化物溶液を添加して沈澱させ５、完全に沈澱した後、１時間に放置して、硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液を生成し、そして、半自動化抽真空フィルタシステムに搬入し、ろ過槽が、米国KIMAX会社の漏斗型ろ過槽を使用し、ろ葉が、精細型で、４〜５.５mmの孔径であり、そして、フィルタを開始し６、沈澱物と回収液に分離し、当該回収液を廃棄物箱に収納し、当該回収液の回収回数が少なくとも２０回以上である。水酸化ナトリウム溶液と蒸留水で、当該沈澱物とろ過槽の周辺に対して水洗いして７、タリウム-２０３同位元素が形成され８、当該ろ過液を収集回収し、最後に、当該タリウム-２０３同位元素８に対して、電気マッフル炉で９００℃まで加熱して、固体酸化タリウムになり、或いは、硫酸で溶解して、脱酸蒸発と蒸発乾燥によりターゲット材料メッキ液を形成し、回収率が９８%以上であり、また、蓄蔵することが容易である。
実施例1と実施例2で回収したタリウム-２０３ターゲット材料メッキ液の応用
実施例1と実施例2で回収したタリウム-２０３ターゲット材料メッキ液を、メッキ槽に入れ込みで、当該タリウム-２０３ターゲット材料メッキ液を、銅底銀面であるサイクロトロンの照射ターゲット上にメッキし、当該サイクロトロン照射ターゲットをサイクロトロン照射ステージへ運搬して、２９MeV、２００μAのプロトンで照射し、１５００μAhまで累積すると、当該サイクロトロン照射ターゲットを、鉛室へ運搬して化学分離精製し、核反応によって、鉛-２０１同位元素が生成され、当該鉛-２０１同位元素を３２時間に放置した後、生成したタリウム-２０１を、鉛-２０１溶液から分離精製し、これにより、高純度且つ高品質な医学用のタリウム-２０１同位元素が得られ、品質管理分析により、核医学製薬の品質を有することが分かり、タリウム-２０１塩化第一タリウム注射液を調製し、シングルフォトンＣＴイメージング用や心筋診断用の薬として使用されることができる。
実施例1と実施例2で回収した固体タリウム-２０３酸化タリウムの応用
実施例1と実施例2で回収した固体タリウム-２０３酸化タリウムを、硫酸で溶解してタリウム-２０３メッキ液に調製し、そして、メッキ槽に入れ込んで、当該タリウム-２０３メッキ液を、銅底銀面であるサイクロトロンの照射ターゲット上にメッキし、当該サイクロトロン照射ターゲットをサイクロトロン照射ステージへ運搬して、２９MeV、２００μAのプロトンで照射し、１５００μAhまで累積すると、当該サイクロトロン照射ターゲットを、鉛室へ運搬して化学分離精製し、核反応によって、鉛-２０１同位元素が生成され、当該鉛-２０１同位元素を３２時間を放置した後、生成したタリウム-２０１を、鉛-２０１溶液から分離精製し、高純度且つ高品質な医学用のタリウム-２０１同位元素が得られ、品質管理分析により、核医学製薬の品質を有することが分かり、タリウム-２０１塩化第一タリウム注射液を調製して、シングルフォトンＣＴイメージング用や心筋診断用の薬として使用されることができる。
本発明のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法は、回収率が９８%以上であり、また、化学沈殿法とイオン交換法を利用するため、化学の流れの簡素化や便利、高純度及び高回収率等の利点が得られ、半自動化や自動化に合わせて、回収の便利性や繰り返り性が向上され、時間の短縮や人力の節約が実現される。
以上の説明は、ただ、本発明のより良い実施例であり、本発明の特許請求の範囲は、其れによって制限されず、また、本発明の特許請求の範囲と明細書の内容に従って、等価の変更や修正は、全てが本発明の特許請求の範囲に含まれる。
表３は、本発明に係わるメッキ液の残留液から回収して作製した原料の検定表である。
表４は、本発明に係わるメッキ液の残留液から回収して作製した注射剤完成品の検定表である。
表５は、本発明に係わる化学液の残留液から回収して作製した原料の検定表である。
表６は、本発明に係わる化学液の残留液から回収して作製した注射剤完成品の検定表である。
ステップ１１：タリウム-２０３ターゲット材料メッキ液の残留液
ステップ１２：タリウム-２０１化学液の残留液
ステップ２：イオン交換
ステップ３：溶出
ステップ４：pＨ値調整
ステップ５：沈澱
ステップ６：フィルタ
ステップ７：水洗い
ステップ８：タリウム-２０３同位元素
ステップ１２：タリウム-２０１化学液の残留液
ステップ２：イオン交換
ステップ３：溶出
ステップ４：pＨ値調整
ステップ５：沈澱
ステップ６：フィルタ
ステップ７：水洗い
ステップ８：タリウム-２０３同位元素
Claims (22)
- （ａ）タリウム-２０３ターゲット材料メッキ液の残留液に対して、イオン交換し、
（ｂ）硫酸で当該タリウム-２０３ターゲット材料メッキ液の残留液に対して溶出して、タリウム-２０３が含有される溶液が形成され、
（ｃ）当該タリウム-２０３が含有される溶液に対して、水酸化ナトリウム（NaOH）溶液でpＨ値を調整して、pＨ値≧12のタリウム-２０３が含有される溶液が形成され、
（ｄ）硫化物溶液で当該pＨ値≧12のタリウム-２０３が含有される溶液に対して沈澱させ、硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液が形成され、
（ｅ）当該硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液に対して、ろ過槽でフィルタして、沈澱物と回収液とが形成され、
（ｆ）水酸化ナトリウム溶液で、当該沈澱物に対して水洗いして、タリウム-２０３同位元素が形成される、
ことを特徴とするタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。 - 当該タリウム-２０３同位元素が固体酸化タリウムである、ことを特徴とする請求項１に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該酸化タリウム固体の加熱温度が９００℃である、ことを特徴とする請求項２に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該タリウム-２０３同位元素がターゲット材料メッキ液である、ことを特徴とする請求項１に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該ターゲット材料メッキ液の溶解溶液が硫酸である、ことを特徴とする請求項４に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該ターゲット材料メッキ液の製造方法が脱酸蒸発と蒸発乾燥である、ことを特徴とする請求項４に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該タリウム-２０３同位元素の回収率が少なくとも９８％以上である、ことを特徴とする請求項１に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該タリウム-２０３同位元素が核医学薬塩化第一タリウム（タリウム-２０１）注射剤の原料である、ことを特徴とする請求項１に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該核医学薬塩化第一タリウム注射剤の照射器がサイクロトロンである、ことを特徴とする請求項８に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該pＨ値を調整するpＨ値範囲が１２乃至１３.５であり、また、回収率が少なくとも９７％以上である、ことを特徴とする請求項１に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該回収液の回収回数が少なくとも２０回以上である、ことを特徴とする請求項１に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- （ａ）タリウム-２０１化学液の残留液に対して、水酸化ナトリウム溶液でpＨ値を調整して、pＨ値≧12のタリウム-２０１が含有される溶液が形成され、
（ｂ）硫化物溶液で、当該pＨ値≧12のタリウム-２０１が含有される溶液に対して沈澱させ、硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液が形成され、
（ｃ）当該硫化第一タリウムの黒い沈澱物が含有される溶液に対して、ろ過槽でフィルタして、沈澱物と回収液とが形成され、
（ｄ）水酸化ナトリウム溶液で、当該沈澱物に対して水洗いして、タリウム-２０３同位元素が形成される、
ことを特徴とするタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。 - 当該タリウム-２０３同位元素が固体酸化タリウムである、ことを特徴とする請求項１２に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該酸化タリウム固体の加熱温度が９００℃である、ことを特徴とする請求項１３に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該タリウム-２０３同位元素がターゲット材料メッキ液である、ことを特徴とする請求項１２に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該ターゲット材料メッキ液の溶解溶液が硫酸である、ことを特徴とする請求項１５に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該ターゲット材料メッキ液の製造方法が脱酸蒸発と蒸発乾燥である、ことを特徴とする請求項１５に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該タリウム-２０３同位元素の回収率が少なくとも９８％以上である、ことを特徴とする請求項１２に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該タリウム-２０３同位元素が核医学薬塩化第一タリウム（タリウム-２０１）注射剤の原料である、ことを特徴とする請求項１２に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該核医学薬塩化第一タリウム注射剤の照射器がサイクロトロンである、ことを特徴とする請求項１９に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該pＨ値を調整するpＨ値範囲が１２乃至１３.５であり、また、回収率が少なくとも９７％以上である、ことを特徴とする請求項１２に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
- 当該回収液の回収回数が少なくとも２０回以上である、ことを特徴とする請求項１２に記載のタリウム-２０１放射性同位元素残留液からタリウム-２０３同位元素を回収する回収方法。
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