CN117899656A - 一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆提取锶-89的纯化方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆气体回路提取锶‑89的纯化方法，用稀HNO3淋洗反应堆气体旁路后段的含锶‑89沉积物，得到溶液1；采用磷酸锆离子交换柱吸附溶液1，吸附完成后用硝酸溶液淋洗，收集吸附流出液和淋洗液得到溶液2；采用第一阳离子交换树脂柱吸附溶液2，后用盐酸溶液解吸得到溶液3；采用第二阳离子交换树脂柱吸附溶液3，后用醋酸铵溶液解吸得到溶液4；向溶液4中加入NaOH溶液并蒸发以除去NH4 +离子，后加入浓HCl并蒸发以除去CH3COO‑离子，后加入浓HCl溶解残渣并加入NaOH溶液调节pH值至中性；获得满足医用要求的氯化锶[89Sr]溶液产品。
Description
技术领域
本发明涉及放射性同位素生产领域，具体涉及一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆气体回路提取锶-89的纯化方法。
背景技术
Sr-89是一种β放射性核素，半衰期为50.6天，可用于癌症骨转移患者的镇痛治疗，具有一次给药后，止痛时间长，副作用轻微等优点，具有很大的临床应用价值，市场前景良好。在以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆(以下简称溶液堆)中，铀-235发生裂变反应会产生裂变气体氪-89和氪-90，氪-89和氪-90产生后会快速进入反应堆气回路中，将气回路中含氪-89和氪-90的混合气体抽到气体旁路中进行衰变，半衰期短的氪-90大多先衰变成锶-90而沉积在前段，半衰期较长的氪-89后衰变成锶-89而沉积在后段，然后淋洗旁路后半段就可以获得锶-89，利用这一原理可以从溶液堆的气体回路大规模提取锶-89(参考专利文件：ZL200710306052.1)。但是，利用上述方法从溶液堆气回路提取得到的仅为锶-89粗产品，其中除锶-89外还含有铯-137、钡-140、镧-140、铈-141等放射性核素杂质，这些杂质的存在会降低锶-89核素产品的核纯度，因此很有必要将锶-89粗产品中的这些杂质去除，使锶-89的核纯度达到医用技术指标要求。
发明内容
本发明针对从溶液堆气回路提取的锶-89粗产品中存在铯-137、钡-140、镧-140、铈-141等放射性核素杂质导致其不能直接作为医用原料这一问题，提供一种高效可行的锶-89纯化方法。
本发明的目的在于提供一种溶液堆提取锶-89的纯化方法，包括：
用稀HNO3淋洗反应堆气体回路的加压旁路后段的含锶-89沉积物，得到溶液1；
采用磷酸锆离子交换柱吸附溶液1以除去铯-137，吸附完成后用稀HNO3淋洗，收集吸附流出液和淋洗液，得到溶液2；
采用第一阳离子交换树脂柱吸附溶液2以除去铈-141、镧-140和部分钡-140，吸附完成后用HCl溶液淋洗和解吸，收集解吸液得到溶液3；
采用第二阳离子交换树脂柱吸附溶液3以除去剩余的钡-140，吸附完成后用H2O淋洗并用CH3COONH4溶液解吸，收集解吸液得到溶液4；
向溶液4中加入NaOH溶液后蒸发除去NH4 +离子，然后加入浓HCl除去CH3COO-根离子，最后加入浓HCl溶解残渣并加入NaOH溶液调节pH值至中性，得到氯化锶[89Sr]溶液产品。
作为一种可能的设计，所述用于淋洗溶液堆气体旁路后段和磷酸锆离子交换柱的稀HNO3的浓度为0.1～1.0mol/L。
作为一种可能的设计，所述离子交换柱中磷酸锆材料粒径为50～300目，磷酸锆离子交换柱的体积为过柱溶液体积的0.5％～5.0％，磷酸锆离子交换柱的高度与直径之比为3～10。
作为一种可能的设计，所述磷酸锆离子交换柱的吸附流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min；吸附后采用稀HNO3溶液淋洗，稀HNO3溶液通过磷酸锆离子交换柱的流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min。
作为一种可能的设计，所述第一阳离子交换树脂柱中阳离子交换材料粒径为50～300目；所述第一阳离子交换柱的体积为过柱溶液体积的0.5％～5.0％；所述第一阳离子交换柱的高度与直径之比为3～10。
作为一种可能的设计，所述第一阳离子交换树脂柱的吸附流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min；吸附后用5～10倍柱体积的0.05～0.3mol/L HCl淋洗，淋洗流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min，然后用10～20倍柱体积的浓度为0.5～5.0mol/L的HCl解吸，解吸流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min。
作为一种可能的设计，采用第二阳离子交换树脂柱吸附溶液3之前对溶液3进行如下处理：
向溶液3中加入浓HNO3蒸干，然后采用0.l～0.5mol/L HNO3溶解。
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本发明的有益效果为：
本发明依次对反应堆气体回路加压旁路后段所得的锶-89粗产品中的铯-137、铈-141、镧-140和钡-140进行清除，杂质元素去除率可达99.9％以上，锶-89回收率在70％以上。该纯化方法可以最大程度提高杂质元素去除率和锶-89的回收率，降低纯化过程中的杂质元素引入，且纯化流程最为简便，最后得到的氯化锶[89Sr]溶液纯度满足医用要求。
具体实施方式
由于利用溶液堆制备的锶-89粗产品中的锶-89纯度不能达到医用要求，因此需要除去其中的一些杂质，例如：铯-137、铈-141、镧-140以及钡-140。
为了除去上述那些杂质，本发明公开了一种溶液堆气体回路提取锶-89的纯化方法，包括以下步骤：
S1.用稀HNO3淋洗溶液堆气体旁路后段的含锶-89沉积物，得到溶液1；
该步骤中稀HNO3的浓度一般为0.1～1.0mol/L。
S2.采用磷酸锆离子交换柱吸附溶液1以除去铯-137，吸附完成后用稀HNO3淋洗，收集吸附流出液和淋洗液，得到溶液2；
本步骤中离子交换柱中磷酸锆材料粒径一般为50～300目，磷酸锆离子交换柱的休积一般为过柱溶液体积的0.5％～5.0％，磷酸锆离子交换柱的高度与直径之比一般为3～10。
淋洗过程中一般采用稀HNO3溶液淋洗磷酸锆离子交换柱。稀HNO3溶液的浓度一般为0.1～1.0mol/L。
溶液1通过磷酸锆离子交换柱的流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min。稀HNO3溶液通过磷酸锆离子交换柱的流速一般为0.5～2.0mL/mL柱填料/min。
S3.采用第一阳离子交换树脂柱吸附溶液2以除去铈-141、镧-140和部分钡-140，吸附完成后，解吸得到溶液3；
第一阳离子交换树脂柱中粒子的粒径一般为50～300目，树脂材料为732阳离子交换树脂。本步骤主要是为了除去铈-141、镧-140和部分钡-140，减少后续的纯化负担。阳离子交换柱的体积一般为过柱溶液体积的0.5％～5.0％，阳离子交换柱的高度与直径之比一般为3～10，第一阳离子交换树脂柱的吸附流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min，吸附后用5～10倍柱体积的0.05～0.5mol/L的HCl淋洗，淋洗流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min，最后用10～20倍柱体积的浓度为0.5～3.0mol/L左右的HCl解吸，解吸流速为1.0～5.0mL/mL柱填料/min，锶-89解吸率达85％以上，铈-141和镧-140去除率达100％。
S4.采用第二阳离子交换树脂柱吸附溶液3以除去剩余的钡-140，吸附完成后，解吸得到溶液4；
在溶液3被吸附之前，可以进行如下处理：
对溶液3进行蒸干，再加入浓HNO3蒸干去除HCl，然后用0.l～0.5mol/L左右的HNO3溶解。
第二阳离子交换树脂柱跟第一阳离子交换树脂柱相同。第二阳离子交换柱的体积一般为过柱溶液体积的0.5％～5.0％，阳离子交换柱的高度与直径之比一般为3～10，第二阳离子交换树脂柱的吸附流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min，吸附后用5～10倍柱体积的H2O淋洗，然后用0.5～3.0mol/LCH3COONH4溶液解吸，解吸流速为1.0～2.0mL/mL柱填料/min，收集10～20倍柱体积之间的解吸液，锶-89的回收率可达85％以上，锶-89的核纯度可达到医用氯化锶[89Sr]溶液产品技术指标要求。
S5.向溶液4中加入NaOH溶液后蒸发除去NH4 +离子，然后加入浓HCl蒸发除去CH3COO-离子，最后加入浓HCl溶解残渣并加入NaOH溶液调节pH值至中性，得到氯化锶[89Sr]溶液产品。
加入NaOH溶液主要是为了除去NH4 +离子，加入浓HCl蒸发除去溶液中的醋酸根离子CH3COO-。
通过本发明公开的溶液堆气体回路提取锶-89的纯化方法，能够将含锶-89的溶液中的铯-137、铈-141、镧-140和钡-140除去，同时保证锶的平均回收率可以达到70％以上，可以获得满足医用要求的氯化锶[89Sr]溶液产品，实现医用氯化锶[89Sr]溶液的生产。
举例说明
制备无机离子交换剂磷酸锆(ZrP)，具体如下：
取25mL 2mol/L H3PO4溶液加入60mL浓盐酸，浓盐酸的浓度为16mol/L；将40mL lmol/L ZrOCl2溶液缓慢加入H3PO4和HCl的混合液，搅拌，反应物中原子数量比为P:Zr＝2:1。随着ZrOCl2的加入，逐渐有白色的ZrP沉淀生成，待ZrOCl2滴加完后，溶液中有大量的白色胶状沉淀。将ZrP沉淀静置陈化4d，将白色沉淀抽滤，去离子水洗涤ZrP固体，洗至pH＝4，将ZrP固体在60～70℃下烘干。研磨ZrP固体，筛选80-100目颗粒作为离子交换剂用。
采用磷酸锆离子交换柱去除铯的具体操作如下：
选用8mm玻璃柱作离子交换柱，内装填磷酸锆材料，其高度与直径之比为3，用1.0mL浓度为0.1～0.3mol/L HNO3预饱和后，将1.0mL混合元素的硝酸溶液(HNO3浓度为0.1mol/L，混合元素的浓度见表1)通过磷酸锆离子交换柱吸附，吸附流速为1.0mL/mL柱填料/min，吸附结果见表1。从表1数据可知磷酸锆完全吸附铯，部分吸附铈和钡，完全不吸附锶。因此可用于从含锶溶液中去除铯。
表1 ZrP交换柱分离去除Cs试验结果
| 元素 | 吸附液中元素浓度/(μg/mL) | ZrP吸附流出液中元素浓度/(μg/mL) | 元素去除率/％ |
| Sr | 51.30 | 52.73 | 0 |
| Ce | 70.45 | 59.32 | 15.8 |
| Ba | 45.85 | 44.76 | 2.38 |
| Cs | 21.93 | - | 100 |
含锶的HNO3溶液中的稀土元素(用铈作代表)选用732阳离子交换树脂分离，试验中选用内径为8mm玻璃柱为交换柱，内装填粒径为60～100目的732阳离子交换树脂，其高度与直径之比为5，将100mL含锶、钡、铈的混合HNO3溶液通过阳离子交换柱后，用10mL0.1mol/L HCl解吸，吸附、淋洗和解吸流速均为2.0mL/mL柱填料/min，解吸液中不含铈，含有少量钡，锶的回收率为88.4％。
锶的进一步纯化，主要将沾污的钡进一步分离去除，其方法为：采用内径为8mm的玻璃柱为离子交换柱，其中装填阳离子交换树脂，其高度与直径之比为3，将50mL含锶和钡的HNO3溶液(Csr＝49.77μg/mL，CBa＝49.82μg/mL)通过阳离子交换柱后，先用10mL水淋洗，再用2mol/LCH3COONH4溶液(pH＝5.0)解吸，吸附、淋洗和解吸流速均为2.0mL/mL柱填料/min，收集14mL的解吸液可解吸78％的锶，而钡不被解吸下来，从而实现锶与钡的分离。
按上述分离纯化工艺进行了三次分离纯化试验，经过三根离子交换柱分离纯化，Sr的平均回收率可达70％，含Sr淋洗液中的金属杂质含量(如铯、稀土元素、钡等)满足医用要求锶-89产品的核纯度要求。
在实验室研究中，锶的最后产品是CH3COONH4溶液体系，为了能够符合医用的标准，可以先加入少量的NaOH，将溶液蒸干，除去NH4 +，然后再加入少量的浓HCl蒸干，将溶液中的CH3COO-除去；最后用HCl溶液将残渣溶解，再加入少量的NaOH调节pH，最终得到满足医用要求的氯化锶[89Sr]溶液产品。
实施例1
本实施例需要纯化的溶液的组成如表2所示。
表2需要纯化的杂质元素浓度
| 元素 | 纯化前溶液中各元素浓度/(μg/mL) |
| Sr | 51.30 |
| Ce | 70.45 |
| Ba | 45.85 |
| Cs | 21.93 |
本实施例公开一种溶液堆气体回路提取锶-89的纯化方法，包括以下步骤：
S1.用0.1mol/L的稀HNO3淋洗溶液堆气体旁路后段的含锶-89沉积物，得到溶液1；
S2.用磷酸锆离子交换柱除去溶液1中的裂变产物核素铯-137，磷酸锆离子交换柱中的磷酸锆无机离子交换材料粒径为50～300目，磷酸锆离子交换柱的体积为过柱溶液体积的0.5％，磷酸锆离子交换柱的高度与直径之比为3，稀HNO3溶液通过磷酸锆离子交换柱的流速为1.0mL/mL柱填料/min。
S3.用732阳离子交换树脂柱分离除去铈-141、镧-140和部分钡-140；732阳离子交换树脂的粒径为50～300目；732阳离子交换树脂柱的体积为过柱溶液体积的0.5％，阳离子交换柱的高度与直径之比为3，将除去铯-137的HNO3溶液通过阳离子交换柱吸附，吸附流速为1.0mL/mL柱填料/min，然后用10倍柱体积的0.lmol/L HCl淋洗，淋洗流速为1.0mL/mL柱填料/min，最后用20倍柱体积的浓度为0.5mol/L的HCl解吸，解吸流速为1.0mL/mL柱填料/min。
S4.含锶-89的HCl溶液蒸干再加入浓HNO3蒸干去除HCl，然后用0.l mol/L HNO3溶解，再通过另一根732阳离子交换树脂柱，吸附流速为1.0mL/mL柱填料/min，吸附后用10倍柱体积的H2O淋洗，然后用0.5mol/LCH3COONH4溶液解吸，解吸流速为2.0mL/mL柱填料/min，收集20倍柱体积之间的淋洗液。
S5.通过加入NaOH溶液蒸发除去CH3COONH4淋洗液中的NH4 +离子，再加入浓HCl蒸发除去溶液中的醋酸根离子CH3COO-，最后加入HCl溶解蒸干后的残渣，并加入NaOH溶液调节pH值至中性，得到氯化锶[89Sr]溶液产品。
实施例2
本实施例需要纯化的溶液的组成如表2所示。
本实施例公开一种溶液堆气体回路提取锶-89的纯化方法，包括以下步骤：
S1.用0.3mol/L的稀HNO3淋洗溶液堆气体旁后段的含锶-89沉积物，得到溶液1；
S2.用磷酸锆离子交换柱除去溶液1中的裂变产物核素铯-137，磷酸锆离子交换柱中的磷酸锆无机离子交换材料粒径为50～300目，磷酸锆离子交换柱的体积为过柱溶液体积的1.5％，磷酸锆离子交换柱的高度与直径之比为5，稀HNO3溶液通过磷酸锆离子交换柱的流速为2.0mL/mL柱填料/min。
S3.用732阳离子交换树脂柱分离除去铈-141、镧-140和部分钡-140；732阳离子交换树脂的粒径为50～300目；732阳离子交换树脂柱的体积为过柱溶液体积的0.5％，阳离子交换柱的高度与直径之比为5，将除去铯-137的HNO3溶液通过阳离子交换柱吸附，吸附流速为1.5mL/mL柱填料/min，然后用8倍柱体积的0.3mol/L HCl淋洗，淋洗流速为1.5mL/mL柱填料/min，最后用15倍柱体积的浓度为2.5mol/L的HCl解吸，解吸流速为1.5mL/mL柱填料/min。
S4.含锶-89的HCl溶液蒸干再加入浓HNO3蒸干去除HCl，然后用0.l mol/L HNO3溶解，再通过另一根732阳离子交换树脂柱，吸附流速为1.5mL/mL柱填料/min，吸附后用9倍柱体积的H2O淋洗，然后用2.0mol/LCH3COONH4溶液解吸，解吸流速为2.0mL/mL柱填料/min，收集12倍柱体积之间的淋洗液。
S5.通过加入NaOH溶液蒸发除去CH3COONH4淋洗液中的NH4 +离子，再加入浓HCl蒸发除去溶液中的醋酸根离子CH3COO-，最后加入HCl溶解蒸干后的残渣，并加入NaOH溶液调节pH值至中性，得到氯化锶[89Sr]溶液产品。
实施例3
本实施例需要纯化的溶液的组成如表2所示。
本实施例公开一种溶液堆气体回路提取锶-89的纯化方法，包括以下步骤：
S1.用0.3mol/L的稀HNO3淋洗溶液堆气体旁路后段的含锶-89沉积物，得到溶液1；
S2.用磷酸锆离子交换柱除去溶液1中的裂变产物核素铯-137，磷酸锆离子交换柱中的磷酸锆无机离子交换材料粒径为50～300目，磷酸锆离子交换柱的体积为过柱溶液体积的0.9％，磷酸锆离子交换柱的高度与直径之比为4，0.8mol/L的稀HNO3溶液通过磷酸锆离子交换柱的流速为1.7mL/mL柱填料/min。
S3.用732阳离子交换树脂柱分离除去铈-141、镧-140和部分钡-140；732阳离子交换树脂的粒径为50～300目；732阳离子交换树脂柱的体积为过柱溶液体积的0.5％，阳离子交换柱的高度与直径之比为4，将除去铯-137的HNO3溶液通过阳离子交换柱吸附，吸附流速为1.0mL/mL柱填料/min，然后用9倍柱体积的0.lmol/L HCl淋洗，淋洗流速为1mL/mL柱填料/min，最后用15倍柱体积的浓度为1.0mol/L的HCl解吸，解吸流速为2mL/mL柱填料/min。
S4.含锶-89的HCl溶液蒸干再加入浓HNO3蒸干去除HCl，然后用0.l mol/L HNO3溶解，再通过另一根732阳离子交换树脂柱，吸附流速为1.0mL/mL柱填料/min，吸附后用10倍柱体积的H2O淋洗，然后用2.0mol/LCH3COONH4溶液解吸，解吸流速为1.2mL/mL柱填料/min，收集20倍柱体积之间的淋洗液。
S5.通过加入NaOH溶液蒸发除去CH3COONH4淋洗液中的NH4 +离子，再加入浓HCl蒸发除去溶液中的醋酸根离子CH3COO-，最后加入HCl溶解蒸干后的残渣，并加入NaOH溶液调节pH值至中性，得到氯化锶[89Sr]溶液产品。
将实施例1-3所得纯化后溶液的组成如表3所示。
表3杂质元素的纯化效果
| 元素 | 纯化后溶液中元素浓度/(μg/mL) | 元素去除率率/％ |
| Sr | 37.41 | 27.1 |
| Ce | ＜0.01 | ＞99.99％ |
| Ba | ＜0.01 | ＞99.99％ |
| Cs | ＜0.01 | ＞99.99％ |
由表3可知，通过本发明公开的纯化方法能够将铈、钡以及铯完全除去，且能保证锶有较高的回收率，因此值得推广使用。
以上所述的具体实施方式，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施方式而已，并不用于限定本发明的保护范围，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种以硝酸铀酰溶液为核燃料的反应堆提取锶-89的纯化方法，其特征在于，所述纯化方法包括：
用稀HNO3淋洗反应堆气体旁路后段的含锶-89沉积物，得到溶液1；
采用磷酸锆离子交换柱吸附溶液1以除去铯-137，吸附完成后用稀HNO3淋洗，收集吸附流出液和淋洗液，得到溶液2；
采用第一阳离子交换树脂柱吸附溶液2以除去铈-141、镧-140和部分钡-140，吸附完成后用HCl溶液淋洗和解吸，收集解吸液得到溶液3；
采用第二阳离子交换树脂柱吸附溶液3以除去剩余的钡-140，吸附完成后用H2O淋洗并用CH3COONH4溶液解吸，收集解吸液得到溶液4；
向溶液4中加入NaOH溶液后蒸发除去NH4 +离子，然后加入浓HCl蒸发除去CH3COO-离子，最后加入浓HCl溶解残渣并加入NaOH溶液调节pH值至中性，得到氯化锶[89Sr]溶液产品。
2.根据权利要求1所述的纯化方法，其特征在于，所述用于淋洗反应堆气体旁路后段和磷酸锆离子交换柱的稀HNO3的浓度为0.1～1.0mol/L。
3.根据权利要求1所述的纯化方法，其特征在于，所述离子交换柱中磷酸锆材料粒径为50～300目，磷酸锆离子交换柱的体积为过柱溶液体积的0.5％～5.0％，磷酸锆离子交换柱的高度与直径之比为3～10。
4.根据权利要求3所述的纯化方法，其特征在于，所述磷酸锆离子交换柱的吸附流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min；吸附后采用稀HNO3溶液淋洗，稀HNO3溶液通过磷酸锆离子交换柱的流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min。
5.根据权利要求1所述的纯化方法，其特征在于，所述第一阳离子交换树脂柱和第一阳离子交换树脂柱中的树脂材料为732阳离子交换树脂。
6.根据权利要求1所述的纯化方法，其特征在于，所述第一阳离子交换树脂柱中阳离子交换材料粒径为50～300目；所述第一阳离子交换树脂柱的体积为过柱溶液体积的0.5％～5.0％；所述第一阳离子交换柱的高度与直径之比为3～10。
7.根据权利要求6所述的纯化方法，其特征在于，所述第一阳离子交换树脂柱的吸附流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min；吸附后采用5～10倍柱体积的0.05～0.5mol/L HCl淋洗，淋洗流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min，然后用10～20倍柱体积的浓度为0.5～5.0mol/L的HCl解吸，解吸流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min。
8.根据权利要求1所述的纯化方法，其特征在于，采用第二阳离子交换树脂柱吸附溶液3之前对溶液3进行如下处理：
向溶液3中加入浓HNO3蒸干，然后采用0.l～0.5mol/L HNO3溶解。
9.根据权利要求1所述的纯化方法，其特征在于，所述第二阳离子交换树脂柱中阳离子交换材料粒径为50～300目；所述第二阳离子交换树脂柱的体积为过柱溶液体积的0.5％～5.0％；所述第二阳离子交换柱的高度与直径之比为3～10。
10.根据权利要求9所述的纯化方法，其特征在于，所述第二阳离子交换树脂柱的吸附流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min；吸附后采用5～10倍柱体积的H2O淋洗，然后用10～20倍柱体积的浓度为0.5～3.0mol/LCH3COONH4溶液解吸，解吸流速为0.5～2.0mL/mL柱填料/min。
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