CN115094251B - 放射性裂变产物钼-99的分离方法 - Google Patents

放射性裂变产物钼-99的分离方法 Download PDF

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Abstract

本发明的实施例公开了一种放射性裂变产物钼‑99的分离方法。该分离方法包括:将含有咪唑类离子液体的萃取液与含钼‑99的物料溶液混合,以将钼‑99萃取至离子液体相中,分相后收集所述离子液体相;将离子液体相中的钼‑99反萃取至水相中,并收集水相得到反萃液;纯化所述反萃液中的钼‑99,收集得到钼‑99。该分离方法中所使用的离子液体可以是功能性离子液体或者非功能性离子液体,该方法操作简便、处理量大、成本低,且分离时间短,钼‑99的回收率较高。

Description

放射性裂变产物钼-99的分离方法
技术领域
本发明的实施例涉及放射性核素分离技术领域,具体涉及一种放射性裂变产物钼-99的分离方法。
背景技术
钼-99是常用于核医学临床领域,目前通常采用从铀-235的裂变产物中提取钼-99的方法来生产医用钼-99产品。由于铀-235的裂变产物中成分非常复杂,其含有50多种元素,100多种放射性同位素,因此从裂变产物中提取钼-99是一个极具挑战的工艺过程。
在放射性裂变产物钼-99的生产工艺中,通常将氧化铝色层法、阴离子交换法与活性炭色层法联用,来分离和纯化钼-99。然而,该工艺流程复杂、耗时长,且因钼-99是一种短半衰期放射性同位素,在提取过程中,它会因不停衰变而损耗,其化学处理时间长,导致钼-99总回收率偏低。
发明内容
根据本发明的一个方面,提供了一种放射性裂变产物钼-99的分离方法。该分离方法包括:将含有咪唑类离子液体的萃取液与含钼-99的物料溶液混合,以将钼-99萃取至离子液体相中,分相后收集所述离子液体相;将离子液体相中的钼-99反萃取至水相中,并收集水相得到反萃液;纯化所述反萃液中的钼-99,收集得到钼-99溶液。
附图说明
通过下文中参照附图对本发明的实施例所作的描述,本发明的其它目的和优点将显而易见,并可帮助对本发明有全面的理解。
图1是根据本发明一个实施例的放射性裂变产物钼-99的分离方法的流程示意图。
图2和图3是根据本发明一个实施例的萃取钼-99的示意图。
图4是根据本发明另一个实施例的放射性裂变产物钼-99的分离方法的流程示意图。
图5a至图5c是根据本发明一个实施例的活性炭色层法纯化钼-99的示意图。
需要说明的是,附图并不一定按比例来绘制,而是仅以不影响读者理解的示意性方式示出。
附图标记说明:
100、萃取装置;200、活性炭色层柱;
10、物料溶液;20、萃取液;30、离子液体相;40、反萃液;50、淋洗液、60、解吸液;70、钼溶液。
具体实施方式
为使本申请的目的、技术方案和优点更加清楚,下面将结合本申请实施例的附图,对本申请的技术方案进行清楚、完整地描述。显然,所描述的实施例是本申请的一个实施例,而不是全部的实施例。基于所描述的本申请的实施例,本领域普通技术人员在无需创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例,都属于本申请保护的范围。
需要说明的是,除非另外定义,本申请使用的技术术语或者科学术语应当为本申请所属领域内具有一般技能的人士所理解的通常意义。若全文中涉及“第一”、“第二”等描述,则该“第一”、“第二”等描述仅用于区别类似的对象,而不能理解为指示或暗示其相对重要性、先后次序或者隐含指明所指示的技术特征的数量,应该理解为“第一”、“第二”等描述的数据在适当情况下可以互换。若全文中出现“和/或”,其含义为包括三个并列方案,以“A和/或B”为例,包括A方案,或B方案,或A和B同时满足的方案。此外,为了便于描述,在这里可以使用空间相对术语,如“上方”、“下方”、“顶部”、“底部”等,仅用来描述如图中所示的一个器件或特征与其他器件或特征的空间位置关系,应当理解为也包含除了图中所示的方位之外的在使用或操作中的不同方位。
在生产钼-99(Mo-99)时,一般需经过辐照铀靶件、溶解铀靶件、从溶解铀靶件的溶解液中提取Mo-99等过程。其中,在铀靶件在经过辐照后,靶件上的U-235裂变会产生Mo-99以及其他Sr-89/90、Ru-103、Zr-95、Te-132、I-131等裂变杂质。辐照后的铀靶件经过酸溶液溶解得到含有基体元素U-235及其裂变产生的上述元素的铀靶件溶解液,从该铀靶件溶解液中即可分离出Mo-99,从而得到Mo-99产品。本发明实施例中的分离方法可以用于分离和富集上述铀靶件溶解液中的放射性裂变产物Mo-99。在其他实施方式中,所述分离方法也可以用于分离其他溶液中的Mo-99。
图1示出了根据本发明一个实施例的放射性裂变产物钼-99的分离方法的流程示意图。如图1所示,本实施例中的分离方法具体包括以下步骤。
步骤S10,将含有咪唑类离子液体的萃取液与含钼-99的物料溶液混合,以将钼-99萃取至离子液体相中,分相后收集所述离子液体相,从而实现物料溶液中钼-99与基体元素U-235以及其他裂变杂质元素(例如,Sr-89/90、Ru-103、Zr-95、Te-132、I-131等)的分离。
步骤S20,将离子液体相中的钼-99反萃取至水相中,并收集水相得到反萃液,以将钼-99转移至无机相中,便于进行后续的纯化步骤,同时便于最终获得钼-99的水溶液。
步骤S40,纯化所述反萃液中的钼-99,收集得到钼-99溶液,从而除去反萃液中残留的杂质。
本实施例使用含有离子液体的萃取液来萃取裂变产物物料溶液中的Mo-99,再将Mo-99反萃取至水相中,并结合后续的进一步纯化,不仅能够分离得到纯度较高的Mo-99溶液,还能够缩短Mo-99的分离时间,进而增加Mo-99的回收率。该分离方法过程简单、耗时短、处理量大、成本低,且Mo-99的回收率较高。其中,离子液体由阴离子和阳离子组成,咪唑类离子液体指的是阳离子部分是咪唑类阳离子的离子液体。
如图2所示,在萃取物料溶液中的Mo-99时,可以使用萃取装置100进行萃取,将物料溶液10和萃取液20加入至萃取装置100中混合均匀,使两者充分接触。如图3所示,待分相后,离子液体相30由于密度大处于下层,Mo-99萃取至该离子液体相30中,收集下层的离子液体相30,即可实现Mo-99与基料元素U-235以及其他裂变杂质元素的分离。此外,在一些实施例中,可以使用含有所述含咪唑类离子液体的萃取液对Mo-99进行一级或多级萃取,以分离Mo-99和其他杂质元素。
在一些实施例中,在进行萃取Mo-99时,可以取等体积的物料溶液和萃取液进行混合,以实现对物料溶液中Mo-99的萃取。使用与物料溶液等体积的萃取液进行萃取,可以便于计算萃取液的配比,操作方便,有利于Mo-99的分离试验的放大以及工程化。
其中,离子液体是由特定的有机阳离子和无机阴离子构成的在室温或近室温的温度下呈液体的熔盐体系。离子液体对有机物和无机物均具有良好的溶解性能,可以减少溶剂的使用量以及萃取容器的体积。并且离子液体的结构可设计,可以根据实际需要选择结构合适的离子液体。
更重要的是,离子液体的闪点高,具有较高的化学稳定性、高热稳定性以及较好的抗辐射性能,本实施例中选择咪唑类离子液体用于放射性Mo-99的萃取分离,能够防止普通的有机相挥发将放射性元素带入至气相中形成气溶胶,有利于放射性Mo-99的萃取。相比于传统的使用有机溶剂萃取放射性物质,能够避免因有机溶剂结构稳定性以及闪点低、挥发性大等缺点而造成的萃取率低以及安全隐患大等问题,极大地提高了Mo-99的萃取率,从而将物料溶液中较多甚至全部的Mo-99分离出来。
可选的,本实施例中所使用的咪唑类离子液体为功能性离子液体。其中,所述功能性离子液体是指本身对Mo-99具有萃取功能的离子液体,其无需添加特定的萃取剂就能够实现Mo-99的萃取。具体地,所述离子液体具有羟肟基官能团,该羟肟基官能团用于与Mo-99结合,以萃取物料溶液中的Mo-99。本实施例中使用本身结构中含有能够与Mo特异性结合的羟肟基官能团的咪唑类离子液体,使离子液体上的羟肟基官能团与Mo-99快速且排他地结合,从而实现Mo-99与物料溶液中基体元素U-235以及其他裂变杂质元素的分离。
在本实施例中,所使用的萃取液还含有稀释剂。可以将具有羟肟基官能团的离子液体与稀释剂均匀混合,以得到用于萃取Mo-99的萃取液。其中,离子液体的粘度较大,在离子液体中加入稀释剂可以降低萃取液的粘度,使萃取液具有较好的流动性,从而在萃取时萃取液与物料溶液能够快速混合且充分接触,以使离子液体能够最大程度地发挥其功能而与Mo-99结合。并且,萃取液流动性提高还能够加快离子液体相与水相之间的混合和分离,缩短分相的时间,从而进一步缩短Mo-99萃取分离的时间,提高萃取效率,进而增加Mo-99的回收率。
进一步地,本实施例中所使用的稀释剂为乙酸乙酯或者煤油,这些稀释剂可以与离子液体互溶,且不会影响离子液体的性能,同时其对萃合物有较大的溶解性,使得离子液体与Mo结合得到的萃合物能够稳定存在于离子液体和稀释剂中。需要说明的是,本实施例中所述的萃合物是指Mo-99与羟肟基官能团结合后萃取到离子液体相中的化合物。
可选的,本实施例中所使用的咪唑类离子液体也可以为非功能性离子液体。其中,所述非功能性离子液体是指本身对Mo-99不具有萃取功能的离子液体,其需要添加特定的萃取剂才能够实现对Mo-99的萃取。具体地,所使用的离子液体不具有与Mo-99特异性结合的羟肟基官能团,在该离子液体中加入萃取剂,用于对Mo-99的萃取。其中,萃取剂为含有羟肟基官能团的化合物,例如,α-安息香肟或者二(2-乙基已基)磷酸等,萃取剂含有羟肟基官能团,能够与Mo-99特异性结合,从而实现物料溶液中Mo-99与基体元素U-235以及其他裂变杂质元素的分离。
在本实施例中,所使用的离子液体可以为1-烷基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([Cnmin][PF6],n=4~8),或者1-烷基-3-甲基咪唑双(三氟甲磺酰基)亚胺盐([Cnmin][NTf2],n=4~8)。该离子液体对萃取剂有较好的溶解性能,且不溶于水,同时该离子液体具有较高的化学稳定性、高热稳定性以及较好的抗辐射性能,不易挥发,有利于对放射性Mo-99的萃取。
进一步地,本实施例中的萃取液还含有稀释剂(例如,乙酸乙酯或者煤油等),可以将萃取剂溶于所述稀释剂中,并与离子液体均匀混合,以得到用于萃取Mo-99的萃取液。稀释剂能够降低萃取液的粘度,有利于萃取液和物料溶液的充分混合和接触,缩短萃取时间,提高萃取效率和Mo-99的萃取率。
在一些实施例中,对离子液体相中的Mo-99进行反萃取时,可以使用氢氧化钠溶液进行反萃取。将氢氧化钠溶液与含有Mo-99的离子液体相混合,以将Mo-99反萃取至水相中,得到反萃液。
其中,萃取至离子液体相中的Mo-99与羟肟基官能团特异性结合形成萃合物,使用氢氧化钠反萃取时,Mo-99不再与羟肟基官能团结合,而与水溶液中的氢氧化钠反应生成稳定的水溶性的钼酸钠,相比于Mo-99与羟肟基官能团特异性结合形成萃合物,钼酸钠中的钼酸根离子更加稳定,使得Mo-99由离子液体相转移至无机相中,便于进行后续的纯化步骤以及最终获得Mo-99水溶液。同时,在碱性水溶液中,离子液体相中残留的U、Sr等杂质会产生沉淀,本实施例中使用氢氧化钠进行反萃取,使得这些杂质不会存在于水相中,进而达到去除这些杂质的目的。
本实施例中使用氢氧化钠将Mo-99反萃取至水相中,相比于使用碳酸钠溶液,在后续易于调节反萃液pH且调节pH时不产生气泡,操作方便。同时,使用氢氧化钠进行反萃取可以将Mo-99转化为钼酸钠形式,使Mo-99满足要求,有利于商业化销售。
在一些实施例中,可以使用反萃取装置进行Mo-99的反萃取。将收集到的含有Mo-99的离子液体相转移至反萃取装置中,并加入氢氧化钠溶液,使两者充分混合以反萃取Mo-99。混合后静置使两者分相,Mo-99存在于上层的水相中,收集水相即可得到含有Mo-99的反萃液。
进一步地,在反萃取Mo-99时,可以使用等体积的氢氧化钠溶液和含有Mo-99的离子液体相进行混合,以实现对Mo-99的反萃取。使用与离子液体相等体积的氢氧化钠溶液进行萃取,可以便于计算配比,操作方便,有利于Mo-99的分离试验的放大以及工程化。
其中,氢氧化钠溶液的浓度可以为0.1~0.5mol/L,使用该浓度的氢氧化钠溶液时反萃取效果最佳,能够高效地将Mo-99从离子液体相转移至无机相中。
在步骤S40中,可以使用任何方法纯化反萃液中的Mo-99,从而除去反萃液中残留的杂质。可选的,使用活性炭色层法来纯化Mo-99。活性炭对Mo-99具有较好的吸附性能,可以有效地去除I-131等放射性裂变I杂质,同时还可以去除Mo-99的分离处理过程中引入的有机物杂质。
如图4所示,当使用活性炭色层法纯化Mo-99时,由于Mo-99在碱性条件下无法吸附于活性炭上,在纯化Mo-99之前,本实施例中的方法还包括步骤S30:将所述反萃液调节至酸性,以在纯化过程中使Mo-99能够吸附在活性炭上。具体地,可以通过向反萃液中滴加酸液(例如,浓硫酸、浓硝酸等)来调节反萃液的pH。在滴加酸液时,可以同时测量反萃液的pH值,以精确控制反萃液的pH值在预定范围内。
在一些实施例中,可以将反萃液的pH调节至2.0~2.5,在该pH值范围内,反萃液中的Mo-99更易于吸附在活性炭上,有利于提高Mo-99的回收率。
在本实施例中,可以利用活性炭色层柱来实现活性炭色层法纯化钼-99。其中,活性炭色层法纯化钼-99具体包括以下步骤。
步骤S41,将调节至酸性后的反萃液加载至活性炭色层柱上,所述反萃液流过所述活性炭色层柱,使反萃液中的钼-99吸附于活性炭色层柱上。
步骤S42,使用淋洗液对吸附钼-99后的活性炭色层柱进行洗涤,以洗去活性炭色层柱上吸附的杂质。
步骤S43,使用解吸液洗涤所述活性炭色层柱,以解吸并收集活性炭色层柱上的钼-99。
在步骤S41中,所使用的活性炭色层柱要预先使用酸液(例如,稀硫酸、稀硝酸等)进行平衡处理,以防止活性炭色层柱干燥。在一些实施例中,平衡处理所使用的酸液可以与调节至酸性的反萃液中的一致,从而确定流速快慢,以保证分离效果。同时,平衡处理后,还可以保持活性炭色层柱中活性炭孔隙内部液体pH环境与反萃液的pH环境一致,以保持被分离物质运动的均一性,有利于物质的吸附和解吸。
如图5a所示,可以将调节至酸性后的反萃液40加载至活性炭色层柱200上,反萃液40流过所述活性炭色层柱200,其中活性炭色层柱中的活性炭对Mo-99具有较好的吸附性能,使得反萃液40中的Mo-99能够吸附于活性炭色层柱200上,而反萃液40中的一些杂质可以随着溶剂流出,从而达到去除杂质的目的。
在步骤S42中,如图5b所示,当反萃液40流过活性炭色层柱200之后,向活性炭色层柱200上加载淋洗液50,使得淋洗液50流经活性炭色层柱200,从而带走活性炭色层柱200上吸附和残留的杂质。
具体地,可以依次使用硝酸溶液和溴水洗涤吸附Mo-99后活性炭色层柱,从而进一步洗去活性炭色层柱上的杂质,例如有机杂质以及裂变杂质(Ru-103、Sr-89、Zr-95等)。在硝酸溶液和溴水洗涤的环境下,活性炭对Mo-99有着极强的吸附作用,而对放射性裂变杂质的吸附作用较弱,从而在硝酸溶液和溴水溶液洗涤活性炭色层柱时能够有效去除活性炭色层柱上吸附的放射性裂变杂质。其中,溴水溶液可以是3%的溴水溶液,其可以有效去除活性炭色层柱上的杂质。
可选的,活性炭色层柱中填充有活性炭或者镀银活性炭。活性炭和镀银活性炭对I-131均具有较好的吸附性能,可以有效去除放射性I-131裂变杂质以及分离处理过程中引入的有机物杂质。其中,镀银活性炭中的银可以与I-131特异性结合,使其对I-131的吸附效果更好,从而在解吸活性炭色层柱上吸附的Mo-99时,能够避免I-131从活性炭色层柱上解吸下来,进而提高对I-131的去除效果。
在步骤S43中,如图5c所示,当使用淋洗液50对活性炭色层柱200进行洗涤之后,向活性炭色层柱200加载解吸液60,使用解吸液60流经活性炭色层柱200,以解吸活性炭色层柱200上的Mo-99,同时收集活性炭色层柱200流出的溶液,即为纯化后的钼溶液70。
具体地,可以使用氢氧化钠溶液作为解吸液来解吸Mo-99,在该碱性条件下,Mo-99一般不能吸附于活性炭色层柱上,从而可以随着氢氧化钠溶液流出。且使用氢氧化钠溶液进行解吸,可以将Mo-99转化为钼酸钠形式,有利于进行商业化销售。并且,本实施例使用该活性炭色层柱来纯化Mo-99,可以减少最终收集到的溶液体积,进而浓缩钼溶液,便于收集。
可选的,本实施例中所使用的解吸液为0.1mol/L~1.0mol/LNaOH溶液,在该浓度下,Mo-99无法吸附于活性炭色层柱上,从而最大程度地解吸和收集活性炭色层柱上吸附的Mo-99。
本实施例采用含有离子液体的萃取液从铀靶件的溶解溶液等物料溶液中萃取Mo-99,其中的萃取剂或离子液体的羟肟基官能团能与Mo-99快速结合,以实现Mo-99与其他杂质的分离。再通过反萃取将Mo-99从离子液体相转移至水相中,并调节pH至酸性,采用活性炭色层法进一步去除溶液中的杂质尤其是放射性I-131裂变杂质,最后采用氢氧化钠溶液解吸,从而收集得到满足医用要求的Mo-99产品。本发明实施例采用上述分离方法分离物料溶液中的Mo-99,可以得到纯度满足医用要求的Mo-99产品,且分离时间短、操作简便,实现了放射性裂变Mo-99的快速分离纯化。
在一些实施例中,还需要对纯化后的Mo-99溶液进行质量控制分析,来确定纯化后收集得到的Mo-99溶液的放射性核纯度和杂质含量,从而判断纯化后收集得到的Mo-99是否符合医用标准。
为了实现对Mo-99的质量控制分析,可以测定纯化后收集得到的钼溶液的γ杂质活度、β杂质活度以及α杂质活度,从而确定钼溶液中Mo-99放射性核纯度。具体地,可以利用高纯锗γ谱仪甄别并测定γ杂质活度,利用液体闪烁计数器测定β杂质活度,利用α谱仪测定α杂质活度。
进一步地,根据Mo-99的γ杂质活度、β杂质活度以及α杂质活度,可以计算得到纯化后Mo-99的放射性核纯度和杂质含量,进而可以确定分离后Mo-99的回收率以及杂质的去除率,同时判断纯化后收集得到的Mo-99是否符合医用标准。
可选的,为了对Mo-99进行质量控制分析,还可以使用γ计数器测量Mo-99的放射性计数,以确定分离后Mo-99的回收率。
可选的,还可以使用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定收集得到的Mo-99溶液中Sr、Zr、Ru和Te等杂质元素的含量,以确定Sr、Zr、Ru和Te等杂质的累积去除率。
此外,在Mo-99的分离过程中,也可以对Mo-99进行质量控制分析,确定分离过程中Mo-99的回收率、杂质的累积去除率,以监测和保证分离过程中每一步的Mo-99回收率和杂质累积去除率。例如,在Mo-99的反萃取后,收集得到Mo-99的反萃液,可以对该反萃液进行测量,来确定此时Mo-99的回收率和杂质的累积去除率。具体地,可以使用γ计数器测量Mo-99的放射性计数,以确定反萃取后Mo-99的回收率。可以使用ICP-MS测定反萃液中Sr、Zr、Ru和Te等杂质元素的含量,以确定Sr、Zr、Ru和Te等杂质的累积去除率。
下面以具有实施例来对本发明的分离方法进行进一步说明。
实施例1
基于铀裂变生产Mo-99的理论产额,按产生的Mo以及其他主要裂变元素Sr、Zr、Ru、Te等的含量比,配制铀靶件溶解模拟溶液,其中,加入10m Ci Mo-99作为放射性示踪剂。该铀靶件溶解模拟溶液中含有50mg/L Mo(VI)(Mo-99作为示踪剂)、31mg/L Sr(II)、110mg/LZr(IV)、37mg/L Ru(III)和14mg/L Te(II)的水溶液,溶剂为1mol/L HNO3
配制萃取液。该萃取液为含有0.01mol/L α-安息香肟(α-BO)的1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([C4min][PF6])。
首先,将20mL含0.01mol/Lα-安息香肟(α-BO)的1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐([C4min][PF6])离子液体相和20mL铀靶件溶解模拟溶液(即水相)于室温下在萃取管中混合搅拌一段时间。静置,并分出离子液体相,收集于反萃管中。
其次,向反萃管中加入20mL的0.2M NaOH溶液,室温条件下混合搅拌一段时间,分相之后收集反萃水相,得到含Mo-99的反萃液。之后,采用γ计数器测量Mo-99的放射性计数,并采用ICP-MS测定杂质元素Sr、Zr、Ru和Te的含量。采用该离子液体体系的萃取液萃取Mo-99,Mo-99的回收率大于95%,并且Sr、Zr、Ru和Te等杂质的去除率均大于98%。
接着,含Mo-99的反萃液中滴加浓HNO3溶液,调节其pH至2.0~2.5。其中,可以对调节pH后的反萃液取样并测量Mo-99放射性活度。将调节pH后的反萃液加载到用稀酸溶液预处理过的活性炭色层柱上端,缓慢过柱。待含Mo-99的反萃液全部过柱后,先用100mL0.01mol/L稀硝酸溶液充分洗涤活性炭色层柱,然后用100mL 3%溴水淋洗活性炭色层柱,最后用100mL 0.2mol/L NaOH溶液将Mo-99解吸,收集解吸液并取样测量Mo-99的放射性活度,根据该放射性活度计算得到使用活性炭色层法纯化Mo-99时Mo-99回收率为88%。
采用ICP-MS测定活性炭色层柱纯化后的Mo-99溶液中杂质元素Sr、Zr、Ru和Te的含量,Sr、Zr、Ru和Te等杂质的累积去除率均大于99%,Mo-99的放射性核纯度大于99%,杂质含量和放射性核纯度均满足医用标准。
本实施例通过离子液体体系萃取法与活性炭色层法联用,来分离纯化Mo-99,其Mo-99的总回收率为83.6%,相比于传统分离方法,Mo-99的回收率得到了极大的提高。
对于本发明的实施例,还需要说明的是,在不冲突的情况下,本发明的实施例及实施例中的特征可以相互组合以得到新的实施例。
以上,仅为本发明的具体实施方式,但本发明的保护范围并不局限于此,本发明的保护范围应以权利要求的保护范围为准。

Claims (10)

1.一种放射性裂变产物钼-99的分离方法,其特征在于,包括:
将含有咪唑类离子液体的萃取液与含钼-99的物料溶液混合,以将钼-99萃取至离子液体相中,分相后收集所述离子液体相;
将离子液体相中的钼-99反萃取至水相中,并收集水相得到反萃液;
纯化所述反萃液中的钼-99,收集得到钼-99溶液;其中,
所述离子液体具有羟肟基官能团,所述羟肟基官能团用于与钼-99结合,以萃取所述物料溶液中的钼-99;所述方法还包括:
将具有羟肟基官能团的所述离子液体与稀释剂均匀混合,得到所述萃取液;
或者,
所述离子液体为非功能性离子液体,所述方法还包括:
将萃取剂溶于稀释剂中,并与所述离子液体均匀混合,得到所述萃取液;
其中,所述萃取剂含有羟肟基官能团,所述离子液体为1-烷基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐或者1-烷基-3-甲基咪唑双(三氟甲磺酰基)亚胺盐。
2.根据权利要求1所述的分离方法,其特征在于,在反萃取时,使用氢氧化钠溶液与含有钼-99的离子液体相混合,以将钼-99反萃取至水相中。
3.根据权利要求1所述的分离方法,其特征在于,使用活性炭色层法纯化所述钼-99。
4.根据权利要求3所述的分离方法,其特征在于,在纯化钼-99之前,将所述反萃液调节至酸性。
5.根据权利要求4所述的分离方法,其特征在于,所述使用活性炭色层法纯化所述钼-99,包括:
将调节至酸性后的反萃液加载至活性炭色层柱上,所述反萃液流过所述活性炭色层柱,使反萃液中的钼-99吸附于活性炭色层柱上;
使用淋洗液对吸附钼-99后的活性炭色层柱进行洗涤,以洗去活性炭色层柱上吸附的杂质;
使用解吸液洗涤所述活性炭色层柱,以解吸并收集活性炭色层柱上的钼-99。
6.根据权利要求5所述的分离方法,其特征在于,使用淋洗液对吸附钼-99后的活性炭色层柱进行洗涤,包括:
依次使用硝酸溶液和溴水洗涤吸附钼-99后的所述活性炭色层柱。
7.根据权利要求5所述的分离方法,其特征在于,所述解吸液为氢氧化钠溶液。
8.根据权利要求1所述的分离方法,其特征在于,还包括:对纯化后的钼-99溶液进行质量控制分析,确定收集得到的所述钼-99溶液的放射性核纯度和杂质含量。
9.根据权利要求8所述的分离方法,其特征在于,所述质量控制分析包括:测定所述钼-99溶液中的γ杂质活度、β杂质活度以及α杂质活度。
10.根据权利要求9所述的分离方法,其特征在于,根据所述钼-99溶液的γ杂质活度、β杂质活度以及α杂质活度,计算所述钼-99溶液的放射性核纯度和杂质含量。
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FR2575585B1 (fr) * 1984-12-28 1987-01-30 Commissariat Energie Atomique Procede de recuperation de molybdene-99 a partir d'une cible d'alliage d'uranium irradie
FI121470B (fi) * 2009-03-27 2010-11-30 Outotec Oyj Laitteisto ja menetelmä kuparia sisältävän orgaanisen uuttoliuoksen puhdistamiseksi epäpuhtauksista
CN103320612B (zh) * 2013-06-26 2015-07-01 中国科学院过程工程研究所 一种复合胺-羟肟萃取剂萃取含钨钼酸盐溶液的钨钼分离方法
CN107385211B (zh) * 2017-07-31 2018-11-23 中南大学 一种带支链长链脂肪酸基咪唑啉萃取剂及其制备方法和应用
CN108017089B (zh) * 2017-12-11 2019-08-02 宁夏共宣环保科技有限责任公司 一种从废钼催化剂中回收钼酸铵的方法
RU2706212C1 (ru) * 2018-11-06 2019-11-15 Акционерное общество "Радиевый институт имени В.Г. Хлопина" Способ селективного извлечения радионуклидов из радиоактивных азотнокислых растворов
CN110904350B (zh) * 2019-12-12 2021-07-20 中国地质科学院郑州矿产综合利用研究所 分离钨钼的方法
CN111333582A (zh) * 2020-04-08 2020-06-26 辽宁大学 一种咪唑基有机钼离子液体及其制备方法

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