CN114141400B - 一种从裂变产物中分离锑的方法 - Google Patents
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Abstract
本公开涉及一种从裂变产物中分离锑的方法，该方法包括以下步骤：(1)将包含待分离裂变产物的含锑溶液上样于硅胶色层柱进行吸附，使用第一淋洗剂进行第一淋洗；使用第一洗脱剂对硅胶色层柱进行第一洗脱，得到第一洗脱液；(2)将所述第一洗脱液上样于TEVA树脂柱，使用第二淋洗剂进行第二淋洗；使用第二洗脱剂对TEVA树脂柱进行第二洗脱，得到第二洗脱液。该方法通过采用硅胶色层柱和TEVA树脂柱将锑从复杂样品中提取出来，实现其与大部分干扰元素的分离，而且Sb(III)和Sb(V)在TEVA树脂上吸附效果好，可减少价态调节操作。该方法操作简单，无需锑的价态调节，可在柱上实现介质转换。
Description
技术领域
本公开涉及核材料提取纯化领域，具体地，涉及一种从裂变产物中分离锑的方法。
背景技术
随着核事业的发展，对核数据的可靠性要求越来越高。127Sb位于质量-产额双驼峰曲线谷区，准确测定其不同中子能量诱发重核裂变的产额对裂变化学研究有重要意义。127Sb半衰期仅为3.85天，其裂变产额测定一般采用放化法，但其位于685.7和473.0keV两条主要γ射线分支比的不确定度均在5％以上，远超过产额准确测定所能够容忍的极限，而准确测量其γ射线分支比所需的放化纯127Sb仅能从新鲜裂变产物中分离获得。因此，无论对于127Sb的裂变产额测定还是γ射线分支比测量，都必须首先研究裂变产物中锑的放化分离方法。
锑(Sb)价电子排布为5s25p3，在溶液中的氧化态通常为+3价或+5价，其化学形态复杂(多价态，水解，沉淀，络合等)，因此分离难度高。关于裂变产物中127Sb的分离方法，国外已经开展了一定研究，目前已报道的分离流程大多包含沉淀、溶剂萃取或蒸馏等难以实现远程自动化操作的分离步骤，且这些分离流程大都需要加入毫克量级的载体，去污效果有限，并不适用于γ射线分支比测量中127Sb的制备。通过氧化还原沉淀法与阴离子交换法相结合，应用于放化分析裂变产物中的锑，需近距离操作且过程繁琐，化学回收率仅为50％。异丙醚已被用于活化分析及裂变产物分析中，但试剂挥发性、互溶性较大，同时需控制锑的价态，并且对Ru、Te等去污较差。Folger等比较系统的研究了Sb、As、Se和Te氢化物的快速蒸馏，收率可达80–90％，但该过程反应激烈，且四种元素同时出来，选择性较差。而在常用的离子交换法的应用过程中，Sb(III)和Sb(V)的离子交换行为存在一定差异，在进行分离操作时需进行调价和转换介质等操作，操作步骤繁琐且去污效果较差。
发明内容
本公开的目的是提供一种从裂变产物中分离锑的方法，该方法通过采用硅胶色层柱和TEVA树脂柱将锑从复杂样品中提取出来，实现其与大部分干扰元素的分离，而且该方法操作简单，无需锑的价态调节，可在柱上实现介质转换。
本公开提供一种从裂变产物中分离锑的方法，该方法包括以下步骤：
(1)将包含待分离裂变产物的含锑溶液上样于硅胶色层柱进行吸附，使用第一淋洗剂进行第一淋洗；使用第一洗脱剂对硅胶色层柱进行第一洗脱，得到第一洗脱液；
(2)将所述第一洗脱液上样于TEVA树脂柱，使用第二淋洗剂进行第二淋洗；使用第二洗脱剂对TEVA树脂柱进行第二洗脱，得到第二洗脱液。
可选地，步骤(1)中所述包含待分离裂变产物的含锑溶液中包括干扰元素，所述干扰元素包括稳定核素和/或放射性核素，其中，所述干扰元素包括铀、钼、钌、碲、铈、钕、锆、锶和锡中的一种或几种。
可选地，步骤(1)中所述包含待分离裂变产物的含锑溶液中包含稳定锑和/或放射性锑，所述放射性锑的活度为80～110Bq；该方法还包括将待分离裂变产物与溶剂混合得到所述含锑溶液；所述溶剂为硝酸。
可选地，步骤(1)中所述包含待分离裂变产物的含锑溶液中锑的价态为+3价和/或+5价。
可选地，所述第一淋洗剂为浓度为4～6mol/L的硝酸溶液；所述第一淋洗剂与所述硅胶色层柱的体积比为(6～8)：1；所述第一洗脱液为浓度为5～7mol/L的盐酸溶液，所述第一洗脱液与所述硅胶色层柱的体积比为(4～6)：1。
可选地，所述第二淋洗剂为浓度为5～7mol/L的盐酸溶液，所述第二淋洗剂与所述TEVA树脂柱的体积比为(26～32)：1；所述第二洗脱液为浓度为7～9mol/L的硝酸溶液；所述第二洗脱液与所述TEVA树脂柱的体积比为(8～12)：1。
可选地，所述第一洗脱和所述第二洗脱均在40～60℃下进行。
可选地，所述硅胶色层柱为硝酸平衡后的硅胶色层柱，所述TEVA树脂柱为盐酸平衡后的TEVA树脂柱；
其中，所述硅胶色层柱和所述TEVA树脂柱均采用湿法装柱。
可选地，所述硅胶色层柱的直径为3～4mm，所述硅胶色层柱与所述包含待分离裂变产物的含锑溶液的体积比为1：(1～5)；所述TEVA树脂柱的直径为3～4mm，所述TEVA树脂柱与所述包含待分离裂变产物的含锑溶液的体积比为1：(1～16)。
可选地，所述硅胶色层柱中硅胶的平均粒径为90～120μm，所述TEVA树脂柱中树脂的平均粒径为100～150μm。
本公开提供一种从裂变产物中分离锑的方法，该方法将包含待分离裂变产物的含锑溶液依次通过硅胶色层柱和TEVA树脂柱，将锑从复杂样品中提取出来，实现其与大部分干扰元素的分离，而且在该实验条件下，Sb(III)和Sb(V)在TEVA树脂柱上吸附效果好，具有相对一致的吸附行为，可减少价态调节，而无需大量锑同位素载体的加入。该方法操作简单，无需锑的价态调节，可在柱上实现介质转换与锑的分离提纯，便于实现远程自动化操作，减少放射性对操作人员的危害，可用于127Sb裂变产额测定过程中的放化分离，也可为放化纯127Sb的制备提供初步分离方法。
本公开的其他特征和优点将在随后的具体实施方式部分予以详细说明。
具体实施方式
以下对本公开的具体实施方式进行详细说明。应当理解的是，此处所描述的具体实施方式仅用于说明和解释本公开，并不用于限制本公开。
本公开提供一种从裂变产物中分离锑的方法，该方法包括以下步骤：
(1)将包含待分离裂变产物的含锑溶液上样于硅胶色层柱进行吸附，使用第一淋洗剂进行第一淋洗；第一淋洗结束后使用第一洗脱剂对硅胶色层柱进行第一洗脱，得到第一洗脱液；
(2)将所述第一洗脱液上样于TEVA树脂柱，使用第二淋洗剂进行第二淋洗；第二淋洗结束后使用第二洗脱剂对TEVA树脂柱进行第二洗脱，得到第二洗脱液。
在上述实施方式中，将硅胶色层柱与TEVA树脂柱串联使用，可在柱上实现锑与大部分干扰元素的分离，而无需锑的价态调节，该方法操作简单，便于实现远程自动化操作，减少放射性对操作人员的危害，可用于127Sb裂变产额测定过程中的放化分离，也可为放化纯127Sb的制备提供初步分离方法。
在本公开的一种实施方式中，步骤(1)中所述包含待分离裂变产物的含锑溶液中包括干扰元素，所述干扰元素包括稳定核素和/或放射性核素，其中，所述干扰元素包括铀、钼、钌、碲、铈、钕、锆、锶和锡中的一种或几种。
在上述实施方式中，对包含待分离裂变产物的含锑溶液中干扰元素的种类和含量没有特定限制，在一种优选地实施方式中，干扰元素中各稳定核素的浓度各自可以为0.5～10μg/mL，放射性核素的总活度可以为1.8×106Bq以上。
在本公开的一种实施方式中，步骤(1)中所述包含待分离裂变产物的含锑溶液中包含稳定锑和/或放射性锑，所述放射性锑的活度可以为80～10000Bq，优选为80～110Bq；该方法还包括将待分离裂变产物与溶剂混合得到所述含锑溶液；所述溶剂为硝酸。
在上述实施方式中，通过采用优选地硝酸溶液可将待分离裂变产物溶解，从而有利于进行色层分离操作。其中，对包含待分离裂变产物的含锑溶液中锑的种类和含量没有特定限制，在一种优选地实施方式中，稳定锑包括121Sb或123Sb，放射性锑包括125Sb、126Sb、127Sb、128Sb和129Sb中的一种或几种。
在本公开的一种实施方式中，步骤(1)中所述包含待分离裂变产物的含锑溶液中锑的价态为+3价和/或+5价。
在上述实施方式中，对包含待分离裂变产物的含锑溶液中锑的价态没有限制，可以为+3价或+5价。
在本公开的一种实施方式中，所述第一淋洗剂为浓度为4～6mol/L的硝酸溶液；所述第一淋洗剂与所述硅胶色层柱的体积比为(6～8)：1；所述第一洗脱液为浓度为5～7mol/L的盐酸溶液，所述第一洗脱液与所述硅胶色层柱的体积比为(4～6)：1。
在本公开的一种实施方式中，所述第二淋洗剂为浓度为5～7mol/L的盐酸溶液，所述第二淋洗剂与所述TEVA树脂柱的体积比为(26～32)：1。所述第二洗脱液为浓度为7～9mol/L的硝酸溶液；所述第二洗脱液与所述TEVA树脂柱的体积比为(8～12)：1。
在上述实施方式中，通过采用优选的淋洗液和洗脱液进行淋洗和洗脱，可更有效地将锑从裂变产物中分离出来，从而实现锑的分离纯化。
在本公开的一种实施方式中，所述第一洗脱和所述第二洗脱均在40～60℃下进行，所述第一洗脱液、所述第二洗脱液、所述硅胶色层柱和所述TEVA树脂柱均加热至上述温度进行反应；其中硅胶色层柱和TEVA树脂柱采用循环水加热的方式升温至上述温度。
在上述实施方式中，通过对第一洗脱液、第二洗脱液、硅胶色层柱和TEVA树脂柱进行加热，可提高硅胶色层柱和TEVA树脂柱对含锑溶液中的锑与干扰元素的分离能力，从而提高对锑的分离效率。
在本公开的一种实施方式中，所述硅胶色层柱为硝酸平衡后的硅胶色层柱，所述硝酸平衡的步骤包括：使用4～6mol/L的硝酸对硅胶色层柱进行淋洗，所述淋洗的体积为10～15个柱体积，时间为1～12h；
所述TEVA树脂柱为盐酸平衡后的TEVA树脂柱，所述盐酸平衡的步骤包括：使用5～8mol/L的盐酸对TEVA树脂柱进行淋洗，所述淋洗的体积为10～15个柱体积，时间为1～12h；
其中，所述硅胶色层柱和所述TEVA树脂柱均采用湿法装柱。
在本公开的一种实施方式中，所述硅胶色层柱的直径为3～4mm，所述硅胶色层柱与所述包含待分离裂变产物的含锑溶液的体积比为1：(1～5)；所述TEVA树脂柱的直径为3～4mm，所述TEVA树脂柱与所述包含待分离裂变产物的含锑溶液的体积比为1：(1～16)。
在本公开的一种实施方式中，所述硅胶色层柱中硅胶的平均粒径为90～120μm，所述TEVA树脂柱中树脂的平均粒径为100～150μm。
在上述实施方式中，通过对硅胶色层柱和TEVA树脂柱进行酸处理，并选用优选粒径的硅胶与树脂进行填充，可以进一步提高硅胶色层柱和TEVA树脂柱对锑分离纯化的效率。
通过上述技术方案，本公开提供的方法通过将硅胶色层柱与TEVA树脂柱串联起来使用，实现裂变产物中锑的分离纯化，减少Sb(III)和Sb(V)的价态调节和氧化还原操作，且无需大量锑同位素载体的加入，简单快速，有利于裂变产物中锑的快速分离，易实现自动化和远程操作，有效降低了操作人员的放射性接触，减少放射性对操作人员的危害。且该方法产生废液量少，对锑的化学收率大于80％，对各干扰元素的去污因子均高于1.0×103，能够实现高效分离去污，可用于127Sb裂变产额测定过程中的放化分离，也可为放化纯127Sb的制备提供初步分离方法。
以下实施例和对比例中，如无特殊说明，所使用的原料均为商购产品，纯度为化学纯。
具体测试方法如下：
稳定核素的浓度的测试方法为：电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)，仪器型号为XSeriesⅡ型，美国Thermo Fisher Scientific公司；
放射性核素的活度的测试方法为：同轴HPGeγ探测器，仪器型号为GEM40P4型，美国ORTEC公司。
实施例1
取三氯化锑和焦锑酸钾分别溶于6mol/L盐酸中，分别配制100μg/L的Sb(III)、Sb(V)储备液，采用硝酸铀酰配制1000μg/mL的铀标准，取稳定金属元素钼、钌、碲、铈、钕、锆、锶和锡的标准溶液(1000μg/mL)及配好的Sb(III)储备液、Sb(V)储备液和铀标准，进行稀释混合，配制成Sb(III)和Sb(V)的浓度均为2.5μg/mL的混合金属溶液，其中其他各元素浓度分别为5μg/mL。取8ml该溶液上样于硅胶色层柱(直径为4mm，体积为2.0mL)，随后使用15mL5.0mol/L的硝酸溶液淋洗，以除去部分杂质和干扰元素。使用55℃循环水加热硅胶柱并用10mL 6mol/L的加热至55℃的盐酸溶液洗脱锑，之后将洗脱液直接上样于TEVA树脂柱(直径为4mm，体积为0.5mL)，用15mL 6.0mol/L盐酸溶液淋洗后，使用55℃循环水加热TEVA树脂柱并用5mL 8mol/L的加热至55℃的硝酸溶液洗脱锑，得到洗脱液1。
实施例2
与实施例1的方法相同，区别仅在于，将混合金属溶液替换成包含待处理裂变产物的含锑溶液进行上柱分离，包含待处理裂变产物的含锑溶液的配制方法为：称量0.02051g硝酸铀酰(贫化铀)粉末密封于石英靶中，在微型反应堆辐照3h，中子注量率1×1011cm-2·s-1，冷却2天后采用5mol/L的硝酸进行溶解，得到4mL溶解液，将上述溶解液上样分离，得到洗脱液2，洗脱液2中放射性干扰元素的种类和放射性去污因子如表2所示。
实施例3
与实施例1的方法相同，区别仅在于，第一淋洗液由15mL 5.0mol/L的硝酸溶液替换为15mL 8mol/L的硝酸溶液，得到洗脱液3。
实施例4
采用实施例1的制备方法，区别仅在于，第一洗脱和第二洗脱过程采用常温(25℃)洗脱，得到洗脱液4。
对比例1
采用实施例1的制备方法，区别仅在于，不采用TEVA树脂柱，只采用硅胶色层柱对混合金属溶液进行分离，得到对比液1。
对比例2
采用实施例1的制备方法，区别仅在于，不采用硅胶色层柱，只采用TEVA树脂柱对混合金属溶液进行色层分离，得到对比液2。
对比例3
采用实施例1的制备方法，区别仅在于，将混合金属溶液上样于TEVA树脂柱，使用第二淋洗液(15mL 6.0mol/L盐酸溶液)淋洗和第二洗脱液(5mL 8mol/L的加热至55℃的硝酸溶液)洗脱，得到的洗脱液直接上样于硅胶色层柱，使用第一淋洗液(15mL 5.0mol/L的硝酸溶液)淋洗和第一洗脱液(10mL 6mol/L的加热至55℃的盐酸溶液)洗脱，得到对比液3。
测试例
通过X Series II型电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定洗脱液1～5和对比液1～3中稳定锑和各稳定干扰元素的浓度，计算回收率；
通过同轴HPGeγ谱仪测定洗脱液2中的放射性核素，记录其全能峰区间的全部计数，根据计数率、探测效率、分支比得到放射性核素的放射性活度；
锑回收率＝分离后洗脱液中锑的总量/待分离含锑溶液中锑的总量＝(分离后洗脱液中锑的质量浓度×洗脱液体积)/(待分离含锑溶液中锑的质量浓度×待分离溶液体积)；
放射性去污因子＝放射性核素在待分离含锑溶液中的放射性活度/放射性核素在分离后洗脱液中的放射性活度；
化学去污因子＝待分离含锑溶液中各元素的总量/分离后洗脱液中各元素的总量。
表1
表2
表3
(对于实施例2，以放射性核素的放射性去污因子计算。)
通过以上表1和表2的数据可知，实施例1～4采用本公开的方法，可以有效将锑从复杂样品中提取出来，对Sb(III)和Sb(V)均有较好的吸附分离作用，且对各种干扰元素的化学去污因子均大于1.0×103，而对比例1～3未采用本公开的方法，不能有效将锑从复杂样品的中分离出来。实施例1与对比例1数据对比可知，对比例1只采用硅胶色层柱进行分离，虽然锑的回收率较高，但是对锆的分离去污效果较差，化学去污因子低于1.0×102，不能有效将锑从锆中分离出来，难以达到测量需求；实施例1与对比例2数据对比可知，对比例2只采用TEVA树脂柱进行分离，对钼、钌、锡、碲等干扰元素的化学去污因子低于102，不能有效将锑从中分离出来，难以达到测量需求；实施例1与对比例3数据对比可知，对比例3先采用TEVA树脂柱后采用硅胶色层柱进行分离时，能将锑从干扰元素中分离出来，但是对比例3进行分离时，最后收集的对比液体积较多，锑含量较低，锑回收率较实施例1低，分离效果较差。
实施例1与实施例3的数据对比可知，采用本公开优选地第一淋洗液为15mL 5mol/L的硝酸溶液时，得到的洗脱液中锑回收率在85％以上(其中锑包含Sb(III)及Sb(V))，对干扰元素的去污因子大于1.0×103，可有效将锑从复杂样品中提取出来；实施例1与实施例4的数据对比可知，采用本公开优选地第一洗脱和第二洗脱过程均在40～60℃下进行的技术方案时，得到的洗脱液中锑回收率在85％以上(其中锑包含Sb(III)及Sb(V))，对干扰元素的去污因子大于1.0×103，可有效将锑从复杂样品中提取出来。
以上详细描述了本公开的优选实施方式，但是，本公开并不限于上述实施方式中的具体细节，在本公开的技术构思范围内，可以对本公开的技术方案进行多种简单变型，这些简单变型均属于本公开的保护范围。
另外需要说明的是，在上述具体实施方式中所描述的各个具体技术特征，在不矛盾的情况下，可以通过任何合适的方式进行组合，为了避免不必要的重复，本公开对各种可能的组合方式不再另行说明。
此外，本公开的各种不同的实施方式之间也可以进行任意组合，只要其不违背本公开的思想，其同样应当视为本公开所公开的内容。
Claims (7)
1.一种从裂变产物中分离锑的方法，其特征在于，该方法包括以下步骤：
(1)将包含待分离裂变产物的含锑溶液上样于硅胶色层柱进行吸附，使用第一淋洗剂进行第一淋洗；使用第一洗脱剂对硅胶色层柱进行第一洗脱，得到第一洗脱液；其中，所述包含待分离裂变产物的含锑溶液中包括干扰元素，所述干扰元素包括稳定核素和/或放射性核素；
(2)将所述第一洗脱液上样于TEVA树脂柱，使用第二淋洗剂进行第二淋洗；使用第二洗脱剂对TEVA树脂柱进行第二洗脱，得到第二洗脱液；
所述第一淋洗剂为浓度为4～6mol/L的硝酸溶液；所述第一淋洗剂与所述硅胶色层柱的体积比为(6～8)：1；所述第一洗脱液为浓度为5～7mol/L的盐酸溶液，所述第一洗脱液与所述硅胶色层柱的体积比为(4～6)：1；
所述第二淋洗剂为浓度为5～7mol/L的盐酸溶液，所述第二淋洗剂与所述TEVA树脂柱的体积比为(26～32)：1；所述第二洗脱液为浓度为7～9mol/L的硝酸溶液；所述第二洗脱液与所述TEVA树脂柱的体积比为(8～12)：1；
所述第一洗脱和所述第二洗脱均在40～60℃下进行。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中，所述干扰元素包括铀、钼、钌、碲、铈、钕、锆、锶和锡中的一种或几种。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中所述包含待分离裂变产物的含锑溶液中包含稳定锑和/或放射性锑，所述放射性锑的活度为80～110Bq；该方法还包括将待分离裂变产物与溶剂混合得到所述含锑溶液；所述溶剂为硝酸。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，步骤(1)中所述包含待分离裂变产物的含锑溶液中锑的价态为+3价和/或+5价。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述硅胶色层柱为硝酸平衡后的硅胶色层柱；所述TEVA树脂柱为盐酸平衡后的TEVA树脂柱；
其中，所述硅胶色层柱和所述TEVA树脂柱均采用湿法装柱。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述硅胶色层柱的直径为3～4mm，所述硅胶色层柱与所述包含待分离裂变产物的含锑溶液的体积比为1：(1～5)；
所述TEVA树脂柱的直径为3～4mm，所述TEVA树脂柱与所述包含待分离裂变产物的含锑溶液的体积比为1：(1～16)。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述硅胶色层柱中硅胶的平均粒径为90～120μm，所述TEVA树脂柱中树脂的平均粒径为100～150μm。
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