CN115849928B - 一种含有磷酸镧界面层的注凝成型的氧化铝纤维增强复合材料及其制备方法 - Google Patents
一种含有磷酸镧界面层的注凝成型的氧化铝纤维增强复合材料及其制备方法 Download PDFInfo
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Abstract
本发明涉及一种含有磷酸镧界面层的注凝成型的氧化铝纤维增强复合材料及其制备方法。该方法包括：将去除浸润剂的氧化铝纤维三维织物浸渍于磷酸镧前驱体溶液中，真空浸渍、高温烧结后得到含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物；配置氧化铝注凝浆料；将氧化铝纤维三维织物放置于真空浸渍装置中，真空浸渍氧化铝浆料；将得到的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料坯体进行高温烧结，得到烧结后的粗坯；将氧化铝纤维三维织物置于真空浸渍装置中，浸渍硅溶胶；将氧化铝纤维三维织物脱模后进行高温烧结后可得到均匀致密的氧化铝纤维复合材料。本发明由于采用了注凝法制备氧化铝浆料，并有界面相的存在，制备的氧化铝纤维复合材料致密度好，力学性能优异。
Description
技术领域
本发明涉及纤维增强陶瓷基复合材料技术领域，尤其涉及一种含有磷酸镧界面层的注凝成型的氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料及其制备方法。
背景技术
氧化铝/氧化铝陶瓷基复合材料既有氧化铝陶瓷的耐高温、抗氧化、耐磨损、耐腐蚀等优点，同时又因为有氧化铝纤维的增强增韧作用而具有优异的高温力学性能和更好的抗外部冲击载荷性能，而且成本更低,该材料有可能在1000-1400℃的燃气环境中长期服役(104h)。因此，其在航空航天热端部件如发动机燃烧室、尾喷管、飞行器热防护结构件等关键部位有着巨大的应用潜力。美国、德国等欧美国家已经掌握了此类复合材料的制备技术并获得应用，但在国内，由于连续氧化铝纤维的研制工作刚刚起步，氧化铝/氧化铝陶瓷基复合材料技术发展较为缓慢，尚未形成成熟的制造工艺，还有很大的进步空间。
目前，国内使用较多的纤维增强陶瓷基复合材料的制备工艺为溶胶凝胶法，即将有机先驱体或溶胶引入到三维织物中，通过诱发溶胶反应，使得纤维织物孔隙中填满凝胶，经过干燥烧结得到复合材料；复合材料经过多次浸渍固化热处理的增密过程，获得最终产品。该制备方法存在一些不足之处：一是在增密的过程中，由于预制体内孔隙的减少，溶胶颗粒浸渍难度加大，氧化铝基体不易凝胶或固化，在干燥的过程中易流出挥发而导致浸渍效率较低。二是由于溶胶一般都与氧化铝纤维成分相近，因此在复合浸渍、高温烧结的过程中，基体与纤维之间会产生强的界面结合，导致复合材料高温力学性能下降。
发明内容
针对现有复合材料制备技术中存在的缺陷或不足，本发明的目的是提供一种内部均匀、力学性能优异的氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料及其制备方法。
本发明一是通过引入有机单体，利用有机高分子的聚合作用将前驱体分子固定在基体内部形成骨架，而后浸渍与纤维成分有较大区别且凝胶效果较好的硅溶胶，使内部致密。二是通过引入磷酸镧界面层对氧化铝纤维三维织物进行保护，使其能够在纤维和基体之间形成弱界面，提高复合材料的高温力学性能。综合以上两点，本发明的制备方法可以制备得到内部均匀、力学性能优异的氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料。
为了解决上述技术问题，本发明提供了如下技术方案：
一种含有磷酸镧界面层的注凝成型的氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料的制备方法，包括以下步骤：
(1)对氧化铝纤维三维织物进行预处理，去除织物表面及内部的浸润剂；
(2)制备磷酸镧前驱体溶液，将氧化铝纤维三维织物真空浸渍在磷酸镧前驱体溶液中进行反应，然后将氧化铝纤维三维织物从磷酸镧前驱体溶液中取出，清洗、干燥后进行高温热处理，得到含有磷酸镧界面层的氧化铝三维织物；
(3)通过球磨制备氧化铝注凝浆料；
(4)将含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物真空浸渍氧化铝注凝浆料，得到氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料坯体；
(5)将氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料坯体进行高温烧结，得到烧结后的粗坯；
(6)将烧结后的粗坯真空浸渍硅溶胶，并在恒定温度下凝胶一段时间；
(7)将浸渍硅溶胶的粗坯进行高温烧结，自然冷却至室温后得到氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料。
优选地，步骤(1)中氧化铝纤维三维织物的预处理包括：将氧化铝纤维三维织物在溶剂中进行加热处理，清洗后置于空气中干燥，或者将织物在高温下进行烧结，去除织物表面及内部的浸润剂。
优选地，步骤(2)中磷酸镧界面层的制备包括：采用含镧离子水溶液和含磷酸根水溶液，反应制备磷酸镧前驱体溶液，将氧化铝纤维三维织物真空浸渍在磷酸镧前驱体溶液中进行反应，然后将三维织物从磷酸镧前驱体溶液中取出，并用超纯水清洗若干次，再置于烘箱中干燥后在马弗炉中进行高温热处理，得到含有磷酸镧界面层的氧化铝三维织物；
优选地，步骤(3)中球磨制备氧化铝注凝浆料包括：将有机单体、交联剂、分散剂按照一定比例配制成有机溶液，之后称取一定比例的高纯纳米氧化铝粉，均匀分散在有机溶剂中，球磨一段时间后得到氧化铝注凝浆料。
优选地，步骤(4)中真空浸渍氧化铝注凝浆料包括：将含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物放置于模具中，将内部抽真空之后，浸渍制备好的氧化铝注凝浆料，打压并保压一段时间后，脱模干燥；重复此步骤若干次，直至增重量到达要求，得到氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料坯体。
优选地，步骤(5)中高温烧结粗坯包括：将得到的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料坯体在一定温度下进行高温烧结，得到烧结后的粗坯。
优选地，步骤(6)中真空浸渍硅溶胶包括：将经过烧结的粗坯放置于模具中，将模具内部抽真空后，浸渍一定密度的硅溶胶，打压并保压一段时间后，将模具推入恒温烘箱中，在恒定温度下凝胶一段时间。
优选地，步骤(7)中高温烧结制备成品包括：将浸渍完氧化铝浆料和硅溶胶的粗坯脱模后在一定温度下烧结一段时间，自然冷却至室温后得到氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料成品。
优选地，上述方法还包括步骤(8)，即多次浸渍循环增密：用氧化铝注凝浆料和硅溶胶作为陶瓷基体原料，将纤维增强复合材料进行多次浸渍-干燥-烧结循环，使复合材料密度到达要求。
优选地，步骤(1)中溶剂为水或丙酮，加热处理(水煮)的温度为40～80℃，时间为120～168h；高温烧结温度为400～600℃，保温时间为0.5～2h。
优选地，步骤(2)中含镧离子水溶液和含磷酸根水溶液中的镧磷摩尔比为1：(1～3)；在真空以及温度为0～5℃的条件下对氧化铝三维织物进行所述浸渍，浸渍的时间不小于2h；浸渍后的氧化铝纤维三维织物的保温温度在20～40℃，保温时间为1～2h，而后用大量清水浸泡清洗后在80～120℃下干燥1～2h，最后将织物800～1000℃处理1～2h，得到含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物。
优选地，步骤(3)中有机单体为丙烯酰胺，交联剂为N,N-亚甲基双丙烯酰胺，分散剂为柠檬酸氨，配置的氧化铝注凝浆料的粘度为15～20mPa.s，氧化铝固含量为55％～65％，氧化铝粉体的平均粒径为5～10nm，粉体与有机溶剂球磨混合时的转速为300转/min～500转/min,球磨时间为4h～6h。
优选地，步骤(4)中浸渍打压过程的压力为3.5～5MPa，保压时间为22h～26h；干燥的温度为60～80℃，干燥的时间为72～120h。
优选地，步骤(5)中烧结过程为:将步骤(4)得到的复合材料放入马弗炉中，在空气中以4℃/min～8℃/min的升温速率升至900℃～1200℃，保温2h～4h，自然冷却至室温。
优选地，步骤(6)中浸渍硅溶胶的密度为1.28～1.32g/cm3，凝胶温度为70℃～90℃，凝胶时间为44h～50h。
优选地，步骤(7)中高温烧结的温度为1000℃～1200℃，保温2h～4h，自然冷却至室温。
优选地，步骤(8)中循环浸渍氧化铝注凝浆料的次数为2～3次，循环浸渍硅溶胶的次数为2～3次，直至复合材料的密度到达2.60～2.70g/cm3。
优选地，所述含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料室温拉伸强度为169.6-195.4MPa，室温压缩强度为166.5-195.4MPa，1000℃高温拉伸强度为151.8-182.6MPa，1000℃高温压缩强度为131.7-173.4MPa。
一种含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料，采用本发明提供的制备方法制得。
本发明与现有技术相比至少有以下有益效果：
(1)本发明提供的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料首先在氧化铝纤维表面制备了磷酸镧界面层，可以有效改善纤维与基体之间的强结合力。
(2)本发明采用有机单体、交联剂、分散剂与氧化铝粉混合球磨的方法制备氧化铝浆料，引入有机单体，利用有机高分子的聚合作用将前驱体分子固定在基体内部形成骨架，而后浸渍与纤维成分有较大区别且凝胶效果较好的硅溶胶，提高了浸渍效率。
(3)本发明提供的复合材料具有优异的室温和高温力学性能，可以作为结构材料应用于航空航天热结构领域。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例或现有技术中的技术方案，下面将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单的介绍，显而易见地，下面描述中的附图是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据附图获得其他的附图。
图1是本发明的制备流程图。
图2为实施例1制备的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料的实物照片。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚，下面将结合本发明实施例，对本发明的技术方案进行清楚、完整的描述。显然，所描述的实施例是本发明的一部分实施例，而不是全部实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
本发明实施例提供的一种含有磷酸镧界面层的注凝成型的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料的制备方法，该制备方法包括以下步骤：
(1)氧化铝纤维三维织物的预处理：将氧化铝纤维经过二维编织或三维编织得到纤维预制体，所述三维织物的结构形式包括但不限于三向正交结构、缝合结构、针刺结构和2.5D结构。将纤维预制体置于水或丙酮中，水煮温度为40～80℃(可以为该范围内的任意数值，例如40℃、45℃、50℃、55℃、60℃、65℃、70℃、75℃、80℃)，水煮时间为120～168h(可以为该范围内的任意数值，例如120h、132h、144h、156h、168h)；或者将预制体置于马弗炉中进行加热预处理，温度为400～600℃(可以为该范围内的任意数值，例如400℃、450℃、500℃、550℃、600℃)，处理时间为0.5-2h(可以为该范围内的任意数值，例如0.5h、1h、1.5h、2h)，得到除去浸润剂的纤维预制体。
(2)磷酸镧界面层的制备：配制温度不大于5℃的含镧离子和含磷酸根水溶液，所述含镧离子水溶液采用硝酸镧、氯化镧或其他易溶于水的镧盐制备而成，所述含磷酸根水溶液采用磷酸、易溶于水的磷酸氢盐、易溶于水的磷酸二氢盐或易溶于水的磷酸盐制备而成。按照含有的镧(La)和磷(P)的摩尔比为1:1进行混合，制得所述磷酸镧前驱体溶液(LaPO4前驱体溶液)，在真空以及温度为0～5℃的条件下对氧化铝三维织物进行所述浸渍；浸渍的时间不小于2h优选为2～4h(可以为该范围内的任意数值，例如2、3或4h)；所述真空浸渍后的氧化铝纤维三维织物的保温温度在20～40℃(可以为该范围内的任意数值，例如20℃、25℃、30℃、35℃、40℃)，保温时间为1～2h(可以为该范围内的任意数值，例如1h、1.5h、2h)；而后用大量清水浸泡清洗后在80～120℃(可以为该范围内的任意数值，例如80℃、85℃、90℃、95℃、100℃、105℃、110℃、115℃、120℃)下干燥1～2h(可以为该范围内的任意数值，例如1h、1.5h、2h)，最后将织物800～1000℃(可以为该范围内的任意数值，例如800℃、900℃、1000℃)处理1～2h(可以为该范围内的任意数值，例如1h、1.5h、2h)，得到含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物；
(3)球磨制备氧化铝注凝浆料：称取质量分数为丙烯酰胺3～5％(可以为该范围内的任意数值，例如3％、4％、5％)、N,N-亚甲基双丙烯酰胺1～5％(可以为该范围内的任意数值，例如1％、2％、3％、4％、5％)、柠檬酸氨0.5～3％(可以为该范围内的任意数值，例如0.5％、1％、1.5％、2％、2.5％、3％)、粒径为5～10nm的高纯氧化铝粉40～55％(可以为该范围内的任意数值，例如40％、45％、50％、55％)、去离子水40～50％(可以为该范围内的任意数值，例如40％、45％、50％)，混合配置并放入行星球磨机中球磨；球磨时间为4～6h(可以为该范围内的任意数值，例如4h、4.5h、5h、5.5h、6h)，转速为300～500转/min(可以为该范围内的任意数值，例如300转/min、350转/min、400转/min、450转/min、500转/min)，得到粘度为15～20mPa.s(可以为该范围内的任意数值，例如15mPa.s、16mPa.s、17mPa.s、18mPa.s、19mPa.s、20mPa.s)，固含量为55％～65％的氧化铝注凝浆料。
(4)真空浸渍氧化铝浆料：氧化铝注凝浆料中加入质量分数为3～10％(可以为该范围内的任意数值，例如3％、4％、5％、6％、7％、8％、9％、10％)的过硫酸铵溶液引发剂，使用高速分散机混合均匀。将步骤(2)中已经含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物放置模具中，将内部抽真空之后，浸渍制备好的氧化铝注凝浆料。然后在3.5～5MPa(可以为该范围内的任意数值，例如3MPa、4MPa、5MPa)下保压22h～26h(可以为该范围内的任意数值，例如22h、23h、24h、25h、26h)后脱模开盖，在模具表面覆盖保鲜膜，在烘箱中60～80℃(可以为该范围内的任意数值，例如60℃、65℃、70℃、75℃、80℃)恒温凝胶48h～96h(可以为该范围内的任意数值，例如48h、72h、96h)后脱模，干燥的时间为72～120h(可以为该范围内的任意数值，例如72h、96h、120h)，得到氧化铝纤维增强复合材料粗坯。
(5)高温烧结粗坯：将步骤(4)得到的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料粗坯放置于马弗炉中，在空气气氛中以4～8℃/min(可以为该范围内的任意数值，例如4℃/min、5℃/min、6℃/min、7℃/min、8℃/min)的升温速率升至900℃～1200℃(可以为该范围内的任意数值，例如900℃、1000℃、1100℃、1200℃)，保温2～4h(可以为该范围内的任意数值，例如2h、3h、4h)。而后自然冷却降至室温后取出。
(6)真空浸渍硅溶胶：将经过烧结的氧化铝纤维复合材料粗坯放置于模具中，将模具内部抽真空后，浸渍密度为1.28～1.32g/cm3(可以为该范围内的任意数值，例如1.28g/cm3、1.30g/cm3、1.32g/cm3)的硅溶胶，在3～5MPa(可以为该范围内的任意数值，例如3MPa、4MPa、5MPa)下保压22h～26h(可以为该范围内的任意数值，例如22h、23h、24h、25h、26h)后脱模开盖，将模具推入恒温烘箱中，在70℃～90℃(可以为该范围内的任意数值，例如70℃、75℃、80℃、85℃、90℃)恒定温度下凝胶44h～50h(可以为该范围内的任意数值，例如44h、45h、46h、47h、48h、49h、50h)。
(7)多次浸渍循环增密：用氧化铝浆料和硅溶胶作为陶瓷基体原料，重复氧化铝浆料浸渍-干燥-烧结过程2～3次，重复硅溶胶浸渍-干燥-烧结过程2～3次，使纤维增强陶瓷基复合材料致密化,直到复合材料增重小于1～4％结束循环。
(8)高温烧结制备成品：将浸渍完氧化铝浆料和硅溶胶的氧化铝纤维复合材料粗坯脱模后，去除浮胶后放置于马弗炉中，在空气气氛中以5～10℃/min(可以为该范围内的任意数值，例如5℃/min、6℃/min、7℃/min、8℃/min、9℃/min、10℃/min)的升温速率升至1000℃～1200℃(可以为该范围内的任意数值，例如1000℃、1100℃、1200℃)，保温2h～4h(可以为该范围内的任意数值，例如2h、3h、4h)，自然冷却至室温后得到氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料成品。
下面结合实施例对本发明中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例，基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动的前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1：
(1)氧化铝纤维三维织物的预处理：将经向纤维与纬向纤维之比为3:1的氧化铝纤维三维织物置于水中，水煮温度为60℃，水煮时间为120h，取出干燥后得到除去浸润剂的纤维预制体。
(2)磷酸镧界面层的制备：按照0.3mol/L的浓度配制氯化镧和磷酸水溶液，溶液放置在冰水混合物中，将上述溶液等体积混合，得到磷酸镧前驱体溶液；将预处理后的氧化铝纤维三维织物放置于真空容器中，保持温度在5℃以下，抽真空后将磷酸镧前驱体溶液快速注入其中，直至将容器注满，真空浸渍2h；将浸渍后的氧化铝纤维三维织物从真空容器中取出，在30℃下保温1.5h，而后用大量清水浸泡清洗5次以上，并在80℃下干燥1h；将烘干后的氧化铝纤维三维织物在900℃空气氛围下高温处理1h，得到含有磷酸镧界面的氧化铝纤维三维织物。
(3)球磨制备氧化铝注凝浆料：称取质量分数为丙烯酰胺3.5％、N,N-亚甲基双丙烯酰胺1.5％、柠檬酸氨0.5％、粒径为5～10nm的高纯氧化铝粉55％、去离子水39.5％，混合配置并放入行星球磨机中球磨；球磨时间为4h，转速为300转/min，得到粘度为17.2mPa.s，固含量为56％的氧化铝注凝浆料。
(4)真空浸渍氧化铝浆料：在合模前向步骤(3)中得到的氧化铝注凝浆料中加入5％的过硫酸铵溶液引发剂，使用高速分散机混合均匀。将步骤(2)中已经含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物放置模具中，将内部抽真空之后，浸渍制备好的氧化铝注凝浆料。然后在4MPa下保压24h后脱模开盖，在模具表面覆盖保鲜膜，在烘箱中80℃恒温凝胶48h后脱模，干燥的时间为72h，得到氧化铝纤维增强复合材料粗坯。
(5)高温烧结粗坯：将步骤(4)得到的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料粗坯放置于马弗炉中，在空气气氛中以8℃/min的升温速率升至900℃，保温2h。而后平板随炉自然冷却降至室温后取出。
(6)真空浸渍硅溶胶：将经过烧结的氧化铝纤维复合材料粗坯放置于模具中，将模具内部抽真空后，浸渍密度为1.32g/cm3的硅溶胶，在3.5MPa下保压24h后脱模开盖，将模具推入恒温烘箱中，在90℃下凝胶48h。
(7)多次浸渍循环增密：用氧化铝浆料和硅溶胶作为陶瓷基体原料，重复步骤(4)(5)(6)2次，使纤维增强陶瓷基复合材料致密化，直到复合材料增重量为2.36％。
(8)高温烧结制备成品：将浸渍完氧化铝浆料和硅溶胶的氧化铝纤维复合材料粗坯脱模后，去除浮胶后放置于马弗炉中，在空气气氛中以5℃/min的升温速率升至1000℃，保温2h，自然冷却至室温后得到氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料成品(如图1所示)。
实施例2：
(1)氧化铝纤维三维织物的预处理：将经向纤维与纬向纤维之比为1.4:1的氧化铝纤维三维织物置于马弗炉中，处理温度为600℃，保温时间为1h，取出冷却后得到除去浸润剂的纤维预制体。
(2)磷酸镧界面层的制备：按照0.4mol/L的浓度配制硝酸镧六水合物溶液，0.4mol/L的浓度配制磷酸的水溶液，溶液放置在冰水混合物中，得到磷酸根离子溶液；将上述溶液在5℃以下等体积混合，得到磷酸镧前驱体溶液；将预处理后的氧化铝纤维三维织物放置于真空容器中，保持温度在5℃以下，抽真空后将磷酸镧前驱体溶液快速注入其中，直至将容器注满，真空浸渍3h；将浸渍后的氧化铝纤维三维织物从真空容器中取出，在30℃下保温1.5h，而后用大量清水浸泡清洗5次以上，并在100℃下干燥2h；将烘干后的氧化铝纤维三维织物在1000℃空气氛围下高温处理1.5h，得到含有磷酸镧界面的氧化铝纤维三维织物。
(3)球磨制备氧化铝注凝浆料：称取质量分数为丙烯酰胺5％、N,N-亚甲基双丙烯酰胺5％、柠檬酸氨3％、粒径为5～10nm的高纯氧化铝粉50％、去离子水37％，混合配置并放入行星球磨机中球磨；球磨时间为6h，转速为400转/min，得到粘度为18.5mPa.s，固含量为58％的氧化铝注凝浆料。
(4)真空浸渍氧化铝浆料：在合模前向步骤(3)中得到的氧化铝注凝浆料中加入5％的过硫酸铵溶液引发剂，使用高速分散机混合均匀。将步骤(2)中已经含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物放置模具中，将内部抽真空之后，浸渍制备好的氧化铝注凝浆料。然后在4MPa下保压24h后脱模开盖，在模具表面覆盖保鲜膜，在烘箱中80℃恒温凝胶48h后脱模，干燥的时间为72h，得到氧化铝纤维增强复合材料粗坯。
(5)高温烧结粗坯：将步骤(4)得到的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料粗坯放置于马弗炉中，在空气气氛中以5℃/min的升温速率升至1000℃，保温3h。而后平板随炉自然冷却降至室温后取出。
(6)真空浸渍硅溶胶：将经过烧结的氧化铝纤维复合材料粗坯放置于模具中，将模具内部抽真空后，浸渍密度为1.30g/cm3的硅溶胶，在4MPa下保压26h后脱模开盖，将模具推入恒温烘箱中，在75℃下凝胶50h。
(7)多次浸渍循环增密：重复步骤(4)、(5)、(6)3次，使纤维增强陶瓷基复合材料致密化，直到复合材料增重量为2.58％。
(8)高温烧结制备成品：将浸渍完氧化铝浆料和硅溶胶的氧化铝纤维复合材料粗坯脱模后，去除浮胶后放置于马弗炉中，在空气气氛中以3℃/min的升温速率升至1200℃，保温1h，自然冷却至室温后得到氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料成品。
实施例3：
(1)氧化铝纤维三维织物的预处理：将经向纤维与纬向纤维之比为3:1的氧化铝纤维三维织物置于马弗炉中，处理温度为500℃，保温时间为2h，取出冷却后得到除去浸润剂的纤维预制体。
(2)磷酸镧界面层的制备：配制0.5mol/L的六合硝酸镧水溶液，0.5mol/L的磷酸二氢钠水溶液，溶液放置在冰水混合物中，混合制得所述磷酸镧前驱体溶液(LaPO4前驱体溶液)，对氧化铝三维织物进行所述真空浸渍，时间为3h；而后在40℃保温2h；而后用大量清水浸泡清洗后在100℃下干燥1.5h，最后将织物在900℃处理2h，得到含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物；
(3)球磨制备氧化铝注凝浆料：称取质量分数为丙烯酰胺3.5％、N,N-亚甲基双丙烯酰胺3.5％、柠檬酸氨2％、粒径为5～10nm的高纯氧化铝粉50％、去离子水41％，球磨时间为5h，转速为400转/min，得到粘度为16.8mPa.s，固含量为55％的氧化铝注凝浆料。
(4)真空浸渍氧化铝浆料：氧化铝注凝浆料中加入质量分数为5％的过硫酸铵溶液引发剂，使用高速分散机混合均匀。将步骤(2)中已经含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物放置模具中，将内部抽真空之后，浸渍制备好的氧化铝注凝浆料。然后在3.5MPa下保压25h后脱模开盖，在模具表面覆盖保鲜膜，在烘箱中75℃恒温凝胶72h后脱模，干燥120h，得到氧化铝纤维增强复合材料粗坯。
(5)高温烧结粗坯：将步骤(4)得到的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料粗坯放置于马弗炉中，在空气气氛中以5℃/min的升温速率升至1000℃，保温3h。而后自然冷却降至室温后取出。
(6)真空浸渍硅溶胶：将经过烧结的氧化铝纤维复合材料粗坯放置于模具中，将模具内部抽真空后，浸渍密度为1.32g/cm3的硅溶胶，在3.5MPa下保压26h后脱模开盖，将模具推入恒温烘箱中，在85℃下凝胶48h。
(7)多次浸渍循环增密：重复步骤(4)、(5)、(6)3次，使纤维增强陶瓷基复合材料致密化，直到复合材料增重量为1.48％，结束循环。
(8)高温烧结制备成品：将浸渍完氧化铝浆料和硅溶胶的氧化铝纤维复合材料粗坯脱模后，去除浮胶后放置于马弗炉中，在空气气氛中以8℃/min的升温速率升至1200℃，保温2h，自然冷却至室温后得到氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料成品。
实施例4：
(1)氧化铝纤维三维织物的预处理：将经向纤维与纬向纤维之比为3:1的氧化铝纤维三维织物置于马弗炉中，处理温度为550℃，保温时间为1h，取出冷却后得到除去浸润剂的纤维预制体；
(2)磷酸镧界面层的制备：配制0.3mol/L的氯化镧和磷酸氢钠水溶液，溶液放置在冰水混合物中，在温度不大于5℃下按照1:1进行混合制得所述磷酸镧前驱体溶液(LaPO4前驱体溶液)，在真空对氧化铝三维织物进行所述浸渍：浸渍的时间为4h；升温至35℃保温2h；而后用大量清水浸泡清洗后在110℃下干燥1.5h，最后将织物放置于马弗炉中，加热至900℃处理1.5h，得到含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物；
(3)球磨制备氧化铝注凝浆料：称取质量分数为丙烯酰胺4％、N,N-亚甲基双丙烯酰胺3％、柠檬酸氨2％、粒径为5～10nm的高纯氧化铝粉50％、去离子水41％，混合配置并放入行星球磨机中球磨；球磨时间为5h，转速为500转/min，得到粘度为18.6mPa.s，固含量为60％的氧化铝注凝浆料。
(4)真空浸渍氧化铝浆料：氧化铝注凝浆料中加入质量分数为6％的过硫酸铵溶液引发剂，使用高速分散机混合均匀。将步骤(2)中已经含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物放置模具中，将内部抽真空之后，浸渍制备好的氧化铝注凝浆料。然后在4MPa下保压24h后脱模开盖，在模具表面覆盖保鲜膜，在烘箱中70℃恒温凝胶72h后脱模，干燥的时间为96h，得到氧化铝纤维增强复合材料粗坯。
(5)高温烧结粗坯：将步骤(4)得到的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料粗坯放置于马弗炉中，在空气气氛中以6℃/min的升温速率升至1100℃，保温3h。而后自然冷却降至室温后取出。
(6)真空浸渍硅溶胶：将经过烧结的氧化铝纤维复合材料粗坯放置于模具中，将模具内部抽真空后，浸渍密度为1.32g/cm3的硅溶胶，在4MPa下保压24h后脱模开盖，将模具推入恒温烘箱中，在85℃恒定温度下凝胶48h。
(7)多次浸渍循环增密：重复步骤(4)、(5)2次，(6)3次，使纤维增强陶瓷基复合材料致密化，直到复合材料增重量为2.25％，结束循环。
(8)高温烧结制备成品：将浸渍完氧化铝浆料和硅溶胶的氧化铝纤维复合材料粗坯脱模后，去除浮胶后放置于马弗炉中，在空气气氛中以6℃/min的升温速率升至1200℃，保温3h，自然冷却至室温后得到氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料成品。
实施例5：
(1)氧化铝纤维三维织物的预处理：将经向纤维与纬向纤维之比为3:1的氧化铝纤维三维织物放置在清洗工装中，加入去离子水至浸没织物。水煮温度为70℃，水煮时间为144h，而后取出干燥，得到去除浸润剂的纤维预制体。
(2)磷酸镧界面层的制备：配制0.5mol/L的含有六水合硝酸镧和磷酸二氢钠水溶液，按照镧(La)和磷(P)的摩尔比为1:1进行混合，制得LaPO4前驱体溶液。在真空以及冰水混合物的条件下对氧化铝三维织物进行浸渍，浸渍的时间为3h，而后升温至40℃保温1.5h；而后用大量清水浸泡清洗后在110℃下干燥1.5h，最后将织物1000℃处理1.5h，得到含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物；
(3)球磨制备氧化铝注凝浆料：称取质量分数为丙烯酰胺5％、N,N-亚甲基双丙烯酰胺2％、柠檬酸氨1％、粒径为5～10nm的高纯氧化铝粉50％、去离子水42％，混合配置并放入行星球磨机中球磨；球磨时间为4h，转速为400转/min，得到粘度为19mPa.s，固含量为61％的氧化铝注凝浆料。
(4)真空浸渍氧化铝浆料：氧化铝注凝浆料中加入质量分数为5％的过硫酸铵溶液引发剂，使用高速分散机混合均匀。将步骤(2)中已经含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物放置模具中，将内部抽真空之后，浸渍制备好的氧化铝注凝浆料。然后在3MPa下保压24h后脱模开盖，在模具表面覆盖保鲜膜，在烘箱中75℃恒温凝胶72h后脱模，干燥的时间为96h，得到氧化铝纤维增强复合材料粗坯。
(5)高温烧结粗坯：将步骤(4)得到的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料粗坯放置于马弗炉中，在空气气氛中以5℃/min的升温速率升至1100℃，保温3h。而后自然冷却降至室温后取出。
(6)真空浸渍硅溶胶：将经过烧结的氧化铝纤维复合材料粗坯放置于模具中，将模具内部抽真空后，浸渍密度为1.30g/cm3的硅溶胶，在5MPa下保压24h后脱模开盖，将模具推入恒温烘箱中，在80℃恒定温度下凝胶48h。
(7)多次浸渍循环增密：重复步骤(4)、(5)、(6)3次，使纤维增强陶瓷基复合材料致密化，直到复合材料增重量为2.35％，结束循环。
(8)高温烧结制备成品：将浸渍完氧化铝浆料和硅溶胶的氧化铝纤维复合材料粗坯脱模后，去除浮胶后放置于马弗炉中，在空气气氛中以8℃/min的升温速率升至1100℃，保温3h，自然冷却至室温后得到氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料成品。
实施例6：
(1)氧化铝纤维三维织物的预处理：将经向纤维与纬向纤维之比为3:1的氧化铝纤维三维织物放置在清洗工装中，加入去离子水至浸没织物。水煮温度为80℃，水煮时间为144h，而后取出干燥，得到去除浸润剂的纤维预制体。
(2)磷酸镧界面层的制备：配制0.5mol/L的含有六水合硝酸镧和磷酸二氢钠水溶液，按照镧(La)和磷(P)的摩尔比为1:1进行混合，制得LaPO4前驱体溶液。在真空以及冰水混合物的条件下对氧化铝三维织物进行浸渍，浸渍的时间为3h，而后升温至40℃保温1.5h；而后用大量清水浸泡清洗后在110℃下干燥1.5h，最后将织物1000℃处理1.5h，得到含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物；
(3)球磨制备氧化铝注凝浆料：称取质量分数为丙烯酰胺5％、N,N-亚甲基双丙烯酰胺2％、柠檬酸氨1％、粒径为5～10nm的高纯氧化铝粉50％、去离子水42％，混合配置并放入行星球磨机中球磨；球磨时间为4h，转速为400转/min，得到粘度为19mPa.s，固含量为61％的氧化铝注凝浆料。
(4)真空浸渍氧化铝浆料：氧化铝注凝浆料中加入质量分数为5％的过硫酸铵溶液引发剂，使用高速分散机混合均匀。将步骤(2)中已经含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物放置模具中，将内部抽真空之后，浸渍制备好的氧化铝注凝浆料。然后在3MPa下保压24h后脱模开盖，在模具表面覆盖保鲜膜，在烘箱中75℃恒温凝胶72h后脱模，干燥的时间为96h，得到氧化铝纤维增强复合材料粗坯。
(5)高温烧结粗坯：将步骤(4)得到的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料粗坯放置于马弗炉中，在空气气氛中以5℃/min的升温速率升至1100℃，保温3h。而后自然冷却降至室温后取出。
(6)真空浸渍硅溶胶：将经过烧结的氧化铝纤维复合材料粗坯放置于模具中，将模具内部抽真空后，浸渍密度为1.30g/cm3的硅溶胶，在5MPa下保压24h后脱模开盖，将模具推入恒温烘箱中，在80℃恒定温度下凝胶48h。
(7)多次浸渍循环增密：重复步骤(4)、(5)、(6)3次，使纤维增强陶瓷基复合材料致密化，直到复合材料增重量为1.87％，结束循环。
(8)高温烧结制备成品：将浸渍完氧化铝浆料和硅溶胶的氧化铝纤维复合材料粗坯脱模后，去除浮胶后放置于马弗炉中，在空气气氛中以8℃/min的升温速率升至1100℃，保温3h，自然冷却至室温后得到氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料成品。
实施例7：
(1)氧化铝纤维三维织物的预处理：将经向纤维与纬向纤维之比为1.5:1的氧化铝纤维织物放置在清洗工装中，加入去离子水至浸没织物，60℃保温168h后取出干燥。
(2)磷酸镧界面层的制备：配制0.4mol/L的硝酸镧和磷酸氢钠水溶液、按照含有的镧(La)和磷(P)的摩尔比为1:1进行混合，制得LaPO4前驱体溶液，在真空条件下对预处理后的氧化铝三维织物进行浸渍：浸渍的时间为3h，保温时间为2h；浸渍后用大量清水浸泡清洗，而后在80℃下干燥2h，最后将织物1000℃处理2h，得到含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物；
(3)球磨制备氧化铝注凝浆料：称取质量分数为丙烯酰胺3％、N,N-亚甲基双丙烯酰胺2％、柠檬酸氨1％、粒径为5～10nm的高纯氧化铝粉59％、去离子水35％，混合配置并放入行星球磨机中球磨；球磨时间为6h，转速为400转/min，得到粘度为16.5mPa.s，固含量为53％的氧化铝注凝浆料。
(4)真空浸渍氧化铝浆料：氧化铝注凝浆料中加入质量分数为3％(的过硫酸铵溶液引发剂，使用高速分散机混合均匀。将步骤(2)中已经含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物放置模具中，将内部抽真空之后，浸渍制备好的氧化铝注凝浆料。然后在5MPa下保压24h后脱模开盖，在模具表面覆盖保鲜膜，在烘箱中75℃恒温凝胶72h后脱模，干燥的时间为96h，得到氧化铝纤维增强复合材料粗坯。
(5)高温烧结粗坯：将步骤(4)得到的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料粗坯放置于马弗炉中，在空气气氛中以8℃/min的升温速率升至900℃，保温2h。而后自然冷却降至室温后取出。
(6)真空浸渍硅溶胶：将经过烧结的氧化铝纤维复合材料粗坯放置于模具中，将模具内部抽真空后，浸渍密度为1.32g/cm3的硅溶胶，在4MPa下保压24h后脱模开盖，将模具推入恒温烘箱中，在80℃恒定温度下凝胶48h。
(7)多次浸渍循环增密：重复步骤(4)、(5)2次，步骤(6)3次，使纤维增强陶瓷基复合材料致密化，直到复合材料增重量为2.56％，结束循环。
(8)高温烧结制备成品：将浸渍完氧化铝浆料和硅溶胶的氧化铝纤维复合材料粗坯脱模后，去除浮胶后放置于马弗炉中，在空气气氛中以8℃/min的升温速率升至1000℃，保温2h，自然冷却至室温后得到氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料成品。
参照实施例7的工艺参数条件，采用氧化铝粉球磨制备氧化铝浆料，制备含磷酸镧界面层的氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料作为对比例1。采用注凝法制备氧化铝浆料，制备不含磷酸镧界面层的氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料作为对比例2。
对比例1：
(1)氧化铝纤维三维织物的预处理：将经向纤维与纬向纤维之比为1.5:1的氧化铝纤维织物放置在清洗工装中，加入去离子水至浸没织物，60℃保温168h后取出干燥。
(2)球磨制备氧化铝浆料：将高纯纳米氧化铝粉与去离子水按照4:6的比例放入行星球磨机中球磨；球磨时间为4h，转速为300转/分钟。得到粘度为18.2mPa.s，固含量为40％的氧化铝浆料。
(3)磷酸镧界面层的制备：配制0.4mol/L的硝酸镧和磷酸氢钠水溶液、按照含有的镧(La)和磷(P)的摩尔比为1:1进行混合，制得LaPO4前驱体溶液，在真空条件下对预处理后的氧化铝三维织物进行浸渍：浸渍的时间为3h，保温时间为2h；浸渍后用大量清水浸泡清洗，而后在80℃下干燥2h，最后将织物1000℃处理2h，得到含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物；
(4)真空浸渍氧化铝浆料：将步骤(3)中含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物放置在成型工装中，经过合模、打压后，浸渍步骤(2)中准备好的氧化铝浆料。保压24h后脱模；在烘箱中80℃干燥24h。
(5)高温烧结粗坯：将步骤(4)中得到的氧化铝纤维复合材料粗坯平整置于马弗炉中，在空气气氛中以8℃/min的升温速率升至900℃。保温1h。平板随炉降至室温后取出。
(6)真空浸渍硅溶胶：将步骤(5)中得到的氧化铝纤维复合材料粗坯放置在成型工装中，经过合模、打压后，浸渍密度为1.32g/cm3的硅溶胶。保压24h后，将工装放置在恒温烘箱中80℃凝胶48h。
(7)高温烧结制备成品：将步骤(6)中的氧化铝纤维复合材料粗坯脱模，去除浮胶后平整置于马弗炉中，在空气气氛中以8℃/min的升温速率升至1000℃，保温1h。平板随炉降至室温后取出，即可获得氧化铝纤维增强复合材料。
对比例2：
(1)氧化铝纤维三维织物的预处理：将经向纤维与纬向纤维之比为1.5:1的氧化铝纤维织物放置在清洗工装中，加入去离子水至浸没织物，60℃保温168h后取出干燥。
(2)球磨制备氧化铝注凝浆料：称取质量分数为丙烯酰胺3％、N,N-亚甲基双丙烯酰胺2％、柠檬酸氨1％、粒径为5～10nm的高纯氧化铝粉60％、去离子水35％，混合配置并放入行星球磨机中球磨；球磨时间为6h，转速为400转/min，得到粘度为16.5mPa.s，固含量为53％的氧化铝注凝浆料。
(3)真空浸渍氧化铝浆料：将步骤(1)中已经去除浸润剂的氧化铝纤维织物放置在成型工装中，经过合模、打压后，浸渍步骤(2)中准备好的氧化铝浆料。保压24h后脱模；在烘箱中80℃干燥24h。
(4)高温烧结粗坯：将步骤(3)中得到的氧化铝纤维复合材料粗坯平整置于马弗炉中，在空气气氛中以8℃/min的升温速率升至900℃,保温1h。平板随炉降至室温后取出。
(5)真空浸渍硅溶胶：将步骤(4)中得到的氧化铝纤维复合材料粗坯放置在成型工装中，经过合模、打压后，浸渍密度为1.32g/cm3的硅溶胶。保压24h后，将工装放置在恒温烘箱中80℃凝胶48h。
(6)高温烧结制备成品：将步骤(5)中的氧化铝纤维复合材料粗坯脱模，去除浮胶后平整置于马弗炉中，在空气气氛中以8℃/min的升温速率升至1000℃，保温1h。平板随炉降至室温后取出，即可获得氧化铝纤维增强复合材料。
上述实施例和对比例在制备过程中，进行第一次浸渍后的增重情况如表1所示。
表1第一次浸渍后的增重情况
由表1可知，在球磨法制备氧化铝浆料的过程中，如果使用添加了有机单体、交联剂、分散剂后制备得到的氧化铝浆料进行真空浸渍，其所制备得到的复合材料在第一次浸渍后增重都达到了100％以上，而使用无添加的氧化铝浆料进行浸渍后，复合材料只增重60％左右，显然实施例达到了显著的增重效果。
对实施例1-7制备得到的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料和对比例1-2试样进行力学性能测试对比，得到表2所示的主要性能参数。从表2可以看出，实施例1-7制备得到的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料具有优异的常温和高温力学性能；而对比例1因为没有采用注凝法制备氧化铝浆料，对比例2因未含有磷酸镧界面层，因此制备的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料常温和高温拉伸压缩性能都相对比较差。
表2氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料成品性能参数表
由表2可知，实施例制备的氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料的密度要高于对比例，常温拉伸压缩性能、高温拉伸压缩性能等力学性能也要优于对比例，这是因为使用注凝法制备得到的氧化铝浆料对纤维进行真空浸渍的过程中，所得的复合材料内部孔隙更少，致密度较好，基体与纤维之间的结合更为紧密；同时因为在纤维和基体之间有磷酸镧界面层，实现了弱的界面结合，有效避免了Al2O3/Al2O3复合材料在高温时纤维与基体过强的结合力而引起材料的脆性断裂，提高了复合材料的韧性。
虽然本发明已以实施例公开如上，然其并非用以限定本发明，本领域的普通技术人员对本发明的技术方案进行的适当修改或者等同替换，均应涵盖于本发明的保护范围内，本发明的保护范围以权利要求所限定者为准。
Claims (4)
1.一种含有磷酸镧界面层的注凝成型的氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
1)对氧化铝纤维三维织物进行预处理，去除织物表面及内部的浸润剂；
2)制备磷酸镧前驱体溶液，将氧化铝纤维三维织物真空浸渍在磷酸镧前驱体溶液中进行反应，然后将氧化铝纤维三维织物从磷酸镧前驱体溶液中取出，清洗、干燥后进行高温热处理，得到含有磷酸镧界面层的氧化铝三维织物；所述制备磷酸镧前驱体溶液，是采用含镧离子水溶液和含磷酸根水溶液反应制备磷酸镧前驱体溶液，含镧离子水溶液和含磷酸根水溶液中的镧磷摩尔比为1：(1～3)；在真空以及温度为0～5℃的条件下对氧化铝三维织物进行所述浸渍，浸渍的时间不小于2h；浸渍后的氧化铝纤维三维织物的保温温度在20～40℃，保温时间为1～2h，而后用清水浸泡清洗后在80～120℃下干燥1～2h，最后将织物800～1000℃处理1～2h，得到含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物；
3)通过球磨制备氧化铝注凝浆料；所述通过球磨制备氧化铝注凝浆料，包括：将有机单体、交联剂、分散剂按照一定比例配制成有机溶液，之后称取一定比例的高纯纳米氧化铝粉，均匀分散在有机溶剂中，球磨一段时间后得到氧化铝注凝浆料；所述有机单体为丙烯酰胺，所述交联剂为N,N-亚甲基双丙烯酰胺，所述分散剂为柠檬酸氨；配制的氧化铝注凝浆料的粘度为15～20mPa·s，氧化铝固含量为55％～65％，氧化铝粉体的平均粒径为5～10nm，球磨的转速为300转/min～500转/min，球磨时间为4h～6h；
4)将含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物真空浸渍氧化铝注凝浆料，得到氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料坯体；所述将含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物真空浸渍氧化铝注凝浆料，包括：将含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维三维织物放置于模具中，将内部抽真空之后，浸渍制备好的氧化铝注凝浆料，打压并保压一段时间后，脱模干燥；重复此步骤若干次，直至增重量到达要求；打压的压力为3.5～5MPa，保压时间为22h～26h；干燥的温度为60～80℃，干燥的时间为72～120h；
5)将氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料坯体进行高温烧结，得到烧结后的粗坯；
6)将烧结后的粗坯真空浸渍硅溶胶，并在恒定温度下凝胶一段时间；所述真空浸渍硅溶胶包括：在3～5MPa下保压22h～26h，然后在70℃～90℃恒定温度下凝胶44h～50h；
7)重复步骤(4)(5)(6)2～3次，直至复合材料的密度到达2.60～2.70g/cm3；
8)将浸渍硅溶胶的粗坯进行高温烧结，自然冷却至室温后得到氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料；所述高温烧结包括：在空气气氛中以5～10℃/min的升温速率升至1000℃～1200℃，保温2h～4h。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述将氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料坯体进行高温烧结，采用的烧结过程为:将氧化铝纤维增强氧化铝基复合材料坯体放入马弗炉中，在空气中以4℃/min～8℃/min的升温速率升至900℃～1200℃，保温2h～4h，自然冷却至室温。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述将烧结后的粗坯真空浸渍硅溶胶，并在恒定温度下凝胶一段时间，包括：将经过烧结的粗坯放置于模具中，将模具内部抽真空后，浸渍一定密度的硅溶胶，打压并保压一段时间后，将模具推入恒温烘箱中，在恒定温度下凝胶一段时间；浸渍硅溶胶的密度为1.28～1.32g/cm3。
4.根据权利要求1～3中任一项所述方法制备的含有磷酸镧界面层的氧化铝纤维增强氧化铝陶瓷基复合材料。
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