CN115745613A - 一种低成本碳化硼陶瓷复合材料的制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明涉及一种低成本碳化硼陶瓷复合材料的制备方法，其包括S1、将硼酸粉体与炭黑混合均匀，模压成型后进行预脱水；S2、将预脱水后的粉体进行碳热还原反应，合成碳化硼或碳化硼‑C粉体；S3、将步骤S2合成的粉体与粘结剂混合均匀，模压成型，干燥后获得多孔陶瓷素坯；S4、将素坯作为骨架，以硅作为熔渗剂，进行真空熔渗，获得碳化硼陶瓷复合材料。本发明的制备方法步骤简单、熔渗温度低，在较低制备成本的条件下能够获得致密度高的碳化硼陶瓷复合材料，该材料体积密度较低，综合力学性能优良的特点，生产成本低而且工艺简单、熔渗温度较低、制备周期短、效率高；并且本发明的制备方法能够生产各种形状复杂的产品。

Description

一种低成本碳化硼陶瓷复合材料的制备方法

技术领域

本发明涉及一种低成本碳化硼陶瓷复合材料的制备方法，属于材料制备技术领域。

背景技术

碳化硼(B₄C)因具有高硬度和低密度，可应用于军工防护和航天航空等领域。但因碳化硼原料粉体和陶瓷材料制备工艺成本较高，限制了其广泛应用。

目前，碳化硼陶瓷及其复合材料的制备，主要有无压烧结、热压烧结、放电等离子烧结等方法，这些制备方法的成本较高，其原因主要源于两方面：一方面，这些制备方法都需要昂贵的设备，且烧结温度也较高(2000℃左右)，这就使烧结工艺的成本较高。另一方面，这些制备方法对碳化硼原料粉体的纯度、粒度要求都比较高，碳化硼原料粉体的纯度需高于98％，碳化硼原料粉体的粒度需低于2μm，由于主要是通过碳热还原法制备的，其中存在游离碳和颗粒团聚体，就需要经过破碎和提纯，提纯和破碎处理成本比较高，这就使碳化硼原料粉体的成本较高。采用渗Si反应烧结制备碳化硼复合材料，虽可解决陶瓷材料制备工艺成本较高的问题，但仍存在碳化硼原料粉体成本较高的问题。

碳化硼粉体目前的工业化生产主要采用碳热还原法，但因该方法合成的粉体不仅纯度低，并且会发生团聚，在破碎的过程中又会引入新的杂质。因此，需要反复的破碎、除杂、提纯，这些过程大大增加了粉体的生产成本。

为了扩大碳化硼在常规领域的应用，研究人员需要进一步改进碳化硼的制备工艺，降低成本。因此，开发一种工艺简单且经济实用的碳化硼材料制备工艺，会对碳化硼材料的广泛应用产生深远影响。

发明内容

(一)要解决的技术问题

为了解决现有技术的上述问题，本发明提供一种低成本碳化硼陶瓷复合材料的制备方法，以碳热还原法合成的碳化硼-C复合粉体为原料，无需对合成粉体进行去除游离C处理，进行渗Si反应烧结制备碳化硼复合材料。

(二)技术方案

为了达到上述目的，本发明采用的主要技术方案包括：

一种低成本碳化硼陶瓷复合材料的制备方法，其包括如下步骤：

S1、将硼酸粉体与炭黑混合均匀，模压成型后进行预脱水；

S2、将预脱水后的粉体进行碳热还原反应，合成碳化硼或碳化硼-C粉体；

S3、将步骤S2合成的粉体与粘结剂混合均匀，模压成型，干燥后获得多孔陶瓷素坯；

S4、将素坯作为骨架，以硅作为熔渗剂，进行真空熔渗，获得碳化硼陶瓷复合材料。

如上所述的制备方法，优选地，在步骤S1中，所述硼酸粉体重量纯度＞99.9％；采用的炭黑粉体重量纯度＞99％，中位粒径为20nm。

如上所述的制备方法，优选地，在步骤S1中，所述硼酸粉体与炭黑按重量比为70～80：30～20进行。

如上所述的制备方法，优选地，所述混合均匀采用机械混合，优选球磨罐进行混合。

如上所述的制备方法，优选地，在步骤S1中，所述模压成型的压力为120～180MPa，预脱水的条件为550℃条件下保温1h，使H₃BO₃脱水形成B₂O₃，得到B₂O₃-C素坯。

如上所述的制备方法，优选地，在步骤S2中，所述碳热还原反应的条件为在1700℃的真空状态下，高温烧制30min。

如上所述的制备方法，优选地，在步骤S3中，所述粘结剂为质量浓度为5％的聚乙烯醇水溶液，粘结剂占步骤S2合成的粉体总质量的15～25％。

如上所述的制备方法，优选地，在步骤S3中，所述模压成型的压力为200MPa，干燥的条件为60℃，干燥12h。

如上所述的制备方法，优选地，在步骤S4中，所述单质硅的实际添加量为单质硅的理论添加量的2倍；

所述单质硅的理论添加量以使步骤S3中所述多孔陶瓷素坯(不含碳碳化硼多孔坯体或碳化硼-C多孔坯)中的孔隙全部渗入单质硅至多孔陶瓷素坯(不含碳碳化硼多孔坯体或碳化硼-C多孔坯)的熔渗时的烧结体中单质硅饱和为准；

单质硅的理论添加量的具体的计算过程为：(1)测量步骤S3中多孔陶瓷素坯的质量，根据复合粉体中碳所占百分数计算多孔陶瓷素坯中碳的质量，按公式C+Si→SiC计算与多孔陶瓷素坯中碳反应所需硅的质量为m₁；(2)测量步骤S3中多孔陶瓷素坯的体积，根据质量守恒计算反应后碳化硼与碳化硅的质量，从而可得与碳化硅所占体积，坯体体积减去碳化硼与碳化硅所占体积，得到气孔体积，即得填充坯体中剩余气孔所需单质Si体积，与2.3(单质硅的密度为2.3克每立方厘米)相乘，即得到填充剩余气孔所需Si的质量为m₂；(3)将两部分所需Si的质量相加，得到单质硅的理论添加量m＝m₁+m₂。

如上所述的制备方法，优选地，在步骤S4中，所述真空熔渗时真空度≤200Pa，熔渗过程是先以5℃/min的速度升温至1530℃，然后保温1h。

本发明经大量实验研究发现，在步骤S1中，通过模压来减少粉体体积，有利于提高碳化硼粉体合成效率，使碳热反应更充分。

在步骤S1中预脱水的目的是：H₃BO₃在185℃即可脱水分解为B₂O₃，这一分解过程会产生大量水蒸气。但真空石墨烧结炉升温速率较快，仅在1h即可从室温(25℃)升温至1100℃。为了避免坯体因炉内升温速率过快而产生大量水蒸气，同时提高反应速率，对原料坯体进行预脱水处理，即将坯体置于管式真空碳化炉中，加热至550℃，并保温1h，使硼酸完全脱水，得到B₂O₃-C坯体。

步骤S1中，在合成碳化硼粉体时如果加入过量的C可能会合成不同碳硼原子比的碳化硼，并且加过量的碳，合成后的碳化硼粉体含碳量并不确定，而制备复合材料需要确定碳含量，因为不同碳含量的材料性能也不同，故延长渗硅保温时间为1h，使硅完全渗入坯体且充分反应。

上述方法制备的碳化硼陶瓷复合材料的维氏硬度在15.5～17.4GPa，抗弯强度在279～338MPa，断裂韧性在3.46～4.06MPa·m^1/2，开口气孔率在0.16～0.31％，体积密度为2.48～2.68g/cm³。

(三)有益效果

本发明的有益效果是：

本发明的原理是以碳热还原法合成的碳化硼-C复合粉体为原料，采用对多孔陶瓷素坯具有一定润湿性的硅作为熔渗剂，在毛细管力的作用下渗入多孔陶瓷素坯，浸渗剂填充素坯中的原有气孔，完成致密化过程。

本发明提供的一种低成本碳化硼陶瓷复合材料的制备方法，步骤简单、熔渗温度低，在较低制备成本的条件下能够获得致密度高的碳化硼陶瓷复合材料，在制备过程中样品尺寸变化<0.1％，属净尺寸烧结；并且本发明的方法能够生产各种形状复杂的产品，易于在碳化硼陶瓷材料制造领域推广应用。本发明制备的碳化硼陶瓷复合材料具有致密化程度较高，体积密度较低，综合力学性能优良的特点，生产成本低而且工艺简单、熔渗温度较低、制备周期短、效率高；并且本发明的方法能够生产各种形状复杂的产品。

附图说明

图1为本发明实施例1中合成碳化硼粉体的X射线衍射图；

图2为本发明实施例1中合成碳化硼粉体扫描电镜照片图；

图3为本发明实施例1中制备的碳化硼陶瓷复合材料X射线衍射图；

图4为本发明实施例1中的碳化硼陶瓷复合材料扫描电镜照片图以及各区域的EDS成分分析图；

图5为本发明实施例2中合成碳化硼-C粉体的X射线衍射图；

图6为本发明实施例2中合成碳化硼-C粉体的扫描电镜照片图；

图7为本发明实施例2中制备的碳化硼陶瓷复合材料X射线衍射图；

图8为本发明实施例2中的碳化硼陶瓷复合材料扫描电镜照片图；

图9为本发明实施例3中合成碳化硼-C粉体的X射线衍射图；

图10为本发明实施例3中合成碳化硼-C粉体扫描电镜照片图；

图11为本发明实施例3中制备的碳化硼陶瓷复合材料X射线衍射图；

图12为本发明实施例3中的碳化硼陶瓷复合材料扫描电镜照片图；

图13为本发明实施例4中合成碳化硼-C粉体的X射线衍射图；

图14为本发明实施例4中合成碳化硼-C粉体的扫描电镜照片图以及各区域的EDS成分分析图；

图15为本发明实施例4中制备的碳化硼陶瓷复合材料X射线衍射图；

图16为本发明实施例4中的碳化硼陶瓷复合材料扫描电镜照片图。

具体实施方式

为了更好的解释本发明，以便于理解，下面结合附图，通过具体实施方式，对本发明作详细描述。

其中，下面实施例中采用的H₃BO₃粉体重量纯度＞99.9％；采用的炭黑粉体重量纯度＞99％，中位粒径为20nm；

实施例中的H₃BO₃粉体与炭黑粉体或合成粉体与粘结剂混合采用机械混合的方式，混合过程中自然形成颗粒状物料；

具体地，如H₃BO₃粉体与炭黑粉体的混合均匀，采用在球磨罐中依次加入炭黑、硼酸和Al₂O₃研磨球后，将球磨罐密封，以70r/min的转速球磨处理12h。将球磨后的粉体过筛，筛子的孔径为4mm，以分离出混合粉体中的研磨球，即为H₃BO₃-炭黑混合粉体。

实施例中压制成形采用的设备为DY-30型电动粉末压片机；

实施例中熔渗采用的设备为石墨真空烧结炉；

实施例中维氏硬度的测试方法为维氏压痕硬度法，采用显微维氏硬度计；

实施例中抗弯强度的测试方法为三点抗弯强度法，采用电子万能试验机；

实施例中断裂韧性的测试方法为SENB法，采用电子万能试验机；

实施例中体积密度与开口气孔率的测试方法采用阿基米德排水法；wt.％表示重量百分比。

实施例1

S1、将H₃BO₃粉体与炭黑粉体混合均匀，混合比例为H₃BO₃粉体79.34wt.％与炭黑20.66wt.％，再进行过孔径为4mm的筛，用电动粉末压片机将粉体模压成型，其压力为150MPa，然后在550℃条件下保温1h进行预脱水，获得B₂O₃-C素坯；

S2、将预脱水得到的B₂O₃-C坯体装入石墨坩埚中，利用石墨真空烧结炉，在1700℃的真空状态下，高温烧制30min，使其发生碳热还原反应(2B₂O₃+7C＝B₄C+6CO)；

S3、将步骤S2合成的粉体研磨过60目的筛后，通过机械搅拌混入粘结剂，粘结剂占粉体总质量的20％，得到模压物料；采用电动粉末压片机将上述粉体模压成型，其成型压力为200MPa，将脱模后的压坯置于60℃烘箱中干燥12h。

其中，粘结剂为聚乙烯醇水溶液，其中聚乙烯醇的质量浓度为5％；

S4、将步骤S3获得的多孔碳化硼素坯作为骨架，采用硅作为熔渗剂，所述单质硅的实际添加量为单质硅的理论添加量的2倍。具体是在碳化硼素坯上铺满单质硅，在真空环境下进行熔渗，熔渗时真空度≤200Pa，熔渗过程是先以5℃/min的速度升温至1530℃，然后保温1h，获得碳化硼陶瓷复合材料。

对上述步骤S2合成的粉体进行X射线衍射检测，结果如图1所示，并通过X’Pert-HighScore-(Plus)软件分析X射线衍射结果，其合成粉体的相组成为B_6.5C，基本没有碳的衍射峰的存在，即合成粉体中不含有游离碳；

对上述步骤S2合成的碳化硼粉体进行扫描电镜检测，结果如图2所示，合成粉体中形状较为规则的颗粒为碳化硼颗粒；合成粉体中碳化硼颗粒表面棱角清晰，比较光滑，未观察到碳颗粒。

对上述步骤S4碳化硼陶瓷复合材料进行X射线衍射检测，结果如图3所示，复合材料的相组成为：B₁₂(C,Si,B)₃、SiC和Si。

对上述步骤S4合成的碳化硼陶瓷复合材料进行各区域的EDS成分分析，结果如图4所示，图中(a)为碳化硼陶瓷复合材料扫描电镜照片图，(b)为区域I的EDS成分分析图，(c)为区域Ⅱ的EDS成分分析图，(d)为区域ⅡI的EDS成分分析图；图中黑色组织为B12(B,C,Si)₃，白色组织为SiC，灰色组织为游离Si；结果说明碳化硼陶瓷复合材料的相组成为B₁₂(C,Si,B)₃、SiC和Si。

对上述制备的碳化硼陶瓷复合材料进行检测，测得其体积密度、开口气孔率、抗弯强度、断裂韧性、维氏硬度分别为2.48g/cm³、0.16％、338MPa、4.06MPa·m^1/2和15.4GPa。

实施例2

S1、将H₃BO₃粉体与炭黑粉体混合均匀，混合比例为H₃BO₃粉体74.47wt.％与炭黑25.30wt.％，再进行过孔径为4mm的筛，用电动粉末压片机将粉体模压成型，其压力为150MPa，然后在550℃条件下保温1h进行预脱水，获得B₂O₃-C素坯；

S2、将预脱水得到的B₂O₃-C坯体装入石墨坩埚中，利用石墨真空烧结炉，在1700℃的真空状态下，高温烧制30min，使其发生碳热还原反应(2B₂O₃+7C＝B₄C+6CO)，得到碳化硼-C粉体；

S3、将步骤S2合成的粉体研磨过60目的筛后，通过机械搅拌混入粘结剂，粘结剂占碳化硼-C粉体总质量的20％，得到模压物料；采用电动粉末压片机将上述粉体模压成型，其成型压力为200MPa，将脱模后的压坯置于60℃烘箱中干燥12h。

其中，粘结剂为聚乙烯醇水溶液，其中聚乙烯醇的质量浓度为5％；

S4、将步骤S3获得的多孔碳化硼-C素坯作为骨架，采用硅作为熔渗剂，单质硅的实际添加量为单质硅的理论添加量的2倍，使硅均匀的铺满素坯上表面，进行真空熔渗，熔渗时真空度≤200Pa，熔渗过程是先以5℃/min的速度升温至1530℃，然后保温1h，获得碳化硼复合材料。

对上述步骤S2合成的粉体进行X射线衍射检测，结果如图5所示，说明合成粉体的相组成为B_38.66C₆、C；为碳化硼-C粉体。

对上述步骤S2合成的粉体进行扫描电镜检测，结果如图6所示，合成粉体中形状较为规则的颗粒为碳化硼颗粒，碳化硼颗粒周围附着的絮状物质为游离C；结果说明合成粉体中存在有明显的絮状碳颗粒，且合成粉体中碳含量偏低时，碳颗粒独立于碳化硼颗粒分布；合成粉体中碳化硼形貌不一，存在有棒状的碳化硼颗粒。

对上述步骤S4合成的碳化硼陶瓷复合材料进行X射线衍射检测，结果如图7所示，复合材料的相组成为：B₁₂(C,Si,B)₃、SiC和Si。

对上述步骤S4合成的碳化硼陶瓷复合材料进行扫描电镜，结果如图8所示，图中黑色组织为B₁₂(B,C,Si)₃，白色组织为SiC，灰色组织为游离Si；结果说明碳化硼陶瓷复合材料的相组成为B₁₂(C,Si,B)₃、SiC和Si；

对上述制备的碳化硼陶瓷复合材料进行检测，测得其体积密度、开口气孔率、抗弯强度、断裂韧性、维氏硬度分别为2.54g/cm³、0.31％、286MPa、3.46MPa·m^1/2和15.7GPa。

实施例3

S1、将H₃BO₃粉体与炭黑粉体混合均匀，混合比例为H₃BO₃粉体72.86wt.％与炭黑27.14wt.％，再进行过孔径为4mm的筛，用电动粉末压片机将粉体模压成型，其压力为150MPa，然后在550℃条件下保温1h进行预脱水，获得B₂O₃-C素坯；

S2、将预脱水得到的B₂O₃-C坯体装入石墨坩埚中，利用石墨真空烧结炉，在1700℃的真空状态下，高温烧制30min，使其发生碳热还原反应(2B₂O₃+7C＝B₄C+6CO)，得到碳化硼-C粉体；

S3、将步骤S2合成的粉体研磨过60目的筛后，通过机械搅拌混入粘结剂，粘结剂占粉体总质量的20％，得到模压物料；采用电动粉末压片机将上述粉体模压成型，其成型压力为200MPa，将脱模后的压坯置于60℃烘箱中干燥12h。

其中，粘结剂为聚乙烯醇水溶液，其中聚乙烯醇的质量浓度为5％；

S4、将步骤S3获得的多孔碳化硼-C素坯作为骨架，采用硅作为熔渗剂，单质硅的实际添加量为单质硅的理论添加量的2倍，使素坯上表面均匀地铺满硅块，进行真空熔渗，熔渗时真空度≤200Pa，熔渗过程是先以5℃/min的速度升温至1530℃，然后保温1h，获得碳化硼复合材料。

对上述步骤S2合成的粉体进行X射线衍射检测，结果如图9所示，结果说明其合成粉体的相组成为B_11.72C_3.8、C，为碳化硼-C粉体；

对上述步骤S2合成的粉体进行扫描电镜检测，结果如图10所示，合成粉体中形状较为规则的颗粒为碳化硼颗粒，碳化硼颗粒周围附着的絮状物质为游离C，合成粉体中存在有明显的絮状碳颗粒，且碳颗粒含量逐渐增多。合成粉体中碳化硼形貌不一，存在有棒状的碳化硼颗粒。

对上述步骤S4合成的碳化硼陶瓷复合材料进行X射线衍射检测，结果如图11所示，复合材料的相组成为：B₁₂(C,Si,B)₃、SiC和Si。

对上述步骤S4合成的碳化硼陶瓷复合材料进行扫描电镜检测；结果如图12，图中黑色组织为B₁₂(B,C,Si)₃，白色组织为SiC，灰色组织为游离Si；结果说明碳化硼陶瓷复合材料的相组成为B₁₂(C,Si,B)₃、SiC和Si；

对上述制备的碳化硼陶瓷复合材料进行检测，测得其体积密度、开口气孔率、抗弯强度、断裂韧性、维氏硬度分别为2.60g/cm³、0.31％、279MPa、3.46MPa·m^1/2和17.4GPa。

实施例4

S1、将H₃BO₃粉体与炭黑粉体混合均匀，混合比例为H₃BO₃粉体71.97wt.％与炭黑28.03wt.％，再进行过孔径为4mm的筛，用电动粉末压片机将粉体模压成型，其压力为150MPa，然后在550℃条件下保温1h进行预脱水，获得B₂O₃-C素坯；

S2、将预脱水得到的B₂O₃-C坯体装入石墨坩埚中，利用石墨真空烧结炉，在1700℃的真空状态下，高温烧制30min，使其发生碳热还原反应(2B₂O₃+7C＝B₄C+6CO)，最终得到碳化硼-C粉体；

S3、将步骤S2合成的粉体研磨过60目的筛后，通过机械搅拌混入粘结剂，粘结剂占碳化硼-C粉体总质量的20％，得到模压物料；采用电动粉末压片机将上述粉体模压成型，其成型压力为200MPa，将脱模后的压坯置于60℃烘箱中干燥12h。

其中，粘结剂为聚乙烯醇水溶液，其中聚乙烯醇的质量浓度为5％；

S4、将步骤S3获得的多孔碳化硼-C素坯作为骨架，采用硅作为熔渗剂，单质硅的实际添加量为单质硅的理论添加量的2倍，使素坯上表面均匀地铺满硅块，进行真空熔渗，熔渗时真空度≤200Pa，熔渗过程是先以5℃/min的速度升温至1530℃，然后保温1h，获得碳化硼复合材料。

对上述步骤S2合成的粉体进行X射线衍射检测，结果如图13所示，经分析合成粉体的相组成为B_11.72C_3.8、C；为碳化硼-C粉体。

对上述步骤S2合成的粉体进行各区域的EDS成分分析，结果如图14所示，图中(a)为合成粉体的扫描电镜照片图，(b)为区域I的EDS成分分析图，(c)为区域Ⅱ的EDS成分分析图；合成粉体中形状规则的颗粒为碳化硼颗粒，碳化硼颗粒周围附着的絮状物质为游离C；合成粉体中存在有明显的絮状碳颗粒，且随着炭黑用量增多，碳颗粒含量逐渐增多。细小的碳颗粒开始附着在碳化硼颗粒表面，且分布逐渐均匀，合成粉体的颗粒也逐渐趋于圆润。

对上述步骤S4合成的碳化硼陶瓷复合材料进行X射线衍射检测，结果如图15所示，复合材料的相组成为：B₁₂(C,Si,B)₃、SiC和Si。对上述步骤S4合成的碳化硼陶瓷复合材料进行扫描电镜检测，结果如图16所示，图中黑色组织为B₁₂(B,C,Si)₃，白色组织为SiC，灰色组织为游离Si；结果说明碳化硼陶瓷复合材料的相组成为B₁₂(C,Si,B)₃、SiC和Si；

对上述制备的碳化硼陶瓷复合材料进行检测，测得其体积密度、开口气孔率、抗弯强度、断裂韧性、维氏硬度分别为2.68g/cm³、0.18％、310MPa、3.75MPa·m^1/2和17.2GPa。

目前商业用的碳化硼粉体主要是通过碳热还原法制备的，其中存在游离碳和颗粒团聚体，需要经过破碎和提纯，提纯和破碎处理成本比较高，本发明使用廉价的炭黑和硼酸为原料，不对粉体进行破碎和提纯处理，简化了碳化硼原料粉体的制备工艺，缩短了工序，节约了成本。此外，该方法采用渗硅烧结法制备碳化硼陶瓷复合材料，不需要昂贵的设备，对原料粉体纯度、粒度要求低，且烧结温度较低(1530℃左右)，不仅降低了烧结工艺成本，还适合制备大尺寸、复杂形状制品。与碳化硼陶瓷复合材料现有的制备方法相比，本发明创新性地提出了一种低成本碳化硼陶瓷复合材料的制备方法。解决了碳化硼陶瓷复合材料制备成本高的问题。

现有技术中申请号为CN201410728325.1(对比专利)，名称为基于粗颗粒粉体的无压烧结碳化硼陶瓷制备方法中，其原料为价格低廉的2微米以上粗颗粒碳化硼粉体，采用无压烧结工艺，其烧结过程需要通入惰性保护气体至常压，在2000～2300℃，保持0.5～5小时。而本发明烧结时仅需在真空、1530℃保温1小时，对设备要求较低，在烧结时消耗的能源要少很多；此外，本发明的复合材料，其断裂韧性最高可达4.06MPa·m^1/2，高于该对比专利中的3.50MPa·m^1/2，本发明的复合材料，致密度最高可达99.6％，也高于该对比专利的96.8％。总的来说，本发明的制备方法能够在更低的成本下制备出性能更好的碳化硼复合材料。

以上所述，仅是本发明的较佳实施例而已，并非是对本发明做其它形式的限制，任何本领域技术人员可以利用上述公开的技术内容加以变更或改型为等同变化的等效实施例。但是凡是未脱离本发明技术方案内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、等同变化与改型，仍属于本发明技术方案的保护范围。

Claims (10)

1.一种低成本碳化硼陶瓷复合材料的制备方法，其特征在于，其包括如下步骤：

S1、将硼酸粉体与炭黑混合均匀，模压成型后进行预脱水；

S2、将预脱水后的粉体进行碳热还原反应，合成碳化硼或碳化硼-C粉体；

S3、将步骤S2合成的粉体与粘结剂混合均匀，模压成型，干燥后获得多孔陶瓷素坯；

S4、将素坯作为骨架，以硅作为熔渗剂，进行真空熔渗，获得碳化硼陶瓷复合材料。

2.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在步骤S1中，所述硼酸粉体重量纯度＞99.9％；采用的炭黑粉体重量纯度＞99％，中位粒径为20nm。

3.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在步骤S1中，所述硼酸粉体与炭黑按重量比为70～80：30～20进行。

4.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述混合均匀采用机械混合。

5.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在步骤S1中，所述模压成型的压力为120～180MPa，预脱水的条件为550℃条件下保温1h，使H₃BO₃脱水形成B₂O₃，得到B₂O₃-C素坯。

6.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在步骤S2中，所述碳热还原反应的条件为在1700℃的真空状态下，高温烧制30min。

7.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在步骤S3中，所述粘结剂为质量浓度为5％的聚乙烯醇水溶液，粘结剂占步骤S2合成的粉体总质量的15～25％。

8.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在步骤S3中，所述模压成型的压力为200MPa，干燥的条件为60℃，干燥12h。

9.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在步骤S4中，所述单质硅的实际添加量为单质硅的理论添加量的2倍；

所述单质硅的理论添加量以使步骤S3中所述多孔陶瓷素坯的孔隙全部渗入多孔陶瓷素坯的熔渗时的烧结体中单质硅饱和为准；

其中，单质硅的理论添加量的计算过程为：(1)测量步骤S3中多孔陶瓷素坯的质量，根据复合粉体中碳所占百分数计算多孔陶瓷素坯中碳的质量，及公式C+Si→SiC计算与多孔坯体中碳反应所需硅的质量为m₁；(2)测量步骤S3中多孔陶瓷素坯的体积，根据质量守恒计算反应后碳化硼与碳化硅的质量，从而可得与碳化硅所占体积，坯体体积减去碳化硼与碳化硅所占体积，得到气孔体积，即得填充坯体中剩余气孔所需单质Si体积，与2.3相乘，即得到填充剩余气孔所需Si的质量为m₂；(3)将两部分所需Si的质量相加，得到单质硅的理论添加量m＝m₁+m₂。

10.如权利要求1所述的制备方法，其特征在于，在步骤S4中，所述真空熔渗时真空度≤200Pa，熔渗过程是先以5℃/min的速度升温至1530℃，然后保温1h。

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