CN115697556A - 催化剂担载用基底和催化转化器 - Google Patents
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Abstract
提供兼顾抑制压力损失的增加和提高冷启动时净化性能的催化剂担载用基底。本发明涉及一种催化剂担载用基底，其特征在于，所述催化剂担载用基底通过至少部分地接合蜂窝体和金属外筒而形成，所述蜂窝体通过卷绕或者层叠金属制的平箔与波箔而成，所述金属外筒围绕所述蜂窝体的外周面，在所述平箔与波箔上，在厚度方向上贯通的多个孔彼此不连接而分离地形成，所述多个孔满足以下的条件式(1)。h/p>1.0(1)，其中，h是所述蜂窝体的轴向上的孔的配置间隔，p是在与所述轴向正交的方向且沿着箔的方向上的孔的配置间隔。
Description
技术领域
本发明涉及催化剂担载用基底和催化转化器，特别是涉及对汽车等内燃机的排出气体进行净化的催化转化器和用于该催化转化器的催化剂担载用基底。
背景技术
作为汽车等的内燃机的排出气体净化用催化剂载体，大多使用在耐热合金制外筒嵌入相同合金制蜂窝体而成的催化转化器。在催化转化器中，特别是在由金属制箔构成的金属载体中，蜂窝体使用了将厚度50μm左右的金属制平箔和对该平箔进行了波纹加工的波箔交替地层叠而成的蜂窝体、将带状的平箔与波箔重叠而卷绕成涡旋状的蜂窝体等。
近年来，存在汽车排出气体限制变得非常严格的倾向，特别是排出气体测定模式中冷启动时的一氧化碳、烃、氮氧化物等有害物质的排出占总排出量相当大的比例。因此，从提前使催化剂活化而抑制冷启动时有害物质的排出的必要性出发，要求降低催化剂载体热容量的技术。
为了解决该技术问题，对构成金属载体的平箔和波箔实施开孔加工而降低金属载体的热容量是有效的。其具体方法例如在专利文献1、专利文献2、专利文献3、专利文献4、专利文献5、专利文献6等中公开。
在先技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利第5199291号公报；
专利文献2：日本专利第4975969号公报；
专利文献3：日本专利第3932798号公报；
专利文献4：日本专利第4226884号公报；
专利文献5：日本专利第5279284号公报；
专利文献6：日本专利第6505336号公报。
发明内容
发明要解决的问题
由实施了开孔加工的金属箔构成的金属载体的热容量小，因此催化剂提前活化以减少在冷启动时有害物质的排出。此外，在孔区域中产生湍流。该湍流对促进气体的物质移动是极其有效的，湍流的产生也有助于净化性能的提高。
然而，特别是在排出气体为高流量时，由于湍流影响而导致压力损失变高，其结果，存在导致内燃机的输出降低、燃料经济性恶化的问题。本发明的目的在于提供一种既能够抑制压力损失的增加又不损害冷启动时净化性能的催化剂担载用基底和使用该催化剂担载用基底的催化转化器。
解决问题的手段
为了解决上述问题，本发明涉及的催化剂担载用基底是(I)一种催化剂担载用基底，其特征在于，所述催化剂担载用基底通过至少部分地接合蜂窝体和金属外筒而形成，所述蜂窝体通过卷绕或者层叠金属制的平箔与波箔而成，所述金属外筒围绕所述蜂窝体的外周面，在所述平箔与波箔上，在厚度方向上贯通的多个孔彼此不连接而分离地形成，所述多个孔满足以下的条件式(1)，
h/p>1.0 (1)
其中，h是所述蜂窝体的轴向上的孔的配置间隔，p是在与所述轴向正交的方向且沿着箔的方向上的孔的配置间隔。
(II)根据上述(I)所述的催化剂担载用基底，其特征在于，所述h/p的平均值为1.2以上。
(III)根据(I)或(II)所述的催化剂担载用基底，其特征在于，各孔的孔径为0.2mm以上且6.0mm以下。
(IV)根据(I)或(II)所述的催化剂担载用基底，其特征在于，各孔的孔径为0.2mm以上且4.0mm以下。
(V)根据上述(I)至(IV)中任一项所述的催化剂担载用基底，其特征在于，各孔的形状为圆形。
(VI)根据上述(I)至(V)中任一项所述的催化剂担载用基底，其特征在于，所述孔的开口率为20％以上。
一种催化转化器，其特征在于，包括：上述(I)至(VI)中任一项所述的催化剂担载用基底；以及担载于所述蜂窝体的催化剂。
发明效果
根据本发明，能够兼顾抑制压力损失的增加和提高冷启动时净化性能。
附图说明
图1是示出本实施方式涉及的催化剂载体的整体结构的立体图。
图2是示出本实施方式涉及的蜂窝体与外筒的结构的局部立体图。
图3a是示出箔的孔配置与孔之间的间隔的定义以及开口率的定义的俯视图。
图3b是示出孔的变形例(椭圆)的俯视图。
图3c是示出孔的变形例(三角形)的俯视图。
图4是示出比较例涉及的箔的孔配置的俯视图。
图5是示出实施例涉及的箔的孔配置的俯视图。
图6是示出实施例涉及的箔的孔配置的俯视图。
图7是示出实施例涉及的箔的孔配置的俯视图。
图8是示出比较例涉及的箔的孔配置的俯视图。
图9是示出实施例涉及的箔的孔配置的俯视图。
图10是示出实施例涉及的箔的孔配置的俯视图。
图11示出使用厚度50μm的箔、每平方英寸300单元构成的载体时的压力损失与净化性能的关系。
图12示出使用厚度30μm的箔、每平方英寸400单元构成的载体时的压力损失与净化性能的关系。
图13是示出本实施方式涉及的箔的孔配置的俯视图。
图14是示出本实施方式涉及的箔的孔配置的俯视图。
具体实施方式
以下，参照附图，对本发明的优选实施方式进行详细说明。
图1是催化转化器1的立体图。催化转化器1通过在催化剂担载用基底中使催化剂担载于蜂窝体4而构成，该催化剂担载用基底具有卷绕平箔2和波箔3而成的蜂窝体4、以及包围该蜂窝体4的外周面的外筒5。在平箔2和波箔3中，可以使用由耐热合金构成的金属箔。金属箔的膜厚优选为20μm至100μm。波箔3可以通过对金属制的平箔(母材平箔)进行例如波纹加工来制造。
在此，作为最优选的耐热合金，可以举出Fe-20Cr-5Al类不锈钢及其与耐热性高的Ni基钎料接合而成的材料。然而，可以不限于Fe-20Cr-5Al类不锈钢，而使用在合金组成中含有Al的耐热性各种不锈钢。通常，用于金属载体的金属箔含有15～25质量％的Cr、2～8质量％的Al。例如，也可以使用Fe-18Cr-3Al合金、Fe-20Cr-8Al合金等作为耐热合金。
催化剂例如可以通过在蜂窝体4的金属箔表面上涂布预定的载体涂液(wash coatslurry)并对其进行干燥、烧成来担载于金属箔。在载体涂液中，例如可以使用通过在硝酸钯水溶液内搅拌γ氧化铝粉末、镧氧化物、锆氧化物、铈氧化物而获得的浆料状的溶液。
外筒2例如可以使用不锈钢。外筒2的壁厚优选为1～2mm。蜂窝体4的单元密度优选为每平方英寸100单元至600单元。
催化转化器1安装于未图示的车辆的排气管，以使得排出气体从轴向(后述的z方向)的一端侧朝向另一端侧流动。通过担载于蜂窝体4的催化剂与排出气体反应，催化转化器1对流入的排出气体进行净化。
图2是催化转化器1的一部分的立体图。参照该图，在平箔2和波箔3上分别形成有在厚度方向上贯通的多个孔8。在本发明中，为了兼顾高净化性能和低压力损失，严格地规定了该孔的配置方式。
图3a是平箔2的一部分的展开图。参照该图，孔8能够设置成例如交错状。“交错”是指，在通过θ方向上相邻的孔8a以及孔8b的中间位置M而在z方向上延伸的假想线上配置有下一列的孔8c，该配置关系在θ方向上连续。孔8期望形成于蜂窝体4的避开了包含气体入口侧端部的预定范围及包含气体排出侧端部的预定范围的区域。这些端部区域在排出气体净化时容易受到损伤，因此形成孔8时结构变得脆弱，寿命有可能降低。包含气体入口侧端部的预定范围优选为距气体输入侧端部10mm的范围。包含气体排出侧端部的预定范围根据后述的h值而变动，但优选为距气体排出侧端部约10mm的范围。
在此，以往的金属载体如上所述由进行了开孔加工的平箔和波箔形成，虽然具有提高冷启动时净化性能的效果，但同时具有压力损失也增加的缺点。
本发明人等发现，仅在平箔2和波箔3开设有孔8时，无法防止压力损失的增加，通过限定孔的配置形态，能够在保持净化性能的同时降低压力损失。更具体而言，发现即使开口率相同，气体流动方向的孔8的配置间隔越大，越能够抑制压力损失的上升，并且不损害净化性能。在此，开口率是指，如图3a所示，涂黑的孔部的面积总和相对于由三角形包围的整体面积的比。即，用线连结相邻的三个孔(圆形)的中心来描绘三角形，并且将该三角形的内侧面积定义为整体面积、将以涂黑表示的该三角形与孔重叠的部分的面积定义为孔面积时，将孔面积相对于整体面积的比定义为开口率。另外，本说明书中的孔的中心是指孔的重心。本说明书中的气体流动方向是指蜂窝体的轴向。
在图3a中，孔8的形状为圆形，但本发明不限于此，也可以是其他形状。其他形状包括椭圆、矩形等各种形状。如图3b所示，在孔8为椭圆的情况下，也能够用线连结三个孔8的中心(重心)而描绘三角形，并且将该三角形的内侧面积定义为整体面积、将以涂黑表示的该三角形与孔8重叠的部分的面积定义为孔面积时，将孔面积相对于整体面积的比定义为开口率。如图3c所示，在孔8为矩形的情况下，也能够用线连结三个孔的中心(重心)来描绘三角形，并且将该三角形的内侧面积定义为整体面积、将以黑色涂覆表示的该三角形与孔8重叠的部分的面积定义为孔面积时，将孔面积相对于整体面积的比定义为开口率。即使是圆、椭圆、矩形以外的形状，也能够同样以孔8的重心为基准来定义开口率。
通常，在由未开孔的平箔和波箔构成的金属载体中，单元内的气体流动是层流。然而，当箔开有孔时，在孔的部分，雷诺数(Reynolds number)部分地增加，容易产生湍流，因此压力损失变大。即，在从气体流动方向观察孔数多的情况下，沿着气体流动方向产生湍流的位点的数量变多，因此压力损失进一步变大。然而，若过度地产生湍流，则会导致压力损失的上升而不会提高净化性能。特别是，压力损失的上升在高流量时显著，成为使内燃机的输出降低的主要原因。
在此，在构成金属载体的蜂窝体中，将气体流动方向定义为z方向，将与沿着金属制平箔的面的z方向垂直的方向定义为θ方向。若将θ方向上的孔的配置间隔(换言之，在θ方向上相邻的孔8的孔中心间的距离)设为p，将z方向上的孔的配置间隔(换言之，在z方向上相邻的孔8的z方向上的孔中心间的距离)设为h，则通过减小p值、增大h值，在保持开口率的状态下，气体流动方向的孔间隔会增大。由此，能够在不降低净化性能、特别是冷启动时净化性能的情况下降低压力损失，能够兼顾高净化性能和低压力损失。
在此，h/p大于1.0，优选平均值为1.2以上。通过满足该数值条件，能够兼顾高净化性能和低压力损失。平箔2和波箔3各自的金属箔中的配置间隔p也示于图2中。此外，由于平均值为1.2以上，因此也可以包含大于1.0且小于1.2的范围。
在此，如图3b所示，在孔8的形状为椭圆的情况下，相邻的椭圆的Z方向上的重心间距离为配置间隔h，相邻的椭圆的θ方向上的重心间距离为p。如图3c所示，在孔8的形状为矩形的情况下，相邻的矩形的Z方向上的重心间距离为配置间隔h，相邻的椭圆的θ方向上的重心间距离为p。
在波箔3的情况下，上述配置间隔h、配置间隔p、开口率以及孔径能够使用在作为波箔3母材的母材平箔的状态下测量时的值。另外，期望平箔2和波箔3的配置间隔h、配置间隔p、开口率以及孔径彼此相同。然而，也可以互不相同。在该情况下，平箔2和波箔3分别满足“h/p＞1.0”即可。
上述开口率的下限值优选为20％。若开口率降低至小于20％，则蜂窝体4的热容量变得过大，无法充分发挥冷启动时的净化性能。开口率的上限值优选为40％。若开口率超过40％，则相邻的孔8彼此有可能连接。
孔8的孔径(直径)优选为6.0mm以下，更优选为4.0mm以下。若孔径大于6.0mm，则因增大h/p引起的压力损失降低效果变小，并且净化性能有可能降低。另外，孔8的孔径优选为0.2mm以上。若孔径小于0.2mm，则孔8被催化剂堵塞，无法产生湍流。在此，在孔8为与圆形不同的其他形状的情况下，能够定义与孔8面积相同面积的圆并将该圆的直径设为“孔径”。
实施例
接着，一边示出实施例，一边对本发明进行具体说明。对于h/p等彼此不同的多个催化转化器，评价净化性能和压力损失。
形成于平箔和波箔上的各孔的直径为1.0mm。孔的形成区域为蜂窝体的避开了距气体入口侧端部5mm、距气体出口侧端部约5mm的区域。孔的配置为朝向z方向彼此不同的交错配置。孔的形状为圆形(其他实施例和比较例也相同)。
金属箔的箔厚度设定为50μm。外筒的壁厚设定为1.5mm。将平箔和波箔以重叠的状态卷绕，由此得到直径50mm、长度80mm、单元密度为每平方英寸300单元的蜂窝体。
h、p、孔径和开口率在平箔和波箔中均相同。另外，波箔在波箔形成前的平箔(母材平箔)的状态下测定这些值。具体而言，用照相机拍摄平箔和母材平箔，进行图像分析，由此测定h、p、孔径和开口率。
使以氧化铈-氧化锆-氧化镧-氧化铝为主成分、每100g含有1.25g钯的载体涂液通过蜂窝体，将多余的载体涂液除去后，在180℃下干燥1小时，接着在500℃下烧成2小时，由此以每体积蜂窝体200g/L干燥后重量的量担载在金属箔上。钯的担载量为2.5g/L。
通过使流量调整到预定流量的常温空气流向该催化转化器中并测定催化转化器前后的压力差来评价压力损失。在本实施例中，通过以2.5Nm3/分钟的流量流过20℃空气来评价压力损失。这在换算为流速时平均为约21m/s。
另一方面，将加热至300℃的模型气体(由一氧化碳、丙烯、一氧化氮、氧、二氧化碳、水蒸气、氮构成的混合气体)以预定流量流向常温的催化转化器，将丙烯浓度降低50％为止所需要的时间作为冷启动时的净化性能来评价净化性能。构成模型气体的各气体的浓度为，一氧化碳：5000ppm；丙烯：500ppm；一氧化氮：500ppm；氧：4500ppm；二氧化碳：14％；水蒸气：10％；剩余部分为氮。在标准状态下使每分钟流动300升来评价净化性能。
图4是比较例的配置，h与p的长度之比、即h/p为1.0，开口率为20％。
上述的图3a是实施例的配置，相对于图4所示的图，p值为0.913倍、h值为1.061倍。开口率维持在20％。即，在将开口率保持为20％的状态下，将h/p值增加至1.2。
若比较图4所示的h/p为1.0的情况与图3a所示的h/p为1.2的情况，则开口率为与20％相同的值，净化性能、即丙烯浓度降低50％为止的时间大致相同。然而，图3a的例子与图4相比，z方向的孔的间隔扩大。因此，在气体流动方向(z方向)上产生不必要湍流的位置会减少，压力损失降低了5％左右。
图5、图6、图7是本发明的其他实施例，相对于图4所示的值，p值分别设为小、h值设为大，由此h/p值分别设为1.5、2.0、3.0。开口率同样地维持20％。在该情况下，与图4所示的h/p＝1.0时相比，冷启动时净化性能几乎不变，但压力损失可以分别降低9％左右、15％左右、20％左右。
由此，若在将开口率保持为相同值的状态下增大h/p值，则能够在不降低净化性能的情况下减少压力损失。即，可知能够兼顾冷启动时的高净化性能和低压力损失。
当然，在以相同h/p值进行比较的情况下，开口率大的催化转化器与开口率小的催化转化器相比，压力损失大。因此，与不满足本发明的h和p关系的开口率小的催化转化器相比，满足h和p关系的开口率大的催化转化器可能具有更大的压力损失。然而，由于开口率小的载体具有较大的热容量，因此冷启动时的净化性能可能较差。从兼顾高净化性能和低压力损失的观点来看，满足本发明的h/p的催化转化器的整体性能优异。
本来催化转化器的净化性能应该根据从发动机排出的限制对象物质的量、作为目标的来自尾管的排出量的值等来决定，如果达到目标的排出量，则不需要使用导致压力损失过度增大的开口率较大的催化转化器。在该情况下，如果使用开口率小的催化转化器、且满足本发明的h/p值，则与现有技术的开孔催化转化器相比，进一步得到低压力损失。
将开口率从20％扩大至40％，通过同样的实验方法，评价净化性能和压力损失。与开口率为20％的情况同样地，设定孔径为1.0mm，开口率以外的催化转化器的结构与开口率20％的情况相同。图8是比较例的配置，h与p的长度之比、即h/p为1.0。在h/p＝1.0的情况下，与图4所示的开口率20％的情况相比，冷启动时的净化性能、即丙烯浓度达到50％为止的时间从约17秒缩短至12秒。然而，压力损失由于开口率增加而增加了15％左右。
相对于图8所示的开口率为40％的情况下的现有技术配置(h/p＝1.0)，如图9(实施例)所示，p值为约0.91倍、h值为约1.06倍、h/p值为1.2的情况下，能够使压力损失减少5％左右。同样地，如图10(实施例)所示，p值为0.816倍、h值为1.155倍、h/p值为1.5的情况下，能够使压力损失减少9％左右。
然而，在开口率为40％的情况下，h/p值大致为2.0以上时，则在θ方向上相邻的孔彼此连接。孔彼此连接时，开口率减少，因此孔连接那样的配置从本发明的概念中排除。
对于使孔径为2.0mm且开口率为20％和40％、使孔径为4.0mm且开口率为20％和40％、使孔径为6.0mm且开口率为20％的情况，同样地调查了压力损失和净化性能。另外，开口率以外的催化转化器的结构相同。将其结果示于图11。对于压力损失，以在孔径为1.0mm且开口率为20％的情况时的压力损失作为1，以它的比表现。
由该图的图表可知，开口率高、孔径小的催化转化器的净化性能高，但压力损失变高。可知，图中最右侧的曲线为相当于比较例的h/p＝1.0的情况，h/p值越大，曲线越向左侧偏移。即，可知在开口率和孔径相同的情况下，通过增大h/p，在维持净化性能的同时压力损失降低。另外，孔径越小，即使是相同的开口率，净化性能也越好，因此推测湍流的产生有助于净化性能提高。
然而可知，当孔径为6.0mm时，通过增大h/p值来减小压力损失降低效果，并且净化性能也稍微恶化。因此，可知孔径为6.0mm以下是优选的。
通过将箔厚度从50μm变更为30μm、将单元密度从每平方英寸300单元变更为400单元、改变孔径和h/p，调查了压力损失与净化性能的关系。另外，箔厚度和单元密度以外的催化转化器的结构相同。图12示出其结果。与图11的50μm/300cpsi的情况相比，净化性能提高，但能够确认压力损失与净化性能的关系显示出大致相同的倾向。
与50μm的箔相比，30μm的箔由于箔自身的热容量小，因此容易变热，原本预热性能优异，因此净化性能提高。然而，由于箔厚度较薄，因此在高温环境、热循环环境、排出气体脉动的耐久性方面，当然不如由较厚箔构成的催化转化器。另外，若提高单元密度，则具有提高发动机高速旋转时的高流量下的净化性能的效果，但其压力损失相应地增加，因此期望根据各自使用的环境适当设定箔厚度、单元密度。
作为本发明的变形例，如图13所示，在孔8配置为格子状的情况下，不言而喻，p和h分别为θ方向、z方向的孔彼此的距离。图14所示的配置是沿θ方向排列的孔列从图13所示的孔的位置每隔一列向θ方向偏移的情况。在该情况下，p和h也被定义为如图所示。
在上述的实施方式中，通过将平箔和波箔以重叠的状态卷绕的卷绕体来构成了蜂窝体，但本发明不限于此，也能够应用于不卷绕平箔和波箔而交替层叠的蜂窝体。
如上所述，根据本发明，能够提供一种能够在不损害冷启动时净化性能的情况下降低压力损失的催化转化器。
符号说明
1：催化转化器；
2：平箔；
3：波箔；
4：蜂窝体；
5：外筒。
Claims (7)
1.一种催化剂担载用基底，其特征在于，
所述催化剂担载用基底通过至少部分地接合蜂窝体和金属外筒而形成，所述蜂窝体通过卷绕或者层叠金属制的平箔与波箔而成，所述金属外筒围绕所述蜂窝体的外周面，
在所述平箔与波箔上，在厚度方向上贯通的多个孔彼此不连接而分离地形成，所述多个孔满足以下的条件式(1)，
h/p>1.0 (1)
其中，h是所述蜂窝体的轴向上的孔的配置间隔，p是在与所述轴向正交的方向且沿着箔的方向上的孔的配置间隔。
2.根据权利要求1所述的催化剂担载用基底，其特征在于，所述h/p的平均值为1.2以上。
3.根据权利要求1或2所述的催化剂担载用基底，其特征在于，各孔的孔径为0.2mm以上且6.0mm以下。
4.根据权利要求1或2所述的催化剂担载用基底，其特征在于，各孔的孔径为0.2mm以上且4.0mm以下。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的催化剂担载用基底，其特征在于，各孔的形状为圆形。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的催化剂担载用基底，其特征在于，所述孔的开口率为20％以上。
7.一种催化转化器，其特征在于，包括：
权利要求1至6中任一项所述的催化剂担载用基底；以及
担载于所述蜂窝体的催化剂。
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