CN115411223B - 一种锂离子电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
Description
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域,具体涉及一种锂离子电池及其制备方法。
背景技术
锂离子电池因具有工作电压高、循环使用寿命长、无记忆效应、自放电小、环境友好等优点,已被广泛应用于各种便携式电子产品和电动汽车中。然而,锂离子电池在经历多次循环充放电过程后,往往出现析锂的情况。析出的锂不断积累会导致锂离子电池的循环性能下降,析锂严重时会出现隔膜被刺穿的现象,这会给锂离子电池带来了严重的安全隐患。
发明内容
为了改善锂离子电池在使用过程中的析锂情况,提高锂离子电池产品的循环性能,本发明提供一种锂离子电池及其制备方法。
根据本发明的第一个方面,提供一种锂离子电池,包括正极片和负极片;以锂离子
电池荷电状态SOC=0%时的正极片长度为,负极片长度为;以锂离子电池荷电状态SOC=
100%时的正极片长度为,负极片长度为;、、和满足,。
锂离子电池在充放电过程中,正极片和负极片会发生延展。在本发明中,以表
示负极片的长度延展率,以表示正极片的长度延展率,本发明所提供的锂离子
电池中的正极片的长度延展率和负极片的长度延展率满足特定的比值关系,由此,本发明
所提供的锂离子电池在使用过程中,能够始终保持合理的错位区域(overhang区域),从而
降低了锂离子电池后期循环析锂的风险,避免了电池循环性能衰减过快,使得本发明所提
供的锂离子电池能够长期保持良好的循环性能,保证了电池具有足够长的使用寿命。若锂
离子电池的正负极片的搭配不满足,锂离子电池在使用后期都会出现严
重的循环析锂现象。若正极片的长度延展率和负极片的长度延展率不满足特定的比值关
系,锂离子电池的循环性能会下降,具体体现为:负极片延展过多,会造成负极片褶皱和隔
膜贴合不良,导致锂离子电池后期循环析锂严重,此时若正极片延展过小,正负极片的错位
较大,overhang区域增大,最终将造成负极片边缘和中间锂浓度不均匀性增加,锂离子电池
在使用后期循环析锂严重;当负极片延展过小,而正极片又延展较大,则overhang区域变
短,负极过量区域减少,且正极延展过大容易刺伤隔膜,锂离子电池在使用后期循环析锂严
重,会进一步造成一定的安全风险。
具体实施方式
根据本发明的第一个方面,提供一种锂离子电池,包括正极片和负极片;以锂离子
电池荷电状态SOC=0%时的正极片长度为,负极片长度为;以锂离子电池荷电状态SOC=
100%时的正极片长度为,负极片长度为;、、和满足,。
锂离子电池在充放电过程中,正极片和负极片会发生延展。在本发明中,以表示负极片的长度延展率,以表示正极片的长度延展率,本发明
所提供的锂离子电池中的正极片的长度延展率和负极片的长度延展率满足特定的比值关
系,由此,本发明所通过的锂离子电池在使用过程中,能够始终保持合理的错位区域
(overhang区域),从而使得本发明所提供的锂离子电池具有良好的循环性能,保证了电池
具有足够长的使用寿命。若锂离子电池的正负极片的搭配不满足,锂离
子电池在使用后期都会出现严重的循环析锂现象。若正极片的长度延展率和负极片的长度
延展率不满足特定的比值关系,锂离子电池的循环性能会下降,具体体现为:负极片延展过
多,会造成负极片褶皱和隔膜贴合不良,导致锂离子电池后期循环析锂严重,此时若正极片
延展过小,正负极片的错位较大,overhang区域增大,最终将造成负极片边缘和中间锂浓度
不均匀性增加,锂离子电池在使用后期循环析锂严重;当负极片延展过小,而正极片又延展
较大,则overhang区域变短,负极过量区域减少,且正极延展过大容易刺伤隔膜,锂离子电
池在使用后期循环析锂严重,会进一步造成一定的安全风险。
优选地,和满足,。若负极片的长度延展率过大,在
锂离子电池的充放电过程中,负极延展过多,会出现负极片褶皱和隔膜贴合不良的情况,导
致电池产品在使用后期循环析锂严重,若负极片因延展过多而刺穿隔膜,则会给锂离子电
池造成一定的安全风险。若负极片的长度延展率过小,在对电池进行充放电的过程中,随着
正极片的正常延展,负极片延展过小,则使得正负极片之间的overhang区域变小,在锂离子
电池的使用后期,负极片的过量区域过小,导致了循环析锂的情况发生。
优选地,和满足,。若正极片的长度延展率过小,在锂
离子电池的充放电过程中,正极片的长度与负极的长度的差异会逐渐增大,会导致正负极
片错位增大,overhang区域增大,从而造成负极片边缘和中间锂浓度不均匀性增加,导致锂
离子电池在使用后期循环析锂严重。若正极片延展过大,在负极片延展较小的情况下,
overhang区域变短,负极过量区域减少,导致锂离子电池在使用后期循环析锂严重。
优选地,以正极片的OI值为,以所述负极片的OI值为;以正极片的长度为,以所述负极片的长度为;,且,。在本发明提供
的锂离子电池中,一方面,正极片和负极片的搭配满足特定的OI值比值,从而在材质上对正
负极的延展限度进行把控,另一方面,正极片和负极片的搭配满足特定的长度值比值,从而
在极片尺寸上对正负极的延展限度进行了把控,上述两个层面的综合作用,以使本发明所
提供的锂离子电池的正负极片的延展率能够处于合适的相对大小范围,以使锂离子电池具
备优异的循环性能。
优选地,正极片的振实密度为1.6~2.0g/cm3。
优选地,负极片包括负极集流体和设置在负极集流体的表面的第一负极活性涂层、第二负极活性涂层,第一负极活性涂层设置在负极集流体的表面,第二负极活性涂层设置在第一负极活性涂层的表面;其中,第一负极活性涂层中含有第一负极活性材料,第二负极活性涂层中含有第二负极活性材料,第一负极活性材料的粒径D50小于第二负极活性材料的粒径D50。
通过将第一负极活性涂层和第二负极活性涂层的粒径范围限定在一定的范围内,能够控制整个负极片的延展,另外,第二负极活性材料的粒径大于第一负极活性材料的粒径,有助于负极片实现较好的动力学性能,同时不会造成过大的负极片延展。
优选地,第一负极活性材料的粒径D50为8~12μm,第二负极活性材料的粒径D50为13~18μm。
优选地,正极片包括正极活性材料,正极活性材料选自钴酸锂、锰酸锂、镍钴锰酸锂中的至少一种。
优选地,负极片包括负极活性材料,负极活性材料选自天然石墨、人造石墨中的至少一种。
优选地,负极活性材料还包括硅氧材料。
优选地,负极片还包括粘结剂,粘结剂包括PAA和SBR,PAA和SBR的质量比满足,0≤PAA:SBR≤2。
制备负极片:将含有负极活性材料的负极浆料涂布于负极集流体的至少一个表面上,对由负极浆料形成的涂层进行干燥、辊压以形成负极活性涂层,制得负极片;
制备正极片:将含有正极活性材料的正极浆料涂布于正极集流体的至少一个表面上,对由正极浆料形成的涂层进行干燥、辊压以形成正极活性涂层,制得正极片;
组装:将负极片、正极片和电解液、隔膜进行组装,制得锂离子电池。
在正极片和负极片的制备过程中,可以通过调节辊压参数、磁诱导等方式对正负极片的OI值进行调控。
优选地,负极浆料包括负极活性材料、导电剂、增稠剂和粘结剂,按照质量份数计算,负极活性材料:导电剂:增稠剂:粘结剂=94~97.5:0.5~1.5:0.4~1.8:0.8~2.0。
优选地,在负极浆料中,粘结剂包括PAA和SBR;PAA和SBR的质量比满足,0≤PAA:SBR≤2。
下面结合具体实施方式对本发明提供的技术方案中的技术特征作进一步清楚、完整的描述,显然,所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例,而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例,本领域技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例,都属于本发明保护的范围。
实施例1
一种锂离子电池,其制备方法包括以下步骤:
1.负极片的制备
用于制备负极片的原料包括人造石墨、导电剂SP、增稠剂CMC、粘结剂PAA、粘结剂SBR、增塑剂,按照质量比计算,石墨:导电剂SP:增稠剂CMC:粘结剂PAA:粘结剂SBR:增塑剂=94.1:0.8:1.5:0.8:0.8:2;向上述物质中加入溶剂去离子水,混合搅拌制成固含量为41%的负极浆料。
本实施例的负极片包括第一负极活性材料层和第二负极活性材料层,第一负极活性材料层和第二负极活性材料层的浆料均由上述步骤制备得到,第一负极活性材料层与第二负极活性材料层的区别在于:用于制备第一负极活性材料层的浆料所采用的石墨为单颗粒结构,其粒径D50=10μm;用于制备第二负极活性材料层的浆料所采用的石墨为二次颗粒结构(由单颗粒粘结在一起),其粒径D50=16μm。
利用上述负极浆料按照如下步骤制备负极片:将用于制备第一负极活性材料层的
浆料和用于制备第二负极活性材料层的浆料按照面密度1.6:1依次均匀涂布在负极集流体
铜箔上,涂布完成之后进行辊压,得到负极片,本实施例制得的负极片的OI值。
2.正极片的制备
按照如下方法制备正极浆料:将三元正极材料、导电剂SP、导电
剂CNT、粘结剂PVDF按照质量比三元正极材料:导电剂SP:导电剂CNT:
粘结剂PVDF=96.5:1:0.5:2进行混合,制备得到固含量为60%的正极浆料。
3.电解液的制备
将碳酸二甲酯(DMC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸丙烯酯(PC)、丙烯酸丁酯(BA)、氟代碳酸乙烯酯(FEC)按照按体积比DMC:EMC:PC:BA:FEC=
3:5:0.35:0.4:16进行混合得到有机溶剂,接着将充分干燥的锂盐LiPF6溶解于上述有机溶剂中,配制成浓度为1mol/L的电解液。
4.隔膜的选择
本实施例选择聚乙烯膜作为锂离子电池的隔膜。
5.锂离子电池的装配
将上述正极片、隔膜和负极片按顺序叠好,使隔膜处于正、负极片之间起到隔离的作用,然后卷绕得到裸电芯;将裸电芯置于外包装壳中,干燥后注入电解液,经过真空封装、静置、化成、整形等工序,获得本实施例的锂离子电池。
实施例2
本实施例参照实施例1制备锂离子电池。与实施例1相比,构成的区别是,(1)本实
施例所涉及的负极片的OI值;(2)在用于制备负极片的原料中,按照质量比计算,粘
结剂PAA:粘结剂SBR=1:0.6;(3)在制备负极片的过程中,将用于制备第一负极活性材料层
的浆料和用于制备第二负极活性材料层的浆料依次均匀涂布在负极集流体铜箔上,然后进
行两次辊压,第一次辊压的厚度为目标值的50%,搁置4小时后,按照目标压实进行第二次辊
压,得到负极片;(4)本实施例所涉及的正极片的OI值,振实密度为1.9g/cm3。除上
述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例3
本实施例参照实施例1制备锂离子电池。与实施例1相比,构成的区别是,(1)第一
负极活性材料层的浆料所采用的石墨为单颗粒结构,其粒径D50=8μm;用于制备第二负极活
性材料层的浆料所采用的石墨为二次颗粒结构,其粒径D50=13μm;(2)本实施例所涉及的负
极片的OI值;(3)在用于制备负极片的原料中,按照质量比计算,粘结剂PAA:粘结
剂SBR=0.4:1.2;(4)本实施例所涉及的正极片的OI值,振实密度为1.6g/cm3。除上述
区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例4
本实施例参照实施例1制备锂离子电池。与实施例1相比,构成的区别是,(1)本实
施例所涉及的负极片的OI值;(2)在用于制备负极片的原料中,按照质量比计算,
粘结剂PAA:粘结剂SBR=1:1;(3)在制备负极片的过程中,先将用于制备第一负极活性材料
层的浆料均匀涂布到集流体铜箔上,待涂布完成后进行辊压,辊压厚度为目标值的40%,搁
置2小时后,将用于制备第二负极活性材料层的浆料均匀涂布第一负极活性材料层上,涂布
完成后进行辊压,得到负极片;(4)本实施例所涉及的正极片的OI值,振实密度为
2.0g/cm3。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严
格保持一致。
实施例5
本实施例参照实施例1制备锂离子电池。与实施例1相比,构成的区别是,(1)第一
负极活性材料层的浆料所采用的石墨为单颗粒结构,其粒径D50=8μm;用于制备第二负极活
性材料层的浆料所采用的石墨为二次颗粒结构,其粒径D50=18μm;(2)本实施例所涉及的负
极片的OI值;(3)在用于制备负极片的原料中,按照质量比计算,粘结剂PAA:粘结剂
SBR=1.1:0.5;(4)本实施例所涉及的正极片的OI值,振实密度为1.9g/cm3。除上述
区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例6
本实施例参照实施例1制备锂离子电池。与实施例1相比,构成的区别是,(1)本实
施例所涉及的负极片的OI值;(2)在用于制备负极片的原料中,按照质量比计算,
粘结剂PAA:粘结剂SBR=0.3:1.3;(3)本实施例所涉及的正极片的OI值,振实密度为
1.7g/cm3。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严
格保持一致。
实施例7
本实施例参照实施例1制备锂离子电池。与实施例1相比,构成的区别是,本实施例
参照实施例1制备锂离子电池。与实施例1相比,构成的区别是,(1)第一负极活性材料层的
浆料所采用的石墨为单颗粒结构,其粒径D50=12μm;用于制备第二负极活性材料层的浆料
所采用的石墨为二次颗粒结构,其粒径D50=18μm;(2)本实施例所涉及的负极片的OI值;(3)在用于制备负极片的原料中,按照质量比计算,粘结剂PAA:粘结剂SBR=0.9:
0.7;(4)本实施例所涉及的正极片的OI值,振实密度为1.9g/cm3。除上述区别以外,
本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例8
本实施例参照实施例1制备锂离子电池。与实施例1相比,构成的区别是,(1)本实
施例所涉及的负极片的OI值;(2)在用于制备负极片的原料中,按照质量比计算,
粘结剂PAA:粘结剂SBR=0.9:0.7;(3)本实施例所涉及的正极片的OI值,振实密度为
1.6g/cm3。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严
格保持一致。
实施例9
本实施例参照实施例1制备锂离子电池。与实施例1相比,构成的区别是,(1)本实
施例所涉及的负极片的OI值;(2)在用于制备负极片的原料中,按照质量比计算,粘
结剂PAA:粘结剂SBR=1.0:0.6;(3)本实施例所涉及的正极片的OI值,振实密度为
1.9g/cm3。除上述区别以外,本实施例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严
格保持一致。
实施例10
本对比例参照实施例1制备锂离子电池。与实施例1相比,构成的区别是,(1)本对
比例所涉及的负极片的OI值;(2)本对比例所涉及的正极片的OI值,振实
密度为1.7g/cm3。除上述区别以外,本对比例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施
例1严格保持一致。
实施例11
本对比例参照实施例1制备锂离子电池。与实施例1相比,构成的区别是,(1)本对
比例所涉及的负极片的OI值;(2)本对比例所涉及的正极片的OI值,振实
密度为1.9g/cm3。除上述区别以外,本对比例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施
例1严格保持一致。
对比例1
本对比例参照实施例1制备锂离子电池。与实施例1相比,构成的区别是,(1)本对
比例所涉及的负极片的OI值;(2)在用于制备负极片的原料中,按照质量比计算,粘
结剂PAA:粘结剂SBR=1.2:0.4;(3)本对比例所涉及的正极片的OI值,振实密度为
2.1g/cm3。除上述区别以外,本对比例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严
格保持一致。
对比例2
本对比例参照实施例1制备锂离子电池。与实施例1相比,构成的区别是,(1)本对
比例所涉及的负极片的OI值;(2)在用于制备负极片的原料中,采用等量的粘结剂
SBR代替粘结剂PAA;(3)本对比例所涉及的正极片的OI值,振实密度为1.5g/cm3。除
上述区别以外,本对比例所采用的物料、配方配比以及制备操作与实施例1严格保持一致。
实施例1~12和对比例1~2的锂离子电池的正负极片长度以及OI值如表1所示。
其中,正极片的OI值为正极片的X射线衍射图谱中003特征峰的峰面积与正极
片的X射线衍射图谱在110特征峰的峰面积的比值,负极片的OI值为负极片的X射线衍射
图谱中004特征峰的峰面积与负极片的X射线衍射图谱在110特征峰的峰面积的比值,并且,
正负极片的OI值为测试正态分布的OI值,为测试正负极片10个点的均值(取样位置需避开
极片的削薄区)。
表1 锂离子电池的正负极片长度以及OI值
测试例
1.参试对象
本测试例以实施例1~11和对比例1~2所制得的负极片、正极片以及锂离子电池作为本测试例的参试对象,进行相关参数及性能测试。
2.测试内容
锂离子电池循环性能测试:在25℃下,以1/3C倍率对电芯进行3圈定容,根据定容容量计算1C电流,以1C恒流恒压充电至4.3V,1C恒流放电至2.8V。
在本发明中,锂离子电池荷电状态SOC=0%是指以1/3C或1C恒流放电至2.75V,截止电压为设计容量对应电压2.75V;锂离子电池荷电状态SOC=100%指以1/3C或1C恒流恒压满充,截止电流为0.05C,截止电压为设计容量对应电压4.35V。
正负极片的长度指的是正负极片中活性物质层的长度,使用光学影像测量仪或菲林尺测量得到。
3.测试结果
表2 锂离子电池的循环性能测试结果
实施例1~11和对比例1~2所制得的锂离子电池的循环性能测试结果如表2所示。
在参试的锂离子电池中,实施例1~11提供的锂离子电池都符合
的数量关系,而对比例1和对比例2提供的锂离子电池则不符合上述数量关系,测试结果显
示,实施例1~11的锂离子电池在25℃、1C/1C下的循环圈数明显更多,由此说明符合这一关系式的锂离子电池的循环性能更优,这主要是因为满足上述关系
式的锂离子电池在使用过程中能够始终保持合理的overhang区域,使得锂离子电池具有良
好的循环性能。
在实施例1~11中,实施例1~4所提供的锂离子电池满足,且,与其他实施例相比,实施例1~4提供的锂离子电池在25℃、1C/1C下
的循环圈数明显更多。实施例5和实施例6提供的锂离子电池不满足
这一关系式,实施例5提供的锂离子电池的负极片的长度延展率过大,在锂离子电池的充放
电过程中,负极延展过多,会出现负极片褶皱和隔膜贴合不良的情况,导致电池产品在使用
后期循环析锂严重,使得锂离子电池的循环性能显著下降;实施例6提供的锂离子电池的负
极片的长度延展率过小,在对电池进行充放电的过程中,随着正极片的正常延展,负极片延
展过小,则使得正负极片之间的overhang区域变小,在锂离子电池的使用后期,负极片的过
量区域过小,导致了循环析锂的情况发生,进而影响锂离子电池的循环性能。实施例7和实
施例8提供的锂离子电池不满足这一关系式,实施例7提供的锂离子
电池的正极片的长度延展率过小,在锂离子电池的充放电过程中,正极片的长度与负极的
长度的差异会逐渐增大,会导致正负极片错位增大,overhang区域增大,从而造成负极片边
缘和中间锂浓度不均匀性增加,导致锂离子电池在使用后期循环析锂严重,使其循环性能
显著下降;实施例8提供的锂离子电池的正极片的长度延展率过大,在锂离子电池的充放电
过程中,overhang区域变短,负极过量区域减少,导致锂离子电池在使用后期循环析锂严
重,使其循环性能明显下降。由此说明,在锂离子电池符合的前提下,若
锂离子电池更进一步满足且,其所具备的循
环性能更佳。实施例10和实施例11提供的锂离子电池在同时满足、、这三个数量关系的情况下,其正负极片的
OI值比值还满足,而正负极片的长度比值不满足,其
最终的循环性能显著低于实施例1~4的锂离子电池的循环性能。由此说明,在锂离子电池符
合的前提下,若锂离子电池更进一步满足且,正负极片的OI值以及长度比值满足且,其所具备的循环性能更佳。
以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非对本发明保护范围的限制,尽管参照上述实施例对本发明进行了详细的说明,所属领域的普通技术人员应当理解,可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换,但这些修改或替换均在本发明的保护范围之内。
Claims (7)
4.如权利要求1所述锂离子电池,其特征在于:所述正极片的振实密度为1.6~2.0g/cm3。
5.如权利要求1所述锂离子电池,其特征在于:所述负极片包括负极集流体和设置在所述负极集流体的表面的第一负极活性涂层、第二负极活性涂层,所述第一负极活性涂层设置在所述负极集流体的表面,所述第二负极活性涂层设置在所述第一负极活性涂层的表面;
其中,所述第一负极活性涂层中含有第一负极活性材料,所述第二负极活性涂层中含有第二负极活性材料,所述第一负极活性材料的粒径D50小于所述第二负极活性材料的粒径D50。
6.如权利要求5所述锂离子电池,其特征在于:所述第一负极活性材料的粒径D50为8~12μm,所述第二负极活性材料的粒径D50为13~18μm。
7.如权利要求1所述锂离子电池,其特征在于:所述负极片还包括粘结剂,所述粘结剂包括PAA和SBR,PAA和SBR的质量比满足,0≤PAA:SBR≤2。
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