CN115253672A - 一种用于气固相反应的光电催化器件和用途 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种用于气固相反应的光电催化器件和用途。所述用于气固相反应的光电催化器件包括基底、位于基底表面的正导电区域和负导电区域和光催化剂；正导电区域与负导电区域互不接触，光催化剂位于基底未设置导电区域部分以及正导电区域与负导电区域表面；正导电区域包括正电压接触点，负导电区域包括负电压接触点，正电压接触点和负电压接触点均与光催化剂不完全接触；通过正电压接触点与负电压接触点施加外加电场。本发明通过构建了一种电极‑催化剂‑电极的结构，可以通过外加电场，利用光电协同作用，促进空穴和电子的分离，提高光催化的效率，用于气态污染物的催化氧化时，可以有效地提升其催化结果。
Description
技术领域
本发明属于气固相催化技术领域，涉及一种用于气固相反应的光电催化器件和用途。
背景技术
随着人类生产活动范围的日益扩大，导致出现了越来越严重的环境污染问题，特别是挥发性有机物对大气环境的污染非常严重，近年来受到了越来越多的人们的广泛关注。这些挥发性有机物大多数对人体有毒，部分还能够诱发各种严重疾病，具有致癌或致畸作用，同时还能与大气中的氮氧化物发生光化学反应破坏大气臭氧层。因此，挥发性有机物的治理已经成为近几年乃至今后几十年大气环境科学工作者的研究重点。
近年来，光催化氧化技术作为一种新型的高级氧化技术受到人们广泛的关注。与传统的生物、化学处理方法相比，它具有操作简单、条件温和以及低能耗、不产生二次污染等突出特点，在环境治理特别是挥发性有机物的治理方面有着诱人的发展前景。但是这项技术目前仍然存在一些实际应用中的难题有待进一步解决。首先，光源利用率低和光催化剂回收困难，给实际应用降解气相有机物带来了一定困难。其次，气固相光催化的效率容易受到实际大气环境因素的影响较大。光催化技术受污染物的浓度水平、相对湿度、氧气的浓度等影响较大，特别是在工业应用中，环境应用条件更为复杂，往往导致光催化效率较低。最后，光催化剂长期活性稳定性较差。光催化剂表面在光催化降解有机物过程中容易沉积难以降解的中间体，从而隔断催化剂与紫外光的接触，造成光催化剂催化活性下降，且不能原位再生，这大大影响光催化氧化技术的工业应用。因此，开发一种稳定、高效的固定化光催化剂及开展其氧化技术的应用是相关技术领域的难点。
CN1139424A公开了一种高吸附性光催化剂及载体材料和高吸附性光催化剂的制备方法。高吸附性光催化材料由重量80％～92％复合TiO2，3％～10％的300～800目的活性炭微粒，1％～8％试剂淀粉合成的纳米颗粒炭组成，各成分重量百分数之和100％。载体材料为经过酸洗和高温处理的且表面附有TiO2金红石薄膜的无碱玻璃纤维、或者玻璃片、麦饭石、蛭石、沸石，是经过氩气保护下高温处理过的，且表面附有TiO2金红石薄膜的炭纤维。但是该文献中技术方案的改良还不尽人意，其纳米光催化粒子无论是用粘结工艺还是用沉积工艺，与载体结合都不牢固，并且活性和应用范围及重复使用周期均受到影响。
J.Miki等(Appl.Catal.A：General，1996，137：93)发现当V2O5/TiO2催化剂V2O5负载量为5％时，苯甲醛、苯甲酸的选择性以及甲苯转化率最高；加入助剂TeO2或Sb2O3，在甲苯:O2:H2O:N2＝1:2.5:57:10(摩尔比)，反应温度350℃，总空速15000h-1的条件下，甲苯转化率为83.4％和79.8％时，苯甲酸选择性分别达到75％和74.4％，但由于大量氮气和水蒸气的引入，增加能耗，时空产率较低。
因此，如何提升气固相反应中催化反应的催化效率，是亟待解决的技术问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种用于气固相反应的光电催化器件和用途。本发明通过构建了一种电极-催化剂-电极的结构，可以通过外加电场，利用光电协同作用，促进空穴和电子的分离，提高光催化的效率，该体系既保证了电场的有效构建，也提供了合适的反应界面，用于气态污染物的催化氧化时，可以有效地提升其催化结果。
为达到此发明目的，本发明采用以下技术方案：
第一方面，本发明提供一种用于气固相反应的光电催化器件，所述用于气固相反应的光电催化器件包括基底、位于基底表面的正导电区域、位于基底表面的负导电区域和光催化剂；所述正导电区域与负导电区域互不接触，所述光催化剂位于基底未设置导电区域部分以及所述正导电区域与负导电区域表面；
所述正导电区域包括正电压接触点，所述负导电区域包括负电压接触点，所述正电压接触点和负电压接触点均与所述光催化剂不完全接触；通过正电压接触点与负电压接触点施加外加电场。
本发明中，所指的不完全接触包括部分接触与完全不接触。
本发明所提供的光电催化器件，基底的厚度及材料可有多种选择，适用于本申请所提供的器件搭配的，均可。
本发明中的基底，可选用常规的常温的不导电的衬底。
且本发明中，正导电区域与负导电区域可以为任意形状，只要互不接触即可，如果正导电区域与负导电区域接触，则会导致无法实现光电协同。
本发明中，不对光催化剂的种类做限定，常规的光催化剂均使用于本申请所提供的光电催化器件，例如，光催化剂包括但不限于TiO2、g-C3N4或SnO2等。
本发明中，在外加电场中施加电压，分别与电源的正负极相连，同时向反应界面加光。在此过程中，会在两个导电区域间产生电场，促进光生空穴和电子分离。
本发明通过构建了一种电极-催化剂-电极的结构，可以通过外加电场，利用光电协同作用，促进空穴和电子的分离，提高光催化的效率，该体系既保证了电场的有效构建，也提供了合适的反应界面，用于气态污染物的催化氧化时，可以有效地提升其催化结果。
本发明中，如果光催化剂与正电压接触点和负电压接触点完全接触，则会导致器件短路，导致无法进行光电协同。
本发明所提供的用于气固相反应的光电催化器件，与常规的用于非气固相反应的光电催化器件的区别为不需要电解质溶液，例如用于水净化的光电催化器件包括阳极和阴极，其需要加入电解质溶液。
优选地，所述基底包括三氧化二铝基底和/或聚四氟乙烯基底。
本发明中，选用上述三氧化二铝基底和/或聚四氟乙烯基底，更有利于反应器件的耐久性。
优选地，所述正导电区域和负导电区域的材料各自独立地包括导电胶带和/或导电玻璃。
优选地，所述导电玻璃包括FTO和/或ITO。
优选地，所述正导电区域和负导电区域的面积总和为所述基底表面的10～90％，例如10％、12％、15％、18％、20％、23％、25％、28％、30％、33％、35％、38％、40％、42％、45％、47％、50％、60％、70％、80％或90％等。
本发明中，所述正导电区域和负导电区域的面积总和过小，不利于导电区域和外加电源的接触，而面积总和过大，又会导致实现光电协同的有效面积减少。
优选地，所述外加电场的电压包括交流电压和/或直流电压。
优选地，所述外加电场的电压的范围为0～220V且不包括0V，例如0.1V、0.5V、1V、5V、10V、15V、20V、25V、30V、35V、40V、50V、60V、70V、80V、90V、100V、110V、120V、130V、140V、150V、160V、170V、180V、190V、200V、210V或220V等。
优选地，所述外加电场的电压的范围为0～24V且不包括0V，例如0.1V、0.5V、1V、2V、3V、4V、5V、6V、7V、8V、9V、10V、11V、12V、13V、14V、15V、16V、17V、18V、19V、20V、21V、22V、23V或24V等。
本发明中，所述外加电场的电压的范围为0～24V且不包括0V的情况下，更为安全。
优选地，所述正电压接触点和负电压接触点均与所述光催化剂部分接触。
本发明中，正电压接触点和负电压接触点均与所述光催化剂部分接触，可以更好地实现电场的施加，而如果与光催化剂只有其中一个电压接触点部分接触或者与两个电压接触点均完全不接触，则会无法实现电场对电子与空穴的有效分离。
示例性地，本发明提供如第一方面所述的用于气固相反应的光电催化器件的制备方法，所述制备方法包括：
在基底表面设置正负导电区域时方法不限，只要能得到导电区域的方法均适用，例如包括但不限于涂覆、粘贴或气相沉积等，光催化剂的设置同样方法不限，例如包括但不限包括涂覆、电沉积、水热生长或磁控溅射等。
第二方面，本发明提供一种用于气固相反应的光电催化器件的用途，将如第一方面所述的用于气固相反应的光电催化器件用于气态污染物的处理。
相对于现有技术，本发明具有以下有益效果：
本发明通过构建了一种电极-催化剂-电极的结构，可以通过外加电场，利用光电协同作用，促进空穴和电子的分离，提高光催化的效率，该体系既保证了电场的有效构建，也提供了合适的反应界面，用于气态污染物的催化氧化时，可以有效地提升其催化结果。以本发明提供的光电催化器件进行光电催化反应，保证光催化剂与正电压接触点和负电压接触点部分接触，同时调控正导电区域和负导电区域的面积总和的范围，1.5h内甲苯的降解率可达85.6％以上，CO2转化率可达91.7％以上。
附图说明
图1为实施例1所提供的用于气固相反应的光电催化器件的侧视图。
图2为实施例1所提供的用于气固相反应的光电催化器件的俯视图。
其中，1-基底，2-正导电区域，3-负导电区域，4-光催化剂，21-正电压接触点，31-负电压接触点。
具体实施方式
下面通过具体实施方式来进一步说明本发明的技术方案。本领域技术人员应该明了，所述实施例仅仅是帮助理解本发明，不应视为对本发明的具体限制。
实施例1
本实施例提供一种用于气固相反应的光电催化器件，如图1和图2所示，所述用于气固相反应的光电催化器件包括基底1、位于基底表面的正导电区域2、位于基底表面的负导电区域3和光催化剂4；所述正导电区域2与负导电区域3互不接触，所述光催化剂4位于基底未设置导电区域部分以及所述正导电区域2与负导电区域2表面；
所述正导电区域2包括正电压接触点21，所述负导电区域3包括负电压接触点31，所述正电压接触点21和负电压接触点31均与所述光催化剂4部分接触；通过正电压接触点21与负电压接触点31施加电压为0.6V的外加电场；
所述基底1为三氧化二铝，正导电区域2和负导电区域3的材料均为导电胶带，正导电区域2和负导电区域3的面积总和为与其接触的基底1表面的面积的90％，光催化剂4为TiO2。
所述光电催化器件的制备方法如下：
首先采用溶胶凝胶法制备含光催化剂4的凝胶；其次将TiO2凝胶用旋涂的方法均匀地涂覆在基底1上，且TiO2凝胶与正导电区域2和负导电区域3相连；最后将涂覆TiO2凝胶的基底在马弗炉中焙烧。
实施例2
本实施例提供一种用于气固相反应的光电催化器件，所述用于气固相反应的光电催化器件包括基底、位于基底表面的正导电区域、位于基底表面的负导电区域和光催化剂；所述正导电区域与负导电区域互不接触，所述光催化剂位于基底未设置导电区域部分以及所述正导电区域与负导电区域表面；
所述正导电区域包括正电压接触点，所述负导电区域包括负电压接触点，所述正电压接触点和负电压接触点均与所述光催化剂部分接触；通过正电压接触点与负电压接触点施加电压为2V的外加电场；
所述基底为聚四氟乙烯基底，正导电区域和负导电区域的材料均为ITO，正导电区域和负导电区域的面积总和为与其接触的基底表面的面积的10％，光催化剂为WO3。
所述光电催化器件的制备方法如下：
称取适量的光催化剂WO3并按照一定比例量取聚乙二醇和乙醇，将上述混合物放入球磨机中以300rpm球磨1h，取球磨后的浆料均匀涂抹在基底1上并确保和导电区域相连，最后将涂抹均匀的光电催化器件放在马弗炉中焙烧。
实施例3
本实施例提供一种用于气固相反应的光电催化器件，所述用于气固相反应的光电催化器件包括基底、位于基底表面的正导电区域、位于基底表面的负导电区域和光催化剂；所述正导电区域与负导电区域互不接触，所述光催化剂位于基底未设置导电区域部分以及所述正导电区域与负导电区域表面；
所述正导电区域包括正电压接触点，所述负导电区域包括负电压接触点，所述正电压接触点和负电压接触点均与所述光催化剂部分接触；通过正电压接触点与负电压接触点施加电压为5V的外加电场；
所述基底为聚四氟乙烯基底，正导电区域和负导电区域的材料均为ITO，正导电区域和负导电区域的面积总和为与其接触的基底表面的面积的50％，光催化剂为Cu-TiO2。
所述光电催化器件的制备方法如下：
首先用浸渍法制备Cu-TiO2催化剂，具体制备步骤为称取一定质量的TiO2放入适量去离子水中并不断搅拌，按照一定摩尔比称取Cu(NO3)2·3H2O加入到TiO2中继续搅拌2h，70℃旋蒸1h并干燥12h；其次将制备的Cu-TiO2催化剂均匀地分散在乙醇中滴涂在基底1上，室温自然风干。
实施例4
本实施例与实施例1的区别为，本实施例中正电压接触点和负电压接触点均与光催化剂完全不接触。
其余制备方法与参数与实施例1保持一致。
实施例5
本实施例与实施例1的区别为，本实施例中，正导电区域和负导电区域的面积总和为与其接触的基底表面的面积的91％。
其余制备方法与参数与实施例1保持一致。
对比例1
本对比例与实施例1的区别为，本对比例中，所述正电压接触点和负电压接触点均与所述光催化剂完全接触，即光催化剂完全覆盖了正电压接触点和负电压接触点。
其余制备方法与参数与实施例1保持一致。
将实施例1-5与对比例1所提供的用于气固相反应的光电催化器件、光催化剂与电催化电极在圆柱反应器中进行甲醛气体的降解反应：
初始气氛组成为(50ppm甲苯，20％O2，相对湿度35％，总体积约1.5L，N2为平衡气，循环流量为100mL/min)，光照为500W氙灯，降解时间即降解结果如表1所示(各个例子中的外加电压不同)。
表1
从实施例1与实施例4的数据结果可知，光催化剂不与正电压接触点和负电压接触点部分接触，会出现外加电场对光催化无促进作用。
从实施例1与实施例5的数据结果可知，正导电区域和负导电区域的面积总和过大，导致正电和负电之间的间距过小，进而导致出现了反应过程中无法施加大电压，出现容易击穿的情况。
从实施例1与对比例1的数据结果可知，光催化剂完全覆盖正电压接触点和负电压接触点，则会严重影响外加电场的有效施加。
综上所述，本发明通过构建了一种电极-催化剂-电极的结构，可以通过外加电场，利用光电协同作用，促进空穴和电子的分离，提高光催化的效率，该体系既保证了电场的有效构建，也提供了合适的反应界面，用于气态污染物的催化氧化时，可以有效地提升其催化结果。以本发明提供的光电催化器件进行光电催化反应，保证光催化剂与正电压接触点和负电压接触点部分接触，同时调控正导电区域和负导电区域的面积总和的范围，1.5h内甲苯的降解率可达85.6％以上，CO2转化率可达91.7％以上。
申请人声明，以上所述仅为本发明的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，所属技术领域的技术人员应该明了，任何属于本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，均落在本发明的保护范围和公开范围之内。
Claims (10)
1.一种用于气固相反应的光电催化器件，其特征在于，所述用于气固相反应的光电催化器件包括基底、位于基底表面的正导电区域、位于基底表面的负导电区域和光催化剂；所述正导电区域与负导电区域互不接触，所述光催化剂位于基底未设置导电区域部分以及所述正导电区域与负导电区域表面；
所述正导电区域包括正电压接触点，所述负导电区域包括负电压接触点，所述正电压接触点和负电压接触点均与所述光催化剂不完全接触；通过正电压接触点与负电压接触点施加外加电场。
2.根据权利要求1所述的用于气固相反应的光电催化器件，其特征在于，所述基底包括三氧化二铝基底和/或聚四氟乙烯基底。
3.根据权利要求1或2所述的用于气固相反应的光电催化器件，其特征在于，所述正导电区域和负导电区域的材料各自独立地包括导电胶带和/或导电玻璃。
4.根据权利要求3所述的用于气固相反应的光电催化器件，其特征在于，所述导电玻璃包括FTO和/或ITO。
5.根据权利要求1-4任一项所述的用于气固相反应的光电催化器件，其特征在于，所述正导电区域和负导电区域的面积总和为所述基底表面的10～90％。
6.根据权利要求1-5任一项所述的用于气固相反应的光电催化器件，其特征在于，所述外加电场的电压包括交流电压和/或直流电压。
7.根据权利要求1-6任一项所述的用于气固相反应的光电催化器件，其特征在于，所述外加电场的电压的范围为0～220V且不包括0V。
8.根据权利要求7所述的用于气固相反应的光电催化器件，其特征在于，所述外加电场的电压的范围为0～24V且不包括0V。
9.根据权利要求1-8任一项所述的用于气固相反应的光电催化器件，其特征在于，所述正电压接触点和负电压接触点均与所述光催化剂部分接触。
10.一种用于气固相反应的光电催化器件的用途，其特征在于，将如权利要求1-9任一项所述的用于气固相反应的光电催化器件用于气态污染物的处理。
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