CN115216838A - 一种制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的装置及方法 - Google Patents

Abstract

一种制备高纯碳化硅多晶粉源Si‑C‑O前驱体的装置及方法，它涉及Si‑C‑O陶瓷粉体的制备装置及方法，它是要解决现有的碳化硅多晶粉源的纯度低、成本高的技术问题。该装置包括依次连接的洗涤釜、转轮式过滤器、带冷井的第一石英管式炉、隧道式辐照装置、带冷井的第二石英管式炉。方法：将高纯硅碳树脂粉在洗涤釜内清洗后，输入转轮式过滤器中压滤；再送入石英管式炉内除氮，然后送入隧道式辐照装置进行电子束辐照处理，将得到的不溶不熔的致密的块状硅碳树脂在第二石英管式炉内高温去有机化，即得Si‑C‑O前驱体，其中金属杂质为0.01～0.05ppm，金属杂质累计≤1ppm，且氮≤0.5ppm，可用于高纯碳化硅多晶领域。

Description

一种制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的装置及方法

技术领域

本发明涉及Si-C-O陶瓷粉体的制备方法，属于特种陶瓷粉体技术领域。

背景技术

碳化硅晶体材料作为第三代宽禁带半导体是一种新型材料，具有禁带宽度大、击穿电场强度高、饱和电子漂移速度高、热导率大、介电常数小、抗辐射能力强以及良好的化学稳定性等特点，非常适合于制作抗辐射、高频、大功率和高密度集成的电子器件，已成为国际关注的焦点。高纯SiC微粉作为碳化硅单晶的基础原料，其纯度在升华法生长SiC单晶中起很重要的作用，直接影响生长单晶的结晶质量和电学性质。

目前制备高纯碳化硅多晶粉源的方法主要是化学气相沉积法(CVD法)和固相烧结法。

CVD法制备高纯碳化硅多晶粉源的方法是采用甲基氯硅烷为原料，在还原气氛下制备碳化硅多晶粉源，但是该方法对生产设备材质及规格要求高，反应过程副产一甲基三氯硅烷、二甲基二氯硅烷、含氢氯硅烷、三氯氢硅、四氯化硅等十余种副产物，大量的含氯副产物的处理及环保投入使得生产成本自然居高不下，所以不适合大规模工业化。

目前国内外制备半绝缘SiC单晶材料所用的多晶源粉以固相烧结法为主，该方法是以高纯碳粉和高纯硅粉为起始原料，两种原料均为高纯粉体，势必会提高碳化硅多晶粉源的成本，虽然高纯硅粉可以达到9N以上的高纯度要求，但是作为原料的高纯碳粉的纯度只能达到6N，并且粉体混合烧结需经过拆包、混合及高温烧结等过程，难免由于高温、气氛环境等因素引入杂质，特备是氮元素无法避免，进而影响半绝缘SiC单晶的品质及稳定性。

发明内容

本发明的目的是要解决现有制备高纯碳化硅多晶粉源的方法成本高、产品纯度低的技术问题，而提供了一种制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的装置和方法。

本发明的制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的装置，包括洗涤釜1、转轮式过滤器2、第一传动装置3、第一石英管式炉4、第一冷井5、第一分子泵6、第二传动装置7、隧道式辐照装置8、第三传动装置9、第二石英管式炉10、第二冷井11、第二分子泵12、第一进口阀门13、第一出口阀门14、第一旁路阀门15、第二进口阀门16、第二出口阀门17、第二旁路阀门18；

洗涤釜1通过管道与转轮式过滤器2连接，转轮式过滤器2通过第一传动装置3与第一石英管式炉4连接，第一石英管式炉4通过第二传动装置7与隧道式辐照装置8连接，隧道式辐照装置8再通过第三传动装置9与第二石英管式炉10连接；

第一石英管式炉4还与第一冷井5、第一分子泵6依次连接；在第一石英管式炉4还通过旁路直接与第一分子泵6连接；在第一冷井5的进口设置第一进口阀门13，在第一冷井5的出口设置第一出口阀门14，在旁路上设置第一旁路阀门15；

第二石英管式炉10还与第二冷井11、第二分子泵12依次连接；在第二石英管式炉10还通过旁路直接与第二分子泵12连接；在第二冷井11的进口设置第二进口阀门16，在第二冷井11的出口设置第二出口阀门17，在旁路上设置第二旁路阀门18。

更进一步地，洗涤釜1装配有机械搅拌、超声波震棒、上吸料管和红外加热装置；机械搅拌使得硅碳树脂与超纯水充分混合，超声波震棒能够提升洗涤效果，停止机械搅拌和超声波震棒洗涤混合液静置沉降后，上清液由上吸料管排出洗涤釜，同时用红外加热装置维持。

更进一步地，转轮式过滤器2的过滤原理为：洗涤合格后的硅碳树脂混合液通过波纹伸缩管以脉冲形式注入最上方的石英坩埚，石英坩埚两端镶嵌有0.45μm碳化硅滤片，转轮式过滤器采用气胀方式固定石英坩埚，并且在大转轮转动过程中可使转仓同时转动以保证石英坩埚开口一直朝上。

更进一步地，第一石英管式炉4和第二石英管式炉10的两端与其他设备相连处配备有插板阀，以保证石英管式炉的极限真空度能够达到10^-5Pa，同时在出料方向插板阀前配有夹套水冷装置，确保在不降温的条件下完成出料过程，提高管式炉的利用率并降低能耗。

更进一步地，制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的装置，还包括出料装置19，出料装置19设有手套箱和过渡仓，可以保证出料过程中不破坏管式炉的氩气气氛。

利用上述的装置制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的方法，按以下步骤进行：

一、高纯硅碳树脂粉加入到洗涤釜1中，用超纯水搅拌清洗；

二、将装有石英坩埚的转轮过滤器2用高纯氩气置换，再将清洗后的高纯硅碳树脂粉通过管道输送到转轮过滤器2的石英坩埚中，用高纯氩气压滤出高纯硅碳树脂粉内多余的超纯水；

三、通过第一传动装置3将装有高纯硅碳树脂粉的石英坩埚送入带有第一冷井5的第一石英管式炉4内，第一冷井5内加入超纯水作为液封，打开第一进口阀门13和第一出口阀门14，关闭第一旁路阀门15，利用第一分子泵6将石英管式炉4的压力抽至0～-0.85MPa，同时将第一石英管式炉4的温度提高至50～200℃，使高纯硅碳树脂在温度50～200℃、压力为0～-0.85MPa下进行除水干燥，干燥结束后，关闭第一进口阀门13和第一出口阀门14，打开第一旁路阀门15，利用第一分子泵6将第一石英管式炉4的压力抽到6.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次，当系统压力再次达到6.0×10^-5Pa后，将第一石英管式炉4温度升温至250～360℃，恒温至系统压力再次达到6.0×10^-5Pa以下，继续恒温4～8h后，保持第一分子泵6开启条件下降温至室温，用9N的高纯氩气回复常压后，得到致密的块状硅碳树脂；

四、将装有致密的块状硅碳树脂的坩埚通过第二传动装置7转移至隧道式5MeV电子辐照系统8中，在温度为50～130℃下对致密的块状硅碳树脂进行30～200KGy剂量的辐照处理，得到不溶不熔的致密的块状硅碳树脂；

五、将装有不溶不熔的致密的块状硅碳树脂的坩埚用第三传动装置9转移到带有第二冷井11的第二石英管式炉10内，关闭第二进口阀门16和第二出口阀门17，打开第二旁路阀门18，用第二分子泵12将第二石英管式炉10内的压力抽到5.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次；

六、将9N的高纯氢气和氯气的混合气通入第二石英管式炉10内作为载气，同时将第二石英管式炉10的温度升至800～1050℃保持2～8h，降温至室温，用9N的高纯氩气置换混合气后，开炉，得到高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体；

或者，打开第二进口阀门16和第二出口阀门17，关闭第二旁路阀门18，用第二分子泵12将第二石英管式炉10内的压力抽到5.0×10^-5Pa以下，维持分子泵开启同时将第二石英管式炉10的温度缓慢升至800～1050℃保持2～8h，降温至室温，再用9N的高纯氩气回复常压，开炉，得到高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体。

更进一步地，步骤二中压滤后高纯硅碳树脂粉的以质量百分比计的含水率至30％～60％。

更进一步地，步骤三中除水干燥的时间为6～10h。

更进一步地，步骤六中所述的混合气是高纯氢气和氯气的体积比为1：(4～19)的混合气体。

更进一步地，步骤六中所述的混合气的流量50～500ml/min。

更进一步地，步骤六中第二石英管式炉10的升温速率为1～7℃/min。

本发明优点如下：

1、采用高纯硅碳树脂，从源头保证产品纯度；

2、采用高纯硅碳树脂在储存和转移过程中采用超纯水进行液封，并且干燥过程在石英管式炉内进行，避免引入氮气和其他金属杂质；

3、高纯硅碳树脂具有较高的比表面积和较多的微观孔道，由于毛细管凝聚效应容易吸附氮气并且很难被脱附，在高真空条件下对高纯硅碳树脂进行熔化处理形成致密的块状硅碳树脂，可以有效的减少微观孔道以及降低比表面积，减少硅碳树脂的氮气吸附量；

4、电子束辐照不仅能够提高硅碳树脂的交联度提高高纯Si-C-O陶瓷粉体的产率，更重要的是电子束辐照可以增加高纯碳化硅多晶粉源的晶粒尺寸，并且使粒径分布更窄。

5、硅碳树脂在热解过程中，系统真空度达到5.0×10^-5Pa以下可以有效脱除硅碳树脂表面吸附的氮气，并且热解过程也会随着反应进程而“释放”出小分子甲烷分子，进一步的减少了氮气的含量；9N的高纯氢气和氯气的混合气可以在高温下和氮气以及金属杂质反应，进一步提高产品纯度。

本发明制备的Si-C-O陶瓷粉体中金属杂质含量在0.01～0.05ppm之间，金属杂质累计含量低于1ppm，且氮含量在0.5ppm以下，可通过热解制备高纯碳化硅多晶粉。

附图说明

图1是本发明的高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的制备装置的结构示意图。

具体实施方式

用下面的实施例验证本发明的有益效果。

实施例1：本实施例的高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的制备装置由洗涤釜1、转轮式过滤器2、第一传动装置3、第一石英管式炉4、第一冷井5、第一分子泵6、第二传动装置7、隧道式辐照装置8、第三传动装置9、第二石英管式炉10、第二冷井11、第二分子泵12、第一进口阀门13、第一出口阀门14、第一旁路阀门15、第二进口阀门16、第二出口阀门17、第二旁路阀门18组成；

洗涤釜1通过管道与转轮式过滤器2连接，转轮式过滤器2通过第一传动装置3与第一石英管式炉4连接，第一石英管式炉4通过第二传动装置7与隧道式辐照装置8连接，隧道式辐照装置8再通过第三传动装置9与第二石英管式炉10连接；

第一石英管式炉4还与第一冷井5、第一分子泵6依次连接；在第一石英管式炉4还通过旁路直接与第一分子泵6连接；在第一冷井5的进口设置第一进口阀门13，在第一冷井5的出口设置第一出口阀门14，在旁路上设置第一旁路阀门15；

第二石英管式炉10还与第二冷井11、第二分子泵12依次连接；在第二石英管式炉10还通过旁路直接与第二分子泵12连接；在第二冷井11的进口设置第二进口阀门16，在第二冷井11的出口设置第二出口阀门17，在旁路上设置第二旁路阀门18。

利用实施例1的装置制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的方法，按以下步骤进行：

一、高纯硅碳树脂粉加入到洗涤釜1中，用超纯水搅拌清洗；

二、将装有石英坩埚的转轮过滤器2用高纯氩气置换，再将清洗后的高纯硅碳树脂粉通过管道输送到转轮过滤器2的石英坩埚中，用高纯氩气压滤出多余的超纯水，至高纯硅碳树脂粉的以质量百分比计的含水率至35％；其中高纯氩气的纯度为9N；

三、通过第一传动装置3将装有高纯硅碳树脂粉的石英坩埚送入带有第一冷井5的第一石英管式炉4内，第一冷井5内加入超纯水作为液封，打开第一进口阀门13和第一出口阀门14，关闭第一旁路阀门15，利用第一分子泵6将第一石英管式炉4的压力抽至-0.65MPa同时将第一石英管式炉4的温度提高至100℃，使高纯硅碳树脂在温度100℃，压力为-0.65MPa的条件下进行除水干燥6h，干燥结束后，关闭第一进口阀门13和第一出口阀门14，打开第一旁路阀门15，利用第一分子泵6将第一石英管式炉4的压力抽到6.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次，当系统压力再次达到6.0×10^-5Pa后，将第一石英管式炉4温度升温至350℃，恒温至系统压力再次达到6.0×10^-5Pa以下，继续恒温4h后，在保持第一分子泵6开启条件下降温至室温，用9N的高纯氩气回复常压后，得到致密的块状硅碳树脂；其中高纯氩气的纯度为9N；

四、将装有致密的块状硅碳树脂的坩埚通过第二传动装置7转移至隧道式5MeV电子辐照系统8中，在温度为120℃下对致密的块状硅碳树脂进行95KGy剂量的辐照处理，得到不溶不熔的致密的块状硅碳树脂；

五、将装有不溶不熔的致密的块状硅碳树脂的坩埚用第三传动装置9转移到带有第二冷井11的第二石英管式炉10内，关闭第二进口阀门16和第二出口阀门17，打开第二旁路阀门18,用第二分子泵12将第二石英管式炉10内的压力抽到5.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次；

六、以400ml/min的流量将9N的高纯氢气与氯气的体积比为1：18的混合气通入第二石英管式炉10内作为载气，同时以7℃/min的升温速率将第二石英管式炉10的温度升至850℃保持8h，降温至室温，用9N的高纯氩气置换混合气后，开炉，得到高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体。

对本实施例1得到的高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体采用GDMS和IGA分析，测试结果如表1所示。

实施例2:采用与实施例1相同的装置，制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的方法，按以下步骤进行；

一、高纯硅碳树脂粉加入到洗涤釜1中，用超纯水搅拌清洗；

二、将装有石英坩埚的转轮过滤器2用高纯氩气置换，再将清洗后的高纯硅碳树脂粉通过管道输送到转轮过滤器2的石英坩埚中，用高纯氩气压滤出多余的超纯水，至高纯硅碳树脂粉的以质量百分比计的含水率至40％；其中高纯氩气的纯度为9N；

三、通过第一传动装置3将装有高纯硅碳树脂粉的石英坩埚送入带有第一冷井5的第一石英管式炉4内，第一冷井5内加入超纯水作为液封，打开第一进口阀门13和第一出口阀门14，关闭第一旁路阀门15，利用第一分子泵6将石英管式炉4的压力抽至0.1Pa同时将第一石英管式炉4的温度提高至180℃，使高纯硅碳树脂在温度180℃，压力为0.1Pa的条件下进行除水干燥10h，干燥结束后，关闭第一进口阀门13和第一出口阀门14，打开第一旁路阀门15，利用第一分子泵6将第一石英管式炉4的压力抽到6.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次，当系统压力再次达到6.0×10^-5Pa后，将第一石英管式炉4温度升温至330℃，恒温至系统压力再次达到6.0×10^-5Pa以下，继续恒温7h后，在保持第一分子泵6开启条件下降温至室温，用9N的高纯氩气回复常压后，得到致密的块状硅碳树脂；其中高纯氩气的纯度为9N；

四、将装有致密的块状硅碳树脂的坩埚通过第二传动装置7转移至隧道式5MeV电子辐照系统8中，在温度为60℃下对致密的块状硅碳树脂进行180KGy剂量的辐照处理，得到不溶不熔的致密的块状硅碳树脂；

五、将装有不溶不熔的致密的块状硅碳树脂的坩埚用第三传动装置9转移到带有第二冷井11的第二石英管式炉10内，关闭第二进口阀门16和第二出口阀门17，打开第二旁路阀门18，用第二分子泵12将第二石英管式炉10内的压力抽到5.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次；

六、以500ml/min的流量将9N的高纯氢气与氯气的体积比为1：6的混合气通入第二石英管式炉10内作为载气，同时以5℃/min的升温速率将第二石英管式炉10的温度升至800℃保持3h，降温至室温，用9N的高纯氩气置换混合气后，开炉，得到高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体。

对本实施例2得到的高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体采用GDMS和IGA分析，测试结果如表1所示。

实施例3：采用与实施例1相同的装置，制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的方法，按以下步骤进行；

一、高纯硅碳树脂粉加入到洗涤釜1中，用超纯水搅拌清洗；

二、将装有石英坩埚的转轮过滤器2用高纯氩气置换，再将清洗后的高纯硅碳树脂粉通过管道输送到转轮过滤器2的石英坩埚中，用高纯氩气压滤出多余的超纯水，至高纯硅碳树脂粉的以质量百分比计的含水率至48％；其中高纯氩气的纯度为9N；

三、通过第一传动装置3将装有高纯硅碳树脂粉的石英坩埚送入带有第一冷井5的第一石英管式炉4内，第一冷井5内加入超纯水作为液封，打开第一进口阀门13和第一出口阀门14，关闭第一旁路阀门15，利用第一分子泵6将第一石英管式炉4的压力抽至-0.25MPa同时将石英管式炉4的温度提高至150℃，使高纯硅碳树脂在温度150℃，压力为-0.25MPa的条件下进行除水干燥9h，干燥结束后，关闭第一进口阀门13和第一出口阀门14，打开第一旁路阀门15，利用第一分子泵6将第一石英管式炉4的压力抽到6.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次，当系统压力再次达到6.0×10^-5Pa后，将第一石英管式炉4温度升温至260℃，恒温至系统压力再次达到6.0×10^-5Pa以下，继续恒温8h后，在保持第一分子泵6开启条件下降温至室温，用9N的高纯氩气回复常压后，得到致密的块状硅碳树脂；其中高纯氩气的纯度为9N；

四、将装有致密的块状硅碳树脂的坩埚通过第二传动装置7转移至隧道式5MeV电子辐照系统8中，在温度为80℃下对致密的块状硅碳树脂进行90KGy剂量的辐照处理，得到不溶不熔的致密的块状硅碳树脂；

五、将装有不溶不熔的致密的块状硅碳树脂的坩埚用第三传动装置9转移到带有第二冷井11的第二石英管式炉10内，关闭第二进口阀门16和第二出口阀门17，打开第二旁路阀门18，用第二分子泵12将第二石英管式炉10内的压力抽到5.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次；

六、以300ml/min的流量将9N的高纯氢气与氯气的体积比为1：9的混合气通入第二石英管式炉10内作为载气，同时以2℃/min的升温速率将第二石英管式炉10的温度升至1000℃保持4h，降温至室温，用9N的高纯氩气置换混合气后，开炉，得到高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体。

对本实施例3得到的高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体采用GDMS和IGA分析，测试结果如表1所示。

实施例4：采用与实施例1相同的装置，制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的方法，按以下步骤进行；

一、高纯硅碳树脂粉加入到洗涤釜1中，用超纯水搅拌清洗；

二、将装有石英坩埚的转轮过滤器2用高纯氩气置换，再将清洗后的高纯硅碳树脂粉通过管道输送到转轮过滤器2的石英坩埚中，用高纯氩气压滤出多余的超纯水，至高纯硅碳树脂粉的以质量百分比计的含水率至52％；其中高纯氩气的纯度为9N；

三、通过第一传动装置3将装有高纯硅碳树脂粉的石英坩埚送入带有第一冷井5的第一石英管式炉4内，第一冷井5内加入超纯水作为液封，打开第一进口阀门13和第一出口阀门14，关闭第一旁路阀门15，利用第一分子泵6将第一石英管式炉4的压力抽至-0.85MPa同时将石英管式炉4的温度提高至80℃，使高纯硅碳树脂在温度80℃，压力为-0.85MPa的条件下进行除水干燥7h，干燥结束后，关闭第一进口阀门13和第一出口阀门14，打开第一旁路阀门15，利用第一分子泵6将第一石英管式炉4的压力抽到6.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次，当系统压力再次达到6.0×10^-5Pa后，将第一石英管式炉4温度升温至285℃，恒温至系统压力再次达到6.0×10^-5Pa以下，继续恒温5h后，在保持第一分子泵6开启条件下降温至室温，用9N的高纯氩气回复常压后，得到致密的块状硅碳树脂；其中高纯氩气的纯度为9N；

四、将装有致密的块状硅碳树脂的坩埚通过第二传动装置7转移至隧道式5MeV电子辐照系统8中，在温度为100℃下对致密的块状硅碳树脂进行150KGy剂量的辐照处理，得到不溶不熔的致密的块状硅碳树脂；

五、将装有不溶不熔的致密的块状硅碳树脂的坩埚用第三传动装置9转移到带有第二冷井11的第二石英管式炉10内，关闭第二进口阀门16和第二出口阀门17，打开第二旁路阀门18，用第二分子泵12将第二石英管式炉10内的压力抽到5.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次；

六、以100ml/min的流量将9N的高纯氢气与氯气的体积比为1：15的混合气通入第二石英管式炉10内作为载气，同时以6℃/min的升温速率将第二石英管式炉10的温度升至1050℃保持7h，降温至室温，用9N的高纯氩气置换混合气后，开炉，得到高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体。

对本实施例4得到的高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体采用GDMS和IGA分析，测试结果如表1所示。

实施例5：采用与实施例1相同的装置，制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的方法，按以下步骤进行；

一、高纯硅碳树脂粉加入到洗涤釜1中，用超纯水搅拌清洗；

二、将装有石英坩埚的转轮过滤器2用高纯氩气置换，再将清洗后的高纯硅碳树脂粉通过管道输送到转轮过滤器2的石英坩埚中，用高纯氩气压滤出多余的超纯水，至高纯硅碳树脂粉的以质量百分比计的含水率至58％；其中高纯氩气的纯度为9N；

三、通过第一传动装置3将装有高纯硅碳树脂粉的石英坩埚送入带有第一冷井5的第一石英管式炉4内，第一冷井5内加入超纯水作为液封，打开第一进口阀门13和第一出口阀门14，关闭第一旁路阀门15，利用第一分子泵6将石英管式炉4的压力抽至-0.5MPa同时将第一石英管式炉4的温度提高至120℃，使高纯硅碳树脂在温度120℃，压力为-0.5MPa的条件下进行除水干燥8h，干燥结束后，关闭第一进口阀门13和第一出口阀门14，打开第一旁路阀门15，利用第一分子泵6将第一石英管式炉4的压力抽到6.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次，当系统压力再次达到6.0×10^-5Pa后，将第一石英管式炉4温度升温至310℃，恒温至系统压力再次达到6.0×10^-5Pa以下，继续恒温5h后，在保持第一分子泵6开启条件下降温至室温，用9N的高纯氩气回复常压后，得到致密的块状硅碳树脂；其中高纯氩气的纯度为9N；

四、将装有致密的块状硅碳树脂的坩埚通过第二传动装置7转移至隧道式5MeV电子辐照系统8中，在温度为90℃下对致密的块状硅碳树脂进行110KGy剂量的辐照处理，得到不溶不熔的致密的块状硅碳树脂；

五、将装有不溶不熔的致密的块状硅碳树脂的坩埚用第三传动装置9转移到带有第二冷井11的第二石英管式炉10内，关闭第二进口阀门16和第二出口阀门17，打开第二旁路阀门18，用第二分子泵12将第二石英管式炉10内的压力抽到5.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次；

六、以100 200ml/min的流量将9N的高纯氢气与氯气的体积比为1：11的混合气通入第二石英管式炉10内作为载气，同时以4℃/min的升温速率将第二石英管式炉10的温度升至900℃保持5h，降温至室温，用9N的高纯氩气置换混合气后，开炉，得到高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体。

对实施例5得到的高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体采用GDMS和IGA分析，测试结果如表1所示。

实施例1～5得到的高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的分析测试结果

从表1的测试结果可知，实施例5得到的高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体中金属杂质含量在0.01～0.05ppm之间，金属杂质累计含量低于1ppm，且氮含量在0.5ppm以下，可通过热解制备高纯碳化硅多晶粉。

Claims (10)

1.制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的装置，其特征在于该装置包括洗涤釜(1)、转轮式过滤器(2)、第一传动装置(3)、第一石英管式炉(4)、第一冷井(5)、第一分子泵(6)、第二传动装置(7)、隧道式辐照装置(8)、第三传动装置(9)、第二石英管式炉(10)、第二冷井(11)、第二分子泵(12)、第一进口阀门(13)、第一出口阀门(14)、第一旁路阀门(15)、第二进口阀门(16)、第二出口阀门(17)、第二旁路阀门(18)；

洗涤釜(1)通过管道与转轮式过滤器(2)连接，转轮式过滤器(2)通过第一传动装置(3)与第一石英管式炉(4)连接，第一石英管式炉(4)通过第二传动装置(7)与隧道式辐照装置(8)连接，隧道式辐照装置(8)再通过第三传动装置(9)与第二石英管式炉(10)连接；

第一石英管式炉(4)还与第一冷井(5)、第一分子泵(6)依次连接；在第一石英管式炉(4)还通过旁路直接与第一分子泵(6)连接；在第一冷井(5)的进口设置第一进口阀门(13)，在第一冷井(5)的出口设置第一出口阀门(14)，在旁路上设置第一旁路阀门(15)；

第二石英管式炉(10)还与第二冷井(11)、第二分子泵(12)依次连接；在第二石英管式炉(10)还通过旁路直接与第二分子泵(12)连接；在第二冷井(11)的进口设置第二进口阀门(16)，在第二冷井(11)的出口设置第二出口阀门(17)，在旁路上设置第二旁路阀门(18)。

2.根据权利要求1所述的制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的装置，其特征在于洗涤釜(1)装配有机械搅拌、超声波震棒，上吸料管和红外加热装置。

3.根据权利要求1或2所述的制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的装置，其特征在于转轮式过滤器(2)的结构包含六个重力自旋转的独立腔室，并且六个独立腔室围绕中心轴旋转。六个腔室依次分别进行进料、气吹、排水、出料、装舟和置换操作，。

4.根据权利要求1或2所述的制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的装置，其特征在于第一石英管式炉(4)和第二石英管式炉(10)的两端与其他设备相连处配备有插板阀，同时在出料方向插板阀前配有夹套水冷装置。

5.根据权利要求1或2所述的制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的装置，其特征在于制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的装置，还包括出料装置19，出料装置19设有手套箱和过渡仓。

6.利用权利要求1所述的装置制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的方法，其特征在于该方法按以下步骤进行：

一、高纯硅碳树脂粉加入到洗涤釜(1)中，用超纯水搅拌清洗；

二、将装有石英坩埚的转轮过滤器(2)用高纯氩气置换，再将清洗后的高纯硅碳树脂粉通过管道输送到转轮过滤器(2)的石英坩埚中，用高纯氩气压滤出高纯硅碳树脂粉内多余的超纯水；

三、通过第一传动装置(3)将装有高纯硅碳树脂粉的石英坩埚送入带有第一冷井(5)的第一石英管式炉(4)内，打开第一进口阀门(13)和第一出口阀门(14)，关闭第一旁路阀门(15)，利用机械泵将第一石英管式炉(4)的压力抽至0～-0.85MPa同时将石英管式炉4的温度提高至50～200℃，使高纯硅碳树脂在温度50～200℃、压力为0～-0.85MPa下进行除水干燥，干燥结束后，关闭第一进口阀门(13)和第一出口阀门(14)，打开第一旁路阀门(15)，利用第一分子泵(6)将第一石英管式炉(4)的压力抽到6.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次，当系统压力再次达到6.0×10^-5Pa后，将第一石英管式炉(4)温度升温至250～360℃，恒温至系统压力再次达到6.0×10^-5Pa以下，继续恒温4～8h后，保持第一分子泵(6)开启条件下降温至室温，用9N的高纯氩气回复常压后，得到致密的块状硅碳树脂；

四、将装有致密的块状硅碳树脂的坩埚通过第二传动装置(7)转移至隧道式5MeV电子辐照系统8中，在温度为50～130℃下对致密的块状硅碳树脂进行30～200KGy剂量的辐照处理，得到不溶不熔的致密的块状硅碳树脂；

五、将装有不溶不熔的致密的块状硅碳树脂的坩埚用第三传动装置(9)转移到带有第二冷井(11)的第二石英管式炉(10)内，关闭第二进口阀门(16)和第二出口阀门(17)，打开第二旁路阀门(18)，用第二分子泵(12)将第二石英管式炉(10)内的压力抽到5.0×10^-5Pa以下，再用9N的高纯氩气回复常压，重复置换两次；

六、将9N的高纯氢气和氯气的混合气通入第二石英管式炉(10)内作为载气，同时将第二石英管式炉(10)的温度升至800～1050℃保持2～8h，降温至室温，用9N的高纯氩气置换混合气后，开炉，得到高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体；或者，打开第二进口阀门(16)和第二出口阀门(17)，关闭第二旁路阀门(18)，用第二分子泵(12)将第二石英管式炉(10)内的压力抽到5.0×10^-5Pa以下，开始程序升温，在升温过程中和恒温阶段保持分子泵启动，当第二石英管式炉(10)内的压力抽到1.0×10^-3Pa以下开启降温程序，得到高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体。

7.根据权利要求6所述的制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的方法，其特征在于步骤二中压滤后高纯硅碳树脂粉的含水量至30％～60％。

8.根据权利要求6所述的制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的方法，其特征在于步骤三中除水干燥的时间为6～10h。

9.根据权利要求6所述的制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的方法，其特征在于步骤六中所述的混合气是高纯氢气和氯气的体积比为1：(4～19)的混合气体。

10.根据权利要求6所述的制备高纯碳化硅多晶粉源Si-C-O前驱体的方法，其特征在于更进一步地，步骤六中所述的混合气的流量50～500ml/min。

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