CN115181986A - 二氧化碳处理装置、二氧化碳处理方法及碳化合物的制造方法 - Google Patents

二氧化碳处理装置、二氧化碳处理方法及碳化合物的制造方法 Download PDF

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Abstract

本发明提供二氧化碳的回收及还原的能量效率及二氧化碳的损失降低效果高的二氧化碳处理装置、二氧化碳处理方法及碳化合物的制造方法。二氧化碳处理装置(100)具备回收二氧化碳的回收装置(1)、电化学地还原二氧化碳的电化学反应装置(2)以及pH调整器(52)，阴极侧电解液的pH变得比阳极侧电解液的pH高，从浓缩部(11)向阴极(21)的与阳极(22)相反侧的气体流路供给二氧化碳气体，在阴极(21)而二氧化碳气体被还原。

Description

二氧化碳处理装置、二氧化碳处理方法及碳化合物的制造 方法
技术领域
本发明涉及二氧化碳处理装置、二氧化碳处理方法及碳化合物的制造方法。
背景技术
回收废气、大气中的二氧化碳并电化学地还原来得到有价物的技术是存在达成碳中和的可能性的有希望的技术，但经济性是最大的课题。为了改善经济性，在二氧化碳的回收及还原中，提高能量效率，并且减小二氧化碳的损失是重要的。
作为回收二氧化碳的技术，已知有如下技术：在使气体中的二氧化碳物理或化学地吸附于固体或液体的吸附剂后，通过热等能量使其脱离而予以利用。另外，作为将二氧化碳电化学地还原的技术，已知有如下技术：对于在气体扩散层的与电解液相接一侧使用二氧化碳还原催化剂来形成有催化剂层的阴极，从气体扩散层的与催化剂层相反侧供给二氧化碳气体来进行电化学地还原(专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2018/232515号
发明内容
发明要解决的课题
二氧化碳还原是存在达成碳中和的可能性的有希望的技术，但经济性是最大的课题。为了改善经济性，能量效率良好地回收二氧化碳，无损失地进行变换成为重要。
在二氧化碳电解中成为能量损失的一个原因的是由于与目标的二氧化碳还原反应不相关的副反应的水电解引起的氢产生。根据阴极/阳极各自的催化剂的劣化状态，仅仅是控制电压的话不能抑制氢的生成。
本发明的课题在于提供二氧化碳的回收及还原的能量效率及二氧化碳的损失降低效果高的二氧化碳处理装置、二氧化碳处理方法及碳化合物的制造方法。
用于解决课题的手段
本发明采用以下的方案。
(1)本发明的一方案的二氧化碳处理装置(例如，实施方式的二氧化碳处理装置100)具备：回收装置(例如，实施方式的回收装置1)，其回收二氧化碳；电化学反应装置(例如，实施方式的电化学反应装置2)，其将二氧化碳电化学地还原；以及pH调整器(例如，实施方式的pH调整器52)，所述回收装置具备：吸收部(例如，实施方式的吸收部12)，其使由强碱性水溶液构成的阳极侧电解液和二氧化碳气体接触，使二氧化碳溶解吸收于所述阳极侧电解液；和浓缩部(例如，实施方式的浓缩部11、13)，其将二氧化碳浓缩，所述电化学反应装置具备：阳极(例如，实施方式的阳极22)；阴极(例如，实施方式的阴极21)；设置于所述阳极与所述阴极之间的阴离子交换膜(例如，实施方式的阴离子交换膜23)；设置于所述阳极与所述阴离子交换膜之间且供利用所述吸收部吸收了二氧化碳的所述阳极侧电解液流动的液流路(例如，实施方式的液流路29a)；以及设置于所述阴极与所述阴离子交换膜之间且供利用所述pH调整器调整了pH的由强碱性水溶液构成的阴极侧电解液流动的液流路(例如，实施方式的液流路28a)，所述阴极侧电解液的pH比所述阳极侧电解液的pH高，从所述浓缩部向所述阴极的与所述阳极相反侧的气体流路(例如，实施方式的气体流路24a)供给二氧化碳气体，在所述阴极处二氧化碳气体被还原。
(2)也可以是，本发明的一方案的二氧化碳处理装置还具备向所述电化学反应装置供给电力的电源贮存装置(例如，实施方式的电源贮存装置3)，所述电源贮存装置具备将可再生能量变换为电能的变换部(例如，实施方式的变换部31)和将由所述变换部变换的电能贮存的贮存部(例如，实施方式的贮存部32)。
(3)也可以是，所述贮存部是镍氢电池，所述镍氢电池具备正极(例如，实施方式的正极33)、负极(例如，实施方式的负极34)、设置于正极与负极之间的分隔件(例如，实施方式的分隔件37)、设置于所述正极与所述分隔件之间的正极侧流路(例如，实施方式的正极侧流路36)以及设置于所述负极与所述分隔件之间的负极侧流路(例如，实施方式的负极侧流路35)，在所述镍氢电池的放电时，所述阳极侧电解液按照所述吸收部、所述负极侧流路、所述电化学反应装置、所述吸收部的顺序循环，在所述镍氢电池的充电时，所述阳极侧电解液按照所述吸收部、所述负极侧流路、所述电化学反应装置、所述正极侧流路、所述吸收部的顺序循环。
(4)也可以是，所述pH调整器使所述阴极侧电解液和二氧化碳气体接触。
(5)也可以是，本发明的一方案的二氧化碳处理装置还具备增碳反应装置(例如，实施方式的增碳反应装置4)，该增碳反应装置将由所述电化学反应装置对二氧化碳进行还原生成的乙烯聚合而进行增碳。
(6)也可以是，本发明的一方案的二氧化碳处理装置还具备：热媒，其通过由所述增碳反应装置中的反应产生的热而被加热；和热交换器(例如，实施方式的热交换器43)，在该热交换器与所述阳极侧电解液之间进行热交换而对所述阳极侧电解液进行加热。
(7)本发明的一方案的二氧化碳处理方法包括如下工序：使二氧化碳气体接触由强碱性水溶液构成的阳极侧电解液，使二氧化碳溶解吸收于所述阳极侧电解液；将阴极侧电解液的pH调整为比阳极侧电解液的pH高；以及将所述阴极侧电解液向阴极与阴离子交换膜之间供给，将所述阳极侧电解液向阳极与阴离子交换膜之间供给，将二氧化碳气体向所述阴极的与所述阳极相反侧供给，将二氧化碳气体电化学地还原而使碳化合物和氢产生。
(8)也可以是，在调整所述阴极侧电解液的pH的工序中，使所述阴极侧电解液和二氧化碳接触，使二氧化碳溶解于所述阴极侧电解液。
(9)本发明的一方案的碳化合物的制造方法使用所述(7)或(8)所述的二氧化碳处理方法，来制造二氧化碳被还原而得到的碳化合物。
(10)本发明的一方案的碳化合物的制造方法也可以还包括将所述溶解二氧化碳被还原而生成的乙烯聚合的工序。
发明效果
根据(1)～(10)的方案，能够提供二氧化碳的回收及还原的能量效率及二氧化碳的损失降低效果高的二氧化碳处理装置、二氧化碳处理方法及碳化合物的制造方法。
附图说明
图1是示出实施方式的二氧化碳处理装置的框图。
图2是示出电化学反应装置的电解单元的一例的简要剖视图。
图3是示出由电解单元产生的电化学反应的示意图。
图4是示出作为贮存部的一例的镍氢电池的简要剖视图。
图5是示出实施例及比较例的电解试验结果的图表。
附图标记说明
1…回收装置，2…电化学反应装置，3…电源贮存装置，4…增碳反应装置，6…碳数，11…浓缩部，12…吸收部，13…浓缩部，21…阴极，22…阳极，23…阴离子交换膜，23a…液流路，24…气体流路构造体，24a…气体流路，25…气体流路构造体，25a…气体流路，26…供电体，27…供电体，28…液流路构造体，28a…液流路，29…液流路构造体，29a…液流路，31…变换部，32…贮存部，33…正极，34…负极，35…负极侧流路，36…正极侧流路，37…分隔件，41…反应器，42…气液分离器，43…热交换器，50…冷却器，51…pH测定器，52…pH调整器，53…pH测定器，62…液流路，63…液流路，64…液流路，65…液流路，66…液流路，66a…液流路，66b…液流路，69…循环流路，70…气体流路，71…气体流路，72…气体流路，73…气体流路，74…气体流路，75…气体流路，76…气体流路，77…气体流路，84…反应器，100…二氧化碳处理装置，A…阳极侧电解液，B…阳极侧电解液，C…阴极侧电解液，D…阴极侧电解液，E…乙烯气体，F…生成气体，G1…气体，G2…浓缩气体，G3…分离气体，G4…浓缩气体，G5…浓缩气体，J1…烯烃液，J2…烯烃气体，K…热媒。
具体实施方式
以下，对本发明的实施方式参照附图进行说明。需要说明的是，在以下的说明中例示的图的尺寸等是一例，本发明并不一定限定于此，能够在不变更其主旨的范围内适当变更而进行实施。
[二氧化碳处理装置]
如图1所示，本发明的一方案的二氧化碳处理装置100具备回收装置1、电化学反应装置2、电源贮存装置3、增碳反应装置4、热交换器43以及pH调整器52。回收装置1具备浓缩部11、吸收部12以及浓缩部13。电源贮存装置3具备变换部31和与变换部31电连接的贮存部32。增碳反应装置4具备反应器41和气液分离器42。
在二氧化碳处理装置100中，浓缩部11和吸收部12由气体流路75连接。浓缩部11和浓缩部13由气体流路77连接。吸收部12和贮存部32由液流路62连接。电化学反应装置2和贮存部32由液流路65连接。电化学反应装置2和吸收部12由液流路66连接。电化学反应装置2和反应器41由气体流路74连接。反应器41和气液分离器42由气体流路72以及气体流路73连接。在反应器41与热交换器43之间设置有热媒的循环流路69。浓缩部11及浓缩部13和气液分离器42由气体流路71连接。浓缩部13和电化学反应装置2由气体流路76连接。pH调整器52和电化学反应装置2由液流路63和液流路64连接。
这些各流路并不特别限定，能够适当使用公知的配管等。在气体流路71～77中，能够适当设置压缩机等送气单元、减压阀、压力计等计测设备等。在图1中，在气体流路71设置有冷却器50。另外，在液流路62～66中，能够适当设置泵等送液单元、流量计等计测设备等。在图1中，在液流路66中设置有pH测定器51，在液流路63中设置有pH测定器53。
回收装置1是回收二氧化碳的装置。
向浓缩部11及浓缩部13供给大气、废气等包含二氧化碳的气体G1。在浓缩部11及浓缩部13中，气体G1的二氧化碳被浓缩。作为浓缩部11及浓缩部13，只要能够浓缩二氧化碳即可，能够采用公知的浓缩装置，例如能够利用利用了对于膜的透过速度的不同的膜分离装置、利用化学或物理性吸附、脱离的吸附分离装置。其中，从分离性能优异的方面来看，优选利用化学吸附的尤其是变温吸附的吸附。
利用浓缩部11而二氧化碳被浓缩的浓缩气体G2通过气体流路75而被向吸收部12输送。另外，与浓缩气体G2分离的分离气体G3通过气体流路71而被向气液分离器42输送。
利用浓缩部13而二氧化碳被浓缩的浓缩气体G4通过气体流路75而被向电化学反应装置2输送。另外，与浓缩气体G4分离的分离气体与分离气体G3一起，通过气体流路71而被向气液分离器42输送。
在吸收部12中，从浓缩部11供给的浓缩气体G2中的二氧化碳气体与阳极侧电解液A接触，二氧化碳被溶解吸收于阳极侧电解液A。作为使二氧化碳气体和阳极侧电解液A接触的方法，并不特别限定，例如，能够例示向阳极侧电解液A中吹入浓缩气体G2而鼓泡的方法。
在吸收部12中，作为吸收二氧化碳的吸收液，使用由强碱性水溶液构成的阳极侧电解液A。二氧化碳中，由于氧原子强烈地吸引电子，所以碳原子带正的电荷(δ+)。因此，在氢氧化物离子大量存在的强碱性水溶液中，二氧化碳容易从水和状态经HCO3 -而到CO3 2-为止进行溶解反应，成为CO3 2-的存在比率高的平衡状态。由于此，二氧化碳与氮、氢、氧这样的其他的气体相比，容易溶解于强碱性水溶液，在吸收部12中浓缩气体G2中的二氧化碳被选择性地吸收于阳极侧电解液A。这样，通过在吸收部12使用阳极侧电解液A，能够辅助二氧化碳的浓缩。因此，无需在浓缩部11中将二氧化碳浓缩到高浓度，能够降低在浓缩部11的浓缩所需的能量。
在吸收部12二氧化碳被吸收而得到的阳极侧电解液B通过液流路62、贮存部32、液流路65而被向电化学反应装置2输送。另外，从电化学反应装置2流出的阳极侧电解液A通过液流路66而被向吸收部12输送。这样，在二氧化碳处理装置100中，在吸收部12、贮存部32及电化学反应装置2之间阳极侧电解液被循环而共用。
作为使用于阳极侧电解液A的强碱性水溶液，能够例示氢氧化钾水溶液、氢氧化钠水溶液。其中，从吸收部12中的二氧化碳的溶解性优异、促进电化学反应装置2中的二氧化碳的还原的方面出发，优选氢氧化钾水溶液。
电化学反应装置2是电化学地还原二氧化碳的装置。如图2所示，电化学反应装置2具备阴极21、阳极22、阴离子交换膜23、用于形成液流路28a的液流路构造体28、用于形成液流路29a的液流路构造体29、形成有气体流路24a的气体流路构造体24、形成有气体流路25a的气体流路构造体25、供电体26以及供电体27。
在电化学反应装置2中，供电体26、气体流路构造体24、阴极21、液流路构造体28、阴离子交换膜23、液流路构造体29、阳极22、气体流路构造体25、供电体27依次层叠。在液流路构造体28、29中形成有狭缝，狭缝中的由阴极2l、阳极22以及液流路构造体28、29包围而成的区域分别成为液流路28a、29a。在气体流路构造体24的阴极21侧形成有槽，该槽的由气体流路构造体24和阴极21包围而成的部分成为气体流路24a。在气体流路构造体25的阳极22侧形成有槽，该槽的由气体流路构造体25和阳极22包围而成的部分成为气体流路25a。
这样，在电化学反应装置2中，在阴极21与阴离子交换膜23之间形成有液流路28a，在阳极22与阴离子交换膜23之间形成有液流路29a，在阴极21与供电体26之间形成有气体流路24a，在阳极22与供电体27之间形成有气体流路25a。供电体26以及供电体27与电源贮存装置3的贮存部32电连接。另外，气体流路构造体24和气体流路构造体25是导电体，能够通过从贮存部32供给的电力而对阴极21与阳极22之间施加电压。
阴极21是将二氧化碳还原来生成碳化合物，并且将水还原来生成氢的电极。作为阴极21，只要是能够电化学地还原二氧化碳且生成的气态状的碳化合物和氢可透过至气体流路24a为止的阴极即可，例如能够例示在气体扩散层的液流路23a侧形成有阴极催化剂层的电极。阴极催化剂层也可以一部分进入气体扩散层中。在气体扩散层与阴极催化剂层之间，也可以配置比气体扩散层致密的多孔质层。
作为形成阴极催化剂层的阴极催化剂，能够使用促进二氧化碳的还原的公知的催化剂。作为阴极催化剂的具体例，能够例示金、银、铜、铂、钯、镍、钴、铁、锰、钛、镉、锌、铟、镓、铅、锡等金属、它们的合金、金属间化合物、钌络合物、铼络合物等金属络合物。其中，从促进二氧化碳的还原的方面出发，优选铜、银，更优选铜。作为阴极催化剂，可以单独地使用一种，也可以并用两种以上。
作为阴极催化剂，也可以使用金属粒子担载于碳材料(碳粒子、碳纳米管、石墨烯等)的担载催化剂。
作为阴极21的气体扩散层，并不特别限定，例如能够例示碳纸、碳布。
阴极21的制造方法并不特别限定，例如能够例示在气体扩散层的成为液流路23a侧的面涂布包含阴极催化剂的液状组合物并进行干燥的方法。
阳极22是用于将氢氧化物离子氧化来生成氧的电极。作为阳极22，只要是能够电化学地氧化氢氧化物离子且生成的氧可透过至气体流路25a为止的阳极即可，例如能够例示在气体扩散层的液流路23a侧形成有阳极催化剂层的电极。
作为形成阳极催化剂层的阳极催化剂，并不特别限定，能够使用公知的阳极催化剂。具体而言，例如能够例示铂、钯、镍等金属、它们的合金、金属间化合物、氧化锰、氧化铱、氧化镍、氧化钴、氧化铁、氧化锡、氧化铟、氧化钌、氧化锂、氧化镧等金属氧化物、钌络合物、铼络合物等金属络合物。作为阳极催化剂，可以单独地使用一种，也可以并用两种以上。
作为阳极22的气体扩散层，例如能够例示碳纸、碳布。另外，作为气体扩散层，也可以使用网材、冲孔材、多孔体、金属纤维烧结体等多孔质体。作为多孔质体的材质，例如能够例示钛、镍、铁等金属、它们的合金(例如SUS)。
作为液流路构造体28、29的材质，例如能够例示聚四氟乙烯等氟树脂。
作为气体流路构造体24、25的材质，例如能够例示钛、SUS等金属、碳。
作为供电体26、27的材质，例如能够例示铜、金、钛、SUS等金属、碳。作为供电体26、27，也可以使用在铜基材的表面实施了镀金等镀敷处理的构造。
作为阴离子交换膜23，并不特别限定，能够使用以往公知的阴离子交换膜。
电化学反应装置2是从吸收部12供给来的阳极侧电解液B在液流路29a中流动、从pH调整器52供给来的阴极侧电解液D在液流路28a中流动、从浓缩部13供给来的浓缩气体G4在气体流路24a中流动的流动池。而且，通过对阴极21和阳极22施加电压，从而在气体流路24a中流动的浓缩气体G4中的二氧化碳被还原，生成碳化合物及氢。将电化学反应装置2的电化学单元中的电化学反应在图3中示出。在阴极处消耗CO3 2-，所以阴极侧电解液中，相比液流路28a的入口侧在出口侧成为高pH。阳极消耗氢氧化物离子，但是等量的氢氧化物离子被从阴极侧供给，所以阳极侧电解液在液流路29a的入口侧和出口侧pH并不发生变化。在pH调整器52中调整阴极侧电解液C的pH而生成阴极侧电解液D，但是对于pH的调整，能够使用KOH等碱、碱水溶液来提高pH，或者使用二氧化碳气体来使pH降低。向pH调整器52供给的二氧化碳例如能够使用由浓缩部11或浓缩部13生成的浓缩气体中的二氧化碳。
作为利用阴极21还原二氧化碳而生成的碳化合物，能够例示一氧化碳、乙烯、乙醇等。例如，如图3所示，在以下的反应中，作为气态状生成物而生成一氧化碳及乙烯。在阴极21处在以下的反应中也产生氢。生成的气态状的碳化合物及氢透过阴极21的气体扩散层，从气体流路24a流出。
CO2+H2O→CO+2OH-
2CO+8H2O→C2H4+8OH-+2H2O
2H2O→H2+2OH-
另外，由阴极21生成的氢氧化物离子在阳极侧电解液B中向阳极22移动，在以下的反应中被氧化而生成氧。生成的氧透过阳极22的气体扩散层，被从气体流路25a排出。
4OH-→O2+2H2O
由于在阴极21中与目标的CO2还原反应不相关的副反应的水电解引起的H2产生成为CO2电解中的能量损失的一个原因。
在实施方式中为了抑制在阴极的H2产生，阳极及阴极的催化剂活性的平衡非常重要。例如，在阳极高活性且阴极低活性的情况下，在阳极的O2产生活泼地产生，与其相同的电子数的反应在阴极也必然产生，但是若阴极中的CO2电解反应速度没有充分地获得，则会产生作为副反应的水电解H2生成反应。而且，对于该事项，根据二氧化碳处理装置运用中的两极各自的催化剂的劣化的等级·平衡，最佳的反应速度管理的解也会变化。因而，若存在能够在两极柔性地管理反应速度的手段，则是有用的。在实施方式中，作为柔性地管理反应速度的手段而使用电解液的pH。更详细而言，将阳极侧电解液的pH设为比阴极侧电解液的pH低。作为调整电解液的pH的单元，可列举将KOH等碱或KOH水溶液等碱水溶液向电解液添加(pH上升)、使作为碱性水溶液的电解液溶解二氧化碳(pH下降)等手段。通常，通过对作为强碱性水溶液的电解液将二氧化碳吹入等而使其溶解，从而使pH下降，所以能够通过控制使作为强碱性水溶液的电解液溶解的二氧化碳量来调整pH。另外，生成物通常是气体，通过感测二氧化碳处理装置100出口的气体流量、H2浓度、目标物浓度，能够使作为目标物的碳化合物及副生H2的生成速度定量。根据该定量结果，通过以[将目标物生成速度最大化]、[将副生H2的生成速度最小化]为目标变量而对[向阴极侧电解液的CO2溶解量]、[向阳极侧电解液的CO2溶解量]进行反馈，从而在任意催化剂劣化条件下都可得到此时的最佳反应速度。
作为具体的pH，可列举将阳极侧电解液的pH设为14以下，例如设为8～14的范围，将阴极侧电解液的pH设为超14。
在二氧化碳处理装置100中，通过将使用于电化学反应装置2的阴极侧电解液的pH设为比阳极侧电解液的pH高，从而抑制在阴极21的氢产生。由此，例如与使二氧化碳吸附于吸附剂、通过加热而使其脱离并还原的情况相比，能够降低二氧化碳的脱离所需要的能量，提高能量效率，并且也能够降低二氧化碳的损失。
电源贮存装置3是向电化学反应装置2供给电力的装置。
在变换部31中，可再生能量被变换为电能。作为变换部31，并不特别限定，例如能够例示风力发电机、太阳能发电机、地热发电机。电源贮存装置3所具备的变换部31可以是1个，也可以是2个以上。
在贮存部32中，贮存由变换部31变换的电能。通过将变换的电能利用贮存部32来贮存，从而在变换部没有进行发电的时间段也能够向电化学反应装置2稳定地供给电力。另外，在利用可再生能量的情况下，一般来说电压变动容易变大，但是通过利用贮存部32暂时进行贮存，从而能够以稳定的电压向电化学反应装置2供给电力。
该例的贮存部32是镍氢电池。需要说明的是，贮存部32能够进行充放电即可，例如也可以是锂离子二次电池等。
如图4的(A)所示，贮存部32是具备正极33、负极34、设置于正极33与负极34之间的分隔件37、形成于正极33与分隔件37之间的正极侧流路36以及形成于负极34与分隔件37之间的负极侧流路35的镍氢电池。正极侧流路36和负极侧流路35例如能够使用与电化学反应装置2的液流路28a(29a)同样的液流路构造体来形成。
作为正极33，例如能够例示在正极集电体的正极侧流路36侧涂布正极活性物质而得到的正极。
作为正极集电体，并不特别限定，例如能够例示镍箔、镀镍金属箔。
作为正极活性物质，并不特别限定，例如能够例示氢氧化镍、羟基氧化镍。
作为负极34，例如能够例示在负极集电体的负极侧流路35侧涂布负极活性物质而得到的负极。
作为负极集电体，并不特别限定，例如能够例示镍网。
作为负极活性物质，并不特别限定，例如能够例示公知的储氢合金。
作为分隔件37，并不特别限定，例如能够例示离子交换膜。
贮存部32的镍氢电池是电解液在分隔件37的正极33侧的正极侧流路36和分隔件37的负极34侧的负极侧流路35的各自流动的流动池。在二氧化碳处理装置100中，从吸收部12通过液流路62而供给的阳极侧电解液B和从电化学反应装置2通过液流路66a而供给的阳极侧电解液A分别流向负极侧流路35和正极侧流路36。另外，液流路62、65向贮存部32的连接可分别切换成连接于负极侧流路35的状态和连接于正极侧流路36的状态。同样地，液流路66a、66b向贮存部32的连接可分别切换成连接于正极侧流路36的状态和连接于负极侧流路35的状态。
在镍氢电池的放电时，在正极从水分子产生氢氧化物离子，向负极移动的氢氧化物离子从储氢合金领取氢离子而产生水分子。因此，在放电效率的观点下，在正极侧流路36中流动的电解液处于强碱状态是有利的，在负极侧流路35中流动的电解液为弱碱状态是有利的。因此，如图4的(A)所示，在放电时，优选设为将液流路62、65连接于负极侧流路35，将液流路66a、66b连接于正极侧流路36，从吸收部12供给的阳极侧电解液B(弱碱)在负极侧流路35中流动，从电化学反应装置2供给的阳极侧电解液A(强碱)在正极侧流路36中流动。即，在放电时，优选电解液按照吸收部12、贮存部32的负极侧流路35、电化学反应装置2、贮存部32的正极侧流路36、吸收部12的顺序循环。
另外，在镍氢电池的充电时，在正极从氢氧化物离子产生水分子，在负极水分子被分解成氢原子和氢氧化物离子，氢原子被吸藏于储氢合金。因此，在充电效率的观点下，在正极侧流路36中流动的电解液为弱碱状态是有利的，在负极侧流路35中流动的电解液为强碱状态是有利的。因此，在充电时，如图4的(B)所示，优选设为将液流路62、65与正极侧流路36连接，将液流路66a、66b与负极侧流路35连接，从吸收部12供给的阳极侧电解液B(弱碱)在正极侧流路36中流动，从电化学反应装置2供给的阳极侧电解液A(强碱)在负极侧流路35中流动。即，在充电时，优选电解液按照吸收部12、贮存部32的正极侧流路36、电化学反应装置2、贮存部32的负极侧流路35、吸收部12的顺序循环。
一般来说，若将二次电池组装于装置，则存在综合性能量效率会下降充放电效率的量的倾向。然而，如前述那样，通过利用电化学反应装置2的前后的阳极侧电解液A和阳极侧电解液B的pH梯度，将流向贮存部32的正极侧流路36和负极侧流路35的电解液恰当地替换，从而能够改善由Nemst的式子表示的电极反应的“浓度过电压”量的充放电效率。
增碳反应装置4是将利用电化学反应装置2将二氧化碳还原而生成的乙烯聚合而进行增碳的装置。
通过在电化学反应装置2的阴极21的还原而生成的乙烯气体E通过气体流路74而被向反应器41输送。在反应器41中，在烯烃聚合催化剂的存在下，进行乙烯的聚合反应。由此，例如能够制造1-丁烯、1-己烯、1-辛烯等被增碳了的烯烃。
作为烯烃聚合催化剂，并不特别限定，能够使用在聚合反应中使用的公知的催化剂，例如能够例示将二氧化硅氧化铝、沸石使用于担载体的固体酸催化剂、过渡金属络合物化合物。
在该例的增碳反应装置4中，从反应器41流出的聚合反应后的生成气体F通过气体流路72而被向气液分离器42输送。碳数6以上的烯烃在常温下是液体。因此，例如在以碳数6以上的烯烃为目标碳化合物的情况下，通过将气液分离器42的温度设为30℃左右，从而能够将碳数6以上的烯烃(烯烃液J1)和碳数小于6的烯烃(烯烃气体J2)容易地气液分离。另外，通过提高气液分离器42的温度，从而能够加大得到的烯烃液J1的碳数。
若向回收装置1的浓缩部11供给的气体G1是大气，则也可以对于气液分离器42中的生成气体D的冷却，利用从浓缩部11通过气体流路71而输送来的分离气体G3。例如使用具备冷却管的气液分离器42，在冷却管内使分离气体G3通过，在冷却管外使生成气体F通过，在冷却管的表面凝集而设为烯烃液J1。另外，利用气液分离器42而分离的烯烃气体J2包含乙烯等的未反应成分、碳数比目标烯烃少的烯烃，所以能够通过气体流路73向反应器41送回而再利用于聚合反应。
反应器41中的乙烯的聚合反应是供给物质的焓比生成物质高，反应焓成为负的发热反应。在二氧化碳处理装置100中，也可以利用由增碳反应装置4的反应器41产生的反应热而加热热媒K，通过循环流路69而使热媒K向热交换器43循环，在热交换器43中在热媒K与阳极侧电解液B之间进行热交换。在该情况下，向电化学反应装置2供给的阳极侧电解液B被加热。在使用了强碱性水溶液的阳极侧电解液B中，即使被升温溶解二氧化碳也难以作为气体而分离，由于阳极侧电解液B的温度提高而电化学反应装置2中的氧化还原的反应速度提高。
增碳反应装置4也可以还具备利用由电化学反应装置2生成的氢来进行将乙烯聚合而得到的烯烃的氢化反应的反应器、进行烯烃、烷烃(paraffin)的异性化反应的反应器。
[二氧化碳处理方法]
本发明的一方案的二氧化碳处理方法是包含以下的工序(a)及工序(b)的方法。本发明的二氧化碳处理方法能够利用于碳化合物的制造方法。即，能够使用本发明的二氧化碳处理方法，制造将二氧化碳还原而得到的碳化合物、将二氧化碳被还原得到的碳化合物作为原料而得到的碳化合物。
工序(a)：使二氧化碳气体与由强碱性水溶液构成的阳极侧电解液接触，使二氧化碳溶解吸收于所述阳极侧电解液。
工序(b)：将阴极侧电解液的pH调整为比阳极侧电解液的pH高。
工序(c)：将阴极侧电解液向阴极与阴离子交换膜之间供给，将阳极侧电解液向阳极与阴离子交换膜之间供给，将二氧化碳气体向阴极的与阳极相反侧供给，将二氧化碳气体电化学地还原而使碳化合物和氢产生。
如二氧化碳处理装置100那样，在使用具备增碳反应装置的二氧化碳处理装置的情况下，二氧化碳处理方法除了工序(a)乃至工序(c)之外，还包含以下的工序(d)。以下，作为二氧化碳处理方法的一例，对于使用所述二氧化碳处理装置100的情况进行说明。
工序(d)：将二氧化碳被还原而生成的乙烯聚合。
在使用了二氧化碳处理装置100的二氧化碳处理方法中，首先将废气、大气等作为气体G1而向浓缩部11供给，将二氧化碳浓缩而设为浓缩气体G2。如前述那样，利用吸收部12使二氧化碳吸收于阳极侧电解液A成为浓缩辅助，所以无需在浓缩部11中将二氧化碳浓缩至高浓度。浓缩气体G2的二氧化碳浓度能够适当地设定，例如能够设为25～85体积％。
在工序(a)中，从浓缩部11将浓缩气体G2向吸收部12供给，使浓缩气体G2与阳极侧电解液A接触，使浓缩气体G2中的二氧化碳溶解吸收于阳极侧电解液A。二氧化碳被溶解了的阳极侧电解液B成为弱碱状态。另外，也可以将阳极侧电解液B从吸收部12经由贮存部32而向热交换器43供给，将通过与热媒K的热交换而加热了的阳极侧电解液B向电化学反应装置2供给。向电化学反应装置2供给的阳极侧电解液B的温度能够适当地设定，例如能够设为65～105℃。
在工序(b)中，将阴极侧电解液的pH调整为比阳极侧电解液的pH高。阴极侧电解液的pH的调整能够通过碱或碱水溶液的添加(pH上升)、与二氧化碳的接触(pH下降)等方法来进行。例如，可列举将阴极侧电解液的pH设为超14，将阳极侧电解液的pH设为14以下，具体而言设为8～14的范围内。
在工序(c)中，使阳极侧电解液B向电化学反应装置2的液流路29a流动，使阴极侧电解液D向液流路28a流动，使由浓缩部13产生的浓缩气体G4向气体流路24a流动，从电源贮存装置3向电化学反应装置2供给电力而对阴极21与阳极22之间施加电压。将浓缩气体G4所包含的二氧化碳气体电化学地还原而使碳化合物生成，并将水还原而使氢生成。此时，在阳极22中阳极侧电解液B中的氢氧化物离子被氧化而产生氧。阳极侧电解液B中的溶解二氧化碳的量随着还原进行而变少，强碱状态的阳极侧电解液A从液流路29a的出口流出。通过二氧化碳的还原而生成的气态状的碳化合物和氢透过阴极21的气体扩散层，通过气体流路24a而从电化学反应装置2流出，被向增碳反应装置4输送。
在工序(d)中，将通过二氧化碳的还原而生成的乙烯气体E向反应器41输送，在反应器41内使之与烯烃聚合催化剂气相接触，将乙烯聚合。由此，可得到乙烯被聚合而得到的烯烃。例如在以碳数6以上的烯烃为目标碳化合物的情况下，将从反应器41产出的生成气体F向气液分离器42输送，冷却到30℃左右。这样，目标的碳数6以上的烯烃(例如1-己烯)液化，碳数小于6的烯烃保持气体的状态，所以能够设为烯烃液J1(目标碳化合物)和烯烃气体J2而容易地分离。进行气液分离的烯烃液J1和烯烃气体J2的碳数能够根据气液分离的温度而调节。
气液分离后的烯烃气体J2能够向反应器41送回而再利用于聚合反应。这样，在使碳数比目标烯烃少的烯烃在反应器41与气液分离器42之间循环的情况下，优选在反应器41中调节原料气体(乙烯气体E和烯烃气体J2的混合气体)与催化剂接触的接触时间，控制成各分子会引起平均1次聚合反应的条件。由此，抑制在反应器41中生成的烯烃的碳数非意图地变大，所以在气液分离器42中能够将目标碳数的烯烃(烯烃液J1)选择性地分离。
根据这样的方法，能够从可再生的碳源以高选择性效率良好地得到有价物。因此，无需在利用费-托(FT)合成法、MtG法的以往的石油化学中需要的蒸馏塔等大型的提纯设备，综合地来看在经济方面是优异的。
聚合反应的反应温度优选为200～350℃。
从抑制过度的聚合反应而目标碳化合物的选择率提高的方面来看，聚合反应的反应时间、即原料气体与烯烃聚合催化剂接触的接触时间优选的是以W/F计为10～250g·min./mol。
也可以使碳数比目标烯烃少的烯烃在反应器41与气液分离器42之间循环，调节原料气体与催化剂接触的接触时间来提高制造的碳化合物的选择性。
并且，也可以是将乙烯聚合得到的烯烃氢化而得到烷烃的情况、进一步使其异性化。
作为烯烃的氢化反应，能够采用公知的方法，例如能够例示使用二氧化硅氧化铝、沸石这样的固体酸催化剂来进行氢化反应的方法。
作为异性化反应，能够采用公知的方法，例如能够例示使用二氧化硅氧化铝、沸石这样的固体酸催化剂而进行异性化反应的方法。
反应器84的反应温度优选为200～350℃。
如以上所说明那样，在本发明的一方案中，使用由强碱性水溶液构成的电解液，将由回收装置使二氧化碳溶解的电解液向阴极与阳极之间供给，将电解液中的溶解二氧化碳电化学地还原。因此，二氧化碳的回收及还原的能量效率变高，并且二氧化碳的损失也降低。
需要说明的是，本发明不限定于所述的方案。
另外，实施方式的二氧化碳处理装置也可以是并非具备增碳反应装置、热交换器及pH调整器的全部的二氧化碳处理装置。例如，也可以利用使用了该二氧化碳处理装置的二氧化碳处理方法，来制造乙烯。
另外，在实施方式的二氧化碳处理装置中，也可以电化学反应装置和电源贮存装置不共用电解液，仅在回收装置的吸收部与电化学反应装置之间使电解液循环。
除此之外，在不脱离本发明的主旨的范围内，能够适当将所述实施方式中的构成要素置换为周知的构成要素，另外，也可以适当组合所述的变形例。
【实施例】
在图1所示的二氧化碳处理装置100中，变更阴极侧电解液及阳极侧电解液的氢氧化钾浓度(摩尔浓度)的组合，而进行了CO2电解试验。将CO2电解试验的结果(乙烯、一氧化碳、甲烷及氢的法拉第效率(％))在图5的图表中示出。
<实施例1>
将阴极侧电解液的KOH浓度设为7M，将阳极侧电解液的KOH浓度设为1M。
<比较例1>
将阴极侧电解液及阳极侧电解液的KOH浓度均设为1M。
<比较例2>
将阴极侧电解液及阳极侧电解液的KOH浓度均设为7M。
<比较例3>
将阴极侧电解液及阳极侧电解液的KOH浓度均设为10M。
<结果>
实施例1示出了最高的乙烯法拉第效率。由此可知，同样将电解液的pH，设为阴极侧电解液的pH比阳极侧电解液的pH高，即创造氢离子浓度梯度，从而能够提高CO2电解效率。
在实施例1中，可认为通过将阳极侧电解液的KOH浓度设为1M，氧产生变得比KOH浓度为7M的情况下温和，两极的反应速度平衡提高。其结果是，可认为在阴极也能够没有问题地进行电荷补偿，CO2电解成为了主要的反应。
在比较例2中，氧产生成为有利，阴极成为限速。因此，可认为为了在阴极中勉强地进行电荷补偿，在电子被容易供给的区域中局部地施加过电压，而变位到氢产生有利的电位区域为止。

Claims (10)

1.一种二氧化碳处理装置，其中，
所述二氧化碳处理装置具备：回收装置，其回收二氧化碳；电化学反应装置，其将二氧化碳电化学地还原；以及pH调整器，
所述回收装置具备：吸收部，其使由强碱性水溶液构成的阳极侧电解液与二氧化碳气体接触，使二氧化碳溶解吸收于所述阳极侧电解液；和浓缩部，其将二氧化碳浓缩，
所述电化学反应装置具备：阳极；阴极；设置于所述阳极与所述阴极之间的阴离子交换膜；设置于所述阳极与所述阴离子交换膜之间且供利用所述吸收部吸收了二氧化碳的所述阳极侧电解液流动的液流路；以及设置于所述阴极与所述阴离子交换膜之间且供利用所述pH调整器调整了pH的由强碱性水溶液构成的阴极侧电解液流动的液流路，所述阴极侧电解液的pH变得比所述阳极侧电解液的pH高，
从所述浓缩部向所述阴极的与所述阳极相反侧的气体流路供给二氧化碳气体，在所述阴极处二氧化碳气体被还原。
2.根据权利要求1所述的二氧化碳处理装置，其中，
所述二氧化碳处理装置还具备向所述电化学反应装置供给电力的电源贮存装置，
所述电源贮存装置具备能够将可再生能量变换为电能的变换部和将由所述变换部变换的电能贮存的贮存部。
3.根据权利要求2所述的二氧化碳处理装置，其中，
所述贮存部是镍氢电池，
所述镍氢电池具备正极、负极、设置于正极与负极之间的分隔件、设置于所述正极与所述分隔件之间的正极侧流路以及设置于所述负极与所述分隔件之间的负极侧流路，
在所述镍氢电池的放电时，所述阳极侧电解液按照所述吸收部、所述负极侧流路、所述电化学反应装置、所述吸收部的顺序循环，
在所述镍氢电池的充电时，所述阳极侧电解液按照所述吸收部、所述负极侧流路、所述电化学反应装置、所述正极侧流路、所述吸收部的顺序循环。
4.根据权利要求1～3中的任一项所述的二氧化碳处理装置，其中，
所述pH调整器使所述阴极侧电解液和二氧化碳气体接触。
5.根据权利要求1～4中的任一项所述的二氧化碳处理装置，其中，
所述二氧化碳处理装置还具备增碳反应装置，该增碳反应装置将由所述电化学反应装置对二氧化碳还原生成的乙烯聚合而进行增碳。
6.根据权利要求5所述的二氧化碳处理装置，其中，
所述二氧化碳处理装置还具备：热媒，其通过由所述增碳反应装置中的反应产生的热而被加热；和热交换器，在该热交换器与所述阳极侧电解液之间进行热交换来对所述阳极侧电解液进行加热。
7.一种二氧化碳处理方法，其中，
所述二氧化碳处理方法包括如下工序：
使二氧化碳气体接触由强碱性水溶液构成的阳极侧电解液，使二氧化碳溶解吸收于所述阳极侧电解液；
将阴极侧电解液的pH调整为比阳极侧电解液的pH高；以及
将所述阴极侧电解液向阴极与阴离子交换膜之间供给，将所述阳极侧电解液向阳极与阴离子交换膜之间供给，将二氧化碳气体向所述阴极的与所述阳极相反侧供给，将二氧化碳气体电化学地还原而使碳化合物和氢产生。
8.根据权利要求7所述的二氧化碳处理方法，其中，
在调整所述阴极侧电解液的pH的工序中，使所述阴极侧电解液和二氧化碳接触，使二氧化碳溶解于所述阴极侧电解液。
9.一种碳化合物的制造方法，其中，
使用权利要求7或8所述的二氧化碳处理方法，来制造二氧化碳被还原而得到的碳化合物。
10.根据权利要求9所述的碳化合物的制造方法，其中，
还包括将所述二氧化碳被还原而生成的乙烯聚合的工序。
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