CN115159515A - 一种连续制备氧化石墨烯的装置及方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开一种连续制备氧化石墨烯的装置及方法，属于氧化石墨烯制备领域。其包括：传动机构；电解槽，包括预插层电解槽和剥离电解槽，分别用于将石墨材料进行预插层处理和剥离处理；所述预插层电解槽和剥离电解槽中分别设置有预插层电极和剥离电极，预插层电极和剥离电极与电源负极相连；所述石墨材料与电源正极相连；其中，所述预插层电极为条状，并且其长度覆盖石墨材料在预插层电解液中行进路线的60％‑100％；所述石墨材料在电解槽中的行进速率为0.5‑3cm/min。本发明通过一体连续的电解装置，克服了现有技术中预插层和剥离无法连续进行的问题,使得电解液浓度不再局限于98％以上,对整个电解设备和操作的安全性有了极大的提高。

Description

一种连续制备氧化石墨烯的装置及方法

技术领域

本发明属于氧化石墨烯制备领域，特别是关于一种连续制备氧化石墨烯的装置及方法。

背景技术

石墨烯具有优异的光学、电学、力学特性，在材料学、微纳加工、能源、生物医学和药物传递等方面具有重要的应用前景，被认为是一种未来革命性的材料。氧化石墨烯薄片是石墨粉末经化学氧化及剥离后的产物，作为石墨烯基材料一类重要的衍生物，尽管氧化过程破坏了石墨烯高度共轭结构，但是仍保持着特殊的表面性能与层状结构。含氧基团的引入不仅使得氧化石墨烯具有化学稳定性，而且为合成石墨烯基/氧化石墨烯基材料提供表面修饰活性位置和较大的比表面积。氧化石墨烯作为合成石墨烯基复合材料的前驱物与支撑载体，易功能化与可控性高，其在与金属、金属氧化物、高分子聚合物等材料复合过程中，可以提供大的比表面积有效分散附着材料，防止团聚。

2011年，Su(Acs Nano,2011,2332-2339(5))等研究者通过在稀硫酸电解液(0.5M,pH＝0.3)中电解高定向热解石墨和普通石墨，成功制备了薄层的石墨烯；Yang(AngewandteChemie-International Edition,2017,6669-6675(56))等人采用了方波交变电压进行电解(±10V,0.1Hz)，获得高产率的石墨烯制备(20g h^-1)；Cao(Journal of the AmericanChemical Society,2017,17446-17456(139))等人通过两步电化学剥离法，获得了少层的氧化石墨烯粉体。这些方法在调控电化学剥离过程和提高石墨烯产率方面提出了很多原创性方法，但产物中仍然存在15-25％的石墨片层需要去除，仍然不利于规模化制备。

现有技术中仍然缺少电化学法制备石墨烯的连续化、批量化生产设备及方法。

发明内容

本发明的目的在于解决现有技术中预插层步骤和剥离步骤无法连续化生产的问题。本发明提供一种连续制备氧化石墨烯的装置和方法，根据本发明的技术方案，当以柔性的石墨卷材、带材或碳纤维线材等为原料时，可实现氧化石墨烯的连续化、批量化生产，并大幅度降低氧化石墨烯制备过程中的污染物排放，从而实现石墨烯的高效率、低成本制备。

本发明的技术方案是：

一种连续制备氧化石墨烯的装置，包括：传动机构，用于将石墨材料传送至电解槽中，并使石墨材料按照预定路线前进；

电解槽，包括预插层电解槽和剥离电解槽，分别用于将石墨材料进行预插层处理和剥离处理，石墨材料经过预插层处理后直接进入剥离电解槽进行剥离，并形成氧化石墨烯；所述预插层电解槽和剥离电解槽中分别设置有预插层电极和剥离电极，预插层电极和剥离电极与电源负极相连；所述石墨材料与电源正极相连；其中，所述预插层电极为条状，并且其长度覆盖石墨材料在预插层电解液中行进路线的60％-100％；所述石墨材料在电解槽中的行进速率为0.5-3cm/min。

优选地，所述预插层电解槽中的速率面积比为0.01-0.04/(min*m)，所述速率面积比为所述石墨材料的行进速率与预插层电极的面积之比。

优选地，所述传动机构由多组导辊组成，所述电源的正极与位于石墨材料前进路线中的第一组导辊电连接；和/或所述剥离电解槽中还包括一挡板，用于控制剥离速率。

优选地，预插层电极的形状为弧形、半圆形、V形或U形。

优选地，所述预插层电解液为浓度为50-98％的浓硫酸溶液或浓度为10-30％的高氯酸溶液。

优选地，所述剥离电解液选自浓度为0.1-2M的硫酸铵溶液、硫酸钠溶液、硫酸钾溶液、硫酸氢钾溶液、硫酸氢钠溶液、硫酸氢铵溶液、高氯酸溶液、高氯酸钠溶液、高氯酸钾溶液、高铁酸钾溶液、过硫酸铵溶液、过硫酸钠溶液、过硫酸钾溶液中的一种或几种。

优选地，所述预插层电解液为浓度为70-98％的浓硫酸溶液，所述剥离电解液为浓度为0.5-1M的硫酸铵溶液。

优选地，所述剥离电解槽中还包括一冷却装置，用于将剥离电解液的温度控制在10℃-20℃。

优选地，所述冷却设备包括一多层弯折的冷凝管，冷凝管中通有流动的冷凝液，冷凝液的温度为0-10℃。

本发明还提供一种采用上述设备进行连续化制备氧化石墨烯的方法，首先将所述石墨材料在所述预插层电解槽内通电插层处理，制得可剥离石墨材料；然后将所述可剥离石墨材料通过传动机构驱入所述剥离电解槽中进行剥离处理，获得氧化石墨烯。

与现有技术相比，本发明具有下述优点：

1、本发明将直接将石墨材料作为阳极，简化了现有技术中电化学制备石墨烯的结构；

2、本发明的电解槽包括预插层电解槽和剥离电解槽，但是石墨材料经过预插层处理后直接进入剥离电解槽进行剥离形成氧化石墨烯，减少了石墨材料在两个电解槽之间的收卷、放卷工序，是一种连续化生产工艺，大大简化了氧化石墨烯制备的手续；

3、采用本发明的连续化制备氧化石墨烯的装置和方法，可以有效减少预插层与剥离工艺相互独立带来的石墨烯产品均一度不够、稳定性不高的问题；

4、采用本发明的预插层电解槽中的结构，可以调控石墨烯进料速率与预插层阴极的面积比例，控制本方案中的预插层的速率，可以保证产品的产率和质量的问题，解决预插层和剥离过程中工序难以平衡的问题；

5、本发明通过一体连续的电解装置，克服了现有技术中预插层和剥离无法连续进行的问题同时，对预插层的速率面积比的精确控制较好的调整了预插层的条件，使得石墨纸就算在含水率较高的电解液中也能够保证一定的强度，使得电解液浓度不再局限于98％以上。此外，相对低浓度的预插层电解液腐蚀性较弱，对整个电解设备和操作的安全性有了极大的提高。

附图说明

图1为本发明制备氧化石墨烯装置的整体结构示意图；

图2为本发明一种实施方式的结构示意图；

图3为本发明另一种实施方式的结构示意图；

图4为本发明一实施例制得的氧化石墨烯水性分散液的图片；

图5为本发明一实施例制得的氧化石墨烯的TEM图。

主要附图标记说明：

1-剥离电极，2-挡板，3、8-石墨材料，4-剥离电解液，41-剥离电解液进液口，42-剥离电解液出液口，5-电解槽外壳，6-预插层电极，7-预插层电解液，71-预插层电解液进液口，72-剥离电解液出液口，9-导辊Ⅰ，10-支架，11-导辊Ⅱ，12-引流板，13-冷凝管，131-冷凝管进液口，132-冷凝管出液口。

具体实施方式

以下结合附图和具体实施例对本发明作进一步的详细说明，但应当理解本发明的保护范围并不受具体实施方式的限制。这些实施例均为本发明的较佳实施例，该些图式均为用以便利说明的示意图，其仅以示意方式说明本发明的基本结构，且所显示的结构绘制并未限定相同于实际实施时的形状及尺寸比例，其实际实施时的形状及尺寸比例为一种选择性的设计。

除非另有其它明确表示，否则在整个说明书和权利要求书中，术语“包括”或其变换如“包含”或“包括有”等等将被理解为包括所陈述的元件或组成部分，而并未排除其它元件或其它组成部分。

本发明的目的在于提供一种制备氧化石墨烯的装置和方法。其通过将氧化石墨烯制备的预插层步骤和剥离步骤分别设置，有效地提高了氧化石墨烯的品质；此外，由于本发明中石墨材料先后连续地进入预插层电解池和剥离电解池，无需分为独立的两步，可以大大降低制备步骤的复杂度，同时减少因步骤独立而引起的产品均一度不足等问题。

本发明所使用的石墨材料为工业化生产的柔性石墨卷材、带材或碳纤维线材，是一类成熟的工业化产品。其中，柔性石墨又称柔性石墨纸或柔性石墨板材，是用天然石墨鳞片经化学处理后，经过加热高温膨化形成石墨蠕虫，然后经滚压形成柔性石墨卷材。优选地，本发明使用柔性石墨纸作为剥离材料。根据本发明的一种实施方式，选取厚度在0.1-0.7mm范围内的石墨纸作为剥离材料，优选0.3-0.5mm厚度。如果石墨纸厚度太低则强度不够，容易在剥离过程中因连接不紧密，发生断裂。如果石墨纸太厚，则柔性较差，其容易弯折，在传动的拐弯处易折断。

图1显示本发明的整体结构。本发明中的电解槽包括独立设置的预插层电解槽和剥离电解槽，分别用于将石墨材料进行预插层处理和剥离处理，石墨材料经过预插层处理后直接进入剥离电解槽进行剥离并形成氧化石墨烯。本发明的电解槽可以用一个大的整体电解槽进行分隔而来，也可由两个单独的电解槽拼装、拼接，或拼合而获得，只要能够满足石墨材料能够不间断的从预插层电解槽中转移至剥离电解槽中即可。

图2为本发明的一种实施方式。其中，预插层电解槽和剥离电解槽可以分别设置有独立的流量控制系统，例如在剥离电解槽设置剥离电解液进液口41和剥离电解液出液口42，在预插层电解槽设置预插层电解液进液口71和-剥离电解液出液口72，以实现对于各自进出口的流量可以实现独立而稳定的控制。电解液的流动可以防止电解液局部过热，保证整个电解液温度相对均匀。预插层电解液进出流动速率在1-12L/h，优选为1-1.5L/h。剥离电解液进出流动速率在10-20L/h，优选15-18L/h。

预插层电解槽和剥离电解槽中间位置设置一支架10，以支撑导辊2驱动石墨材料的转移。此处的导辊还能起到将石墨材料附着的预插层电解液从石墨材料中挤出，并将其滴落至预插层电解槽中的效果。进一步地，为了对液滴进行导流，还可以在液滴低落的位置设置一引流板12。

在本发明中，石墨材料8通过多组导辊组成的传动机构驱动在电解槽中按照预定的路径前进。各导辊组均可以进行活动和调节，以使得石墨材料在整个装置中处于或恢复张紧状态。根据本发明的一种实施方式，所述电源的正极与位于石墨材料前进路线中的第一组导辊的导电表面电连接，使石墨卷材带正电。

所述预插层电解槽和剥离电解槽中分别设置有预插层电极6和剥离电极1，预插层电极6和剥离电极1和电源负极相连。预插层电极6和剥离电极1的材质可以为纯钛、镀钌钛、镀铱钛、铱钌钛合金等。

所述预插层电极6和剥离电极1的电压可以根据需要进行调整，以进一步调控氧化石墨烯的品质。一般来说，电解电压越高，所得氧化石墨烯微片的氧化程度也越高。预插层电极6电压设定在0.6-5V，优选为1.5-2V。剥离电极1的电压设定为8-20V，优选为10-15V.

在本发明中，预插层电极的形状可以为条状，进一步的，可以为弧形、半圆形、V形、平底V形或U形，只要能够保证与石墨材料的行进路线相匹配即可。预插层电极长度须覆盖石墨材料在预插层电解液中行进路线的60％-100％；这样是为了石墨材料在预插层过程中能够实现使得酸根离子在电场驱动下充分进入石墨层间，同时不会造成石墨片或碳纤维的膨胀剥离，也不会产生氧化破坏，石墨材料8始终保持良好的电接触、连续性和机械强度，使得电化学插层反应可以充分进行的同，时也便于通过机械传动装置输运到剥离程序。如图2所示，根据本发明的一个优选实施例，预插层电极6的形状为平底V形，其长度覆盖石墨材料8在预插层电解液7中行进路线的85％以上。

为了保证插层反应的完全进行，所述石墨材料8在电解槽中的行进速率需要加以控制，优选为0.1-5cm/min，更优选为0.5-4cm/min。如果行进速率过快则石墨烯剥离不完全；反之，如果行进速率过慢，则会导致后续步骤中石墨烯过度插层带来石墨纸的掉落。

进一步地，在本发明中，所述石墨材料8的行进速率与预插层电极6的面积之比被定义为“速率面积比”，发明人发现，控制该数值在-0.01-0.04/(min*m)的范围内，可以显著提氧化石墨烯制备的稳定性和产率。

本发明中所使用的插层电解液7为浓度为50-98％的浓硫酸溶液，或浓度为10-30％的高氯酸溶液。优选地，所述预插层电解液为浓度为70-98％的浓硫酸溶液。

现有技术中，为了防止石墨纸在预插层过程中的分解，保证充分氧化，需要使用浓度为98％以上的浓硫酸。这是因为，水在标准条件下的分解电压仅为1.23V，而在大量电解质存在的条件下，其分解所需的过电位很小，一般1.5V以上即会产生明显的分解。因此，在大部分以水为电解液溶剂的电化学插层和剥离过程中，水在电极上将不可避免地分解产生气体(氢气或氧气)，而气体的膨胀剥离作用会使大部分未经有效插层剥离的石墨颗粒或石墨厚片从电极的表面上剥落下来，使其失去电接触，而无法进一步的剥离成石墨烯，导致产率低，产物中石墨片占比大的问题。而浓酸中含水量极低或不含水，插层过程在完全插层后具有自发终止的特性，因而不会造成石墨片或碳纤维的膨胀剥离，也不会产生氧化破坏，因而可始终保持良好的电接触、连续性和机械强度。因此，现有技术中的两步法皆以98％以上的浓硫酸作为预插层电解液。此外，受限于电解条件和电解设备的限制，现有技术无法在使用低浓度浓硫酸的同时保证石墨纸预插层后的力学强度，进一步使得剥离步骤难以继续。

本发明则通过一体连续的电解装置克服了现有技术中预插层和剥离无法连续进行的问题，同时，对预插层的速率面积比的精确控制较好的调整了预插层的条件，使得石墨材料就算在含水率较高的预插层电解液中也能够保证一定的强度，使得电解液浓度不再局限于98％以上。此外，相对低浓度的预插层电解液腐蚀性较弱，对整个电解设备和操作的安全性有了极大的提高。

当石墨材料经过预插层电解槽种预插层后，由设置在预插层电解槽和剥离电解槽中间的导辊驱动其进入剥离电解槽进行电解剥离。石墨材料在剥离电解槽中的行进速度与在预插层电解槽中的一致。

根据本发明的一个实施例，石墨材料进入该剥离电解槽的方式采用自上而下的方式进入剥离电极的电解区(见图3).这种方式中，随着剥离的进行，获得的氧化石墨烯经过重力的作用可自然掉落至池底。但这种方式需要对行进速度进行严格控制，防止出现尚未完全剥离即提前掉落的情况出现。

根据本发明的另一个实施方式，石墨材料进入该剥离电解槽的方式采用自上而下的方式进入剥离电极的电解区(见图2)。这种方式可以有效避免或减少前一种方式中尚未完全剥离即掉落的情况。优选地，如图2所示，所述剥离电解槽中还包括一挡板2，该挡板2分为左右两个部分，可以用于稳定石墨材料3，还可以起到隔离电解液中的电场的作用，最大限度的保证电场分布在剥离电极周边，剥离效果作用于最靠近电极的那端。故通过该挡板进行分隔可以防止次近邻的石墨纸受电场影响发生剥离，保证石墨材料3运行至挡板上方才开始剥离，即用于控制剥离速率。挡板2的加入能够显著提氧化石墨烯的均一度和稳定性。挡板此外，这种方式因为延长了石墨材料3在剥离电解液4中的时间和运行长度，在一定程度上还可以进一步促进插层的效果。

在本发明中，剥离电解液为各种强电解质酸、碱或盐的水溶液。优选地，所述剥离电解液选自浓度为0.1-2M的硫酸铵溶液、硫酸钠溶液、硫酸钾溶液、硫酸氢钾溶液、硫酸氢钠溶液、硫酸氢铵溶液、高氯酸溶液、高氯酸钠溶液、高氯酸钾溶液、高铁酸钾溶液、过硫酸铵溶液、过硫酸钠溶液、过硫酸钾溶液中的一种或几种。更优选地，所述剥离电解液为浓度为0.5-1M的硫酸铵溶液。

本发明中，剥离电极1上接电源负极，电压设定在8-20V，优选10-15V；剥离电极与石墨材料3平行。剥离电极可以由两片相对设置的电极片组成，电极片之间的距离控制在2-5cm，优选2-3cm。

本发明中，剥离电解槽中还可以包括一冷却装置，用于将剥离电解液的温度控制在10℃-20℃，优选为12-15℃。电解槽中的温度过高，电解液中的温度敏感组分如高氯酸盐、硫酸氢盐、过硫酸盐等，容易在反应时受热分解，因此需要控制温度防止其快速失效；温度过低则会导致电解质析出，影响电解效率。根据本发明的一种实施方式，所述冷却设备包括一多层弯折的冷凝管13，冷凝管中通有流动的冷凝液，冷凝液的温度为0-10℃，优选为4-6℃。控制所述冷凝液的流速为100-200L/h，优选130-180L/h。

本发明还提供一种采用上述设备进行连续化制备氧化石墨烯的方法，首先将所述石墨材料在所述预插层电解槽内通电插层处理，制得可剥离石墨材料；然后将所述可剥离石墨材料通过传动机构驱入所述剥离电解槽中进行剥离处理，获得氧化石墨烯。

该方法中采用的其他参数如上所述，此处不再赘述。

实施例一

制备如图2所示的一种制备氧化石墨烯的装置，包括：电源、传动机构、电解槽，电解槽包括预插层电解槽和剥离电解槽，所述预插层电解槽和剥离电解槽中分别设置有预插层电极6和剥离电极1，预插层电极6和剥离电极1和电源负极相连；传动机构有多组导辊组成，电源的正极与位于石墨材料8前进路线中的第一组导辊电连接；预插层电极6的形状为平底V形，与石墨材料8前进方向平行，覆盖石墨材料8在预剥离电解槽中行进路线的90％；剥离电解槽中还包括一挡板2；剥离电解槽中还包括一冷却装置；所述冷却设备包括一个或多个多层弯折的冷凝管13，冷凝管中通有流动的冷凝液。

实施例二

采用实施例一中的装置制备氧化石墨烯：

首先选取厚度为0.5mm的石墨纸，将石墨纸放置于传动装置上。调整各导辊使石墨纸张紧，按照下表中编号1-1至1-8中设置石墨纸行进速率和与预插层电极面积。预插层电解液7为98％的发烟浓硫酸。预插层电解液7进出流动速率设置为1L/h。剥离电解液4选用浓度为0.7M的硫酸铵溶液，剥离电解液4进出流动速率在16L/h。第一组即导辊Ⅰ9上接电源正极，预插层电极6的电压设定为2V，剥离电极电压1设定为15V。；预插层电极6上接电源负极，电压为2V；剥离电极1电压为15V，剥离电极1与石墨纸平行，剥离电极1两个电极片之间的距离控制在2cm。冷凝管13中的冷却液温度控制在5℃，流速设置为150L/h,剥离电解液4温度保持在15℃。按该参数连续反应，获得高品质电化学剥离的氧化石墨烯样品。

对获得的氧化石墨烯样品进行产品形貌和参数的测量，结果如下表所示。可以看出，通过本发明的装置和方法，可以实现氧化石墨烯产品的连续和批量化生产。本发明说明书附图4为实施例2-3获得氧化石墨烯产品的水性分散液的图片，说明书附图5为实施例2-3获得氧化石墨烯产品的TEM图。从图5中可以看出本方法获得的石墨烯尺寸在1um左右，且石墨烯层数较薄，品质较高。

实施例三

采用与实施例二2-3中相同的方法制备氧化石墨烯，其中预插层电解液7和剥离电解液4根据下表中所述进行变化，对获得产品的尺寸、厚度、碳氧比，以及生产速率进行计算和测量，获得如下表所示的结果。

实施例四

采用与实施例二2-3中相同的方法制备氧化石墨烯，其中预插层电解液7采用75％的浓硫酸、剥离电解液4采用0.7M的硫酸铵溶液，重复三次实验分别记为4-1、4-2、4-3，对获得产品的尺寸、厚度、碳氧比，以及生产速率进行计算和测量，获得如下表所示的结果。可见，采用本发明的装置和方法可以获得更为稳定的生产效果，其产品的均一度和稳定性较强。

对比例一

本对比例中的实施使用的是传统电解工艺中的预插层和电解独立的技术以进行对比，，采用的预插层电解液和剥离电解液分别是98％浓硫酸和1M硫酸铵。具体方法是在电解槽A中进行预插层，随后干燥转移至电解槽B中进行剥离，最后得到产物，重复三次分别记为D-1,D-2,D-3。结果发现，现有技术相同工艺重复三次，其平均尺寸、厚度以及碳氧比都偏差较大，这是因为电解槽独立，需要额外加入干燥、转移等工艺，导致生产速率大大下降。

编号	D-1	D-2	D-3
				平均尺寸/μm	8.6	9.1	10.3
平均厚度/nm	5.4	7.1	3.1
				碳氧比/(C/O)	5.6	7.1	4.1
生产速率/(g/h)	20-40	30-35	25-40

前述对本发明的具体示例性实施方案的描述是为了说明和例证的目的。这些描述并非想将本发明限定为所公开的精确形式，并且很显然，根据上述教导，可以进行很多改变和变化。对示例性实施例进行选择和描述的目的在于解释本发明的特定原理及其实际应用，从而使得本领域的技术人员能够实现并利用本发明的各种不同的示例性实施方案以及各种不同的选择和改变。本发明的范围意在由权利要求书及其等同形式所限定。

Claims (10)

1.一种连续制备氧化石墨烯的装置，其特征在于，包括：

电解槽，包括预插层电解槽和剥离电解槽，分别用于将石墨材料进行预插层处理和剥离处理，所述石墨材料经过预插层处理后直接进入剥离电解槽进行剥离，并形成氧化石墨烯；所述预插层电解槽和剥离电解槽中分别设置有预插层电极和剥离电极，预插层电极和剥离电极与电源负极相连；所述石墨材料与电源正极相连；

传动机构，用于将石墨材料传送至电解槽中，并使石墨材料按照预定路线前进；

其中，

所述预插层电极为条状，并且其长度覆盖石墨材料在预插层电解液中行进路线的60％-100％；

所述石墨材料在电解槽中的行进速率为0.5-3cm/min。

2.根据权利要求1中所述的装置，其特征在于，所述预插层电解槽中的速率面积比为0.01-0.04/(min*m)，所述速率面积比为所述石墨材料的行进速率与预插层电极的面积之比。

3.根据权利要求1中所述的装置，其特征在于，所述传动机构由多组导辊组成，所述电源的正极与位于石墨材料前进路线中的第一组导辊电连接；和/或，所述剥离电解槽中还包括一挡板，用于控制剥离速率。

4.根据权利要求1中所述的装置，其特征在于，所述预插层电极的形状为弧形、半圆形、V形、平底V形或U形。

5.根据权利要求1中所述的装置，其特征在于，所述预插层电解液为浓度为50-98％的浓硫酸溶液或浓度为10-30％的高氯酸溶液。

6.根据权利要求1中所述的装置，其特征在于，所述剥离电解液选自浓度为0.1-2M的硫酸铵溶液、硫酸钠溶液、硫酸钾溶液、硫酸氢钾溶液、硫酸氢钠溶液、硫酸氢铵溶液、高氯酸溶液、高氯酸钠溶液、高氯酸钾溶液、高铁酸钾溶液、过硫酸铵溶液、过硫酸钠溶液、过硫酸钾溶液中的一种或几种。

7.根据权利要求5或6中所述的装置，其特征在于，所述预插层电解液为浓度为70-98％的浓硫酸溶液，所述剥离电解液为浓度为0.5-1M的硫酸铵溶液。

8.根据权利要求1中所述的装置，其特征在于，所述剥离电解槽中还包括一冷却装置，用于将剥离电解液的温度控制在10℃-20℃。

9.根据权利要求8中所述的装置，其特征在于，所述冷却设备包括一个或多个多层弯折的冷凝管，所述冷凝管中通有流动的冷凝液；优选的，所述冷凝液的温度为0-10℃。

10.一种连续化制备氧化石墨烯的方法，其特征在于，采用权利要求1-9中任一所述的装置进行制备，该方法包括：首先将所述石墨材料在所述预插层电解槽内通电插层处理，制得可剥离石墨材料；然后将所述可剥离石墨材料通过传动机构驱入所述剥离电解槽中进行剥离处理，获得氧化石墨烯。

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