CN114927654A - 一种复合负极材料、负极片及锂离子电池 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种复合负极材料、负极片及锂离子电池,属于锂离子电池技术领域,包括第一种负极活性物质、第二种负极活性物质、粘结剂及导电剂;所述第一种负极活性物质为Li7Ti5O12,占复合负极材料总质量的1%‑20%,第二种负极活性物质由石墨、非定型碳、硅基负极中的一种或多种组成,占复合负极材料总质量的72%‑97.5%。本发明的复合负极材料中包括第一种负极活性物质Li7Ti5O12,该活性物质即可以脱锂提供额外的锂源又可以作为活性物质嵌锂,可提高首次库伦效率和循环寿命,另外Li7Ti5O12脱锂后形成钛酸锂结构稳定,体积不发生变化,并且钛酸锂具备优异的大倍率充电能力;因此,本发明的复合负极材料可以减少锂离子电池体积膨胀和增加充电能力。
Description
技术领域
本发明属于锂离子电池技术领域,具体涉及一种复合负极材料、负极片及锂离子电池。
背景技术
锂离子电池具有能量密度高、无记忆效应、环境温度变化适应性强、电压平台高、使用寿命长、自放电率低等优点,从而在移动设备、电动汽车、储能等领域广泛应用。
目前的锂离子电池单体一般使用石墨作为负极材料,随着对锂离子电池单体能量密度和寿命的需求进一步提高,应用更高比能量的非定型碳、硅基负极材料。但是石墨、非定型碳和硅基材料在使用时会消耗锂离子在表面形成一层SEI膜,导致电池单体首次库伦效率降低和循环寿命降低,并且嵌锂后体积膨胀,导致锂离子电池厚度增加,同时内部压力增加导致循环寿命进一步降低,且降低结构稳定性和占用更多空间。
现有技术有三种方式补充锂离子的方式:
一是在负极加入锂粉或锂箔,其工艺难度要求高并且锂粉或锂箔化学性质活泼,与水或空气接触易起火;
二是负极活性物质先预锂化再进行加工制造锂电池单体,需要增加预锂化工艺步骤,增加工艺难度和成本;
三是在正极添加补锂剂,正极补锂剂脱锂后不能再嵌锂,占用了活性物质比例,降低电池单体的能量密度并增加成本。
现有技术提供了一种预锂化负极,由负极活性物质、锂骨架碳复合材料、粘结剂和任选的导电剂混合构成的无溶剂膜状负极材料,电极膜通过导电胶粘结在所述金属集流体上,通过额外提供锂离子有效的改善提高了硅碳负极锂电池首效问题。其采用锂骨架碳复合材料,其不能作为负极活性物质。
发明内容
为了解决现有技术中存在的负极材料及锂离子电池首次库伦效率低及电池厚度变化大和循环寿命差等问题,本发明提供了一种复合负极材料、负极片及锂离子电池,本发明的复合负极材料中包括第一种负极活性物质Li7Ti5O12,该活性物质即可以脱锂提供额外的锂源又可以作为活性物质嵌锂,可提高首次库伦效率和循环寿命,另外Li7Ti5O12脱锂后形成钛酸锂结构稳定,体积不发生变化,并且钛酸锂具备优异的大倍率充电能力;因此,本发明的复合负极材料可以减少锂离子电池体积膨胀和增加充电能力。
本发明通过如下技术方案实现:
第一方面,本发明提供了一种复合负极材料,包括第一种负极活性物质、第二种负极活性物质、粘结剂及导电剂;所述第一种负极活性物质为Li7Ti5O12,占复合负极材料总质量的1%-20%,第二种负极活性物质由石墨、非定型碳、硅基负极中的一种或多种组成,占复合负极材料总质量的72%-97.5%。
进一步地,所述第一种负极活性物质的粒径为1-4μm,所述第二种负极活性物质的粒径为6-9μm。
进一步地,所述第一种负极活性物质的粒径在4-7μm,所述第二种负极活性物质的粒径为10-15μm。
进一步地,所述粘结剂由羧甲基纤维素钠、聚偏氟乙烯、丁苯橡胶、丙烯腈多元共聚物中的一种或多种组成,占复合负极材料总质量的1%-5%。
进一步地,所述导电剂由炭黑、碳纳米管、石墨烯、石墨中的一种或多种组成,占复合负极材料总质量的0.5%-3%。
第二方面,本发明还提供了一种复合材料负极片,是将上述复合负极材料通过高速搅拌均匀分散在去离子水中形成粘稠混合物,该混合物涂布在铜箔上形成一定厚度膜状材料,烘干后制作成负极片。
一种复合材料负极片,是将上述复合负极材料通过高速搅拌将各组分均匀混合,混合物在高温下挤出压延成一定厚度的膜状材料,然后将膜状材料通过压力粘在铜箔上制作成负极片。
第三方面,本发明还提供了一种锂离子电池,包括正极材料、上述复合负极材料、隔膜、电解液,按照正极片、隔膜、负极片顺序堆叠或卷绕成的卷芯,卷芯封装后注入电解液,然后密封。
进一步地,所述正极材料为三元材料或磷酸铁锂材料;所述锂离子电池的外形为棱柱、软包或圆柱。
与现有技术相比,本发明的优点如下:
本发明的复合负极材料中包括第一种负极活性物质Li7Ti5O12,该活性物质即可以脱锂提供额外的锂源又可以作为活性物质嵌锂,可提高首次库伦效率和循环寿命,另外Li7Ti5O12脱锂后形成钛酸锂结构稳定,体积不发生变化,并且钛酸锂具备优异的大倍率充电能力;因此,本发明的复合负极材料可以减少锂离子电池体积膨胀和增加充电能力。
采用本发明的复合负极材料制备的锂离子电池的首次库伦效率、能量密度、使用寿命显著提高,电池充电时厚度基本没有变化,电池充电时间明显降低。
附图说明
为了更清楚地说明本发明具体实施方式或现有技术中的技术方案,下面将对具体实施方式或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍。在所有附图中,类似的元件或部分一般由类似的附图标记标识。附图中,各元件或部分并不一定按照实际的比例绘制。
图1为实施例4与对比例的循环寿命曲线对比图。
具体实施方式
为清楚、完整地描述本发明所述技术方案及其具体工作过程,结合说明书附图,本发明的具体实施方式如下:
在本说明书的描述中,参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中,对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且,描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外,在不相互矛盾的情况下,本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
第一方面,本实施例提供了一种复合负极材料,包括第一种负极活性物质、第二种负极活性物质、粘结剂及导电剂;所述第一种负极活性物质为Li7Ti5O12,占复合负极材料总质量的1%-20%,第二种负极活性物质由石墨、非定型碳、硅基负极中的一种或多种组成,占复合负极材料总质量的72%-97.5%。
进一步地,所述第一种负极活性物质的粒径为1-4μm,所述第二种负极活性物质的粒径为6-9μm。
进一步地,所述第一种负极活性物质的粒径在4-7μm,所述第二种负极活性物质的粒径为10-15μm。
进一步地,所述粘结剂由羧甲基纤维素钠、聚偏氟乙烯、丁苯橡胶、丙烯腈多元共聚物中的一种或多种组成,占复合负极材料总质量的1%-5%。
进一步地,所述导电剂由炭黑、碳纳米管、石墨烯、石墨中的一种或多种组成,占复合负极材料总质量的0.5%-3%。
本实施例还提供了一种复合材料负极片,具体包括如下步骤:
将上述复合负极材料通过高速搅拌均匀分散在去离子水中形成粘稠混合物,该混合物涂布在铜箔上形成一定厚度膜状材料,烘干后制作成负极片。
本实施例还提供了一种复合材料负极片,具体包括如下步骤:
将上述复合负极材料通过高速搅拌将各组分均匀混合,混合物在高温下挤出压延成一定厚度的膜状材料,然后将膜状材料通过压力粘在铜箔上制作成负极片。
通过湿法制片工艺(材料分散在溶剂中,然后烘烤蒸发溶剂)作成极片,工艺简单并且可以实现量产。
第三方面,本实施例还提供了一种锂离子电池,包括正极材料、上述复合负极材料、隔膜、电解液,按照正极片、隔膜、负极片顺序堆叠或卷绕成的卷芯,卷芯封装后注入电解液,然后密封。
进一步地,所述正极材料为三元材料或磷酸铁锂材料;所述锂离子电池的外形为棱柱、软包或圆柱。
实施例1
本实施例提供了一种复合负极材料,包括第一种负极活性物质、第二种负极活性物质、粘结剂及导电剂;所述第一种负极活性物质为Li7Ti5O12,占复合负极材料总质量的10%,第二种负极活性物质为非定型碳,占复合负极材料总质量的80%。
所述第一种负极活性物质的粒径为2μm,所述第二种负极活性物质的粒径为6μm;通过大小颗粒配合使其分散均匀和提高压实密度。
第一种负极活性物质Li7Ti5O12可以提供额外的锂离子补充消耗的锂离子,提高负极材料和离子电池的首次库伦效率、比能量和使用寿命,Li7Ti5O12脱锂后形成钛酸锂结构稳定,锂离子嵌入速度快,作为负极材料可以有效降低充电时锂离子电池体积膨胀并提高充电速度。
并且通过控制两种活性物质的粒径大小,使两种活性物质分散更加均匀,制成电极膜片具有更高的压实密度,可以提高锂离子电池的比能量。
实施例2
本实施例提供了一种复合负极材料,在相对湿度<30%,每立方米微尘数量<10000的除湿除尘房间中,将1.5kg羧甲基纤维素钠(CMC)固体粉末放入装有100kg去离子水的搅拌容器中,高速搅拌4h至CMC全部溶解得到CMC胶液;将1kg导电炭黑粉末放入搅拌罐中,高速搅拌2h得到导电浆料;将19kg Li7Ti5O12、72.2kg石墨、3.8kg氧化硅放入搅拌罐中,高速搅拌2h;放入6.25kg 40%固含量的丁苯橡胶溶液到搅拌罐中,低速搅拌0.5h得到复合负极浆料。
本实施例还提供了一种复合负极片,使用涂布机将负极浆料在铜箔一侧上涂一层一定厚度的负极浆料并加热烘干,然后在铜箔另一侧涂布相同厚度的负极浆料并加热烘干,得到实施例1的复合负极材料极片。
实施例3
本实施例提供了一种复合负极材料及负极片,在相对湿度<30%,每立方米微尘数量<10000的除湿除尘房间中,将3.5kg聚偏氟乙烯、1.5kg导电炭黑、19kg Li7Ti5O12、72.2kg石墨、3.8kg氧化硅放入搅拌罐中,高速搅拌分散2h得到实施例2的复合负极材料;
本实施例还提供了一种复合负极片,将复合负极材料加热到200℃喷涂到铜箔上形成一定厚度的膜片,使用压辊辊压膜片后得到复合负极材料极片。
实施例4
本实施例提供了一种锂离子电池,按照实施例2制作复合负极材料极片,在露点低于-30℃干燥间中,按照正极片、隔膜、负极片的顺序堆叠在一起组成卷芯,卷芯的正负极耳通过超声焊接与转接片连接,转接片通过激光焊接与电池盖板正负极端子连接,然后将带有电池盖板的卷芯放入铝材质电池壳中,盖板和壳体使用激光焊接密封,在注液孔中注入电解液;45℃静置24h后化成,使用密封钉密封注液孔得到实施例4的锂离子电池。
将实施例4制备的锂离子电池与常规负极电芯制备的锂离子电池作为对比例,进行首次库伦效率测试,测试结果见表1所示,从表1中可以看出,实施例4制备的锂离子电池具有较高的首次库伦效率,表明其具有更长的循环寿命;这是由于实施例4中的复合负极材料中包括第一种负极活性物质Li7Ti5O12,该活性物质即可以脱锂提供额外的锂源又可以作为活性物质嵌锂,可提高首次库伦效率和循环寿命,另外Li7Ti5O12脱锂后形成钛酸锂结构稳定,体积不发生变化,并且钛酸锂具备优异的大倍率充电能力。
并且结合图1中的实施例4与对比例的循环寿命曲线对比图,可以看出实施例4的锂离子电池具有更长的循环寿命。
表1为实施例4与对比例的性能测试表
实施例4 | 首次库伦效率 | 对比例 | 首次库伦效率 |
1# | 90.2% | 1# | 84.5% |
2# | 90.5% | 2# | 85.1% |
3# | 90.4% | 3# | 85.2% |
4# | 90.4% | 4# | 84.8% |
5# | 90.3% | 5# | 84.8% |
6# | 90.5% | 6# | 85.1% |
7# | 90.6% | 7# | 84.9% |
8# | 90.7% | 8# | 85.0% |
9# | 90.3% | 9# | 84.6% |
10# | 90.5% | 10# | 84.8% |
以上结合附图详细描述了本发明的优选实施方式,但是,本发明并不限于上述实施方式中的具体细节,在本发明的技术构思范围内,可以对本发明的技术方案进行多种简单变型,这些简单变型均属于本发明的保护范围。
另外需要说明的是,在上述具体实施方式中所描述的各个具体技术特征,在不矛盾的情况下,可以通过任何合适的方式进行组合,为了避免不必要的重复,本发明对各种可能的组合方式不再另行说明。
此外,本发明的各种不同的实施方式之间也可以进行任意组合,只要其不违背本发明的思想,其同样应当视为本发明所公开的内容。
Claims (9)
1.一种复合负极材料,其特征在于,包括第一种负极活性物质、第二种负极活性物质、粘结剂及导电剂;所述第一种负极活性物质为Li7Ti5O12,占复合负极材料总质量的1%-20%,第二种负极活性物质由石墨、非定型碳、硅基负极中的一种或多种组成,占复合负极材料总质量的72%-97.5%。
2.如权利要求1所述的一种复合负极材料,其特征在于,所述第一种负极活性物质的粒径为1-4μm,所述第二种负极活性物质的粒径为6-9μm。
3.如权利要求1所述的一种复合负极材料,其特征在于,所述第一种负极活性物质的粒径在4-7μm,所述第二种负极活性物质的粒径为10-15μm。
4.如权利要求1所述的一种复合负极材料,其特征在于,所述粘结剂由羧甲基纤维素钠、聚偏氟乙烯、丁苯橡胶、丙烯腈多元共聚物中的一种或多种组成,占复合负极材料总质量的1%-5%。
5.如权利要求1所述的一种复合负极材料,其特征在于,所述导电剂由炭黑、碳纳米管、石墨烯、石墨中的一种或多种组成,占复合负极材料总质量的0.5%-3%。
6.一种复合负极材料,其特征在于,通过将上述复合负极材料通过高速搅拌均匀分散在去离子水中形成粘稠混合物,该混合物涂布在铜箔上形成一定厚度膜状材料,烘干后制作成负极片。
7.一种复合材料负极片,其特征在于,通过将上述复合负极材料通过高速搅拌将各组分均匀混合,混合物在高温下挤出压延成一定厚度的膜状材料,然后将膜状材料通过压力粘在铜箔上制作成负极片。
8.一种锂离子电池,其特征在于,包括正极材料、上述复合负极材料、隔膜、电解液,按照正极片、隔膜、负极片顺序堆叠或卷绕成的卷芯,卷芯封装后注入电解液,然后密封。
9.如权利要求8所述的一种锂离子电池,其特征在于,所述正极材料为三元材料或磷酸铁锂材料;所述锂离子电池的外形为棱柱、软包或圆柱。
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