CN114733327B - 一种co2分解和加氢反应耦合的一体式装置 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种CO2分解和加氢反应耦合的一体式装置，包括聚四氟乙烯管、外介质管；金属棒内电极从聚四氟乙烯管端头插入中心轴贯穿孔并从管的端尾露出放电端，同轴套接的外介质管外表面缠绕与之对应的金属外电极，从而形成第一介质阻挡放电区域；聚四氟乙烯管端头的外侧缠绕金属内电极与外介质管的外侧缠绕金属外电极，形成第二介质阻挡放电区域；氢气能够进入第二介质阻挡放电区域中；待处理的气体先通过聚四氟乙烯管通气贯穿孔输入第一介质阻挡放电区域后生成的氧气通过透氧膜输出，非氧气部分的气体传输至第二介质阻挡放电区域与氢气混合反应后生成的气体由出气口输出。本发明采用两段式等离子体反应结构，能够制备高附加值化工产品。
Description
技术领域
本发明涉及等离子体技术领域，具体涉及一种CO2分解和加氢反应耦合的一体式装置。
背景技术
目前，化石燃料依然是人类获取能源的主要方式，可再生能源如太阳能、风能等尚处于发展阶段，难以全面替代化石燃料。而化石燃料的燃烧利用不仅将造成能源枯竭，向大气中排放了大量的以二氧化碳为主的温室气体，造成全球气候变暖，引发一系列极端天气问题。因此，降低大气中二氧化碳浓度以及减少人类活动排放的二氧化碳是实现“碳达峰”和“碳中和”目标亟待解决且具有重要意义的研究。由于CO2除了是温室气体外，也是一种潜在的“碳资源”，通过直接转化利用方法能将CO2“化废为宝”，不仅能缓解CO2排放带来的生态和环境问题，还能实现碳资源的可持续利用。CO2加氢可以将CO2转化成CO、CH4、CH3OH等一系列能源物质，不仅可以降低大气中CO2的浓度，将其转化成新型能源物质，解决能源危机和环境危机。此外，氢气可通过电解水、光解水或者可再生能源制取。并且随着制氢方式在日后愈加的环保清洁，所以CO2加氢制备高附加值化学品在日后会成为重要的研究课题。
目前CO2加氢的方式主要有热催化、光催化、等离子体催化等。对于热催化，其对反应器设备提出了更高的要求，增加了成本且高温更容易导致催化剂失活，以及维持高温高压的条件同样会产生碳排放。对于光催化，具有反应条件温和、无污染、太阳能用之不竭的优点，但是存在反应速率较慢、光谱响应范围窄及装置安装复杂等问题。等离子体法是利用等离子体中的大量高能电子、激发态原子、自由基等活性粒子，这些活性粒子与反应性气体分子发生一系列物理化学反应，可以在较温和的条件下使反应得以发生，但是等离子体条件下紫外光强度较弱，一些光催化剂在等离子体条件下未能充分发挥其光催化效应。
现有技术公开号为CN112755923A公开的自热式二氧化碳催化加氢制甲烷反应器，其利用热催化的方式处理CO2加氢生成甲烷气体；虽然将一整个反应空间隔离成多个反应空间用以增大反应器反应物和催化剂的接触面积，但高温高压条件对反应器材料和耐压能力也提出了更高的要求，其次高温也可能导致反应间隙上的催化剂失活，从而影响生成产物的效率，并且维持高温高压的条件同样会产生碳排放。公开号为CN110354765A公开的用于二氧化碳加氢甲烷化反应的光热固定床反应实验装置，其将传统热催化与新型光催化结合在一起协同CO2加氢制备甲烷，但是该装置也存在上述热催化反应的问题，并且操作步骤较为繁琐。公开号为CN215049772U公开的一种二氧化碳催化加氢生产甲烷的模块式装置，其利用热催化加冷却方式处理CO2加氢生成甲烷气体，但是采用冷却装置增加了装置的复杂性和运行成本。
发明内容
1.所要解决的技术问题：
已有研究表明与CO2加氢反应相比，CO加氢反应更为容易。在介质阻挡放电等离子体中，先利用等离子体将CO2分解为CO和O2，分离出O2后再让生成的CO和部分未分解的CO2在等离子体的作用下进行加氢反应，可以大大降低能源消耗，提高制备高附加值化工产品的效率。因此，针对上述技术问题，本发明提供一种CO2分解和加氢反应耦合的一体式装置，利用介质阻挡放电等离子体和透氧膜技术，形成两段式紧凑型等离子体协同催化系统。在第一段反应区域内现将CO2分解分CO和O2，通过两端之间的透氧膜分离出O2，生成的CO和部分未分解的CO2在第二段反应区域内进行加氢反应，从而更加高效进行CO2加氢制备高附加值化工产品；并且将这些步骤集成于同一反应器中，缩减装置体积，提高能量利用率。
2.技术方案：
一种CO2分解和加氢反应耦合的一体式装置，其特征在于：包括聚四氟乙烯管、外介质管；所述聚四氟乙烯管沿管延伸方向设置多个贯穿孔；所述多个贯穿孔包括通过管中心轴的中心轴贯穿孔以及通气贯穿孔，所述通气贯穿孔以中心轴贯穿孔为中心均匀排布；金属棒内电极从聚四氟乙烯管端头插入中心轴贯穿孔并从管的端尾露出放电端；聚四氟乙烯管外侧同轴套接外介质管，两者之间设有作为内气隙的空腔；所述外介质管比聚四氟乙烯管长；所述放电端对应的外介质管外表面缠绕与之对应的金属外电极，从而形成第一介质阻挡放电区域；所述聚四氟乙烯管端头的外侧缠绕金属内电极，其对应的外介质管的外侧缠绕金属外电极，形成第二介质阻挡放电区域；所述第一、第二介质阻挡放电区域中间位置设置氢气进入口，通过氢气进入口的氢气进入内气隙中；待处理的气体先通过聚四氟乙烯管通气贯穿孔输入第一介质阻挡放电区域，第一介质阻挡放电区域处理后生成的氧气通过透氧膜输出，非氧气部分的气体传输至第二介质阻挡放电区域与氢气混合反应后生成的气体由出气口输出；所述第一、第二介质阻挡放电区域均放置催化剂。
进一步地，所述聚四氟乙烯管以及外介质管的端头由外到内依次设置密封连接的进气盖、终端出气盖、外介质管连接盖、终端出线盖；所述终端出线盖设置出线孔；所述外介质管盖密封套接聚四氟乙烯管端头外侧，且与外介质管端头密封相连；所述终端出气盖设置用于通过处理后的气体的出气口，所述终端出线盖与外介质管盖均设置通孔使出气口与内气隙贯通；所述进气盖设置通入待处理气体的进气口；所述进气口与聚四氟乙烯管的通气贯穿孔贯通。
进一步地，所述外介质管外侧、第一第二介质阻挡放电区域中间位置设置进氢气套；所述进氢气套设置氢气进气口。
进一步地，所述外介质管的端尾安装出氧端口盖；所述透氧膜安装于出氧端口盖；经过透氧膜的氧气从出氧端口盖的出氧口输出；所述出氧端口盖周围设置管式炉加热装置。
进一步地，所述金属棒内电极为铜或者铝棒；所述金属外电极为金属网外电极或者为金属丝外电极。
进一步地，所述第一介质阻挡放电区域的催化剂为氧化铜、锡氧化物、BaTiO3、TiO2、生物碳中的一种或者多种。
进一步地，所述第二介质阻挡放电区域的催化剂为金属氧化物TiO2、金属氧化物Cu2O、金属硫化物ZnS、金属硫化物CdS、聚合物g-C3N4中的一种。
进一步地，所述第二介质阻挡放电区域的催化剂掺杂Au、Ag、Pt、Ni中的一种或者多种。
3.有益效果：
（1）本发明采用两段式等离子体反应结构，先在第一介质阻挡放电区域中将CO2分解为CO和O2，然后使用透氧膜分离出其中的O2；再在第二介质阻挡放电区域中通入H2使其与CO和未分解的CO2混合物发生加氢反应。根据装置中加入的反应气体比例或者催化剂种类、放电功率的大小的不同会产生不同的生成气，如甲烷、乙烷、甲醇、二甲醚和烃类等，因此具有制备高附加值化工产品的特点。
（2）本发明聚通过聚四氟乙烯管的通孔实现紧凑型一体结构，实现将两段介质阻挡放电等离子体反应区域和透氧膜工作区域集成在一个装置中，缩减了装置整体体积，提高了能量利用率。
（3）本发明根据CO2直接和CO与CO2加氢反应的能量输入需求，两段介质阻挡放电等离子体反应区域采用不同的电源驱动，能够提高了调节输入能量的灵活性。
（4）本发明根据CO2直接和CO与CO2加氢反应的催化剂需求，两段介质阻挡放电等离子体反应区域分别采用不同的催化剂，两个实现CO2直接和CO与CO2加氢反应制备高附加值化工产品效率和效果最大化。
（5）本发明采用透氧膜将处理过程中的气体分离出其中的O2，分离出的氧气可用于医疗保健、化工、冶金等个行业领域，全面提高CO2的利用率。
附图说明
图1为本发明的整体结构图；
图2位本发明的电源连接整体示意图；
图3为本发明中的聚四氟乙烯管的结构图；
图4为本发明中的出氧端口盖的结构图；
图5为本发明中的终端出线盖的结构图；
图6为本发明中的外介质管连接盖的结构图；
图7为本发明中的终端出气盖的结构图；
图8为本发明中的进气盖的结构图；
图9为具体实施例中的流程图。
具体实施方式
下面结合附图对本发明进行具体的说明。
如附图1至附图8所示，一种CO2分解和加氢反应耦合的一体式装置，其特征在于：包括聚四氟乙烯管1、外介质管2；所述聚四氟乙烯管沿管延伸方向设置多个贯穿孔；所述多个贯穿孔包括通过管中心轴的中心轴贯穿孔101以及通气贯穿孔102，所述通气贯穿孔以中心轴贯穿孔为中心均匀排布；金属棒内电极4从聚四氟乙烯管端头插入中心轴贯穿孔并从管的端尾露出放电端；聚四氟乙烯管外侧同轴套接外介质管，两者之间设有作为内气隙的空腔；所述外介质管比聚四氟乙烯管长；所述放电端对应的外介质管外表面缠绕与之对应的金属外电极3，从而形成第一介质阻挡放电区域；所述聚四氟乙烯管端头的外侧缠绕金属内电极18，其对应的外介质管的外侧缠绕金属外电极5，形成第二介质阻挡放电区域；所述第一、第二介质阻挡放电区域中间位置设置氢气进入口6，通过氢气进入口的氢气进入内气隙中；待处理的气体先通过聚四氟乙烯管通气贯穿孔输入第一介质阻挡放电区域，第一介质阻挡放电区域处理后生成的氧气通过透氧膜7输出，非氧气部分的气体传输至第二介质阻挡放电区域与氢气混合反应后生成的气体由出气口8输出；所述第一、第二介质阻挡放电区域均放置催化剂。
进一步地，所述聚四氟乙烯管以及外介质管的端头由外到内依次设置密封连接的进气盖9、终端出气盖10、外介质管连接盖11、终端出线盖12；所述终端出线盖设置出线孔13；所述外介质管盖密封套接聚四氟乙烯管端头外侧，且与外介质管端头密封相连；所述终端出气盖设置用于通过处理后的气体的出气口8，所述终端出线盖与外介质管盖均设置通孔使出气口与内气隙贯通；所述进气盖设置通入待处理气体的进气口14；所述进气口与聚四氟乙烯管的通气贯穿孔贯通。
进一步地，所述外介质管外侧、第一第二介质阻挡放电区域中间位置设置进氢气套15；所述进氢气套设置氢气进气口6。
进一步地，所述外介质管的端尾安装出氧端口盖16；所述透氧膜安装于出氧端口盖；经过透氧膜的氧气从出氧端口盖的出氧口17输出；所述出氧端口盖周围设置管式炉19加热装置。
进一步地，所述金属棒内电极为铜或者铝棒；所述金属外电极为金属网外电极或者为金属丝外电极。
进一步地，所述第一介质阻挡放电区域的催化剂为氧化铜、锡氧化物、BaTiO3、TiO2、生物碳中的一种或者多种。
进一步地，所述第二介质阻挡放电区域的催化剂为金属氧化物TiO2、金属氧化物Cu2O、金属硫化物ZnS、金属硫化物CdS、聚合物g-C3N4中的一种。
进一步地，所述第二介质阻挡放电区域的催化剂掺杂Au、Ag、Pt、Ni中的一种或者多种。
具体实施例：
如附图1所示，图中通过采用聚四氟乙烯管的贯穿孔实现输送待处理气体，并将放电端设置于聚四氟乙烯管的端尾，从而在端尾位置实现设置第一等离子体介质阻挡放电区域；在第一等离子体介质阻挡放电区域中将CO2分解为CO和O2，经过透氧膜的有选择性的输出其中的O2；其余的气体沿着内气隙传输到端尾的第二等离子体介质阻挡放电区域，与通入的氢气发生反应制备高附加值化工产品；生成的气体通过端头的贯通孔从终端出气盖的出气口输出；其中出气口与色谱仪22相连实现对气体的成分的分析。
其中电源20为金属棒内电极4的放电端与其对应的金属外电极3的电源，即第一介质阻挡放电区域的电源；电源21为聚四氟乙烯管端头缠绕的内电极18与其对应的金属外电极5的电源，即第二介质阻挡放电区域的电源。须注意的是，金属棒内电极4和内电极18必须共接地。
在本装置中当CO2气体进入进气口，经过通气贯穿孔流进内气隙时，在内电极棒的放电端和金属外电极之间产生介质阻挡放电等离子体，对反应气体进行处理。等离子体具有高反应活性，可在常温常压下实现快速反应，因此可以大大减少装置的制作成本。由于等离子体的高活化性，CO2分子与高能电子发生电离、离解反应，产生CO、O2。产生CO、O2与未被成功分解的少量CO2经过透氧膜的过滤后再与H2混合后进入第二等离子体反应区域发生反应从而生成一系列产物。在CO2直接分解和CO与CO2加氢反应区域分别采用合适的催化剂以产生等离子体催化协同效应，以提升最终制备高附加值化工产品的效率和效果。
如附图9所示，为使用本装置的具体实施时的流程图。首先将管式炉加热到一定温度后，打开电源20观察是否放电产生等离子体，如果未放电则调节电源20电压，若放电，则之后通入CO2，CO2经过第一段放电区域的等离子体处理生成CO和O2以及还有为分解的CO2，O2经过透氧膜在出氧孔17排出，检测出气孔8的气体成分，若没有O2，则表明O2被完全分离，若检测到氧气，说明氧气没有被完全分离，则需要调节管式炉温度。之后在孔6通入H2与CO和CO2一起进入第二段放电区域，打开电源21观察是否放电产生等离子体，如果未放电则调节电源20电压，若放电，则在出气孔8收集反应后的气体。
虽然本发明已以较佳实施例公开如上，但它们并不是用来限定本发明的，任何熟习此技艺者，在不脱离本发明之精神和范围内，自当可作各种变化或润饰，因此本发明的保护范围应当以本申请的权利要求保护范围所界定的为准。
Claims (7)
1.一种CO2分解和加氢反应耦合的一体式装置，其特征在于：包括聚四氟乙烯管、外介质管；所述聚四氟乙烯管沿管延伸方向设置多个贯穿孔；所述多个贯穿孔包括通过管中心轴的中心轴贯穿孔以及通气贯穿孔，所述通气贯穿孔以中心轴贯穿孔为中心均匀排布；金属棒内电极从聚四氟乙烯管端头插入中心轴贯穿孔并从管的端尾露出放电端；聚四氟乙烯管外侧同轴套接外介质管，两者之间设有作为内气隙的空腔；所述外介质管比聚四氟乙烯管长；所述放电端对应的外介质管外表面缠绕与之对应的金属外电极，从而形成第一介质阻挡放电区域；所述聚四氟乙烯管端头的外侧缠绕金属内电极，其对应的外介质管的外侧缠绕金属外电极，形成第二介质阻挡放电区域；所述第一、第二介质阻挡放电区域中间位置设置氢气进入口，通过氢气进入口的氢气进入内气隙中；待处理的气体先通过聚四氟乙烯管通气贯穿孔输入第一介质阻挡放电区域，第一介质阻挡放电区域处理后生成的氧气通过透氧膜输出，非氧气部分的气体传输至第二介质阻挡放电区域与氢气混合反应后生成的气体由出气口输出；所述第一、第二介质阻挡放电区域均放置催化剂；
所述外介质管的端尾安装出氧端口盖；所述透氧膜安装于出氧端口盖；经过透氧膜的氧气从出氧端口盖的出氧口输出；所述出氧端口盖周围设置管式炉加热装置。
2.根据权利要求1所述的一种CO2分解和加氢反应耦合的一体式装置，其特征在于：所述聚四氟乙烯管以及外介质管的端头由外到内依次设置密封连接的进气盖、终端出气盖、外介质管连接盖、终端出线盖；所述终端出线盖设置出线孔；所述外介质管盖密封套接聚四氟乙烯管端头外侧，且与外介质管端头密封相连；所述终端出气盖设置用于通过处理后的气体的出气口，所述终端出线盖与外介质管盖均设置通孔使出气口与内气隙贯通；所述进气盖设置通入待处理气体的进气口；所述进气口与聚四氟乙烯管的通气贯穿孔贯通。
3.根据权利要求1所述的一种CO2分解和加氢反应耦合的一体式装置，其特征在于：所述外介质管外侧、第一第二介质阻挡放电区域中间位置设置进氢气套；所述进氢气套设置氢气进气口。
4.根据权利要求1所述的一种CO2分解和加氢反应耦合的一体式装置，其特征在于：所述金属棒内电极为铜或者铝棒；所述金属外电极为金属网外电极或者为金属丝外电极 。
5.根据权利要求1所述的一种CO2分解和加氢反应耦合的一体式装置，其特征在于：所述第一介质阻挡放电区域的催化剂为氧化铜、锡氧化物、BaTiO3、TiO2、生物碳中的一种或者多种。
6.根据权利要求1所述的一种CO2分解和加氢反应耦合的一体式装置，其特征在于：所述第二介质阻挡放电区域的催化剂为金属氧化物TiO2、金属氧化物Cu2O、金属硫化物ZnS、金属硫化物CdS、聚合物g-C3N4中的一种。
7.根据权利要求6所述的一种CO2分解和加氢反应耦合的一体式装置，其特征在于：所述第二介质阻挡放电区域的催化剂掺杂Au、Ag、Pt、Ni中的一种或者多种。
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