CN113694701A - 一种提高介质阻挡放电co2分解转化性能的装置及其方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了等离子体技术领域的一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置，包括DBD反应器和辅助电极，所述内介质管的外表面紧密覆盖有辅助电极，所述辅助电极采用螺旋线状电极、螺旋带状电极或者网状电极三种不同的辅助电极形式的其中一种，一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的方法，包括电源调试环节和预电离放电与主放电协同耦合处理环节，操作简单，无需加热，在常温常压下即可有效工作；可采用可再生能源发电驱动反应器，清洁环保；使用双电源配合激励，产生的预电离放电与主放电的耦合协同效应可以降低主电场强度，从而降低电子能量，使CO2分解路径的电子激发所占比例下降，振动激发所占比例上升，降低能耗，提高反应效率。
Description
技术领域
本发明涉及等离子体技术领域，具体为一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置及其方法。
背景技术
随着工业化的不断发展和全球经济增长的需求，人们对自然资源的开发利用，尤其是作为能源主导的化石能源的使用，不仅向大气中排放了大量CO2，造成严重的环境问题，如温室效应、全球变暖等，而且由于化石能源的不可再生性，也使我们面临能源紧缺问题。如果可以将大气中的CO2以合适的技术资源化利用，无疑这将解决环境污染与能源危机两大难题。CO2的分解转化是CO2资源化利用的主要形式之一。然而，由于CO2是线性且非极性分子，具有很强的稳定性，其中C＝O键键能很高，断裂C＝O键需要极高的能量输入，因而传统热解法耗能大，转化效果不理想。
像专利CN105506665A和CN101775610B所述方法与热解法相比，虽然温度条件有所减低，不过也因此对材料有特殊要求，所用的电解质及金属材料均为复合材料，组分多、制备复杂；
像专利CN104477910A所述方法制备的二元复合金属氧化物并不是催化剂，参与了CO2的分解反应后的二元复合金属氧化物须进一步处理，才能再次用于CO2分解，且该反应的效率该方法并未提及；
像专利CN105905900B所述方法，存在产物被辐射源污染的问题，存在一定安全隐患；
像专利CN108786393A所述方法，无填充物时CO2去除率仅为2％，即使增加了填充物，CO2去除率依然较低。
基于上述可见，现有技术中存在操作较为复杂，需要在非常温常压下进行，有些会产生辐射源对环境造成影响，不符合国家环保理念，反应效率低和能耗高等技术问题。
等离子体是物质的第四态，其中含有大量高能电子、激发态原子、自由基等活性粒子以及未被电离的中性气体分子，整体呈现电中性。等离子体法具有低温、易活化、选择性和转化速率高等优点，在CO2分解转化上有传统方法不可取代的优势。介质阻挡放电是一种在常温大气压下产生等离子体的方法。在两金属电极之间的放电空间中插入绝缘介质，电极之间的气体分子在强电场的作用下电离并加速，最终产生贯穿整个空间的电离通道。由于绝缘介质阻碍了带电粒子向电极的移动，避免放电过渡到火花或电弧放电。介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge，简称DBD)等离子体具有装置简单、易发生、放电稳定等优点，是等离子体实际应用中最广泛采取的方法之一。
介质阻挡放电等离子体能够有效地应用于CO2分解转化反应，其反应性能受多种因素的综合影响，通过优化反应器结构和反应条件参数、选择合适的激励电源等途径，可以从一定程度上提高CO2分解转化过程反应物转化率和能量效率，并调节产物分布。等离子体CO2转化过程存在电子激发、振动激发等多种反应路径，其中振动激发是最节能的反应路径。介质阻挡放电由于其电场强度高，电子能量大，反应过程振动激发反应路径所占的比重较低，因而将其用于CO2分解转化的能量效率尚不够理想。
基于此，本发明设计了一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置及其方法，以解决上述提到的问题。
发明内容
本发明的目的在于提供一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置及其方法，对于实际等离子体CO2分解转化所采用的同轴DBD反应器，在原有反应器基础上引入第三电极即可实现辅助电极预电离，能够保证反应装置结构紧凑；并且辅助电极预电离DBD可在更大的放电间隙下实现稳定放电，这将增加单位时间内CO2的处理量，有利于反应性能的进一步提升。
为实现上述目的，本发明提供如下技术方案：一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置，包括DBD反应器和辅助电极，所述DBD反应器包括外介质管和内介质管，所述外介质管和内介质管的两端设有支撑固定所述外介质管和内介质管，同时保持外介质管和内介质管之间气隙密封性的密封固定塞，所述外介质管的外壁靠近所述密封固定塞的两端分别设有进气支管和出气支管，分别用于通入反应原料CO2和排出反应产物，所述外介质管的外表面紧密覆盖有外电极，所述内介质管的内部填充有内电极，并在所述内介质管的两端通过金属堵头密封，所述内介质管的外表面紧密覆盖有辅助电极，还包括第一电源和第二电源，所述外电极接入所述第一电源的高压端，所述内电极接入所述第二电源的高压端，所述辅助电极与第一电源和第二电源共同接地，在第一电源的驱动下，所述外电极和辅助电极之间产生主放电，主放电产生的等离子体用于分解转化CO2，在第二电源的驱动下，所述内电极与辅助电极之间产生预电离放电，为主放电提供种子电子，降低主放电击穿电压，降低电子能量，增加振动激发在介质阻挡放电CO2转化反应路径中的比重，从而提高了CO2分解转化的性能。
优选的，所述密封固定塞采用聚四氟乙烯材料制成。
优选的，所述辅助电极采用螺旋线状电极、螺旋带状电极或者网状电极三种不同的辅助电极形式的其中一种。
优选的，所述外介质管为石英材料制成，长200mm～240mm，外径35mm～55mm，壁厚2mm～4mm，所述内介质管为石英材料制成，长180mm～200mm，外径26mm～46mm，壁厚3mm～6mm。
优选的，所述外电极由铜网或不锈钢网制成，覆盖区域长度在80mm～120mm之间。
优选的，所述内电极采用铝粉。
优选的，所述辅助电极的材料选用铜、铝或者不锈钢，覆盖区域长度在80mm～120mm之间。
优选的，所述第一电源和第二电源均选用高频高压交流电源，所述第一电源和第二电源在放电过程中的频率相同、相位相反。
优选的，还包括一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的方法，包括电源调试环节和预电离放电与主放电协同耦合处理环节，
所述电源调试环节包括：
S701：通过外介质管上的进气支管通入气体，产生稳定气流；
S702：打开第二电源，检查预电离放电情况，产生预电离放电后进入下一步；
S703：调节第二电源电压，维持第二电源电压在一定范围内产生稳定、均匀的预电离放电；
S704：维持第二电源电压不变，打开第一电源；
S705：匹配两个电源参数，判断是否产生协同耦合效应，如果是进入下一步，如果不是，继续匹配电源参数；
所述预电离放电与主放电协同耦合处理环节包括：
S706：在主放电与预电离放电会产生协同耦合效应的条件下处理CO2；
S707：收集CO2处理后的产物，进行测试分析；
S708：待处理完成关闭第一电源与第二电源，停止CO2进气。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明提出的提高介质阻挡放电分解转化CO2性能的方法，操作简单，无需加热，在常温常压下即可有效工作；可采用可再生能源发电驱动反应器，清洁环保；与一般的DBD反应器分解CO2的方法相比，本方法引入了辅助电极，使用双电源配合激励，产生的预电离放电与主放电的耦合协同效应可以降低主电场强度，从而降低电子能量，使CO2分解路径的电子激发所占比例下降，振动激发所占比例上升，降低能耗，提高反应效率。本发明还提出了螺旋线状、螺旋带状、网状三种不同形式的辅助电极，辅助电极可为铜、铝或者不锈钢，可以根据实际需求选择电极形式与材料，提高了装置的适用性。
附图说明
为了更清楚地说明本发明实施例的技术方案，下面将对实施例描述所需要使用的附图作简单地介绍，显而易见地，下面描述中的附图仅仅是本发明的一些实施例，对于本领域普通技术人员来讲，在不付出创造性劳动的前提下，还可以根据这些附图获得其他的附图。
图1为本发明辅助电极预电离原理图；
图2为本发明结构示意图；
图3为本发明螺旋线状电极结构示意图；
图4为本发明螺旋带状电极结构示意图；
图5为本发明网状电极结构示意图；
图6为本发明方法流程图。
附图中，各标号所代表的部件列表如下：
1、密封固定塞；2、外电极；3、内电极；4、辅助电极；5、外介质管；501、进气支管；502、出气支管；6、内介质管；7、第一电源；8、第二电源。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有作出创造性劳动前提下所获得的所有其它实施例，都属于本发明保护的范围。
实施例1
有研究表明，在不同形式等离子体反应器中，CO2分子分解转化遵循不同的反应路径，其中振动激发是CO2分解转化最有效最节能的反应路径。而在DBD中，约化场强E/n(E为电场强度，n为气体粒子数密度)高，电子能量高，CO2分解转化主要是由基态CO2分子与高能电子发生电子碰撞和解离来实现的，并且电子碰撞和解离过程中形成的离子很容易复合形成CO2，导致能量利用率降低。因此，为了提高DBD分解转化CO2性能，实现CO2振动激发反应路径，需降低DBD中的电子能量，即降低约化场强E/n。种子电子是放电最初引起电子雪崩，建立电离通道的关键因素，如果利用外界电离方法增加初始的种子电子数目，就可以在更低的电压下建立电离通道，产生放电。本发明提出了引入辅助电极产生预电离，是生成种子电子、降低大气压DBD的击穿场强最简单有效的方法之一，其原理如图1所示，该方法对主放电电极形状结构要求低，设计灵活，更有利于实际应用。
如图2所示，一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置，包括DBD反应器和辅助电极4，DBD反应器包括外介质管5和内介质管6，外介质管5和内介质管6的两端设有支撑固定外介质管5和内介质管6，外介质管5为石英材料制成，长200mm～240mm，外径35mm～55mm，壁厚2mm～4mm，内介质管6为石英材料制成，长180mm～200mm，外径26mm～46mm，壁厚3mm～6mm。
外介质管5和内介质管6之间设置有密封固定塞1，用于保持气密性，密封固定塞1采用聚四氟乙烯材料制成。外介质管5的外壁靠近密封固定塞1的两端分别设有进气支管501和出气支管502，分别用于通入反应原料CO2和排出反应产物，外介质管5的外表面紧密覆盖有外电极2，外电极2由铜网或不锈钢网制成，覆盖区域长度在80mm～120mm之间。内介质管6的内部填充有内电极3，内电极3采用铝粉，选用铝粉而不是铝棒做内电极3，是因为需要保证内电极3与内介质管6充分接触以避免局部放电造成能量损耗，同时也避免铝棒因热膨胀而损坏内介质管6。在内介质管6的两端通过金属堵头密封，内介质管6的外表面紧密覆盖有辅助电极4，覆盖区域长度在80mm～120mm之间。辅助电极4的材料选用铜、铝或者不锈钢，辅助电极4采用螺旋线状电极、螺旋带状电极或者网状电极三种不同形式中的一种，如图3、4、5所示，可以根据实际需求选择电极材料与形式。
上述电极结构由第一电源7和第二电源8共同驱动，外电极2接入第一电源7的高压端，内电极3接入第二电源8的高压端，辅助电极4与第一电源7和第二电源8共同接地，在第二电源8的驱动下，内电极3与辅助电极4之间产生预电离放电，为主放电提供种子电子，降低主放电击穿电压，在第一电源7的驱动下，外电极2和辅助电极4之间产生主放电，主放电产生的等离子体用于分解转化CO2。
实施例2
参阅图6所示，本发明还包括一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的方法，在传统同轴DBD的内介质管6外引入辅助电极4，在第一电源7和第二电源8的共同激励下可以在外电极2与辅助电极4之间形成主放电，内电极3与辅助电极4之间的表面放电形成预电离，为主放电提供种子电子。当种子电子达到一定浓度时，主放电电场强度降低，而更多的种子电子意味着电子雪崩发展更快，电子密度升高，表明CO2分解转化过程最节能的反应路径-振动激发在整个反应路径中的比重升高，从而促使反应过程CO2转化率和能量效率的提升。其中，第一电源7和第二电源8均选用高频高压交流电源，为了得到最佳的预电离放电与主放电耦合效果，第一电源7和第二电源8参数相互配合，在放电过程中的须频率相同、相位相反。
本发明方法具体实施过程包括电源调试环节和预电离放电与主放电协同耦合处理环节；
其中，电源调试环节包括：
S701：通过外介质管5上的进气支管501通入气体。放电气氛对放电有一定影响，如果调节好电源再通入气体可能改变反应器放电状态。所以，在调节电源前通入气体，可以保证反应器在工作气氛下稳定放电。
S702：打开第二电源8，检查预电离放电情况，产生预电离后则进入下一步；
S703：调节第二电源8电压，由于种子电子的存在，主放电会沿着预电离放电产生的等离子体发展，所以须维持第二电源电压在一定范围内产生稳定、均匀的预电离放电；
S704：维持第二电源8电压不变，打开第一电源7，调节第一电源7电压使之产生主放电；
S705：匹配两个电源参数，直至产生主放电与预电离放电会协同耦合效应；此时，第一电源7与第二电源8的频率相同、相位相反，两电源各自电压根据处理气氛位于不同的幅值；
预电离放电与主放电协同耦合处理环节包括：
S706：预电离放电与主放电的耦合协同效应达到稳定后，即可开始处理CO2；
S707：收集CO2处理后的产物，并进行测试分析；
S708：待处理完成关闭第一电源与第二电源，停止CO2进气。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“示例”、“具体示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不一定指的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任何的一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。
以上公开的本发明优选实施例只是用于帮助阐述本发明。优选实施例并没有详尽叙述所有的细节，也不限制该发明仅为所述的具体实施方式。显然，根据本说明书的内容，可作很多的修改和变化。本说明书选取并具体描述这些实施例，是为了更好地解释本发明的原理和实际应用，从而使所属技术领域技术人员能很好地理解和利用本发明。本发明仅受权利要求书及其全部范围和等效物的限制。
Claims (9)
1.一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置，包括DBD反应器和辅助电极(4)，所述DBD反应器包括外介质管(5)和内介质管(6)，所述外介质管(5)和内介质管(6)的两端设有支撑固定所述外介质管(5)和内介质管(6)，同时保持外介质管(5)和内介质管(6)之间气隙密封性的密封固定塞(1)，所述外介质管(5)的外壁靠近所述密封固定塞(1)的两端分别设有进气支管(501)和出气支管(502)，其特征在于：所述外介质管(5)的外表面紧密覆盖有外电极(2)，所述内介质管(6)的内部填充有内电极(3)，并在所述内介质管(6)的两端通过金属堵头密封，所述内介质管(6)的外表面紧密覆盖有辅助电极(4)，还包括第一电源(7)和第二电源(8)，所述外电极(2)接入所述第一电源(7)的高压端，所述内电极(3)接入所述第二电源(8)的高压端，所述辅助电极(4)与第一电源(7)和第二电源(8)共同接地。
2.根据权利要求1所述的一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置，其特征在于：所述密封固定塞(1)采用聚四氟乙烯材料制成。
3.根据权利要求1所述的一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置，其特征在于：所述辅助电极(4)采用螺旋线状电极、螺旋带状电极或者网状电极三种不同的辅助电极形式的其中一种。
4.根据权利要求1所述的一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置，其特征在于：所述外介质管(5)为石英材料制成，长200mm～240mm，外径35mm～55mm，壁厚2mm～4mm，所述内介质管(6)为石英材料制成，长180mm～200mm，外径26mm～46mm，壁厚3mm～6mm。
5.根据权利要求1所述的一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置，其特征在于：所述外电极(2)由铜网或不锈钢网制成，覆盖区域长度在80mm～120mm之间。
6.根据权利要求1所述的一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置，其特征在于：所述内电极(3)采用铝粉。
7.根据权利要求1所述的一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置，其特征在于：所述辅助电极(4)的材料选用铜、铝或者不锈钢，覆盖区域长度在80mm～120mm之间。
8.根据权利要求1所述的一种提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置，其特征在于：所述第一电源(7)和第二电源(8)均选用高频高压交流电源，所述第一电源(7)和第二电源(8)在放电过程中的频率相同、相位相反。
9.一种如权利要求1-8任一项权利要求所述的提高介质阻挡放电CO2分解转化性能的装置的使用方法，包括电源调试环节(S701-S705)和预电离放电与主放电协同耦合处理环节(S706-S708)：
S701：通过外介质管(5)上的进气支管(501)通入气体，产生稳定气流；
S702：打开第二电源(8)，检查预电离放电情况，如果产生预电离放电则进入下一步；
S703：调节第二电源(8)电压，维持第二电源(8)电压在一定范围内产生稳定、均匀的预电离放电；
S704：维持第二电源(8)电压不变，打开第一电源(7)；
S705：匹配两个电源参数，判断是否产生协同耦合效应，如果是进入下一步，如果不是，继续匹配电源参数；
S706：在主放电与预电离放电会产生协同耦合效应的条件下处理CO2；
S707：收集CO2处理后的产物，进行测试分析；
S708：待处理完成关闭第一电源(7)与第二电源(8)，停止CO2进气。
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