CN114685243A - 一种绿色高效的2-苯基-2-丙醇系列化合物的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种绿色高效的2‑苯基‑2‑丙醇系列化合物的制备方法，其是以金属纳米粒子/g‑C3N4作为光催化剂，芳香烷烃作底物，分子氧作氧化剂，以可见光或紫外光作激发光源进行光催化反应，在无溶剂、无自由基引发剂条件下羟基化制备得到2‑苯基‑2‑丙醇系列化合物，单程收率可达50％以上，该光催化剂还表现出良好的循环稳定性，可反复回收利用，具有很好的产业化应用前景。
Description
技术领域
本发明属于光催化氧化技术领域，涉及一种金属纳米粒子掺杂石墨相氮化碳(g-C3N4)作为光催化剂，在可见光激发下使用分子氧作为绿色氧化剂，实现芳香烷烃苄位C(sp3)-H键在绿色温和条件下氧化制备2-苯基-2-丙醇系列化合物。
背景技术
以选择性、高效和可预测的方式活化碳氢键，尤其是无溶剂、温和条件下的活化C(sp3) -H键直接官能团化，是有机化学和催化领域中的一项艰巨的挑战。由于芳香烷烃苄位C(sp3) -H键的键离解能相对较低(BDE：82-88kcal/mol)，C-H键的活化比其他的惰性C(sp3)-H 键的活化相对容易。尽管如此，但是芳香烷烃苄位C-H键的官能团化涉及的氧化方法仍然需要苛刻的反应条件，如高温、过量的氧化剂和自由基引发剂。因此，亟待开发一种绿色、经济、安全、条件温和的策略，用于实现高效芳香烷烃苄基官能化。
另外，异丙苯是典型的烷基芳香烃，其苄位C(sp3)-H键氧化反应是石油化学工业的重要单元反应，反应的主要产物是过氧化氢异丙苯(CHP)、2-苯基-2-丙醇(2-苯基-2-丙醇)和苯乙酮(AP)。其中，2-苯基-2-丙醇不仅是生产精细合成化学品(如聚酯、香精、香料和药物) 的重要平台分子，还是工业化生产过氧化二异丙苯(DCP)的重要中间体。目前已报道的催化体系具有反应温度高、产物选择性较低，并且使用有机自由基引发剂和大量溶剂等缺点。因此，研究一种高效、绿色、原子经济性高的催化剂体系，在温和条件下一步高选择性制备2-苯基-2-丙醇具有重要应用意义。
为了克服现有技术中的问题，本发明提供了一种金属纳米粒子掺杂g-C3N4光催化剂活化氧化芳香烷烃苄位C(sp3)-H键的方法，采用金属纳米粒子/g-C3N4作为光催化剂，在可见光作用下活化分子氧，实现室温常压，无溶剂、无自由基引发剂条件下，芳香烷烃苄位C(sp3) -H键氧化羟基化制备2-苯基-2-丙醇系列化合物。
发明内容
本发明公开了一种金属纳米粒子掺杂g-C3N4光催化剂活化氧化芳香烷烃苄位C(sp3)-H 键的方法，具体是以金属纳米粒子/g-C3N4作为光催化剂，芳香烷烃作底物，分子氧作氧化剂，在碱性环境下，以可见光或紫外光作激发光源进行光催化反应，无溶剂、无自由基引发剂条件下羟基化制备得到2-苯基-2-丙醇系列化合物。
对于上文所述的技术方案，进一步优选地，所述的金属纳米粒子/g-C3N4选自Co/g-C3N4、 Mn/g-C3N4或CuCo/g-C3N4中的至少一种。
对于上文所述的技术方案，进一步优选地，所述的可见光的波长范围为400-760nm，紫外光的波长范围为200-400nm。优选的，所述的激发光源为紫光(395nm)、蓝光(440nm) 或全波段白光。
对于上文所述的技术方案，进一步优选地，所述碱与光催化剂、底物用量的质量之比为(1～2):1:(4～40)；更优选的比例为(1～2):1:(4～25)；最优选的比例为(1～2):1:(10～20)。
对于上文所述的技术方案，进一步优选地，所述光催化反应光照强度为0.1～10W/cm2。
对于上文所述的技术方案，进一步优选地，所述的氧化剂为氧气或空气。
对于上文所述的技术方案，进一步优选地，所述的碱性环境所用的碱选自碳酸钠、碳酸钾、碳酸铯或氢氧化钠中的至少一种。
进一步地，所述的芳香烷烃化合物如式I：
其中，苯环上邻位、间位及对位的取代基R1为氢、甲基、乙酰基、苯基、异丙基、卤素中的一种；
对于上文所述的技术方案，进一步优选地，金属纳米粒子掺杂g-C3N4光催化剂的制备方法的步骤简单，便于推广。具体步骤如下：
S1.称取氮化碳前驱体与金属类化合物，再加入去离子水，搅拌加热至60-90℃，直至水分蒸干，烘干过夜，得到光催化剂前体；其中：所述的氮化碳前驱体选自三聚氰胺，尿素，双氰胺，硫氰酸铵或盐酸胍中的至少一种；所述的金属类化合物选自乙酰丙酮钴、硫酸钴、硝酸钴、硫酸铜、硫酸锰中的至少一种。
S2.再将光催化剂前体置于空气、氧气或氮气气氛下以2-20℃min-1速率加热至480-650℃，恒温1-10h后冷却至室温，得到光催化剂。
对于上文所述的技术方案，进一步优选地，所述的金属类化合物与氮化碳前驱体的质量之比为(0.5-3.0)：100。
对于上文所述的技术方案，进一步优选地，向100重量份的三聚氰胺与0.5-3重量份硫酸钴中，加入60-100mL水，搅拌加热至70-90℃，直至水分蒸干，烘干得到光催化剂前体；将光催化剂前体在空气气氛下以3-10℃min-1速率加热至520-600℃，恒温2-6h后冷却至室温，得到光催化剂Co1/g-C3N4。
本发明的有益效果：
本发明公开了一种金属纳米粒子掺杂g-C3N4光催化剂，在绿色温和条件下，实现了通过分子氧活化氧化芳香烷烃苄位C(sp3)-H键氧化制备2-苯基-2-丙醇系列化合物(室温条件下，无溶剂，无自由基引发剂)。并且该光催化剂还表现出良好的循环稳定性，可反复回收利用。这项发明展示了高活性的金属纳米粒子/g-C3N4光催化剂在氧化芳烃苄基C(sp3)-H键的优势，对于后续扩展氮化碳在绿色可持续化学领域具有重要意义。
附图说明
图1不同光催化剂样品的N2吸附/解吸等温线；
图2不同光催化剂样品的紫外漫反射图；
图3不同光催化剂样品的PL光致发光谱图。
图4不同光催化剂样品的瞬态光电流响应图。
图5不同光催化剂样品的带隙示意图。
具体实施方式
下面结合附图及实施例对本发明的技术方案做进一步详细说明。
实施例1
将三聚氰胺(20g)分别与1.00％(wt)硫酸钴置于烧杯中，加入100mL去离子水，搅拌加热至80℃，直至水分蒸干，转入烘箱100℃烘干过夜，得到光催化剂前体。将光催化剂前体放置于陶瓷坩埚中，在马弗炉中空气气氛下以5℃min-1速率加热至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到光催化剂标记为Co1/g-C3N4。
称取2mmol上述光催化剂、20mmol异丙苯、和1mmol碳酸钾加入一个20mL反应管中，该反应管配有磁力搅拌和一个进气口。待真空置换后将该反应管密封放置于Wattcas 光反应器中，反应管进气口连接氧气球为反应体系提供分子氧。室温常压紫光照射、光照强度为6W/cm2条件下，连续反应9h；反应结束后采用离心机1200r/min离心10min分离光催化剂及碱固体颗粒。上述分离出的光催化剂用乙醇和水洗涤3次，将滤饼在100℃下干燥12h，然后重新循环利用进入下一个周期。
性能检测：采用GC(SHIMADZU GC-2014，毛细管柱SE-3030m×0.32mm×1.0μm)对异丙苯的氧化产物进行分析，异丙苯的转化率为47.58％，2-苯基-2-丙醇的选择性为89.30％。光催化剂经2次循环后，异丙苯的转化率为47.23％，2-苯基-2-丙醇的选择性为88.86％；光催化剂经3次循环后，异丙苯的转化率为47.21％，2-苯基-2-丙醇的选择性为86.04％；光催化剂经4次循环后，异丙苯的转化率为47.35％，2-苯基-2-丙醇的选择性为85.16％；光催化剂经5次循环后，异丙苯的转化率为47.07％，2-苯基-2-丙醇的选择性为85.83％。在连续的五个运行循环中，异丙苯的转化率和2-苯基-2-丙醇的选择性几乎保持恒定，表明该光催化剂在光催化氧化过程中的催化能力稳定。
实施例2筛选光催化剂
将三聚氰胺(20g)分别与1.00％(wt)乙酰丙酮钴置于烧杯中，加入100mL去离子水，搅拌加热至80℃，直至水分蒸干，转入烘箱100℃烘干过夜，得到光催化剂前体。将光催化剂前体放置于陶瓷坩埚中，在马弗炉中空气气氛下以5℃min-1速率加热至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到光催化剂标记为Co2/g-C3N4。按照实施例1室温常压紫光照射条件下连续反应16h；异丙苯的转化率为45.73％，2-苯基-2-丙醇的选择性为85.06％。
将三聚氰胺(20g)分别与1.00％(wt)硫酸钴置于烧杯中，加入100mL去离子水，搅拌加热至80℃，直至水分蒸干，转入烘箱100℃烘干过夜，得到光催化剂前体。将光催化剂前体放置于陶瓷坩埚中，在马弗炉中氧气气氛下以5℃min-1速率加热至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到光催化剂标记为Co1/g-C3N4-O2。按照实施例1室温常压紫光照射条件下连续反应16h；异丙苯的转化率为46.70％，2-苯基-2-丙醇的选择性为83.90％。
将三聚氰胺(20g)分别与1.00％(wt)硫酸钴置于烧杯中，加入100mL去离子水，搅拌加热至80℃，直至水分蒸干，转入烘箱100℃烘干过夜，得到光催化剂前体。将光催化剂前体放置于陶瓷坩埚中，在马弗炉中氮气气氛下以5℃min-1速率加热至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到光催化剂标记为Co1/g-C3N4-N2。按照实施例1室温常压紫光照射条件下连续反应16h；异丙苯的转化率为45.57％，2-苯基-2-丙醇的选择性为83.80％。
将三聚氰胺(20g)分别与0.70％(wt)硫酸钴和0.30％(wt)硫酸铜置于烧杯中，加入100mL 去离子水，搅拌加热至80℃，直至水分蒸干，转入烘箱100℃烘干过夜，得到光催化剂前体。将光催化剂前体放置于陶瓷坩埚中，在马弗炉中空气气氛下以5℃min-1速率加热至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到光催化剂标记为CuCo/g-C3N4。按照实施例1室温常压紫光照射条件下连续反应16h；异丙苯的转化率为55.99％，2-苯基-2-丙醇的选择性为83.25％。
将三聚氰胺(20g)分别与1.00％(wt)硫酸锰置于烧杯中，加入100mL去离子水，搅拌加热至80℃，直至水分蒸干，转入烘箱100℃烘干过夜，得到光催化剂前体。将光催化剂前体放置于陶瓷坩埚中，在马弗炉中空气气氛下以5℃min-1速率加热至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到光催化剂标记为Mn/g-C3N4。按照实施例1室温常压可见光照射条件下连续反应16h；异丙苯的转化率为58.40％，2-苯基-2-丙醇的选择性为78.28％。
将尿素(20g)放置于陶瓷坩埚中，在马弗炉中空气气氛下以5℃min-1速率加热至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到光催化剂前体，将光催化剂前体与1.00％(wt)硫酸钴置于烧杯中，加入100mL去离子水，搅拌加热至80℃，直至水分蒸干，转入烘箱100℃烘干过夜，得到光催化剂标记为Co1/g-C3N4-U。按照实施例1室温常压紫光照射条件下连续反应16h；异丙苯的转化率为44.73％，2-苯基-2-丙醇的选择性为84.31％。
将双氰胺(20g)分别与1.00％(wt)硫酸钴置于烧杯中，加入100mL去离子水，搅拌加热至80℃，直至水分蒸干，转入烘箱100℃烘干过夜，得到光催化剂前体。将光催化剂前体放置于陶瓷坩埚中，在马弗炉中空气气氛下以5℃min-1速率加热至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到光催化剂标记为Co1/g-C3N4-D。按照实施例1室温常压紫光照射条件下连续反应16h；异丙苯的转化率为40.93％，2-苯基-2-丙醇的选择性为87.72％。
将硫氰酸铵(20g)分别与1.00％(wt)硫酸钴置于烧杯中，加入100mL去离子水，搅拌加热至80℃，直至水分蒸干，转入烘箱100℃烘干过夜，得到光催化剂前体。将光催化剂前体放置于陶瓷坩埚中，在马弗炉中空气气氛下以5℃min-1速率加热至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到光催化剂标记为Co1/g-C3N4-S。按照实施例1室温常压紫光照射条件下连续反应16h；异丙苯的转化率为33.64％，2-苯基-2-丙醇的选择性为86.68％。
将盐酸胍(20g)放置于陶瓷坩埚中，在马弗炉中空气气氛下以5℃min-1速率加热至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到光催化剂前体，将光催化剂前体与1.00％(wt)硫酸钴置于烧杯中，加入100mL去离子水，搅拌加热至80℃，直至水分蒸干，转入烘箱100℃烘干过夜，得到光催化剂标记为Co1/g-C3N4-G。按照实施例1室温常压紫光照射条件下连续反应16h；异丙苯的转化率为42.63％，2-苯基-2-丙醇的选择性为82.97％。
以上光催化剂中，Co1/g-C3N4具有最大的比表面积(图1)，最强的可见光吸收能力(图2)，最低的电荷载流子复合率(图3)，最快的电荷载流子迁移速率(图4)和最窄的带隙(图5)。另外，Co1/g-C3N4催化剂还具有最多的N空位缺陷，更多的电子向Co 纳米粒子(分解CHP，提高选择性)或O2(氧化异丙苯，提高转化率)转移，增强光催化氧化性能。当更换不同前驱体制备的g-C3N4作为基体时，异丙苯的转化率和2-苯基-2-丙醇的选择性均有所下降，表明三聚氰胺前驱体具有更多的N空位缺陷，能更有效的稳定Co 纳米粒子，有益于提高其光催化活性。
实施例3优化条件
利用实施例1制得的光催化剂Co1/g-C3N4，进行以下实验：
(1)单一变量为不同硫酸钴沉积量，连续反应16h，其他实验条件与实施例1相同；
(2)单一变量为不同无机碱，全波段可见光照射下连续反应16h，其他实验条件与实施例1相同；
(3)单一变量为不同碳酸钾用量，全波段可见光照射下连续反应16h，其他实验条件与实施例1相同；
(4)单一变量为不同光源，连续反应16h，其他实验条件与实施例1相同；
(5)单一变量为不同反应时间，连续反应16h，其他实验条件与实施例1相同；结果表征如下：
表1为不同硫酸钴沉积量的催化性能对比表
| CoSO<sub>4</sub>％(wt) | 0.5 | 1 | 1.5 | 2 | 2.5 | 3 |
| 转化率(％) | 51.26 | 53.51 | 49.21 | 56.28 | 52.04 | 51.19 |
| 选择性(％) | 81.94 | 87.34 | 88.33 | 82.40 | 80.45 | 82.52 |
表2为不同无机碱的对比表
| 无机碱 | 碳酸钠 | 碳酸钾 | 碳酸铯 | 氢氧化钠 |
| 转化率(％) | 57.49 | 58.45 | 52.46 | 57.90 |
| 选择性(％) | 70.68 | 85.08 | 74.82 | 78.57 |
表3为不同碳酸钾用量的对比表
| 碱用量(mmol) | 0.5 | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 |
| 转化率(％) | 57.58 | 59.03 | 58.45 | 51.29 | 48.13 | 45.15 |
| 选择性(％) | 78.10 | 85.28 | 85.08 | 79.62 | 77.27 | 73.71 |
表4为不同光源的催化性能对比表
| 光源 | 紫光(395nm) | 蓝光(440nm) | 白光 |
| 转化率(％) | 49.21 | 51.82 | 59.03 |
| 选择性(％) | 88.33 | 72.43 | 85.28 |
表5为不同反应时间的催化性能对比表
| 反应时间(h) | 6 | 8 | 9 | 10 | 12 | 14 | 16 | 18 | 20 |
| 转化率(％) | 27.83 | 42.00 | 47.58 | 50.38 | 52.32 | 53.29 | 53.51 | 59.589 | 64.6 |
| 选择性(％) | 86.06 | 89.03 | 89.3 | 88.9 | 88.58 | 88.02 | 87.34 | 82.9 | 81.58 |
综上，以三聚氰胺作为石墨相氮化碳前驱体，以1％(wt)硫酸钴作为最优沉积金属纳米粒子，加入去离子水在80℃搅拌加热至水分蒸干，转入烘箱过夜，得到光催化剂前驱体。在空气气氛5℃的升温速率条件下，升温至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到的Co/g-C3N4作为光催化剂；碱碳酸钾与底物异丙苯的用量质量之比为1:20；光催化剂与底物异丙苯的用量质量之比为1:10，以上是异丙苯活化分子氧室温常压氧化反应生成2-苯基-2-丙醇的最优条件。此外，该反应体系在紫外光条件下，可以获得高选择性的BP(88.33％)，在全波段可见光条件下，可以获得单程高转化率的异丙苯(59.03％)，以上说明该催化剂对光源具有广泛的适用性。
实施例4制备醇类化合物
利用实施例1制得的光催化剂Co1/g-C3N4，进行以下实验：
2mmol光催化剂、20mmol对甲基异丙苯、和1mmol碳酸钾室温常压紫光照射16小时，生成2-(4-甲基苯基)丙-2-醇，转化率为31.62％，选择性为80.12％。
2mmol光催化剂、20mmol二异丙苯、和1mmol碳酸钾室温常压紫光照射18小时，生成二羟基-1,4-二异丙基苯，转化率为31.72％，选择性为60.15％。
2mmol光催化剂、20mmol 4-溴异丙苯、和1mmol碳酸钾室温常压紫光照射16小时，生成2-羟基-2-(4-溴苯基)丙烷，转化率为51.43％，选择性为82.88％。
2mmol光催化剂、20mmol 3-溴异丙苯、和1mmol碳酸钾室温常压紫光照射16小时，生成2-羟基-2-(3-溴苯基)丙烷，转化率为46.81％，选择性为80.64％。
2mmol光催化剂、20mmol 1-碘-4异丙基苯、和1mmol碳酸钾室温常压紫光照射16小时，生成2-羟基-2-(4-碘苯基)丙烷，转化率为49.44％，选择性为82.69％。
2mmol光催化剂、20mmol对异丙基联苯、和1mmol碳酸钾室温常压紫光照射16小时，生成2-(4-联苯基)-2-丙醇，转化率为43.09％，选择性为79.68％。
2mmol光催化剂、20mmol对异丙基苯乙酮、和1mmol碳酸钾室温常压紫光照射18 小时，生成4-(2-羟基异丙基)苯乙酮，转化率为16.70％，选择性为58.94％。
对比例1
将三聚氰胺(20g)分别与1.00％(wt)硫酸铁置于烧杯中，加入100mL去离子水，搅拌加热至80℃，直至水分蒸干，转入烘箱100℃烘干过夜，得到光催化剂前体。将光催化剂前体放置于陶瓷坩埚中，在马弗炉中氮气气氛下以5℃min-1速率加热至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到光催化剂标记为Fe/g-C3N4-N2。按照实施例1室温常压紫光照射条件下连续反应16h；异丙苯的转化率为49.30％，2-苯基-2-丙醇的选择性为57.12％。
对比例2
将三聚氰胺(20g)分别与1.00％(wt)硫酸镍置于烧杯中，加入100mL去离子水，搅拌加热至80℃，直至水分蒸干，转入烘箱100℃烘干过夜，得到光催化剂前体。将光催化剂前体放置于陶瓷坩埚中，在马弗炉中氮气气氛下以5℃min-1速率加热至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到光催化剂标记为Ni/g-C3N4-N2。按照实施例1室温常压紫光照射条件下连续反应16h；异丙苯的转化率为41.91％，2-苯基-2-丙醇的选择性为54.31％。
对比例3
将三聚氰胺(20g)分别与1.00％(wt)硫酸铈置于烧杯中，加入100mL去离子水，搅拌加热至80℃，直至水分蒸干，转入烘箱100℃烘干过夜，得到光催化剂前体。将光催化剂前体放置于陶瓷坩埚中，在马弗炉中氮气气氛下以5℃min-1速率加热至550℃，恒温4h后冷却至室温，得到光催化剂标记为Ce/g-C3N4-N2。按照实施例1室温常压紫光照射条件下连续反应16h；异丙苯的转化率为38.37％，2-苯基-2-丙醇的选择性为55.14％。
对比例4
按照实施例1采用Co1/g-C3N4室温常压紫光照射条件下连续反应16h；将碱碳酸钾更换为叔丁醇钾，异丙苯的转化率为33.12％，2-苯基-2-丙醇的选择性为53.78％。
对比例5
按照实施例1采用Co1/g-C3N4室温常压紫光照射条件下连续反应16h；将碱碳酸钾更换为三乙胺，异丙苯的转化率为30.66％，2-苯基-2-丙醇的选择性为49.29％。
对比例6
按照实施例1采用Co1/g-C3N4室温常压紫光照射条件下连续反应16h；将氧气气氛更换为空气气氛，异丙苯的转化率为20.62％，2-苯基-2-丙醇的选择性为41.04％。
以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，本领域的技术人员在本发明披露的技术范围内，可轻易想到的变化或替换，都应涵盖在本发明的保护范围之内。因此，本发明的保护范围应该以权利要求书的保护范围为准。
Claims (10)
1.一种绿色高效的2-苯基-2-丙醇系列化合物的制备方法，其特征在于：以金属纳米粒子/g-C3N4作为光催化剂，芳香烷烃作底物，分子氧作氧化剂，在碱性环境下，以可见光或紫外光作激发光源进行光催化反应羟基化制备得到2-苯基-2-丙醇系列化合物。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的金属纳米粒子/g-C3N4选自Co/g-C3N4、Mn/g-C3N4或CuCo/g-C3N4中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的可见光的波长范围为400-760nm，紫外光的波长范围为200-400nm。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述碱与光催化剂、底物用量的质量之比为(1～2):1:(4～40)；优选(1～2):1:(4～25)；最优选(1～2):1:(10～20)。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述光催化反应光照强度为0.1～10W/cm2。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的氧化剂为氧气或空气。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的碱性环境所用的碱选自碳酸钠、碳酸钾、碳酸铯或氢氧化钠中的至少一种。
8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的芳香烷烃化合物如式I：
其中，苯环上邻位、间位及对位的取代基R1为氢、甲基、乙酰基、苯基、异丙基、卤素中的一种。
9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述的金属纳米粒子掺杂g-C3N4光催化剂的制备方法步骤如下：
S1.称取氮化碳前驱体与金属类化合物，再加入去离子水，搅拌加热至60-90℃，直至水分蒸干，烘干过夜，得到光催化剂前体；其中：所述的氮化碳前驱体选自三聚氰胺，尿素，双氰胺，硫氰酸铵或盐酸胍中的至少一种；所述的金属类化合物选自乙酰丙酮钴、硫酸钴、硝酸钴、硫酸铜、硫酸锰中的至少一种；所述的金属类化合物与氮化碳前驱体的质量之比为(0.5-3.0)：100；
S2.再将光催化剂前体置于空气、氧气或氮气气氛下以2-20℃min-1速率加热至480-650℃，恒温1-10h后冷却至室温，得到光催化剂。
10.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，向100重量份的三聚氰胺与0.5-3重量份的硫酸钴中，加入60-100mL水，搅拌加热至70-90℃，直至水分蒸干，烘干得到光催化剂前体；将光催化剂前体在空气气氛下以3-10℃min-1速率加热至520-600℃，恒温2-6h后冷却至室温，得到光催化剂Co1/g-C3N4。
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