CN114515561A - 一种低成本可量产的高纯碳化硅粉料的制备装置和制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明提供了一种低成本可量产的高纯碳化硅粉料的制备装置，包括：坩埚，所述坩埚包括具有多孔结构的外层坩埚以及设置于所述外层坩埚内部的内层坩埚；开设于所述坩埚底部的、用于向坩埚内部通入氩气和氢气的石墨管。本发明提供的制备装置制备得到的碳化硅粉料粒径均一，纯度高，并且可以提高产品的产量。

Description

一种低成本可量产的高纯碳化硅粉料的制备装置和制备方法

技术领域

本发明属于碳化硅技术领域，具体涉及一种低成本可量产的高纯碳化硅粉料的制备装置和制备方法

背景技术

制备高质量碳化硅单晶需要杂质含量低、粒径均匀的碳化硅料源，尤其是在制备高纯半绝缘碳化硅或者掺杂半绝缘碳化硅时，对低杂质含量的要求非常高。

事实上，碳化硅料源合成过程中进入掺杂元素的可能性很多，例如合成粉料的来源主要有Si粉、C粉、加热器、保温结构等，这些都需要系统除杂质。当生长用碳化硅料源里面含有杂质时，尤其是浅能级杂质时(如N元素)，在生长过程是非常难以除去的，所以一旦料源里面含有杂质较多时，就无法实现高纯半绝缘碳化硅的料源生长。另外，合成出粉料的粒径均匀性低，碳化硅粉料的目标粒径比小。

目前制备碳化硅粉料的方法主要为自蔓延法，在《一种碳化硅粉料及其制备方法、使用的装置》(申请号：201911347884.7)和《一种制备碳化硅粉料的装置及方法》(申请号：202011641582.3)两篇专利中，均表示自蔓延法高温合成法是目前碳化硅粉料制备的主要方法，但由于自蔓延法需要添加额外辅助反应剂而造成外来杂质污染，同时由于坩埚径向和轴向温度上的差异导致的粒径均匀性较低、或粒度较小。因此，亟需一种可以实现碳化硅粉料粒径均一，纯度高的制备装置以及制备方法。

发明内容

有鉴于此，本发明要解决的技术问题在于提供一种低成本可量产的高纯碳化硅粉料的制备装置和制备方法，本发明提供的制备装置制备得到的碳化硅粉料粒径均一，纯度高，并且可以提高产品的产量。

本发明提供了一种低成本可量产的高纯碳化硅粉料的制备装置，包括：

坩埚，所述坩埚包括具有多孔结构的外层坩埚以及设置于所述外层坩埚内部的内层坩埚；

开设于所述坩埚底部的、用于向坩埚内部通入氩气和氢气的石墨管。

优选的，所述具有多孔结构的外层坩埚的多孔结构为开设于所述外层坩埚底部和侧壁、且与内层坩埚外壁连通的若干个通孔，所述通孔的孔径为0.2mm～100mm。

优选的，所述外层坩埚的厚度为4mm～30mm，内层坩埚的厚度为4mm～25mm；

所述内层坩埚的高度为400mm～10000mm，内层坩埚的内径为200mm～2000mm。

优选的，所述外层坩埚、内层坩埚以及石墨管均为石墨材质；

所述外层坩埚的石墨密度为1.7～1.9g/cm³，所述内层坩埚的石墨密度为1.4～1.8g/cm³，所述石墨管的石墨密度为1.4～1.9g/cm³。

优选的，所述石墨管的个数为1个或多个；

优选的，所述石墨管为具有多孔结构的石墨管。

本发明还提供了一种低成本可量产的高纯碳化硅粉料的制备方法，包括以下步骤：

A)将制备氮化硅粉料的制备装置、制备原料进行纯化，然后将碳粉和硅粉混合得到混合粉料；

B)将混合粉料置于坩埚中，用氩气和氢气的混合气体洗炉后，在氩气和氢气的混合气体条件下进行烧结，得到高纯碳化硅粉料。

优选的，所述硅粉通过热处理进行纯化，所述热处理的方法为：

将炉压控制在10KPa～80KPa；其中通入氩气的流量为50～500sccm、氢气50～500sccm；以2～10℃/min升温速率从室温升至900℃。

在900℃、炉压10KPa～80KPa、氩气50～500sccm、氢气0～500sccm的条件下保温10～80小时；

所述碳粉通过热处理进行纯化，所述热处理的方法为：

保持炉压10KPa～80KPa，通入100～600sccm的氩气和10～300sccm的氢气，以3～10℃/min的升温速率将炉体温度升至1200～1700℃，在该温度下保持5～30小时；之后继续升高温度，在1900～2200℃条件、压力1～50KPa、氩气100～600sccm、氢气10～300sccm条件下保持10～60小时；

降温前，先将压力升至80～95KPa，通入氩气100～600sccm，氢气100～500sccm，然后将至40～80℃；

待温度降低至40～80℃，打开炉腔的预留孔，加入粘度为1～5cps的硅油，在碳粉颗粒表面形成保护膜。

优选的，所述碳粉和硅粉的摩尔比为(0.9～1.1):1；

所述氩气和氢气的混合气体中，氩气与氢气的体积比例为10:1～1:10。

优选的，所述烧结的方法为：

在20KPa～80KPa压力条件下，通入氢气50～300sccm，氩气400～1000sccm，将温度升高至1600～1800℃，持续4～20小时；

将压力降低至1KPa～50KPa，通入氢气20～200sccm，氩气200～600sccm，将温度升高至1900～2300℃，持续10～50小时。

优选的，还包括将所述烧结后得到的烧结料进行粉碎分级，得到高纯碳化硅粉料。

与现有技术相比，本发明提供了一种低成本可量产的高纯碳化硅粉料的制备装置，包括：坩埚，所述坩埚包括具有多孔结构的外层坩埚以及设置于所述外层坩埚的内层坩埚；开设于所述坩埚底部的、用于向坩埚内部通入氩气和氢气的石墨管。本发明通过对碳化硅粉料制备装置的改进，并开发相应的粉料合成工艺，克服了自蔓延法在合成碳化硅粉料时的弊端，使该方合成的粉料在纯度、颗粒度以及投产比方面更具有优势，并基于自蔓延法的成本低的优势，实现了碳化硅粉料合成方面的产业化生产。具体的，本发明在坩埚底部设置可向坩埚内部通入气体的石墨管，氩气/氢气经由管道下方通入，之后气体再扩散到原料粉体中。由于坩埚外部为负压，而坩埚内部(坩埚的内部和外部以坩埚为壁为几何边界)有持续不断的气体通入，在压力梯度和浓度梯度的作用下，气体从轴心向四周扩散逸出，在此过程中，氮气不断被输运到坩埚系统外；在高温时，通入的氩气/氢气形成气体流，部分氢气与氮产生键合，降低氮元素进入碳化硅晶格中去，另外，自下而上的气体流也会将产生的氮携带出坩埚系统，从而提高了氮化硅粉料的纯度。外层坩埚的密度较大、坩埚壁面较厚，有利于提高热场的均匀性；而整体热场通过坩埚与中频感应线圈的相对位置、上下保温层结构的调节，便于实现轴向梯度的调节，如轴向梯度可实现0.1～5℃/cm的调节；对于径向梯度而言，石墨管可以降低径向梯度，石墨管通过传质传热将高温区域(坩埚底部区域)的热量传导到混合料中，降低轴心温度与边缘区域的温度差异。由于外层多孔坩埚较厚和石墨管，径向梯度可调整至0.03℃/cm，进而可以调整热场结构，提升热场的均匀性。进一步提升粒径的均匀性。与此同时，由于径向温度梯度降低，温度差异减小，因此，本发明提供的制备装置可以增大坩埚径向尺寸，提高了装置的体积，进而提高量产。

本发明通过对碳化硅粉料合成结构的改良，并开发相应的粉料合成工艺，克服了自蔓延法在合成碳化硅粉料时的弊端，使该方合成的粉料在纯度、颗粒度以及投产比方面更具有优势，并基于自蔓延法的成本低的优势，实现了我司在碳化硅粉料合成方面的产业化生产。

附图说明

图1为本发明提供的具有一个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图；

图2为本发明提供的具有两个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图

图3为本发明提供的具有一个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图；

图4为本发明提供的具有一个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图；

图5为本发明提供的具有两个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图；

图6为本发明提供的具有两个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图；

图7为本发明提供的具有一个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图；

图8为装置实施例2的装置结构示意图；

图9为装置实施例1的装置结构示意图；

图10为装置实施例3的装置结构示意图。

具体实施方式

本发明提供了一种低成本可量产的高纯碳化硅粉料的制备装置，包括：

坩埚，所述坩埚包括具有多孔结构的外层坩埚以及设置于所述外层坩埚内部的内层坩埚；

开设于所述坩埚底部的、用于向坩埚内部通入氩气和氢气的石墨管。

本发明提供的制备装置包括坩埚，所述坩埚包括具有多孔结构的外层坩埚，其中，所述具有多孔结构的外层坩埚的多孔结构为开设于所述外层坩埚底部和侧壁、且与内层坩埚外壁连通的若干个通孔，所述通孔的孔径为0.2mm～100mm，优选为0.2、1、5、10、30、50、70、100，或0.2mm～100mm之间的任意值，所述通孔的高度为外层坩埚的厚度。

在本发明中，所述通孔设置的密度为400～2000个/m²。

本发明对所述坩埚的形状并没有特殊限制，优选为圆柱形坩埚。

其中，所述外层坩埚的厚度为4～30mm，优选为4、5、10、20、25、30，或4～30mm之间的任意值，外层坩埚为坩埚壁厚较厚、密度较大的带孔坩埚。通孔便于气体交互与扩散，适当的壁厚便于实现热场调节，有利于提高热场的均匀性。

本发明所述的坩埚还包括设置于所述外层坩埚内部的内层坩埚。所述内层坩埚的厚度为4mm～25mm，优选为4、5、10、15、20、25，或4mm～25mm之间的任意值；所述内层坩埚的高度为400mm～10000mm，内层坩埚的内径为200mm～2000mm。相比于外层坩埚，内层坩埚采用密度较低石墨材质制作而成。

本案发明提供的碳化硅粉料的制备装置还包括开设于所述坩埚底部的、用于向坩埚内部通入氩气和氢气的石墨管。在本发明中，所述石墨管与内外坩埚通过设置于所述内坩埚与外坩埚的底部螺纹链接。

对于所述石墨管的高度设置，当坩埚内部填充了混合粉末后，石墨管可以高于混合粉末的表层，也可以在混合粉末的内部。

当石墨管的高度低于混合粉末的表层时，所述石墨管的顶部为不开放结构。

当石墨管的高度高于混合粉末表层时，石墨管顶部可以为开放结构，也可以为不开放结构。

优选的，所述石墨管为具有多孔结构的石墨管。其中，所述石墨管可以为密度较低的疏松多孔状的石墨材质，便于气体扩散至混合粉末中。或者，所述石墨管管体的管壁上也可以开设若干个通孔，通孔的大小以可以让气体通入坩埚内，孔径大小为0.1mm～10mm，优选为0.5～5mm，并防止坩埚内的混合粉末溢出为准。

本发明在坩埚底部设置可向坩埚内部通入气体的石墨管，氩气/氢气经由管道下方通入，之后气体再扩散到原料粉体中。由于坩埚外部为负压，而坩埚内部(坩埚的内部和外部以坩埚为壁为几何边界)有持续不断的气体通入，在压力梯度和浓度梯度的作用下，气体从轴心向四周扩散逸出，在此过程中，氮气不断被输运到坩埚系统外；在高温时，通入的氩气/氢气形成气体流，部分氢气与氮产生键合，降低氮元素进入碳化硅晶格中去，另外，自下而上的气体流也会将产生的氮携带出坩埚系统，从而提高了氮化硅粉料的纯度。

在本发明中，所述外层坩埚、内层坩埚以及石墨管均为石墨材质；所述外层坩埚的石墨密度为1.7～1.9g/cm³，优选为1.7、1.8、1.9，或1.7～1.9g/cm³之间的任意值，所述内层坩埚的石墨密度为1.4～1.8g/cm³，优选为1.4、1.55、1.6、1.7、1.8，或1.4～1.8g/cm³之间的任意值，所述石墨管的石墨密度为1.4～1.9g/cm³，优选为1.4、1.5、1.6、1.65、1.7、1.8、1.9，或1.4～1.9g/cm³之间的任意值。

在本发明的一些具体实施方式中，所述外层坩埚的石墨密度为1.8g/cm³，所述内层坩埚的石墨密度为1.55g/cm³，所述石墨管的石墨密度为1.65g/cm³。

在本发明中，所述石墨管的个数为1个或多个，其中，所述石墨管在水平面积上设置的密度优选为1个/(6000mm*mm·～30000mm*mm)，更优选为1个/(10000mm*mm～20000mm*mm)。

所述石墨管的内径为5mm～20mm，优选为5、10、15、20，或5mm～20mm之间的任意值。

参见图1和图2，图1为本发明提供的具有一个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图，图1中，1为多孔外层坩埚、2为孔道、3为内层坩埚、4为碳粉、硅粉混合物、5为石墨管；图2为本发明提供的具有两个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图，图2中，1为多孔外层坩埚、2为孔道、3为内层坩埚、4为碳粉、硅粉混合物、5为石墨管。

在本发明的一些具体实施方式中，在所述碳化硅粉料的制备装置还包括设置在外层坩埚外层的加热保温装置，所述加热保温装置由外到内依次包括：

中频电源、保温结构以及发热器。

所述石墨管贯穿所述加热保温装置底部。

其中，所述外层坩埚通过垫片置于所述加热保温装置结构内部的底部。

参见图3～图7，图3为本发明提供的具有一个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图，图3中，1为多孔外层坩埚、2为孔道、3为内层坩埚、4为碳粉、硅粉混合物、5为石墨管、6为发热器、7为保温结构、8为中频电源、9为垫片，图4为本发明提供的具有一个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图，图4中，1为多孔外层坩埚、2为孔道、3为内层坩埚、4为碳粉、硅粉混合物、5为石墨管、6为发热器、7为保温结构、8为中频电源、9为垫片，图5为本发明提供的具有两个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图，图5中，1为多孔外层坩埚、2为孔道、3为内层坩埚、4为碳粉、硅粉混合物、5为石墨管、6为发热器、7为保温结构、8为中频电源、9为垫片；图6为本发明提供的具有两个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图，图6中，1为多孔外层坩埚、2为孔道、3为内层坩埚、4为碳粉、硅粉混合物、5为石墨管、6为发热器、7为保温结构、8为中频电源、9为垫片。

在本发明的一些具体实施方式中，在所述碳化硅粉料的制备装置还包括设置在外层坩埚外层的加热保温装置，所述加热保温装置由外到内依次包括：

保温结构以及电阻发热器。

所述石墨管贯穿所述加热保温装置底部。

其中，所述外层坩埚通过垫片置于所述加热保温装置结构内部的底部。

具体参见图7，图7为本发明提供的具有一个石墨管的碳化硅粉料的制备装置的结构示意图，图7中，1为多孔外层坩埚、2为孔道、3为内层坩埚、4为碳粉、硅粉混合物、5为石墨管、6为电阻发热器、8为垫片。

本发明还提供了一种低成本可量产的高纯碳化硅粉料的制备方法，包括以下步骤：

A)将制备氮化硅粉料的制备装置、制备原料进行纯化，然后将碳粉和硅粉混合得到混合粉料；

B)将混合粉料置于坩埚中，用氩气和氢气的混合气体洗炉后，在氩气和氢气的混合气体条件下进行烧结，得到高纯碳化硅粉料。

本发明首先将制备氮化硅粉料的制备装置、制备原料进行纯化。

具体的，所述制备装置纯化的结构件包括坩埚、石墨管、保温加热结构等能够影响产品纯度的结构件。

纯化方法如下：

首先对碳化硅粉料合成结构件进行纯化，以使排除结构件中吸附的杂质元素对碳化硅粉料纯度的影响。需要说明的是，石墨结构件中的金属杂质元素已经被有效去除，本发明进行纯化处理主要是去除结构件中的氮杂质元素。

1)结构件纯化装炉：

将坩埚、石墨管等石墨结构件放入高温纯化炉中。

2)洗炉：

洗炉1～4次，优选2～3次。

在本发明的一些具体实施方式中，所述洗炉次数为3次，具体按照如下程序进行洗炉：

第一次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持5分钟～180分钟，然后按照氩气:氢气＝9:1～6:4的比例直接向炉腔中充入气体，将炉腔压力充至60kPa～98kPa，保压5分钟～180分钟；

第二次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持5分钟～180分钟，然后按照氩气:氢气＝6:4～4:6的比例直接向炉腔中充入气体，将炉腔压力充至60kPa～98kPa，保压5分钟～180分钟；

第三次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持10分钟～240分钟，之后将按照氩气:氢气＝4:6～1：9的比例直接向炉腔中充入气体，将炉腔压力充至40kPa～90kPa，保压5分钟～240分钟。

这样洗气既可以节约氢气，便于产业化推广，也便于利于氢气在石墨中的扩散、吸附、占位等物理过程，通过竞位吸附以及菲克扩散原理，最大化地将氮气从石墨件中排除出去。

3)升温：

保持压力40kPa～90kPa，直接向炉腔中通入200sccm～1000sccm的氩气和500sccm～1500sccm的氢气，以2℃/min～20℃/min的升温速率将温度升至1100℃～1300℃。在1100℃～1300℃的条件下保持60分钟～300分钟。

快速的气流可以有效地将从石墨中脱附的氮气输运出去。

在1100℃～1300℃条件下，再次进行洗炉1次～4次，优选为2～3次。在本发明的一些具体实施方式中，所述洗炉的次数为2次，具体洗炉程序如下：

第一次洗炉，将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持10分钟～240分钟，之后按照氩气:氢气＝4:6～1:9的比例直接向炉腔中充入气体，将炉腔压力充至20kPa～95kPa，保压10分钟～180分钟；

第二次洗炉，重复操作第一次洗炉；最后将压力保持在20kPa～95kPa。

然后以氩气100sccm～600sccm、氢气10sccm～200sccm通入炉腔中，以2℃/min～20℃/min将温度升至1900℃～2200℃。

4)恒温：

在20kPa～90kPa、氩气100sccm～600sccm、氢气10sccm～200sccm、温度1900℃～2200℃条件下保持10小时～50小时。

以使氮气从石墨制品中脱附更充分。

5)降温：

降温开始时，通入氩气:氢气＝9:1～6:4的气体，将压力升至90kPa，然后将炉腔温度降至室温。

6)后处理：

开炉后，对石墨管表面喷淋硅油(高纯硅油的粘度选择为1～5cps)，以隔绝石墨管与空气的直接接触；后将石墨管以及坩埚等其他石墨件一并放入充满氩气保护气体的箱体内，隔绝空气以保障已纯化处理的石墨件没有气相杂质向石墨中扩散。

所述制备原料的纯化包括硅粉的纯化以及碳粉的纯化。

其中，在自蔓延法合成碳化硅粉料时，所使用的硅源通常为结晶较好的多晶硅，通常将其称之为硅粉、颗粒硅(以下统称为硅粉)，其纯度>5N、粒度0～3000μm，优选为100±20μm。颗粒硅体相杂质含量较高，其在制备过程中常常是将制得得大块体硅破碎而得，由于破损、储存等过程，很容易使硅粉表面吸附氮气等杂质，并且新生成的表面容易黏附一些杂质颗粒或者空气中的气相成分。所以在使用之前，需要将其进行纯化处理。经过高温纯化后的硅粉，硅粉颗粒体表面积降低，表面吉布斯自由能降低，对氮气的吸附能力下降。

在本发明中，所述硅粉通过热处理进行纯化，所述热处理的方法为：

保持压力0.5kPa～80kPa，经由石墨管道向坩埚中通入200sccm～1000sccm的氩气和50sccm～500sccm的氢气，以1℃/min～5℃/min的升温速率将温度升至400℃～1100℃。之后在400℃～1100℃的条件下保持60分钟～600分钟。

具体的，所述硅粉纯化的方法如下：

1)硅粉纯化装炉：

将晶体硅颗粒导入已经纯化好的纯化装置内，所述纯化装置选自石墨坩埚、石英坩埚或碳化硅陶瓷坩埚，优选采用本发明所提供的石墨坩埚。将装有颗粒硅的纯化装置及相关保温结构装入纯化炉中；

2)洗炉：

洗炉1～4次，优选为2～3次。在本发明的一些具体实施方式中，所述洗炉的次数为2次，所述洗炉的程序如下：

第一次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持5分钟～180分钟,然后按照氩气:氢气＝9:1～6:4的比例直接向炉腔中充入气体，将炉腔压力充至50kPa～98kPa，保压5分钟～120分钟；

第二次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持5分钟～180分钟，之后将按照氩气:氢气＝4：6～1:9的比例经由石墨管管道向坩埚中充入气体，将炉腔压力充至40kPa～95kPa，保压5分钟～120分钟。

由于颗粒硅中的杂质主要聚集在颗粒表面，而石墨件是由石墨挤压而成，石墨件表面和内部均会吸附有气相杂质；所以只需要洗两遍气体即可。

3)升温及恒温：

保持压力0.5kPa～80kPa，经由石墨管道向坩埚中通入200sccm～1000sccm的氩气和50sccm～500sccm的氢气，以1℃/min～5℃/min的升温速率将温度升至400℃～1100℃。之后在400℃～1100℃的条件下保持60分钟～600分钟。

4)降温：

经由石墨管道通入氩气，至炉腔压力90KPa，然后将温度降至室温。

采用经由石墨管道通入氩气，而不是直接向炉腔中充入氩气的目的是最大可能地保持硅粉的纯度。原本从硅粉中去除的杂质自内向外排除，但是由于热场、坩埚等嵌套结构，逸出杂质有可能在外层坩埚或保温结构件中再次吸附，若直接向炉腔中充入氩气，相对于坩埚而言，氩气是自外向内扩散，此过程由可能携带部分杂质向内扩散。

5)后处理：

降低至室温后，顺次打开炉腔、坩埚等，然后将已纯化完毕的颗粒硅放置在充有氩气的箱体内备用，以阻隔硅粉与空气的直接接触。

在本发明中，合成碳化硅粉料所用的碳粉是石墨结构，其疏松多孔结构很容易吸附更多的空气组分以及其他杂质。碳粉纯度>5N、粒度0～200微米，优选为50±20微米。由于碳粉的特殊结构形式，较大的层间结构具有较强的吸附能力，当氮气等异质元素分子吸附在碳粉体相内时，使其从碳粉中脱附是一项非常困难的事情，需要特别说明的，即使经过纯化处理的碳粉，在其与空气接触时，也非常容易通过扩散等途径，吸附到空气中的杂质；本本发明处理工艺的关键是，使氮气等异质元素分子从碳粉中脱附出去，同时通过多项措施，降低经过纯化处理过的碳粉从空气中吸附其他杂质。

在本发明中，所述碳粉按照如下方法进行纯化：

1)碳粉纯化装炉：

将高纯碳粉装入本发明所述的石墨坩埚中，并将其放入纯化炉中。

2)洗炉：

洗炉1～5次，优选地，洗炉2～3次。在本发明的一些具体实施方式中，所述洗炉的次数为2次，所述洗炉的程序如下：

第一次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持5分钟～180分钟,然后按照氩气:氢气＝9:1～6:4的比例直接向炉腔中充入气体，将炉腔压力充至50kPa～98kPa，保压5分钟～120分钟；

第二次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持10分钟～240分钟，之后将按照氩气:氢气＝4:6～1:9的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至40kPa～95kPa，保压5分钟～120分钟。

3)升温及恒温：

保持压力40kPa～95kPa，经由石墨管道向坩埚中通入200sccm～1000sccm的氩气和500sccm～1500sccm的氢气，以1℃/min～10℃/min的升温速率将温度升至1100℃～1600℃。在1100℃～1600℃的条件下保持20分钟～200分钟。

快速的气流可以有效地将从石墨中脱附的氮气输运出去。

在1100℃～1600℃条件下，再次进行洗炉，洗气为1次～4次，优选为2～3次。在本发明的一些具体实施方式中，所述洗炉的次数为2次，所述洗炉的程序如下：

第一次洗炉，将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持20分钟～240分钟，之后按照氩气:氢气＝9:1～4:6的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至20kPa～95kPa，保持10分钟～90分钟；

第二次洗炉，将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持20分钟～240分钟，之后按照氩气:氢气＝9:1～5:5的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至20kPa～95kPa，保持10分钟～90分钟；

再次升温，以2℃/min～20℃/min将温度升至1900℃～2200℃。升温时，调整气体流量，经由石墨管道向坩埚中通入氩气100sccm～1000sccm、氢气20sccm～400sccm的气体流量；同时将炉腔压力控制在0.5kPa～80kPa。在该条件下保持5小时～50小时。

4)降温：

经由石墨管道通入氩气，至炉腔压力90KPa，然后将温度降至室温。

采用经由石墨管道通入氩气，而不是直接向炉腔中充入氩气的目的是最大可能地保持碳粉的纯度。原本从碳粉中去除的杂质自内向外排除，但是由于热场、坩埚等嵌套结构，逸出杂质有可能在外层坩埚或保温结构件中再次吸附，若直接向炉腔中充入氩气，相对于坩埚而言，氩气是自外向内扩散，此过程由可能携带部分杂质向碳粉区域内扩散，降低碳粉的纯度。

5)后处理：

降低至室温后，顺次打开炉腔、坩埚等，向经过纯化的碳粉中喷淋硅油(粘度选择1～5cps)，以使碳粉颗粒表面黏附一层硅油，以阻隔碳粉与空气的直接接触，然后将已经处理的纯化碳粉放置在充有氩气的箱体内备用。

然后，将碳粉和硅粉混合，具体方法为：

将上述纯化好的石墨结构件、碳粉、硅粉等全部放置在氩气操作箱内，该氩气操作箱中设置有自动化机械手臂，以便于实现在氩气操作箱中完成混料等内容。

1)打开混料罐，将碳粉和硅粉按照(0.9～1.1):1的摩尔比装入到混料罐中，同时放入混料球，密封混料管，将混料罐放入混料机中。

2)将混料罐放入混料机中，启动混料机，运行5～20小时。

3)将碳粉硅粉混合物导入到内层坩埚中。

4)在氩气操作箱内，将内层坩埚放入到外层坩埚中，打包密封。

5)经由传递口将密封好的带有料源的坩埚传递出来。

在制备高纯粉料过程中，主要是将内部的氮元素排除到坩埚系统外，为了实现该目的；则需要反复地进行气体交换，通过浓度梯度的差异，使粉料内部的氮气扩散到坩埚外部，同时将外部的氩气/氢气输运到粉料内部，形成吸附占位。在高温过程中，通过氩气或氢气的与氮元素键合等物理化学作用，最终将氮元素输运到坩埚系统外。

然后，本发明将混合粉料置于坩埚中，用氩气和氢气的混合气体洗炉后，在氩气和氢气的混合气体条件下进行烧结，得到高纯碳化硅粉料。

具体包括如下工艺步骤：

将密封好的合成结构输运至合成炉中。

1)合成装炉：

将密封好的结构放入炉子中。

2)洗炉：

洗炉1～4次，优选地，洗炉2～3次。在本发明的一些具体实施方式中，所述洗炉的次数为3次，所述洗炉的程序如下：

第一次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持10分钟～240分钟，然后按照氩气:氢气＝9:1～6:4的比例直接通入气体，将炉腔压力充至60kPa～98kPa，保压10分钟～240分钟；

第二次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持10分钟～240分钟，然后按照氩气:氢气＝6:4～4:6的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至60kPa～98kPa，保压10分钟～240分钟；

第三次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持10分钟～240分钟，之后将按照氩气:氢气＝4:6～1:9的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至50kPa～98kPa，保压10分钟～240分钟。

这样洗炉，既能再次有效深度清洗炉腔、坩埚、碳粉、颗粒硅等的目的，也可以降低氢气等消耗品及时间成本。

3)升温及恒温：

保持压力50kPa～98kPa，经由石墨管道向坩埚中通入200sccm～1000sccm的氩气和500sccm～1500sccm的氢气，以1℃/min～10℃/min的升温速率将温度升至200℃～800℃，保持30分钟～120分钟，以使硅油中的物质充分挥发。

再以1℃/min～10℃/min的升温速率将温度升至600℃～1300℃。在600℃～1300℃的条件下保持5分钟～60分钟。

快速的气流可以有效地将从石墨中脱附的氮气输运出去。保持一定时间，有助于氢气的扩散与吸附。

在600℃～1300℃条件下，再次进行洗炉1次～4次，优选为2～3次。在本发明的一些具体实施方式中，所述洗炉的次数为2次，所述洗炉的程序如下：

第一次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持10分钟～240分钟，然后按照氩气:氢气＝9:1～6:4的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至60kPa～98kPa，保压10分钟～240分钟；

第二次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持10分钟～240分钟，然后按照氩气:氢气＝4:6～1:9的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至60kPa～98kPa，保压10分钟～240分钟；

降低将炉腔压力控制在30kPa～80kPa，之后调整气体流量，经由石墨管道向坩埚中通入氩气100sccm～1000sccm、氢气20sccm～400sccm的气体流量；升高温度，以1℃/min～10℃/min将温度升至1500℃～1900℃，该条件下保持8小时～40小时。首先经过碳粉和硅粉自蔓延反应合成出β-SiC。

降低炉腔压力控制在0.5kPa～50kPa，其中气体流量保持不变，继续升高温度，以1℃/min～10℃/min将温度升至2000℃～2250℃，该条件下保持10小时～60小时。继续升高温度，将β-SiC转变为α-SiC。

在合成过程中的热传递过程为：中频感应线圈在石墨加热器表面的作用，石墨加热器因涡流而被加热，加热器所产生的热量向坩埚、料源中传热；通常类似结构中，热导率较好石墨件之间的热传导效率较高，热对流和热辐射相对较低；所以当处于高温的坩埚向料源中传热时，由于碳粉、硅粉混合物以及高温时合成碳化硅，其颗粒间隙等因素严重影响了传热效率，温度衰减较大，故而径向梯度较大，当在坩埚中加入石墨管，其不但起到气体导流的作用，还可以通过石墨管与坩埚之间的高效传热作用(热传导方式)，然后再由温度较高石墨管向料源周围传热，提高了热场的传热效率，降低能耗，平均降低了电能消耗，相比于非加石墨管时，电能消耗降低5％左右；更重要的是，石墨管还可以均匀轴向方向的温度差异，所以通过石墨管来辅助条件热场中的轴向梯度和径向梯度，实现合成料源的均匀一致性。

4)降温：

降温开始时，保持炉腔压力0.5kPa～50kPa不变，调整经由石墨管道通入气体的流量，氩气100sccm～800sccm、氢气0sccm～300sccm的气体流量；当温度降至室温时，再经由直接向炉腔中通入氩气至大气压，打开炉门取出料源。

由于合成的碳化硅粉料致密度较高，经由石墨管通入小流量的气体可以满足气体的扩散、输运作用，降低气相杂质向坩埚内部扩散，最大可能地降低杂质在粉料中的浓度，但是无法实现大流量气体的通入及并得到及时扩散；若炉腔温度还比较高的时候直接向腔体内通入氩气时，分子热运动剧烈，扩散较快，有可能使本已逸出的杂质再次被携带入坩埚中，而温度较高时，坩埚中还存在气相反应物(如Si、Si₂C、SiC₂等)，进入粉料中的杂质容易被固溶在碳化硅晶格中。

降低至室温后，直接充入氩气，一是随着氩气、氢气一直自内向外的扩散，大部分气相杂质被输运出炉腔；二是即使存在少量杂质，由于温度低，分子热运动动能降低，不易脱附；三是在室温条件下，坩埚内的碳化硅粉料已经完成反应，即使进入气相杂质，也不会被固溶在碳化硅晶格中。

5)后处理：

将合成完毕的碳化硅粉料，直接送入充满氩气的箱体内，在箱体内完成破碎、分级、封装过程。

6)降温。即可得到高纯碳化硅粉料。

最后，将合成的料源进行破碎分级。

将合成出的料上、中、下、测四部分区域各任选一个颗粒进行N元素检测，SIMS测试结果显示N元素含量低于设备的检测极限。

本发明通过预烧除杂，预先将坩埚等石墨结构件纯化处理，纯化处理后。在15～80℃时，部分石墨结构件用经过调聚过的硅油(粘度选择1～5cps)涂抹表面，以降低石墨件对空气的吸附；将碳粉与硅粉预烧，对于碳粉而言，在温度将至15～80℃时，用粘度1～5cps硅油处理，降低碳粉对空气的吸附能力。

本发明优化了坩埚结构，便于将坩埚系统内部的氮气排除系统外，调整热场结构，提升热场的均匀性。进一步提升粒径的均匀性。

本发明由石墨管通入氩气/氢气，有助于排出坩埚系统内的氮气。

为了进一步理解本发明，下面结合实施例对本发明提供的低成本可量产的高纯碳化硅粉料的制备装置和制备方法进行说明，本发明的保护范围不受以下实施例的限制。

装置实施例1(合成结构2)

所使用的碳化硅粉料的制备装置的结构如下：

坩埚，所述坩埚包括具有多孔结构的外层坩埚以及设置于所述外层坩埚的内层坩埚；

开设于所述坩埚底部的、用于向坩埚内部通入氩气和氢气的石墨管。

其中，所述具有多孔结构的外层坩埚的多孔结构为开设于所述外层坩埚、且与内层坩埚外壁连通的若干个通孔，所述通孔的孔径为10mm，所述通孔的高度为外层坩埚的厚度。所述通孔设置的个数为800个/m²。

所述坩埚的形状为圆柱形坩埚。

其中，所述外层坩埚的厚度为25mm。

内层坩埚的厚度为15mm；内层坩埚的内径为600mm。

所述石墨管的顶部为不开放结构。所述石墨管为具有多孔结构的石墨管。其中，所述石墨管可以为密度较低的疏松多孔状的石墨材质，便于气体扩散至混合粉末中。

在本发明中，所述外层坩埚、内层坩埚以及石墨管均为石墨材质；

所述外层坩埚的石墨密度为1.80g/cm³，所述内层坩埚的石墨密度为1.55g/cm³，所述石墨管的石墨密度为1.65g/cm³。

在本发明中，所述石墨管的个数为5个；石墨管主要是通入氢气、氩气等气体，由密度较低的石墨材质制备而成。

所述石墨管的内径为5mm～20mm。

在所述碳化硅粉料的制备装置还包括设置在外层坩埚外层的加热保温装置，所述加热保温装置由外到内依次包括：

中频电源、保温结构以及发热器。

所述石墨管贯穿所述加热保温装置底部。

参见图9，图9为装置实施例1的装置结构示意图，图9中，1为多孔外层坩埚、2为孔道、3为内层坩埚、4为碳粉、硅粉混合物、5为石墨管、6为保温结构、7为发热器、8为中频线圈、9为垫片。

装置实施例2(合成结构1)

参见图8，图8为装置实施例2的装置结构示意图，图8中，1为坩埚、2为碳粉、硅粉混合物、3为石墨管、4为保温结构、5为中频线圈。其中，装置实施例2相对于装置实施例1没有发热器和外坩埚，只有一个由低密度(低致密度)碳材料制备的坩埚结构，该坩埚承担感应加热和盛放粉料功能。结果表明，该坩埚的使用寿命降低数倍。

装置实施例3(合成结构3)

参见图10，图10为装置实施例3的装置结构示意图，图10中，1为多孔外层坩埚、2为孔道、3为内层坩埚、4为碳粉、硅粉混合物、5保温结构、6为发热器、7为中频线圈、8为垫片。其中，相比装置实施例1，没有石墨管。

在装置实施例1～3中，通入炉子的气体主要分为两路，一路是直接通入炉腔，另外一路接入石墨管道。通入炉腔的主要用于第一次洗炉，其气体通过石墨结构中的疏松结构由外向内扩散，其扩散方向与料源以及石墨件中杂质的扩散方向相反(杂质的扩散路径是由内向外扩散，并最终被泵抽出炉腔外部)；为了提高去除杂质效率，设计一路气体导入到坩埚中，该路气体由内向外扩散，气体(本方案中通常含有氢气)扩散方向与杂质扩散方向相同，综合应用气体扩散效应、输运携带、竟位机制等方法，提升了杂质的去除效率；本方案通常用在第2次以及第2次之后的后续洗炉时。

制备实施例1-碳化硅粉料合成方法A：

步骤1：结构件纯化

首先对碳化硅粉料合成结构件进行纯化，以使排除结构件中吸附的杂质元素对碳化硅粉料纯度的影响。需要说明的是，石墨结构件中的金属杂质元素已经被有效去除，本次纯化处理主要是去除结构件中的氮杂质元素。

1)装炉：

将坩埚、石墨管等石墨结构件放入高温纯化炉中。

2)洗炉：

洗炉1～4次，优选地，洗炉3次。

第一次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持40分钟，然后按照氩气:氢气＝8:2的比例直接向炉腔中充入气体，将炉腔压力充至80kPa，保压40分钟；

第二次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持60分钟，然后按照氩气:氢气＝5:5的比例直接向炉腔中充入气体，将炉腔压力充至80kPa，保压40分钟；

第三次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持80分钟，之后将按照氩气:氢气＝2:8的比例直接向炉腔中充入气体，将炉腔压力充至50kPa，保压60分钟。

这样洗气既可以节约氢气，便于产业化推广，也便于利于氢气在石墨中的扩散、吸附、占位等物理过程，通过竟位机制以及菲克扩散原理，最大化地将氮气从石墨件中排除出去。

3)升温：

保持压力50kPa，直接向炉腔中通入500sccm的氩气和1000sccm的氢气，以5℃/min的升温速率将温度升至1200℃。在1200℃的条件下保持150分钟。

快速的气流可以有效地将从石墨中脱附的氮气输运出去。

在1200℃条件下，再次进行洗炉2次。

第一次洗炉，将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持60分钟，之后按照氩气:氢气＝2:8的比例直接向炉腔中充入气体，将炉腔压力充至40kPa，保压40分钟；

第二次洗炉，重复操作第一次洗炉；最后将压力保持在40kPa。

然后以氩气300sccm、氢气50sccm通入炉腔中，以5℃/min将温度升至2040℃。

4)恒温：

在40kPa、氩气300sccm、氢气50sccm、温度2040℃条件下保持38小时。以使氮气从石墨制品中脱附更充分。

5)降温：

降温开始时，通入氩气:氢气＝9:1的气体，将压力升至90kPa，然后将炉腔温度降至室温。

6)后处理：

开炉后，对石墨管表面喷淋硅油(高纯硅油的粘度选择为1～5cps)，以隔绝石墨管与空气的直接接触；后将石墨管以及坩埚等其他石墨件一并放入充满氩气保护气体的箱体内，隔绝空气以保障已纯化处理的石墨件没有气相杂质向石墨中扩散。

步骤2：纯化硅粉

为了保证实验的对比性，以下样本1～4中原料的纯化均采用装置实施例1(合成结构2)进行纯化。

在自蔓延法合成碳化硅粉料时，多采用的是多晶硅颗粒作为硅源，其纯度通常比较好，硅料的纯度>5N、粒度为100±20μm。

硅粉虽然体相杂质含量较高，但由于其在制备过程中常常是将制得得大块体硅破碎而得，新生成的表面容易黏附一些杂质颗粒或者空气中的气相成分。为了合成更高纯度的碳化硅颗粒，需要对其进行纯化处理，降低其表面的杂质吸附。

1)装炉：

将晶体硅颗粒导入已经纯化好的石墨坩埚内。将装有硅粉的石墨坩埚及相关保温结构装入纯化炉中；

2)洗炉：

洗炉2次。

第一次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持40分钟,然后按照氩气:氢气＝7:3的比例直接向炉腔中充入气体，将炉腔压力充至80kPa，保压40分钟；

第二次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持60分钟，之后将按照氩气:氢气＝3:7的比例经由石墨管管道向坩埚中充入气体，将炉腔压力充至70kPa，保压40分钟。

由于硅粉中的杂质主要聚集在颗粒表面，而石墨件是由石墨挤压而成，石墨件表面和内部均会吸附有气相杂质；所以只需要洗两遍气体即可。

3)升温及恒温：

保持压力10kPa，经由石墨管道向坩埚中通入400sccm的氩气和50sccm的氢气，以2℃/min的升温速率将温度升至600℃。之后在600℃的条件下保持300分钟。

4)降温：

经由石墨管道通入氩气，至炉腔压力90KPa，然后将温度降至室温。

采用经由石墨管道通入氩气，而不是直接向炉腔中充入氩气的目的是最大可能地保持硅粉的纯度。原本从硅粉中去除的杂质自内向外排除，但是由于热场、坩埚等嵌套结构，逸出杂质有可能在外层坩埚或保温结构件中再次吸附，若直接向炉腔中充入氩气，相对于坩埚而言，氩气是自外向内扩散，此过程由可能携带部分杂质向内扩散。

5)后处理：

降低至室温后，顺次打开炉腔、坩埚等，然后将已纯化完毕的硅粉放置在充有氩气的箱体内备用，以阻隔硅粉与空气的直接接触。

步骤3：纯化碳粉

为了保证实验的对比性，以下样本1～4中原料的纯化均采用装置实施例1(合成结构2)进行纯化。

碳化硅粉料合成用的碳粉纯度不低于5N，粒度50～70微米。由于碳粉的特殊结构形式，较大的层间结构具有较强的吸附能力，当氮气等异质元素分子吸附在碳粉体相内时，使其从碳粉中脱附是一项非常困难的事情，需要特别说明的，即使经过纯化处理的碳粉，在其与空气接触时，也非常容易通过扩散等途径，吸附到空气中的杂质；本发明处理工艺的关键是，使氮气等异质元素分子从碳粉中脱附出去，同时通过多项措施，降低经过纯化处理过的碳粉从空气中吸附其他杂质。

1)装炉：

将粒度为50μm～70μm的高纯碳粉装入石墨坩埚中，并将其放入纯化炉中。

2)洗炉：

洗炉2次。

第一次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持50分钟,然后按照氩气:氢气＝7:3的比例直接向炉腔中充入气体，将炉腔压力充至90kPa，保压50分钟；

第二次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持70分钟，之后将按照氩气:氢气＝3:7的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至80kPa，保压50分钟。

3)升温及恒温：

保持压力80kPa，经由石墨管道向坩埚中通入500sccm的氩气和1000sccm的氢气，以5℃/min的升温速率将温度升至1500℃。在1500℃的条件下保持60分钟。

快速的气流可以有效地将从石墨中脱附的氮气输运出去。

在1500℃条件下，再次进行洗炉，洗气为2次。

第一次洗炉，将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持60分钟，之后按照氩气:氢气＝7:3的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至80kPa，保持40分钟；

第二次洗炉，将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持60分钟，之后按照氩气:氢气＝8:2的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至70kPa，保持30分钟；

再次升温，以5℃/min将温度升至2100℃。升温时，调整气体流量，经由石墨管道向坩埚中通入氩气500sccm、氢气100sccm的气体流量；同时将炉腔压力控制在20kPa。在该条件下保持20小时。

4)降温：

经由石墨管道通入氩气，至炉腔压力90KPa，然后将温度降至室温。

采用经由石墨管道通入氩气，而不是直接向炉腔中充入氩气的目的是最大可能地保持碳粉的纯度。原本从碳粉中去除的杂质自内向外排除，但是由于热场、坩埚等嵌套结构，逸出杂质有可能在外层坩埚或保温结构件中再次吸附，若直接向炉腔中充入氩气，相对于坩埚而言，氩气是自外向内扩散，此过程由可能携带部分杂质向碳粉区域内扩散，降低碳粉的纯度。

5)后处理：

降低至室温后，顺次打开炉腔、坩埚等，向经过纯化的碳粉中喷淋硅油(粘度选择1～5cps)，以使碳粉颗粒表面黏附一层硅油，以阻隔碳粉与空气的直接接触，然后将已经处理的纯化碳粉放置在充有氩气的箱体内备用。

步骤4：混料

将上述纯化好的料源以及石墨件均移入充有氩气的操作箱内，该箱体内是装置有高精度自动化机械臂，以实现在相对密封的空间内完成混料操作。

1)启动外设控制按钮，打开三维混料机，启动机械臂，将硅粉和碳粉按照摩尔比为1:1的比例添加到三维混料机中。

2)混料10小时后，启动外设控制按钮，将碳硅粉料混合物导入坩埚中。

3)将料源合成坩埚放入保温结构中。

4)打包密封

5)经由传递口将密封好的带有料源的合成结构传递出来。

步骤5：合成

将密封好的合成结构输运至合成炉中。

1)装炉：

将密封好的结构放入炉子中。

2)洗炉：

洗炉洗炉3次。

第一次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持40分钟，然后按照氩气:氢气＝8:2的比例直接通入气体，将炉腔压力充至85kPa，保压80分钟；

第二次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持60分钟，然后按照氩气:氢气＝5:5的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至85kPa，保压60分钟；

第三次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持80分钟，之后将按照氩气:氢气＝2:8的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至85kPa，保压80分钟。

这样洗炉，既能再次有效深度清洗炉腔、坩埚、碳粉、硅粉等的目的，也可以降低氢气等消耗品及时间成本。

3)升温及恒温：

保持压力80kPa，经由石墨管道向坩埚中通入500sccm的氩气和1000sccm的氢气，以2℃/min的升温速率将温度升至500℃，保持60分钟，以使硅油中的物质充分挥发。

再以2℃/min的升温速率将温度升至1100℃。在1100℃的条件下保持20分钟。

快速的气流可以有效地将从石墨中脱附的氮气输运出去。保持一定时间，有助于氢气的扩散与吸附。

在1100℃条件下，再次进行洗炉2次。

第一次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持30分钟，然后按照氩气:氢气＝7:3的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至90kPa，保压50分钟；

第二次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持60分钟，然后按照氩气:氢气＝3:7的比例经由石墨管道向坩埚中通入气体，将炉腔压力充至80kPa，保压50分钟；

降低将炉腔压力控制在50kPa，之后调整气体流量，经由石墨管道向坩埚中通入氩气500sccm、氢气100sccm的气体流量；升高温度，以2℃/min将温度升至1700℃，该条件下保持10小时。首先经过碳粉和硅粉自蔓延反应合成出β-SiC。

降低将炉腔压力控制在10kPa，其中气体流量保持不变，继续升高温度，以2℃/min将温度升至2100℃，该条件下保持20小时。继续升高温度，将β-SiC转变为α-SiC。

在合成过程中的热传递过程为：中频感应线圈在石墨加热器表面的作用，石墨加热器因涡流而被加热，加热器所产生的热量向坩埚、料源中传热；通常类似结构中，热导率较好石墨件之间的热传导效率较高，热对流和热辐射相对较低；所以当处于高温的坩埚向料源中传热时，由于碳粉、硅粉混合物以及高温时合成碳化硅，其颗粒间隙等因素严重影响了传热效率，温度衰减较大，故而径向梯度较大，当我们在坩埚中加入石墨管，其不但起到气体导流的作用，还可以通过石墨管与坩埚之间的高效传热作用(热传导方式)，然后再由温度较高石墨管向料源周围传热，提高了热场的传热效率，降低能耗，平均降低了电能消耗，相比于非加石墨管时，电能消耗降低5％左右；更重要的是，石墨管还可以均匀轴向方向的温度差异，所以通过石墨管来辅助条件热场中的轴向梯度和径向梯度，实现合成料源的均匀一致性，

4)降温：

降温开始时，保持炉腔压力10kPa不变，调整经由石墨管道通入气体的流量，氩气300sccm、氢气0sccm的气体流量；当温度降至室温时，再经由直接向炉腔中通入氩气至大气压，打开炉门取出料源。

由于合成的碳化硅粉料致密度较高，经由石墨管通入小流量的气体可以满足气体的扩散、输运作用，降低气相杂质向坩埚内部扩散，最大可能地降低杂质在粉料中的浓度，但是无法实现大流量气体的通入及并得到及时扩散；若炉腔温度还比较高的时候直接向腔体内通入氩气时，分子热运动剧烈，扩散较快，有可能使本已逸出的杂质再次被携带入坩埚中，而温度较高时，坩埚中还存在气相反应物(如Si、Si₂C、SiC₂等)，进入粉料中的杂质容易被固溶在碳化硅晶格中。

降低至室温后，直接充入氩气，一是随着氩气、氢气一直自内向外的扩散，大部分气相杂质被输运出炉腔；二是即使存在少量杂质，由于温度低，分子热运动动能降低，不易脱附；三是在室温条件下，坩埚内的碳化硅粉料已经完成反应，即使进入气相杂质，也不会被固溶在碳化硅晶格中。

5)后处理：

将合成完毕的碳化硅粉料，直接送入充满氩气的箱体内，在箱体内完成破碎、分级、封装过程。

制备实施例2-碳化硅粉料合成方法B：

步骤1、同合成方法A

步骤2、同合成方法A

步骤3、同合成方法A

步骤4、同合成方法A

步骤5、

将密封好的合成结构输运至合成炉中。

1)装炉：

将密封好的结构放入炉子中。

2)洗炉：

洗炉3次。

第一次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持40分钟，然后按照氩气:氢气＝8:2的比例通入气体，将炉腔压力充至85kPa，保压80分钟；

第二次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持60分钟，然后按照氩气:氢气＝5:5的比例通入气体，将炉腔压力充至85kPa，保压60分钟；

第三次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持80分钟，之后将按照氩气:氢气＝2:8的比例通入气体，将炉腔压力充至85kPa，保压80分钟。

这样洗炉，既能再次有效深度清洗炉腔、坩埚、碳粉、硅粉等的目的，也可以降低氢气等消耗品及时间成本。

3)升温及恒温：

保持压力80kPa，向坩埚中通入500sccm的氩气和1000sccm的氢气，以2℃/min的升温速率将温度升至500℃，保持60分钟，以使硅油中的物质充分挥发。

再以2℃/min的升温速率将温度升至1100℃。在1100℃的条件下保持20分钟。

在1100℃条件下，再次进行洗炉2次。

第一次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持30分钟，然后按照氩气:氢气＝7:3的比例通入气体，将炉腔压力充至90kPa，保压50分钟；

第二次洗气；将炉腔压力抽至<1×10^-3Pa，高真空保持60分钟，然后按照氩气:氢气＝3:7的比例通入气体，将炉腔压力充至80kPa，保压50分钟；

降低将炉腔压力控制在50kPa，之后调整气体流量，通入氩气500sccm、氢气100sccm的气体流量；升高温度，以2℃/min将温度升至1700℃，该条件下保持10小时。首先经过碳粉和硅粉自蔓延反应合成出β-SiC。

降低将炉腔压力控制在10kPa，其中气体流量保持不变，继续升高温度，以2℃/min将温度升至2100℃，该条件下保持20小时。继续升高温度，将β-SiC转变为α-SiC。

4)降温：

降温开始时，保持炉腔压力10kPa不变，调整经由石墨管道通入气体的流量，氩气300sccm、氢气0sccm的气体流量；当温度降至室温时，再经由直接向炉腔中通入氩气至大气压，打开炉门取出料源。

5)后处理：

将合成完毕的碳化硅粉料，直接送入充满氩气的箱体内，在箱体内完成破碎、分级、封装过程。

碳化硅粉料合成实施例

样本1：采用结构1的装置以及碳化硅粉料合成相方法A

样本2：采用结构2的装置以及碳化硅粉料合成相方法A

样本3：采用结构3的装置以及碳化硅粉料合成相方法B

样本4：采用结构2的装置以及碳化硅粉料合成相方法A

具体结果参见表1

表1

以上所述仅是本发明的优选实施方式，应当指出，对于本技术领域的普通技术人员来说，在不脱离本发明原理的前提下，还可以做出若干改进和润饰，这些改进和润饰也应视为本发明的保护范围。

Claims (10)

1.一种低成本可量产的高纯碳化硅粉料的制备装置，其特征在于，包括：

坩埚，所述坩埚包括具有多孔结构的外层坩埚以及设置于所述外层坩埚内部的内层坩埚；

开设于所述坩埚底部的、用于向坩埚内部通入氩气和氢气的石墨管。

2.根据权利要求1所述的制备装置，其特征在于，所述具有多孔结构的外层坩埚的多孔结构为开设于所述外层坩埚底部和侧壁、且与内层坩埚外壁连通的若干个通孔，所述通孔的孔径为0.2mm～100mm。

3.根据权利要求1所述的制备装置，其特征在于，所述外层坩埚的厚度为4mm～30mm，内层坩埚的厚度为4mm～25mm；

所述内层坩埚的高度为400mm～10000mm，内层坩埚的内径为200mm～2000mm。

4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述外层坩埚、内层坩埚以及石墨管均为石墨材质；

所述外层坩埚的石墨密度为1.7～1.9g/cm³，所述内层坩埚的石墨密度为1.4～1.8g/cm³，所述石墨管的石墨密度为1.4～1.9g/cm³。

5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述石墨管的个数为1个或多个；

优选的，所述石墨管为具有多孔结构的石墨管。

6.一种低成本可量产的高纯碳化硅粉料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：

A)将制备氮化硅粉料的制备装置、制备原料进行纯化，然后将碳粉和硅粉混合得到混合粉料；

B)将混合粉料置于坩埚中，用氩气和氢气的混合气体洗炉后，在氩气和氢气的混合气体条件下进行烧结，得到高纯碳化硅粉料。

7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述硅粉通过热处理进行纯化，所述热处理的方法为：

将炉压控制在10KPa～80KPa；其中通入氩气的流量为50～500sccm、氢气50～500sccm；以2～10℃/min升温速率从室温升至900℃；

在900℃、炉压10KPa～80KPa、氩气50～500sccm、氢气0～500sccm的条件下保温10～80小时；

所述碳粉通过热处理进行纯化，所述热处理的方法为：

保持炉压10KPa～80KPa，通入100～600sccm的氩气和10～300sccm的氢气，以3～10℃/min的升温速率将炉体温度升至1200～1700℃，在该温度下保持5～30小时；之后继续升高温度，在1900～2200℃条件、压力1～50KPa、氩气100～600sccm、氢气10～300sccm条件下保持10～60小时；

降温前，先将压力升至80～95KPa，通入氩气100～600sccm，氢气100～500sccm，然后将至40～80℃；

待温度降低至40～80℃，打开炉腔的预留孔，加入粘度为1～5cps的硅油，在碳粉颗粒表面形成保护膜。

8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，所述碳粉和硅粉的摩尔比为(0.9～1.1):1；

所述氩气和氢气的混合气体中，氩气与氢气的体积比例为10:1～1:10。

9.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，所述烧结的方法为：

在20KPa～80KPa压力条件下，通入氢气50～300sccm，氩气400～1000sccm，将温度升高至1600～1800℃，持续4～20小时；

将压力降低至1KPa～50KPa，通入氢气20～200sccm，氩气200～600sccm，将温度升高至1900～2300℃，持续10～50小时。

10.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于，还包括将所述烧结后得到的烧结料进行粉碎分级，得到高纯碳化硅粉料。

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