CN114467154A - 超导层的连接结构、超导导线、超导线圈、超导装置、以及超导层的连接方法 - Google Patents

超导层的连接结构、超导导线、超导线圈、超导装置、以及超导层的连接方法 Download PDF

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江口朋子
阿尔贝萨惠子
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Abstract

根据实施方式所述的超导层的连接结构具备：第一超导层；第二超导层；以及设置在第一超导层和第二超导层之间的连接层，所述连接层包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒，所述晶粒具有包含双峰分布的粒径分布。

Description

超导层的连接结构、超导导线、超导线圈、超导装置、以及超导 层的连接方法
技术领域
本发明的实施方式涉及超导层的连接结构、超导导线、超导线圈、超导装置以及超导层的连接方法。
背景技术
在例如核磁共振设备(NMR)或核磁共振成像设备(MRI)等设备中，超导线圈用于产生强磁场。超导线圈通过将超导导线缠绕在绕组架上而构成。
为了延长所述超导导线，可以连接多根超导导线。例如，可以使用连接结构将两根超导导线的端部连接起来。用于连接超导导线的连接结构要求具有低电阻和高机械强度。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：JP5828299B2
专利文献2：JP6675590B2
专利文献3：JP6178779B2
发明内容
发明所要解决的课题
本发明提供一种具有低电阻、高机械强度的超导层的连接结构。
用于解决课题的手段
根据本发明的一个方面，本发明提供了一种超导层的连接结构，所述连接结构具备第一超导层；第二超导层；以及设置在所述第一超导层和所述第二超导层之间的连接层，所述连接层包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒，所述晶粒具有包含双峰分布的粒径分布。
附图说明
图1是第一实施方式所述的超导层的连接结构的横截面示意图；
图2是第一实施方式所述的连接层的局部放大横截面示意图；
图3是第一实施方式所述的连接层中包含的晶粒的粒径分布示意图；
图4是第一实施方式所述的超导层的连接方法中的制备第一超导层和第二超导层的说明图；
图5是第一实施所述超导层的连接方法中的移除第一保护层和第二保护层的说明图；
图6是第一实施方式所述的超导层的连接方法中将浆料施加到第二超导层上的说明图；
图7是第一实施方式所述的超导层的连接方法中将第一超导层和第二超导层彼此相对的状态的说明图；
图8是第一实施方式所述的超导层的连接方法中将第一超导层和第二超导层相互重叠的状态的说明图；
图9是第一实施方式所述的超导层的连接方法中对第一超导层和第二超导层进行加压的状态的说明图；
图10示出第一实施方式和第二对比例中的电阻率的温度依赖性；
图11是第二实施方式所述的连接层的局部放大横截面示意图；
图12是第三实施方式所述的连接层的局部放大横截面示意图；
图13是第四实施方式所述的超导导线的横截面示意图；
图14是第四实施方式所述的超导导线的变形例的横截面示意图；
图15是第六实施方式所述的超导导线的横截面示意图；
图16是第六实施方式所述的超导导线的第一变形例的横截面示意图；
图17是第六实施方式所述的超导导线的第二变形例的横截面示意图；
图18是第七实施方式所述的超导线圈的透视示意图；
图19是第七实施方式所述的超导线圈的横截面示意图；
图20是第八实施方式所述的超导装置的框图。
具体实施方式
下文将参照附图对本发明公开的实施方式进行描述。请注意，在以下描述中，相似或相同的构件用相同的参考符号标记，并且可以适当地省略对已描述的构件等的描述。
在本说明书中，除非另有规定，否则粒子或其类似物的“粒径”指的是粒子的长轴。粒子的长轴是粒子的外圆周上任意两点之间的长度中的最大长度。粒子的短轴是粒子的外圆周上任意两点之间的长度中的最小长度。粒子的长轴和短轴例如可以通过扫描电子显微镜图像(SEM图像)的图像分析得出。
例如，可以通过能量色散X射线光谱(EDX)或波长色散X射线分析(WDX)检测粒子等中所含的元素并测量元素的原子浓度。此外，例如，可以通过粉末X射线衍射法识别包含在粒子等中的物质。
(第一实施方式)
第一实施方式的超导层的连接结构具备第一超导层；第二超导层；以及设置在所述第一超导层和所述第二超导层之间的连接层，所述连接层包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒，所述晶粒具有包含双峰分布的粒径分布。并且，所述连接层包含选自由含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒子以及含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的第四粒子组成的组中的至少一种粒子。
图1是第一实施方式所述的超导层的连接结构的横截面示意图。第一实施方式的连接结构100在物理上和电学上连接两个超导层。例如，连接结构100用于连接两根超导导线并延长超导导线。
连接结构100包含第一超导构件10、第二超导构件20和连接层30。在连接结构100中，第一超导构件10和第二超导构件20通过连接层30连接。连接层30设置在第一超导构件10和第二超导构件20之间。
第一超导构件10包含第一基底12、第一中间层14和第一超导层16。第二超导构件20包含第二基底22、第二中间层24和第二超导层26。
例如，第一基底12是金属。例如，第一基底12是镍合金或铜合金。例如，第一基底12是镍钨合金。
例如，第一超导层16是氧化物超导层。例如，第一超导层16含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。例如，第一超导层16包含至少一种选自钇(Y)、镧(La)、钕(Nd)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)和镥(Lu)中的稀土元素(RE)。
例如，第一超导层16具有(RE)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≦δ≦7)所示的化学成分。例如，第一超导层16具有GdBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)、YBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)、或EuBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)所示的化学成分。
例如，第一超导层16包含具有钙钛矿结构的单晶。
例如，通过金属有机沉积法(MOD法)、脉冲激光沉积法(PLD法)或金属有机化学气相沉积法(MOCVD法)在第一中间层14上形成第一超导层16。
第一中间层14设置在第一基底12和第一超导层16之间。例如，第一中间层14与第一超导层16接触。第一中间层14具有改善在第一中间层14上形成的第一超导层16的晶体取向的功能。
例如，第一中间层14包含稀土氧化物。例如，第一中间层14包含多个膜的层压结构。例如，第一中间层14具有从第一基底12的一侧对氧化钇(Y2O3)、钇稳定的氧化锆(YSZ)和氧化铈(CeO2)进行层压而成的结构。
例如，第二基底22为金属。例如，第二基底22为镍合金或铜合金。例如，第二基底22为镍钨合金。
例如，第二超导层26是氧化物超导层。例如，第二超导层26含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。例如，第二超导层26包含至少一种选自钇(Y)、镧(La)、钕(Nd)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)和镥(Lu)中的稀土元素(RE)。
例如，第二超导层26具有(RE)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≦δ≦7)所示的化学成分。例如，第二超导层26具有GdBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)、YBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)、或EuBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)所示的化学成分。
例如，第二超导层26包含具有钙钛矿结构的单晶。
例如，通过MOD法、PLD法或MOCVD法在第二中间层24上形成第二超导层26。
第二中间层24设置在第二基底22和第二超导层26之间。例如，第二中间层24与第二超导层26接触。第二中间层24具有改善在第二中间层24上形成的第二超导层26的晶体取向的功能。
例如，第二中间层24包含稀土氧化物。例如，第二中间层24包含多个膜的层压结构。例如，第二中间层24具有从第二基底22的一侧对氧化钇(Y2O3)、钇稳定的氧化锆(YSZ)和氧化铈(CeO2)进行层压而成的结构。
连接层30设置在第一超导层16和第二超导层26之间。连接层30与第一超导层16接触。连接层30与第二超导层26接触。
连接层30是氧化物超导层。例如，连接层30含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。例如，连接层30包含至少一种选自钇(Y)、镧(La)、钕(Nd)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)和镥(Lu)中的稀土元素(RE)。
图2是第一实施方式所述的连接层的局部放大横截面示意图。
连接层30包含第一晶粒31、第二晶粒32、第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35、第四粒子36和空隙37。通过烧结第一晶粒31、第二晶粒32、第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36形成连接层30。
第一晶粒31和第二晶粒32是晶粒的示例。
连接层30是多孔的。空隙37存在于包含在连接层30中的粒子之间。
第一晶粒31含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。第一晶粒31是稀土氧化物。例如，第一晶粒31是具有钙钛矿结构的单晶或多晶。
例如，第一晶粒31具有(RE)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≦δ≦7)所示的化学成分。例如，第一晶粒31具有GdBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)、YBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)、或EuBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)所示的化学成分。
例如，第一晶粒31形成为板状或扁平状。扁平状意味着粒子的纵横比等于或大于2。粒子的长宽比指的是晶粒长轴与晶粒短轴的比值(长轴/短轴)。
例如，第一晶粒31的粒径的中值为100nm以上且10μm以下。例如，更优选的范围是1μm以上且5μm以下。
第一晶粒31是超导体。
第二晶粒32含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。第二晶粒32是稀土氧化物。例如，第二晶粒32是具有钙钛矿结构的单晶或多晶。例如，第二晶粒32具有(RE)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≦δ≦7)所示的化学成分。
例如，第二晶粒32包含与第一晶粒31相同的稀土元素。例如，第二晶粒32的化学成分与第一晶粒31的化学成分相同。在第二晶粒32的化学成分与第一晶粒31的化学成分相同的情况下，由于第一晶粒31和第二晶粒32之间的连接性得到改善，因此优选。
例如，第二晶粒32可以包含与第一晶粒31不同的稀土元素。例如，第二晶粒32的化学成分可以不同于第一晶粒31的化学成分。
例如，第二晶粒32形成为球形或不规则状。例如，第二晶粒32的纵横比小于2。第二晶粒32的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第二晶粒32的粒径的中值为10nm以上且1μm以下。
例如，第二晶粒32是超导体。
例如，第一晶粒31的结晶性优于第二晶粒32的结晶性。例如，良好的结晶性意味着晶体中的缺陷密度较低。良好的结晶性也意味着构成多晶晶粒的晶体的粒径较大。
图3是示出第一实施方式所述的连接层中所包含的晶粒的粒径分布的图。图3示出了包含在连接层30中的第一晶粒31和第二晶粒32双方的晶粒的粒径分布。
如图3所示，包含在连接层30中的晶粒的粒径分布包含双峰分布。双峰分布具有包含第一峰值(图3中的Pk1)的第一分布和包含第二峰值(图3中的Pk2)的第二分布。
请注意，包含在连接层30中的晶粒的粒径分布可以是包含三个或更多峰值的多峰分布。
对应于第一峰值Pk1的晶粒的粒径是第一粒径(图3中的d1)。对应于第二峰值Pk2的晶粒的粒径是第二粒径(图3中的d2)。
第一粒径d1大于第二粒径d2。例如，第一粒径d1等于或大于第二粒径d2的10倍且小于或等于第二粒径d2的1000倍。
例如，第一粒径d1为100nm以上且10μm以下。例如，第二粒径d2为10nm以上且1μm以下。
第一分布主要包含第一晶粒31。第二分布主要包含第二晶粒32。
例如，具有与第一分布对应的粒径的晶粒包含以板状或扁平状形成的晶粒。例如，在具有与第一分布对应的粒径的晶粒中，以板状或扁平状形成的晶粒在个数上的比例高于以其他形状形成的晶粒的比例。
例如，具有与第二分布对应的粒径的晶粒包含以球形或不规则状形成的晶粒。例如，在具有与第二分布对应的粒径的晶粒中，以球形或不规则状形成的晶粒在个数上的比例高于以其他形状形成的晶粒的比例。
例如，在第一晶粒31和第二晶粒32的晶粒中，粒径为100nm以上且10μm以下的晶粒在个数上的比例等于或大于1％且小于或等于50％。
第一晶粒33含有稀土元素(RE)和氧(O)。第一晶粒33和第二晶粒32含有相同的稀土元素(RE)。例如，第一晶粒33具有RE2O3(RE是稀土元素)所示的化学成分。
例如，第一粒子33是晶体状。例如，第一粒子33形成为球形或不规则状。第一粒子33的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第一粒子33的粒径的中值为1nm以上且100nm以下。
第二粒子34含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)。例如，第二粒子34具有BaCO3所示的化学成分。
例如，第二粒子34是晶体状。例如，第二粒子34形成为球形或不规则状。第二粒子34的晶粒径的中值低于第一晶粒31的晶粒径的中值。例如，第二粒子34的粒径的中值为1nm以上且1μm以下。
第三粒子35含有铜(Cu)和氧(O)。例如，第三粒子35具有CuO所示的化学成分。
例如，第三粒子35是晶体状。例如，第三粒子35形成为球形或不规则状。第三粒子35的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第三粒子35的粒径的中值为1nm以上且100nm以下。
第四粒子36含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。例如，第四粒子36具有BaCuxOy(0≦x≦2，0＜y≦4)所示的化学成分。
例如，第四粒子36是晶体状。例如，第四粒子36形成为球形或不规则状。第四粒子36的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第四粒子36的粒径的中值为1nm以上且1μm以下。
第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36的化学成分不同。此外，第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36的化学成分不同于第一晶粒31和第二晶粒32中的任意一种化学成分。
例如，在第一晶粒31、第二晶粒32、第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36中，第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36在个数上的比例等于或大于0.1％且等于或小于10％。
请注意，连接层30中仅包含一种选自第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36中的粒子的构造是可用的。连接层30中仅包含两种选自第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36中的粒子的构造也是可用的。此外，连接层30中仅包含三种选自第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36中的粒子的构造也是可用的。
例如，连接层30含有钠(Na)。例如，连接层30中所含钠(Na)的原子浓度等于或大于0.01％且等于或小于1％。
例如，可以通过EDX或WDX得出连接层30中所含钠(Na)的原子浓度。钠(Na)的原子浓度中，其分母是通过WDX或EDX测量的所有原子的量。
接下来，对第一实施方式所述的超导层的连接方法的示例进行描述。图4、5、6、7、8和9是第一实施方式所述的超导层的连接方法的说明性视图。
在根据第一实施方式的超导层连接方法中，所述方法包含：制备第一超导层和第二超导层；制备包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒、含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、以及含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒子的浆料；将所述浆料施加到第二超导层上；夹着所述浆料将第一超导层和第二超导层重叠；在第一温度下进行第一热处理；以及在具有氧分压的大气中，在第二温度下进行第二热处理，所述氧分压等于或高于第一热处理中的氧分压。
首先，制备第一超导层16和第二超导层26。制备第一超导构件10和第二超导构件20(图4)。
第一超导构件10包含第一基底12、第一中间层14、第一超导层16和第一保护层18。第一保护层18设置在第一超导层16上。第一保护层18具有保护第一超导层16的功能。
例如，第一保护层18是金属。例如，第一保护层18包含银(Ag)或铜(Cu)。
第二超导构件20包含第二基底22、第二中间层24、第二超导层26和第二保护层28。第二保护层28设置在第二超导层26上。第二保护层28具有保护第二超导层26的功能。
例如，第二保护层28是金属。例如，第二保护层28包含银(Ag)或铜(Cu)。
随后，移除第一超导层16上的第一保护层18。随后，移除第二超导层26上的第二保护层28(图5)。例如，通过湿法蚀刻方法移除第一保护层18和第二保护层28。
随后，制备浆料29。浆料29包含第一晶粒31、第一粒子33、第二粒子34和第三粒子35。
第一晶粒31含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。第一晶粒31是稀土氧化物。例如，第一晶粒31是具有钙钛矿结构的单晶或多晶。
例如，第一晶粒31具有(RE)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≦δ≦7)所示的化学成分。例如，第一晶粒31具有GdBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)、YBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)、或EuBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)所示的化学成分。
例如，第一晶粒31以板状或扁平状形成。例如，第一晶粒31的粒径的中值为100nm以上且10μm以下。
例如，通过将稀土氧化物的超导体粉碎而形成第一晶粒31。例如，稀土氧化物的超导体是通过燃烧粉末原料形成的。例如，稀土氧化物的超导体通过MOD法、PLD法或MOCVD法形成。通过粉碎稀土氧化物的超导体而形成的第一晶粒31形成为板状或扁平状。
第一个粒子33含有稀土元素(RE)和氧(O)。例如，第一粒子33具有RE2O3(RE是稀土元素)所示的化学成分。
例如，第一粒子33是晶体状。例如，第一粒子33形成为球形或不规则状。第一粒子33的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第一粒子33的粒径的中值为1nm以上且100nm以下。
第二粒子34含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)。例如，第二粒子34具有BaCO3所示的化学成分。
例如，第二粒子34是晶体状。例如，第二粒子34形成为球形或不规则状。第二粒子34的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第二粒子34的粒径的中值为1nm以上且1μm以下。
第三粒子35含有铜(Cu)和氧(O)。例如，第三粒子35的化学成分表示为CuO。
例如，第三粒子35是晶体状。例如，第三粒子35形成为球形或不规则状。第三粒子35的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第三粒子35的粒径的中值为1nm以上且100nm以下。
例如，浆料29中包含烧结助剂和增稠剂。例如，烧结助剂为海藻酸钠。
然后，将浆料29施加到第二超导层26上(图6)。
随后，例如，将第二超导层26反转，且将浆料29置于第一超导层16和第二超导层26之间地使第一超导层16和第二超导层26彼此相对(图7)。然后将第一超导层16和第二超导层26进行重叠(图8)。
随后，在从第二超导层26到第一超导层16的方向上对重叠的第一超导层16和第二超导层26进行加压(图9)。例如，通过在重叠部分上施加重量来进行加压。例如，使用压力机进行加压。例如，可以通过制作用于加压的夹具并将重叠部分插入夹具来进行加压。在使用夹具的情况下，在连接后可移除夹具，或将夹具保持。最好移除夹具，因为移除夹具使得缠绕线圈更容易。
随后，在第一温度下进行第一热处理。第一热处理在第一超导层16和第二超导层26被加压的状态下进行。
例如，第一温度为500℃以上且850℃以下。例如，第一温度最好为600℃以上且800℃以下。例如，第一热处理在大气压下进行。例如，第一热处理在空气气氛、氩气气氛、氮气气氛、氧气气氛、氩气和氧气的混合气氛或氮气和氧气的混合气氛中进行。
通过第一热处理，第一粒子33、第二粒子34和第三粒子35进行反应而形成作为超导体的第二晶粒32。第一粒子33、第二粒子34和第三粒子35是作为超导体的第二晶粒32的原料。
第二晶粒32含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。第二晶粒32是稀土氧化物。例如，第二晶粒32是具有钙钛矿结构的单晶或多晶。例如，第二晶粒32具有(RE)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≦δ≦7)所示的化学成分。
例如，第二晶粒32以球形或不规则状形成。第二晶粒32的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第二晶粒32的粒径的中值为10nm以上且1μm以下。
同时，未参与形成第二晶粒32的第一粒子33、第二粒子34和第三粒子35残留在连接层30中。
通过第一热处理，第二粒子34和第三粒子35进行反应而形成第四粒子36。
第四粒子36含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。例如，第四粒子36具有BaCuxOy(0≦x≦2，0＜y≦4)所示的化学成分。
例如，第四粒子36是晶体状。例如，第四粒子36形成为球形或不规则状。第四粒子36的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第四粒子36的粒径的中值为1nm以上且1μm以下。
通过第一热处理，对第一晶粒31、第二晶粒32、第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36进行烧结。
随后，在第二温度下进行第二热处理。第二热处理在含氧气氛中进行。第二热处理在具有氧分压的气氛中进行，所述氧分压等于或高于第一热处理中的氧分压。第二热处理是氧退火。
例如，第二温度低于第一温度。例如，第二温度为400℃以上且600℃以下。可以通过在第一热处理之后将温度降低至比第二温度低的温度、然后将温度升高到第二温度来进行第二热处理。此外，可以通过在第一热处理之后将温度连续降低到第二温度来执行第二热处理。
例如，在大气压下进行第二热处理。例如，第二热处理的气氛中的氧分压等于或大于30％。
通过第一热处理和第二热处理，形成连接层30。
通过上述方法，第一超导层16与第二超导层26连接。通过上述方法，形成第一实施方式所述的连接结构100。
接着，对第一实施方式的超导层的连接结构、和超导层的连接方法的功能和效果进行说明。
例如，在核磁共振设备(NMR)或磁共振成像设备(MRI)中，超导线圈用于产生强磁场。超导线圈通过将超导导线缠绕在绕组架上而形成。
例如，可以通过连接多根超导导线以延长所述超导导线。例如，可以使用连接结构将两根超导导线的端部连接起来。用于超导导线的连接结构要求具有低电阻和高机械强度。
在根据第一实施方式的超导层的连接方法中，当连接第一超导层16和第二超导层26时，使用混合有第一晶粒31、第一粒子33、第二粒子34和第三粒子35的浆料29。第一晶粒31是稀土氧化物的超导体。第一粒子33、第二粒子34和第三粒子35是稀土氧化物超导体的原料。通过使用混合有超导体的晶粒和多种用作超导体原料的粒子的浆料29形成连接层30，可以获得具有低电阻和高机械强度的连接结构100。对此，下面将进行详细描述。
第一对比例所述的超导层的连接方法中，考虑了使用包含超导体的晶粒但不包含多个作为超导体原料的粒子的浆料来形成连接层的情况。超导体粒子彼此的烧结温度高于超导体原料粒子彼此的烧结温度、或高于超导体原料粒子与超导体粒子的烧结温度。
因此，在使用仅包含超导体晶粒的浆料形成连接层的情况下，例如，需要在等于或高于900℃的高温下进行烧结的热处理。在烧结不是在高温下进行的情况下，超导体粒子间的结合减弱，且连接层的机械强度降低。
然而，在高温烧结的情况下，超导层的超导性可能会劣化或丧失。例如，超导层的超导性的劣化或丧失被认为是由超导层与中间层之间的反应或超导层的相变而引起的。
因此，难以通过使用仅包含超导体的晶粒的浆料来形成具有低电阻和高机械强度的连接结构。
第二对比例所述的超导层的连接方法中，考虑了使用不包含超导体的晶粒但包含多个作为超导体原料的粒子的浆料来形成连接层的情况。
如上所述，超导体原料粒子彼此的烧结温度低于超导体粒子彼此的烧结温度。因此，在第二对比例中，与第一对比例相比，即使在低温烧结的情况下，粒子间的烧结也会进行，并且连接层的机械强度可以较高。此外，通过原料粒子的反应，形成超导体的晶粒，且连接层具有超导性。因此，可以预期达到低电阻。
图10是第一实施方式所述的连接结构的效果的说明图。图10示出第一实施方式的连接方法中形成的超导层的连接结构100和第二对比例的连接方法中形成的超导层的连接结构的电阻率的温度依赖性。
如图10所示，在第一实施方式和第二对比例的情况下，每个测定的连接结构都包含具有GdBa2Cu3Oδ(6≤δ≤7)所示化学成分的晶粒。此外，在第一实施方式和第二对比例的情况下，烧结温度均为800℃。
从图10中可以看出，第一实施方式的连接方法中形成的超导层的连接结构100具有良好的超导特性。因此，其实现了低电阻。另一方面，第二对比例的连接方法中形成的超导层的连接结构没有表现出超导特性，表现出高电阻。
第二对比例的超导层的连接结构中尽管形成了超导体的晶粒、但不表现出超导特性而表现出高电阻的原因如下。
第一个原因是超导体的晶粒的粒径小，并且连接层中的晶粒界面的比例增加，这导致界面电阻占主导地位。第二个原因是烧结是在低温下进行的，导致超导体的结晶性差。
在第一实施方式所述的超导层的连接结构100中，预先包含在浆料29中的第一晶粒31的粒径大于由原料粒子间的反应而形成的第二晶粒32的粒径。也就是说，连接层30中的超导体的晶粒的粒径分布包含双峰分布。较大粒径的晶粒的存在导致连接层30中的晶粒界面的比例降低。
而且，预先包含在浆料29中的第一晶粒31的结晶性优于由原料粒子在低温下反应而形成的第二晶粒32的结晶性。例如，这是因为第一晶粒31是通过在高温下烧结而形成的。
因此，认为第一实施方式所述的超导层的连接结构100比第二对比例所述的连接结构表现出更好的超导特性，并且能够实现更低的电阻。
而且，在第一实施方式所述的超导层的连接结构100中，由于超导体的原料粒子彼此的烧结效应、以及超导体的晶粒与原料粒子的烧结效应，提高了连接层30的机械强度。
通过使用第一实施方式所述的超导层的连接方法，可以容易地形成第一实施方式所述的超导层的连接结构100。
对应于连接层30的第一峰值Pk1的第一粒径d1优选为100nm以上且10μm以下，更优选为500nm以上且8μm以下，进一步优选为1μm以上且5μm以下。由于粒径超过上述的下限，连接层30中的晶粒界面的比例降低。因此，连接结构100的电阻降低。此外，由于粒径低于上述的上限，连接层30中的晶粒界面的比例增加。因此，提高了连接结构100的机械强度。
与第二粒径d2相比，第一粒径d1优选等于或大于其10倍且等于或小于1000倍，更优选等于或大于其50倍且等于或小于500倍。由于粒径超过上述的下限，连接层30中的晶粒界面的比例降低。因此，连接结构100的电阻降低。此外，由于粒径低于上述的上限，连接层30中的晶粒界面的比例增加。因此，提高了连接结构100的机械强度。
在第一晶粒31和第二晶粒32双方的晶粒中，粒径为100nm以上且10μm以下的晶粒的个数上的比例优选等于或大于1％且等于或小于50％，更优选等于或大于10％且等于或小于30％。由于粒径超过上述的下限，连接层30中的晶粒界面的比例降低。因此，连接结构100的电阻降低。此外，由于粒径低于上述的上限，连接层30中的晶粒界面的比例增加。因此，提高了连接结构100的机械强度。
连接层30优选含有钠(Na)。由于连接层30含有钠(Na)，提高了连接层30中的粒子的烧结性。因此，提高了连接结构100的机械强度。
连接层30中含有的钠(Na)的原子浓度优选等于或大于0.01％且等于或小于1％，更优选等于或大于0.1％且等于或小于0.5％。由于原子浓度超过上述的下限，连接层30中的晶粒的烧结性得到进一步提高。由此，进一步提高了连接结构100的机械强度。
第一热处理中的第一温度优选等于或低于850℃，更优选等于或低于800℃，进一步优选等于或低于750℃，且最优选等于或低于700℃。由于第一温度低于上述的上限，因此可以抑制连接结构100的超导特性的劣化。
如上所述，通过第一实施方式所述的超导层的连接结构和超导层的连接方法，可以实现低电阻和高机械强度。
(第二实施方式)
第二实施方式所述的超导层的连接结构与第一实施方式所述的超导层的连接结构的不同之处在于，第二实施方式所述的超导层的连接结构中不包含含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒、以及含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的第四粒子。在下文中，可以部分省略与第一实施方式的内容重复的描述。
图11是第二实施方式所述的连接层的局部放大横截面示意图。
连接层30包含第一晶粒31、第二晶粒32和空隙37。通过烧结第一晶粒31和第二晶粒32而形成连接层30。
连接层30是多孔的。在连接层30中，粒子之间存在空隙37。
第一晶粒31含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。第一晶粒31是稀土氧化物。例如，第一晶粒31是具有钙钛矿结构的单晶或多晶。例如，第一晶粒31具有(RE)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≤δ≤7)所示的化学成分。
例如，第一晶粒31形成为板状或扁平状。例如，第一晶粒31的粒径的中值为100nm以上且10μm以下。
第一晶粒31是超导体。
第二晶粒32含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。第二晶粒32是稀土氧化物。例如，第二晶粒32是具有钙钛矿结构的单晶或多晶。例如，第二晶粒32具有(Re)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≤δ≤7)所示的化学成分。
例如，第二晶粒32含有与第一晶粒31相同的稀土元素。例如，第二晶粒32的化学成分与第一晶粒31的化学成分相同。由于在第一晶粒32的化学成分与第一晶粒31的化学成分相同的情况下，第一晶粒31和第二晶粒32之间的连接性得到改善，因此优选。
例如，第二晶粒32可以含有与第一晶粒31不同的稀土元素。例如，第二晶粒32的化学成分可以与第一晶粒31的化学成分不同。
例如，第二晶粒32形成为球形或不规则状。第二晶粒32的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第二晶粒32的粒径的中值为10nm以上且1μm以下。
第二晶粒32是超导体。
通过使用与第一实施方式所述的超导层的连接方法类似的方法形成第二实施方式所述的超导层的连接结构。
在采用与第一实施方式所述的超导层的连接方法类似的方法制备浆料29时，对第一粒子33、第二粒子34和第三粒子35的含量比例和混合方法进行适当调整。因此，所有原料粒子进行反应而生成待产生的第二晶粒32，使得原料粒子不残留在连接层30中。
与第一实施方式所述的连接层30相比，第二实施方式的连接层30中的导电性的第二晶粒32的占有比例增加。因此，第二实施方式所述的超导层的连接结构具有比第一实施方式所述的超导层的连接结构更低的电阻。
如上所述，采用第二实施方式和第一实施方式所述的超导层的连接结构，均可以实现低电阻和高机械强度。
(第三实施方式)
根据第三实施方式的超导层的连接结构包含第一超导层、第二超导层，和设置在第一超导层和第二超导层之间的连接层，该连接层包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒、和选自含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒子、以及含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的第四粒子中的至少一种粒子。与第一实施方式所述的超导层的连接结构相比，第三实施方式所述的超导层的连接结构的不同之处在于晶粒的粒径分布不包含清晰的双峰分布。在下文中，可以部分地省略与第一实施方式的内容重复的描述。
图12是第三实施方式所述的连接层的局部放大横截面示意图。
连接层30包含第一晶粒31、第二晶粒32、第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35、第四粒粒子和空隙37。通过烧结第一晶粒31、第二晶粒32、第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36而形成连接层30。
连接层30是多孔的。空隙37存在于连接层30中的粒子之间。
第一晶粒31含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。第一晶粒31是稀土氧化物。例如，第一晶粒31是具有钙钛矿结构的单晶或多晶。例如，第一晶粒31具有(RE)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≤δ≤7)所示的化学成分。
例如，第一晶粒31形成为板状或扁平状。例如，第一晶粒31的粒径的中值为1nm以上且10μm以下。
第一晶粒31是超导体。
第二晶粒32含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。第二晶粒32是稀土氧化物。例如，第二晶粒32是具有钙钛矿结构的单晶或多晶。例如，第二晶粒32具有(RE)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≤δ≤7)所示的化学成分。
例如，第二晶粒32含有与第一晶粒31相同的稀土元素。例如，第二晶粒32的化学成分与第一晶粒31的化学成分相同。由于第一晶粒32的化学成分与第一晶粒31的化学成分相同的情况下第一晶粒31和第二晶粒32之间的连接性得到改善，因此优选。
例如，第二晶粒32可以含有与第一晶粒31不同的稀土元素。例如，第二晶粒32的化学成分可以与第一晶粒31的化学成分不同。
例如，第二晶粒32形成为球形或不规则状。例如，第二晶粒32的粒径的中值为1nm以上且10μm以下。
第二晶粒32是超导体。
连接层30中含有的晶粒的粒径分布不包含清晰的双峰分布。
例如，第一晶粒31的结晶性优于第二晶粒32的结晶性。例如，良好的结晶性意味着晶体中的缺陷密度较低。良好的结晶性也意味着构成多晶晶粒的晶体的粒径较大。
第一粒子33含有稀土元素(RE)和氧(O)。第一粒子33和第二晶粒32含有相同的稀土元素(RE)。第一粒33具有RE2O3(RE是稀土元素)所示的化学成分。
第二粒子34含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)。例如，第二粒子34具有BaCO3的所示的化学成分。
第三粒子35含有铜(Cu)和氧(O)。例如，第三粒子35具有CuO所示的化学成分。
第四粒子36含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。例如，第四粒子36具有BaCuxOy(0≤x≤2，0<y≤4)所示的化学成分。
请注意，连接层30仅包含一种选自第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36中的粒子的构造是可用的。连接层30仅包含两种选自第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36中的粒子的构造也是可用的。此外，连接层30仅包含三种选自第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36中的粒子的构造也是可用的。
通过使用与第一实施方式所述的用于超导层的连接方法类似的方法形成第三实施方式所述的超导层的连接结构。
在采用与第一实施方式所述的超导层的连接方法类似的方法制备浆料29时，对第一晶粒31的粒径进行适当选择，并对热处理条件进行适当调整，以控制第二晶粒32的粒径。由此，可以防止连接层30中所含的晶粒的粒径分布包含清晰的双峰分布。
与第一实施方式所述的连接层30相比，第三实施方式所述的连接层30在连接层30中具有更高的晶粒界面的比例或在连接层30中具有更低的空隙比例。因此，第三实施方式所述的超导层的连接结构具有比第一实施方式所述的超导层的连接结构更高的机械强度。
如上所述，采用第三实施方式和第一实施方式所述的超导层的连接结构，均可以实现低电阻和高机械强度。
(第四实施方式)
根据第四实施方式的超导导线具备：包含第一超导层的第一超导导线；包含第二超导层的第二超导导线；包含第一表面和与所述第一表面相对的第二表面的第三超导层；以及设置在第一超导层和第三超导层之间、以及第二超导层和第三超导层之间的、且包含含有稀土类元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒的连接层，所述晶粒具有包含双峰分布的粒径分布。第一超导层和第二超导层面向第三超导层的所述第一表面。第四实施方式所述的超导导线使用第一实施方式所述的超导层的连接结构作为用于连接第一超导导线与第二超导导线的结构。在下文中，部分地省略了与第一实施方式的内容重复的描述。
图13是第四实施方式所述的超导导线的横截面示意图。第四实施方式所述的超导导线400具备第一超导导线401、第二超导导线402和连接构件403。使用连接构件403将第一超导导线401连接到第二超导导线402以延长第四实施方式所述的超导导线400。
第一超导导线401包含第一基底12、第一中间层14、第一超导层16和第一保护层18。第二超导导线402包含第二基底22、第二中间层24、第二超导层26和第二保护层28。连接构件403包含第三基底42、第三中间层44和第三超导层46。
例如，第一基底12是金属。例如，第一基底12是镍合金或铜合金。例如，第一基底12是镍钨合金。
例如，第一超导层16是氧化物超导层。例如，第一超导层16含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。例如，第一超导层16包含选自钇(Y)、镧(La)、钕(Nd)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)、镥(Lu)中的至少一种稀土元素(RE)。
例如，第一超导层16含有具有钙钛矿结构的单晶。
例如，通过MOD法、PLD法或MOCVD法在第一中间层14上形成第一超导层16。
第一中间层14设置在第一基底12和第一超导层16之间。例如，第一中间层14与第一超导层16接触。第一中间层14具有改善在第一中间层14上形成的第一超导层16的晶体取向的功能。
例如，第一中间层14含有稀土氧化物。例如，第一中间层14包含多个膜的层压结构。例如，第一中间层14具有从第一基底12的一侧对氧化钇(Y2O3)、钇稳定的氧化锆(YSZ)、和氧化铈(CeO2)进行层压而成的结构。
第一保护层18设置在第一超导层16上。例如，第一保护层18与第一超导层16接触。第一保护层18具有保护第一超导层16的功能。
例如，第一保护层18是金属。例如，第一保护层18含有银(Ag)或铜(Cu)。
例如，第二基底22是金属。例如，第二基底22是镍合金或铜合金。例如，第二基底22是镍钨合金。
例如，第二超导层26是氧化物超导层。例如，第二超导层26含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。例如，第二超导层26包含选自钇(Y)、镧(La)、钕(Nd)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)、镥(Lu)中的至少一种稀土元素(RE)。
例如，第二超导层26包含具有钙钛矿结构的单晶。
例如，通过MOD法、PLD法或MOCVD法，在第二中间层24上形成第二超导层26。
第二中间层24设置在第二基底22和第二超导层26之间。例如，第二中间层24与第二超导层26接触。第二中间层24具有改善在第二中间层24上形成的第二超导层26的晶体取向的功能。
例如，第二中间层24含有稀土氧化物。例如，第二中间层24包含多个膜的层压结构。例如，第二中间层24具有从第二基底22的一侧对氧化钇(Y2O3)、钇稳定的氧化锆(YSZ)、和氧化铈(CeO2)进行层压而成的结构。
第二保护层28设置在第二超导层26上。例如，第二保护层28与第二超导层26接触。第二保护层28具有保护第二超导层26的功能。
例如，第二保护层28是金属。例如，第二保护层28包含银(Ag)或铜(Cu)。
例如，第三基底42是金属。例如，第三基底42是镍合金或铜合金。例如，第三基底42是镍钨合金。
第三超导层46包含第一表面和第二表面。第一超导层16和第二超导层26位于第三超导层46的第一表面所在的一侧。第一超导层16和第二超导层26与第三超导层46的第一表面相对。如图13所示，第一表面为第三超导层46的下表面，第二表面为第三超导层46的上表面。第一超导层16和第二超导层26位于第三超导层46的下表面所在的一侧。
例如，第三超导层46是氧化物超导层。例如，第三超导层46含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。例如，第三超导层46包含至少一种选自钇(Y)、镧(La)、钕(Nd)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)和镥(Lu)中的稀土元素(RE)。
例如，第三超导层46包含具有钙钛矿结构的单晶。
例如，通过MOD法、PLD法或MOCVD法，在第三中间层44上形成第三超导层46。
第三中间层44设置在第三基底42和第三超导层46之间。例如，第三中间层44与第三超导层46接触。第三中间层44具有改善在第三中间层44上形成的第三超导层46的晶体取向的功能。
例如，第三中间层44含有稀土氧化物。例如，第三中间层44包含多个膜的层压结构。例如，第三中间层44具有从第三基底42的一侧对氧化钇(Y2O3)、钇稳定的氧化锆(YSZ)、和氧化铈(CeO2)进行层压而成的结构。
例如，本实施方式不设置与第三超导层46接触的保护层。例如，本实施方式不设置与第三超导层46接触的金属保护层。例如，本实施方式不设置与第三超导层46接触且含银(Ag)或铜(Cu)的保护层。
连接层30设置在第一超导层16和第三超导层46之间。连接层30与第一超导层16接触。连接层30与第三超导层46接触。
连接层30设置在第二超导层26和第三超导层46之间。连接层30与第二超导层26接触。连接层30与第三超导层46接触。
第一超导层16和第三超导层46之间的连接层30与第二超导层26和第三超导层46之间的连接层30是连续的。
例如，在第一超导层16和第二超导层26之间不存在连接层30。例如，在第一超导层16和第二超导层26之间存在气隙(air gap)。
连接层30是氧化物超导层。连接层30含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)、氧(O)。例如，连接层30中含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)、氧(O)。例如，连接层30包含至少一种选自钇(Y)、镧(La)、钕(Nd)、钐(Sm)、铕(Eu)、钆(Gd)、铽(Tb)、镝(Dy)、钬(Ho)、铒(Er)、铥(Tm)、镱(Yb)、镥(Lu)中的稀土元素(RE)。
第四实施方式所述的连接层30具有与图2所示的第一实施方式所述的连接层30相似的构造。
连接层30包含第一晶粒31、第二晶粒32、第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35、第四粒子36和空隙37。连接层30由第一晶粒31、第二晶粒32、第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36烧结而形成。
连接层30是多孔的。空隙37存在于连接层30中的粒子之间。
第一晶粒31含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。第一晶粒31是稀土氧化物。例如，第一晶粒31是具有钙钛矿结构的单晶或多晶。例如，第一晶粒31具有(RE)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≤δ≤7)所示的化学成分。
例如，第一晶粒31形成为板状或扁平状。第一晶粒31的粒径的中值为100nm以上且10μm以下。
第一晶粒31是超导体。
第二晶粒32含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。第二晶粒32是稀土氧化物。例如，第二晶粒32是具有钙钛矿结构的单晶或多晶。例如，第二晶粒32具有(RE)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≤δ≤7)所示的化学成分。
例如，第二晶粒32含有与第一晶粒31相同的稀土元素。例如，第二晶粒32的化学成分与第一晶粒31的化学成分相同。由于第一晶粒32的化学成分与第一晶粒31的化学成分相同的情况下第一晶粒31和第二晶粒32之间的连接性得到改善，因此优选。
例如，第二晶粒32可以含有与第一晶粒31不同的稀土元素。例如，第二晶粒32的化学成分可以与第一晶粒31的化学成分不同。
例如，第二晶粒32形成为球形或不规则状。第二晶粒32的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第二晶粒32的晶粒径的中值位10nm以上且1μm以下。
第二晶粒32是超导体。
连接层30中含有的晶粒的粒径分布包含双峰分布。双峰分布具有包含第一峰值(图3中的Pk1)的第一分布和包含第二峰值(图3中的Pk2)的第二分布。
请注意，连接层30中含有的晶粒的粒径分布可以是包含三个或更多峰值的多峰分布。
对应于第一峰值的晶粒的粒径是第一粒径(图3中的d1)。对应于第二峰值的晶粒的粒径是第二粒径(图3中的d2)。
第一粒径d1大于第二粒径d2。例如，与第二粒径d2相比，第一粒径d1等于或大于其10倍并且等于或小于其1000倍。
例如，第一粒径d1为100nm以上且10μm以下。例如，第二粒径d2为10nm以上且1μm以下。
第一分布主要包含第一晶粒31。第二个分布主要包含第二晶粒32。
例如，具有与第一分布对应的粒径的晶粒包含以板状或扁平状形成的晶粒。例如，具有与第二分布对应的粒径的晶粒包含以球形或不规则状形成的晶粒。
例如，在第一晶粒31和第二晶粒32两种晶粒中，粒径为100nm以上且10μm以下的晶粒在个数上的比例等于或大于1％且等于或小于50％。
第一粒子33含有稀土元素(RE)和氧(O)。第一粒子33和第二晶粒32含有相同的稀土元素(RE)。例如，第一粒子33具有RE2O3(RE是稀土元素)所示的化学成分。
例如，第一粒子33是结晶。例如，第一粒子33形成为球形或不规则状。第一粒子33的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第一粒子33的粒径的中值等于或大于1nm，且等于或小于100nm。
第二粒子34含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)。例如，第二粒子34具有BaCO3所示的化学成分。
例如，第二粒子34是晶体状。例如，第二粒子34形成为球形或不规则状。第二粒子34的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第二粒子34的粒径的中值为1nm以上且1μm以下。
第三粒子35含有铜(Cu)和氧(O)。例如，第三粒子35具有CuO所示的化学成分。
例如，第三粒子35是晶体状。例如，第三粒子35形成为球形或不规则状。第三粒35的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第三粒子35的粒径的中值为1nm以上且100nm以下。
第四粒子36含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。例如，第四粒子36具有BaCuxOy(0≤x≤2，0<y≤4)所示的化学成分。
例如，第四粒子36是晶体状。例如，第四粒子36形成为球形或不规则状。第四粒子36的粒径的中值低于第一晶粒31的粒径的中值。例如，第四粒子36的粒径的中值为1nm以上且1μm以下。
第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒36的化学成分不同。此外，第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36的化学成分与第一晶粒31和第二晶粒32的化学成分都不同。
例如，在第一晶粒31、第二晶粒32、第一粒子33、第二粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36中，第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36的比例等于或大于0.1％且等于或小于10％。
请注意，连接层30中仅包含一种选自第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36中的粒子的构造是可用的。连接层30中仅包含两种选自第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36中的粒子的构造也是可用的。此外，连接层30中仅包含三种选自第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36中的粒子的构造也是可用的。
例如，连接层30包含钠(Na)。例如，连接层30中含有的钠(Na)的原子浓度等于或大于0.01％且等于或小于1％。
例如，可以通过能量色散X射线光谱(EDX)或波长色散X射线分析(WDX)测量连接层30中所含钠(Na)的原子浓度。钠(Na)的原子浓度中，其分母是通过WDX或EDX测量的所有原子的量。
例如，在第四实施方式所述的超导导线400中，电流从第一超导导线401流经连接层30、连接构件403和连接层30至第二超导导线402。
采用连接层30将第一超导导线401和连接构件403进行连接，以使第一超导导线401和连接构件403连接而成的连接结构具有低电阻和高机械强度。此外，采用连接层30将第二超导导线402和连接构件403进行连接，以使第二超导导线402和连接构件403连接而成的连接结构具有低电阻和高机械强度。
由此，用于连接第一超导导线401和第二超导导线402的连接结构具有低电阻和高机械强度。因此，超导导线400具有低电阻和高机械强度。
请注意，可以通过连接三根或更多根超导导线来形成进一步延长的超导导线。
在第四实施方式所述的超导导线中，尽管使用第一实施方式所述的超导层的连接结构的情况作为示例进行描述，但是可以使用第二实施方式所述的连接结构代替第一实施方式所述的超导层的连接结构。也就是说，第二实施方式中所述的连接层可以用于连接层30。
(变形例)
图14是第四实施方式所述的超导导线的变形例的横截面示意图。第四实施方式所述的变形例的超导导线410与第四实施方式所述的超导导线400的不同之处在于，提供了增强材料60。
增强材料60设置在第一超导导线401和第二超导导线402之间。例如，增强材料60设置在第一超导层16和第二超导层26之间。
例如，增强构件60与第一超导导线401和第二超导导线402接触。例如，增强材料60与连接层30接触。
增强材料60用于提高超导导线410的机械强度。
例如，增强材料60是金属或树脂。例如，增强材料60是焊料。例如，增强材料60是含有银(Ag)和铟(In)的焊料。
如上所述，根据第四实施方式，通过连接两根超导导线，可以延长超导导线，并具有低电阻和高机械强度。
(第五实施方式)
第五实施方式的超导导线具备：包含第一超导层的第一超导导线；包含第二超导层的第二超导线；包含第一表面和与第一表面相对的第二表面的第三超导层；和设置在第一超导层和第三超导层之间、以及第二超导层和第三超导层之间的连接层，所述连接层包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒，且包含至少一种选自含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒子、以及含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的第四粒子中的粒子。第一超导层和第二超导层面向第三超导层的第一表面。第五实施方式的超导导线与第四实施方式的超导导线的不同之处在于，将与第三实施方式类似的连接层作为连接层。在下文中，部分地省略了与第四实施方式的内容重复的描述。
如图12所示，第五实施方式所述的连接层30的构造与第三实施方式所述的连接层30类似。
连接层30包含第一晶粒31、第二晶粒32、第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35、第四粒子36和空隙37。连接层30由第一晶粒31、第二晶粒32、第一粒子33、第二粒子34、第三粒子35和第四粒子36烧结而成。
连接层30是多孔的。空隙37存在于连接层30中的粒子之间。
第一晶粒31含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。第一晶粒31是稀土氧化物。例如，第一晶粒31是具有钙钛矿结构的单晶或多晶。例如，第一晶粒31具有(RE)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≤δ≤7)所示的化学成分。
例如，第一晶粒31形成为板状或扁平状。第一晶粒31的粒径的中值为1nm且10μm以下。
第一晶粒31是超导体。
第二晶粒32含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)。第二晶粒32是稀土氧化物。例如，第二晶粒32是具有钙钛矿结构的单晶或多晶。例如，第二晶粒32具有(RE)Ba2Cu3Oδ(RE是稀土元素，6≤δ≤7)所示的化学成分。
例如，第二晶粒32含有与第一晶粒31相同的稀土元素。例如，第二晶粒32的化学成分与第一晶粒31的化学成分相同。由于第一晶粒32的化学成分与第一晶粒31的化学成分相同的情况下，第一晶粒31和第二晶粒32之间的连接性得到改善，因此优选。
例如，第二晶粒32可以含有与第一晶粒31不同的稀土元素。例如，第二晶粒32的化学成分可以与第一晶粒31的化学成分不同。
例如，第二晶粒32形成为球形或不规则状。例如，第二晶粒32的粒径的中值为1nm且10μm以下。
第二晶粒32是超导体。
连接层30中所含的晶粒的粒径分布不包含清晰的双峰分布。
例如，第一晶粒31的结晶性优于第二晶粒32的结晶性。
如上所述，根据第五实施方式，通过连接两根超导导线可以延长超导导线，且具有低电阻和高机械强度。
(第六实施方式)
第六实施方式的超导导线与第四或第五实施方式的超导导线的区别在于，连接层包含彼此分离的第一区域和第二区域。在下文中，部分地省略了与第四或第五实施方式的内容重复的描述。
图15是第六实施方式所述的超导导线的横截面示意图。第六实施方式的超导导线600包含第一超导导线401、第二超导导线402和连接构件403。第六实施方式的超导导线600通过使用连接构件403将第一超导导线401连接到第二超导导线402进行延长。
第一超导导线401包含第一基底12、第一中间层14、第一超导层16和第一保护层18。第二超导导线402包含第二基底22、第二中间层24、第二超导层26和第二保护层28。连接构件403包含第三基底42、第三中间层44和第三超导层46。
连接层30包含第一区域30a和第二区域30b。第一区域30a和第二区域30b彼此分离。
第一区域30a设置在第一超导层16和第三超导层46之间。第一区域30a与第一超导层16接触。第一区域30a与第三超导层46接触。
第二区域30b设置在第二超导层26和第三超导层46之间。第二区域30b与第二超导层26接触。第二区域30b与第三超导层46接触。
第六实施方式所述的连接层30的构造与图2所示的第一实施方式的连接层30、图11所示的第二实施方式的连接层30、或图12所示的第三实施方式的连接层30类似。第一区域30a和第二区域30b均具有与图2所示的第一实施方式的连接层30、图11所示的第二实施方式的连接层30、或图12所示的第三实施方式的连接层30类似的构造。
例如，在第六实施方式的超导导线600中，电流从第一超导导线401流经连接层30的第一区域30a、连接构件403、和连接层30的第二区域30b至超导导线402。
(第一变形例)
图16是第六实施方式所述的超导导线的第一变形例的横截面示意图。第六实施方式的第一变形例的超导导线610与第六实施方式的超导导线600的区别在于，第一超导层16与第三超导层46相对的一部分表面暴露，且第二超导层2与第三超导层46相对的一部分表面暴露。
存在一个区域，其中连接层30不存在于第一超导导线16的上表面的第二超导层26侧的端部附近。此外，还存在一个区域，其中连接层30不存在于第二超导层26的上表面的第一超导层16侧的端部附近。
(第二变形例)
图17是第六实施方式所述的超导导线的第二变形例的横截面示意图。第六实施例的第二变形例的超导导线620与第一变形例的超导导线610的区别在于，提供了增强材料60。
增强材料60设置在第一超导导线401和第二超导导线402之间。增强材料60设置在第一超导层16和第二超导层26之间。例如，增强材料60设置在第一超导层16和第三超导层46之间。例如，增强材料60设置在第二超导层26和第三超导层46之间。例如，增强构件60设置在第一区域30a和第二区域30b之间。
提供增强材料60以提高超导导线620的机械强度。
例如，增强材料60是金属或树脂。例如，增强材料60是焊料。例如，增强材料60是含有银(Ag)和铟(In)的焊料。
如上所述，根据第六实施方式，通过连接两根超导导线，可以延长超导导线，且具有低电阻和高机械强度。
(第七实施方式)
第七实施方式的超导线圈包含第四至第六实施方式所述的任意一种超导导线。在下文中，可以部分地省略与第四至第六实施方式中的任何一个的内容重复的描述。
图18是第七实施方式所述的超导线圈的透视示意图。图19是第七实施方式所述的超导线圈的横截面示意图。
第七实施方式的超导线圈700用于作为超导设备例如NMR、MRI、重离子放射治疗装置和超导磁悬浮铁路车辆等的产生磁场的线圈。
超导线圈700包含绕组架110、第一绝缘板111a、第二绝缘板111b和线绕组部112。线绕组部112包含超导导线120和线间层130。
图18示出了移除了第一绝缘板111a和第二绝缘板111b的状态。
例如，绕组架110由纤维增强塑料制成。例如，超导导线120以带状形成。如图18所示，超导导线120以绕组中心C为中心，以所谓的饼状缠绕在绕组架110上。
线间层130具有固定超导导线120的功能。线间层130具有防止超导导线120在超导设备的使用过程中因振动或相互摩擦而损坏的功能。
例如，第一绝缘板111a和第二绝缘板111b由纤维增强塑料制成。第一绝缘板111a和第二绝缘板111b具有将线绕组部112与外部绝缘的功能。线绕组部112位于第一绝缘板111a和第二绝缘板111b之间。
作为超导导线120，可使用第四至第六实施方式所述的任何超导导线。
如上所述，根据第七实施方式，由于超导线圈包含具有低电阻和高机械强度的超导导线，可以获得具有改进特性的超导线圈。
(第八实施方式)
根据第八实施方式所述的超导装置包含第七实施方式所述的超导线圈。在下文中，部分地省略了与第七实施方式的内容重复的描述。
图20是第八实施方式所述的超导装置的框图。第八实施方式的超导装置是重离子放射治疗装置800。重离子放射治疗装置800是超导装置的示例。
重离子放射治疗装置800包含入射系统50、同步加速器52、光束传输系统54、辐照系统56和控制系统58。
入射系统50具有产生用于治疗的碳离子的功能，并能初步加速即将入射到同步加速器52中的碳离子。例如，入射系统50包含离子产生源和线性加速器。
同步加速器52具有加速从入射系统50入射的碳离子束以达到适合治疗的能量的功能。第七实施方式所述的超导线圈700用于同步加速器52中。
光束传输系统54具有将从同步加速器52入射的碳离子束传输到辐射系统56的功能。例如，光束传送系统54包含偏转电磁铁。
辐照系统56具有将从光束传输系统54入射的碳离子束照射作为辐照靶的患者的功能。例如，辐照系统56包含一个旋转机架，该旋转机架可使所述碳离子从任意方向进行辐照。第七实施方式的超导线圈700用于所述旋转机架。
控制系统58控制入射系统50、同步加速器52、光束传输系统54和辐照系统56。例如，控制系统58是计算机。
在第八实施方式所述的重离子放射治疗装置800中，第七实施方式所述的超导线圈700用于同步加速器52和旋转机架。由此，可实现具有优良特性的重离子放射治疗装置800。
在第八实施方式中，尽管已经描述了作为超导装置的示例的重离子放射疗装置800升高的情况，但是超导装置可以是核磁共振设备(NMR)、磁共振成像设备(MRI)或超导磁悬浮铁路车辆。
实施例
(实施例1)
在哈氏合金基底上形成中间层和GdBa2Cu3O7-δ层(氧化物超导层)，并在其上覆盖一层银和铜的保护层，以制备三根氧化物超导导线。其中一根导线的长度为2cm，其余两根导线的长度均为10cm。使用硝酸、氨和过氧化氢的混合溶液对2cm长的导线的两端部之间、和每根10cm长的导线的距离一个端部1cm处的部分进行湿法蚀刻，以暴露氧化物超导层。
制备了Gd2O3、BaCO3和CuO三种粉末，称取适量，充分混合，并将混合后的粉末压模制成生压坯。所得生压坯在930℃下烧结，制备出以GdBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)为组成成分的氧化物超导体。将所得氧化物超导体粉碎，以制备出粒径的中值(粒径)约为3μm的超导体粉末。
将得到的超导体粉体与粒径约为50nm的Gd2O3粉体、粒径约为70nm的BaCO3粉体和粒径约为30nm的CuO粉体用研钵进行混合。将得到的混合粉体与水和海藻酸钠混合后制备浆料。
将得到的浆料施加到上述2cm的超导导线的所暴露出的氧化物超导层后，将2cm超导导线的施加了浆料的部分与10cm超导导线的暴露出超导层的部分相对，进行重叠，且从上、下方被夹在板之间，以形成如图13所示的结构。在所述结构处于被夹在板之间、且在板的上表面施加重量以对连接部分加重的状态下，将所述结构置于炉内。
在施加重量的状态下将所述结构在空气气氛中加热至780℃以进行第一热处理。随后，将结构冷却至室温，将氧气引入炉内，在氧气氛中将结构加热至500℃以进行第二热处理，形成超导导线的连接结构。
当将端子分别附着于连接后的超导导线的两端以测量电阻的温度依赖性时，在93K左右证实具有清晰的超导转变。实施例和比较例中的相对电阻值如下所示，其中，该连接结构的超导转变后的电阻值设为参考值1.0。
实施例1中的连接结构即使在温度降低至80K时仍保持相当于在室温下的连接性，并且具有能承受室温至80K的热收缩的连接强度。实施例和比较例中的相对强度值如下所示，其中，对实施例1中的连接结构的两端施加拉伸载荷，将连接部分被剥离时的载荷设为参考值1.0.
当通过SEM和SEM-EDX观察连接部分的横截面时，发现第一晶粒以板状或扁平状形成并具有GdBa2Cu3Oδ(6≤δ≤7)所示的成分，第二晶粒以不规则状形成并具有GdBa2Cu3Oδ(6≤δ≤7)所示的成分。第一晶粒的粒径(第一粒径)约为5μm，而第二晶粒的粒径(第二粒径)约为90nm，粒径分布呈双峰分布。
在连接部分中，存在Gd2O3、BaCO3、CuO、以及Gd与Cu与O的化合物。此外，还发现了少量Na。
(实施例2)
在哈氏合金基底上形成中间层和GdBa2Cu3O7-δ层(氧化物超导层)，并在其上覆盖一层银和铜的保护层，以制备三根氧化物超导导线。其中一根导线的长度为2cm，其余两根导线的长度均为10cm。使用硝酸、氨和过氧化氢的混合溶液对2cm长的导线的两端之间、和每根10cm长的导线的距离一个端部1cm处的部分进行湿法蚀刻，以暴露氧化物超导层。
采用MOD法制备具有GdBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)组成的氧化物超导体，并将其粉碎，以制备粒径的中值(粒径)约为50nm的超导体粉末。
使用氧化锆珠在珠磨机中将得到的超导体粉体与粒径约为50nm的Gd2O3粉体、粒径约为70nm的BaCO3粉体以及粒径约为30nm的CuO粉体进行混合。将得到的混合粉体与水和海藻酸钠混合后制备浆料。
将得到的浆料施加到上述2cm超导导线的所暴露的氧化物超导层之后，将2cm超导导线中的施加了浆料的部分与10cm超导导线中的暴露出超导层的部分相对，对其进行重叠，从上下方用板夹住，以形成如图13所示的结构。在所述结构被夹在板之间的状态下，将所述结构拧紧，以便对连接部分施加重量，并在该状态下将其放入炉中。
在氮气和氧气的混合气氛中将所述结构加热至750℃以进行第一热处理。氧浓度设置为20％。随后将结构冷却至室温左右，在空气气氛中加热至550℃以进行第二热处理，形成超导导线的连接结构。
当将端子分别附着于连接后的超导导线的两端以测量电阻的温度依赖性时，在93K左右证实具有清晰的超导转变，且相对电阻值为1.0。
即使温度降至80K时，实施例2中的连接结构仍保持与室温下相同的连接性，并且具有可承受室温至80K的热收缩的连接强度。相对连接强度为1.0。
当通过SEM和SEM-EDX观察连接部分的横截面时，发现第一晶粒以板状或扁平状形成并具有GdBa2Cu3O7-δ所示的成分，第二晶粒以不规则状形成并具有GdBa2Cu3O7-δ所示的成分。第一晶粒和第二晶粒的粒径均约为100nm，并且确认不呈双峰分布。
在连接部分中，存在Gd2O3、BaCO3、CuO，以及Gd与Cu与O的化合物。此外，还发现了少量Na。
(实施例3)
在哈氏合金基底上形成中间层和GdBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)层(氧化物超导层)，并在其上覆盖银和铜的保护层，以制备三根氧化物超导导线。其中一根导线的长度为3cm，其余两根导线的长度均为10cm。用硝酸、氨和过氧化氢的混合溶液对3cm长的导线的两端部、和10cm长的两根导线的距离端部1cm的部分进行湿法蚀刻，以暴露氧化物超导层。
准备Gd2O3、BaCO3和CuO三种粉末，称取适量，充分混合，并将混合后的粉末压模制成生压坯。所得的生压坯在930℃下烧结，以制备具有GdBa2Cu3O7-δ组成的氧化物超导体。将所得氧化物超导体进行粉碎，以制备粒径的中值(粒径)约为3μm的超导体粉末。
使用氧化锆珠在珠磨机中将得到的超导体粉体与粒径约为50nm的Gd2O3粉体、粒径约为70nm的BaCO3粉体以及粒径约为30nm的CuO粉体进行混合。将得到的混合粉体与水和海藻酸钠混合后制备浆料。
将得到的浆料施加到上述3cm超导导线中的所暴露的氧化物超导层之后，将所述3cm超导导线中的施加浆料的部分与所述10cm超导导线中的暴露出超导层的部分相对，对其进行重叠，从上下方用板夹住，以形成如图15所示的结构。在所述结构被夹在板之间的状态下，将所述结构拧紧，以便对连接部分施加重量，并在该状态下将其放入炉中。
在氮气和氧气的混合气氛中将所述结构加热至750℃以进行第一热处理。氧浓度设置为20％。随后将所述结构冷却至室温左右，在空气气氛中加热至550℃进行第二热处理，形成超导导线的连接结构。
当将端子分别附着于连接后的超导导线的两端以测量电阻的温度依赖性时，在93K左右证实具有清晰的超导转变，且相对电阻值为0.5。
即使温度降至80K时，实施例3中的连接结构仍保持与室温下相同的连接性，并且具有可承受室温至80K的热收缩的连接强度。相对连接强度为0.8。
当通过SEM和SEM-EDX观察连接部分的横截面时，发现第一晶粒以板状或扁平状形成并具有GdBa2Cu3O7-δ所示的成分，第二晶粒以不规则状形成并具有GdBa2Cu3O7-δ所示的成分。第一晶粒的粒径约为3μm，而第二晶粒的粒径约为80nm，粒径分布呈双峰分布。
在连接部分中发现有少量Na，但没有发现Gd2O3、BaCO3、CuO、或Gd与Cu与O的化合物。
(实施例4)
在哈氏合金基底上形成中间层和GdBa2Cu3O7-δ层(氧化物超导层)，并在其上覆盖一层银和铜的保护层，以制备三根氧化物超导导线。其中一根导线的长度为3cm，其余两根导线的长度均为10cm。用硝酸、氨和过氧化氢的混合溶液对3cm长的导线的两端部、和10cm长的两根导线的距离端部1cm的部分进行湿法蚀刻，以暴露氧化物超导层。
准备Gd2O3、BaCO3和CuO三种粉末，称取适量，充分混合，并将混合后的粉末压模制成生压坯。将所得的生压坯在930℃下进行烧结，以制备以GdBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)为组成成分的氧化物超导体。将所得的氧化物超导体进行粉碎，以制备粒径的中值(粒径)约为5μm的超导体粉末。
将得到的超导体粉体与粒径约为50nm的Gd2O3粉体、粒径约为800nm的BaCO3粉体和粒径约为30nm的CuO粉体用研钵进行混合。将得到的混合粉体与水和海藻酸钠混合后制备浆料。
将得到的浆料施加到上述3cm超导导线中的所暴露的氧化物超导层之后，将所述3cm超导导线中的施加浆料的部分与所述10cm超导导线中的暴露出超导层的部分相对，对其进行重叠，从上下方用板夹住，以形成如图15所示的结构。在所述结构被夹在板之间的状态下，将所述结构拧紧，以便对连接部分施加重量，并在该状态下将其放入炉中。
在氩气气氛中将所述结构加热至800℃以进行第一热处理。随后，将所述结构冷却至500℃，将氧气引入炉中，在氧气氛中将温度保持在500℃进行第二热处理，以形成超导导线的连接结构。
当将端子分别附着于连接后的超导导线的两端以测量电阻的温度依赖性时，在约93K左右证实具有清晰的超导转变，且相对电阻值为0.8。此外，即使温度降至80K时，这种连接结构仍保持与室温下相同的连接性，并且具有可承受室温至80K的热收缩的连接强度。相对连接强度为0.7。
当通过SEM和SEM-EDX观察连接部分的横截面时，发现第一晶粒以板状或扁平状形成并具有GdBa2Cu3O7-δ所示的组分，第二晶粒以不规则状形成并具有GdBa2Cu3Oδ(6≤δ≤7)所示的成分。第一晶粒的粒径(第一粒径)约为7μm，而第二晶粒的粒径(第二粒径)约为5μm，未确定有清晰的双峰分布。
在连接部分中存在Gd2O3、BaCO3、CuO、以及Gd与Cu与O的化合物。此外，还发现了少量Na。
(实施例5)
以与实施例1类似的方式形成、测量和观察连接结构，不同之处在于制备粒径的中值(粒径)约为10μm的超导体粉末。
(实施例6)
以与实施例2类似的方式形成、测量和观察连接结构，不同之处在于将第一热处理温度设置为740℃。
(实施例7)
除了制备粒径的中值(粒径)约为12μm的超导体粉末外，以与实施例1类似的方式形成、测量和观察连接结构。
(实施例8)
以与实施例1类似的方式形成、测量和观察连接结构，不同之处在于制备粒径的中值(粒径)约为700nm的超导体粉末。
(实施例9)
以与实施例1类似的方式形成、测量和观察连接结构，不同之处在于制备粒径的中值(粒径)约为1μm的超导体粉末，并且用搅拌器对超导体粉末进行搅拌以使晶粒形状不规则。
(实施例10)
以与实施例1类似的方式形成、测量和观察连接结构，不同之处在于不使用海藻酸钠。
(实施例11)
以与实施例1类似的方式形成、测量和观察连接结构，不同之处在于将超导体粉末的混合量相对于粒径为约50nm的Gd2O3粉末、粒径为约70nm的BaCO3粉末、以及粒径为约30nm的CuO粉末的量的比例降低。
(实施例12)
以与实施例1类似的方式形成、测量和观察连接结构，不同之处在于将超导体粉末的混合量相对于粒径为约50nm的Gd2O3粉末、粒径约为70nm的BaCO3粉末、以及粒径约为30nm的CuO的量的比例降低。
(实施例13)
以与实施例1类似的方式形成、测量和观察连接结构，不同之处在于以Y(钇)代替Gd(钆)，且第一热处理温度设置为800℃。
(实施例14)
以与实施例1类似的方式形成、测量和观察连接结构，不同之处在于以Eu(铒)代替Gd(钆)。
(比较例1)
在哈氏合金基底上形成中间层和GdBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)层(氧化物超导层)，并在其上覆盖银和铜的保护层，以制备三根氧化物超导导线。其中一根导线的长度为2cm，其余两根导线的长度均为10cm。用硝酸、氨和过氧化氢的混合溶液对2cm长的导线的两端部之间、和10cm长的两根导线的距离一个端部1cm的部分进行湿法蚀刻，以暴露氧化物超导层。
准备Gd2O3、BaCO3和CuO三种粉末，称取适量，充分混合，并将混合后的粉末压模制成生压坯。将所得的生压坯在930℃下进行烧结，以制备以GdBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)为组成成分的氧化物超导体。将所得的氧化物超导体进行粉碎，以制备粒径的中值(粒径)约为3μm的超导体粉末。
将得到的超导粉末加入水和海藻酸钠以形成浆料，且将得到的浆料施加到上述2cm超导导线中的所暴露的氧化物超导层之后，将所述2cm超导导线中的施加浆料的部分与所述10cm超导导线中的暴露出超导层的部分相对，对其进行重叠，从上下方用板夹住，以形成一个与图13所示的结构类似的结构。在所述结构被夹在板之间的状态下，将所述结构放入炉中，并对板的上表面施加重量以对连接部分加重。
在施加重量的状态下，在空气气氛中将所述结构加热到950℃以进行第一热处理。随后将所述结构冷却到室温左右，将氧气引入炉体，在氧气气氛下将所述结构加热到500℃进行第二热处理，以形成超导导线的连接结构。
当端子分别附着到连接后的超导导线的两端以测量电阻的温度依赖性时，未确认有清晰的超导转变，并且得到高电阻值。
即使在温度降至80K时，比较例1中的连接结构仍保持与室温下相当的连接性，并且其连接强度可以承受室温至80K的热收缩。相对连接强度为2。
当通过SEM和SEM-EDX观察连接部分的横截面时，发现具有约为3μm的粒径的第一晶粒以板状或扁平状形成，具有GdBa2Cu3O7-δ所示的成分，且发现少量Na。
(比较例2)
在哈氏合金基底上形成中间层和GdBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)层(氧化物超导层)，并在其上覆盖银和铜的保护层，以制备三根氧化物超导导线。其中一根导线的长度为2cm，其余两根导线的长度均为10cm。用硝酸、氨和过氧化氢的混合溶液对2cm长的导线的两端部之间、和10cm长的两根导线的距离一个端部1cm的部分进行湿法蚀刻，以暴露氧化物超导层。
使用研钵对粒径约为50nm的Gd2O3粉末、粒径约为70nm的BaCO3粉末和粒径约为30nm的CuO粉末进行混合。将得到的混合粉末中加入水和海藻酸钠以制备浆料。
将得到的浆料施加到上述2cm超导导线中的所暴露的氧化物超导层之后，将所述2cm超导导线中的施加浆料的部分与所述10cm超导导线中的暴露出超导层的部分相对，对其进行重叠，从上下方用板夹住，以形成一个与图13所示的结构类似的结构。在所述结构被夹在板之间的状态下，将所述结构放入炉中，且在板的上表面施加重量以对连接部分进行加重。
在施加重量的状态下，在空气气氛中将所述结构加热到780℃以进行第一热处理。随后将所述结构冷却至室温左右，将氧气引入炉体，在氧气气氛下将结构加热到500℃进行第二热处理，形成超导导线的连接结构。
当端子分别附着到连接后的超导导线的两端以测量电阻的温度依赖性时，未确认有清晰的超导转变，并且得到高电阻值。
即使在温度降至80K时，比较例2中的连接结构仍保持与室温下相当的连接性，并且其连接强度可以承受室温至80K的热收缩。相对连接强度为1。
当通过SEM和SEM-EDX观察连接部分的横截面时，发现具有约为100nm的粒径的第一晶粒以不规则状形成，具有GdBa2Cu3O7-δ所示的成分，。在连接部分中存在Gd2O3、BaCO3、CuO、以及Gd与Cu与O的化合物。此外，还发现少量的Na。
(比较例3)
在哈氏合金基底上形成中间层和GdBa2Cu3Oδ(6≦δ≦7)层(氧化物超导层)，并在其上覆盖银和铜的保护层，以制备三根氧化物超导导线。其中一根导线的长度为2cm，其余两根导线的长度均为10cm。用硝酸、氨和过氧化氢的混合溶液对2cm长的导线的两端部之间、和10cm长的两根导线的距离一个端部1cm的部分进行湿法蚀刻，以暴露氧化物超导层。
准备Gd2O3、BaCO3和CuO三种粉末，称取适量，充分混合，并将混合后的粉末压模制成生压坯。将所得的生压坯在930℃下进行烧结，以制备以GdBa2Cu3O7-δ为组成成分的氧化物超导体。将所得的氧化物超导体进行粉碎，以制备粒径的中值(粒径)约为3μm的超导体粉末。
将得到的超导粉末加入水和海藻酸钠以形成浆料，并将得到的浆料施加到上述2cm超导导线中的所暴露的氧化物超导层之后，将所述2cm超导导线中的施加浆料的部分与所述10cm超导导线中的暴露出超导层的部分相对，对其进行重叠，从上下方用板夹住，以形成如图13所示的结构。在所述结构被夹在板之间的状态下，将所述结构放入炉中，并对板的上表面施加重量以对连接部分加重。
在施加重量的状态下，在空气气氛中将所述结构加热到800℃以进行第一热处理。随后将所述结构冷却至室温左右，将氧气引入炉体，在氧气气氛下将所述结构加热到500℃进行第二热处理，形成超导导线的连接结构。
比较例3中的样品出炉后立即剥离，未形成连接结构。
表1给出了实施例1～14和比较例1～3中的试样的评价结果。
Figure BDA0003522738440000381
由表1可知，实施例1、3、5和7～14中，超导层的连接结构具备第一超导层、第二超导层、以及设置在第一超导层和第二超导层之间的连接层，所述连接层包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒，所述晶粒具有包含双峰分布的粒径分布，与不含双峰分布的比较例1～3相比，具有更低的电阻。
由表1也可知，实施例1、3、5和7～14中，实施例1、5、8、11和14均满足条件：(1)第一粒径为100nm以上且10μm以下，(2)第一粒径等于或大于第二粒径的10倍，(3)对应于第一分布的粒子形状是板状或扁平状，(4)粒径为100nm以上且10μm以下的晶粒的的个数的比例等于或大于1％且等于或小于50％，(5)包含至少任意一种选自第一粒子、第二粒子、第三粒子和第四粒子中的粒子、和(6)含有钠，这些实施例与不满足上述(1)～(6)中的至少一项条件的实施例3、7、9、10、12和13相比，具有更低的电阻或更高的机械强度。
从表1还可以看出，实施例2、4和6中的超导层的连接结构具备第一超导层、第二超导层以及设置在第一超导层和超导层之间的连接层，所述连接层包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒、和至少一种选自含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒子、以及含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的第四粒子中的粒子，实施例2、4和6与不包含第一粒子、第二粒子、第三粒子和第四粒子的比较例1～3相比，均具有更低的电阻。
尽管已经对一些实施方式进行描述，但这些实施方式仅以示例的方式提出，并不旨在限制本发明的范围。这些新颖的实施方式可以以其它各种形式实现，并且在不偏离本发明要点的情况下可以进行各种省略、置换和变更。例如，一个实施方式的构成元素可以用另一实施方式的构成元素进行替换或变更。这些实施方式及其变形包含在发明的范围和要点中，并且包含在权利要求书记载的发明及其等效范围内。
附图标记
16 第一超导层
26 第二超导层
30 连接层
31 第一晶粒
32 第二晶粒
33 第一粒子
34 第二粒子
35 第三粒子
36 第四粒子
46 第三超导层
100 连接结构
400 第四实施方式所述的超导导线
600 第六实施方式所述的超导导线
700 超导线圈
800 重离子放射治疗装置
权利要求书(按照条约第19条的修改)
1.一种超导层的连接结构，其包含：
第一超导层；
第二超导层；和
设置在所述第一超导层和所述第二超导层之间的连接层，所述连接层包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒，所述晶粒具有包含双峰分布的粒径分布，
其中，所述双峰分布具有包含第一峰值的第一分布和包含第二峰值的第二分布，并且
对应于所述第一峰值的第一粒径大于对应于所述第二峰值的第二粒径，
在所述晶粒中，具有与所述第一分布对应的粒径的晶粒包含板状或扁平状的晶粒。
2.根据权利要求1所述的连接结构，其中，所述第一粒径为100nm以上且10μm以下。
3.根据权利要求1或2所述的连接结构，其中，所述第一粒径等于或大于所述第二粒径的10倍。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的连接结构，其中，在所述晶粒中，粒径为100nm以上且10μm以下的晶粒的个数的比例等于或大于1％且等于或小于50％。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的连接结构，其中，所述连接层包含选自含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒子、以及含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的第四粒子中的至少一种粒子。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的连接结构，其中，所述连接层含有钠(Na)。
7.一种超导层的连接结构，其包含：
第一超导层；
第二超导层；和
设置在所述第一超导层和所述第二超导层之间的连接层，所述连接层包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒、以及选自含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒子、以及含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的第四粒子中的至少一种粒子，
其中，所述晶粒包含板状或扁平状的晶粒。
8.一种超导导线，其具备：
包含第一超导层的第一超导导线；
包含第二超导层的第二超导导线；
包含第一表面和与所述第一表面相对的第二表面的第三超导层；和
连接层，所述连接层设置在所述第一超导层和所述第三超导层之间、以及所述第二超导层和所述第三超导层之间，并且包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒，所述晶粒具有包含双峰分布的粒径分布，
所述第一超导层和所述第二超导层面向所述第三超导层的所述第一表面，
其中，所述双峰分布具有包含第一峰值的第一分布和包含第二峰值的第二分布，并且
对应于所述第一峰值的第一粒径大于对应于所述第二峰值的第二粒径，
在所述晶粒中，具有与所述第一分布相对应的粒径的晶粒包含板状或扁平状的晶粒。
9.根据权利要求8所述的超导导线，其中，所述第一粒径为100nm以上且10μm以下。
10.根据权利要求8或9所述的超导导线，其中，所述第一粒径等于或大于所述第二粒径的10倍。
11.一种超导导线，其具备：
包含第一超导层的第一超导导线；
包含第二超导层的第二超导导线；
包含第一表面和与所述第一表面相对的第二表面的第三超导层；和
连接层，所述连接层设置在所述第一超导层和所述第三超导层之间、以及所述第二超导层和所述第三超导层之间，所述连接层包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒，并且，所述连接层包含选自含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒子、以及含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的第四粒子中的至少一种粒子，
所述第一超导层和所述第二超导层面向所述第三超导层的所述第一表面，
其中，所述晶粒包含板状或扁平状的晶粒。
12.根据权利要求8至11中任一项所述的超导导线，其中，在所述第一超导导线与所述第二超导导线之间，不存在所述连接层。
13.根据权利要求8至12中任一项所述的超导导线，其中，所述第一超导层和所述第三超导层之间的所述连接层与所述第二超导层和所述第三超导层之间的所述连接层是连续的。
14.根据权利要求8至13中任一项所述的超导导线，其中，所述超导导线还具备：
与所述第一超导层的一部分接触的第一保护层；和
与所述第二超导层的一部分接触的第二保护层，
并且不具备与所述第三超导层接触的保护层。
15.一种超导线圈，其包含权利要求8至14中任一项所述的超导导线。
16.一种超导装置，其包含权利要求15所述的超导线圈。
17.一种超导层的连接方法，所述连接方法包含下述步骤：
制备第一超导层和第二超导层；
制备浆料，所述浆料包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒、含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、以及含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒子；
将所述浆料施加到所述第二超导层上；
将所述浆料置于所述第一超导层和所述第二超导层之间，并将所述第一超导层和所述第二超导层重叠；
在第一温度下进行第一热处理；和
在具有氧分压的气氛中在第二温度下进行第二热处理，所述氧分压等于或高于所述第一热处理中的氧分压。
18.根据权利要求17所述的连接方法，其中，所述第一温度等于或小于800℃。
19.根据权利要求17或18所述的连接方法，其中，所述第二温度低于所述第一温度。

Claims (25)

1.一种超导层的连接结构，其包含：
第一超导层；
第二超导层；和
设置在所述第一超导层和所述第二超导层之间的连接层，所述连接层包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒，所述晶粒具有包含双峰分布的粒径分布。
2.根据权利要求1所述的连接结构，其中，所述双峰分布具有包含第一峰值的第一分布和包含第二峰值的第二分布，并且
对应于所述第一峰值的第一粒径大于对应于所述第二峰值的第二粒径。
3.根据权利要求2所述的连接结构，其中，所述第一粒径为100nm以上且10μm以下。
4.根据权利要求2或3所述的连接结构，其中，所述第一粒径等于或大于所述第二粒径的10倍。
5.根据权利要求2至4中任一项所述的连接结构，其中，在所述晶粒中，具有与所述第一分布对应的粒径的晶粒包含板状或扁平状的晶粒。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的连接结构，其中，在所述晶粒中，粒径为100nm以上且10μm以下的晶粒的个数的比例等于或大于1％且等于或小于50％。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的连接结构，其中，所述连接层包含选自含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒子、以及含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的第四粒子中的至少一种粒子。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的连接结构，其中，所述连接层含有钠(Na)。
9.一种超导层的连接结构，其包含：
第一超导层；
第二超导层；和
设置在所述第一超导层和所述第二超导层之间的连接层，所述连接层包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒、以及选自含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒子、以及含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的第四粒子中的至少一种粒子。
10.根据权利要求9所述的连接结构，其中，所述晶粒包含板状或扁平状的晶粒。
11.一种超导导线，其具备：
包含第一超导层的第一超导导线；
包含第二超导层的第二超导导线；
包含第一表面和与所述第一表面相对的第二表面的第三超导层；和
连接层，所述连接层设置在所述第一超导层和所述第三超导层之间、以及所述第二超导层和所述第三超导层之间，并且包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒，所述晶粒具有包含双峰分布的粒径分布，
所述第一超导层和所述第二超导层面向所述第三超导层的所述第一表面。
12.根据权利要求11所述的超导导线，其中，所述双峰分布具有包含第一峰值的第一分布和包含第二峰值的第二分布，并且
对应于所述第一峰值的第一粒径大于对应于所述第二峰值的第二粒径。
13.根据权利要求12所述的超导导线，其中，所述第一粒径为100nm以上且10μm以下。
14.根据权利要求12或13所述的超导导线，其中，所述第一粒径等于或大于所述第二粒径的10倍。
15.根据权利要求12至14中任一项所述的超导导线，其中，在所述晶粒中，具有与所述第一分布相对应的粒径的晶粒包含板状或扁平状的晶粒。
16.一种超导导线，其具备：
包含第一超导层的第一超导导线；
包含第二超导层的第二超导导线；
包含第一表面和与所述第一表面相对的第二表面的第三超导层；和
连接层，所述连接层设置在所述第一超导层和所述第三超导层之间、以及所述第二超导层和所述第三超导层之间，所述连接层包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒，并且，所述连接层包含选自含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒子、以及含有钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的第四粒子中的至少一种粒子，
所述第一超导层和所述第二超导层面向所述第三超导层的所述第一表面。
17.根据权利要求16所述的超导导线，其中，所述晶粒包含板状或扁平状的晶粒。
18.根据权利要求11至17中任一项所述的超导导线，其中，在所述第一超导导线与所述第二超导导线之间，不存在所述连接层。
19.根据权利要求11至18中任一项所述的超导导线，其中，所述第一超导层和所述第三超导层之间的所述连接层与所述第二超导层和所述第三超导层之间的所述连接层是连续的。
20.根据权利要求11至18中任一项所述的超导导线，其中，所述超导导线还具备：
与所述第一超导层的一部分接触的第一保护层；和
与所述第二超导层的一部分接触的第二保护层，
并且不具备与所述第三超导层接触的保护层。
21.一种超导线圈，其包含权利要求11至20中任一项所述的超导导线。
22.一种超导装置，其包含权利要求21所述的超导线圈。
23.一种超导层的连接方法，所述连接方法包含下述步骤：
制备第一超导层和第二超导层；
制备浆料，所述浆料包含含有稀土元素(RE)、钡(Ba)、铜(Cu)和氧(O)的晶粒、含有稀土元素(RE)和氧(O)的第一粒子、含有钡(Ba)、碳(C)和氧(O)的第二粒子、以及含有铜(Cu)和氧(O)的第三粒子；
将所述浆料施加到所述第二超导层上；
将所述浆料置于所述第一超导层和所述第二超导层之间，并将所述第一超导层和所述第二超导层重叠；
在第一温度下进行第一热处理；和
在具有氧分压的气氛中在第二温度下进行第二热处理，所述氧分压等于或高于所述第一热处理中的氧分压。
24.根据权利要求23所述的连接方法，其中，所述第一温度等于或小于800℃。
25.根据权利要求23或24所述的连接方法，其中，所述第二温度低于所述第一温度。
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