CN114367300A - 一种s-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供了一种S‑石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法，属于光催化剂制备技术领域。该方法是以三聚氰胺为原料，利用高能微波热缩聚得到石墨相氮化碳，将其与硫酸钠分散在纯水中，超声处理后将悬浮液过滤并洗涤、干燥并得到硫掺杂的氮化碳，再将硫掺杂的氮化碳与氧化石墨烯溶入纯水中搅拌均匀，经过热处理、冷却后经过洗涤、离心等步骤，最终得到硫掺杂的氮化碳与氮化石墨烯复合光催化剂。与现有技术相比，本发明制得的纳米复合光催化剂制备工艺简单，解决了光催化技术受限于光吸收能力弱和光生载流子复合率高的技术问题，该方案获得的高活性光催化剂，对于氮化碳的实际应用具有十分重要的意义。
Description
技术领域
本发明涉及光催化剂制备技术领域，具体是一种S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法。
背景技术
太阳能是一种来源稳定、可持续使用的清洁能源，半导体光催化技术可以实现在温和条件下将太阳能转化为化学能的目的，自从1972 年藤岛科团队发现二氧化钛在紫外光下分解水产氢以来，光催化技术在解决能源和环境问题中已经越来越受到人们的重视，其在光解水制氢、光还原二氧化碳、光降解有机污染物、光灭活病毒等领域得到了广泛的关注。然而，在太阳光中，紫外光只占总太阳能的4％左右，而可见光则占了总太阳能的43％，因此更充分的利用太阳能，最大发挥其在能源和环境领域的作用，开发研究能响应可见光的半导体材料成为最迫切的需求。
石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种理想的可见光驱动光催化剂，具有合成简单、无毒、物理化学性质稳定等特点，但是受限于光吸收能力弱和光生载流子复合严重的问题，使得g-C3N4难以实现实际应用。通过元素掺杂、复合等方法改善g-C3N4电子化结构以提高其光催化活性，其中硫元素掺杂可以使g-C3N4的禁带宽度减小，增加可见光的吸收范围，提高载流子迁移率，促进光生电子-空穴对的分离，从而提高光催化活性。作为合成石墨烯基复合材料的前驱物与支撑载体的氧化石墨烯具有稳定化学性质，易功能化且可控性高，在与金属，金属氧化物，高分子聚合物等材料复合过程中，可以提供大的比表面积有效分散附着材料，提高光催化反应效率。因此S-g-C3N4与氧化石墨烯复合材料具有很好的光催化性能。
现有技术中，存在多个文献涉及该领域，其中，部分文献通过水热条件下，利用g-C3N4与氧化石墨烯为前驱体，在合成过程中进行掺杂Co、Fe元素，制备出的Fe-Co-g-C3N4@rG0催化剂。部分文献也制备了类石墨烯氮化碳二维纳米片，应用于光催化降解有机污染物、光解制氢、催化剂载体和传感器。
但是，上述文献仍然存在如何解决光催化技术受限于光吸收能力弱和光生载流子复合率高的技术问题，如何获得高活性的光催化剂，对于氮化碳的实际应用具有十分重要的意义。
发明内容
面对上述技术背景和技术问题，利用微波辐照加热的新方法制备了硫掺杂石墨相氮化碳，获得了高活性的光催化剂，解决了光催化技术受限于光吸收能力弱和光生载流子复合率高的技术问题。
为达到上述目的，本发明的实施例采用如下技术方案：
一种S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤1)将盛有三聚氰胺的坩埚放入高能微波炉中进行热缩聚反应 8-10分钟，得到淡黄色的硫掺杂的氮化碳粉末；
步骤2)将1质量份氮化碳粉末、和1-2质量份的硫酸钠或硫代硫酸钠均分散在纯水中，将混合液采用超声处理1.5-2.2小时；
步骤3)将上述超声处理后的混合液进行离心、洗涤、干燥后得到硫掺杂的氮化碳；
步骤4)将上述硫掺杂的氮化碳与氧化石墨烯溶入纯水中、并搅拌 1-1.5小时；
步骤5)将上述搅拌后的混合液放入反应釜中，在160-180C°的温度下进行溶剂热反应8-10小时；
步骤6)待反应釜自然冷却至室温，进行离心、洗涤、干燥后得到硫掺杂的氮化碳与氮化石墨烯纳米复合材料。
优选的，所述步骤1中还包括如下操作：坩埚内提前放入碳纤维作为微波吸收剂。
优选的，所述热缩聚反应中：高能微波炉的谐振腔真空度为2.5-3.5 kPa，高能微波的加热功率为3-4KW。
优选的，所述步骤2中：超声处理后的混合液包括0.1-1质量份的硫元素和1质量份的氮化碳。
优选的，所述步骤6中：所述氧化石墨烯均匀生长在硫掺杂的氮化碳上。
优选的，所述步骤2中：氮化碳、和硫酸钠或硫代硫酸钠混合物与纯水的质量比为3：100至5:100。
优选的，所述步骤4中：硫掺杂的氮化碳占3-5质量份；氧化石墨烯占0.01至0.1质量份；纯水占40-80质量份。
优选的，所述步骤5中：所述反应釜为包含聚四氟乙烯内衬的反应釜。
本发明提出的S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法具有以下有益效果：
1)本发明所制备的S-g-C3N4/rGO为聚集的纳米片，当在制备过程中加入氧化石墨烯时，氧化石墨烯均匀生长在S-g-C3N4的表面。
2)在光催化降解过程中，由于硫元素掺杂，减小了光生载流子在二者之间传输的阻力。
3)S-g-C3N4与氧化石墨烯的结合，可以构成利于光生载流子分离的异质结，从而促进了复合材料的光催化性能。
4)该制备方法制得的S-g-C3N4/rGO纳米复合光催化剂具有可见光催化性能，1.5h在可见光下对甲基橙MO溶液的降解率可达到99％， 2h在可见光下对盐酸四环素TC-HC1溶液的降解率可达到97％。
5)该技术方案具有合成简单、无毒无二次污染、物理化学性质稳定等特点，解决了光催化技术受限于光吸收能力弱和光生载流子复合率高的问题，可用于光降解有机染料和抗生素等环境催化领域。
具体实施方式
在本发明的描述中，需要理解的是，术语“包括”、“包含”或者其任何其他变体意在涵盖非排他性的包含，从而使得包括一系列要素的过程、方法、物品或者设备不仅包括那些要素，而且还包括没有明确列出的其他要素，或者是还包括为这种过程、方法、物品或者设备所固有的要素，不能理解为对本发明的限制。
对本发明进行进一步说明：
以下结合实施例，对本发明所述的一种S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法，结合技术方案作进一步详细说明。
实施例一
本实施例是本发明所述的一种S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法的一个具体实施例，包括以下步骤：
(1)称取0.18g的碳纤维作为微波吸收剂均匀平铺在坩埚中。
(2)称取10g的三聚氰胺放入步骤(1)的坩埚中，再放入高能微波炉热缩聚反应，在微波炉功率3KW下保持时间为8分钟，得到淡黄色的g-C3N4粉末以备用。
(3)称取2g的g-C3N4和2g的硫酸钠(其量比为1:1)均分散在 100ml纯水中，超声处理2h。
(4)将步骤(3)的混合液进行离心、洗涤、干燥后得到S-g-C3N4；
(5)将上述反应物S-g-C3N4与0.01g的氧化石墨烯rGO溶入50ml 纯水中搅拌1h；
(6)将步骤(5)的混合液放入100ml容量的聚四氟乙烯内衬反应釜中，在温度为160C°进行溶剂热反应10h；
(7)待反应釜自然冷却至室温，进行离心、洗涤、干燥后得到S -g-C3N4/rGO纳米复合材料。
实施例二
本实施例是本发明所述的一种S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法的一个具体实施例，包括以下步骤：
(1)称取0.18g的碳纤维作为微波吸收剂均匀平铺在坩埚中。
(2)称取10g的三聚氰胺放入步骤(1)的坩埚中，再放入高能微波炉热缩聚反应，在微波炉功率3KW下保持时间为8分钟，得到淡黄色的g-C3N4粉末以备用。
(3)称取1.333g的g-C3N4和2.667g的硫酸钠(量比为1:2)均分散在100ml纯水中，超声处理2h。
(4)将步骤(3)的混合液进行离心、洗涤、干燥后得到S-g-C3N4。
(5)将上述反应物S-g-C3N4与0.01g氧化石墨烯rGO溶入50ml 纯水中搅拌1h。
(6)将步骤(5)的混合液放入100ml容量的聚四氟乙烯内衬反应釜中，在温度为160C°进行溶剂热反应10h。
(7)待反应釜自然冷却至室温，进行离心、洗涤、干燥后得到S -g-C3N4/rGO纳米复合材料。
实施例三
本实施例是本发明所述的一种S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法的一个具体实施例，包括以下步骤：
(1)称取0.2g的碳纤维作为微波吸收剂均匀平铺在坩埚中。
(2)称取20g的三聚氰胺放入步骤(1)的坩埚中，再放入高能微波炉热缩聚反应，在微波炉功率3KW下保持时间为8分钟，得到淡黄色的g-C3N4粉末以备用。
(3)称取2g的g-C3N4和2g的硫酸钠(量比为1:1)均分散在 100ml纯水中，超声处理2h。
(4)将步骤(3)的混合液进行离心、洗涤、干燥后得到S-g-C3N4；
(5)将上述反应物S-g-C3N4与0.01g氧化石墨烯rGO溶入50ml 纯水中搅拌1h；
(6)将步骤(5)的混合液放入100ml容量的聚四氟乙烯内衬反应釜中，在温度为180C°进行溶剂热反应8h；
(7)待反应釜自然冷却至室温，进行离心、洗涤、干燥后得到S -g-C3N4/rGO纳米复合材料。
实施例四
本实施例是本发明所述的一种S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法的一个具体实施例，包括以下步骤：
(1)称取0.2g的碳纤维作为微波吸收剂均匀平铺在坩埚中。
(2)称取20g的三聚氰胺放入步骤(1)的坩埚中，再放入高能微波炉热缩聚反应，在微波炉功率3KW下保持时间为8分钟，得到淡黄色的g-C3N4粉末以备用。
(3)称取1.333g的g-C3N4和2.667g的硫酸钠(量比为1:2)均分散在100ml纯水中，超声处理2h。
(4)将步骤(3)的混合液进行离心、洗涤、干燥后得到S-g-C3N4；
(5)将上述反应物S-g-C3N4与0.01g氧化石墨烯rGO溶入50ml 纯水中搅拌1h；
(6)将步骤(5)的混合液放入100ml容量的聚四氟乙烯内衬反应釜中，在温度为180C°进行溶剂热反应8h；
(7)待反应釜自然冷却至室温，进行离心、洗涤、干燥后得到S -g-C3N4/rGO纳米复合材料。
实施例五
本实施例是本发明所述的一种S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法的一个具体实施例，包括以下步骤：
(1)称取0.18g碳纤维作为微波吸收剂均匀平铺在坩埚中。
(2)称取10g三聚氰胺放入步骤(1)的坩埚中，再放入高能微波炉热缩聚反应，在微波炉功率4KW下保持时间为8分钟，得到淡黄色的g-C3N4粉末以备用。
(3)称取2g的g-C3N4和2g的硫酸钠(量比为1:1)均分散在 100ml纯水中，超声处理2h。
(4)将步骤(3)的混合液进行离心、洗涤、干燥后得到S-g-C3N4；
(5)将上述反应物S-g-C3N4与0.01g氧化石墨烯rGO溶入50ml 纯水中搅拌1h；
(6)将步骤(5)的混合液放入100ml容量的聚四氟乙烯内衬反应釜中，在温度为160C°进行溶剂热反应10h；
(7)待反应釜自然冷却至室温，进行离心、洗涤、干燥后得到S -g-C3N4/rGO纳米复合材料。
实施例六
本实施例是本发明所述的一种S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法的一个具体实施例，包括以下步骤：
(1)称取0.18g碳纤维作为微波吸收剂均匀平铺在坩埚中。
(2)称取10g的三聚氰胺放入步骤(1)的坩埚中，再放入高能微波炉热缩聚反应，在微波炉功率4KW下保持时间为8分钟，得到淡黄色的g-C3N4粉末以备用。
(3)称取1.333g的g-C3N4和2.667g的硫酸钠(量比为1:2)均分散在100ml纯水中，超声处理2h。
(4)将步骤(3)的混合液进行离心、洗涤、干燥后得到S-g-C3N4；
(5)将上述反应物S-g-C3N4与0.01g氧化石墨烯rGO溶入50ml 纯水中搅拌1h；
(6)将步骤(5)的混合液放入100ml容量的聚四氟乙烯内衬反应釜中，在温度为160C°进行溶剂热反应10h；
(7)待反应釜自然冷却至室温，进行离心、洗涤、干燥后得到S -g-C3N4/rGO纳米复合材料。
实施例七
本实施例是本发明所述的一种S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法的一个具体实施例，包括以下步骤：
(1)称取0.2g碳纤维作为微波吸收剂均匀平铺在坩埚中。
(2)称取20g三聚氰胺放入步骤(1)的坩埚中，再放入高能微波炉热缩聚反应，在微波炉功率4KW下保持时间为8分钟，得到淡黄色的g-C3N4粉末以备用。
(3)称取2g的g-C3N4和2g的硫酸钠(量比为1:1)均分散在 100ml纯水中，超声处理2h。
(4)将步骤(3)的混合液进行离心、洗涤、干燥后得到S-g-C3N4；
(5)将上述反应物S-g-C3N4与0.01g氧化石墨烯(rGO)溶入50ml 纯水中搅拌1h；
(6)将步骤(5)的混合液放入100ml容量的聚四氟乙烯内衬反应釜中，在温度为180C°进行溶剂热反应8h；
(7)待反应釜自然冷却至室温，进行离心、洗涤、干燥后得到S -g-C3N4/rGO纳米复合材料。
实施例八
本实施例是本发明所述的一种S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法的一个具体实施例，包括以下步骤：
(1)称取0.2g碳纤维作为微波吸收剂均匀平铺在坩埚中。
(2)称取20g三聚氰胺放入步骤(1)的坩埚中，再放入高能微波炉热缩聚反应，在微波炉功率3KW下保持时间为8分钟，得到淡黄色的g-C3N4粉末以备用。
(3)称取1.333gg-C3N4和2.667g硫酸钠(量比为1:2)均分散在 100ml纯水中，超声处理2h。
(4)将步骤(3)的混合液进行离心、洗涤、干燥后得到S-g-C3N4；
(5)将上述反应物S-g-C3N4与0.01g氧化石墨烯rGO溶入50ml 纯水中搅拌1h。
(6)将步骤(5)的混合液放入100ml容量的聚四氟乙烯内衬反应釜中，在温度为180C°进行溶剂热反应8h。
(7)待反应釜自然冷却至室温，进行离心、洗涤、干燥后得到S -g-C3N4/rGO。
应当说明的是，以上实施例仅用以说明本发明的技术方案而非限制。尽管实施例对本发明进行了详细说明，本领域的普通技术人员应当理解，可以对本发明的技术方案进行修改或者等同替换，而不脱离本发明技术方案的范围，其均应涵盖在本发明的权利要求范围当中。
最后应说明的是：尽管已经示出和描述了本发明的实施例，对于本领域的普通技术人员而言，可以理解在不脱离本发明的原理和精神的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型，本发明的范围由所附权利要求及其等同物限定。
Claims (8)
1.一种S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法，其特征在于，包括如下步骤：
步骤1)将盛有三聚氰胺(C3H6N6)的坩埚放入高能微波炉中进行热缩聚反应8-10分钟，得到淡黄色的硫掺杂的氮化碳(g-C3N4)粉末；
步骤2)将1质量份氮化碳(g-C3N4)粉末、以及1-2质量份的硫酸钠(Na2SO4)或硫代硫酸钠(Na2S2O3·5H2O)均分散在纯水中，将混合液采用超声处理1.5-2.2小时；
步骤3)将上述超声处理后的混合液进行离心、洗涤、干燥后得到硫掺杂的氮化碳(S-g-C3N4)；
步骤4)将上述硫掺杂的氮化碳(S-g-C3N4)与氧化石墨烯(rGO)溶入纯水中、并搅拌1-1.5小时；
步骤5)将上述搅拌后的混合液放入反应釜中，在160-180℃的温度下进行溶剂热反应8-10小时；
步骤6)待反应釜自然冷却至室温，进行离心、洗涤、干燥后得到硫掺杂的氮化碳与氮化石墨烯(S-g-C3N4/rGO)纳米复合材料。
2.根据权利要求1所述的S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤1中还包括如下操作：
坩埚内提前放入碳纤维作为微波吸收剂。
3.根据权利要求1所述的S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法，其特征在于，所述热缩聚反应中：
高能微波炉的谐振腔真空度为2.5-3.5kPa，高能微波的加热功率为3-4KW。
4.根据权利要求1所述的S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤2中：
超声处理后的混合液包括0.1-1质量份的硫元素(S)和1质量份的氮化碳(g-C3N4)。
5.根据权利要求1所述的S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤6中：
所述氧化石墨烯(rGO)均匀生长在硫掺杂的氮化碳(S-g-C3N4)上。
6.根据权利要求1所述的S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤2中：
氮化碳(g-C3N4)、以及硫酸钠(Na2SO4)或硫代硫酸钠(Na2S2O3·5H2O)混合物与纯水的质量比为3：100至5:100。
7.根据权利要求1所述的S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤4中：
硫掺杂的氮化碳(S-g-C3N4)占3-5质量份；
氧化石墨烯(rGO)占0.01至0.1质量份；
纯水占40-80质量份。
8.根据权利要求1所述的S-石墨相氮化碳与氧化石墨烯光催化剂的制备方法，其特征在于，所述步骤5中：
所述反应釜为包含聚四氟乙烯内衬的反应釜。
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