CN114361586A - 用于锂二次电池组的电解液及包括该电解液的锂二次电池组 - Google Patents

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Abstract

用于锂二次电池组的电解液及包括该电解液的锂二次电池组。用于锂二次电池组的电解液包括：锂盐；溶剂；和功能性添加剂，其中所述功能性添加剂包括由下式1表示的1,2‑双(马来酰亚胺基)乙烷：
Figure DDA0003136265050000011

Description

用于锂二次电池组的电解液及包括该电解液的锂二次电池组
技术领域
本发明涉及用于锂二次电池组的电解液及包括该电解液的锂二次电池组。
背景技术
本节中的陈述仅提供与本发明相关的背景信息，并且可以不构成现有技术。
锂二次电池组是一种储能系统，其包括充电时提供锂离子的正极、接收锂离子的负极、作为锂离子传输介质的电解液和用于分隔正极和负极的隔膜，其中当化学势随着正极和负极中的嵌入/脱嵌而变化时产生并储存电能。
这种锂二次电池组已主要用于移动电子设备，现在正迅速将其作为储能系统的用途扩展到已成功商业化的电动汽车(EV)和混合动力电动汽车(HEV)。
为了增加电动汽车的行驶里程，研究一直集中在锂二次电池组中能量密度的增加上。提高正极中的高容量使得可以增加锂二次电池组中的能量密度。
特别地，电池组中的能量密度很大程度上取决于正极和负极的特性。因此，我们发现需要一种允许正极和负极表现出优异的电化学性能的合适电解液。
相关技术中的描述仅用于理解本发明的背景，而不应将其视为本领域技术人员已知的现有技术。
发明内容
本发明提供了一种用于锂二次电池组的电解液以及包括该电解液的锂二次电池组，所述电解液能够改进锂二次电池组的寿命特性。
根据本发明的一个实施方案的用于锂二次电池组的电解液包括锂盐、溶剂和功能性添加剂，其中所述功能性添加剂包括由下式1表示的1,2-双(马来酰亚胺基)乙烷：
Figure BDA0003136265030000021
基于电解液的总重量，可以以0.5重量％-2.0重量％的总量使用1,2-双(马来酰亚胺基)乙烷。
所述功能性添加剂可以进一步包括碳酸氟代亚乙基酯(FEC)。
基于电解液的总重量，可以以0.5重量％-3.0重量％的量添加碳酸氟代亚乙基酯(FEC)。
所述锂盐可以为至少一种选自以下的化合物：LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiCl、LiBr、LiI、LiB10Cl10、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、CF3SO3Li、LiN(SO2C2F5)2、Li(CF3SO2)2N、LiC4F9SO3、LiB(C6H5)4、Li(SO2F)2N(LiFSI)、和(CF3SO2)2NLi。
所述溶剂可以为至少一种选自以下的物质：碳酸酯类溶剂、酯类溶剂和酮类溶剂。
根据本发明的一个实施方案的锂二次电池组包括上述电解液。锂二次电池组可以进一步包括：正极，其含有由Ni、Co或Mn组成的正极活性材料；负极，其含有至少一种负极活性材料，所述负极活性材料选自基于碳(C)的材料和基于硅(Si)的材料；和隔膜，其插入在正极和负极之间。
正极可以含有含量为80重量％或更多的Ni。
从本文提供的描述中，适用性的其他领域将变得显而易见。应当理解，描述和具体示例仅用于说明的目的，并且不旨在限制本发明的范围。
附图说明
为了可以更好地理解本发明，现在将参照附图描述本发明通过示例给出的不同实施方案，在附图中：
图1至图3是示出实施例和比较例中的充电/放电测试结果的图。
本文描述的附图仅用于说明目的，并不旨在以任何方式限制本发明的范围。
具体实施方式
以下描述仅仅是示例性的，并且不旨在限制本发明、应用或用途。应当理解，在整个附图中，相应的附图标记表示相同或相应的部件和特征。
根据本发明的一个实施方案的用于锂二次电池组的电解液包括锂盐、溶剂和功能性添加剂。
所述锂盐可以为至少一种选自以下的化合物：LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiCl、LiBr、LiI、LiB10Cl10、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、CF3SO3Li、LiN(SO2C2F5)2、Li(CF3SO2)2N、LiC4F9SO3、LiB(C6H5)4、Li(SO2F)2N(LiFSI)、和(CF3SO2)2NLi。
锂盐可以以0.1摩尔-1.2摩尔的总浓度存在于电解液中。
所述溶剂可以为至少一种选自以下的物质：碳酸酯类溶剂、酯类溶剂、醚类溶剂和酮类溶剂。
在这方面，碳酸酯类溶剂的示例包括碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸乙甲酯(EMC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、碳酸氟代亚乙基酯(FEC)和碳酸亚乙烯酯(VC)。酯类溶剂可以示例为γ-丁内酯(GBL)、乙酸正甲酯、乙酸正乙酯、乙酸正丙酯等。作为醚类溶剂，可以使用二丁基醚，但不限于此。
此外，所述溶剂可以进一步包括芳族烃类溶剂。芳族碳水化合物溶剂的示例包括苯、氟苯、溴苯、氯苯、环己基苯、异丙基苯、正丁基苯、辛基苯、甲苯、二甲苯和均三甲苯，其可以单独使用或组合使用。
在根据本发明的一个实施方案的电解液中使用的功能性添加剂可以采用由下式1表示的1,2-双(马来酰亚胺基)乙烷作为第一负极膜添加剂(双(II))：
Figure BDA0003136265030000041
在这方面，用作第一负极膜添加剂(双(II))的1,2-双(马来酰亚胺基)乙烷通过在负极活性材料的表面上形成SEI来稳定负极，并且基于电解液的总重量，可以优选以0.5重量％-1.0重量％的量来添加。
当以小于0.5重量％的量添加时，第一负极膜添加剂(双(II))的作用很小，因为它不能在负极活性材料的表面上充分形成表面SEI。超过2.0重量％的第一负极膜添加剂导致SEI的过度形成，增加电池电阻，从而导致寿命降低。
同时，除了第一负极膜添加剂之外，功能性添加剂可以进一步包括用于在负极上形成膜的第二负极膜添加剂。例如，碳酸氟代亚乙基酯(以下称为“FEC”)可用作第二负极膜添加剂。
基于电解液的重量，可以优选以0.5重量％-3.0重量％的量添加第二负极膜添加剂。更优选地，可以以1.5重量％-2.5重量％的量添加第二负极膜添加剂。
小于0.5重量％的第二负极膜添加剂降低了电池的长期寿命特性。当第二负极膜添加剂的量超过3.0重量％时，过多形成的表面保护层导致电池电阻增加，使得电池组输出降低。
根据本发明的一个实施方案，锂二次电池组包括上述电解液、正极、负极和隔膜。
正极包括由Ni、Co和Mn组成的基于NCM的正极活性材料。特别地，在根据一个实施方案的正极中正极活性材料仅由含有80重量％或更多Ni的基于NCM的正极活性材料构成。举例来说，NCM811可用于正极。
负极包括至少一种负极活性材料，所述负极活性材料选自基于碳(C)的负极活性材料和基于硅(Si)的负极活性材料。
基于碳(C)的负极活性材料可以为至少一种选自以下的物质：人造石墨、天然石墨、石墨化碳纤维、石墨化中间相炭微球、富勒烯和无定形碳。
基于硅(Si)的负极活性材料可包括氧化硅、硅颗粒和硅合金颗粒。
对于正极和负极，将相应的活性材料与导电材料、粘结剂和溶剂混合以制备电极浆料。将该电极浆料直接施加在集电器上然后干燥以制造正极或负极。在这方面，集电器可由铝(Al)形成，但不限于此。这种电极制造方法在本领域中是众所周知的，因此此处省略了详细描述。
粘结剂用于使活性材料颗粒彼此很好地聚集或将它们牢固地粘附至集电器。粘结剂的示例包括但不限于聚乙烯醇、羧甲基纤维素、羟丙基纤维素、二乙酰纤维素、聚氯乙烯、羧化聚氯乙烯、聚氟乙烯、含环氧乙烷的聚合物、聚乙烯吡咯烷酮、聚氨酯、聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、苯乙烯丁二烯橡胶、丙烯酸酯化苯乙烯丁二烯橡胶、环氧树脂和尼龙。
导电材料用于赋予电极导电性。只要导电材料具有电子导电性而不引起电池组的化学变化，则可以使用任何导电材料。导电材料的示例包括天然石墨、人造石墨、炭黑、乙炔黑、科琴黑、碳纤维和金属颗粒或纤维如铜、镍、铝、银等。此外，可以进一步使用至少一种诸如聚亚苯基衍生物的导电材料。
隔膜在提供锂离子的迁移通道的同时，抑制了正极和负极之间短路的形成。该隔膜可以是众所周知的一种，包括例如聚烯烃膜，例如聚丙烯、聚乙烯、聚乙烯/聚丙烯、聚乙烯/聚丙烯/聚乙烯、聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯等，或它们的多层膜、微孔膜、织造织物、或非织造织物。替代地，可以使用涂覆有高度稳定树脂的多孔聚烯烃膜。
在下文中，参考实施例和比较例来解释本发明。
<实验1>取决于功能性添加剂类型的电池电阻和在高温(45℃)下高温寿命特性的测试
为了检验取决于电解液中使用的功能性添加剂类型的电池电阻和高温寿命特性，在根据下表1所示来改变功能性添加剂的类型的同时，测量初始电池电阻和在高温(45℃)下50次循环之后的放电保留率。结果总结于表1中并描绘在图1中。
在这方面，循环是在以下条件下进行的：切断2.7-4.35V、C-率0.5C、温度：45℃。为了制备电解液，使用0.5M LiPF6+0.5LiFSI作为锂盐以及使用碳酸亚乙酯(EC)：碳酸乙甲酯(EMC)：碳酸二乙酯(DEC)以体积比25:45:30的混合物。
正极为NCM811，负极为石墨电极。
表1
Figure BDA0003136265030000061
从表1和图1的数据可以理解，与没有添加添加剂的序号1相比，高温寿命在其中分别添加通常的功能性添加剂VC和根据本发明的第一负极膜添加剂(双(II))的序号2和3中得到改善，特别地高温寿命在序号3中比在序号2中得到更好地改善。
因此，观察到在电解液中使用第一负极膜添加剂1,2-双(马来酰亚胺基)乙烷(双(II))有助于改善高温寿命。
<实验2>取决于功能性添加剂的量的电池电阻和在高温(45℃)下高温寿命特性的测试
除了根据下表2所示来改变功能性添加剂的量之外，以与实验1相同的方式测量初始电池电阻和在高温(45℃)下50次循环之后的放电保留率。结果总结于表2中并描绘在图2中。
表2
Figure BDA0003136265030000062
Figure BDA0003136265030000071
如在表2和图2中可以看出，与其中以相同量使用通常的功能性添加剂VC的序号2相比，其中以1.0重量％的量使用根据本发明的第一负极膜添加剂(双(II))的序号3的高温寿命得到进一步的改善。
与实验1中没有使用添加剂的序号1相比，其中分别以0.5重量％、1.0重量％和2.0重量％的量使用第一负极膜添加剂(双(II))的序号4、3和5均表现出更长的高温寿命。
就高温寿命特性而言，发现第一负极膜添加剂(双(II))比通常的功能性添加剂VC表现出更好的效果。另外，当以0.5重量％-2.0重量％的量添加第一负极膜添加剂(双(II))时比没有使用功能性添加剂的高温寿命得到进一步的改善。
<实验3>取决于复合功能性添加剂的电池电阻和在高温(45℃)下高温寿命特性的测试
为了检验取决于电解液中使用的复合功能性添加剂的高温寿命特性，在根据下表3所示来改变功能性添加剂的类型的同时，测量在高温(45℃)下50次循环之后的放电保留率。结果总结于表3中并描绘在图3中。
在这方面，其他实验条件与实验1中的实验条件相同，并且负极由硅颗粒和石墨的混合物制成。
表3
Figure BDA0003136265030000072
如表3和图3所示，与其中以1.0重量％的量仅使用通常的功能性添加剂(FEC)作为第二负极膜添加剂的序号6相比，其中VC与第二负极膜添加剂(FEC)结合使用的序号7和其中第一负极膜添加剂(双(II))与第二负极膜添加剂(FEC)结合使用的序号8的高温寿命均得到改善。
此外，与结合使用VC和第二负极膜添加剂(FEC)的序号7相比，根据本发明的第一负极膜添加剂(双(II))与第二负极膜添加剂(FEC)结合使用的序号8表现出明显更长的高温寿命。
因此，观察到根据本发明的第一负极膜添加剂(双(II))与第二负极膜添加剂(FEC)的结合进一步提高了高温寿命特性。
如上所述，根据本发明的各个实施方案，电解液可以调节在负极活性材料表面上SEI的形成以抑制电池的退化，从而改善了锂二次电池组的寿命。
此外，电解液降低了锂二次电池组中的电池电阻，从而改善了锂二次电池组的输出特性。
本发明所属领域的技术人员将理解，在不改变本发明的技术精神和基本特征的情况下，本发明可以以其他特定实施方案实施。因此，应当理解，上述实施方案在所有方面都是示例性的而非限制性的。本发明的范围由所附权利要求的范围来限定，而非详细描述来限定。应当理解，由权利要求的范围及其等效概念得出的所有变化和修改都包括在本发明的范围内。

Claims (9)

1.一种用于锂二次电池组的电解液，所述电解液包括：
锂盐；溶剂；和
功能性添加剂，
其中，所述功能性添加剂包括由下式1表示的1,2-双(马来酰亚胺基)乙烷：
Figure FDA0003136265020000011
2.根据权利要求1所述的用于锂二次电池组的电解液，其中，基于电解液的总重量，以0.5重量％-2.0重量％的量添加1,2-双(马来酰亚胺基)乙烷。
3.根据权利要求1所述的用于锂二次电池组的电解液，其中，所述功能性添加剂进一步包括碳酸氟代亚乙基酯。
4.根据权利要求3所述的用于锂二次电池组的电解液，其中，基于电解液的总重量，以0.5重量％-3.0重量％的量添加碳酸氟代亚乙基酯。
5.根据权利要求1所述的用于锂二次电池组的电解液，其中，所述锂盐为至少一种选自以下的化合物：LiPF6、LiBF4、LiClO4、LiCl、LiBr、LiI、LiB10Cl10、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、CF3SO3Li、LiN(SO2C2F5)2、Li(CF3SO2)2N、LiC4F9SO3、LiB(C6H5)4、Li(SO2F)2N(LiFSI)、和(CF3SO2)2NLi。
6.根据权利要求1所述的用于锂二次电池组的电解液，其中，所述溶剂为至少一种选自以下的物质：碳酸酯类溶剂、酯类溶剂、醚类溶剂和酮类溶剂。
7.一种锂二次电池组，其包括电解液，其中，所述电解液包括：
锂盐；
溶剂；和
功能性添加剂，
其中，所述功能性添加剂包括由下式1表示的1,2-双(马来酰亚胺基)乙烷：
Figure FDA0003136265020000021
8.根据权利要求7所述的锂二次电池组，其进一步包括：
正极，其含有由Ni、Co或Mn组成的正极活性材料；
负极，其含有至少一种负极活性材料，所述负极活性材料选自基于碳的材料和基于硅的材料；和
隔膜，其插入在正极和负极之间。
9.根据权利要求8所述的锂二次电池组，其中，所述正极含有含量为80重量％或更多的Ni。
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